CN110291153A - 外板用液晶聚合物树脂组合物及外板 - Google Patents
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Abstract
一种外板用液晶聚合物树脂组合物,其中,其包含液晶聚合物和板状填料,并且,相对于所述液晶聚合物100质量份,所述板状填料的含量为20质量份以上且70质量份以下。
Description
技术领域
本发明涉及一种外板用液晶聚合物树脂组合物及外板。
本申请基于2016年12月15日申请的日本特愿2016-243452号提出并要求其优先权,其内容援用于本文。
背景技术
使用液晶聚合物(液晶性树脂)作为形成材料的成型体,其强度高且耐热性高,而且尺寸精度高。因此,液晶聚合物作为连接器、继电器部件等较小型的电子部件的形成材料使用(例如,参照专利文献1)。使用液晶聚合物作为形成材料的成型体,通过射出成型来成型。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开平07-126383号公报。
发明内容
发明所要解决的课题
近年来,研究了发挥如上述那样的液晶聚合物的特征,并且作为要求强度的大型的成型体的形成材料而使用液晶聚合物。
作为“大型的成型体”,例如,能够举例电器产品、车辆(汽车)的外装部件。
下面,有时将电器产品、车辆的外装部件统称为“外板”。
本发明是鉴于上述情况完成的,其目的在于,提供一种新的外板用液晶聚合物树脂组合物。另外,另一个目的在于,提供一种使用上述外板用液晶聚合物树脂组合物而得到的外板。
解决课题的技术手段
发明人进行各种研究,其结果是,发明人发现了当作为外板的形成材料而使用液晶聚合物时,通过制成液晶聚合物与板状填料的组合物能够解决上述课题,从而完成了本发明。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案。
[1]本发明的一个方面提供一种外板用液晶聚合物树脂组合物,其中,其包含液晶聚合物和板状填料,并且,相对于液晶聚合物100质量份,所述板状填料的含量为20质量份以上且70质量份以下。
[2]本发明的一个方面,其可以是用于最大面的投影面积为400cm2以上的外板的构成。
[3]本发明的一个方面,其可以是用于平均厚度为0.03cm以上且0.5cm以下的外板的构成。
[4]本发明的一个方面,其可以是用于最大面的投影面积(单位:cm2)与平均厚度(单位:cm)的比为8000以上的外板的构成。
[5]本发明的一个方面提供一种外板,其中,其是以上述外板用液晶聚合物树脂组合物为形成材料的射出成型体。
[6]本发明的另一个方面提供一种外板,其作为形成材料包含有液晶聚合物和板状填料,并且,相对于液晶聚合物100质量份,所述板状填料的含量为20质量份以上且70质量份以下。
[7]本发明的一个方面,其可以是最大面的投影面积为400cm2以上的构成。
[8]本发明的一个方面,其可以是平均厚度为0.03cm以上且0.5cm以下的构成。
[9]本发明的一个方面,其可以是最大面的投影面积(单位:cm2)与平均厚度(单位:cm)的比为8000以上的构成。
[10]本发明的一个方面,其可以是所述外板为车辆外装部件的构成。
[11]本发明的一个方面,其可以是所述车辆外装部件为汽车车顶部件的构成。
发明的效果
根据本发明,能够提供新的外板用液晶聚合物树脂组合物。另外,能够提供使用上述外板用液晶聚合物树脂组合物而得到的外板。
附图说明
图1是表示对矩形的外板进行成型时的树脂的流动的俯视示意图。
图2是表示本实施方式的外板的制造方法的俯视示意图。
图3是适用于本实施方式的外板的制造的模具的概略说明图。
图4是说明熔融树脂在模具内流动的状态的俯视示意图。
图5是说明熔融树脂在模具内流动的状态的俯视示意图。
图6是具有子浇口的模具的俯视示意图。
图7是说明熔融树脂在模具内流动的状态的俯视示意图。
图8是表示实施例中成型的车顶的示意图。
图9是表示实施例中成型的车顶的浇口位置的示意图。
图10是表示实施例中成型的车顶的评价位置的示意图。
图11是表示实施例中成型的PC框体的示意图。
图12是表示实施例中成型的PC框体的浇口位置的示意图。
图13是沿图12的A-A线的向视剖视图。
图14是表示实施例中成型的PC框体的评价位置的示意图。
图15是表示评价用夹具的示意图。
图16是表示阻尼自由振动波形的评价方法的示意图。
图17是表示阻尼自由振动波形的图。
具体实施方式
[外板用液晶聚合物树脂组合物]
本发明的一个方面的外板用液晶聚合物树脂组合物包含液晶聚合物和板状填料。下面,依次进行说明。
在本实施方式中,“外板”是指电器产品、车辆(汽车)的外装部件。在本实施方式中,外板用液晶聚合物树脂组合物作为外板的形成材料使用。本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物通过射出成型而成型为外板。
本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物能够作为最大面的投影面积为400cm2以上的大型的外板的形成材料使用。
另外,在本说明书中,“投影面积”作为表示外板尺寸(大小)的尺度使用。在外板具有复杂的形状的情况下,能够将外板的尺寸换算成投影面积(单位:cm2)来表示。更具体地说,“投影面积”是指从法线方向对外板的上表面照射平行光线时投射到与该法线方向正交的平面(基准面)的影的面积。
