CN110383555B - 正极、电池、电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力系统 - Google Patents

正极、电池、电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力系统 Download PDF

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Abstract

提供正极、电池、电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力系统。电池具备正极、负极和电解质，其中，正极包含三聚氰胺类化合物。

Description

正极、电池、电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力 系统
技术领域
本技术涉及正极、电池、电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力系统。
背景技术
近年，对提高电池安全性的技术做了各种探讨。例如，如以下说明，提出了一种通过向正极或电解液添加添加剂来提高电池的安全性的技术。
在专利文献1中，提出了如下技术：通过向正极添加含有卤素元素的高分子化合物(聚磷酸、聚磷酸铵、聚磷酸钠等)而能够在充放电循环后仍然保持安全性提高的效果，另外能够减少发热峰，并且使发热峰温度向高温转移。
在专利文献2中，提出了如下技术：通过向电解液添加阻燃剂(磷酸酯化合物、亚磷酸酯化合物或磷酸酯衍生物化合物的任一种)和抗氧化剂(硫酸酯化合物、硫酸酯化合物或硫酸酯衍生物化合物的任一种)，能够同时满足锂离子电池的阻燃性和热稳定性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-251217号公报
专利文献2：日本特开2016-45987号公报。
发明内容
发明要解决的课题
本技术的目的在于提供一种能够提高安全性的正极、电池、具备该电池的电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力系统。
用于解决课题的方案
为了解决上述课题，本技术的电池具备正极、负极和电解质，正极包含三聚氰胺类化合物。
本技术的正极包含三聚氰胺类化合物。
本技术的电池包、电子设备、电动车辆、蓄电装置和电力系统具备上述电池。
发明的效果
根据本技术，能够提高电池的安全性。需要说明的是，此处记载的效果并非是限制性的，也可为本公开中记载的任意的效果或与它们不同质的效果。
附图说明
图1为示出本技术的第一实施方式所涉及的二次电池的构成的一例的剖视图。
图2为将图1所示的卷绕型电极体的局部放大示出的剖视图。
图3为示出本技术的第二实施方式所涉及的二次电池的构成的一例的分解立体图。
图4为沿图3的IV-IV线的卷绕型电极体的剖视图。
图5为示出作为应用例的电子设备的构成的一例的方框图。
图6为示出作为应用例的车辆中的蓄电系统的构成的一例的概略图。
图7为示出作为应用例的住宅中的蓄电系统的构成的一例的概略图。
图8A为示出实施例2、3、比较例1的正极的DSC曲线的图表。
图8B为示出实施例7、比较例5的电池的保存膨胀试验的评价结果的图表。
具体实施方式
按以下顺序对本技术的实施方式进行说明。
1 第一实施方式(圆筒型电池的例子)
2 第二实施方式(层压膜型电池的例子)
3 应用例1(电池包和电子设备)
4 应用例2(车辆中的蓄电系统)
5 应用例3(住宅中的蓄电系统)
<1第一实施方式>
[电池的构成]
以下，参照图1对本技术的第一实施方式所涉及的二次电池的一个构成例进行说明。该二次电池例如为负极的容量由为电极反应物质的锂(Li)的嵌入和脱嵌产生的容量成分所表示的所谓的锂离子二次电池。该二次电池为所谓的圆筒型，在近似中空圆柱状的电池罐11的内部，具有一对带状的正极21和带状的负极22被隔着隔膜23层叠卷绕而成的卷绕型电极体20。电池罐11由镀覆了镍(Ni)的铁(Fe)构成，一个端部封闭而另一端部开放。电池罐11的内部注入作为液态电解质的电解液，含浸于正极21、负极22和隔膜23。另外，以夹持卷绕型电极体20的方式，相对于卷绕周面垂直地分别配置有一对绝缘板12、13。
电池盖14、设于该电池盖14内侧的安全阀机构15和热敏电阻元件(PositiveTemperature Coefficient(正温度系数)；PTC元件)16通过封口垫片17铆接从而安装于电池罐11的开放端部。由此，电池罐11的内部被密封。电池盖14例如由与电池罐11相同的材料构成。安全阀机构15与电池盖14电连接，由于内部短路或者来自外部的加热等而使得电池的内压到达一定以上时，圆盘板15A翻转切断电池盖14与卷绕型电极体20的电连接。封口垫片17例如由绝缘材料构成，表面涂布有沥青。
在卷绕型电极体20的中央例如插入有中心销24。卷绕型电极体20的正极21连接有铝(Al)等制成的正极引线25，负极22连接有由镍等制成的负极引线26。正极引线25通过与安全阀机构15焊接而与电池盖14电连接，负极引线26通过焊接而与电池罐11电连接。
以下，参照图2对构成二次电池的正极21、负极22、隔膜23和电解液依次进行说明。
(正极)
正极21例如具有正极集电体21A的两面设有正极活性物质层21B的结构。需要说明的是，虽然图中没示出，也可仅在正极集电体21A的一面设置正极活性物质层21B。正极集电体21A例如由铝箔、镍箔或不锈钢箔等金属箔构成。正极活性物质层21B例如包含能够嵌入和脱嵌为电极反应物质的锂的正极活性物质(正极材料)和阻燃剂。根据需要，正极活性物质层21B还可包含添加剂。作为添加剂，例如可以使用导电剂和粘结剂中的至少一种。
(正极活性物质)
正极活性物质为正极活性物质粒子的粉末。作为能够嵌入和脱嵌锂的正极活性物质，例如，锂的氧化物、锂的磷酸化物、锂的硫化物或包含锂的插层化合物等含锂化合物较为合适，可混合使用该些中的两种以上。为了提高能量密度，优选为包含锂、过渡金属元素和氧(O)的含锂化合物。作为这种含锂化合物，例如可列举具有式(A)所示的层状岩盐型结构的锂复合氧化物、具有式(B)所示的橄榄石型结构的锂复合磷酸盐等。作为含锂化合物，只要是包含作为过渡金属元素的钴(Co)、镍、锰(Mn)和铁所构成的组中的至少一种则更加优选。作为这种含锂化合物，例如可列举具有式(C)、式(D)或式(E)所示的层状岩盐型结构的锂复合氧化物、具有式(F)所示的尖晶石型结构的锂复合氧化物、或具有式(G)所示的橄榄石型结构的锂复合磷酸盐等，具体来说，有LiNi0.50Co0.20Mn0.30O2、LiaCoO2(a≈1)、LibNiO2(b≈1)、Lic1Nic2Co1-c2O2(c1≈1，0<c2<1)、LidMn2O4(d≈1)或LieFePO4(e≈1)等。
LipNi(1-q-r)MnqM1rO(2-y)Xz……(A)
(其中，式(A)中，M1表示选自除镍、锰以外的2族～15族元素中的至少一种。X表示氧以外的16族元素和17族元素中的至少一种。p、q、y、z为0≤p≤1.5、0≤q≤1.0、0≤r≤1.0、-0.10≤y≤0.20和0≤z≤0.2的范围内的值。)
LiaM2bPO4……(B)
(其中，式(B)中，M2表示选自2族～15族元素中的至少一种。a、b为0≤a≤2.0和0.5≤b≤2.0的范围内的值。)
LifMn(1-g-h)NigM3hO(2-j)Fk……(C)
(其中，式(C)中，M3表示钴、镁(Mg)、铝、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁、铜(Cu)、锌(Zn)、锆(Zr)、钼(Mo)、锡(Sn)、钙(Ca)、锶(Sr)和钨(W)构成的组中的至少一种。f、g、h、j和k为0.8≤f≤1.2、0<g<0.5、0≤h≤0.5、g+h<1、-0.1≤j≤0.2和0≤k≤0.1的范围内的值。需要说明的是，锂的组成根据充放电状态而异，f的值表示完全放电状态下的值。)
