CN110492182A - 全固体电池和其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及全固体电池和其制造方法。提供一种能够抑制短路的发生并且防止电极的损伤的全固体电池和全固体电池的制造方法。一种全固体电池，其中，在全固体电池层叠体的第1侧面，第1电极集电器层和第2电极集电器层分别具有向面方向突出的第1电极集电器突出部和第2电极集电器突出部，第2电极‑固体电解质层叠体的面方向面积大于第1电极层叠体的面方向面积，且在从层叠方向观看时，第1电极层叠体层叠于第2电极‑固体电解质层叠体的内侧，在第1侧面，边缘部至少部分地被树脂层覆盖，使得第1电极集电器突出部不与第2电极‑固体电解质层叠体的面方向的边缘部直接接触。

Description

全固体电池和其制造方法
技术领域
本公开内容涉及全固体电池和其制造方法。
背景技术
近年来，将电解液置换为固体电解质而得到的全固体电池受人关注。与此相伴随地，为了将全固体电池实用化，人们正在积极地进行各种各样的开发。
例如在专利文献1中，为了减少电极-电解质层的界面上的电阻，并且抑制输出功率降低，公开了一种全固体电池的制造方法，包括以下的工序：在正极和负极这一对电极之间配置了固体电解质层的状态下，将这一对电极进行加压使得它们彼此接近从而形成层叠体，在此加压状态下，设置对固体电解质层的扩大进行限制的约束部，使得将所形成的层叠体的至少端部覆盖，接着将压力解除。
另外，通常，在全固体电池中，正极的面积与负极的面积不同。例如在专利文献2中，为了防止、抑制负极面积大于正极面积的全固体电池的电池端部处的破损，公开了一种全固体电池的制造方法，其中，在正极的外周部处的与负极之间形成的空隙部的一部分中，设置并配置具有正极厚度以下的厚度的绝缘体，在包含绝缘体的正极与负极之间夹设固体电解质层，从两面加压。
此外，在专利文献3中，为了抑制正极与负极的短路，公开了一种电极体的制造方法，所述电极体具有由包含树脂粒子的绝缘层将正极混合材料层覆盖的结构。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-086213号公报
专利文献2：日本特开2015-162353号公报
专利文献3：日本特开2016-119183号公报
发明内容
发明所要解决的课题
在锂离子电池所代表的层叠型的全固体电池中，为了在充电时使从正极活性材料层释放的锂离子可靠且顺畅地移动到负极活性材料层中，优选相比于包含正极活性材料层和正极集电器层的正极层叠体，以更大面积形成包含负极活性材料层和负极集电器层的负极层叠体。另外，在这样的层叠型的全固体电池中，为了将产生的电力取出至外部，设置了在正极集电器层和负极集电器层的各自的面方向上突出的正极集电器突出部和负极集电器突出部，使得它们在层叠体的同一侧面突出。
但是，在将各正极集电器突出部进行集束而取出电之时，正极集电器突出部与相比于正极层叠体以更大面积形成的负极层叠体的边缘部接触，由此，存在发生短路的担忧。另外，也存在如下的担忧：因该接触而导致以更大面积形成的负极层叠体发生损伤。
另外，相反地，相比于包含负极活性材料层和负极集电器层的负极层叠体以更大面积形成包含正极活性材料层和正极集电器层的正极层叠体的情况下，在将各负极集电器突出部进行集束而取出电之时，负极集电器突出部与相比于负极层叠体以更大面积形成的正极层叠体的边缘部接触，由此，存在发生短路的担忧。
因此，本公开内容鉴于上述情形而作出，目的在于提供一种能够抑制短路的发生并且能够防止电极的损伤的层叠型全固体电池和其制造方法。
用于解决课题的手段
本公开内容的本发明人发现，利用以下的手段能够解决上述课题。
＜方式1>
一种全固体电池，具有其中至少一个第1电极层叠体和至少一个第2电极-固体电解质层叠体层叠而成的全固体电池层叠体，
所述第1电极层叠体具有第1电极集电器层、和在所述第1电极集电器层的至少单面上形成的第1电极活性材料层，
所述第2电极-固体电解质层叠体具有第2电极集电器层、在所述第2电极集电器层的至少单面上形成的第2电极活性材料层、和固体电解质层，
在所述全固体电池层叠体的第1侧面，所述第1电极集电器层和所述第2电极集电器层分别具有向面方向突出的第1电极集电器突出部和第2电极集电器突出部，
所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向面积大于所述第1电极层叠体的面方向面积，且在从层叠方向观看时，所述第1电极层叠体层叠于所述第2电极-固体电解质层叠体的内侧，
在所述第1侧面，所述第2电极-固体电解质层叠体的仅面方向的边缘部至少部分地被树脂层覆盖。
＜方式2>
根据方式1所述的全固体电池，其中，所述第1电极是正极，且所述第2电极是负极。
＜方式3>
根据方式1或2所述的全固体电池，其中，在所述第1侧面，所述树脂层在所述边缘部的全体上延伸。
＜方式4>
根据方式1至3中任一项所述的全固体电池，其中，在所述第1侧面，所述树脂层在所述第2电极-固体电解质层叠体的端面的全体上延伸。
＜方式5>
根据方式1至4中任一项所述的全固体电池，其中，在所述第1侧面，所述树脂层延伸直至所述第2电极集电器突出部的一部分。
＜方式6>
根据方式1至5中任一项所述的全固体电池，其中，所述全固体电池层叠体是单极型的层叠体。
＜方式7>
根据方式1至6中任一项所述的全固体电池，其中，构成所述树脂层的树脂是固化性树脂或热塑性树脂。
＜方式8>
制造根据方式1至7中任一项所述的全固体电池的方法，包括下述工序：