此处,最大面是指如下规定的面。首先,针对形成外板的立体形状的复数个面求出上述投影面积。在外板具有弯曲面的情况下,该弯曲面的法线设定为复数个方向,将从法线方向对与各法线正交的基准面照射平行光线时的影的面积中最大的面积设为针对该弯曲面的投影面积。
然后,对各像的面积进行比较,将表示最大值的面设为“最大面”。当然,在外板仅为长方体的情况下,能够目视判定最大面。
对于使用本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物而成型的外板而言,最大面的投影面积没有上限。但是,只要最大面的投影面积为400cm2以上,就能够射出成型平板型PC、笔记本PC的外板,因此优选400cm2以上。
本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物能够作为平均厚度为0.03cm以上且0.5cm以下的外板的形成材料使用。
此处,“平均厚度”是指测定复数个点的外板厚度并算出其算术平均值而得到的值。另外,“厚度”是指假定与外板中厚度的测定位置接触的平面时该平面的法线方向上的从外板的一个面到另一个面的长度。在测定厚度时,例如像螺纹孔那样并不是用于确保外板功能的平均结构、而是为了起到螺止那样的特定的功能而厚度特别不同的部位,不选择作为测定位置。
对于使用本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物而成型的外板而言,只要平均厚度为0.03cm以上,作为外板对于假定的外力具有耐久性,因此优选0.03cm以上。
另外,在射出成型时,成型的外板的厚度越薄,熔融树脂注入对该外板进行成型的模具的压力越高。因此,成型的外板的厚度越薄,与该注入压力相比,成型机的夹紧力(关闭模具的力)越不充分,在射出时,夹紧力不能完全耐受树脂压力,存在模具打开而成型品壁厚增加的担忧。在本实施方式中,如果使用外板用液晶聚合物树脂组合物而成型的外板的平均厚度为0.03cm以上,则能够控制为以市售射出成型机的夹紧力能射出成型的树脂压力,因此优选0.03cm以上。
另外,如果外板的平均厚度为0.5cm以下,作为外板对外力具有充分的形状保持力,而且,与使用金属材料形成外板的情况相比,能够充分地使其轻量,因此优选0.5cm以下。
本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物,能够作为最大面的投影面积(单位:cm2)与平均厚度(单位:cm)的比为8000以上的外板的形成材料使用。
对于使用本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物而成型的外板而言,如果最大面的投影面积与平均厚度的比为8000以上,则促进液晶聚合物的分子链在流动方向上取向。其结果是,外板的强度增加,外板难以翘曲。此外,外板用液晶聚合物树脂组合物中包含的板状填料在外板的面内方向上排列,由此也能够期待抑制外板翘曲的协同效果,因此优选。
(液晶聚合物)
本实施方式中使用的液晶聚合物具有由下述通式(1)、(2)和(3)所表示的重复单元。
(1)-O-Ar1-CO-
(2)-CO-Ar2-CO-
(3)-X-Ar3-Y-
(式中,Ar1为亚苯基、亚萘基或亚联苯基;Ar2和Ar3分别独立地为亚苯基、亚萘基、亚联苯基或由下述通式(4)表示的基团,X和Y分别独立地为氧原子或亚氨基,所述Ar1、Ar2和Ar3中的一个以上的氢原子可以分别独立地被卤素原子、烷基或芳基取代。)
(4)-Ar4-Z-Ar5-
(式中,Ar4和Ar5分别独立地为亚苯基或亚萘基,Z为氧原子、硫原子、羰基、磺酰基或亚烷基。)
在上述通式(1)~(3)中,作为能取代由Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子的卤素原子,可举出氟原子、氯原子、溴原子和碘原子。
在上述通式(1)~(3)中,作为能取代由Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子的烷基的例子,可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正己基、正庚基、2-乙基己基、正辛基、正壬基和正癸基等。上述烷基的碳数优选为1~10。
在上述通式(1)~(3)中,作为能取代由Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子的芳基的例子,可举出像苯基、邻甲苯基、间甲苯基、对甲苯基等那样的单环芳香族基团、像1-萘基和2-萘基等那样的稠环芳香族基团。上述芳基的碳数优选为6~20。
在上述通式(1)~(3)中,当由Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团中的一个以上的氢原子被这些基团取代时,其取代数为每个由Ar1、Ar2或Ar3表示的上述基团分别独立地优选为一个或两个,更优选为一个。
在上述通式(4)中,作为亚烷基的例子,可举出亚甲基、亚乙基、亚异丙基、亚正丁基和2-乙基亚己基等。上述亚烷基的碳数优选为1~10。