LimNi(1-n)M4nO(2-p)Fq……(D)
(其中，式(D)中，M4表示钴、锰、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钙、锶和钨构成的组中的至少一种。m、n、p和q为0.8≤m≤1.2、0.005≤n≤0.5、-0.1≤p≤0.2和0≤q≤0.1的范围内的值。需要说明的是，锂的组成根据充放电状态而异，m的值表示完全放电状态下的值。)
LirCo(1-s)M5sO(2-t)Fu……(E)
(其中，式(E)中，M5表示镍、锰、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钙、锶和钨构成的群组中的至少一种。r、s、t和u为0.8≤r≤1.2、0≤s<0.5、-0.1≤t≤0.2和0≤u≤0.1的范围内的值。需要说明的是，锂的组成根据充放电状态而异，r的值表示完全放电状态下的值。)
LivMn2-wM6wOxFy……(F)
(其中，式(F)中，M6表示钴、镍、镁、铝、硼、钛、钒、铬、铁、铜、锌、钼、锡、钙、锶和钨构成的群组中的至少一种。v、w、x和y为0.9≤v≤1.1、0≤w≤0.6、3.7≤x≤4.1和0≤y≤0.1的范围内的值。需要说明的是，锂的组成根据充放电状态而异，v的值为完全放电状态下的值。)
LizM7PO4……(G)
(其中，式(G)中，M7表示钴、锰、铁、镍、镁、铝、硼、钛、钒、铌(Nb)、铜、锌、钼、钙、锶、钨和锆构成的群组中的至少一种。z为0.9≤z≤1.1的范围内的值。需要说明的是，锂的组成根据充放电状态而异，z的值表示完全放电状态下的值。)
作为能够嵌入和脱嵌锂的正极活性物质，除上述以外，还可列举MnO2、V2O5、V6O13、NiS、MoS等不含锂的无机化合物。
能够嵌入和脱嵌锂的正极活性物质也可为上述以外的物质。另外，上述示例出的正极活性物质可为两种以上进行混合的任意的组合。
(阻燃剂)
阻燃剂覆盖正极活性物质粒子的表面的至少一部分。更具体来说，阻燃剂部分地覆盖正极活性物质粒子的表面，或覆盖正极活性物质粒子的整个表面。从正极21的安全性和抑制气体产生的观点来看，优选为阻燃剂覆盖正极活性物质粒子的整个表面。
阻燃剂可存在于整个正极活性物质层21B，也可存在于正极活性物质层21B的局部，但从提高电池的安全性的观点来看，优选为存在于整个正极活性物质层21B。阻燃剂的浓度分布可在正极活性物质层21B的厚度方向上固定，也可变化。
阻燃剂包含三聚氰胺类化合物。三聚氰胺类化合物包含三聚氰胺和三聚氰胺衍生物中的至少一种，从进一步提高电池的安全性的观点来看，优选包含三聚氰胺衍生物。从提高电池的安全性的观点来看，三聚氰胺类化合物的热分解起始温度优选为250℃以上，更优选为300℃以上，进一步优选为350℃以上。
上述热分解起始温度按以下方法求出。将待测样品收容于样品盘(氧化铝盘)，使用TG-DTA(Thermogravimetry-Differential Thermal Analysis，热重分析-差热分析法)分析装置获取重量曲线。之后，读取获取的TG曲线上出现重量减少的起始温度。
三聚氰胺衍生物例如为三聚氰胺化合物盐。三聚氰胺化合物盐例如包含无机酸与三聚氰胺形成的单盐(以下称为“第一无机酸盐”)、无机酸和三聚氰胺和蜜勒胺和蜜白胺形成的复盐(以下称为“第二无机酸盐”)以及有机酸和三聚氰胺形成的有机酸盐中的至少一种。
第一无机酸盐优选包含硼酸三聚氰胺、聚硼酸三聚氰胺、磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺、偏磷酸三聚氰胺和聚磷酸三聚氰胺中的至少一种。聚磷酸三聚氰胺可为环状，也可为链状。
第二无机酸盐优选包含焦磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、偏磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐和聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐中的至少一种。聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐可为环状，也可为链状。
有机酸盐优选包含三聚氰胺氰尿酸盐。
阻燃剂除了上述三聚氰胺类化合物之外，还可包含红磷和由下述化学式所表示的化合物中的至少一种。
[化学式1]
Figure GDA0003674521130000071
(其中，式中，X1、X2、X3为三聚氰胺类化合物，R1、R2为烃基。n表示聚合度。)
(粘结剂)
作为粘结材料，例如使用从聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚丙烯腈(PAN)、苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素(CMC)等树脂材料、以及以这些树脂材料为主体的共聚物等选择的至少一种。
(导电剂)
导电剂为导电剂粒子的粉末。作为导电剂，例如可列举石墨、碳纤维、炭黑、科琴黑或碳纳米管等碳材料，可单独使用这些之中的一种，也可两种以上混合使用。另外，除碳材料之外，只要是具有导电性的材料，则也可使用金属材料或导电性高分子材料等。
(负极)
负极22例如具有在负极集电体22A的两面设有负极活性物质层22B的构成。需要说明的是，虽然图中没示出，也可仅在负极集电体22A的一面设置负极活性物质层22B。负极集电体22A例如由铜箔、镍箔或不锈钢箔等金属箔构成。
负极活性物质层22B包含能够嵌入和脱嵌锂的一种或两种以上的负极活性物质。根据需要，负极活性物质层22B还可包含粘结剂或导电剂等添加剂。
需要说明的是，在该二次电池中，负极22或负极活性物质的电化学当量大于正极21的电化学当量，理论上，优选为在充电的中途，负极22没有锂金属析出。
(负极活性物质)
作为负极活性物质，例如可列举难石墨化炭、易石墨化炭、石墨、热解炭类、焦炭类、玻璃炭类、有机高分子化合物烧成体、碳纤维或活性炭等炭材料。其中，焦炭类中有沥青焦炭、针状焦炭或石油焦炭等。有机高分子化合物烧成体是指将酚醛树脂或呋喃树脂等高分子材料在合适的温度下烧成后炭化而成的物质，其中一部分中有分类为难石墨化炭或易石墨化炭的物质。这些碳材料在充放电时产生的结晶结构的变化非常小，能得到较高的充放电容量，同时能得到良好的循环特性因而为优选。尤其是石墨，电化学当量较大，能得到较高的能量密度因而为优选。另外，难石墨化炭由于能得到优异的循环特性因而为优选。此外，充放电电位较低的物质，具体来说是充放电电位与锂金属相近的物质，由于能够较容易地实现电池的高能量密度化因而为优选。
另外，作为可高容量化的其它负极活性物质，还可列举包含金属元素和半金属元素中的至少一种作为构成元素(例如，合金、化合物或混合物)的材料。这是因为当使用这种材料时，能够得到较高的能量密度。尤其是，当与碳材料一起使用时，在能够得到高能量密度的同时，还能够得到优异的循环特性因而为更优选。需要说明的是，在本技术中，合金除了由两种以上的金属元素构成以外，还包括包含一种以上的金属元素和一种以上的半金属元素的物质。另外，还可包含非金属元素。其组织中有固溶体、共晶(共熔混合物)、金属间化合物或它们中的两种以上共存的物质。
作为这种负极活性物质，例如可列举能够与锂形成合金的金属元素或半金属元素。具体来说，可列举镁、硼、铝、钛、镓(Ga)、铟(In)、硅(Si)、锗(Ge)、锡、铅(Pb)、铋(Bi)、镉(Cd)、银(Ag)、锌、铪(Hf)、锆、钇(Y)、钯(Pd)或铂(Pt)。它们可为结晶质也可为非晶质。
