CN108878554B - 基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用 - Google Patents
基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供了一种基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用，具体是将镧系稀土离子混入CsPbBr3的前驱体溶液中，利用多步旋涂技术在二氧化钛电子传输层表面旋涂制备均匀致密的无机钙钛矿薄膜，最后在钙钛矿薄膜表面沉积一层碳背电极，组装成基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池。本发明通过掺杂镧系稀土离子优化电池器件中光生载流子的传输路径、延长了电子寿命，提高了电池的光电转换效率和稳定性，同时具有制备方法简单、无空穴传输层、成本低廉、稀土元素组合空间大等特点，是一种提高全无机钙钛矿太阳能电池性能并降低制作成本的有效方式。
Description
技术领域
本发明属于新材料技术以及新能源技术领域，具体涉及基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用。
背景技术
太阳能电池是将光能直接转化为电能的光电转换器件，具有转换效率高、无污染、无地域限制等优点。其中，钙钛矿太阳能电池是近年来光伏领域最耀眼的器件之一，光电转换效率已达到22.7%。然而，传统有机-无机杂化钙钛矿在高温或高湿环境较差的稳定性严重制约了其商业化进程。为此，基于CsPbBr3吸光层的全无机钙钛矿太阳能电池由于优异环境稳定性而引起广泛关注。
然而，针对全无机钙钛矿太阳能电池的研究仍然存在几方面的关键问题没有解决：第一，常规CsPbBr3钙钛矿薄膜的光学带隙约为2.3 eV，仅能吸收波长小于550nm的太阳光，致使目前电池的光电转换效率仍低于10%；第二，CsPbBr3钙钛矿薄膜中由于存在大量的缺陷，造成光生电子在钙钛矿薄膜中的寿命较短，不利于进一步提高电池的性能；第三，由于空穴传输材料(如Spiro-OMeTAD)以及传统背电极(如金)的使用造成电池的成本较高。因此，如何解决上述问题以及发展低成本高效率的全无机CsPbBr3钙钛矿太阳能电池具有重要的理论意义和实用价值。
发明内容
本发明的目的在于提供了一种基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池及其制备方法和应用，本发明可以获得成本低、稳定性好、光电转换效率高的全无机钙钛矿太阳能电池，使其可以促进钙钛矿太阳能电池的实用化，加速钙钛矿太阳能电池的产业化进程，具有重要的实用价值和经济价值。
为实现上述发明目的，本发明采用以下技术方案予以实现：
本发明提供了一种基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法，它包括以下步骤：
(1) 配制浓度为0.1~1 mol/L的钛酸异丙酯乙醇溶液，配制溶度为0.05~0.1 g/mL的TiO2浆料，配制浓度为0.01~0.05 mol/L的四氯化钛溶液；
配制浓度为1~2 mol/L溴化铅溶液，溴化铅溶液中掺杂有镧系稀土离子；
配制浓度为0.05~0.1 mol/L的溴化铯溶液；
(2) 将所述钛酸异丙酯乙醇溶液在清洗干净的FTO或ITO导电玻璃基体上旋涂成二氧化钛薄膜，然后煅烧；
(3) 将所述TiO2浆料旋涂在步骤(2)中制得的二氧化钛薄膜表面，然后煅烧制得薄膜；
(4) 将步骤(3)制得的薄膜浸泡在步骤(1)中配制的四氯化钛溶液中，先加热，然后煅烧制备介孔二氧化钛薄膜；
(5) 将步骤(1)制备的掺杂有镧系稀土离子的溴化铅溶液旋涂在步骤(4)制备的介孔二氧化钛薄膜表面，然后加热制得二氧化钛/溴化铅薄膜；
(6) 将步骤(1)制备的溴化铯溶液旋涂在所述二氧化钛/溴化铅薄膜表面，然后加热成膜；
重复此步骤的旋涂过程多次，制备得到均匀致密的镧系稀土离子掺杂的CsPbBr3钙钛矿层；
(7) 在步骤(6)制备的CsPbBr3钙钛矿层表面刮涂碳浆料，组装成全无机钙钛矿太阳能电池。
进一步的：所述步骤(1)中镧系稀土离子与溴化铅的摩尔比例为1~5:100，所述镧系稀土离子为La3+、Ce3+、Nd3+、Sm3+、Eu3+、Gd3+、 Tb3+、Ho3+、Er3+、Yb3+或Lu3+中的一种或几种。
进一步的：所述步骤(4)中先在60~80度下加热0.5~1小时，然后在400~500度下煅烧制备介孔二氧化钛薄膜。