作为由通式(1)表示的重复单元,优选Ar1是1,4-亚苯基的重复单元(来自对羟基苯甲酸的重复单元)以及Ar1是2,6-亚萘基的重复单元(来自6-羟基-2-萘甲酸的重复单元),更优选Ar1是2,6-亚萘基的重复单元。
需要说明的是,在本说明书中,“来自”是指化学结构因原料单体聚合而发生变化,不产生其他结构变化。
作为形成由通式(1)表示的重复单元的单体,可举出2-羟基-6-萘甲酸、对羟基苯甲酸或4-(4-羟苯基)苯甲酸。此外,作为形成由通式(1)表示的重复单元的单体,也可举出这些单体具有的苯环或萘环的氢原子被卤素原子、碳数为1~10的烷基或芳基取代的单体。此外,也可以将这些单体转化为后述的酯形成性衍生物,并作为形成由通式(1)表示的重复单元的单体使用。
作为由通式(2)表示的重复单元,优选Ar2是1,4-亚苯基的重复单元(来自对苯二甲酸的重复单元)、Ar2是1,3-亚苯基的重复单元(来自间苯二甲酸的重复单元)、Ar2是2,6-亚萘基的重复单元(来自2,6-萘二甲酸的重复单元)以及Ar2是二苯醚-4,4’-二基的重复单元(来自二苯醚-4,4’-二羧酸的重复单元)。此外,作为由通式(2)表示的重复单元,更优选Ar2是1,4-亚苯基的重复单元以及Ar2是1,3-亚苯基的重复单元。
作为形成由通式(2)表示的重复单元的单体,可举出2,6-萘二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸或联苯-4,4’-二羧酸。另外,作为形成由通式(2)表示的重复单元的单体,也可举出这些苯环或萘环的氢原子被卤素原子、碳数为1~10的烷基或芳基取代的单体。此外,也可以将这些单体转化为后述的酯形成性衍生物,作为形成由通式(2)表示的重复单元的单体使用。
作为由通式(3)表示的重复单元,优选Ar3是1,4-亚苯基的重复单元(来自对苯二酚、对氨基苯酚或对苯二胺的重复单元)以及Ar3是4,4’-亚联苯基的重复单元(来自4,4’-二羟基联苯、4-氨基-4’-羟基联苯或4,4’-二氨基联苯的重复单元)。
作为形成由通式(3)表示的重复单元的单体,可举出2,6-萘酚、对苯二酚、间苯二酚或4,4’-二羟基联苯。此外,作为形成由通式(3)表示的重复单元的单体,也可举出这些苯环或萘环的氢原子被卤素原子、碳数为1~10的烷基或芳基取代的单体。此外,也可以将这些单体转化为后述的酯形成性衍生物,并作为形成由通式(3)表示的重复单元的单体使用。
在制造聚酯的过程中,形成由上述式(1)、(2)或(3)所示的结构单位的单体容易聚合,因此优选使用酯形成性衍生物。该酯形成性衍生物是指具有促进酯生成反应那样的基团的单体。具体地举例,可举出将单体分子内的羧酸基转化为酰卤、酸酐的酯形成性衍生物、使单体分子内的羟基(Hydroxyl)成为低级羧酸酯基的酯形成性衍生物等高反应性衍生物。
相对于重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的总量100摩尔%,上述液晶聚合物的重复单元(1)的含有率优选为30摩尔%以上,更优选为30摩尔%以上且80摩尔%以下,进一步优选为40摩尔%以上且70摩尔%以下,特别优选为45摩尔%以上且65摩尔%以下。
相对于重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的总计100摩尔%,上述液晶聚合物的重复单元(2)的含有率优选为35摩尔%以下,更优选为10摩尔%以上且35摩尔%以下,进一步优选为15摩尔%以上且30摩尔%以下,特别优选为17.5摩尔%以上且27.5摩尔%以下。
相对于重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的总计100摩尔%,上述液晶聚合物的重复单元(3)的含有率优选为35摩尔%以下,更优选为10摩尔%以上且35摩尔%以下,进一步优选为15摩尔%以上且30摩尔%以下,特别优选为17.5摩尔%以上且27.5摩尔%以下。
即,对于上述液晶聚合物而言,将重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3)的总计设为100摩尔%,优选的是,重复单元(1)的含有率为30摩尔%以上且80摩尔%以下,重复单元(2)的含有率为10摩尔%以上且35摩尔%以下,重复单元(3)的含有率为10摩尔%以上且35摩尔%以下。
重复单元(1)的含有率为上述范围时,上述液晶聚合物的熔融流动性、耐热性、强度/刚性容易提高。
在上述液晶聚合物中,重复单元(2)的含有率与重复单元(3)的含有率的比例用[重复单元(2)的含有率]/[重复单元(3)的含有率](摩尔/摩尔)表示,优选为0.9/1~1/0.9,更优选为0.95/1~1/0.95,进一步优选为0.98/1~1/0.98。
对于上述液晶聚合物而言,作为重复单元(1)、重复单元(2)和重复单元(3),分别具有包含2,6-亚萘基的重复单元。
而且,对于上述液晶聚合物而言,将全部重复单元的总计设为100摩尔%,包含2,6-亚萘基的重复单元的含有率为40摩尔%以上。包含2,6-亚萘基的重复单元的含有率为40摩尔%以上时,得到的液晶聚合物树脂组合物的熔融加工时的流动性变得更良好,成为更适于具有微细的格子结构的电子设备框体的加工的液晶聚合物树脂组合物。
此外,上述液晶聚合物可以分别独立地仅具有一种重复单元(1)~(3),也可以具有两种以上。另外,上述液晶聚合物可以具有一种或两种以上的除重复单元(1)~(3)以外的重复单元,相对于全部重复单元的总计,其含有率优选为0摩尔%以上且10摩尔%以下,更优选为0摩尔%以上且5摩尔%以下。