作为负极活性物质，优选为包含短周期型元素周期表中的4B族金属元素或半金属元素作为构成元素的物质，更优选为包含硅和锡的至少一方作为构成元素的物质。这是因为硅和锡嵌入和脱嵌锂的能力较强，能够得到较高的能量密度。作为这种负极活性物质，例如可列举硅的单质、合金或化合物、或锡的单质、合金或化合物、或至少局部具有该些中的一种或两种以上的相的材料。
作为硅的合金，例如可列举包含锡、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛、锗、铋、锑(Sb)和铬构成的组中的至少一种作为硅以外的第二构成元素的物质。作为锡的合金，例如可列举包含硅、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛、锗、铋、锑和铬构成的组中的至少一种作为锡以外的第二构成元素的物质。
作为锡的化合物或硅的化合物，例如可列举包含氧或碳的物质，除锡或硅之外，还可包含上述第二构成元素。
其中，作为Sn类的负极活性物质，优选包含钴、锡和碳作为构成元素，碳的含量为9.9质量％以上29.7质量％以下，并且相对于锡和钴的合计的钴的比率为30质量％以上70质量％以下的含SnCoC材料。这是因为这种组成范围能得到较高的能量密度，同时能得到优异的循环特性。
根据需要，该含SnCoC材料还可包含其它构成元素。作为其它构成元素，例如优选为硅、铁、镍、铬、铟、铌、锗、钛、钼、铝、磷(P)、镓或铋，可包含两种以上。这是因为能够进一步提高容量或循环特性。
需要说明的是，该含SnCoC材料具有包含锡、钴和碳的相，该相优选具有结晶度较低或非晶质的构造。另外，在该含SnCoC材料中，优选构成元素碳的至少一部分与其它构成元素的金属元素或半金属元素键合。这是因为一般认为锡等的凝聚或者结晶化导致了循环特性的降低，而通过碳与其它元素键合，能够抑制这种凝聚或结晶化。
作为检查元素的键合状态的测定方法，例如可列举X射线光电子能谱法(XPS)。在XPS中，当为石墨时，在通过能量校准使在84.0eV得到金原子的4f轨道(Au4f)的峰的装置中，碳的1s轨道(C1s)的峰出现于284.5eV。另外，当为表面污染碳时，出现在284.8eV。与此相对，当碳元素的电荷密度变高时，例如当碳与金属元素或半金属元素键合时，C1s的峰出现于低于284.5eV的区域。即，当从含SnCoC材料得到的C1s的合成波的峰出现于低于284.5eV的区域时，含SnCoC材料所包含的碳的至少一部分与其它构成元素的金属元素或半金属元素键合。
需要说明的是，在XPS测定中，校正谱图的能量轴时，例如可使用C1s的峰。通常，由于表面存在表面污染碳，表面污染碳的C1s的峰为284.8eV，以此作为能量基准。在XPS测定中，C1s的峰的波形以包含表面污染碳的峰和含SnCoC材料中的碳的峰的形式得到，因此例如可通过使用市售软件解析，从而将表面污染碳的峰与含SnCoC材料中的碳的峰进行分离。在波形的解析中，将存在于最低约束能量侧的主峰的位置作为能量基准(284.8eV)。
作为其它负极活性物质，例如还可列举能够嵌入和脱嵌锂的金属氧化物或高分子化合物等。作为金属氧化物，例如可列举钛酸锂(Li4Ti5O12)等包含钛和锂的锂钛氧化物、氧化铁、氧化钌或氧化钼等。作为高分子化合物，例如可列举聚乙炔、聚苯胺或聚吡咯等。
(粘结剂)
作为粘结剂，例如使用从聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈、苯乙烯丁二烯橡胶和羧甲基纤维素等树脂材料、以及以这些树脂材料作为主体的共聚物等选择的至少一种。
(导电剂)
作为导电剂，可使用与正极活性物质层21B相同的碳材料等。
(隔膜)
隔膜23将正极21与负极22隔离，防止两极接触导致的电流短路，并使锂离子通过。隔膜23例如由聚四氟乙烯、聚丙烯或聚乙烯等树脂制成的多孔性膜构成，也可为将该些中的两种以上的多孔性膜层叠而成的构造。其中，聚烯烃制成的多孔性膜由于防止短路的效果优异，并且能够通过切断效应使电池的安全性提高因而为优选。尤其是聚乙烯，由于在100℃以上160℃以下的范围内能够得到切断效应，并且电化学稳定性优异，因而优选作为构成隔膜23的材料。除此之外，还可使用将具备化学稳定性的树脂与聚乙烯或聚丙烯共聚或共混而成的材料。或者，多孔性膜也可具有将聚丙烯层、聚乙烯层和聚丙烯层依次层叠而成的三层以上的构造。
隔膜23可具有具备基材和设于基材的一面或两面的表面层的构成。表面层包含具有电绝缘性的无机粒子和在将无机粒子粘结于基材的表面的同时、将无机粒子彼此粘结的树脂材料。该树脂材料例如可具有原纤化、且原纤维相互连续相连的三维网络构造。无机粒子通过保持于具有该三维网络构造的树脂材料，从而无需相互连结即可保持分散状态。另外，树脂材料也可不进行原纤化而粘结于基材的表面或无机粒子彼此间。此时，能够得到更好的粘结性。通过如上所述在基材的一面或两面设置表面层，能够赋予基材耐氧化性、耐热性和机械强度。
基材为具有多孔性的多孔质层。更具体来说，基材为由离子渗透性较高、具有规定的机械强度的绝缘性的膜构成的多孔性膜，基材的空孔保持有电解液。作为隔膜的主要部分，基材优选为在具有规定的机械强度的同时，具有对电解液的耐性较高、反应性较低、不易膨胀的特性。
构成基材的树脂材料例如优选使用聚丙烯或聚乙烯等聚烯烃树脂、丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、聚酯树脂或尼龙树脂等。尤其是，低密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状聚乙烯等聚乙烯、或这些物质的低分子量蜡成分、或聚丙烯等聚烯烃树脂由于熔融温度合适，容易获得因而适宜使用。另外，也可形成为将该些两种以上的多孔性膜层叠的构造、或将两种以上的树脂材料熔融混揉而形成的多孔性膜。包含由聚烯烃树脂构成的多孔性膜时，正极21与负极22的分离性优异，能够进一步减少内部短路。
还可使用无纺布作为基材。作为构成无纺布的纤维，可以使用芳纶纤维、玻璃纤维、聚烯烃纤维、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)纤维或尼龙纤维等。另外，也可将该些两种以上的纤维混合后作为无纺布。
无机粒子包含金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物和金属硫化物等的至少一种。作为金属氧化物，适宜使用铝氧化物(二氧化三铝、Al2O3)、勃姆石(水合铝氧化物)、镁氧化物(二氧化镁、MgO)、钛氧化物(二氧化钛、TiO2)、氧化锆(二氧化锆、ZrO2)、硅氧化物(二氧化硅、SiO2)或钇氧化物(三氧化二钇、Y2O3)等。作为金属氮化物，适宜使用氮化硅(Si3N4)、氮化铝(AlN)、氮化硼(BN)或氮化钛(TiN)等。作为金属碳化物，适宜使用碳化硅(SiC)或碳化硼(B4C)等。作为金属硫化物，适宜使用硫酸钡(BaSO4)等。另外，也可使用沸石(M2/nO·Al2O3·xSiO2·yH2O，M为金属元素，x≥2、y≥0)等多孔质硅酸铝、层状硅酸盐、钛酸钡(BaTiO3)或钛酸锶(SrTiO3)等矿物。其中，优选使用二氧化三铝、二氧化钛(尤其是具有金红石型结构的物质)、二氧化硅或二氧化镁，更优选使用二氧化三铝。无机粒子具备耐氧化性和耐热性，含有无机粒子的正极相对侧面的表面层对充电时的正极附近的氧化环境也具有较强的耐性。无机粒子的形状不做特别限制，可以使用球状、板状、纤维状、立方体状和随机形状等任一种。
