CN110247013A - 正极极片及含有该极片的电化学装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及正极极片及应用该正极极片的电化学装置。所述正极极片包括集流体以及形成在所述集流体的表面的活性物质涂层，所述活性物质涂层包括形成在所述集流体表面的第一活性物质涂层以及形成在所述第一活性物质涂层上的第二活性物质涂层，所述第一活性物质涂层包括第一活性材料，所述第二活性物质涂层包括第二活性材料，其特征在于：所述第二活性物质涂层重量占所述活性物质涂层重量的10％‑30％。本发明通过使用双层涂层，控制下层和上层活性物质涂层重量分布，可有效改善电芯的功率性能和循环性能。

Description

正极极片及含有该极片的电化学装置
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，具体讲，涉及一种正极极片及含有该正极极片的电化学装置。
背景技术
近来动力电池市场的需求逐渐扩大，对动力电池功率密度和循环性能的需求也越来越高，对于动力电池正极来说，由于材料本身导电性受限，需要加入一定量的导电剂来弥补阴极颗粒间电传导较差的缺陷，这在一定程度降低了阴极中活性物质的含量，使得电池的能量密度受到一定限制。另外极片在循环过程中电解液含量逐渐降低，电芯极化急剧增加，从而导致循环恶化。因此提升电池的循环寿命，是锂离子电池亟待解决的问题。
发明内容
鉴于此，本发明第一方面提供一种正极极片，该正极极片可有效提升电池的倍率性能和循环寿命。
所述一种正极极片，其包括集流体以及形成在所述集流体表面的活性物质涂层，所述活性物质涂层包括形成在所述集流体表面的第一活性物质涂层以及形成在所述第一活性物质涂层上的第二活性物质涂层，所述第一活性物质涂层包括第一活性材料，所述第二活性物质涂层包括第二活性材料，其特征在于：所述第二活性物质涂层重量占所述活性物质涂层重量的10％-30％。
本发明第二方面提供一种电化学装置，所述电化学装置包括上述的正极极片。
本发明至少具有以下的有益效果：
本发明将第二活性物质涂层的重量限定在一定范围内，在涂覆后由于表面张力的作用，使第二活性物质涂层呈现凹凸不平的表面，从而增大了第二活性物质涂层的孔隙率，将有利于电解液的吸收和存储，有利于离子在极片孔隙中的传输，降低传输阻抗，可提升功率性能，同时在循环过程中，孔隙可作为电解液的吸收存储点，在极片收缩时进入孔隙，提高极片中电解液的保有寿命，从而提高电芯循环性能。同时，本发明易于操作，可实现大规模生产。
附图说明
图1即为实施例和对比例中极片表面的横截面示意图。
具体实施方式
下面通过实施例和对比例进一步说明本发明，这些实施例只是用于说明本发明，本发明不限于以下实施例。凡是对本发明技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，均应涵盖在本发明的保护范围中。本发明的目的在于提供一种正极极片的制备方法及使用该制备方法制得的正极极片。
首先说明根据本发明第一方面的正极极片，其包括：
集流体；以及
形成在所述集流体表面的活性物质涂层；
所述活性物质涂层包括形成在所述集流体表面的第一活性物质涂层以及形成在所述第一活性物质涂层上的第二活性物质涂层；
所述第一活性物质涂层包括第一活性材料，所述第二活性物质涂层包括第二活性材料；
基于浆料在活性物质颗粒上的表面张力和活化能，上层(所述第二活性物质涂层)涂布重量过大将导致上层无法出现凹凸孔隙，所述第二活性物质涂层重量占所述活性物质涂层重量的10％-30％。
进一步，由于第二活性物质涂层更接近于电解液，在浸润过程中，电解液通过第二活性物质涂层后再到达第一活性物质涂层，为使电解液可以很好的浸润整个极片，所述第二活性物质涂层的孔隙率高于所述第一活性物质涂层的孔隙率。
所述第一活性物质涂层的孔隙率10％-40％，优选为20％-30％。所述第二活性物质涂层的孔隙率为40％-70％，优选为40％-50％。
进一步，考虑到颗粒尺寸对孔隙率的影响，所述第二活性材料的粒径D50为5-15μm，若小于5μm，将可能出现由于过压导致的孔隙率过低，若大于15μm，将可能出现由于难压导致的颗粒破碎。