上述液晶聚合物,作为重复单元(3)具有X和Y分别为氧原子的重复单元时,即,具有来自规定的芳香族二醇的重复单元时,熔融粘度容易降低,因此优选。另外,更优选液晶聚合物作为重复单元(3)仅具有X和Y分别为氧原子的重复单元。
优选的是,上述液晶聚合物通过使与构成液晶聚合物的重复单元对应的原料单体熔融聚合,使得到的聚合物(预聚物)固相聚合,从而进行制造。由此,能够操作性良好地制造耐热性、强度/刚性高的高分子量的液晶聚合物。熔融聚合也可以在催化剂的存在下进行。作为上述催化剂的例子,可举出醋酸镁、醋酸亚锡、钛酸四丁酯、醋酸铅、醋酸钠、醋酸钾、三氧化二锑等金属化合物;N,N-二甲基氨基吡啶、N-甲基咪唑等含氮杂环化合物。作为熔融聚合时使用的催化剂,优选含氮杂环化合物。
上述液晶聚合物的流动起始温度优选为270℃以上,更优选为270℃以上且400℃以下,进一步优选为280℃以上且380℃以下。对于上述液晶聚合物而言,流动起始温度越高,耐热性、强度/刚性越容易提高。另一方面,液晶聚合物的流动起始温度过高时,使液晶聚合物熔融需要高温,因此,在成型时容易热劣化、熔融时的粘度升高、或者流动性降低。
此外,流动起始温度又称为流通温度或流动温度,其是采用毛细管流变计在9.8MPa(100kgf/cm2)的负荷下以4℃/分钟的速度升温,同时,使液晶聚合物熔融,从内径为1mm且长度为10mm的喷嘴挤出时,表现出4800Pa·s(48000泊)的粘度的温度。液晶聚合物的流动起始温度,成为液晶聚合物的分子量预估值(参照《液晶聚合物的合成、成型及应用》(液晶ポリマー-合成·成形·应用-),小出直之编,CMC株式会社(株式会社シーエムシー),1987年6月5日,p.95)。
对于本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物而言,上述液晶聚合物既可以仅单独使用一种,也可以并用两种以上。
(板状填料)
相对于液晶聚合物100质量份,本实施方式中的外板用液晶聚合物树脂组合物包含20质量份以上且70质量份以下的板状填料。包含上述范围的板状填料的外板用液晶聚合物树脂组合物,在通过射出成型形成外板时表现出良好的流动性。因此,本实施方式中的外板用液晶聚合物树脂组合物能够适用于薄且要求在宽范围内射出成型的外板的制造。
另外,在使熔融树脂流动时,与容易在流动方向上取向的纤维状填料、粒状填料相比,板状填料在使熔融树脂流动时难以取向,容易局部妨碍树脂流动。因此,在使用本实施方式中的外板用液晶聚合物树脂组合物进行射出成型时,在板状填料的周围熔融树脂的流动被扰乱。由此,液晶聚合物难以在熔融树脂的流动方向上取向,存在树脂的取向导致的成型体的翘曲难以显现的倾向。
作为板状填料,可举出滑石、云母、石墨、硅灰石、硫酸钡和碳酸钙等。云母可以是白云母,可以是金云母,可以是氟金云母,也可以是四硅云母。
在本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物中,相对于液晶聚合物100质量份,板状填料的含量优选为25质量份以上。另外,在本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物中,相对于液晶聚合物100质量份,板状填料的含量优选为50质量份以下,更优选为35质量份以下。
板状填料的含量的上限值和下限值能够任意地组合。
(其他成分)
在本实施方式中,外板用液晶聚合物树脂组合物在不损害本发明的效果的范围内也可以含有不与液晶聚合物和板状填料中的任一种对应的其他成分。
作为其他成分的例子,可举出除板状填料以外的填充材料、添加剂、除所述液晶聚合物以外的树脂等。
这些其他成分既可以单独使用一种,也可以并用两种以上。
除板状填料以外的填充材料也可以是纤维状填充材料、粒状填充材料。
另外,除板状填料以外的填充材料既可以是无机填充材料,也可以是有机填充材料。
作为纤维状无机填充材料的例子,可举出玻璃纤维;聚丙烯腈(PAN)系碳纤维、沥青系碳纤维等碳纤维;二氧化硅纤维、氧化铝纤维、二氧化硅-氧化铝纤维等陶瓷纤维;以及不锈钢纤维等金属纤维。另外,也可举出钛酸钾晶须、钛酸钡晶须、硅灰石晶须、硼酸铝晶须、氮化硅晶须、碳化硅晶须等晶须。
作为玻璃纤维的例子,可举出短切玻璃纤维、磨碎玻璃纤维等采用各种方法制造的玻璃纤维。
作为碳纤维的例子,可举出以聚丙烯腈为原料的PAN系碳纤维;以煤焦油、石油沥青为原料的沥青系碳纤维;以粘胶纤维、醋酸纤维素等为原料的纤维素系碳纤维;以烃等为原料的气相生长系碳纤维。碳纤维既可以是短切碳纤维,也可以是磨碎碳纤维。
在本实施方式中,在外板用液晶聚合物树脂组合物包括纤维状填充材料的情况下,相对于液晶聚合物100质量份,纤维状填充材料的含量优选为大于0质量份且10质量份以下。纤维状填充材料的含量为10质量份以下时,存在形成的外板的翘曲变小的倾向。另外,由于在平面方向上具有足够高的流动性,因此,能够适宜地适用于后述图2所示那样的外板的制造方法。
作为粒状无机填充材料的例子,可举出二氧化硅、氧化铝、氧化钛、氮化硼、碳化硅和碳酸钙等。
作为添加剂的例子,可举出计量稳定剂、脱膜剂、抗氧化剂、热稳定剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、界面活性剂、阻燃剂和着色剂。
