CN110620211A - 一种高能量密度锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提出的高能量密度锂离子电池的制备方法，包括：将重量比为89‑96份正极主材，0‑5份预锂添加剂，2‑3份导电剂，2‑3份粘结剂与适量的溶剂混合，采用湿法工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在正极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到正极片；将重量比为92‑95份负极主材、2‑3份导电剂、3‑5份粘结剂与适量去离子水混合，采用捏合工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在负极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到负极片；将正极片、负极片与隔膜进行叠片、老化、化成、分容后得到锂离子电池。采用本发明的锂离子电池的制备方法制备出来的锂离子电池具备给较高的能量密度，且充放电循环次数也得到了很大的提高。

Description

一种高能量密度锂离子电池及其制备方法
【技术领域】
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种高能量密度锂离子电池及其制备方法。
【背景技术】
新能源汽车的续航能力取决于电池的能量密度，随着消费者对汽车续航里程要求不断提高，高能量密度成为动力电池未来发展方向。为了提高锂离子电池的能量密度，正极材料逐渐由NCM523，NCM622过渡至NCM811和NCA。负极材料正在由高容量硅碳负极取代传统石墨负极。
为了提高负极容量，目前工业生产上采用碳包覆的氧化亚硅按一定比例掺入石墨中，得到所需容量的硅氧碳复合材料。但是，随着氧化亚硅掺入量的增大，负极首次库伦效率降低。在全电池中，正极材料NCM811或者NCA首效约为87％，若负极首效小于87％，将会导致正极材料的容量无法完全发挥，致使电池低容。这是因为负极在首次循环过程中，会消耗大量的锂离子来形成SEI膜。目前对正负极预锂化有大量的研究，但是负极预锂化对设备工艺要求较高，而且存在安全隐患，现阶段大规模生产应用较为困难。
【发明内容】
本发明要解决的技术问题在于：针对现有技术中无法提供高能量密度锂离子电池，进而无法满足续航能力的要求，本发明提供一种高能量密度锂离子电池及其制备方法。
本发明的提供一种高能量密度锂离子电池，其包括：包括正极片和负极片，所述正极片由以下重量份的组份混合后涂覆在正极集流体上制成：89-96份正极主材，0-5份预锂添加剂，2-3份导电剂，2-3份粘结剂与N-甲基吡咯烷酮NMP混合制成；
所述负极片由以下重量份的组份混合后涂覆在负极集流体上制成：92-95份负极主材、2-3份导电剂、3-5份粘结剂与去离子水混合制成。
在一个优选实施例中，所述正极主材为镍钴锰NCM或者镍钴铝NCA，Ni含量的范围为：0.80≤Ni含量≤0.88，比容量≥195mAh/g；
所述预锂添加剂为Li5FeO4，其首次嵌锂容量≥700mAh/g；或者所述预锂添加剂为Li2NiO2，其首次嵌锂容量≥400mAh/g；
所述正极片采用的粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF。
在一个优选实施例中，所述负极主材为预锂化硅氧碳复合材料SiO/C，其比容量的取值范围为：420mAh/g≤比容量≤650mAh/g，首次库伦效率≥85％；
所述负极片采用的粘结剂为高强度水性粘结剂聚丙烯酸PAA。
在一个优选实施例中，所述正极片面密度的取值范围是(370g-430g)/m2，正极片压实密度的取值范围是(3.30g-3.55g)/cm3。
所述负极片面密度的取值范围是(180g-220g)/m2，负极片压实密度的取值范围是(1.60g-1.75g)/cm3。
本发明还提供一种高能量密度锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