作为构成表面层的树脂材料，可列举聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯等含氟树脂、偏二氟乙烯-四氟乙烯共聚物、乙烯-四氟乙烯共聚物等含氟橡胶、苯乙烯-丁二烯共聚物或其氢化物、丙烯腈-丁二烯共聚物或其氢化物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物或其氢化物、甲基丙烯酸酯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、丙烯腈-丙烯酸酯共聚物、乙烯丙烯橡胶、聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯等橡胶类、乙基纤维素、甲基纤维素、羟乙基纤维素、羧甲基纤维素等纤维素衍生物、聚苯醚、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、全芳香族聚酰胺(芳纶)等聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚乙烯醇、聚醚、丙烯酸树脂或聚酯等熔点和玻璃化转变温度至少一方在180℃以上的具有较高耐热性的树脂等。该些树脂材料可单独使用，也可两种以上混合使用。其中，从耐氧化性和柔软性的观点来看，优选聚偏二氟乙烯等氟树脂，从耐热性的观点来看，优选包含芳纶或聚酰胺酰亚胺。
无机粒子的粒径优选为1nm～10μm的范围内。当小于1nm时不易获得，此外即使能够获得成本上也不合算。另一方面，当大于10μm时，电极间的距离变大，在有限的空间内无法得到足够的活性物质填充量，电池容量变低。
作为表面层的形成方法，例如能够使用如下方法：将由基质树脂、溶剂和无机物构成的浆料涂布在基材(多孔性膜)上，使其通过基质树脂的不良溶剂和上述溶剂的亲溶剂浴而进行相分离，之后进行干燥。
需要说明的是，上述无机粒子也可包含于作为基材的多孔性膜中。另外，表面层也可不包含无机粒子，仅由树脂材料构成。
(电解液)
隔膜23含浸有液态的电解质即电解液。电解液包含溶剂和溶解于该溶剂的电解质盐。为了提高电池特性，电解液还可包含公知的添加剂。
作为溶剂，可以使用碳酸乙烯酯或碳酸丙烯酯等环状碳酸酯，优选使用碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯中的一方，尤其优选将两方混合使用。这是因为能够提高循环特性。
另外，作为溶剂，除了该些环状碳酸酯以外，优选将碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯或碳酸甲丙酯等链状碳酸酯混合使用。这是因为能够得到较高的离子传导性。
此外，作为溶剂，优选包含2,4-二氟苯甲醚或碳酸亚乙烯酯。这是因为2,4-二氟苯甲醚能够提高放电容量，而碳酸亚乙烯酯能够提高循环特性。因此，优选将该些物质混合使用，因为能够提高放电容量和循环特性。
除上述以外，作为溶剂，还可列举碳酸丁烯酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧戊环、4-甲基-1,3-二氧戊环、乙酸甲酯、丙酸甲酯、乙腈、戊二腈、己二腈、甲氧基乙腈、3-甲氧基丙腈、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、N-甲基噁唑烷酮、N,N-二甲基咪唑啉酮、硝基甲烷、硝基乙烷、环丁砜、二甲基亚砜或磷酸三甲酯等。
需要说明的是，由于根据组合的电极的种类的不同，有时这些非水溶剂的至少一部分氢由氟取代后的化合物能够提高电极反应的可逆性，因此为优选。
作为电解质盐，例如可列举锂盐，可单独使用一种，也可两种以上混合使用。作为锂盐，可列举LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiClO4、LiB(C6H5)4、LiCH3SO3、LiCF3SO3、LiN(SO2CF3)2、LiC(SO2CF3)3、LiAlCl4、LiSiF6、LiCl、二氟[草酸-O,O']硼酸锂、双草酸硼酸锂或LiBr等。其中，LiPF6由于能够得到较高的离子传导性，并且还能够提高循环特性因而为优选。
[正极电位]
满充电状态下的正极电位(vsLi/Li+)优选为4.30V以上，更优选为4.35V以上，尤其优选为4.40V以上。其中，满充电状态下的正极电位(vsLi/Li+)也可为小于4.30V(例如4.2V或4.25V)。满充电状态下的正极电位(vsLi/Li+)的上限值不做特别限制，优选为6.00V以下，更优选为4.60V以下，尤其优选为4.50V以下。
[电池的动作]
在具有上述构成的非水电解质二次电池中，进行充电时，例如从正极活性物质层21B脱嵌出锂离子，通过电解液嵌入负极活性物质层22B。另外，进行放电时，例如从负极活性物质层22B脱嵌出锂离子，通过电解液被嵌入正极活性物质层21B。
[电池的制造方法]
下面，对本技术的第一实施方式所涉及的二次电池的制造方法的一例进行说明。
首先，例如将正极材料、阻燃剂、导电剂和粘结剂混合制备正极合剂，将该正极合剂分散于N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等溶剂来制作糊状的正极合剂浆料。然后，将该正极合剂浆料涂布于正极集电体21A并烘干溶剂，用辊压机等进行压缩成形来形成正极活性物质层21B，从而形成正极21。
另外，例如将负极活性物质与粘结剂混合来制备负极合剂，将该负极合剂分散于N-甲基-2-吡咯烷酮等溶剂来制作糊状的负极合剂浆料。然后，将该负极合剂浆料涂布于负极集电体22A并烘干溶剂，用辊压机等进行压缩成形来形成负极活性物质层22B，从而制作负极22。
然后，通过焊接等在正极集电体21A安装正极引线25，并通过焊接等在负极集电体22A安装负极引线26。然后，将正极21与负极22隔着隔膜23卷绕。然后，将正极引线25的前端部焊接于安全阀机构15，并将负极引线26的前端部焊接于电池罐11，将卷绕后的正极21和负极22用一对绝缘板12、13夹持并收纳于电池罐11的内部。然后，将正极21和负极22收纳于电池罐11的内部之后，将电解液注入电池罐11的内部，使其含浸于隔膜23。然后，通过封口垫片17将电池盖14、安全阀机构15和热敏电阻元件16通过铆接而固定于电池罐11的开口端部。由此，得到图1所示的二次电池。
[效果]
在第一实施方式所涉及的电池中，由于正极21包含三聚氰胺类化合物，因而能够提高正极21(电池)的热稳定性。因此，能够提高电池的安全性。
另外，当三聚氰胺类化合物覆盖正极活性物质粒子的表面的至少一部分时，能够在正极活性物质粒子的表面抑制正极活性物质与电解液的反应。另外，当正极活性物质层21B由于电解液的分解而产生氧时，三聚氰胺类化合物将产生的氧吸附。因此，能够抑制电池充放电时由于电解液的分解而产生的气体的量。
[变形例]
在第一实施方式中，虽然对将正极材料、阻燃剂、导电剂和粘结剂混合来制备正极合剂的情况进行了说明，但也可用阻燃剂将正极材料的表面的至少一部分覆盖之后，将正极材料、导电剂和粘结剂混合来制备正极合剂。
<2第二实施方式>
[电池的构成]
图3为示出本技术的第二实施方式所涉及的二次电池的一个构成例的分解立体图。该二次电池为所谓的扁平形或方形，是将安装有正极引线31和负极引线32的卷绕型电极体30收容于膜状的外包装部件40的内部而成，可实现小型化、轻量化和薄型化。
正极引线31和负极引线32例如分别从外包装部件40的内部朝着外部向同一方向引出。正极引线31和负极引线32例如分别由铝、铜、镍或不锈钢等金属材料构成，分别为薄板状或网眼状。
外包装部件40例如由将尼龙膜、铝箔和聚乙烯膜按顺序贴合而成的矩形形状的氧化铝层压膜构成。外包装部件40例如以聚乙烯膜侧和卷绕型电极体30相对的方式配置，各外缘部通过熔接或粘着剂相互紧贴。在外包装部件40与正极引线31和负极引线32之间，插入有用于防止外部气体侵入的紧贴膜41。紧贴膜41为对正极引线31和负极引线32具有紧贴性的材料，例如由聚乙烯、聚丙烯、改性聚乙烯或改性聚丙烯等聚烯烃树脂构成。
