CN111162140A - 离子液体界面修饰CsPbBr3钙钛矿太阳能电池制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用,具体是先在FTO上旋涂电子传输层,然后旋涂溴化铅溶液,再重复多次旋涂溴化铯溶液,制得均匀致密无孔洞、高结晶性的无机钙钛矿薄膜,随后在其表面旋涂咪唑卤素盐离子液体溶液,最后刮涂碳浆料背电极,组装成基于离子液体修饰的CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池。本发明中通过离子液体修饰钙钛矿薄膜表面,钝化钙钛矿层表面缺陷并提高其疏水性,抑制钙钛矿层与碳电极界面处的电荷复合,同时调节能带结构,减少界面能量损失,促进空穴提取,提升了电池的光电转换效率和潮湿容忍性,具有制备工艺简单易操作、无空穴传输层、低成本、优化空间大等优点。
Description
技术领域
本发明属于新材料技术以及新能源技术领域,具体涉及基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用。
背景技术
自2009年钙钛矿太阳能电池诞生以来,科研工作者通过不断开发新的钙钛矿材料,优化电池器件结构,改进电池制备工艺,电池效率以惊人的速度从最初的3.8%提升到25.2%,几乎可以与已经投入商业化应用的硅太阳能电池相媲美。但有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池在高温、光照、潮湿条件下容易分解,为此,具有优异的环境稳定性的CsPbBr3全无机钙钛矿太阳能电池起广泛关注。
然而,CsPbBr3钙钛矿太阳能电池由于钙钛矿薄膜中以及钙钛矿薄膜与背电极之间的界面处存在大量的缺陷(主要为游离的铅离子和卤素离子)。这些缺陷会引发严重的非辐射复合,极大缩短载流子寿命,导致电池光电转换效率较低,这成为限制CsPbBr3钙钛矿太阳能电池光伏性能进一步提升的重要因素。因此,如何解决上述问题以及发展低成本高效率的无机CsPbBr3钙钛矿太阳能电池是本领域急需解决的关键科学问题。
发明内容
本发明的目的在于提供基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用,本发明可以获得成本低廉、稳定性好、光电转换效率高的无机钙钛矿太阳能电池,使其可以推进钙钛矿太阳能电池的实用化,加速钙钛矿太阳能电池的产业化进程,具有重要的实用价值和经济价值。
为实现上述发明目的,本发明采用以下技术方案予以实现:
本发明提供基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,它包括以下步骤:
(1)、配制不同溶液备用,具体包括以下溶液:0.1~1 mol/L的钛酸异丙酯的乙醇溶液;0.05~0.1 g/mL的二氧化钛浆料;0.01~0.05 mol/L的四氯化钛的水溶液;1~2 mol/L溴化铅的DMF溶液;0.05~0.1 mol/L的溴化铯的甲醇溶液;1~20 mg/mL的咪唑卤素盐的异丙醇溶液;
(2)、在用盐酸和锌粉刻蚀过的FTO导电玻璃基体上旋涂所述钛酸异丙酯的乙醇溶液,之后高温煅烧,制备二氧化钛致密层薄膜;
(3)、在步骤(2)中制得的二氧化钛致密层表面旋凃所述二氧化钛浆料,并高温煅烧;制备介孔二氧化钛层薄膜;
(4)、在60 ~ 80摄氏度条件下,将步骤(3)制得的二氧化钛薄膜浸泡在所述四氯化钛溶液中,并高温煅烧制备氯离子修饰的介孔二氧化钛薄膜;
(5)、在步骤(4)制得的二氧化钛电子传输层表面旋涂所述溴化铅溶液,加热;
(6)、在步骤(5)中制备的溴化铅薄膜表面重复多次旋涂所述溴化铯的甲醇溶液,加热,制备得到致密、大晶粒的的CsPbBr3钙钛矿薄膜;
(7)、在步骤(6)制备的CsPbBr3钙钛矿薄膜表面旋凃所述的咪唑卤素盐的异丙醇溶液,制得由离子液体修饰的钙钛矿薄膜;
(8)、将步骤(7)制备的离子液体修饰的CsPbBr3钙钛矿薄膜在电热板上加热,以蒸发残余的异丙醇溶剂;
(9)、在步骤(8)制备的离子液体修饰的CsPbBr3钙钛矿薄膜上用刀片刮涂碳浆料背电极,组装完成全无机钙钛矿太阳能电池。
进一步的:所述步骤(1)中咪唑卤素盐的异丙醇溶液的浓度为1~20 mg/mL,所述咪唑卤素盐为1-CnH2n+1(1≤n≤16)烷基-2,3-二甲基咪唑氯盐、1-CnH2n+1(1≤n≤16)烷基-2,3-二甲基咪唑溴盐、1-CnH2n+1(1≤n≤16)烷基-2,3-二甲基咪唑碘盐等不同烷基链的咪唑卤素盐。
进一步的:所述步骤(4)中首先在60 ~ 80摄氏度条件下浸泡0.5 ~ 1小时,然后在400 ~ 500摄氏度下煅烧制备氯离子修饰的介孔二氧化钛薄膜。
进一步的:所述步骤(5)中旋涂咪唑卤素盐的异丙醇溶液为在2000转/分转速下进行,旋凃时间为30秒。
