CN113764617A - 一种负极片和锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本申请提供一种负极片和锂离子电池，其中，所述负极片包括：负极集流体、以及平铺于所述负极集流体上的第一活性涂层、第二活性涂层和第三活性涂层；所述第二活性涂层位于所述第一活性涂层和所述第三活性涂层之间；所述第一活性涂层的锂离子扩散速率大于所述第二活性涂层的锂离子扩散速率，所述第二活性涂层的锂离子扩散速率大于所述第三活性涂层的锂离子扩散速率。通过第一活性涂层、第二活性涂层和第三活性涂层的配合设置，对负极片各部分的电流密度和温升进行平衡，提高了负极片在充放电时的电流密度的均匀性，解决了锂离子电池在应用时的金属锂析出的问题。

Description

一种负极片和锂离子电池
技术领域
本申请涉及电池技术领域，具体涉及一种负极片和锂离子电池。
背景技术
目前在锂离子电池领域，锂离子电池的电芯结构一般采用多极耳结构或叠片结构。
上述电芯结构包括负极片，在锂离子电池的充放电过程中，锂离子电池内部的负极片表面会出现金属锂析出的情况，这使得锂离子电池在应用时的安全隐患较大。
发明内容
本申请实施例的目的在于提供一种负极片和锂离子电池，用于解决锂离子电池在应用时的金属锂析出的问题。
第一方面，本申请实施例提供一种负极片，包括：
负极集流体、以及平铺于所述负极集流体上的第一活性涂层、第二活性涂层和第三活性涂层；
所述第二活性涂层位于所述第一活性涂层和所述第三活性涂层之间；
所述第一活性涂层的锂离子扩散速率大于所述第二活性涂层的锂离子扩散速率，所述第二活性涂层的锂离子扩散速率大于所述第三活性涂层的锂离子扩散速率。
第二方面，本申请实施例提供一种锂离子电池，包括隔膜、正极片、电解质、包装外壳，以及第一方面所述的负极片。
上述技术方案具有如下优点或有益效果：
本申请实施例提供的负极片，通过第一活性涂层、第二活性涂层和第三活性涂层的配合设置，对负极片各部分的电流密度和温升进行平衡，提高了负极片在充放电时的电流密度的均匀性，解决了锂离子电池在应用时的金属锂析出的问题。
附图说明
图1是本申请实施例提供的一种负极片的结构示意图之一；
图2是本申请实施例提供的一种负极片的结构示意图之二；
图3是本申请实施例提供的一种负极集流体的结构示意图。
具体实施方式
下面将结合本申请实施例中的附图，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
请参阅图1和图2，图1是本申请实施例提供的一种负极片的结构示意图之一，图2是本申请实施例提供的一种负极片的结构示意图之二，如图1和图2所示，上述负极片包括：
负极集流体10、以及平铺于所述负极集流体10上的第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40；
所述第二活性涂层30位于所述第一活性涂层20和所述第三活性涂层40之间；
所述第一活性涂层20的锂离子扩散速率大于所述第二活性涂层30的锂离子扩散速率，所述第二活性涂层30的锂离子扩散速率大于所述第三活性涂层40的锂离子扩散速率。
通过第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40的配合设置，对负极片各部分的电流密度和温升进行平衡，提高了负极片在充放电时的电流密度的均匀性，解决了锂离子电池在应用时的安全隐患较大的问题。
实际应用中，上述第一活性涂层20的锂离子扩散速率可以为1.0×10-8cm2/s～5.0×10-8cm2/s，第二活性涂层30的锂离子扩散速率可以为5.0×10-9cm2/s～9.0×10-9cm2/s，第三活性涂层40的锂离子扩散速率可以为1.0×10-9cm2/s～4.0×10-9cm2/s。
需要强调的是，为确保第一活性涂层20、第二活性涂层30以及第三活性涂层40的正确应用，在负极片的制备过程中，优选将负极片上的极耳50设置于第一活性涂层20的远离第二活性涂层30的一侧。在锂离子电池的充放电过程中，极耳50处产生大量热量，受极耳50的温度传导的影响，负极片上会分别形成第一分区、第二分区和第三分区，其中，第一分区对应的负极片部分与极耳50抵接，第二分区对应的负极片部分与极耳50之间的距离小于第三分区对应的负极片部分与极耳50之间的距离。
理想情况下，第一分区、第二分区、第三分区所分别对应的电解液浓度会保持一致，即在正极片上脱出锂离子以后，待嵌入第一分区的锂离子数量、待嵌入第二分区的锂离子数量、待嵌入第三分区的锂离子数量相同。
但在实际情况下，相较于第二分区来说，靠近极耳侧的第一分区的电流密度更大，温升也更大，这会加快锂离子在第一分区所对应电解液中的传输速率，并导致第一分区内的锂离子数量多于第二分区内的锂离子数量，第一分区对应的电解液的消耗量多于第二分区对应的电解液的消耗量，造成第一分区所对应负极片部分的嵌锂阻抗增大，即第一分区所对应负极片部分的嵌锂能力无法满足第一分区的嵌锂需求，在此情况下，通过设置锂离子扩散速率(即嵌锂能力)较高的第一活性涂层，能相应提升第一分区所对应负极片部分的嵌锂能力，以匹配第一分区存在的数量较多的锂离子，降低第一分区的析锂风险；
由上可知，受电流密度和温升的影响，第一分区、第二分区、第三分区内的待嵌入锂离子数量依次递减，通过对应设置锂离子扩散速率依次递减的第一活性涂层、第二活性涂层、第三活性涂层的方式，能分别匹配第一分区、第二分区和第三分区的不同嵌锂需求，降低负极片整体的析锂风险。