(a)在剥离性基材上，涂布构成所述树脂层的树脂；
(b)使所述树脂从下侧接触所述第2电极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述下侧的面方向的边缘部至少部分地包覆；和
(c)将所述剥离性基材从所述树脂剥离。
＜方式9>
根据方式8所述的方法，进一步包括：
(b1)在所述工序(b)之后且在所述工序(c)之前，将构成所述树脂层的树脂从上侧与利用所述树脂包覆的所述下侧的面方向的边缘部相对地涂布至所述第2电极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述上侧的边缘部包覆。
＜方式10>
制造根据方式1至7中任一项所述的全固体电池的方法，包括下述工序：
(d)在所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的下侧，设置剥离性基材；
(e)将构成所述树脂层的树脂从上侧涂布至所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述第2电极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部包覆；
(f)将所述剥离性基材从所述树脂剥离，且将所述第2电极-固体电解质层叠体上下反转；和
(g)将构成所述树脂层的树脂从上侧涂布至所述第2电极-固体电解质层叠体的上下反转后的上侧的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述第2电极-固体电解质层叠体的上下反转后的上侧的面方向的边缘部包覆。
＜方式11>
制造根据方式1至7中任一项所述的全固体电池的方法，包括下述工序：
将构成所述树脂层的树脂对所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部从上侧和下侧同时涂布，利用所述树脂将所述上侧和下侧的边缘部包覆。
＜方式12>
根据方式8至11中任一项所述的方法，其中，
构成所述树脂层的树脂是光固化型树脂，且
进一步包括：通过对包覆所述第2电极-固体电解质层叠体的树脂进行光照射，使所述树脂固化从而形成所述树脂层。
发明效果
根据本公开内容的全固体电池和全固体电池的制造方法，能够抑制短路的发生并且防止电极层叠体的损伤。
附图说明
[图1]图1是示意性地示出本公开内容的全固体电池的一个方式的一部分的立体图。
[图2]图2是概略地示出本公开内容的全固体电池的一个方式的一部分的截面图。
[图3]图3为示出制造本公开内容的全固体电池之时的本公开内容的第1方法中涉及的工序的一个方式的概略图。
[图4]图4为示出制造本公开内容的全固体电池之时的本公开内容的第2方法中涉及的工序的一个方式的概略图。
符号说明
1 剥离性基材
1a、1b、1c 正极集电器层
2a、2b、2c 正极活性材料层
3a、3b、3c、3d 固体电解质层
4a、4b、4c、4d 负极活性材料层
5a、5c 负极集电器层
20a、20b 负极-固体电解质层叠体20的面方向的边缘部
20c、20d 负极-固体电解质层叠体20的层叠方向的边缘部
10p、11p 正极集电器突出部
20p、21p 负极集电器突出部
10、11、12、13 正极层叠体
20、21 负极-固体电解质层叠体
30、31 全固体电池层叠体
40a、40b、41 树脂层
41x、41y 树脂
100、200 全固体电池
具体实施方式
以下，一边参照附图，一边对用于实施本公开内容的方式进行详细说明。需要说明的是，为了方便说明，在各图中对于相同或相当的部分赋予相同的参照符号，省略重复说明。实施方式的各构成要素并非全都限定为必需物，也存在可省略一部分构成要素的情况。但是，以下的图中所示的方式是本公开内容的例示，并不限定本公开内容。
《全固体电池》
本公开内容的全固体电池具有其中至少一个第1电极层叠体和至少一个第2电极-固体电解质层叠体层叠而成的全固体电池层叠体，
第1电极层叠体具有第1电极集电器层、和在第1电极集电器层的至少单面上形成的第1电极活性材料层，
第2电极-固体电解质层叠体具有第2电极集电器层、在第2电极集电器层的至少单面上形成的第2电极活性材料层、和固体电解质层，
在全固体电池层叠体的第1侧面，第1电极集电器层和第2电极集电器层分别具有向面方向突出的第1电极集电器突出部和第2电极集电器突出部，
第2电极-固体电解质层叠体的面方向面积大于第1电极层叠体的面方向面积，且在从层叠方向观看时，第1电极层叠体层叠于第2电极-固体电解质层叠体的内侧，
在第1侧面，第2电极-固体电解质层叠体的仅面方向的边缘部至少部分地被树脂层覆盖。
在本公开内容中，“全固体电池层叠体的第1侧面”是指，全固体电池层叠体的沿层叠方向的任意侧面，在该第1侧面，第1电极集电器层和第2电极集电器层分别具有向面方向突出的第1电极集电器突出部和第2电极集电器突出部。另外，“面方向”是指，与全固体电池层叠体的层叠方向正交的面的方向。
另外，在本公开内容中，只要第1电极和第2电极各自是不相同的电极则没有特别限定。例如，可以是第1电极是正极、且第2电极是负极，也可以是第1电极是负极、且第2电极是正极。第1电极是正极的情况下，“第1集电器层”与“正极集电器层”同义，“第1电极活性材料层”与“正极活性材料层”同义。另外，第1电极是负极的情况下，“第1集电器层”与“负极集电器层”同义，“第1电极活性材料层”与“负极活性材料层”同义。同样地，第2电极是正极的情况下，“第2集电器层”与“正极集电器层”同义，“第2电极活性材料层”与“正极活性材料层”同义。第2电极是负极的情况下，“第2集电器层”与“负极集电器层”同义，“第2电极活性材料层”与“负极活性材料层”同义。