正极片的制备：将重量比为89-96份正极主材，0-5份预锂添加剂，2-3份导电剂，2-3份粘结剂与适量的溶剂NMP混合，采用湿法工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在正极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到正极片；
负极片的制备：将重量比为92-95份负极主材、2-3份导电剂、3-5份粘结剂与适量去离子水混合，采用捏合工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在负极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到负极片；
电池装配、化成、分容：将得到的正极片、负极片与隔膜按照Z字型进行叠片、再依次进行极耳焊接、铝塑膜封装后进行烘烤，烘烤后注入电解液后，再进行高温老化、化成、分容后得到高能量密度锂离子电池。
在一个优选实施例中，所述湿法工艺具体包括：先将粘结剂与溶剂NMP按重量比1:10加入搅拌机中，搅拌至粘结剂充分溶解，再加入导电剂搅拌，最后加入正极主材及预锂剂搅拌，使用溶剂调粘度，控制粘度范围在6500-8500mPa·s之间。
在一个优选实施例中，所述捏合匀浆工艺具体包括：先将负极主材与导电剂同时加入搅拌机中混合，再将粘结剂分多次加入，所述3次中粘结剂的总量占比分别为50％、20％、30％，搅拌时间分别为30min、30min、3h，再使用去离子水调粘度，控制粘度范围在2500-4000mPa·s之间。
在一个优选实施例中，所述隔膜为单面陶瓷隔膜，其中基膜厚度为9um，陶瓷厚度为3um。
在一个优选实施例中，所述正极集流体为涂碳铝箔，负极集流体为涂碳铜箔，铝箔厚度优选为12um-16um，铜箔厚度为6um-8um，其中涂碳层厚度均为1um。
本发明产生的有益效果是：本发明中的一种高能量密度锂离子电池及其制备方法，通过正极片和负极片的组份，及其制备工艺进行特殊设计，有效的实现了提高锂离子电池的能量密度。
【附图说明】
图1为本发明中一种高能量密度锂离子电池制备方法流程图；
图2为采用实施例1中的方法制备的锂离子电池充放电循环曲线图；
图3为采用实施例2中的方法制备的锂离子电池充放电循环曲线图；
【具体实施方式】
为了使本发明的目的、技术方案和有益技术效果更加清晰明白，以下结合附图和具体实施方式，对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的具体实施方式仅仅是为了解释本发明，并不是为了限定本发明。
本发明的高能量密度锂离子电池，包括正极片和负极片，所述正极片由以下重量份的组份混合后涂覆在正极集流体上制成：89-96份正极主材，0-5份预锂添加剂，2-3份导电剂，2-3份粘结剂与N-甲基吡咯烷酮(NMP)混合制成；
所述负极片由以下重量份的组份混合后涂覆在负极集流体上制成：92-95份负极主材、2-3份导电剂、3-5份粘结剂与去离子水混合制成。
进一步的，所述正极主材为镍钴锰NCM或者镍钴铝NCA(0.80≤Ni含量≤0.88)，比容量≥195mAh/g；所述预锂添加剂为Li5FeO4(首次嵌锂容量≥700mAh/g)或者Li2NiO2(首次嵌锂容量≥400mAh/g)，所述正极片采用的粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF。
进一步的，所述负极主材为预锂化硅氧碳复合材料(SiO/C)，其比容量的取值范围为：420mAh/g≤比容量≤650mAh/g，首次库伦效率≥85％，所述负极片采用的粘结剂为高强度水性粘结剂聚丙烯酸PAA。
进一步的，所述正极片面密度的取值范围是(370g-430g)/m2，正极片压实密度的取值范围是(3.30g-3.55g)/cm3；
负极片面密度的取值范围是(180g-220g)/m2，负极片压实密度的取值范围是(1.60g-1.75g)/cm3。
其中，正极片的浆料中加入预锂添加剂，提高了全电首次库伦效率，使得锂离子电池的能量密度提高；负极片采用预锂化硅氧碳复合材料，双重保证全电首次库伦效率发挥最大。
如图1，本发明还提供一种高能量密度锂离子电池的制备方法：具体包括以下步骤：
