CN110534753B - 具备均相辅助催化的葡萄糖燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及燃料电池技术,旨在提供一种具备均相辅助催化的葡萄糖燃料电池。该电池中改性葡萄糖燃料制备:取一升质量浓度98%的浓硫酸,在50℃以下加入0.1~1mol的铁氰化钾;搅拌溶解后,再加入1~4升质量浓度30~60wt%的葡萄糖水溶液;混匀使铁氰根配离子被葡萄糖还原,得到含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料。与现有技术相比,本发明使用的葡萄糖无毒无害,能量密度高,价格便宜,是十分安全的固体燃料。运输方便、运输效率高。葡萄糖溶液中添加铁氰化钾,形成含均相助催化剂的改性葡萄糖燃料,实现葡萄糖燃料电池的常温发电。亚铁氰化铁价格低廉,有利于减低燃料电池成本。改性燃料久存不变质,在航空航天、电动运载工具、应急电源等领域有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池技术,特别涉及具备均相辅助催化、以葡萄糖为燃料的燃料电池。是将铁氰化钾溶于葡萄糖硫酸溶液形成含亚铁氰根配离子的均相助催化剂的燃料,实现葡萄糖为燃料通过电化学方法在常温发电的方法。
背景技术
燃料电池是一种直接将储存在燃料中的化学能转变为电能的能量转换装置,由于其无需经过卡诺循环,能量密度和能量转换效率高,是一种新型的绿色能源技术。近几年来,由于燃料电池(Fuel Cell)的技术获得创新突破,再加上环保问题与能源不足等多重压力相继到来,各国政府与汽车、电力、能源等产业渐渐重视燃料电池技术的发展。燃料电池是高效率、低污染、多元化能源的新发电技术。燃料电池使用醇类、天然气、氢气、硼氢化钠、肼等燃料转换成电流,使其能持续产生电力,不需二次电池的充放电程序。充电时,只要再装进燃料即可。燃料电池,简单的说就是一个发电机。燃料电池是火力、水力、核能外第四种发电方法。
质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为是移动式和便携式电源领域最有前景的技术之一。虽然PEMFC技术已经日趋成熟,然而其商品化还面临一个难以解决的问题,即氢的生产和储运。氢的储运主要有两种方式:第一,高压气瓶储氢,缺点在于体积比能量低,对设备要求高,并存在一定的安全隐患;第二,利用重整气给燃料电池进料,这必然使燃料电池系统复杂化,增加成本。人们尝试寻找其它的替代燃料以克服PEMFC的技术障碍,其中以有机小分子居多,如甲醇、甲酸、肼等,但这些液体燃料虽然不存在储运困难的问题,但是有毒,对身体健康造成危害,而且反应活性低且极易使催化剂中毒,造成电池性能的低下。
如甲醇在铂催化剂上的电化学氧化由多个基元反应构成:
其中反应(5)是甲醇电化学氧化的速度控制步骤。直接甲醇燃料电池性能低于氢燃料电池的主要原因之一在于甲醇电化学氧化的中间产物CO吸附在铂的活性位上,难以进一步被氧化。催化剂催化能力决定电极反应速率,而助催化剂是强化催化反应的重要手段。为了加速CO的电化学氧化,通常采用铂和助催化过渡金属形成的合金催化剂,如PtRu。在Ru元素的位置上可形成羟基团(OH),吸附在铂活性位上的CO在OH的作用下氧化成CO2和H2O,从而消除CO的吸附,重新获得铂活性位,但是,反应(5)仍然是甲醇电化学氧化的速度控制步骤,强化氧化铂的还原仍然是提高直接甲醇燃料电池性能的关键因素。
葡萄糖,分子式C6H12O6。是自然界分布最广且最为重要的一种单糖,是一种多羟基醛,是活细胞的能量来源和新陈代谢中间产物,即生物的主要供能物质。葡萄糖为固体,比容量可达3.57Ah/g,理论电动势1.22V与氢燃料电池相当,理论能量密度为4.36kWh/Kg,远超现在的锂离子电池。葡萄糖燃料电池发电时的电池反应为:
C6H12O6+6O2=6CO2+6H2O (1)
其中阳极反应为:
C6H12O6+6H2O=6CO2+24H++24e- (2)
阴极反应为:
4H++O2+4e-=2H2O (3)
然而葡萄糖的电化学氧化反应活性弱,也存在催化剂的中毒问题,致使葡萄糖燃料电池的研发陷于停滞,其根本原因在于现有的电催化体系无法提高葡萄糖电化学氧化速度。
发明内容
本发明要解决的技术问题是,克服现有技术的不足,提供一种具备均相辅助催化的葡萄糖燃料电池。是利用溶于葡萄糖硫酸溶液的铁氰化钾,通过葡萄糖还原铁氰根配离子形成亚铁氰根配离子,亚铁氰根配离子电化学氧化成铁氰根配离子,达到催化葡萄糖发电的目的,最终提高葡萄糖燃料电池性能。
为了解决技术问题,本发明的解决方案是:
提供一种含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料,是通过以下步骤制备获得的:
取一升质量浓度98%的浓硫酸,在50℃以下加入0.1~1mol的铁氰化钾;搅拌溶解后,再加入1~4升质量浓度30~60wt%的葡萄糖水溶液;混匀使铁氰根配离子被葡萄糖还原,得到含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料。
本发明进一步提供了基于前述改性葡萄糖燃料的具备均相辅助催化的葡萄糖燃料电池,是通过以下步骤制备获得的:
(1)取10g碳载体材料,浸渍于100mL质量浓度1~10wt%的铁氰化钾溶液中;搅拌1h,过滤干燥;再浸渍于50mL质量浓度1~10wt%的氯化铁溶液中;过滤、去离子水洗涤、干燥后,得到碳担载亚铁氰化铁的阳极催化剂;
(2)取0.3克阳极催化剂,放入研钵中与作为粘合剂的全氟磺酸树脂(Nafion)溶液进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制催化剂与全氟磺酸树脂溶液、乙醇、水的质量比1∶7∶3∶3;将膏状物涂敷在亲水碳纸上,阴干后在温度150℃、压力100kg cm-2下压制成型,制得阳极;
(3)取0.1克碳载Pt催化剂粉末,放入研钵中与作为粘合剂的全氟磺酸树脂(Nafion)溶液进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制催化剂与全氟磺酸树脂溶液、乙醇、水的质量比1∶7∶3∶3;将膏状物涂敷在憎水碳纸上,阴干后在温度150℃,压力100kg cm-2下压制成型,制得阴极;
(4)将阳极和阴极的催化剂层侧与隔膜相对,按常规方式组装形成三明治结构;将阳极-隔膜-阴极结构与开有燃料进出口和氧气进出口的不锈钢夹板、密封圈组装成燃料电池;
(5)从燃料进口加入含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料,使其流过阳极;通入氧气使其流过阴极,接上负载即能实现燃料电池发电。
本发明中,所述全氟磺酸树脂溶液的质量浓度为5wt%。
本发明中,所述阳极催化剂和Pt催化剂粉末的粒径﹤400目。
本发明中,所述隔膜是质子交换膜。
发明原理描述:
本发明使用葡萄糖为燃料,创造性地将溶于葡萄糖溶液的赤血盐生成亚铁氰根配离子作为助催化剂,亚铁氰根配离子存在于燃料,不受固相催化剂担载面积的制约,能够最大限度地发挥助催化作用,不妨碍主催化剂在固体催化剂的担载。并且,由于亚铁氰根配离子和反应物同处于一相,没有相界存在,亚铁氰根配离子以离子的方式独立起作用,高度分散具有高活性。其中,均相催化的基元反应步骤在亚铁氰根配离子上进行,反应过程构成了一个催化循环。
铁氰化钾,化学式K3[Fe(CN)6],俗称赤血盐、赤血盐钾,为亮红色固体盐可溶于水,水溶液带有黄绿色荧光,含铁氰根配离子[Fe(CN)6]3-。铁氰根配离子与铁离子反应形成普鲁士蓝,亚铁氰化铁,化学式Fe4[Fe(CN)6]3,又名柏林蓝、贡蓝、铁蓝、米洛丽蓝、中国蓝、密罗里蓝、华蓝,是一种古老的蓝色染料,可以用来上釉和做油画染料。