作为除液晶聚合物以外的树脂的例子,可举出聚丙烯、聚酰胺、聚酯、聚苯硫醚、聚醚酮、聚碳酸酯、聚苯醚、聚醚酰亚胺、氟树脂等除液晶聚合物以外的热可塑性树脂;酚醛树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、氰酸酯树脂等热固化性树脂。
本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物能够通过将液晶聚合物、板状填料以及根据需要使用的其他成分一并混合或以适当的顺序混合来制造。
对于本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物而言,优选是通过采用挤出机将液晶聚合物、板状填料以及根据需要使用的其他成分熔融混炼而颗粒化的外板用液晶聚合物树脂组合物。
[外板]
本实施方式的外板是以上述外板用液晶聚合物树脂组合物为形成材料的射出成型体。作为本实施方式的外板,能够举例车辆外装部件、电器产品的框体。作为车辆外装部件,可举出汽车车顶部件。作为电器产品的框体,可举出家电产品的框体、电子设备框体。
在汽车领域,以提高油耗为目的进行了轻量化的研究,进行了将上述发动机罩、车顶等置换为树脂性部件的研究。当将金属部件置换为树脂性部件时,能够实现轻量化,另一方面,在雨天时会强烈感觉到雨滴撞击到该部件时的雨声,容易导致问题。因此,对于以往已知的树脂性车辆外装部件,已知例如在车辆室内侧搭上无纺布来实现消音的构成。
相对于此,使用本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物制造的外板的消音性优异。
从上述观点出发,当本实施方式的外板是车辆外装部件时,作为车辆外装部件,如果其是发动机罩、车顶等具有相对于地面大致水平的部分的部件,则强烈感觉到对雨声的消音效果,因此优选。
另外,在电器产品中,如果采用使用本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物而成型的外板(外装部件),则容易使内置于电器产品中的马达的振动声、风扇的风噪音消音,因此优选。
本实施方式的外板是最大面的投影面积优选为400cm2以上的大型外板。
本实施方式的外板的平均厚度优选为0.03cm以上且0.5cm以下。
本实施方式的外板的最大面的投影面积(单位:cm2)与平均厚度(单位:cm)的比优选为8000以上。
本实施方式的外板的负荷变形温度(DTUL)优选为200℃以上且小于260℃。外板的DTUL为200℃以上时,在成型后应用粉体涂装工序时,在粉体涂装工序中难以变形。另外,外板的DTUL为200℃以上时,比实用温度区域充分高,在实际使用时难以变形,因此优选。
另外,当外板的DTUL小于260℃时,具有通常使用的外板用液晶聚合物树脂组合物的流动性优异的倾向。因此,容易制造厚度薄的大型成型体。
此外,在本实施方式中,DTUL采用如下方式测定的值:将外板用液晶聚合物树脂组合物颗粒化后,使颗粒干燥,按照ASTM D648对使用日精树脂工业株式会社制的PS40E-5ASE型射出成型机进行射出成型而得到的试验片以1.82MPa的负荷进行测定。试验片的长度为127mm,宽度为12.7mm,厚度为6.4mm。
[外板的制造方法]
本实施方式的外板通过对本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物进行射出成型来制造。
图2是表示本实施方式的外板的制造方法的俯视示意图,其是表示采用设定了浇口的模具对矩形外板进行成型时树脂的流动的俯视示意图。
如图所示,在本实施方式的外板的制造方法中,在俯视模具M2时的一边S1的整个区域设定浇口G2。而且,在本实施方式的外板的制造方法中,使熔融树脂从浇口G2向与一边S1相对的边S2流动。由此,熔融树脂的流动方向是从浇口G2向边S2的规定方向。对于如此流动的熔融树脂,液晶聚合物的取向方向成为规定方向。
此外,在本实施方式的外板的制造方法中,直至完成在模具M2中填充熔融树脂为止,抑制熔融树脂的滞留,成为熔融树脂在树脂的流动方向上总是从模具M2的一边S1向相对的边S2流动的状态。
由此,在得到的外板中,液晶聚合物的取向方向成为规定方向,同样地控制了内部应力的产生方向。其结果是,减少了通过本实施方式的外板的制造方法制造的外板的翘曲。
图3是适用于本实施方式的外板的制造的模具的概略说明图。图是模具的一部分的剖视图。图3所示的模具100具有腔体110、浇口120、流道130以及直浇道140。
腔体110是与成型的外板对应的空间。详细地说,腔体110是被模具100的内壁包围的空间。模具100的内壁具有与成型的外板的外形互补的形状。在本实施方式的外板的制造方法中,流入腔体110内的熔融树脂在腔体110内固化时,面向腔体110的模具100的内壁的形状被转印,能得到具有与内壁的形状互补的形状的外形的外板。
图中,腔体110俯视时显示为大致矩形。例如通过以分模线119将模具100分割为上下两部分,能够取出在腔体110内成型的外板。
浇口120沿腔体110的一边111的大致整个宽度设置。优选浇口120设置在经由浇口120流入腔体110内的熔融树脂在腔体110内的流动距离变短的位置。
优选浇口120设置在腔体110的俯视形状中最长的边上。“腔体110的俯视形状”与成型的外板的投影形状一致。
