CN107819154A - 高能量密度锂离子动力电池 - Google Patents

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Abstract

本发明具体公开一种高能量密度锂离子动力电池。所述电池包括正极片、负极片、隔膜、电解液及电池壳配件；所述正极片由正极集流体和涂覆于所述正极集流体表面的正极材料、正极导电剂和正极粘结剂组成；所述负极片由负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极材料、负极导电剂和负极粘结剂组成，所述正极材料为镍钴锰或镍钴铝三元正极材料；所述负极材料为导电碳源包覆的碳化硅或SiOx。本发明实施例提供的高能量密度锂离子动力电池，首次库伦效率达到86.5％，质量能量密度高达280Wh/kg，能满足动力电池高能量密度以及高循环寿命的要求。

Description

高能量密度锂离子动力电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种高能量密度锂离子动力电池。
背景技术
锂离子动力电池在新能源汽车领域有着重大的应用前景，吸引了国内外科研工作者及企业单位的密切关注。
目前，磷酸铁锂电池因其较好的循环稳定性和安全性曾一度成为国内市场主流。但是，随着消费者对新能源汽车认知逐渐趋于成熟，对电动汽车性能的需求不断升级，磷酸铁锂电池在能量密度等方面的瓶颈日渐显露。譬如我国国务院在2012年颁布的《节能与新能源汽车产业发展规划(2012～2020年)》中提出，到2015年，动力电池模块的能量密度达到150Wh/kg；至2020年，动力电池模块的能量密度达到300Wh/kg。如果按照单体到模块80％的能量密度实现效率计，则近、中期指标所对应的单体电池的能量密度分别约为190和375Wh/kg。但是磷酸铁锂电池能量密度仅为90～120Wh/kg，其性能指标明显满足不了要求。
而锂离子电池能量密度提升的技术主要来自于以下两个方面：
1)对于锂离子电池体系设计和应用(如正负极材料、涂覆厚度、隔膜、铜铝箔和大压实)；
2)电池内部结构的优化(极片加宽、壳壁减薄，箔材收尾和盖帽减薄)。
但上述技术均存在一定技术瓶颈：
1)在体系设计中，涂覆厚度越大，锂离子的嵌入/脱出的路径变长而使得循环性能变差；
2)隔膜与集流体的厚度减薄到一定值时，存在一定技术瓶颈；
3)极片若采用大压实设计后，锂离子扩散的孔径变小，影响倍率性能和循环性能；
4)结构优化中，极片加宽和减薄壳壁均受制于电池安全和尺寸，提容效果有限。
就目前正负极材料而言，正极材料容量存在理论容量瓶颈，无大幅提升的空间。
新型硅负极因具有较大理论容量而受到国内外学者广泛关注，其最大嵌锂化合物的结构式为Li22Si4(Si+4.4e-+4.4Li+→Li22Si4)，该状态下硅嵌锂容量高达4200mAh/g，是商业化负极石墨容量10倍。
但硅负极材料在本身存在两个显著缺点，首先，硅负极材料的首次充放电库仑效率偏低，一般为60～70％；其次，硅在充放电过程中形成的锂硅合金化合物中，存在较大的体积膨胀(Li22Si4对应的体积膨胀为300％)。
针对硅在嵌锂过程中出现的较大体积膨胀问题，一般的解决方法有：1)将硅与石墨进行复合，用石墨的结构缓冲硅的体积膨胀；2)将硅尺寸减小来改善硅的首次效率和循环膨胀；3)构建点-线-面导电网络使得脱离硅颗粒继续参与嵌/脱锂反应；4)开发高黏附力的粘结剂。
发明内容
本发明实施例是针对上述现有锂离子动力电池存在的硅负极材料首次充放电库伦效率偏低、且在充放电过程中出现较大的体积膨胀、能量密度无法达到要求等问题，提供一种高能量密度锂离子动力电池。
为实现上述目的，本发明实施例采用了如下的技术方案：
一种高能量密度锂离子动力电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液及电池壳配件；所述正极片由正极集流体和涂覆于所述正极集流体表面的正极材料、正极导电剂和正极粘结剂组成；所述负极片由负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极材料、负极导电剂和负极粘结剂组成，所述正极材料为镍钴锰或镍钴铝三元正极材料；所述负极材料为导电碳源包覆的碳化硅或SiOx。