从在充电时能够使从正极活性材料层释放的锂离子可靠且顺畅地向负极活性材料层移动的观点考虑，在本公开内容的全固体电池中优选的是，第1电极为正极，且第2电极为负极。
以下，以第1电极是正极、且第2电极是负极的情况为例，对本公开内容的全固体电池和其制造方法进行说明。
图1是示意性地示出本公开内容的全固体电池的一个方式的一部分的立体图。
图1中所示的本公开内容的全固体电池100具有其中正极层叠体10和11以及负极-固体电解质层叠体20层叠而成的全固体电池层叠体30。正极层叠体10具有正极集电器层1a、和在正极集电器层1a的单面上形成的正极活性材料层2a，另一个正极层叠体11具有正极集电器层1b、和在正极集电器层1b的单面上形成的正极活性材料层2b。另外，负极-固体电解质层叠体20具有负极集电器层5a、分别形成于负极集电器层5a的两面上的负极活性材料层4a和4b、和固体电解质层3a和3b。
在全固体电池层叠体30的第1侧面，正极集电器层1a和1b、和负极集电器层5a分别具有向面方向突出的正极集电器突出部10p和11p、和负极集电器突出部20p。负极-固体电解质层叠体20的面方向面积大于正极层叠体10和11的各自的面方向面积，在从层叠方向观看时，正极层叠体10和11分别层叠于负极-固体电解质层叠体20的内侧。
此处，在全固体电池层叠体30的此第1侧面，负极-固体电解质层叠体20的仅面方向的边缘部20a和20b至少部分地被树脂层40a和40b覆盖。由此，通过存在树脂层40a和40b，即使为了取出电而将正极集电器突出部10p和11p集束，也能够防止正极集电器突出部10p和11p与负极-固体电解质层叠体20的面方向的边缘部20a和20b的接触。即，由此能够抑制短路的发生。另外，由此能够防止正极集电器突出部10p和11p与负极-固体电解质层叠体20的面方向的边缘部20a和20b的直接接触，因而也能够防止负极-固体电解质层叠体20的损伤。
＜树脂层>
从更发挥本公开内容的效果的观点考虑，在全固体电池层叠体的第1侧面，优选树脂层在负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的全体上延伸。
另外，在全固体电池层叠体的第1侧面，优选树脂层在负极-固体电解质层叠体的端面的全体上延伸。这是因为，能够更发挥本公开内容的效果，并且能够实现对负极-固体电解质层叠体的保护。
此处，“负极-固体电解质层叠体的端面”是指全固体电池层叠体的第1侧面中，包含负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部和其层叠方向的边缘部的侧面。在图1中所示的全固体电池100中，此端面例如是指，包含负极-固体电解质层叠体20的面方向的边缘部20a和20b、以及负极-固体电解质层叠体20的层叠方向的边缘部20c和20d的面。
此外，在全固体电池层叠体的第1侧面，优选树脂层延伸直至负极集电器突出部的一部分。
为了解决上述短路的课题，以往考虑了在负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部粘贴绝缘胶带等。但是，难以将绝缘胶带粘贴直至各负极集电器突出部。由此，在将各负极集电器突出部进行集束之时，难以防止由负极集电器突出部的弯曲导致的负荷的产生部位(特别是负极集电器突出部与负极集电器层的根连部分)处的损伤。
与此相对，如本公开内容的方式中那样，树脂层延伸直至负极集电器突出部的一部分的情况下，在由负极集电器突出部的弯曲导致的负荷的产生部位，树脂层会承受该负荷，能够实现直至保护负极集电器突出部与负极集电器层的根连部分的效果。需要说明的是，关于树脂层在负极集电器突出部上延伸的区域，只要在取出电之时不妨碍将各负极集电器突出部进行集束，则没有特别限定。
图2是概略地示出本公开内容的全固体电池的一个方式的一部分的截面图。
在图2中所示的本公开内容的全固体电池200的全固体电池层叠体31的第1侧面，树脂层41延伸直至负极-固体电解质层叠体21的面方向的边缘部的全体、负极-固体电解质层叠体21的端面的全体、和负极集电器突出部21p的一部分。需要说明的是，在图2中，省略了全固体电池200中的向各正极集电器层的面方向突出的正极集电器突出部。
利用图2中所示的全固体电池200那样的构成，在取出电之时，即使将各正极集电器突出部进行集束，也不会与负极-固体电解质层叠体21的边缘部接触，能够抑制短路的发生。另外，利用此构成，能够保护负极-固体电解质层叠体21。此外，利用此构成，能够保护负极集电器突出部21p与负极集电器层5c的根连部分。
构成树脂层的树脂没有特别限定，可以是固化性树脂或热塑性树脂。另外，固化性树脂可以是热固化性树脂；光固化性树脂，例如紫外线固化性树脂(亦称为“UV固化性树脂”)；或电子束固化性树脂。它们之中，考虑到循环时间(サイクル·タイム)，且从操作容易性的观点考虑，作为构成树脂层的树脂，优选使用光固化性树脂，特别是UV固化性树脂。
更具体地，例如，构成树脂层的树脂可以是环氧树脂、丙烯酸类树脂、聚酰亚胺树脂、聚酯树脂、聚丙烯树脂、聚酰胺树脂、聚苯乙烯树脂、聚氯乙烯树脂、或聚碳酸酯树脂，但是不限定于它们。