例如,当腔体110的俯视形状为矩形时,优选为沿长边设置浇口120且使熔融树脂在短边方向上流动那样的模具。通过在这种位置设置浇口120,熔融树脂的流动距离变短。
另外,当在腔体110的俯视形状中不存在以直线构成的边时,优选浇口120尽可能设置在接近直线的边。通过在这种位置设置浇口120,熔融树脂的流动方向容易一致,在模具内固化的树脂的取向方向容易一致。
流道130沿浇口120的延伸方向设置在浇口120的整个区域,并与浇口120连接。流道130的内部空间具有在与流道130的延伸方向正交的截面上朝向浇口120宽度逐渐减小的楔型的部分。在流道130中最细的部分是与浇口120连接的部分。
直浇道140沿流道130的延伸方向在复数个位置进行设置。流道130的延伸方向与浇口120的延伸方向一致。如图所示,优选树脂从直浇道140流入流道130的方向与树脂从流道130流入腔体110的方向交叉。在未图示的射出成型机中熔融的熔融树脂从各直浇道140流入。熔融树脂经由各直浇道140流入流道130。
图4、5是说明熔融树脂注入模具100时的熔融树脂流动的状态的俯视示意图。图中,用符号R表示的白色箭头表示流动的熔融树脂。白色箭头的大小表示流动树脂的流动量,白色箭头越大,表明流动量越多。
当使用模具100制造成型体时,从射出成型机注入模具100的熔融树脂R以如下方式流动。
首先,如图4所示,从复数个直浇道140注入的熔融树脂R向流道130的内部扩展。此时,流道130的内部空间为楔状宽度逐渐减小且压力损失逐渐增加的设计。因此,熔融树脂R在压力损失更小的方向上流动。即,熔融树脂R在朝向浇口120流动之前,一边向浇口120的延伸方向填充流道130一边流动。
在以下的说明中,有时将从直浇道140向浇口120的方向简称为“浇口方向”。
根据发明人的研究,已知在与通常已知的膜状浇口连接的流道中,容易产生注入流道内的熔融树脂停止的部分,容易在流道内固化而产生成型缺陷。下面,进行说明。
对于通常已知的膜状浇口,流道不具有楔形的形状。因此,在浇口方向上流动的熔融树脂在从流道流入浇口时,受到急剧的压力损失。由此,当使用膜状浇口时,熔融树脂首先在流道的延伸方向上流动,熔融树脂在浇口方向上的流动容易停止。
但是,液晶聚合物的熔融粘度对剪切速度的依赖性高。因此,对于液晶聚合物的熔融树脂,熔融树脂的流动速度降低且剪切速度降低时,熔融粘度急剧上升,再次流动变得极其困难。如此地,在树脂的流动停止的区域,促进了树脂的固化。因此,在使用膜状浇口的情况下,熔融树脂在浇口方向上的流动速度降低时,沿浇口促进树脂的固化,树脂在浇口方向上变得不流动。
另一方面,本实施方式中使用的模具100的流道130,在与浇口120的延伸方向和浇口方向两个方向交叉的方向上形成直浇道140。因此,从直浇道140注入的熔融树脂首先在流道130内在浇口120的延伸方向和浇口方向两个方向上无偏差地扩展并流动。
另一方面,本实施方式中使用的模具100的流道130具有朝向浇口120内部空间的宽度逐渐减小的楔状的形状。因此,根据内部空间的宽度的减少,在浇口方向上流动的熔融树脂受到的压力损失逐渐增大。如此地,在流道130内在浇口方向上流动的熔融树脂在短时间内不会到达浇口120,另一方面,流动难以停止。由此,在流道130中,在注入熔融树脂过程中树脂难以固化,树脂在浇口方向上的流动被保持。
直至流道130的内部空间被熔融树脂R填充为止,在流道130的内部存在比熔融树脂R通过浇口120相比压力损失更小的部位。因此,直至填充流道130为止,熔融树脂R不会从浇口120注入腔体110。
接着,如图5所示,流道130的内部被熔融树脂R填充时,熔融树脂R从浇口120的整个区域一齐向腔体110内注入。由此,在腔体110内,容易将熔融树脂R的取向方向固定在一个方向上,在降低翘曲的状态下容易对外板进行成型。
此外,当成型的外板为大型时,通常,从与腔体110连通的复数个部位的浇口注入熔融树脂。相对于此,在本实施方式的外板的制造方法中,从设置在腔体110的一端的浇口120注入熔融树脂R,使熔融树脂R在一个方向上流动。因此,当成型的外板为大型时,在腔体110内流动的熔融树脂R的顶端(流动方向的顶端部分)达到腔体110的端部之前,熔融树脂R有可能被冷却而固化。
在这种情况下,优选采用具有与腔体110连通的点状的子浇口的模具并也从子浇口注入熔融树脂R。
图6是具有子浇口150的模具200的俯视示意图。
如图6所示,模具200具有与腔体110连通的复数个子浇口150。子浇口150在设置有浇口120的一边111与相对的边112之间在与浇口120的延伸方向相同的方向上排列设置。子浇口150也可以与排列方向一致的方式设置复数个列。
当采用这种模具200对外板进行成型时,如图7所示,优选在俯视时从直浇道140被注入模具200的熔融树脂R的顶端通过子浇口150的位置后,开始从子浇口150注入熔融树脂R。从浇口120注入的熔融树脂R形成从一边111向相对的边112的树脂流。因此,从子浇口150注入的熔融树脂R也配合从浇口120注入的熔融树脂流而向相对的边112流动。由此,熔融树脂R的取向难以扰乱,在对大型外板进行成型时,降低了翘曲。
使用这种制造方法并采用本实施方式的外板用液晶聚合物树脂组合物制造外板时,外板用液晶聚合物树脂组合物中包含的板状填料抑制了树脂的取向,而且,熔融树脂在一个方向上流动,因此抑制了不规则的取向。由此,根据本实施方式的外板的制造方法,能够制造降低了翘曲的外板。