上述实施例提供的高能量密度锂离子动力电池的负极体系采用高容量硅基负极材料，负极材料为硅内嵌在空心化的石墨中，外层包覆着导电碳，内嵌式结构有利于束缚硅颗粒的膨胀，加之外层导电性碳层可以增加电子导电性，从而在根本上解决了由于体积膨胀过大而带来的循环性能较差的问题；结合高镍三元正极材料、导电剂体系、粘结剂体系以及电解液体系后，制作的锂离子电池首次库伦效率达到86.5％，质量能量密度高达280Wh/kg，能满足动力电池高能量密度以及高循环寿命的要求，有效了解决目前商业化动力电池因能量密度低而导致的续航里程不足的这一技术难题，为实现锂离子动力电池在动力电池的大规模商业化应用提供重要的技术基础。
附图说明
图1是本发明实施例1所制得的高能量密度锂离子动力电池首次充放电曲线示意图；
图2是本发明实施例1所制得的高能量密度锂离子动力电池的倍率性能示意图；
图3是本发明实施例1所制得的高能量密度锂离子动力电池的高低温性能示意图；
图4是本发明实施例1所制得的高能量密度锂离子动力电池的高温存储性能示意图；
图5是本发明实施例1所制得的高能量密度锂离子动力电池的循环性能示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明实施例提供一种高能量密度锂离子动力电池。所述高能量密度锂离子动力电池包括正极片、负极片、隔膜、电解液及电池壳配件；所述正极片由正极集流体和涂覆于所述正极集流体表面的正极材料、正极导电剂和正极粘结剂组成；所述负极片由负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极材料、负极导电剂和负极粘结剂组成；所述正极材料为镍钴锰或镍钴铝三元正极材料；所述负极材料为导电碳源包覆的碳化硅或SiOx。
其中，优选地，正极集流体为铝箔或涂碳铝箔。
进一步优选地，无论是铝箔还是涂碳的铝箔，为了使得电池结构紧凑又符合安全性，总厚度在10～20μm。
作为优选地，涂碳铝箔的涂层厚度为0.1～2μm，所述涂层为CNTs(中文名称为：碳纳米管)、VGCF(中文名称为：气相成长碳纤维)、石墨烯中的至少一种。
更进一步优选地，为了确保正极材料的能量密度，正极集流体表面涂覆的正极材料的面密度为420～530g/m2。
优选地，所采用的正极材料为镍钴锰，该材料的化学式为LiNixCoyMnzO2，其中，x、y、z满足0.7≤x≤0.9，0.05≤y≤0.15，x+y+z＝1；或者为镍钴铝，该材料的化学式为LiNixCoyAlzO2，其中，x、y、z满足0.7≤x≤0.9，0.05≤y≤0.15，x+y+z＝1。可选的三元正极材料为LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、LiNi0.85Co0.1Mn0.05O2、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2，但不限于所列举的这几种。采用高镍三元正极材料搭配高容量硅基负极材料，其制作锂离子电池的理论能量密度最高可以超过300Wh/kg。
优选地，正极导电剂为Super P(中文名为：导电炭黑)、CNTs、VGCF、石墨烯中的至少一种。
进一步优选地，正极导电剂占正极(导电剂/(导电剂+正极材料+粘结剂))总质量的0.3～2％。
优选地，正极粘结剂为聚偏氟乙烯(英文简写为：PVDF)，所述正极粘结剂为正极(占比的意思：粘结剂/(导电剂+正极材料+粘结剂))总质量的0.5～2％。
优选地，将正极材料、正极导电剂、正极粘结剂涂覆于正极集流体表面后，为了使得本发明实施例获得的电池能量密度达到要求，应当确保正极片经过辊压后的厚度为120～200μm，压实密度为3.0～3.6g/cm3。
优选地，负极集流体为铜箔。进一步优选地，为了使得电池结构紧凑又符合安全性，铜箔的总厚度为6～12μm。
更一步优选地，为了确保负极材料与正极材料形成电池后的电池能量密度，负极集流体表面涂覆的负极材料的面密度为150～300g/m2。
优选地，所采用的导电碳源包覆的碳化硅(SiC)或SiOx中硅元素含量为2％～15％；负极片的克容量为400～650mAh/g。该硅负极材料中，硅内嵌在空心化石墨中，外层包覆着导电碳通过，内嵌式结构避免硅颗粒的膨胀，加之外层导电性碳层可以增加电子导电性，从而在根本上解决了由于体积膨胀过大而带来的循环性能较差的问题。