另外，所述第一活性涂层20、所述第二活性涂层30、所述第三活性涂层40设置于所述负极集流体10的至少一侧，举例来说，若负极集流体10包括相背设置的第一涂面和第二涂面，则第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40可以设置于所述第一涂面上；第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40也可以设置于所述第二涂面上；第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40还可以设置于所述第一涂面和第二涂面上，且位于第一涂面上的多个活性涂层(包括第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40)与位于第二涂面上的所述多个活性涂层以负极集流体10为中心对称。
可选的，所述第一活性涂层20、所述第二活性涂层30和所述第三活性涂层40各自的锂离子扩散速率满足：
10％≤1-b/a≤90％，20％≤1-c/b≤90％；
其中，a为所述第一活性涂层20的锂离子扩散速率，b为所述第二活性涂层30的锂离子扩散速率，c为所述第三活性涂层40的锂离子扩散速率。
通过上述设置，对第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散速率、第三活性涂层40的锂离子扩散速率进行限制，在维持负极片上的锂离子扩散速率梯度的同时，避免相邻的两个活性涂层(例如，第一活性涂层20和第二活性涂层30之间，或者，第二活性涂层30和第三活性涂层40之间)之间因锂离子扩散速率差距过大而导致的局部极化和温度聚集的现象，进一步提升负极片和包括该负极片的锂离子电池的使用安全，降低金属锂在负极片表面析出的风险。
优选通过恒电流间歇滴定技术(Galvanostatic Intermittent TitrationTechnique，GITT)来分别测量第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散速率、第三活性涂层40的锂离子扩散速率。
可选的，所述第一活性涂层20的厚度、所述第二活性涂层30的厚度和所述第三活性涂层40的厚度相同；
所述第一活性涂层20的厚度、所述第二活性涂层30的厚度和所述第三活性涂层40的面积满足：
1/4D≤d1≤1/3D，1/3D≤d2≤1/2D，1/4D≤d3≤1/3D；
其中，D为所述负极集流体10的面积，d1为所述第一活性涂层20的面积，d2为所述第二活性涂层30的面积，d3为所述第三活性涂层40的面积。
通过设置第一活性涂层20的厚度、第二活性涂层30的厚度和第三活性涂层40的厚度相同，保障第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40所形成负极片的平整性。
在此基础上，通过分别约束第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40的面积，确保第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40的功能得到充分发挥。
实际应用中，第一活性涂层20的厚度可以为20微米～200微米。
需要说明的是，如前所述，若D为负极集流体10的第一涂面/第二涂面的面积，则d1为所述第一活性涂层20在第一涂面/第二涂面上的面积，d2为所述第二活性涂层30在第一涂面/第二涂面上的面积，d3为所述第三活性涂层40在第一涂面/第二涂面上的面积；若D为负极集流体10的第一涂面和第二涂面的面积之和，则d1为所述第一活性涂层20在第一涂面和第二涂面上的面积之和，d2为所述第二活性涂层30在第一涂面和第二涂面上的面积之和，d3为所述第三活性涂层40在第一涂面/第二涂面上的面积之和。
可选的，所述第一活性涂层20的比表面积大于所述第二活性涂层30的比表面积，所述第二活性涂层30的比表面积大于所述第三活性涂层40的比表面积。
通过分别调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40各自的比表面积的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即活性涂层的比表面积越大，活性涂层与锂离子的接触面积越大，活性涂层在单位时间内所能嵌入的锂离子数量越多，活性涂层的锂离子扩散速率越高。
实际应用中，第一活性涂层20的比表面积可以为1.2m2/g～1.5m2/g，第二活性涂层的比表面积可以为0.8m2/g～1.1m2/g，第一活性涂层的比表面积可以为0.5m2/g～0.7m2/g。
可选的，所述第一活性涂层20的孔隙率大于所述第二活性涂层30的孔隙率，所述第二活性涂层30的孔隙率大于所述第三活性涂层40的孔隙率。
通过分别调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40各自的孔隙率的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即活性涂层的孔隙率越大，活性涂层与锂离子的接触面积越大，活性涂层在单位时间内所能嵌入的锂离子数量越多，活性涂层的锂离子扩散速率越高。
实际应用中，第一活性涂层20的孔隙率可以为33％～38％；第二活性涂层30的孔隙率可以为32～36％；第三活性涂层40的孔隙率可以为30～33％。