需要说明的是，外包装部件40也可由具有其他构造的层压膜、聚丙烯等高分子膜或金属膜构成从而代替上述氧化铝层压膜。或者，也可以使用将铝制的膜作为芯材，在其一面或两面层叠高分子膜的层压膜。
图4为图3所示的卷绕型电极体30的沿IV-IV线的剖视图。卷绕型电极体30通过隔着隔膜35和电解质层36将正极33和负极34层叠并卷绕而成，最外周部由保护胶带37保护。
正极33具有在正极集电体33A的一面或两面设有正极活性物质层33B的构造。负极34具有在负极集电体34A的一面或两面设有负极活性物质层34B的构造，以负极活性物质层34B与正极活性物质层33B相对的方式配置。正极集电体33A、正极活性物质层33B、负极集电体34A、负极活性物质层34B和隔膜35的构成分别与第一实施方式中的正极集电体21A、正极活性物质层21B、负极集电体22A、负极活性物质层22B和隔膜23相同。
电解质层36包含电解液、作为保持该电解液的保持体的高分子化合物，为所谓的凝胶状。凝胶状的电解质层36由于能够得到较高的离子传导率，并且能够防止电池的漏液因而为优选。电解液为第一实施方式所涉及的电解液。作为高分子化合物，例如可列举聚丙烯腈、聚偏二氟乙烯、偏二氟乙烯与六氟丙烯的共聚物、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯、聚氧化乙烯、聚氧化丙烯、聚磷腈、聚硅氧烷、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、苯乙烯-丁二烯橡胶、丁腈橡胶(nitrile butadiene gum)、聚苯乙烯或聚碳酸酯。尤其是从电化学稳定性的观点来看，优选为聚丙烯腈、聚偏二氟乙烯、聚六氟丙烯或聚氧化乙烯。
需要说明的是，凝胶状的电解质层36还可包含有与第一实施方式中隔膜23的树脂层的说明中所描述的无机物相同的无机物。这是因为能进一步提高耐热性。另外，也可使用电解液来代替电解质层36。
[电池的制造方法]
下面，对本技术的第二实施方式所涉及的二次电池的制造方法的一例进行说明。
首先，在正极33和负极34分别涂布包含溶剂、电解质盐、高分子化合物和混合溶剂的前驱体溶液，使混合溶剂挥发来形成电解质层36。然后，通过焊接在正极集电体33A的端部安装正极引线31，并通过焊接在负极集电体34A的端部安装负极引线32。然后，在隔着隔膜35将形成有电解质层36的正极33和负极34层叠成层叠体后，将该层叠体沿其长边方向卷绕，在最外周部粘接保护胶带37而形成卷绕型电极体30。最后，例如在外包装部件40之间夹入卷绕型电极体30，通过热熔接等将外包装部件40的外缘部彼此紧贴进行封入。此时，在正极引线31和负极引线32与外包装部件40之间插入紧贴膜41。由此，得到图3和图4所示的二次电池。
另外，该二次电池也可按照如下方法制作。首先，如上所述制作正极33和负极34，在正极33和负极34安装正极引线31和负极引线32。然后，将正极33和负极34隔着隔膜35层叠卷绕，在最外周部粘接保护胶带37，形成卷绕体。然后，将该卷绕体夹入外包装部件40，除一边以外将外周缘部热熔接形成袋状，收纳于外包装部件40的内部。然后，准备包含溶剂、电解质盐、高分子化合物的原料单体、聚合引发剂、根据需要还包含聚合抑制剂等其它材料的电解质用组合物，注入外包装部件40的内部。
然后，在将电解质用组合物注入外包装部件40内之后，在真空气氛下将外包装部件40的开口部热熔接来密封。然后，通过加热使单体聚合成高分子化合物从而形成凝胶状的电解质层36。由此，得到图4所示的二次电池。
[效果]
在第一实施方式所涉及的电池中，由于正极33包含三聚氰胺类化合物，因此与第一实施方式相同，能够提高电池的安全性。
另外，当三聚氰胺类化合物覆盖正极活性物质粒子的表面的至少一部分时，与第一实施方式相同，能够减少电池充放电时由于电解液的分解而产生的气体的量。因此，能够抑制电池的膨胀。
<3应用例1>
“作为应用例的电池包和电子设备”
在应用例1中，对具备第一或第二实施方式所涉及的电池的电池包和电子设备进行说明。
[电池包及电子设备的构成]
以下，参照图5，对作为应用例的电池包300和电子设备400的一个构成例进行说明。电子设备400具备电子设备主体的电子电路401和电池包300。电池包300通过正极端子331a和负极端子331b与电子电路401电连接。电子设备400例如具有用户能够对电池包300进行自由装拆的构成。需要说明的是，电子设备400的构成不限制于此，也可具有如下构成方式：电池包300内置于电子设备400内，从而用户无法将电池包300从电子设备400拆卸。
电池包300充电时，电池包300的正极端子331a和负极端子331b分别与充电器(图中没示出)的正极端子和负极端子连接。另一方面，电池包300放电时(使用电子设备400时)，电池包300的正极端子331a和负极端子331b分别与电子电路401的正极端子和负极端子连接。
作为电子设备400，例如可列举笔记本型个人计算机、平板型计算机、便携式电话(例如智能手机等)、便携式信息终端(Personal Digital Assistants(个人数字助理)：PDA)、显示装置(LCD、EL显示器、电子纸等)、摄像装置(例如数字静态照相机、数码摄像机等)、音频设备(例如便携式音频播放器)、游戏设备、无绳电话子机、电子书、电子辞典、收音机、耳机、导航系统、存储卡、起搏器、助听器、电动工具、电动剃须刀、冰箱、空调、电视、立体声音响、热水器、微波炉、洗碗机、洗衣机、干燥器、照明设备、玩具、医疗设备、机器人、负载调节器、信号器等，但不限制于此。
(电子电路)
电子电路401例如具备CPU、周边逻辑部、接口部和存储部等，对电子设备400整体进行控制。
(电池包)
电池包300具备组合电池301和充放电电路302。组合电池301通过将多个二次电池301a串联和/或并联连接构成。多个二次电池301a例如以n并联m串联(n和m为正整数)的方式连接。需要说明的是，在图5中，示出了六个二次电池301a以二并联三串联(2P3S)的方式连接的例子。作为二次电池301a，使用第一或第二实施方式所涉及的电池。
在此，虽然对电池包300具备由多个二次电池301a构成的组合电池301的情况进行了说明，但电池包300也可代替组合电池301采用具备一个二次电池301a的构成。
充放电电路302为控制组合电池301的充放电的控制部。具体来说，充电时，充放电电路302控制对组合电池301的充电。另一方面，在放电时(即使用电子设备400时)，充放电电路302控制对电子设备400的放电。
<4应用例2>
“作为应用例的车辆中的蓄电系统”
参照图6对将本公开应用于车辆用蓄电系统的例子进行说明。图6概略性地示出了采用应用了本公开的串联式混合动力系统的混合动力车辆的构成的一例。串联式混合动力系统为使用发动机驱动的发电机发电产生的电力或暂时储存于电池的电力，利用电力驱动力转换装置进行行驶的车辆。
该混合动力车辆7200搭载有发动机7201、发电机7202、电力驱动力转换装置7203、驱动轮7204a、驱动轮7204b、车轮7205a、车轮7205b、电池7208、车辆控制装置7209、各种传感器7210和充电口7211。对电池7208应用上述本公开的蓄电装置。
混合动力车辆7200以电力驱动力转换装置7203作为动力源行驶。电力驱动力转换装置7203的一例为电动机。电池7208的电力使得电力驱动力转换装置7203工作，该电力驱动力转换装置7203的转向力被传递至驱动轮7204a、7204b。需要说明的是，通过在所需的部位使用直流-交流(DC-AC)或逆转换(AC-DC转换)，电力驱动力转换装置7203可应用交流电动机也可应用直流电动机。各种传感器7210通过车辆控制装置7209控制发动机转速，或控制图中没示出的节流阀的开度(节流开度)。各种传感器7210包括速度传感器、加速度传感器和发动机转速传感器等。