树脂层的厚度没有特别限定，可根据所期望的全固体电池的目的、用途而适当设定。但是，在二个负极-固体电解质层叠体之间存在一个正极层叠体的情况下，分别包覆二个负极-固体电解质层叠体的树脂层的厚度的合计厚度优选与该一个正极层叠体的厚度相同或比后者更小，更优选与该一个正极层叠体的厚度相同。这是因为，在将一个正极集电器的正极集电器突出部与其它正极集电器突出部进行集束而集电之时，由树脂层承受正极集电器突出部的负荷，由此能够防止电极的损伤。
＜全固体电池层叠体>
全固体电池层叠体是通过至少一个正极层叠体、和至少一个负极-固体电解质层叠体层叠而成。正极层叠体具有正极集电器层、和在正极集电器层的至少单面上形成的正极活性材料层。负极-固体电解质层叠体具有负极集电器层、在负极集电器层的至少单面上形成的负极活性材料层、和固体电解质层。
全固体电池层叠体可以是单极型的层叠体，也可以是双极型的层叠体。它们之中，如果将为了取出电而分别将各正极集电器突出部和各负极集电器突出部进行集束作为前提，则全固体电池层叠体优选为单极型的层叠体。这是因为，能够更显著地表现本公开内容的效果。
单极型的全固体电池层叠体和双极型的全固体电池层叠体可根据分别含有的正极层叠体和负极-固体电解质层叠体的构成、层叠顺序等而形成。
关于单极型的全固体电池层叠体，作为一个例子，可通过将以下构件依次层叠而成：正极集电器层和正极活性材料层依次层叠而成的第1正极层叠体，固体电解质层、负极活性材料层、负极集电器层、负极活性材料层、和固体电解质层依次层叠而成的负极-固体电解质层叠体，以及正极活性材料层和正极集电器层依次层叠而成的第2正极层叠体。
更具体地，如图2中所示那样，全固体电池层叠体31是一种单极型的层叠体，通过将以下构件依次层叠而成：正极集电器层1c和正极活性材料层2c依次层叠而成的正极层叠体12，固体电解质层3c、负极活性材料层4c、负极集电器层5c、负极活性材料层4d、和固体电解质层3d依次层叠而成的负极-固体电解质层叠体21，以及正极活性材料层2d和正极集电器层1d依次层叠而成的正极层叠体13。
关于双极型的全固体电池层叠体，作为一个例子，可通过将以下构件依次层叠而成：负极集电器层、负极活性材料层和固体电解质层依次层叠而成的第1负极-固体电解质层叠体，正极活性材料层和正极集电器层依次层叠而成的第1正极层叠体，负极集电器层、负极活性材料层、和固体电解质层依次层叠而成的第2负极-固体电解质层叠体，以及正极活性材料层和正极集电器层依次层叠而成的第2正极层叠体。此处，在正极集电器层和负极集电器层相邻地层叠的部位，可使用兼任正极集电器层和负极集电器层的“正极/负极集电器层”，以替代这些相邻的正极集电器层和负极集电器层。
需要说明的是，单极型的全固体电池层叠体和双极型的全固体电池层叠体分别不限定于上述例子，可根据所要求的全固体电池的用途、使用目的而适当地设计。
(正极集电器层)
正极集电器层具有向面方向突出的正极集电器突出部。另外，正极集电极耳可电连接至此正极集电器突出部。
作为构成正极集电器层的材料的例子没有特别限定，可列举各种金属例如银、铜、金、铝、镍、铁、不锈钢(SUS)和钛等，以及它们的合金。从化学稳定性等观点考虑，作为正极集电器层，优选铝的集电器层。
作为正极集电器层的形状，没有特别限定，可列举例如箔状、板状、网眼状等。
(正极活性材料层)
正极活性材料层至少包含正极活性材料，优选进一步包含后述的固体电解质。此外，可根据使用用途、使用目的等，包含例如导电助剂或粘合剂等用于全固体电池的正极活性材料层中的添加剂。
作为正极活性材料的材料，没有特别限定。例如，正极活性材料可以是钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2、具有由Li1+xMn2-x-yMyO4(M选自Al、Mg、Co、Fe、Ni、和Zn中的1种以上的金属元素)表示的组成的异种元素置换Li-Mn尖晶石等，但是不限于它们。
作为导电助剂，没有特别限定。例如，导电助剂可以是VGCF(气相生长法碳纤维，Vapor Grown Carbon Fiber)和碳纳米纤维等碳材料以及金属材料等，但是不限定于它们。
作为粘合剂，没有特别限定。例如，粘合剂可以是聚偏二氟乙烯(PVdF)、羧甲基纤维素(CMC)、丁二烯橡胶(BR)或者丁苯橡胶(SBR)等材料或它们的组合，但是不限定于它们。
(固体电解质层)
固体电解质层至少包含固体电解质。作为固体电解质，没有特别限定，可使用能够用作全固体电池的固体电解质的材料。例如，固体电解质可以是硫化物固体电解质、氧化物固体电解质、或聚合物电解质等，但是不限定于它们。
作为硫化物固体电解质的例子，可列举硫化物系非晶质固体电解质、硫化物系晶质固体电解质、或硫银锗矿型固体电解质等，但是不限定于它们。作为具体的硫化物固体电解质的例子，可列举Li2S-P2S5系(Li7P3S11、Li3PS4、Li8P2S9等)、Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-P2S5、LiI-LiBr-Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-GeS2(Li13GeP3S16、Li10GeP2S12等)、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5、Li7-xPS6-xClx等；或它们的组合，但是不限定于它们。