铁氰根配离子在酸性介质中可被葡萄糖还原成亚铁氰根配离子[Fe(CN)6]4-:
首先亚铁氰根配离子[Fe(CN)6]4-在阳极催化剂上发生电化学氧化形成铁氰根配离子[Fe(CN)6]3-:
[Fe(CN)6]4-=[Fe(CN)6]3-+e- (5)
释放电子,紧接着葡萄糖还原[Fe(CN)6]3-又生成[Fe(CN)6]4-:
C6H12O6+6H2O+24[Fe(CN)6]3-=6CO2+24[Fe(CN)6]4-+24H+
得到的[Fe(CN)6]4-继续发生电化学氧化从而不断释放电子,产生电流,并不断产生质子H+,质子通过质子交换膜到达阴极,在阴极催化剂上发生氧还原反应:
4H++O2+4e-=2H2O (6)
通过反应(4)和(5)的循环进行,使得葡萄糖不断被氧化产生CO2,基于反应(4)和(5),可得到阳极侧总反应为:
C6H12O6+6H2O=6CO2+24H++24e-
而阳极侧总反应就是葡萄糖在阳极催化剂上发生的电化学氧化反应(2)。因此,通过在葡萄糖溶液中添加铁氰化钾,葡萄糖还原[Fe(CN)6]3-生成[Fe(CN)6]4-,[Fe(CN)6]4-电化学成氧化再生成[Fe(CN)6]3-,从而强化了葡萄糖的氧化,从而实现了葡萄糖燃料电池的发电。
本发明中,阳极采用亲水碳纸,阴极采用憎水碳纸作为电极扩散层,阳极的亲水碳纸有利于葡萄糖溶液扩散至阳极催化层;阴极的憎水碳纸有利于氧气(空气)扩散至阴极催化层。
与现有技术相比,本发明具有的有益效果是:
1、葡萄糖无毒无害,能量密度高,价格便宜,是十分安全的固体燃料。
2、葡萄糖运输方便、运输效率高。葡萄糖溶液中添加铁氰化钾,形成含均相助催化剂的改性葡萄糖燃料,实现葡萄糖燃料电池的常温发电。
3、亚铁氰化铁(普鲁士蓝)价格低廉,有利于减低燃料电池成本。
4、改性燃料久存不变质,在航空航天、电动运载工具、应急电源等领域有广阔的应用前景。因此,葡萄糖燃料电池无论在军用还是民用领域,都将发挥重要作用。
附图说明
图1为实施例七中葡萄糖燃料电池的发电性能对比。
图中:曲线1为使用不含亚铁氰根配离子的葡萄糖燃料的极化曲线;曲线2为使用不含亚铁氰根配离子的葡萄糖燃料的功率密度曲线;曲线3为使用含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料的极化曲线;曲线4为使用含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料的功率密度曲线。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明进一步详细描述:
实施例一:阳极催化剂制备
取10g市贩碳载体材料XC-72,浸渍于1wt%的铁氰化钾溶液(100mL)搅拌1h,过滤干燥后,再浸渍于1wt%的氯化铁溶液(50mL),过滤、去离子水洗涤、干燥,得到碳担载亚铁氰化铁(普鲁士蓝)的阳极催化剂。
实施例二:阳极制备
取10g市贩碳载体材料XC-72,浸渍于5wt%的亚铁氰化钾溶液(100mL)搅拌1h,过滤干燥后,浸渍于5wt%的氯化铁溶液(50mL),过滤、去离子水洗涤、干燥,得到XC-72担载亚铁氰化铁的阳极催化剂。
取上述阳极催化剂0.3克(﹤400目)放入研钵中与粘合剂:Nafion溶液(全氟磺酸树脂,5wt%)进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制碳担载普鲁士蓝与Nafion溶液、乙醇、水按质量比1∶7∶3∶3混合。混合均匀后缓慢地涂敷到面积为2×2平方厘米的亲水碳纸上阴干,在温度150℃,压力100kg cm-2下压制成型,制得阳极。