进一步优选地，导电碳源为无定型碳，石墨，石墨烯或碳纳米管等。
优选地，负极导电剂为Super P、乙炔黑、Super S、350G、KS-6、KS-15、SFG-6、SFG-15、科琴黑、CNTs、VGCF、石墨烯中的至少一种。
进一步优选地，负极导电剂占负极(占比意思为：导电剂/(导电剂+负极材料+粘结剂))总质量的0.1～2.0％。
优选地，负极粘结剂为丁苯橡胶、聚偏氟乙烯、聚酰亚铵(英文简称：PI)、聚丙烯酸钠、海藻酸钠中的至少一种，所述负极粘结剂为负极片总质量的0.5％～4％(占比意思为：粘结剂/(导电剂+负极+粘结剂))。
优选地，将负极材料、负极导电剂、负极粘结剂涂覆于负极集流体表面后，为了使得本发明实施例获得的电池能量密度达到要求，应当确保负极片辊压后的厚度为90～230μm，压实密度为1.3～1.8g/cm3。
上述负极片中，包含了“点-线-面”的导电体系和高黏附力的粘结剂，该粘结剂可抑制由于锂离子反复嵌入/脱出产生的电化学膨胀，即使硅存在部分脱落而失去电接触，亦可被“点-线-面”的导电体系重新连接而具有嵌脱锂的功能。
优选地，隔膜为陶瓷隔膜。相对于普通隔膜而言，陶瓷隔膜具有耐高温性、高安全性、高倍率和良好的保液性等优点。
优选地，电解液中电解质为LiPF6，溶剂为EC、PC、EMC、DMC和DEC中至少一种，所述电解质浓度为0.8～1.5mol/L。
进一步优选地，电解液的注液量为1.0～2.3g/Ah。
本发明实施例中不对电池壳配件进行限定，只需要匹配的电池壳配件即可。
采用上述提供的优选方案，由于硅基负极材料搭配高容量硅基负极材料，并优化隔膜、电解液、导电剂、粘结剂以及结构改善，其制作锂离子电池的首次库伦效率达到86.5％，质量能量密度高达280Wh/kg。
当用18650型电芯进行实验，测得的电芯容量在3.3～3.8Ah，能量密度在250～280Wh/kg，经过1000次循环后，电芯容量在80％以上。从而满足了动力电池高能量密度以及高循环寿命的要求，有效了解决目前商业化动力电池因能量密度低而导致的续航里程不足的这一技术难题，为实现锂离子动力电池在动力电池的大规模商业化应用提供重要的技术基础。
相应地，上述高能量密度锂离子动力电池的采用常规的锂离子电池制造工艺，所不同的是，在制造过程中，环境中露点控制-25～-50℃，温度控制为15～25℃，制备的正极浆料粘度1500～4000mPa·s，固含量为60～80％，负极浆料粘度1000～3000mPa·s，固含量为40～55％。温度、湿度为电芯制作的基本控制，浆料设置参数范围为最佳的配料条件。
为了更好的说明本发明实施例，以下通过多个例子举例说明本发明实施例提供的高能量密度锂离子动力电池。
实施例1
一种高能量密度锂离子动力电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及电池壳配件。
其中，正极片包含正极材料层，正极片的配方由以下组分按照质量百分比构成：LiNi0.88Co0.07Al0.05O2三元材料98％、CNTs(10nm)0.3％、导电炭黑Super P0.5％、PVDF粘结剂1.2％；
负极材料按照质量百分比为硅碳负极材料(导电碳包覆碳化硅，其中硅的含量为12％，0.2C克容量500mAh/g，首次效率87％)，其用量为97.5％；导电剂为0.1％的SWCNT、0.6％的Super P和0.3％的石墨烯三者组合；粘结剂为1.5％的PI；隔膜为12μm(陶瓷厚度3μm，孔隙率50％，PE膜)；
电解液按照质量百分比包含12.5％的LiPF6、60％的DMC、10％的EMC、7.5％的EC、及10％的FEC；电解液中LiPF6的摩尔浓度约1.0mol/L。
该电池的制造过程为：取辊压后的厚度为180μm、压实密度为3.5g/cm3的正极片；辊压后的厚度为180μm，压实密度为1.6g/cm3的负极片；将正极片、隔膜和负极片一起卷绕成卷芯，卷芯置于电池壳体内部，辊槽，测试内部短路情况，再于80℃环境中烘烤24h；向电池壳中注入电解液，封口，而后清洗外壳，打油套热塑膜，将电芯陈化12h得成品电芯。
为了验证实施例1获得的锂离子电池各发明的性能，对制得的电芯进行相应的性能测试，测试的性能以及测试结果如下：
1.电芯测试