可选的，所述第一活性涂层20的面电阻小于所述第二活性涂层30的面电阻，所述第二活性涂层30的面电阻小于所述第二活性涂层30的面电阻。
通过分别调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40各自的面电阻的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即活性涂层的面电阻越小，活性涂层在单位时间内所能嵌入的锂离子数量越多，活性涂层的锂离子扩散速率越高。
实际应用中，第一活性涂层20的面电阻可以为1毫欧～8毫欧；第二活性涂层30的面电阻可以为9毫欧～15毫欧；第三活性涂层40的面电阻可以为16毫欧～25毫欧。
可选的，所述第一活性涂层20的石墨取向指数小于所述第二活性涂层30的石墨取向指数，所述第二活性涂层30的石墨取向指数小于所述第三活性涂层40的石墨取向指数。
通过分别调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40各自的石墨取向指数的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即活性涂层的石墨取向指数越小，活性涂层在单位时间内所能嵌入的锂离子数量越多，活性涂层的锂离子扩散速率越高。
实际应用中，第一活性涂层20的石墨取向指数(OI值)可以为2～5；第二活性涂层30的石墨取向指数(OI值)可以为4～7；第三活性涂层40的石墨取向指数(OI值可以为5～8。
可选的，所述第一活性涂层20的导电剂含量大于所述第二活性涂层30的导电剂含量，所述第二活性涂层30的导电剂含量大于所述第三活性涂层40的导电剂含量。
通过分别调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40各自的导电剂含量的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即活性涂层的导电剂含量越高，活性涂层在单位时间内所能嵌入的锂离子数量越多，活性涂层的锂离子扩散速率越高。
实际应用中，第一活性涂层20的导电剂含量可以为0.5wt％～2.0wt％；第二活性涂层30的导电剂含量可以为0.5wt％～1.5wt％；第三活性涂层40的导电剂含量可以为0.5wt％～1.0wt％。
上述导电剂含量为导电材料在活性涂层中的质量占比，上述导电材料可以导电炭黑、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、导电碳纤维、碳纳米管、金属粉、碳纤维中的一种或多种，本申请实施例对此并不加以限定。
可选的，所述第一活性涂层20包括第一活性材料，所述第二活性涂层30包括第二活性材料，所述第三活性涂层40包括第三活性材料，所述第一活性材料的中值粒径小于所述第二活性材料的中值粒径，所述第二活性材料的中值粒径小于所述第三活性材料的中值粒径。
通过分别调整第一活性材料、第二活性材料和第三活性材料各自的中值粒径D50的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即形成活性涂层的活性材料的中值粒径D50越小，活性涂层在单位时间内所能嵌入的锂离子数量越多，活性涂层的锂离子扩散速率越高。
实际应用中，第一活性材料的中值粒径(D50)可以为8微米～15微米；第二活性材料的中值粒径(D50)可以为10微米～17微米；第三活性材料的中值粒径(D50)可以为15微米～20微米。
另外，还可以通过分别调整第一活性材料、第二活性材料和第三活性材料各自的前驱体包覆量的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即设置第一活性材料的前驱体包覆量大于第二活性材料的前驱体包覆量，设置第二活性材料的前驱体包覆量大于第三活性材料的前驱体包覆量，举例来说，上述第一活性材料/第二活性材料/第三活性材料可以为磷酸铁锂材料，前驱体可以为碳源材料。
也可以通过不同的活性材料来分别形成第一活性涂层20、第二活性涂层30和第三活性涂层40的方式，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减。即设置第一活性材料、第二活性材料和第三活性材料各不相同，上述第一活性材料、第二活性材料、第三活性材料可以彼此独立的选择人造石墨、天然石墨、中间相炭微球、硅碳复合材料、钛酸锂中的一种或多个。
实际中，可以通过应用上述调整方法(活性材料的材质、孔隙率、比表面积、活性材料的中值粒径D50、导电剂含量、石墨取向指数、面电阻、活性材料的前驱体包覆量)中的一种或多种，使第一活性涂层20的锂离子扩散速率、第二活性涂层30的锂离子扩散、第三活性涂层40的锂离子扩散速率依次递减，本申请实施例对此并不加以限制。
需要说明的是，在第一活性涂层20中，第一活性材料的质量占比为70-99wt％，导电材料的质量占比为0.5-15wt％，粘结剂的质量占比为0.5-15wt％；在第二活性涂层30中，第二活性材料的质量占比为70-99wt％，导电材料的质量占比为0.5-15wt％，粘结剂的质量占比为0.5-15wt％；在第三活性涂层40中，第三活性材料的质量占比为70-99wt％，导电材料的质量占比为0.5-15wt％，粘结剂的质量占比为0.5-15wt％。