根据以上的构成的外板用液晶聚合物树脂组合物,能够提供能良好地降低得到的外板的翘曲的新组合物。
根据以上的构成的外板,成为采用上述外板用液晶聚合物树脂组合物而得到的降低了翘曲的外板。
下面,参照附图对本发明的优选实施例进行说明,当然本发明并不限定于这些例子。上述例子中所示的各构成部件的各形状、组合等是一例,在不脱离本发明的主旨的范围内能够基于设计要求等进行各种变更。
实施例
下面,通过实施例对本发明进行说明,但本发明并不限定于这些实施例。
在以下的实施例中,作为液晶聚合物,使用下述市售品的液晶聚酯(液晶聚合物)。
树脂1:RB100(住友化学株式会社制;流动起始温度为333℃)。
树脂2:S6000(住友化学株式会社制;流动起始温度为330℃)。
树脂3:S7000(住友化学株式会社制;流动起始温度为286℃)。
液晶聚酯的流动起始温度也称为流通温度或流动温度,其是采用毛细管流变计在9.8MPa(100kgf/cm2)的负荷下以4℃/分钟的速度升温,同时,使液晶聚酯熔融,从内径为1mm且长度为10mm的喷嘴挤出时,表现出4800Pa·s(48000泊)的粘度的温度。液晶聚酯的流动起始温度,成为液晶聚酯的分子量预估值(参照《液晶聚合物的合成、成型及应用》(液晶ポリマー-合成·成形·应用-),小出直之编,CMC株式会社(株式会社シーエムシー),1987年6月5日,p.95)。
在本实施方式中,作为流动起始温度,采用通过上述测定方法测定的值。
另外,在以下的实施例中,使用以下的原料。
板状填料:云母(AB-25S,日本山口云母株式会社((株)ヤマグチマイカ)制,体积平均粒径为21μm)。
纤维状填料1:玻璃纤维(CS3J260S,日东纺株式会社制,数均纤维长度为3mm,数均纤维直径为10μm)。
纤维状填料2:碳纤维(TR06UB4E,三菱丽阳株式会社(三菱レイヨン(株))制,数均纤维直径为7μm,数均纤维长度为6mm)。
<水平1>
(实施例1、2、比较例1)
将以下述表1所示的比例混合了液晶聚酯、板状填料、纤维状填料的外板用液晶聚合物树脂组合物供给至螺杆直径为30mm的同一方向旋转的双轴挤出机(池贝铁工公司制“PCM-30HS”),熔融混炼,进行颗粒化,从而得到实施例1、实施例2、比较例1的外板用液晶聚合物树脂组合物颗粒。表中的数值表示质量份。
表1
实施例1 | 实施例2 | 比较例1 | |
树脂1(RB100) | - | 20 | - |
树脂2(S6000) | 55 | 44 | 100 |
树脂3(S7000) | 45 | 36 | - |
板状填料(云母) | 33 | 36 | - |
纤维状填料1(玻璃纤维) | - | 7 | 43 |
通过对得到的颗粒进行射出成型,制成图8所示的汽车车顶。图8是汽车车顶的俯视图和侧视图。图8(a)是俯视图,图8(b)是侧视图。汽车用车顶与本发明中的外板对应。图所示的数值的单位为mm。
射出成型条件如下所述。另外,浇口位置如与图8(a)对应的图9所示。
(成型体)
成型体的最大投影面积:20223cm2。
成型体的平均厚度:0.2cm。
(成型条件)
成型机:德国恩格尔公司(Engel)制Duo 3200,螺杆直径为200mm。
气缸温度:350℃。
模具温度:110℃。
射出率:2700cm3/s。
热流道温度:350℃。
直浇道形状:阀式浇口,直径φ8mm。
直浇道个数:4。
浇口形状:在与流道的延伸方向正交的截面,呈朝向浇口宽度逐渐减小的楔型的形状。
浇口厚度:1.5mm。
如下对得到的成型体进行评价。
(DTUL的测定)
对颗粒状的树脂组合物进行干燥后,使用日精树脂工业株式会社制的PS40E-5ASE型射出成型机进行射出成型,得到长度为127mm、宽度为12.7mm且厚度为6.4mm的试验片。
按照ASTM D648对得到的各试验片以1.82MPa的负荷测定负荷变形温度。
(翘曲的评价)
将成型体以凸部为上的方式置于平板上,在图10所示的21个点的测定点,在相对于平板垂直的方向上测定其与平板的距离,计算与设计的差。将与设计相比测定点的位置向与平板相反一侧移动的情况设为正,将与设计相比测定点的位置向平板侧移动的情况设为负。
以正方向上的最大值与负方向上的最大值的差定义最大翘曲量。在没有翘曲的情况下,即,在按照设计进行成型的情况下,翘曲为0。
将评价结果示于下述表2。
表2
实施例1 | 实施例2 | 比较例1 | |
DTUL(℃) | 245 | 233 | 284 |
翘曲(mm) | - | 4.60 | 不能成型 |
评价的结果是,使用实施例1、2的组合物时,能够良好地对汽车用车顶进行成型。另外,得到的成型体的翘曲值也非常小。
相对于此,使用比较例1的组合物时,不能成型。在表2中,表示为不能成型。具体而言,使用比较例1的组合物时,熔融的树脂组合物的流动性低,仅能填充至模具内的一部分,因此不能成型。
<水平2>
(实施例3~7、比较例2)
将以下述表3所示的比例混合了液晶聚酯、板状填料、纤维状填料的外板用液晶聚合物树脂组合物供给至螺杆直径为30mm的同一方向旋转的双轴挤出机(池贝铁工公司制“PCM-30HS”),熔融混炼,进行颗粒化,从而得到实施例3~7、比较例2的颗粒。表中的数值表示质量份。
需要说明的是,实施例3为与上述实施例2相同的配合,比较例2为与上述比较例1相同的配合。
表3