进一步的:所述步骤(5)中加热是在80 ~ 100度下加热30 ~ 50分钟。
进一步的:所述步骤(6)中在250摄氏度下加热5 ~ 10分钟。
进一步的:所述步骤(6)中溴化铯的旋涂次数为4~ 6次。
进一步的:所述步骤(7)中在80 ~ 90摄氏度下加热10 ~ 15分钟,蒸发掉残余溶剂。
本发明还提供了所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池。
进一步的:所述无机钙钛矿太阳能电池的开路电压为1.57~1.62 V、短路电流为6~7.5 mA cm-2、填充因子为0.75~0.85、光电转换效率为8~10%。
本发明还提供了所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池在作为电池组件中的应用。
与现有技术相比,本发明的优点和技术效果是:
1、本发明通过多步液相旋涂技术,制备了由离子液体修饰的均匀致密、高结晶性的CsPbBr3全无机钙钛矿薄膜,充分利用咪唑卤素盐特殊的基团和电子结构,有效钝化CsPbBr3钙钛矿层与碳电极界面处的缺陷,抑制了非辐射复合过程,载流子寿命大幅度提高。同时,本发明中的咪唑卤素盐种类多样,并且可以通过咪唑环上氮原子的烷基化反应改变分子中烷基链的长度,改进空间较大。
2、本发明利用离子液体界面修饰,调整钙钛矿的带隙,并优化CsPbBr3钙钛矿层与碳电极界面能级结构,减少了电荷传输过程中的能量损失,提高了电子-空穴提取过程,降低了电子-空穴的复合,优化后的无机钙钛矿太阳能电池的光电转换效率可达9.92%。
3、本发明充分利用咪唑卤素盐分子中特有的长烷基链在溶剂蒸发过程中沿着钙钛矿层方向向外伸展,增加了钙钛矿薄膜的疏水性,提高了器件的稳定性。优化后的无机钙钛矿太阳能电池在湿度为60 ~ 90%的条件下连续放置多达30天电池性能依然可以保持初始值的98%。
附图说明
图1为本发明所制备的基于离子液体界面修饰CsPbBr3以及纯CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的J-V曲线。
图2为本发明所制备的基于离子液体界面修饰CsPbBr3以及纯CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的稳定性能对比。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明的技术方案作进一步详细的说明。
实施例1
本发明所述基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法包括以下步骤:
1、配制浓度为0.5 mol/L的钛酸异丙酯的乙醇溶液(钛酸异丙酯为溶质,溶解在乙醇中);通过溶胶-水热法制备0.1 g/mL的二氧化钛浆料(二氧化钛分散在水中),配制浓度为0.04 mol/L的四氯化钛溶液(四氯化钛溶解在水中);配制浓度为1 mol/L溴化铅溶液(溴化铅为溶质,溶解在DMF中)以及浓度为0.07 mol/L的溴化铯溶液(溴化铯为溶质,溶解在甲醇中);配制1~20 mg/mL的咪唑卤素盐的异丙醇溶液(咪唑卤素盐为溶质,溶解在异丙醇中);
2、在FTO导电玻璃基体上旋涂成100μL所述钛酸异丙酯乙醇溶液:转速约为7000转/分,旋凃时间为30秒,随后在550摄氏度下煅烧120分钟;
3、将步骤1配制的所述二氧化钛浆料旋涂在步骤2中的薄膜表面,转速约为3000转/分,旋凃时间为30秒,之后在450摄氏度下煅烧30分钟;
4、将步骤3制得的薄膜浸泡在所述四氯化钛溶液中,在75摄氏度下加热30分钟,之后在450摄氏度下煅烧制备氯离子修饰的介孔二氧化钛薄膜;
5、将步骤1制备的溴化铅溶液旋涂在步骤4制备的二氧化钛薄膜表面,转速为3000转/分,旋凃时间为30秒,之后在90摄氏度下加热30分钟制得二氧化钛/溴化铅薄膜;
6、将步骤1制备的所述溴化铯溶液旋涂在步骤5中制备的薄膜表面,转速为3000转/分,旋凃时间为30秒,然后在250摄氏度下加热5分钟;
7、重复步骤6中的旋涂过程7次,然后在250摄氏度下加热30分钟制备得到均匀致密的CsPbBr3钙钛矿层;
8、在步骤7制备的CsPbBr3钙钛矿薄膜表面旋凃所述的咪唑卤素盐的异丙醇溶液,制得由离子液体修饰的钙钛矿薄膜;
9、将步骤8制备的离子液体修饰的CsPbBr3钙钛矿薄膜在电热板上80摄氏度加热10分钟,以蒸发残余的异丙醇溶剂;
10、在步骤9制备的离子液体修饰的CsPbBr3钙钛矿层表面用刀片刮涂碳浆料,之后在100摄氏度下加热10分钟,组装完成全无机钙钛矿太阳能电池。