作为氧化物固体电解质的例子，可列举Li7La3Zr2O12、Li7-xLa3Zr1-xNbxO12、Li7- 3xLa3Zr2AlxO12、Li3xLa2/3-xTiO3、Li1+xAlxTi2-x(PO4)3、Li1+xAlxGe2-x(PO4)3、Li3PO4或Li3+xPO4-xNx(LiPON)等，但是不限定于它们。
作为聚合物电解质，可列举聚环氧乙烷(PEO)、聚环氧丙烷(PPO)、和它们的共聚物等，但是不限定于它们。
固体电解质可以是玻璃，也可以是结晶化玻璃(玻璃陶瓷)。另外，除了上述固体电解质以外，固体电解质层也可根据需要而包含粘合剂等。作为具体例子，与上述“正极活性材料层”中列举出的“粘合剂”是相同的。
(负极活性材料层)
负极活性材料层至少包含负极活性材料，优选进一步包含上述固体电解质。此外，可根据使用用途、使用目的等，包含例如导电助剂或粘合剂等用于全固体电池的负极活性材料层中的添加剂。
作为负极活性材料的材料，没有特别限定，优选能够吸藏和释放锂离子等金属离子。例如，负极活性材料可以是合金系负极活性材料或碳材料等，但是不限定于它们。
作为合金系负极活性材料，没有特别限定，例如可列举Si合金系负极活性材料、或Sn合金系负极活性材料等。Si合金系负极活性材料有硅、硅氧化物、硅碳化物、硅氮化物、或它们的固溶体等。另外，在Si合金系负极活性材料中，可包含硅以外的元素，例如Fe、Co、Sb、Bi、Pb、Ni、Cu、Zn、Ge、In、Sn、Ti等。Sn合金系负极活性材料有锡、锡氧化物、锡氮化物、或它们的固溶体等。另外，在Sn合金系负极活性材料中，可包含锡以外的元素，例如Fe、Co、Sb、Bi、Pb、Ni、Cu、Zn、Ge、In、Ti、Si等。
作为碳材料，没有特别限定，例如可列举硬碳、软碳、或石墨等。
关于用于负极活性材料层的固体电解质、导电助剂、粘合剂等其它添加剂，可适当采用在上述“正极活性材料层”和“固体电解质层”的项目中说明的材料。
(负极集电器层)
负极集电器层具有向面方向突出的负极集电器突出部。另外，负极集电极耳可电连接至此负极集电器突出部。
作为构成负极集电器层的材料的例子没有特别限定，可列举各种金属例如银、铜、金、铝、镍、铁、不锈钢(SUS)、和钛等，和它们的合金。从化学稳定性等观点考虑，作为负极集电器层，优选铜的集电器层。
作为负极集电器层的形状，没有特别限定，可列举例如箔状、板状、网眼状等。
《全固体电池的制造方法》
另外，作为用于制造上述全固体电池的方法，本公开内容提供第1方法、第2方法和第3方法。通过使用任一方法，都能够制造本公开内容的全固体电池，特别是，能够制造如下的本公开内容的全固体电池：边缘部至少部分地被树脂层覆盖，使得正极集电器突出部不与负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部直接接触。
以下，对各种制造方法的详细情况进行说明。需要说明的是，在各制造方法中，对于能够共通的部分(例如，材料、器具、和操作等)，省略重复的说明。
＜用于制造全固体电池的第1方法>
全固体电池的第1制造方法包括下述工序：
(a)在剥离性基材上，涂布构成树脂层的树脂；
(b)使树脂从下侧接触负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部，利用树脂将下侧的面方向的边缘部包覆；和
(c)将剥离性基材从树脂剥离。
(工序(a))
在工序(a)中，在剥离性基材上涂布构成上述树脂层的树脂。
剥离性基材是指能够容易地剥离构成树脂层的树脂的基材，具有负载树脂的作用。
作为剥离性基材的材料，没有特别限定，可根据所使用树脂的种类而适当地选择。例如，剥离性基材的材料可以是树脂膜或金属片。
作为树脂膜，可列举例如聚乙烯(PE)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚丙烯(PP)、聚氯乙烯(PVC)、聚苯乙烯(PS)、间同立构聚苯乙烯(SPS)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)、环烯烃聚合物(COP)、聚酰胺(PA)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、Teflon(注册商标)片等氟树脂等，但是不限定于它们。
作为金属片，可列举例如铝、镍、铜、不锈钢(SUS)、钛等，但是不限定于它们。
构成树脂层的树脂没有特别限定，可以是固化性树脂或热塑性树脂。另外，固化性树脂可以是热固化性树脂、光固化性树脂(例如，UV固化性树脂)、或电子束固化性树脂。这些树脂的具体例子与上述“树脂层”中例示出的树脂的例子是相同的。
构成树脂层之前的树脂的形态没有特别限定，从操作容易性的观点考虑，一般优选液状的树脂。需要说明的是，关于液状，未必需要在室温下为液状，也可以是利用加热而熔融那样的树脂。
在剥离性基材上涂布构成上述树脂层的树脂的方法没有特别限定。例如，可以是从涂布头吐出液状的树脂的狭缝涂布法。
涂布至剥离性基材上的树脂的量没有特别限定，可根据所期望的树脂层的厚度而适当调节。
(工序(b))
在工序(b)中，使树脂从下侧接触负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部，利用树脂将下侧的面方向的边缘部至少部分地包覆。