实施例三:阴极制备
取市贩碳载Pt催化剂粉末0.1克(含28.6wt%的Pt,﹤400目)放入研钵中与粘合剂:Nafion溶液(全氟磺酸树脂,5wt%)进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制催化剂与Nafion溶液、乙醇、水按质量比1∶7∶3∶3混合。混合均匀后缓慢地涂敷到面积为2×2平方厘米的憎水碳纸上阴干,在温度150℃,压力100kg cm-2下压制成型,制得阴极。
实施例四:改性葡萄糖燃料制备
取一升浓度为98%的浓硫酸在50℃以下,搅拌溶解0.1mol的铁氰化钾;再加入30wt%的葡萄糖水溶液1升,混匀使铁氰根配离子被葡萄糖还原成亚铁氰根配离子[Fe(CN)6]4-,得到含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料。
实施例五:燃料电池制备
取10g市贩碳载体材料XC-72,浸渍于10wt%的铁氰化钾溶液(100mL)搅拌1h,过滤干燥后,浸渍于10wt%的氯化铁溶液(50mL),过滤、去离子水洗涤、干燥,得到XC-72担载亚铁氰化铁的阳极催化剂。取阳极催化剂0.3克(﹤400目)放入研钵中与粘合剂:Nafion溶液(全氟磺酸树脂,5wt%)进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制催化剂与Nafion溶液、乙醇、水按质量比1∶7∶3∶3混合。混合均匀后缓慢地涂敷到面积为2×2平方厘米的亲水碳纸上阴干,在温度150℃,压力100kg cm-2下压制成型,制得阳极。
取实施例三得到的阴极,将上述阳极和阴极的催化剂层侧与隔膜相对,组装形成三明治结构,隔膜的材料为质子交换膜。将阳极-膜-阴极结构与开有燃料进出口和氧气进出口的不锈钢夹板、密封圈组装成燃料电池。
实施例六:改性葡萄糖燃料的电化学氧化
取10g市贩碳载体材料XC-72,浸渍于10wt%的铁氰化钾溶液(100mL)搅拌1h,过滤干燥后,浸渍于10wt%的氯化铁溶液(50mL),过滤、去离子水洗涤、干燥,得到XC-72担载亚铁氰化铁的阳极催化剂。取催化剂0.3克(﹤400目)放入研钵中与粘合剂:Nafion(全氟磺酸树脂)溶液进行研磨,催化剂与Nafion溶液(5wt%)、乙醇、水按质量比1∶7∶3∶3混合。混合均匀后缓慢地涂敷到面积为2x2平方厘米的亲水碳纸上阴干,在温度150℃,压力100kg cm-2下压制成型,制得阳极。
取实施例三得到的阴极和上述阳极,将阳极和阴极的催化剂层侧与隔膜相对,组装形成三明治结构,隔膜的材料为质子交换膜。将阳极-膜-阴极与开有燃料进出口和氧气进出口的不锈钢夹板、密封圈组装成燃料电池。
取一升浓度为98%的浓硫酸在50℃以下,搅拌溶解0.5mol的铁氰化钾,加入45wt%的葡萄糖水溶液2升,铁氰根配离子被葡萄糖还原成亚铁氰根配离子[Fe(CN)6]4-,得到含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料。从燃料进口加入含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料,使其流过阳极;通入氧气使其流过阴极,接上负载即能实现燃料电池发电。
放电时,亚铁氰根配离[Fe(CN)6]4-在阳极上氧化成铁氰根配离子[Fe(CN)6]3-,紧接着葡萄糖还原[Fe(CN)6]3-又生成[Fe(CN)6]4-:
C6H12O6+6H2O+24[Fe(CN)6]3-=6CO2+24[Fe(CN)6]4-+24H+
得到的[Fe(CN)6]4-继续发生电化学氧化从而不断释放电子,产生电流,葡萄糖不断被氧化。
实施例七:葡萄糖燃料电池的发电
取一升浓度为98%的浓硫酸在50℃以下,加入60wt%的葡萄糖水溶液4升,得到普通葡萄糖燃料。