进一步，考虑到压实密度对孔隙率的影响，所述第二活性物质涂层的压实密度为2.0-3.5g/cm3，若低于2.0g/cm3，将可能出现由于压实密度过低导致的颗粒接触不良，阻抗会增大，若高于3.5g/cm3，将可能出现过压，导致极片孔隙率过低，导致电解液无法浸润。
进一步，所述第一活性材料和所述第二活性材料可以相同，也可以不同。所述第一活性材料和所述第二活性材料可分别选自化学式为LiaM1-xM’xO2的层状锂过渡金属氧化物及化学式为LiFeyMn1-y-zM”zPO4/Cb的磷酸铁锂材料中的至少一种，其中0.9≤a≤1.1，0≤x≤0.1,M为Co、Mn、和Ni中的至少一种，M’为Al、Mg、B、Zr、Si、Ti、Cr、Fe、V、Cu、Ca、Zn、Nb、Mo、Sr、Sb、W和Bi中的至少一种，b≥0，0＜y＜1，0＜z＜1，0＜y+z≤1，M”为Cr、Mg、Ti、Al、Zn、W、Nb和Zr中的至少一种。
根据本发明第一方面的正极极片，本发明中使用的集流体为本领域常规使用导电金属材料，如铝箔等。
根据本发明第一方面的正极极片，所述第一活性物质涂层和所述第二活性物质涂层中还含有导电剂、粘结剂。导电剂和粘结剂的种类无具体的限制，可根据实际需求进行选择。
根据本发明第二方面的电化学装置，所述电化学装置包括上述第一方面的正极极片。所述电化学装置可为电池，其还包括负极极片、电解液、和隔离膜。
所述负极极片的阳极活性材料选自能接受、脱出锂离子的材料，具体可为软碳、硬碳、人造石墨、天然石墨、硅、硅氧化合物、硅碳复合物、钛酸锂，能与锂形成合金的金属等。
所述电解液选自电子绝缘离子传导的含碳酸乙稀酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等碳酸有机酯类一种或多做作为溶剂，含LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiAsF6、Li(CF3SO2)2N、LiCF3SO3、LiClO4中一种或多种锂盐作为溶质的溶液。
所述隔离膜选自电化学稳定化学稳定的聚乙烯、聚丙烯、无纺布、聚纤维材质中一种或多种材质的薄膜。
本发明的正极极片采用双活性物质涂层结构，且控制第二活性物质涂层的重量，在涂覆后由于表面张力的作用，使第二活性物质涂层呈现凹凸不平的表面，从而增大了第二活性物质涂层的孔隙率，将有利于电解液的吸收和存储，有利于离子在极片孔隙中的传输，降低传输阻抗，可提升功率性能，同时循环过程，孔隙可作为电解液的吸收存储点，在极片收缩时进入孔隙，从而提高循环过程极片中电解液的保有寿命，从而提高电芯循环性能。同时，本发明易于操作，可实现大规模应用。
接下来以锂离子二次电池为例，进一步说明本发明的有益效果。
实施例1
正极极片制备：
将镍钴锰三元活性物质LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2与导电炭黑Super-P、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按重量比94：3：3在N-甲基吡咯烷酮溶剂体系中充分搅拌。
先在集流体Al箔上涂覆第一活性物质涂层并烘干，然后在第一活性物质涂层表面涂覆第二活性物质涂层，然后经烘干、冷压、分条、裁切，得到正极极片。第二活性物质涂层的涂布重量占活性物质涂层总重量的10％。
负极极片制备：
将负极活性材料人造石墨、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶按照质量比98:1:1进行混合，加入去离子水，在真空搅拌机作用下获得负极浆料；将负极浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔上；然后经烘干、冷压、分条、裁切，得到负极片。
电解液制备：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)按照体积比3:6:1进行混合，接着将充分干燥的锂盐LiPF6按照1mol/L的比例溶解于混合有机溶剂中，配制成电解液。
隔离膜：
选用聚丙烯隔离膜。
全电池制备：