步骤S1：将重量比为89-96份正极主材，0-5份预锂添加剂，2-3份导电剂，2-3份粘结剂与适量的NMP混合，采用湿法工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在正极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到正极片；
步骤S2：将重量比为92-95份负极主材、2-3份导电剂、3-5份粘结剂与适量去离子水混合，采用捏合工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在负极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到负极片；
步骤S3：将步骤S1和步骤S2中得到的正极片、负极片与隔膜按照Z字型进行叠片、再依次进行极耳焊接、铝塑膜封装后进行烘烤，烘烤后注入电解液后，再进行高温老化、化成、分容后得到高能量密度锂离子电池。
优选的，所述正极主材为镍钴锰NCM或者镍钴铝NCA(0.80≤Ni含量≤0.88)，比容量≥195mAh/g；所述预锂添加剂为Li5FeO4(首次嵌锂容量≥700mAh/g)或者Li2NiO2(首次嵌锂容量≥400mAh/g)，所述正极片采用的粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；
所述负极主材为预锂化硅氧碳复合材料(SiO/C)，其比容量的取值范围为：420mAh/g≤比容量≤650mAh/g，首次库伦效率≥85％，所述负极片采用的粘结剂为高强度水性粘结剂聚丙烯酸PAA。
具体的，所述正极片面密度的取值范围是(370g-430g)/m2，正极片压实密度的取值范围是(3.30g-3.55g)/cm3；
负极片面密度的取值范围是(180g-220g)/m2，负极片压实密度的取值范围是(1.60g-1.75g)/cm3。
进一步的，所述步骤S1中采用湿法工艺具体包括：先将粘结剂PVDF与溶剂NMP按重量比1:10加入搅拌机中，搅拌至PVDF充分溶解，再加入导电剂搅拌，最后加入正极主材及预锂剂搅拌，使用NMP调粘度，控制粘度范围在6500-8500mPa·s之间；
所述步骤S2中采用捏合匀浆工艺具体包括：先将负极主材与导电剂同时加入搅拌机中混合，再将粘结剂分多次次加入，所述3次中粘结剂的总量占比分别为50％、20％、30％，搅拌时间分别为30min、30min、3h，再使用去离子水调粘度，控制粘度范围在2500-4000mPa·s之间。
进一步的，所述隔膜优选为单面陶瓷隔膜，其中基膜厚度为9um，陶瓷厚度为3um。
优选的，所述正极集流体、负极集流体分别为涂碳铝箔和涂碳铜箔，铝箔厚度优选为12um-16um，铜箔厚度为6um-8um，其中涂碳层厚度均为1um。
进一步，优选高能量密度锂离子电池负极过量比设定为10％-20％，即N/P＝10％-20％。
本发明的高能量密度锂离子电池制备方法中，正极浆料采用湿法工艺匀浆，负极浆料使用捏合工艺匀浆，可以使得活性物质与导电剂充分混匀，降低全电阻抗，提升放电均压。涂碳铝箔和涂碳铜箔也可以使高能量密度电池倍率性能变得更优。通过实际的实验测试，本发明制备的高能量密度锂离子电池其能量密度可高达280-290Wh/kg，且循环次数均能达到1000周以上，其它性能也基本能满足动力电池要求。
为了更加清楚的描述本发明的高能量密度锂离子电池的制备方法，下面以两个具体的实施例来展示：
实施例1：
实施例1，提供一种软包高能量密度锂离子电池及其制备方法，其步骤如下：
(1)正极片的制备：将正极主材NCM811(比容量195mAh/g)、正极预锂添加剂Li5FeO4、导电剂SP+CNT、粘结剂PVDF按照重量比94％：2％：2％：2％称取，采用湿法匀浆工艺，先将粘结剂PVDF与溶剂NMP按重量比1:10加入搅拌机中，搅拌3h至PVDF充分溶解，再加入导电剂SP+CNT搅拌1h，最后加入正极主材及预锂剂Li5FeO4搅拌3h，使用NMP调粘度，控制粘度范围在6500-8500mPa·s之间，将分散均匀后的浆料涂覆在涂碳铝箔上，铝箔厚度16um，涂碳层厚度1um，涂覆面密度380g/m2(N/P＝15％)，烘干后对辊，压实密度3.42g/cm3，然后分条，模切，得到正极片；