上述粘结材料可以为丁苯橡胶类或聚丙烯酸酯类等材料中的一种或多种，具体的，上述粘结材料可以为丁苯橡胶(Polymerized Styrene Butadiene Rubber，SBR)、羧甲基纤维素(Carboxymethyl Cellulose，CMC)、聚偏氟乙烯(Poly(vinylidene fluoride)，PVDF)、聚甲基丙烯酸甲酯(Polymethyl Methacrylate，PMMA)、聚丙烯腈(Polyacrylonitrile，PAN)、聚氧化乙烯(Polyethylene Oxide，PEO)中的一种或多种。
本申请实施例还提供一种锂离子电池，所述电池包括隔膜、正极片、电解质，包装外壳，以及如前所述的负极片。
实际应用中，对锂离子电池的测试如下：
设定实验组1的锂离子电池通过下述步骤制得：
步骤S1、在96.9wt％钴酸锂1(D50＝10微米)中加入1.8wt％导电炭黑、1.3wt％聚偏氟乙烯，然后用N-甲基吡咯烷酮调节成正极活性物质。通过涂布设备把正极活性物质涂覆于集流体表面，随后烘干、辊压分切和制片得到正极片。
步骤S2、如图3所示，将负极活性物质人造石墨(D50＝15微米)、导电剂导电炭黑和粘接剂SBR+CMC按(96.9wt％、0.5wt％、1.3wt％+1.3wt％)比例混合，然后加入去离子水分散制成适当固含量的负极浆料A；将负极活性物质人造石墨(D50＝17微米)、导电剂导电炭黑和粘接剂SBR+CMC按(96.9wt％、0.5wt％、1.3wt％+1.3wt％)比例混合，然后加入去离子水分散制成适当固含量的负极浆料B；将负极活性物质人造石墨(D50＝20微米)、导电剂导电炭黑和粘接剂SBR+CMC按(96.9wt％、0.5wt％、1.3wt％+1.3wt％)比例混合，然后加入去离子水分散制成适当固含量的负极浆料C；然后通过涂布设备把负极浆料A、B、C同时涂布在负极集流体10上，涂层宽度为2*E，从极耳50侧到极片中间依次形成第一活性涂层20(宽度2*e1)，第二活性涂层30(宽度2*e 2)和第三活性涂层40(宽度2*e 3)，随后烘干、辊压分切和制片得到负极片，其中，e 1＝e 2＝e 3＝1/3E，且第一活性涂层20的厚度、第二活性涂层30的厚度、第二活性涂层30的厚度均相同，厚度为100微米。此时测得的第一活性涂层的锂离子扩散速率为3.0*10-8cm2/s，比表面积为1.35m2/g，孔隙率为35％，面电阻为5毫欧，石墨取向指数(OI值)为4；第二活性涂层的锂离子扩散速率为7.0*10-9cm2/s，比表面积为1.0m2/g，孔隙率为33％，面电阻为12毫欧，石墨取向指数(OI值)为6；第三活性涂层的锂离子扩散速率为3.0*10-9cm2/s，比表面积为0.6m2/g，孔隙率为31.5％，面电阻为20毫欧，石墨取向指数(OI值)为7。
步骤S3、将步骤S1制得的正极片、步骤S2制得的负极片与隔膜叠放在一起卷绕制成卷芯，再用铝塑膜封装制成电芯，然后进行注液、陈化、化成、二次封装等工序，最后对锂离子电池的电化学性能进行测试。
设定实验组2的锂离子电池为：
实验组2的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组2的步骤S2中，对第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40的宽度进行了调整，调整后的第一活性涂层20的宽度为2*e11(e11＝1/4E)，调整后的第二活性涂层30的宽度为2*e22(e22＝1/2E)，调整后的第三活性涂层40的宽度为2*e33(e33＝1/4E)。
设定实验组3的锂离子电池为：
实验组3的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组3的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20中的导电剂的质量占比调整为2.0wt％，将第二活性涂层30中的导电剂的质量占比调整为1.5wt％，将第三活性涂层40中的导电剂的质量占比调整为1.0wt％。
设定实验组4的锂离子电池为：
实验组4的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组4的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的中值粒径D50设置为8微米、第二活性涂层30的负极活性物质的中值粒径D50设置为10微米、第三活性涂层40的负极活性物质的中值粒径D50设置为15微米。
设定实验组5的锂离子电池为：
实验组5的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组5的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为2、第二活性涂层30的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为4、第三活性涂层40的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为5。
设定实验组6的锂离子电池为：
实验组6的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组6的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为5、第二活性涂层30的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为7、第三活性涂层40的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为8。