发动机7201的转向力被传递至发电机7202，能够将通过该转向力由发电机7202生成的电力积蓄至电池7208。
混合动力车辆通过图中没示出的制动机构减速时，该减速时的阻力作为转向力施加于电力驱动力转换装置7203，将通过该转向力由电力驱动力转换装置7203生成的再生电力积蓄至电池7208。
电池7208通过与混合动力车辆的外部的电源连接，能够以充电口7211作为输入口从该外部电源接受电力供给，将接受到的电力进行积蓄。
虽然图中没示出，还可以具备根据关于二次电池的信息进行关于车辆控制的信息处理的信息处理装置。作为这种信息处理装置，存在例如根据关于电池余量的信息进行电池余量显示的信息处理装置等。
需要说明的是，以上以使用发动机驱动的发电机发电所产生的电力或将其暂时储存于电池的电力，利用电动机进行行驶的串联式混合动力车辆为例进行了说明。然而，对于把发动机和电动机的输出均作为驱动源，适当切换使用仅利用发动机进行行驶、仅利用电动机进行行驶、利用发动机和电动机进行行驶这三种方式的并联式混合动力车辆，本公开也可有效地应用。进一步，对于不使用发动机而仅通过驱动电动机的驱动进行行驶的所谓的电动车辆，本公开也可有效地应用。
以上，对可应用本公开所涉及的技术的混合动力车辆7200的一例进行了说明。本公开所涉及的技术在以上说明的构成的范围内，可适宜地应用于电池7208。
<5应用例3>
“作为应用例的住宅的蓄电系统”
参照图7，对将本公开应用于住宅用蓄电系统的例子进行说明。例如，在住宅9001用蓄电系统9100中，电力从火力发电9002a、核能发电9002b、水力发电9002c等集中型电力系统9002通过电力网9009、信息网9012、智能电表9007、电源集线器9008等供给至蓄电装置9003。与此同时，来自家庭内发电装置9004等独立电源的电力供给至蓄电装置9003。供给至蓄电装置9003的电力被积蓄。使用蓄电装置9003，对住宅9001所使用的电力进行供电。不仅限于住宅9001，楼宇也可以使用相同的蓄电系统。
住宅9001设有发电装置9004、电力消耗装置9005、蓄电装置9003、控制各装置的控制装置9010、智能电表9007、获取各种信息的传感器9011。各装置通过电力网9009以及信息网9012连接。作为发电装置9004，利用太阳能电池、燃料电池等，发电产生的电力供给至电力消耗装置9005和/或蓄电装置9003。电力消耗装置9005为冰箱9005a、空调装置9005b、电视机9005c和浴室9005d等。进而，电力消耗装置9005还包括电动车辆9006。电动车辆9006为电动汽车9006a、混合动力汽车9006b和电动摩托车9006c。
对蓄电装置9003应用上述本公开的电池单元。蓄电装置9003由二次电池或电容器构成。例如，由锂离子电池构成。锂离子电池可为固定式，也可为电动车辆9006所使用的锂离子电池。智能电表9007具备测定商用电力的使用量，并将测定的使用量发送给电力公司的功能。电力网9009可对直流供电、交流供电、非接触式供电的任意一种或多种进行组合。
各种传感器9011例如为人体传感器、照度传感器、物体检测传感器、消耗电力传感器、振动传感器、接触传感器、温度传感器和红外线传感器等。由各种传感器9011获取的信息被发送至控制装置9010。根据来自传感器9011的信息，使得能够掌握气候状态、人体状态等并对电力消耗装置9005进行自动控制从而使能量消耗最小。进而，控制装置9010能够通过互联网将关于住宅9001的信息发送给外部的电力公司等。
由电源集线器9008进行电力线的分支、直流交流转换等处理。作为与控制装置9010连接的信息网9012的通信方式，有使用UART(Universal Asynchronous Receiver-Transmitter：非同步串行通信用收发电路)等通信接口的方法、利用Bluetooth(注册商标)、ZigBee、Wi-Fi等无线通信标准的传感器网络的方法。Bluetooth方式应用于多媒体通信，能够进行一对多连接的通信。ZigBee使用IEEE(Institute of Electrical andElectronics Engineers，电气和电子工程师协会)802.15.4的物理层。IEEE802.15.4是被称为PAN(Personal Area Network，个域网)或W(Wireless(无线))PAN的近距离无线网络标准的名称。
控制装置9010与外部的服务器9013连接。该服务器9013可由住宅9001、电力公司和服务提供商的其中之一进行管理。服务器9013收发的信息例如为关于消耗电力信息、生活模式信息、电费、天气信息、灾害信息和电力交易的信息。该些信息可由家庭内部的电力消耗装置(例如电视机)收发，也可由家庭外部的装置(例如便携式电话机等)进行收发。该些信息也可在拥有显示功能的设备、例如电视机、便携式电话机、PDA(Personal DigitalAssistants，个人数字助理)等显示。
控制各部的控制装置9010由CPU(Central Processing Unit(中央处理器))、RAM(Random Access Memory(随机存取存储器))、ROM(Read Only Memory(只读存储器))等构成，在本例中，内置于蓄电装置9003。控制装置9010通过信息网9012与蓄电装置9003、家庭内发电装置9004、电力消耗装置9005、各种传感器9011、服务器9013连接，例如具有调整商用电力的使用量和发电量的功能。需要说明的是，除此之外，还可具备在电力市场进行电力交易的功能等。
如上所述，电力不仅可来自火力发电9002a、核能发电9002b、水力发电9002c等集中型电力系统9002，还可以将家庭内发电装置9004(太阳能发电、风力发电)发电产生的电力储存于蓄电装置9003。因此，即使家庭内发电装置9004发电产生的电力产生波动，也能使输送至外部的电力量稳定，或进行控制来按需放电。例如，也可采用如下使用方法：在将太阳能发电得到的电力储存于蓄电装置9003的同时，在夜间将电费较便宜的深夜电力储存于蓄电装置9003，在白天的电费较高的时间段通过蓄电装置9003将蓄电的电力进行放电来利用。
需要说明的是，在本例中，虽然对控制装置9010内置于蓄电装置9003内部的例子进行了说明，但也可以内置于智能电表9007的内部，或单独地构成。进而，可以集合住宅中的多个家庭为对象来使用蓄电系统9100，也可以多个独立式住宅为对象来使用。
以上，对可应用本公开所涉及的技术的蓄电系统9100的一例进行了说明。本公开所涉及的技术在以上说明的构成的范围内，可适宜地应用于蓄电装置9003所具有的二次电池。
实施例
以下，通过实施例对本技术进行具体的说明，然而本技术并非仅限制于这些实施例。
按以下顺序对实施例和比较例进行说明。
i用于评价正极的热稳定性的实施例、比较例
ii用于评价电池的保存时的膨胀的实施例、比较例
<i用于评价正极的热稳定性的实施例、比较例>
[实施例1～3]
首先，将作为正极活性物质的锂钴复合氧化物(LiCoO2)、作为导电剂的非晶质性碳粉(科琴黑)、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)、作为阻燃剂的聚磷酸三聚氰胺·蜜白胺·蜜勒胺复盐(三聚氰胺50％、蜜白胺40％、蜜勒胺10％)按表1所示的质量比进行混合来制备正极合剂。然后，将正极合剂与合适的量的NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)混合，使用自转公转搅拌机混揉、分散而得到浆料状的正极合剂涂料。接着，将该正极合剂涂料涂布于厚度12μm的铝箔，100℃下干燥，使用手动压力机施加压力至体积密度为4.1g/cc之后，进行真空干燥来制作带状的正极。
[实施例4～6]