(2)负极片的制备：将预锂化负极主材SiO/C(比容量450mAh/g，)、导电剂SP+VGCF、粘结剂PAA按照重量比94％：3％：3％称取，采用捏合匀浆工艺，先将负极主材SiO/C与导电剂SP+VGCF同时加入搅拌机中混合1h，将粘结剂PAA分3次加入(粘结剂总量的50％、20％、30％)，搅拌时间分别为30min，30min，3h，使用去离子水调粘度，将控制粘度范围在2500-4000mPa·s之间，将分散均匀后的浆料涂覆在涂碳铜箔上，铜箔厚度8um，涂碳层厚度1um，涂覆面密度190g/m2，烘干后对辊，压实密度1.65g/cm3，然后分条，模切，得到负极片；
(3)电池装配、化成、分容：将步骤(1)，(2)中得到的正负极片与隔膜按Z字形叠片，极耳焊接，铝塑膜封装，将烘烤后的电池注入电解液，高温老化，化成，分容后得到软包高能量密度锂离子电池。
按照实施例1中的方法制备锂离子电池，并对制备的锂离子电池进行1C充放电，如图2所示为采用实施例1中的方法制备的锂离子电池1C充放电循环曲线图。本实施例中全电池首次库伦效率达到88.5％，质量能量密度283.6Wh/kg。在电压区间：4.15-2.75V，1C充放电循环次数1350周时，容量保持率还可达到83％。
实施例2：
实施例2，提供一种软包高能量密度锂离子电池及其制备方法，其步骤如下：
(1)正极片的制备：将正极主材NCA(比容量198mAh/g)、正极预锂添加剂Li2NiO2、导电剂SP+CNT、粘结剂PVDF按照重量比94％：2％：2％：2％称取，采用湿法匀浆工艺，先将粘结剂PVDF与溶剂NMP按重量比1:10加入搅拌机中，搅拌3h至PVDF充分溶解，再加入导电剂SP+CNT搅拌1h，最后加入正极主材及预锂剂Li2NiO2搅拌3h，使用NMP调粘度，控制粘度范围在6500-8500mPa·s之间，将分散均匀后的浆料涂覆在涂碳铝箔上，铝箔厚度12um，涂碳层厚度1um，涂覆面密度400g/m2(N/P＝10％)，烘干后对辊，压实密度3.38g/cm3。分条，模切，得到正极片；
(2)负极片的制备：将预锂化负极主材SiO/C(比容量500mAh/g，)、导电剂SP+VGCF、粘结剂PAA按照重量比94％：3％：3％称取，采用捏合匀浆工艺，先将负极主材SiO/C与导电剂SP+VGCF同时加入搅拌机中混合1h，将粘结剂PAA分3次加入(粘结剂总量的50％、20％、30％)，搅拌时间分别为30min，30min，3h。使用用去离子水调粘度，将控制粘度范围在2500-4000mPa·s之间，将分散均匀后的浆料涂覆在涂碳铜箔上，铜箔厚度6um，涂碳层厚度1um，涂覆面密度200g/m2，烘干后对辊，压实密度1.70g/cm3。分条，模切，得到负极片；
(3)电池装配、化成、分容：将步骤(1)，(2)中得到的正负极片与隔膜按Z字形叠片，极耳焊接，铝塑膜封装，将烘烤后的电池注入电解液，高温老化，化成，分容后得到软包高能量密度锂离子电池。
按照实施例2中的方法制备锂离子电池，并对制备的锂离子电池进行1C充放电，如图3所示为采用实施例2中的方法制备的锂离子电池1C充放电循环曲线图。本实施例中全电池首次库伦效率达到86.3％，质量能量密度287.2Wh/kg。在电压区间：4.15-2.75V，1C充放电循环次数1200周，容量保持率还可达到82％。
通过实施例1和实施2，可以验证出，采用本发明锂离子电池制备方法得到的锂电池其具有高能量密度，且充放电循环次数也得到了很大的提高。
本发明的一种高能量密度锂离子电池及其制备方法，并不仅仅限于说明书和实施方式中所描述，因此对于熟悉领域的人员而言可容易地实现另外的优点和修改，故在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念的精神和范围的情况下，本发明并不限于特定的细节、代表性的设备和这里示出与描述的图示示例。

Claims (10)

1.一种高能量密度锂离子电池，其特征在于，包括正极片和负极片，所述正极片由以下重量份的组份混合后涂覆在正极集流体上制成：89-96份正极主材，0-5份预锂添加剂，2-3份导电剂，2-3份粘结剂与N-甲基吡咯烷酮NMP混合制成；