设定实验组7的锂离子电池为：
实验组7的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组7的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的面电阻调整为1毫欧、第二活性涂层30的面电阻调整为9毫欧、第三活性涂层40的面电阻调整为16毫欧。
设定实验组8的锂离子电池为：
实验组8的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组8的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的面电阻调整为8毫欧、第二活性涂层30的面电阻调整为15毫欧、第三活性涂层40的面电阻调整为25毫欧。
设定实验组9的锂离子电池为：
实验组9的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组9的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的孔隙率调整为33％、第二活性涂层30的孔隙率调整为32％、第三活性涂层40的孔隙率调整为30％。
设定实验组10的锂离子电池为：
实验组10的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组10的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的孔隙率调整为38％、第二活性涂层30的孔隙率调整为36％、第三活性涂层40的孔隙率调整为33％。
设定实验组11的锂离子电池为：
实验组11的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组11的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的比表面积调整为1.2m2/g、第二活性涂层30的比表面积调整为0.8m2/g、第三活性涂层40的比表面积调整为0.5m2/g。
设定实验组12的锂离子电池为：
实验组12的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组12的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的比表面积调整为1.5m2/g、第二活性涂层30的比表面积调整为1.1m2/g、第三活性涂层40的比表面积调整为0.7m2/g。
设定实验组13的锂离子电池为：
实验组13的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组13的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的锂离子扩散速率调整为1.0*10-8cm2/s、第二活性涂层30的锂离子扩散速率调整为9.0*10-9cm2/s、第三活性涂层40的锂离子扩散速率调整为1.0*10-9cm2/s。
设定实验组14的锂离子电池为：
实验组14的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，实验组14的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的锂离子扩散速率调整为5.0*10-8cm2/s、第二活性涂层30的锂离子扩散速率调整为5.0*10-9cm2/s、第三活性涂层40的锂离子扩散速率调整为4.0*10-9cm2/s。
设定对比组1的锂离子电池为：
对比组1的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组1的步骤S2中，仅在负极集流体10上设置第一活性涂层20。
设定对比组2的锂离子电池为：
对比组2的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组2的步骤S2中，仅在负极集流体10上设置第二活性涂层30。
设定对比组3的锂离子电池为：
对比组3的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组3的步骤S2中，仅在负极集流体10上设置第三活性涂层40。
设定对比组4的锂离子电池为：
对比组4的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组4的步骤S2中，仅在负极集流体10上设置第一活性涂层20和第二活性涂层30，第一活性涂层20的厚度与第二活性涂层30的厚度相同，第一活性涂层20的宽度与第二活性涂层30的宽度相同。
设定对比组5的锂离子电池为：
对比组5的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组5的步骤S2中，仅在负极集流体10上设置第一活性涂层20和第三活性涂层40，第一活性涂层20的厚度与第三活性涂层40的厚度相同，第一活性涂层20的宽度与第三活性涂层40的宽度相同。
设定对比组6的锂离子电池为：