除了使用三聚氰胺氰尿酸盐、硼酸三聚氰胺或聚磷酸三聚氰胺作为阻燃剂，将各材料(正极活性物质、导电剂、粘结剂和阻燃剂)按表1所示的质量比进行混合来制备正极合剂以外，其他与实施例1相同，制作正极。
[比较例1]
除了不使用阻燃剂，将阻燃剂以外的各材料(正极活性物质、导电剂和粘结剂)按表1所示的质量比进行混合来制备正极合剂以外，其他与实施例1相同，制作正极。
[比较例2～4]
除了使用缩合磷酸酯、苯基膦酸或苯酚类抗氧化剂(四苯基甲烷(Tetrakismethane))作为阻燃剂，将各材料(正极活性物质、导电剂、粘结剂和阻燃剂)按表1所示的质量比进行混合来制备正极合剂以外，其他与实施例1相同，制作正极。
(热稳定性的评价)
[第一钮扣电池的制作]
使用如上所述得到的正极按以下方法制作第一钮扣电池。首先，将实施例1～6、比较例1～4的正极冲裁成圆形，制作颗粒状的正极。
然后，将碳酸乙烯酯(EC)和碳酸丙烯酯(PC)按体积比EC：PC＝1：1进行混合来制备混合溶剂之后，向该混合溶剂添加3质量％的氟代碳酸乙烯酯(4-氟-1,3-二氧戊环-2-酮：FEC)。接着，在该混合溶剂中以浓度成为1M的方式溶解六氟磷酸锂(LiPF6)作为电解质盐，制备非水电解液。之后，分别使用上述正极作为作用极、厚度1mm的Li金属作为对极、厚度5μm的聚乙烯制成的微多孔膜作为隔膜、上述非水电解液作为电解质，制备2016种尺寸的钮扣电池。
[第二钮扣电池的制作]
按以下方法制作第二钮扣电池。按以下方法制作负极。首先，将作为负极活性物质的的Si与石墨的混合物95.3质量％、作为导电剂的1.7质量％的非晶质性碳粉(科琴黑)与作为负极粘结剂的3.0质量％的PVdF(聚偏氟乙烯)进行混合来制备负极合剂。然后，将负极合剂与合适的量的NMP(N-甲基吡咯烷酮)混合，使用自转公转搅拌机混揉、分散而得到浆料状的负极合剂涂料。接着，将该负极合剂涂料涂布于厚度12μm的铜箔，120℃下干燥，使用手动压力机施加压力使体积密度为1.9g/cc之后，进行真空干燥来制作带状的合金/石墨混合负极。之后，将该负极冲裁成圆形，制作颗粒状的负极。
除了将上述负极作为作用极以外，其他与第一钮扣电池相同，制作第二钮扣电池。
[充放电]
首先，按照以下充电条件对第一、第二钮扣电池进行充放电。
·第一钮扣电池
1st～2nd循环充电：CCCV(Constant Current/Constant Voltage，恒流/恒压)充电0.1CCCV-4.40V、0.025Ccut
1st～2nd循环放电：CC(Constant Current，恒流)放电0.1C-3.0Vcut
3rd循环充电：CCCV充电0.35CCCV 4.40V-6hcut
·第二钮扣电池
1st～2nd循环充电：CCCV充电0.08CCCV-0V、0.025Ccut
1st～2nd循环放电：CC放电0.1C-1.5Vcut
3rd循环充电：CCCV充电0.35CCCV 0V-13hcut
[DSC分析]
然后，将第一、第二钮扣电池解体，取出充电状态的正极和负极之后，将厚度5μm的聚乙烯制成的微多孔膜夹入正极和负极之间作为隔膜，制作相对电极样品。接着，将该相对电极样品收容于样品盘(镀金不锈钢盘)，使用DSC分析装置，以20℃/分的升温速度获取DSC曲线。由获取的各样品的DSC曲线求出离270℃最近的峰(第二峰)的最大值。将结果示于表1。另外，将实施例2、3、比较例1的正极的DSC曲线示于图8A。
[SEM观察]
使用扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope：SEM)观察实施例1～6的正极(正极活性物质层)的表面。其结果是，确认到了三聚氰胺类化合物(聚磷酸三聚氰胺·蜜白胺·蜜勒胺复盐、三聚氰胺氰尿酸盐、硼酸三聚氰胺或聚磷酸三聚氰胺)覆盖正极活性物质粒子的表面。仅在正极合剂中添加三聚氰胺类化合物即可如上所述由三聚氰胺类化合物覆盖正极活性物质粒子的表面，其原因可考虑三聚氰胺类化合物与正极活性物质(LCO等)的亲和性较高。
表1示出了实施例1～6、比较例1～4的正极的构成和评价结果。
[表1]
Figure GDA0003674521130000271
由表1和图8A可知以下结论。
正极包含聚磷酸三聚氰胺·蜜白胺·蜜勒胺复盐，使得能够抑制约300℃以下的发热量。更具体来说，通过使用包含三聚氰胺衍生物的正极，能够降低离270℃最近的峰的最大值。另外，随着正极中的三聚氰胺衍生物的含量的增加，能够进一步降低离270℃最近的峰的最大值。因此，能够抑制热失控导致的电池的温度上升。
另外，在钉子穿透试验中，一般电池的容量值和充电电压值越高，越容易产生剧烈的发热，从DSC测定的结果来判断，可推测正极包含聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐后能够提高钉子穿透上限电压。
热失控时，由于电池的温度上升，正极活性物质被破坏，发生氧脱嵌。聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐有捕捉氧自由基的功能，通过吸附从正极脱嵌的氧，能够抑制延烧。另外，三聚氰胺、蜜白胺和蜜勒胺分解会产生大量的氮气，因而还能够稀释氧浓度。
通过上述效果，能够提高电池(正极)的热稳定性，提高电池的安全性。需要说明的是，当正极包含三聚氰胺氰尿酸盐、硼酸三聚氰胺或聚磷酸三聚氰胺等三聚氰胺类化合物时，也能够得到与正极包含聚磷酸三聚氰胺·蜜白胺·蜜勒胺复盐时同质的效果。其中，从提高安全性的观点来看，在上述三聚氰胺类化合物中，优选为聚磷酸三聚氰胺·蜜白胺·蜜勒胺复盐。
需要说明的是，当使用除了上述实施例所示以外的三聚氰胺类化合物，例如聚硼酸三聚氰胺、磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺、偏磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐或偏磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐时，与上述实施例所示的三聚氰胺类化合物相同，也能得到提高安全性的效果。
<ii用于评价电池的保存时的膨胀的实施例、比较例>
[实施例7]
[正极的制作]
制作与实施例2相同的带状的正极。
[负极的制作]
制作与第二钮扣电池相同的带状的负极。
[二次电池的制作]
按如下方法制作层压膜型的锂离子二次电池。首先，在正极集电体焊接铝制的正极引线，并在负极集电体焊接铜制的负极引线。接着，使制作的正极和负极隔着由厚度5μm的聚乙烯制成的微多孔膜构成的隔膜紧贴，沿长边方向卷绕，在最外周部贴附保护胶带来制作扁平状的卷绕型电极体。然后，将该卷绕型电极体装填于外包装部件之间，将外包装部件的三边热熔接，一边不进行热熔接从而具有开口。作为外包装部件，使用从最外层依次层叠25μm厚的尼龙膜、40μm厚的铝箔和30μm厚的聚丙烯膜而成的防潮性氧化铝层压膜。之后，准备与上述第一钮扣电池相同方法制备的非水电解液，将该电解液从外包装部件的开口注入，将外包装部件的其余一边在减压下进行热熔接而密封。由此，得到所需的层压膜型的锂离子二次电池。
[比较例5]
除了使用与采用与比较例1相同的方法制作的带状的正极以外，其他与实施例7相同，得到层压膜型的锂离子二次电池。
(保存时的膨胀试验)
施加55mV的电压，并在50℃气氛下保存层压膜型的锂离子二次电池，求出相对于保存前的电池厚度的增加率(％)。将结果示于图8B。
由图8B可知：通过聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐覆盖正极活性物质粒子的表面，能够减少电池充放电时电解液的分解所产生的气体的量，结果是能够抑制电池的保存时的膨胀。