此处，树脂是指利用上述工序(a)而涂布至剥离性基材上的树脂。另外，树脂与负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部的接触部位可以是正极集电器突出部与该负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部有接触可能性的部位。另外，使树脂从下侧接触负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部是指，将树脂在逆着重力的状态下，供给至负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部。
负极-固体电解质层叠体没有特别限定，可根据所期望的全固体电池层叠体的种类而形成。形成负极-固体电解质层叠体的方法没有特别限定，作为一个例子，将包含负极活性材料、根据需要添加的添加剂、以及溶剂的负极活性材料层用浆料涂布至负极集电器层的两面，然后进一步将包含固体电解质、根据需要添加的添加剂、以及溶剂的固体电解质层用浆料涂布至其两面，根据需要干燥和压制，从而可形成负极-固体电解质层叠体。
另外，此处使用的负极-固体电解质层叠体可以是单独的负极-固体电解质层叠体本身，也可在其层叠方向的单面或两面上进一步层叠有正极层叠体。形成正极层叠体的方法没有特别限定，作为一个例子，通过将包含正极活性材料、根据需要添加的添加剂、以及溶剂的正极活性材料层用浆料涂布至正极集电器层的单面，根据需要干燥和压制，从而可形成正极层叠体。
通过这样地进行工序(b)，能够将负极-固体电解质层叠体的边缘部至少部分地由树脂包覆。另外，在使树脂从下侧接触负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部之时，利用将负载树脂的剥离性基材从下侧进行挤推的力，树脂能够从所接触的负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部向各方向流动。由此，能够利用树脂从树脂接触的负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部起，包覆直至该下侧的面方向的边缘部的全体、和/或包覆直至负极-固体电解质层叠体的端面的一部分。另外，在树脂流动直至负极-固体电解质层叠体的端面的一部分的情况下，树脂能够抵达负极-固体电解质层叠体的端面的向负极集电器层的面方向突出的负极集电器突出部。即，在此情况下，能够利用树脂包覆直至负极集电器突出部的一部分。
另外，为了利用树脂包覆直至负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的全体(即，负极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部和上侧的面方向的边缘部的全体)、负极-固体电解质层叠体的端面的全体、以及负极集电器突出部的上侧的面的一部分和下侧的面的一部分，优选在工序(b)之后且在工序(c)之前，进行下述的工序(b1)。
(工序(b1))
在工序(b1)中，通过将构成树脂层的树脂从上侧与由树脂包覆的下侧的面方向的边缘部相对地涂布至负极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部，利用树脂将该上侧的边缘部包覆。
更具体地，可利用例如从涂布头吐出液状的树脂的狭缝涂布法，将构成树脂层的树脂从上侧(即，从顺着树脂的重力的方向)吐出至负极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部，使得其与由树脂包覆的下侧的面方向的边缘部相对。在此情况下，从工序(a)起使用的剥离性基材尚未从树脂剥离，因而可成为在重力的作用下掉落到下侧的树脂的接受皿，可更有效地利用树脂包覆直至负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的全体、负极-固体电解质层叠体的端面的全体、和负极集电器突出部的上侧的面的一部分和下侧的面的一部分。
(工序(c))
在工序(c)中，将剥离性基材从树脂剥离。
该工序(c)可在上述工序(b)之后、或者根据需要而进行的工序(b1)之后进行。
另外，在此工序(c)中，对于包覆负极-固体电解质层叠体的树脂，可根据所使用的树脂的种类、性质，如下所述进行固化或凝固处理。需要说明的是，下述的固化或凝固处理可在剥离之前进行，也可在剥离之后进行，但是从将剥离性基材高效地剥离的观点考虑，优选在剥离之前进一步包括所述固化或凝固处理。
即，在使用热固化性树脂作为构成树脂层的树脂的情况下，使用在常温下为液状的热固化性树脂，在进行了上述工序(a)、工序(b)、或根据需要的工序(b1)之后，进行加热，从而可使热固化性树脂固化。加热没有特别限定，可以是例如加热器、热风或感应加热，它们之中，优选基于非接触方式的加热。
在使用电子束固化性树脂作为构成树脂层的树脂的情况下，在进行了上述工序(a)、工序(b)、或根据需要的工序(b1)之后，可增加如下操作：进行电子束照射，从而使电子束固化性树脂固化。电子束源没有特别限定，可使用例如考克罗夫-华尔顿(Cockcroft-Walton)型、范德格拉夫(Van de Graaff)型、共振变压器型、绝缘芯变压器型、或直线型、地那米(Dynamitron)型、高频型等的各种电子束加速器。
在使用光固化性树脂(例如，UV固化性树脂)作为构成树脂层的树脂的情况下，在进行了上述工序(a)、工序(b)、或根据需要的工序(b1)之后，可进行光照射，从而使光固化性树脂固化。作为用于固化的光，没有特别限定，可以是例如紫外线、可见光等。光源没有特别限定，可使用例如低压汞灯、中压汞灯、高压汞灯、超高压汞灯、黑光灯、微波激发汞灯、金属卤化物灯、钠灯、卤素灯、氙灯、LED、荧光灯、或太阳光。另外，进行光照射之时的角度没有特别限定，可从包覆的树脂的上侧、横向侧、斜侧、或下侧进行。此外，为了提高照射的效率，可利用镜子的反射。