所述负极片由以下重量份的组份混合后涂覆在负极集流体上制成：92-95份负极主材、2-3份导电剂、3-5份粘结剂与去离子水混合制成。
2.根据权利要求1所述的高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述正极主材为镍钴锰NCM或者镍钴铝NCA，Ni含量的范围为：0.80≤Ni含量≤0.88，比容量≥195mAh/g；
所述预锂添加剂为Li5FeO4，其首次嵌锂容量≥700mAh/g；或者所述预锂添加剂为Li2NiO2，其首次嵌锂容量≥400mAh/g；
所述正极片采用的粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF。
3.根据权利要求1所述的高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述负极主材为预锂化硅氧碳复合材料SiO/C，其比容量的取值范围为：420mAh/g≤比容量≤650mAh/g，首次库伦效率≥85％；
所述负极片采用的粘结剂为高强度水性粘结剂聚丙烯酸PAA。
4.根据权利要求2所述的高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述正极片面密度的取值范围是(370g-430g)/m2，正极片压实密度的取值范围是(3.30g-3.55g)/cm3。
5.根据权利要求3所述的高能量密度锂离子电池，其特征在于，所述负极片面密度的取值范围是(180g-220g)/m2，负极片压实密度的取值范围是(1.60g-1.75g)/cm3。
6.一种高能量密度锂离子电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
正极片的制备：将重量比为89-96份正极主材，0-5份预锂添加剂，2-3份导电剂，2-3份粘结剂与适量的溶剂NMP混合，采用湿法工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在正极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到正极片；
负极片的制备：将重量比为92-95份负极主材、2-3份导电剂、3-5份粘结剂与适量去离子水混合，采用捏合工艺匀浆，将分散均匀后的浆料涂覆在负极集流体上，烘干，对辊，分条，模切，得到负极片；
电池装配、化成、分容：将得到的正极片、负极片与隔膜按照Z字型进行叠片、再依次进行极耳焊接、铝塑膜封装后进行烘烤，烘烤后注入电解液后，再进行高温老化、化成、分容后得到高能量密度锂离子电池。
7.根据权利要求6所述的高能量密度锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述湿法工艺具体包括：先将粘结剂与溶剂NMP按重量比1:10加入搅拌机中，搅拌至粘结剂充分溶解，再加入导电剂搅拌，最后加入正极主材及预锂剂搅拌，使用溶剂调粘度，控制粘度范围在6500-8500mPa·s之间。
8.根据权利要求6所述的高能量密度锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述捏合匀浆工艺具体包括：先将负极主材与导电剂同时加入搅拌机中混合，再将粘结剂分多次加入，所述3次中粘结剂的总量占比分别为50％、20％、30％，搅拌时间分别为30min、30min、3h，再使用去离子水调粘度，控制粘度范围在2500-4000mPa·s之间。
9.根据权利要求6所述的高能量密度锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述隔膜为单面陶瓷隔膜，其中基膜厚度为9um，陶瓷厚度为3um。
10.根据权利要求6所述的高能量密度锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述正极集流体为涂碳铝箔，负极集流体为涂碳铜箔，铝箔厚度优选为12um-16um，铜箔厚度为6um-8um，其中涂碳层厚度均为1um。
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