需要说明的是，当使用除上述实施例所示以外的三聚氰胺类化合物，例如硼酸三聚氰胺、聚硼酸三聚氰胺、磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺、偏磷酸三聚氰胺、聚磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐或偏磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐时，与上述实施例所示的三聚氰胺类化合物相同，也能够得到抑制电池膨胀的效果。
以上对本技术的实施方式和实施例进行了具体的说明，然而本技术不限制于上述实施方式和实施例，可基于本技术的技术思想进行各种变形。
例如，上述实施方式和实施例中所列举的构成、方法、工序、形状、材料和数值等均只是例子，根据需要也可使用与这些不同的构成、方法、工序、形状、材料和数值等。
另外，上述实施方式和实施例的构成、方法、工序、形状、材料和数值等只要不脱离本技术的主旨，则可相互组合。
另外，在上述实施方式和实施例中，虽然对在圆筒型和层压膜型的二次电池中应用本技术的例子进行了说明，但电池的形状不做特别限制。例如，也可在方形或纽扣形等二次电池中应用本技术，也可在智能手表、头戴式显示器、iGlass(注册商标)等可穿戴终端所搭载的柔性电池等中应用本技术。
另外，在上述实施方式和实施例中，虽然对卷绕型和堆叠型的二次电池应用本技术的例子进行了说明，但电池的构造不限制于此，例如，也可对具有将正极和负极折叠的构造的二次电池等应用本技术。
另外，在上述实施方式和实施例中，虽然对将本技术应用于锂离子二次电池和锂离子聚合物二次电池的例子进行了说明，但可以应用本技术的电池的种类不限制于此。例如，也可在块(bulk)型全固体电池等中应用本技术。
另外，在上述实施方式和实施例中，虽然以电极具备集电体和活性物质层的构成为例进行了说明，但电极的构成不限制于此。例如，电极也仅由活性物质层构成。
另外，本技术也可采用以下的构成。
(1)一种电池，具备正极、负极和电解质，
所述正极包含三聚氰胺类化合物。
(2)根据(1)所述的电池，其中，所述三聚氰胺类化合物包含三聚氰胺和三聚氰胺衍生物中的至少一种。
(3)根据(1)或(2)所述的电池，其中，所述三聚氰胺类化合物为三聚氰胺化合物盐。
(4)根据(3)所述的电池，其中，所述三聚氰胺化合物盐包含无机酸与三聚氰胺形成的无机酸盐。
(5)根据(4)所述的电池，其中，所述无机酸盐为硼酸三聚氰胺、聚硼酸三聚氰胺、磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺、偏磷酸三聚氰胺和聚磷酸三聚氰胺中的至少一种。
(6)根据(3)所述的电池，其中，所述三聚氰胺化合物盐包含无机酸和三聚氰胺和蜜勒胺和蜜白胺形成的无机酸盐。
(7)根据(6)所述的电池，其中，所述无机酸盐为焦磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、偏磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐和聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐中的至少一种。
(8)根据(3)所述的电池，其中，所述三聚氰胺化合物盐包含有机酸与三聚氰胺形成的有机酸盐。
(9)根据(8)所述的电池，其中，所述有机酸盐为三聚氰胺氰尿酸盐。
(10)根据(1)至(9)中任一项所述的电池，其中，所述三聚氰胺类化合物的热分解起始温度为250℃以上。
(11)根据(1)至(10)中任一项所述的电池，其中，所述正极包含正极活性物质粒子，
所述三聚氰胺类化合物覆盖所述正极活性物质粒子的表面的至少一部分。
(12)根据(1)至(11)中任一项所述的电池，其中，所述正极包含正极活性物质层，
所述三聚氰胺类化合物存在于整个所述正极活性物质层内部。
(13)一种正极，包含三聚氰胺类化合物。
(14)一种电池包，具备：
(1)至(13)中任一项所述的电池；以及
控制所述电池的控制部。
(15)一种电子设备，具备(1)至(13)中任一项所述的电池，所述电子设备从所述电池接受电力供给。
(16)一种电动车辆，具备：
(1)至(13)中任一项所述的电池，
转换装置，从所述电池接受电力供给并转换为车辆的驱动力；以及
控制装置，根据关于所述电池的信息进行关于车辆控制的信息处理。
(17)一种蓄电装置，具备(1)至(13)中任一项所述的电池，所述蓄电装置向与所述电池连接的电子设备供给电力。
(18)一种电力系统，具备(1)至(13)中任一项所述的电池，所述电力系统从所述电池接受电力供给。
附图标记说明
11…电池罐；12、13…绝缘板；14…电池盖；15…安全阀机构；15A…圆盘板；16…热敏电阻元件；17…垫片；20…卷绕型电极体；21…正极；21A…正极集电体；21B…正极活性物质层；22…负极；22A…负极集电体；22B…负极活性物质层；23…隔膜；24…中心销；25…正极引线；26…负极引线。

Claims (15)

1.一种电池，其特征在于，
具备正极、负极和电解质，
所述正极包含三聚氰胺类化合物，
所述三聚氰胺类化合物为三聚氰胺化合物盐，
所述三聚氰胺化合物盐包含无机酸和三聚氰胺和蜜勒胺和蜜白胺形成的无机酸盐。
2.根据权利要求1所述的电池，其特征在于，
所述三聚氰胺化合物盐还包含无机酸与三聚氰胺形成的无机酸盐。
3.根据权利要求2所述的电池，其特征在于，
所述无机酸盐为硼酸三聚氰胺、聚硼酸三聚氰胺、磷酸三聚氰胺、焦磷酸三聚氰胺、偏磷酸三聚氰胺和聚磷酸三聚氰胺中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的电池，其特征在于，
所述无机酸盐为焦磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐、偏磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐和聚磷酸三聚氰胺·蜜勒胺·蜜白胺复盐中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的电池，其特征在于，
所述三聚氰胺化合物盐包含有机酸与三聚氰胺形成的有机酸盐。
6.根据权利要求5所述的电池，其特征在于，
所述有机酸盐为三聚氰胺氰尿酸盐。
7.根据权利要求1所述的电池，其特征在于，
所述三聚氰胺类化合物的热分解起始温度为250℃以上。
8.根据权利要求1所述的电池，其特征在于，
所述正极包含正极活性物质粒子，
所述三聚氰胺类化合物覆盖所述正极活性物质粒子的表面的至少一部分。
9.根据权利要求1所述的电池，其特征在于，
所述正极包含正极活性物质层，
所述三聚氰胺类化合物存在于整个所述正极活性物质层内。
10.一种正极，其特征在于，
包含三聚氰胺类化合物，
所述三聚氰胺类化合物为三聚氰胺化合物盐，
所述三聚氰胺化合物盐包含无机酸和三聚氰胺和蜜勒胺和蜜白胺形成的无机酸盐。
11.一种电池包，其特征在于，具备：
权利要求1所述的电池；以及
控制所述电池的控制部。
12.一种电子设备，其特征在于，
具备权利要求1所述的电池，
所述电子设备从所述电池接受电力供给。
13.一种电动车辆，其特征在于，具备：
权利要求1所述的电池；
转换装置，从所述电池接受电力供给并转换为车辆的驱动力；以及
控制装置，根据关于所述电池的信息进行关于车辆控制的信息处理。
14.一种蓄电装置，其特征在于，
具备权利要求1所述的电池，
所述蓄电装置向与所述电池连接的电子设备供给电力。
15.一种电力系统，其特征在于，
具备权利要求1所述的电池，
所述电力系统从所述电池接受电力供给。
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