在使用热塑性树脂作为构成树脂层的树脂的情况下，在上述工序(a)之前，优选预先将热塑性树脂加热而成为液状。而后，在进行工序(b)、或者根据需要的工序(b1)之后，可进行冷却，从而使热塑性树脂凝固。冷却没有特别限定，可以是自然冷却、或强制冷却(例如，空气冷却)。
从循环时间和操作容易性等观点考虑，作为构成树脂层的树脂，优选使用光固化性树脂、特别是UV固化性树脂。即，在进行了工序(b)或者根据需要的工序(b1)之后，优选对包覆负极-固体电解质层叠体的树脂进行光照射，使树脂固化从而形成树脂层。
图3为示出制造本公开内容的全固体电池之时的本公开内容的第1方法中涉及的工序的一个方式的概略图。
更具体地，图3(1)是工序(a)的一个方式，在此方式中，从涂布头将树脂41x涂布在剥离性基材1之上。此时，作为树脂41x，可使用例如UV固化性树脂。
图3(2)是工序(b)的一个方式，在此方式中，使树脂41x从下侧接触负极-固体电解质层叠体21的下侧的面方向的边缘部，利用树脂将负极-固体电解质层叠体21的下侧的面方向的边缘部包覆。此时，利用从剥离性基材1的下侧的挤推力，树脂41x从负极-固体电解质层叠体21的下侧的面方向的边缘部起包覆直至负极-固体电解质层叠体21的端面的下侧的中央部。
图3(3)是工序(b1)的一个方式，在此方式中，将从涂布头新吐出的树脂41y从上侧按照与由树脂41x包覆的负极-固体电解质层叠体21的下侧的面方向的边缘部相对的方式，涂布至负极-固体电解质层叠体21的上侧的面方向的边缘部，从而利用树脂41y将负极-固体电解质层叠体21的上侧的边缘部包覆。此时，树脂41y由于重力从负极-固体电解质层叠体21的上侧的边缘部起流动，到达负极-固体电解质层叠体21的端面的下侧的中央部，从而与利用工序(b)包覆的树脂41x成为一体。
在图3(4)中是使用UV灯照射树脂41x和41y，从而使树脂41x和41y固化的方式。此时，在树脂41x和41y的横向侧和下侧，可使用镜子利用镜子将源自UV灯的光进行反射，使树脂41x和41y高效地固化，从而可形成树脂层41。
图3(5)是工序(c)的一个方式，在此方式中从树脂层41剥离剥离性基材1。
通过进行以上的各工序，能够制造一种全固体电池，其具有如下的特征：负极-固体电解质层叠体21的侧面由“コ字”型的树脂层41覆盖。
需要说明的是，在图3中，省略了正极集电器突出部和负极集电器突出部，但是通过上述工序，能够利用树脂层41覆盖直至负极集电器突出部的一部分。
＜用于制造全固体电池的第2方法>
全固体电池的第2制造方法包括下述工序：
(d)在负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的下侧，设置剥离性基材；
(e)将构成树脂层的树脂从上侧涂布至负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部，利用树脂将负极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部包覆；
(f)将剥离性基材从树脂剥离，且将负极-固体电解质层叠体上下反转；和
(g)将构成树脂层的树脂从上侧涂布至负极-固体电解质层叠体的上下反转后的上侧的面方向的边缘部，利用树脂将负极-固体电解质层叠体的上下反转后的上侧的面方向的边缘部包覆。
需要说明的是，在上述工序(f)中，可首先将剥离性基材从树脂剥离，然后将负极-固体电解质层叠体上下反转，也可首先将负极-固体电解质层叠体上下反转，然后将剥离性基材从树脂剥离。
另外，本公开内容的第2方法中，构成树脂层的树脂是光固化型树脂，且该方法可进一步包括：对包覆负极-固体电解质层叠体边缘部的树脂进行光照射，使树脂固化从而形成树脂层。
图4为示出制造本公开内容的全固体电池之时的本公开内容的第2方法中涉及的工序的一个方式的概略图。
更具体地，图4(1)是工序(d)的一个方式，在此方式中，在负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的下侧设置剥离性基材。
图4(2)是工序(e)的一个方式，在此方式中，将从涂布头吐出的构成树脂层41的树脂41x从上侧涂布至负极-固体电解质层叠体21的面方向的边缘部，利用树脂41x将负极-固体电解质层叠体21的上侧的面方向的边缘部包覆。此时，作为树脂41x，可使用UV固化性树脂。另外，在树脂41x是液状的情况下，利用其流动性，可流动直至负极-固体电解质层叠体21的端面。
在图4(3)中，使用UV灯对树脂41x进行UV照射，使树脂41x固化。此时，在树脂41x的横向侧和下侧，利用镜子将源自UV灯的光反射，使树脂41x高效地固化，从而可形成树脂层41。
图4(4)是工序(f)的一个方式，在此方式中，将剥离性基材从树脂剥离，且将负极-固体电解质层叠体上下反转。
图4(5)是工序(g)的一个方式，在此方式中，将从涂布头新吐出的树脂41y从上侧涂布至负极-固体电解质层叠体21的上下反转后的上侧的面方向的边缘部，利用树脂41y将负极-固体电解质层叠体21的上下反转后的上侧的面方向的边缘部包覆。此处，在涂布至负极-固体电解质层叠体21的上下反转后的上侧的面方向的边缘部之时，为了形成如利用上述工序(e)和UV照射而形成的树脂层那样的树脂层，优选按照与该树脂层相对的方式涂布树脂41y。