进一步的：所述步骤(5)中旋涂掺杂有镧系稀土离子的溴化铅溶液为在2000转/分下进行，时间为30秒。
进一步的：所述步骤(5)中加热是在70~100度下加热0.5~1小时。
进一步的：所述步骤(6)中在200~300度下加热5~10分钟。
进一步的：所述步骤(6)中溴化铯的旋涂次数为3~5次。
本发明还提供了所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池。
进一步的：所述全无机钙钛矿太阳能电池的开路电压为1.4～1.6 V、短路电流为6～8 mA·cm-2、填充因子为0.70～0.85、光电转换效率为8～11%。
本发明还提供了所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池在作为电池组件中的应用。
与现有技术相比，本发明的优点和技术效果是：
1、本发明充分利用镧系稀土离子独特的光学特性和电子结构，通过多步液相旋涂技术，制备了均匀致密的全无机钙钛矿薄膜。镧系稀土离子的掺杂在钙钛矿结构中引入中间能级，并在钙钛矿薄膜中起到电子储藏器的作用，从而优化了光生电子的传输路径、延长了光生电子寿命。由于电子浓度的增加以及电子复合反应的减少，基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的光电转换效率明显提升。通过本发明的技术方案，已将电池效率提升至10%以上。
2、本发明所涉及的无机钙钛矿太阳能电池是以碳作为背电极材料，避免了昂贵的空穴传输材料以及贵金属背电极的使用，极大降低了生产成本。另外，本发明中的镧系稀土离子通过简单的多步液相旋涂法进行掺杂，制备方式简单，改进空间较大。所组装的全无机钙钛矿太阳能电池在湿度为60~90%的环境下连续测试110天，在湿度为0%的80度环境下连续测试60天，电池效率无明显衰减。
3、本发明采用的镧系稀土离子掺杂与目前常规的过渡金属掺杂相比，除了具有调节晶格结构之外，更重要的是改善了载流子的传输路径，将载流子寿命提升了1.5倍以上，对减少薄膜中电子的复合反应以及提高电池的光电转换效率以及稳定性至关重要。
附图说明
图1为基于CsPbBr3和镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的J-V曲线。
图2为基于CsPbBr3和Sm3+离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的稳定性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明的技术方案作进一步详细的说明。
实施例1
本发明所述基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法包括以下步骤：
1、配制浓度为0.5 mol/L的钛酸异丙酯乙醇溶液（钛酸异丙酯为溶质，溶解在乙醇中），通过溶胶-水热法制备0.1 g/mL的二氧化钛浆料（二氧化钛溶解在水中），配制浓度为0.04 mol/L的四氯化钛溶液（四氯化钛溶解在水中）；
配制浓度为1 mol/L溴化铅溶液（溴化铅为溶质，溶解在DMF中），其中镧系稀土离子（La3+, Ce3+, Nd3+, Sm3+, Eu3+, Gd3+, Tb3+, Ho3+, Er3+, Yb3+或Lu3+中的一种或几种）与溴化铅的摩尔比为3 : 100，以及浓度为0.07 mol/L的溴化铯溶液（溴化铯为溶质，溶解在甲醇中）；
2、将100微升所述钛酸异丙酯乙醇溶液在FTO导电玻璃基体上旋涂成薄膜：转速约为7000转/分，时间30秒，之后在550度下煅烧2小时；
3、将步骤1配制的所述二氧化钛浆料旋涂在步骤2中的薄膜表面，转速约为2000转/分，时间为30秒，之后在450度下煅烧30分钟；
4、将步骤3制得的薄膜浸泡在所述四氯化钛溶液中，在75度下加热30分钟，之后在450度下煅烧制备介孔二氧化钛薄膜；
5、将步骤1制备的含有镧系稀土离子的溴化铅溶液旋涂在步骤4制备的二氧化钛薄膜表面，转速为2000转/分，时间为30秒，之后在100度下加热30分钟制得二氧化钛/溴化铅薄膜；
6、将步骤1制备的所述溴化铯溶液旋涂在步骤5中制备的薄膜表面，然后在250度下加热5分钟；
7、重复步骤6中的旋涂过程4次，制备得到镧系稀土离子掺杂的CsPbBr3钙钛矿层；
8、在步骤7制备的镧系稀土离子掺杂的CsPbBr3钙钛矿层表面刮涂碳浆料，在80度下加热10分钟，组装成全无机钙钛矿太阳能电池。