对比组6的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组6的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20中的导电剂的质量占比调整为0.4wt％，将第二活性涂层30中的导电剂的质量占比调整为0.4wt％，将第三活性涂层40中的导电剂的质量占比调整为0.4wt％。
设定对比组7的锂离子电池为：
对比组7的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组7的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20中的导电剂的质量占比调整为2.2wt％，将第二活性涂层30中的导电剂的质量占比调整为1.8wt％，将第三活性涂层40中的导电剂的质量占比调整为1.2wt％。
设定对比组8的锂离子电池为：
对比组8的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组8的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的中值粒径D50设置为7微米、第二活性涂层30的负极活性物质的中值粒径D50设置为9微米、第三活性涂层40的负极活性物质的中值粒径D50设置为14微米。
设定对比组9的锂离子电池为：
对比组9的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组9的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的中值粒径D50设置为16微米、第二活性涂层30的负极活性物质的中值粒径D50设置为18微米、第三活性涂层40的负极活性物质的中值粒径D50设置为21微米。
设定对比组10的锂离子电池为：
对比组10的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组10的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为1、第二活性涂层30的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为3、第三活性涂层40的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为4。
设定对比组11的锂离子电池为：
对比组11的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组11的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为6、第二活性涂层30的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为8、第三活性涂层40的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)调整为9。
设定对比组12的锂离子电池为：
对比组12的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组12的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的面电阻调整为0.5毫欧、第二活性涂层30的面电阻调整为8毫欧、第三活性涂层40的面电阻调整为15毫欧。
设定对比组13的锂离子电池为：
对比组13的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组13的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的面电阻调整为9毫欧、第二活性涂层30的面电阻调整为16毫欧、第三活性涂层40的面电阻调整为26毫欧。
设定对比组14的锂离子电池为：
对比组14的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组14的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的孔隙率调整为32％、第二活性涂层30的孔隙率调整为31％、第三活性涂层40的孔隙率调整为29％。
设定对比组15的锂离子电池为：
对比组15的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组15的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的孔隙率调整为39％、第二活性涂层30的孔隙率调整为37％、第三活性涂层40的孔隙率调整为34％。
设定对比组16的锂离子电池为：
对比组16的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组16的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的比表面积调整为1.1m2/g、第二活性涂层30的比表面积调整为0.7m2/g、第三活性涂层40的比表面积调整为0.4m2/g。
设定对比组17的锂离子电池为：