通过对得到的颗粒进行射出成型,制成图11所示的PC框体。图11是PC框体的三视图。图11(a)是俯视图,图11(b)是主视图,图11(c)是侧视图。PC框体与本发明中的外板对应。图所示的数值的单位为mm。
射出成型条件如下所述。另外,浇口位置如与图11(a)对应的图12所示。
(成型体)
成型体的最大投影面积:699.6cm2。
成型体的平均厚度:0.05cm。
(成型条件)
成型机:JSW制J450AD-1400H。
气缸温度:350℃。
模具温度:100℃。
射出率:500cm3/s。
热流道温度:350℃。
直浇道形状:阀式浇口,直径φ3mm。
直浇道个数:4个点(图12的直浇道位置A1~A4)。
子浇口个数:实施例3~7、比较例3为0个点;比较例2为4个点(图12的子浇口位置B1~B4)。
浇口形状:在与流道的延伸方向正交的截面,呈朝向浇口宽度逐渐减小的楔型的形状。
浇口形状如图13所示。图13是沿图12的A-A线的向视剖视图。图所示的数值的单位为mm。图中,用符号α表示的部分与上述“楔形的部分”对应。
对得到的成型体,如下进行评价。
(DTUL的测定)
通过上述方法测定DTUL。
(翘曲的评价)
将成型体的底面以朝向平板侧的方式置于平板上,在图14所示的25个点的测定点,测定在平板的厚度方向上的高度。以25个点中的最大值与最小值的差定义成型体的最大翘曲量。25个点为成型体的平面部分,在没有翘曲的情况下,即,在按照设计进行成型的情况下,翘曲为0。
(消音效果的评价)
对于实施例3~7的成型体,将PC框体成型品的平面部切取18cm×9cm,制作试验片。另外,作为参考例,将0.05mm厚的PET片切取18cm×9cm,制作试验片。
采用图15所示的一对窗框状夹具夹持试验片,用螺栓、螺母将得到的试验片螺合。在试验片上预先打开8个部位的供螺栓插通的通孔。
如图16所示,在用夹具30固定的试验片40的中央,使钢球50(株式会社椿中岛(株式会社ツバキナカシマ社)制,SUJ2,直径φ6mm)从上方77cm的高度位置落下,通过在试验片40的下方6cm的位置设置的声音收集麦克风60收集产生的声音。
使用数据记录仪从声音收集麦克风60以每秒51200个点的测定点数收集声压,测定阻尼自由振动波形。消音效果用由下述式表示的对数衰减率δ来评价,作为5次的平均值。δ的值越大,能够评价为消音效果越优异。
δ1=ln(a0/a1)
δ2=ln(a1/a2)
δ3=ln(a2/a3)
此处,a0~a3是图17所示的阻尼自由振动波形的振幅。图中,横轴表示时间,纵轴表示声压。原点位置与钢球撞击试验片瞬间对应。
将评价结果示于下述表4。
需要说明的是,作为比较例3,尝试采用与比较例2相同的组成的树脂组合物,并通过不具有子浇口的模具进行成型,但是,熔融的树脂组合物的流动性低,仅能填充至模具内的一部分,因此为“不能成型”。
表4
表5
参考例 | |
δ1=In(a<sub>0</sub>/a<sub>1</sub>) | 0.38 |
δ2=In(a<sub>1</sub>/a<sub>2</sub>) | 0.45 |
δ3=In(a<sub>2</sub>/a<sub>3</sub>) | 0.03 |
评价的结果是,实施例3~7、比较例2的组合物均能够成型为PC框体,但是,与使用比较例2的组合物进行成型的PC框体相比,使用实施例3~7的组合物进行成型的PC框体是翘曲小且良好的PC框体。
另外,可知与作为参考例测定的PET片相比,实施例3~7的成型体是对数衰减率δ小且消音效果优异的成型体。
根据以上结果,证实了本发明是有用的。
附图标记的说明
100、200模具;110腔体;120浇口;130流道;140直浇道;150子浇口。
Claims (11)
1.一种外板用液晶聚合物树脂组合物,其中,
其包含液晶聚合物和板状填料,
相对于所述液晶聚合物100质量份,所述板状填料的含量为20质量份以上且70质量份以下。
2.如权利要求1所述的外板用液晶聚合物树脂组合物,其中,
其用于最大面的投影面积为400cm2以上的外板。
3.如权利要求1或2所述的外板用液晶聚合物树脂组合物,其中,
其用于平均厚度为0.03cm以上且0.5cm以下的外板。
4.如权利要求1~3中任一项所述的外板用液晶聚合物树脂组合物,其中,
其用于最大面的投影面积与平均厚度的比为8000以上的外板,所述最大面的投影面积的单位为cm2,所述平均厚度的单位为cm。
5.一种外板,其中,
其是以权利要求1~4中任一项所述的外板用液晶聚合物树脂组合物为形成材料的射出成型体。
6.一种外板,其中,
其作为形成材料包含有液晶聚合物和板状填料,
相对于所述液晶聚合物100质量份,所述板状填料的含量为20质量份以上且70质量份以下。
7.如权利要求6所述的外板,其中,
最大面的投影面积为400cm2以上。
8.如权利要求6或7所述的外板,其中,
平均厚度为0.03cm以上且0.5cm以下。
9.如权利要求6~8中任一项所述的外板,其中,
最大面的投影面积与平均厚度的比为8000以上,所述最大面的投影面积的单位为cm2,所述平均厚度的单位为cm。
10.如权利要求5~9中任一项所述的外板,其中,
所述外板是车辆外装部件。
11.如权利要求10所述的外板,其中,
所述车辆外装部件是汽车车顶部件。
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