所述全无机钙钛矿太阳能电池的性能试验结果如图1和2所示。通过上述方法，获得了开路电压为1.4～1.6 V、短路电流为6～8 mA·cm-2、填充因子为0.70～0.85、光电转换效率为8～11%的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池。所述全无机钙钛矿太阳能电池在湿度为60~90%的环境下连续测试110天，且在湿度为0%的80度环境下连续测试60天电池效率无明显衰减。本发明所述基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池可以作为电池组件和光伏电站应用。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其进行限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的普通技术人员来说，依然可以对前述实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明所要求保护的技术方案的精神和范围。
Claims (8)
1.一种基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于它包括以下步骤：
(1) 配制浓度为0.1~1 mol/L的钛酸异丙酯乙醇溶液，配制溶度为0.05~0.1 g/mL的TiO2浆料，配制浓度为0.01~0.05 mol/L的四氯化钛溶液；
配制浓度为1~2 mol/L溴化铅溶液，溴化铅溶液中掺杂有镧系稀土离子；
配制浓度为0.05~0.1 mol/L的溴化铯溶液；
所述镧系稀土离子与溴化铅的摩尔比例为1~5:100，所述镧系稀土离子为La3+、Ce3+、Nd3 +、Sm3+、Eu3+、Gd3+、 Tb3+、Ho3+、Er3+、Yb3+或Lu3+中的一种或几种；
(2) 将所述钛酸异丙酯乙醇溶液在清洗干净的FTO或ITO导电玻璃基体上旋涂成二氧化钛薄膜，然后煅烧；
(3) 将所述TiO2浆料旋涂在步骤(2)中制得的二氧化钛薄膜表面，然后煅烧制得薄膜；
(4) 将步骤(3)制得的薄膜浸泡在步骤(1)中配制的四氯化钛溶液中，先加热，然后煅烧制备介孔二氧化钛薄膜；
(5) 将步骤(1)制备的掺杂有镧系稀土离子的溴化铅溶液旋涂在步骤(4)制备的介孔二氧化钛薄膜表面，然后加热制得二氧化钛/溴化铅薄膜；(6) 将步骤(1)制备的溴化铯溶液旋涂在所述二氧化钛/溴化铅薄膜表面，然后加热成膜；
重复此步骤的旋涂过程多次，制备得到均匀致密的镧系稀土离子掺杂的CsPbBr3钙钛矿层；所述溴化铯的旋涂次数为3~5次；
(7) 在步骤(6)制备的CsPbBr3钙钛矿层表面刮涂碳浆料，组装成全无机钙钛矿太阳能电池。
2.根据权利要求1所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：所述步骤(4)中先在60~80度下加热0.5~1小时，然后在400~500度下煅烧制备介孔二氧化钛薄膜。
3.根据权利要求1所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：所述步骤(5)中旋涂掺杂有镧系稀土离子的溴化铅溶液为在2000转/分下进行，时间为30秒。
4.根据权利要求1所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：所述步骤(5)中加热是在70~100度下加热0.5~1小时。
5.根据权利要求1所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：所述步骤(6)中在200~300度下加热5~10分钟。
6.权利要求1~5任一项所述的制备方法制得的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池。
7.根据权利要求6所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述全无机钙钛矿太阳能电池的开路电压为1.4～1.6 V、短路电流为6～8mA·cm-2、填充因子为0.70～0.85、光电转换效率为8～11%。
8.权利要求6所述的基于镧系稀土离子掺杂CsPbBr3的全无机钙钛矿太阳能电池在作为电池组件中的应用。
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