对比组17的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组17的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的比表面积调整为1.6m2/g、第二活性涂层30的比表面积调整为1.2m2/g、第三活性涂层40的比表面积调整为0.8m2/g。
设定对比组18的锂离子电池为：
对比组18的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组18的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的锂离子扩散速率调整为9.8*10-9cm2/s、第二活性涂层30的锂离子扩散速率调整为9.2*10-9cm2/s、第三活性涂层40的锂离子扩散速率调整为8.5*10-10cm2/s。
设定对比组19的锂离子电池为：
对比组19的锂离子电池制作步骤与实验组1的锂离子电池的制作步骤相同，区别在于，对比组19的步骤S2中，通过本领域常规方法，将第一活性涂层20的锂离子扩散速率调整为6.0*10-8cm2/s、第二活性涂层30的锂离子扩散速率调整为4.8*10-9cm2/s、第三活性涂层40的锂离子扩散速率调整为0.42*10-9cm2/s。
对上述实验组1-14、以及对比组1-19均进行材料扩散速率测试、能量密度计算和快充循环寿命测试。
其中，材料扩散速率测试的测试过程为：
采用恒电流间歇滴定技术来测量不同活性涂层中锂离子扩散速率，以第一活性涂层20的锂离子扩散速率A作为基准值，第二活性涂层30的锂离子扩散速率B和第三活性涂层40的锂离子扩散速率C均以与A的差异百分比来表示。即第二活性涂层30的锂离子扩散速率与第一活性涂层20的锂离子扩散速率之间的差异百分比＝(1-B/A)*100％，第三活性涂层40的锂离子扩散速率与第一活性涂层20的锂离子扩散速率之间的差异百分比＝(1-C/A)*100％。
能量密度计算为，根据上述首效测试的方法，获得电池的能量密度，能量密度＝放电容量*放电平均电压/电池厚度，设定实验组1所对应的锂离子电池的能量密度为E1。
快充循环寿命测试的测试过程为：
在25摄氏度环境温度下，将锂离子电池以1.5C倍率恒流充电导4.45V，然后再4.45V下恒压充电，截止电流为0.025C，之后再以0.5C倍率恒流放电，截止电压是3V，此为一个充放电循环过程，重复该充放电循环过程，直至锂离子电池的容量保持率低于80％或循环次数达到1000次。
测试结果如表1所示。
表1
Figure BDA0003263664290000161
Figure BDA0003263664290000171
需要说明的是，在快充循环寿命测试中，若锂离子表面的析锂区域超过整体区域的1/3，则判定该锂离子电池存在严重析锂的情况，若锂离子表面的析锂区域超过整体区域的1/5，则判定该锂离子电池存在中等析锂的情况，若锂离子表面未析出金属锂，则判定该锂离子电池在快充循环寿命测试中不析锂。
通过比较实验组1、3和对比组6、7的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40中的导电剂含量，在满足第一活性涂层20的锂离子扩散速率大于第二活性涂层30的锂离子扩散速率，且第二活性涂层30的锂离子扩散速率大于第三活性涂层40的锂离子扩散速率的情况下，能提高锂离子电池在充放电过程中的电流密度的均匀性，避免局部极化导致的析锂情况，提高了锂离子电池的安全性与循环寿命。但当导电剂含量降低到一定值，极片整体的导电性降低，动力学不足，锂离子扩散速率降低，会导致循环析锂；而当导电剂含量提高到一定值，相对应地降低了负极活性物质的含量，会导致电池能量密度的降低。
通过比较实验组1、4和对比组8、9的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40中的负极活性物质的中值粒径D50，同上原理一致，可以提高锂离子电池的安全性与循环寿命。但当中值粒径小于一定值时，会降低极片的压实，导致电池能量密度降低；而当中值粒径大于一定值时，会导致负极活性物质动力学降低，导致循环析锂。
通过比较实验组1、5、6和对比组10、11的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40中的负极活性物质的石墨取向指数(OI值)，同上原理一致，可以提高锂离子电池的安全性与循环寿命。但当石墨OI值小于一定值时，会降低极片的压实，导致电池能量密度降低；而当石墨OI值大于一定值时，会导致负极活性物质动力学降低，导致循环析锂。
通过比较实验组1、7、8和对比组12、13的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40的面电阻，同上原理一致，可以提高锂离子电池的安全性与循环寿命。但当面电阻小于一定值时，表明负极活性物质含量降低，会导致电池能量密度降低；而当面电阻大于一定值时，极片动力学降低，循环析锂风险大大增加。
通过比较实验组1、9、10和对比组14、15的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40的孔隙率，同上原理一致，可以提高锂离子电池的安全性与循环寿命。但当孔隙率小于一定值时，负极片嵌锂能力降低，循环析锂风险增加；当孔隙率大于一定值时，极片压实降低，电池能量密度降低。