在图4(6)中，使用UV灯对利用工序(g)涂布的树脂41y进行照射，使树脂41y固化从而形成树脂层41。由此，能够制造一种全固体电池，其具有如下的特征：负极-固体电解质层叠体21的侧面由“コ字”型的树脂层41覆盖。
需要说明的是，在图4中，省略了正极集电器突出部和负极集电器突出部，但是利用上述工序，能够利用树脂层41覆盖直至负极集电器突出部的一部分。
＜用于制造全固体电池的第3方法>
本公开内容的第3制造方法包括：将构成树脂层的树脂对负极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部从上侧和下侧同时涂布，利用树脂将负极-固体电解质层叠体的上侧和下侧的面方向的边缘部包覆。
另外，本公开内容的第3方法中，构成树脂层的树脂是光固化型树脂，且该方法可进一步包括：对包覆负极-固体电解质层叠体边缘部的树脂进行光照射，使树脂固化从而形成树脂层。关于该本公开内容的第3方法的详细情况，可参照本公开内容的第1方法和第2方法的记载。

Claims (12)

1.一种全固体电池，具有其中至少一个第1电极层叠体和至少一个第2电极-固体电解质层叠体层叠而成的全固体电池层叠体，
所述第1电极层叠体具有第1电极集电器层、和在所述第1电极集电器层的至少单面上形成的第1电极活性材料层，
所述第2电极-固体电解质层叠体具有第2电极集电器层、在所述第2电极集电器层的至少单面上形成的第2电极活性材料层、和固体电解质层，
在所述全固体电池层叠体的第1侧面，所述第1电极集电器层和所述第2电极集电器层分别具有向面方向突出的第1电极集电器突出部和第2电极集电器突出部，
所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向面积大于所述第1电极层叠体的面方向面积，且在从层叠方向观看时，所述第1电极层叠体层叠于所述第2电极-固体电解质层叠体的内侧，
在所述第1侧面，所述第2电极-固体电解质层叠体的仅面方向的边缘部至少部分地被树脂层覆盖。
2.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，所述第1电极是正极，且所述第2电极是负极。
3.根据权利要求1或2所述的全固体电池，其中，在所述第1侧面，所述树脂层在所述边缘部的全体上延伸。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的全固体电池，其中，在所述第1侧面，所述树脂层在所述第2电极-固体电解质层叠体的端面的全体上延伸。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的全固体电池，其中，在所述第1侧面，所述树脂层延伸直至所述第2电极集电器突出部的一部分。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的全固体电池，其中，所述全固体电池层叠体是单极型的层叠体。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的全固体电池，其中，构成所述树脂层的树脂是固化性树脂或热塑性树脂。
8.制造权利要求1至7中任一项所述的全固体电池的方法，包括下述工序：
(a)在剥离性基材上，涂布构成所述树脂层的树脂；
(b)使所述树脂从下侧接触所述第2电极-固体电解质层叠体的下侧的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述下侧的面方向的边缘部至少部分地包覆；和
(c)将所述剥离性基材从所述树脂剥离。
9.根据权利要求8所述的方法，进一步包括：
(b1)在所述工序(b)之后且在所述工序(c)之前，将构成所述树脂层的树脂从上侧与利用所述树脂包覆的所述下侧的面方向的边缘部相对地涂布至所述第2电极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述上侧的边缘部包覆。
10.制造权利要求1至7中任一项所述的全固体电池的方法，包括下述工序：
(d)在所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部的下侧，设置剥离性基材；
(e)将构成所述树脂层的树脂从上侧涂布至所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述第2电极-固体电解质层叠体的上侧的面方向的边缘部包覆；
(f)将所述剥离性基材从所述树脂剥离，且将所述第2电极-固体电解质层叠体上下反转；和
(g)将构成所述树脂层的树脂从上侧涂布至所述第2电极-固体电解质层叠体的上下反转后的上侧的面方向的边缘部，利用所述树脂将所述第2电极-固体电解质层叠体的上下反转后的上侧的面方向的边缘部包覆。
11.制造权利要求1至7中任一项所述的全固体电池的方法，包括下述工序：
将构成所述树脂层的树脂对所述第2电极-固体电解质层叠体的面方向的边缘部从上侧和下侧同时涂布，利用所述树脂将所述上侧和下侧的边缘部包覆。
12.根据权利要求8至11中任一项所述的方法，其中，
构成所述树脂层的树脂是光固化型树脂，且
进一步包括：
通过对包覆所述第2电极-固体电解质层叠体的树脂进行光照射，使所述树脂固化从而形成所述树脂层。
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