(1)首效测试：将电芯恒流0.2C充电至4.2V，4.2V恒压至截止电流0.01C，再恒流0.2C放电至2.5V。0.2C放电容量为3715.8mAh/g，首次效率为87.1％，具体结果详见说明书附图1。
(2)倍率测试：将电芯恒流0.5C充电至4.2V，4.2V恒压至截止电流0.01C，再分别以0.2C、0.5C、1C、2C和3C放电至2.5V。电芯0.5C、1C、2C和3C容量相对于0.2C的容量的百分比分别为98.0％、96.5％、94.5％和92.9％，具体结果详见说明书附图2。
(3)高低温测试：将电芯恒流0.5C充电至4.2V，4.2V恒压至截止电流0.01C，再恒流0.5C放电至2.5V，放电温度为-20℃、-10℃、0℃、25℃、45℃和60℃。电芯-20℃、-10℃、0℃、45℃和60℃的容量相对于25℃的容量为84.3％、90.2％、94.1％、99.5％和100.3％，具体结果详见说明书附图3。
(4)高温存储测试：将电芯恒流0.5C充电至4.2V，4.2V恒压至截止电流0.01C，而后60℃存储28天后，再恒流0.5C放电至2.5V。60存储28天后容量恢复率为94.7％，具体结果详见说明书附图4。
(5)常温循环测试：将电芯恒流0.5C充电至4.1V，4.2V恒压至截止电流0.01C，恒流0.5C放电至2.75V，循环测试1000圈，电池容量还能保持在83.5％以上，具体结果详见说明书附图5。可见，常温循环显示了较优的保持率。
(6)电芯能量密度测试：所制得电芯重量为47.52g，电芯质量能量密度为281.5Wh/kg。
实施例2
一种高能量密度锂离子动力电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及电池壳配件。
其中，正极片包含正极材料层，正极片的配方由以下组分按照质量百分比构成：LiNi0.8Co0.15Al0.05O2三元材料98％、石墨烯0.3％、导电炭黑Super P 0.5％、PVDF粘结剂1.2％；
负极材料按照质量百分比为硅碳负极材料(导电碳包覆碳化硅，其中硅的含量为10％，0.2C克容量500mAh/g，首次效率87％)，其用量为97.5％；导电剂为0.1％的CNTs、0.6％的Super P和0.3％的石墨烯三者组合；粘结剂为1.5％的丁苯橡胶；隔膜为12μm(陶瓷厚度3μm，孔隙率50％，PE膜)；
电解液按照质量百分比包含12.5％的LiPF6、60％的DMC、10％的EMC、7.5％的EC、及10％的FEC；电解液中LiPF6的摩尔浓度约1.0mol/L。
该电池的制造过程为：取辊压后的厚度为150μm、压实密度为3.2g/cm3的正极片；辊压后的厚度为200μm，压实密度为1.5g/cm3的负极片；将正极片、隔膜和负极片一起卷绕成卷芯，卷芯置于电池壳体内部，辊槽，测试内部短路情况，再于80℃环境中烘烤24h；向电池壳中注入电解液，封口，而后清洗外壳，打油套热塑膜，将电芯陈化12h得成品电芯。
实施例3
一种高能量密度锂离子动力电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及电池壳配件。
其中，正极片包含正极材料层，正极片的配方由以下组分按照质量百分比构成：LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2三元材料98％、CNTs(10nm)0.3％、导电炭黑Super P0.5％、PVDF粘结剂1.2％；
负极材料按照质量百分比为硅碳负极材料(导电碳包覆SiOx，其中硅的含量为10％，0.2C克容量500mAh/g，首次效率87％)，其用量为97.5％；导电剂为0.1％的SWCNT、0.6％的Super P和0.3％的石墨烯三者组合；粘结剂为1.5％的PI；隔膜为12μm(陶瓷厚度3μm，孔隙率50％，PE膜)；
电解液按照质量百分比包含12.5％的LiPF6、60％的DMC、10％的EMC、7.5％的EC、及10％的FEC；电解液中LiPF6的摩尔浓度约1.0mol/L。
该电池的制造过程为：取辊压后的厚度为120μm、压实密度为3.0g/cm3的正极片；辊压后的厚度为210μm，压实密度为1.3g/cm3的负极片；将正极片、隔膜和负极片一起卷绕成卷芯，卷芯置于电池壳体内部，辊槽，测试内部短路情况，再于80℃环境中烘烤24h；向电池壳中注入电解液，封口，而后清洗外壳，打油套热塑膜，将电芯陈化12h得成品电芯。