通过比较实验组1、11、12和对比组16、17的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40的比表面积，同上原理一致，可以提高锂离子电池的安全性与循环寿命。但当比表面积小于一定值时，负极片嵌锂能力降低，循环析锂风险增加；当比表面积大于一定值时，电池能量密度会降低。
通过比较实验组1、13、14和对比组18、19的测试结果可以发现，通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40的锂离子扩散速率，同上原理一致，可以提高锂离子电池的安全性与循环寿命。但当锂离子扩散速率小于一定值，负极片动力学降低，循环析锂风险增加；当锂离子扩散速率大于一定值时，电池能量密度会降低；而当第一、第二、第三活性涂层的锂离子扩散速率梯度较大时，会导致循环过程中电流密度分布不均，局部极化变大，析锂风险增加。
实验组2通过调整第一活性涂层20、第二活性涂层30、第三活性涂层40的宽度，即减小第一活性涂层20和第三活性涂层40的宽度，增加第二活性涂层30的宽度，以略微牺牲电芯整体的电流密度均匀性作为代价，能略微提高电芯的能量密度，并进一步降低第一活性涂层20和第三活性涂层40所在区域析锂的风险(锂离子电池充放电过程中的热量最高处位于第二活性涂层30所在区域)。
通过对比组1、对比组2、对比组3的测试结果可以发现，在负极集流体10上仅设置一种活性涂层的情况下，会使得负极片各区域的锂离子扩散速率相同，在锂离子电池充放电过程中，靠近极耳50的负极片边缘的电流密度较负极片其余部分的电流密度更大，这导致负极片上会形成电流密度梯度，且负极片内的部分区域的局部荷电状态(State ofCharge，SOC)升高，极化变大，使锂离子电池的析锂风险增加，并最终造成锂离子电池失效。
通过对比组4、5的测试结果可以发现，相较于对比组1、2来说，尽管两种活性涂层之间存在锂离子扩散速率差异，但同样存在易出现局部极化变大的问题，这使得锂离子电池的析锂风险仍旧较高。
以上所述是本申请的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本申请所述原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本申请的保护范围。

Claims (10)

1.一种负极片，其特征在于，包括：负极集流体、以及平铺于所述负极集流体上的第一活性涂层、第二活性涂层和第三活性涂层；
所述第二活性涂层位于所述第一活性涂层和所述第三活性涂层之间；
所述第一活性涂层的锂离子扩散速率大于所述第二活性涂层的锂离子扩散速率，所述第二活性涂层的锂离子扩散速率大于所述第三活性涂层的锂离子扩散速率。
2.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层、所述第二活性涂层和所述第三活性涂层各自的锂离子扩散速率满足：
10％≤1-b/a≤90％，20％≤1-c/b≤90％；
其中，a为所述第一活性涂层的锂离子扩散速率，b为所述第二活性涂层的锂离子扩散速率，c为所述第三活性涂层的锂离子扩散速率。
3.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层的厚度、所述第二活性涂层的厚度和所述第三活性涂层的厚度相同；
所述第一活性涂层的厚度、所述第二活性涂层的厚度和所述第三活性涂层的面积满足：
1/4D≤d1≤1/3D，1/3D≤d2≤1/2D，1/4D≤d3≤1/3D；
其中，D为所述负极集流体的面积，d1为所述第一活性涂层的面积，d2为所述第二活性涂层的面积，d3为所述第三活性涂层的面积。
4.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层的比表面积大于所述第二活性涂层的比表面积，所述第二活性涂层的比表面积大于所述第三活性涂层的比表面积。
5.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层的孔隙率大于所述第二活性涂层的孔隙率，所述第二活性涂层的孔隙率大于所述第三活性涂层的孔隙率。
6.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层的面电阻小于所述第二活性涂层的面电阻，所述第二活性涂层的面电阻小于所述第二活性涂层的面电阻。
7.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层的石墨取向指数小于所述第二活性涂层的石墨取向指数，所述第二活性涂层的石墨取向指数小于所述第三活性涂层的石墨取向指数。
8.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，第一活性涂层的导电剂含量大于所述第二活性涂层的导电剂含量，所述第二活性涂层的导电剂含量大于所述第三活性涂层的导电剂含量。
9.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一活性涂层包括第一活性材料，所述第二活性涂层包括第二活性材料，所述第三活性涂层包括第三活性材料，所述第一活性材料的中值粒径小于所述第二活性材料的中值粒径，所述第二活性材料的中值粒径小于所述第三活性材料的中值粒径。
10.一种锂离子电池，包括隔膜、正极片、电解质，以及包装外壳，其特征在于，所述电池还包括权利要求1至9中任一项所述的负极片。
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