所述全无机钙钛矿太阳能电池的性能试验结果如图1和2所示。通过上述方法,获得了开路电压为1.57~1.62 V、短路电流为6~7.5 mA cm-2、填充因子为0.75~0.85、光电转换效率为8~10%的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其进行限制;尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明,对于本领域的普通技术人员来说,依然可以对前述实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换;而这些修改或替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明所要求保护的技术方案的精神和范围。
Claims (11)
1.基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于包括以下步骤:(1)、配制不同溶液备用,具体包括以下溶液:0.1~1 mol/L的钛酸异丙酯的乙醇溶液;0.05~0.1 g/mL的二氧化钛浆料;0.01~0.05 mol/L的四氯化钛的水溶液;1~2 mol/L溴化铅的DMF溶液;0.05~0.1 mol/L的溴化铯的甲醇溶液;1~20 mg/mL的咪唑卤素盐的异丙醇溶液;(2)、在用盐酸和锌粉刻蚀过的FTO导电玻璃基体上旋涂所述钛酸异丙酯的乙醇溶液,之后高温煅烧,制备二氧化钛致密层薄膜;(3)、在步骤(2)中制得的二氧化钛致密层表面旋凃所述二氧化钛浆料,并高温煅烧;制备介孔二氧化钛层薄膜;(4)、在60 ~ 80摄氏度条件下,将步骤(3)制得的二氧化钛薄膜浸泡在所述四氯化钛溶液中,并高温煅烧制备氯离子修饰的介孔二氧化钛薄膜;(5)、在步骤(4)制得的二氧化钛电子传输层表面旋涂所述溴化铅溶液,加热;(6)、在步骤(5)中制备的溴化铅薄膜表面重复多次旋涂所述溴化铯的甲醇溶液,加热,制备得到致密、大晶粒的的CsPbBr3钙钛矿薄膜;(7)、在步骤(6)制备的CsPbBr3钙钛矿薄膜表面旋凃所述的咪唑卤素盐的异丙醇溶液,制得由离子液体修饰的钙钛矿薄膜;(8)、将步骤(7)制备的离子液体修饰的CsPbBr3钙钛矿薄膜在电热板上加热,以蒸发残余的异丙醇溶剂;(9)、在步骤(8)制备的离子液体修饰的CsPbBr3钙钛矿薄膜上用刀片刮涂碳浆料背电极,完成全无机钙钛矿太阳能电池的组装。
2.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(1)中咪唑卤素盐的异丙醇溶液的浓度为1~20 mg/mL,所述咪唑卤素盐为1-CnH2n+1(1≤n≤16)烷基-2,3-二甲基咪唑氯盐、1-CnH2n+1(1≤n≤16)烷基-2,3-二甲基咪唑溴盐、1-CnH2n+1(1≤n≤16)烷基-2,3-二甲基咪唑碘盐等不同烷基链的咪唑卤素盐。
3.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(4)中首先在60 ~ 80摄氏度条件下浸泡0.5 ~ 1小时,然后在400 ~ 500摄氏度下煅烧制备氯离子修饰的介孔二氧化钛薄膜。
4.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(5)中旋涂咪唑卤素盐的异丙醇溶液为在2000转/分转速下进行,旋凃时间为30秒。
5.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(5)中加热是在80 ~ 100度下加热30 ~ 50分钟。
6.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(6)中在250摄氏度下加热5 ~ 10分钟。
7.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(6)中溴化铯的旋涂次数为4 ~ 6次。
8.根据权利要求1所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述步骤(7)中在80 ~ 90摄氏度下加热10 ~ 15分钟,蒸发掉残余溶剂。
9.权利要求1 ~ 8任一项所述的制备方法制得的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池。
10.根据权利要求9所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述无机钙钛矿太阳能电池的开路电压为1.57~1.62 V、短路电流为6.0~7.5 mAcm-2、填充因子为0.75~0.85、光电转换效率为8~10%。
11.权利要求9所述的基于离子液体界面修饰CsPbBr3无机钙钛矿太阳能电池在作为电池组件中的应用。
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