鉴于本发明实施例提供的锂离子电池的性能具有良好的均一性和稳定性，实施例2、3获得的电池的性能同样有相同的结果，只是由于本发明材料性能十分稳定，为节省篇幅，这里就不对其他实施例进行逐个的性能测试与分析测试不做详细的分析。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换或改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种高能量密度锂离子动力电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液及电池壳配件；所述正极片由正极集流体和涂覆于所述正极集流体表面的正极材料、正极导电剂和正极粘结剂组成；所述负极片由负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极材料、负极导电剂和负极粘结剂组成，其特征在于：所述正极材料为镍钴锰或镍钴铝三元正极材料；所述负极材料为导电碳源包覆的碳化硅或SiOx。
2.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述镍钴锰为LiNixCoyMnzO2，其中，x、y、z满足0.7≤x≤0.9，0.05≤y≤0.15，x+y+z＝1；或镍钴铝三元正极材料LiNixCoyAlzO2，其中，x、y、z满足0.7≤x≤0.9，0.05≤y≤0.15，x+y+z＝1。
3.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述导电碳源包覆的碳化硅或SiOx中硅元素含量为2％～15％；所述负极片的克容量为400～650mAh/g。
4.如权利要求1～3任一所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述正极片经过辊压后的厚度为120～200μm，压实密度为3.0～3.6g/cm3；和/或所述负极片辊压后的厚度为90～230μm，压实密度为1.3～1.8g/cm3。
5.如权利要求1～3任一所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述的电解液中电解质为LiPF6，溶剂为EC、PC、EMC、DMC和DEC中至少一种，所述电解质浓度为0.8～1.5mol/L。
6.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述隔膜为陶瓷隔膜。
7.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述负极粘结剂为丁苯橡胶、聚偏氟乙烯、聚酰亚铵、聚丙烯酸钠、海藻酸钠中的至少一种，所述负极粘结剂为负极片总质量的0.5％～4％；
和/或，所述正极粘结剂为聚偏氟乙烯，所述正极粘结剂为正极片总质量的0.5～2％。
8.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述正极导电剂为Super P、CNTs、VGCF、石墨烯中的至少一种，所述正极导电剂为正极总质量的0.3～2％；
和/或，所述负极导电剂为Super P、乙炔黑、Super S、350G、KS-6、KS-15、SFG-6、SFG-15、科琴黑、CNTs、VGCF、石墨烯中的至少一种，所述负极导电剂为负极总质量的0.1～2.0％。
9.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述负极集流体为铜箔，厚度6～12μm，所述负极集流体表面负极材料的面密度为150～300g/m2；和/或，所述正极集流体为铝箔或涂碳铝箔，总厚度10～20μm，所述涂碳铝箔的涂层厚度0.1～2μm，所述涂层为CNTs、VGCF和石墨烯中的至少一种，所述正极集流体表面正极材料的面密度为420～530g/m2。
10.如权利要求1所述的高能量密度锂离子动力电池，其特征在于：所述电解液的注液量为1.0～2.3g/Ah。
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