取一升浓度为98%的浓硫酸在50℃以下,搅拌溶解1mol的铁氰化钾,加入60wt%的葡萄糖水溶液4升,铁氰根配离子被葡萄糖还原成亚铁氰根配离子[Fe(CN)6]4-,得到含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料。
分别将上述葡萄糖燃料和改性葡萄糖燃料分别通入实施例五得到的两组燃料电池的阳极极板,氧气通入其阴极极板,氧气通入其阴极极板,燃料流量5mL/min,氧气流量1L/min,接通外电路负载进行燃料电池发电。结果如图1所示,含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料的发电性能远高于普通的葡萄糖燃料。
最后,以上公布的仅是本发明的具体实施例。本领域的普通技术人员能从本发明公开的内容直接导出或联想到的所有变形,均应认为是本发明的保护范围。
Claims (4)
1.一种具备均相辅助催化的葡萄糖燃料电池的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)取10 g碳载体材料,浸渍于100 mL质量浓度1~10 wt%的铁氰化钾溶液中;搅拌1 h,过滤干燥;再浸渍于50 mL质量浓度1~10 wt%的氯化铁溶液中;过滤、去离子水洗涤、干燥后,得到碳担载亚铁氰化铁的阳极催化剂;
(2)取0.3克阳极催化剂,放入研钵中与作为粘合剂的全氟磺酸树脂溶液进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制催化剂与全氟磺酸树脂溶液、乙醇、水的质量比1∶7∶3∶3;将膏状物涂敷在亲水碳纸上,阴干后在温度150 oC、压力100 kg cm-2下压制成型,制得阳极;
(3)取0.1克碳载Pt催化剂粉末,放入研钵中与作为粘合剂的全氟磺酸树脂溶液进行研磨;然后加入乙醇和水,混合均匀得膏状物,控制催化剂与全氟磺酸树脂溶液、乙醇、水的质量比1∶7∶3∶3;将膏状物涂敷在憎水碳纸上,阴干后在温度150 oC, 压力100 kg cm-2下压制成型,制得阴极;
(4)将阳极和阴极的催化剂层侧与隔膜相对,按常规方式组装形成三明治结构;将阳极-隔膜-阴极结构与开有燃料进出口和氧气进出口的不锈钢夹板、密封圈组装成燃料电池;
(5)从燃料进口加入含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料,使其流过阳极;通入氧气使其流过阴极,接上负载即能实现燃料电池发电;
所述含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料,是通过以下步骤制备获得的:取一升质量浓度98%的浓硫酸,在50℃以下加入0.1~1 mol 的铁氰化钾;搅拌溶解后,再加入1~4升质量浓度30~60 wt%的葡萄糖水溶液;混匀使铁氰根配离子被葡萄糖还原,得到含亚铁氰根配离子的改性葡萄糖燃料。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述全氟磺酸树脂溶液的质量浓度为5wt%。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述阳极催化剂和Pt催化剂粉末的粒径﹤400目。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述隔膜是质子交换膜。
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Non-Patent Citations (1)
Title |
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