将上述正极片、隔离膜、负极片按顺序叠好，使隔离膜处于正、负极片之间起到隔离的作用，然后卷绕得到裸电芯；将裸电芯置于外包装壳中，将上述制备好的电解液注入到干燥后的裸电芯中，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，获得锂离子二次电池。
实施例2
制备方法同实施例1，不同点在于：在正极极片制备过程中，第二活性物质涂层的涂布重量占活性物质涂层总重量的15％。
实施例3
制备方法同实施例1，不同点在于：在正极极片制备过程中，第二活性物质涂层的涂布重量占活性物质涂层总重量的20％。
实施例4
制备方法同实施例1，不同点在于：在正极极片制备过程中，第二活性物质涂层的涂布重量占活性物质涂层总重量的30％。
对比例1
制备方法同实施例1，不同点在于：在正极极片制备过程中，第二活性物质涂层的涂布重量占活性物质涂层总重量的5％。
对比例2
制备方法同实施例1，不同点在于：在正极极片制备过程中，第二活性物质涂层的涂布重量占活性物质涂层总重量的35％。
极片外观表征
基于上层(第二活性物质涂层)重量占比远低于下层(第一活性物质涂层)，所以上层在涂覆后由于表面张力将无法完全覆盖在下层表面，导致表面存在凹凸不平的现象，利于电解液的浸润，图1即为实施例和对比例中极片表面的横截面图示。
图1中对比例极片表面基本呈现平整状态，实施例中极片表面存在凹凸不平的状态，将大大有利于电解液在极片表面的吸收和存储，同时由于凹凸不平的表面结构，电解液在循环过程中由于极片膨胀将会被挤出极片，暂存于表层孔隙中，极片收缩时将会再次浸润回极片内部，而对比例中电解液由于颗粒膨胀挤压将无法暂存，会流出极片后续很难再浸润会极片内部，对后续电芯的长期性能产生不利的影响。
电池性能测试：
一、功率性能测试
实施例1-4和对比例1-2的测试
常温下，所制作锂离子电池以0.5C(即2h内完全放掉理论容量的电流值)的电流进行第一次充电和放电，充电为恒流恒压充电，终止电压为4.2V，截至电流为0.05C，放电终止电压为2.8V，然后电池搁置24H后以0.5C恒流恒压充电至4.2V，然后采用5C的电流对满充电池进行放电，放电终止电压均为2.8V，记录5C倍率电流下的放电容量，以计算5C倍率电流下的放电容量比，倍率容量比值＝5C倍率下的放电容量/0.5C倍率电流下的放电容量，测试结果详见表1。
二、循环性能测试
实施例1-4和对比例1-2的循环性能测试
常温下，所制作锂离子电池以0.5C(即2h内完全放掉理论容量的电流值)的电流进行第一次充电和放电，充电为恒流恒压充电，终止电压为4.2V，截至电流为0.05C，放电终止电压为3.0V，然后电池搁置24H后在同样的条件下，先进行充放电测试，以1C电流进行恒流恒压充电，终止电压为4.2V，截至电流为0.05C，以1C电流进行放电，放电终止电压为3.0V，记录电芯BOL(Before of life)即首次循环时放电容量Cb，然后进行循环寿命检测，测试条件为常温条件下，进行1C/1C循环，电压范围为3.0-4.2V，中间搁置5min，循环过程记录放电过程容量Ce，Ce与Cb的比值即为循环过程容量保持率，用于判断循环寿命衰减程度，循环性能测试结果详见表1。
表1
通过对比表1中实施例1-4与对比例1-2的实验结果可知：实施例1-4中电芯的倍率放电能力得到很大的提升，这主要是由于将第二活性物质层的涂布重量控制在一定范围内，增大了第二活性物质层的孔隙率，大量的孔隙将有利于电解液的浸润和离子在极片内层孔隙中的传输，降低离子传输阻抗，从而有利于锂离子的快速脱嵌锂，有利于提升功率性能。
同时，实施例1-4中，电芯的循环性能得到很大的提升，将第二活性物质层的涂布重量控制在一定范围内，可以获得表面凹凸不平的极片，表面的凹坑利于电解液在极片表面的流动，使电解液更易在极片横向和纵向进行传输浸润，利于电解液的存储和浸润，电芯循环过程中，也利于缓解极片的膨胀，降低极片膨胀过程电解液受压被挤出的量，使电芯在经过长期循环后，极片内仍含有富足的电解液，保证锂离子的正常传输，从而可提高循环性能。
而对比例1由于第二活性物质层的涂布重量过少，导致涂覆收缩太严重，存在大量未涂区域，导致极片大量区域为底层活物质，同时底层活物质由于上层涂布分布不均导致部分挤压过紧，上层由于收缩过大在冷压后出现过压现象，表层孔隙会被堵住，导致孔隙率过低；对比例4由于第二活性物质层的涂布重量过多，导致涂覆收缩后无法出现合适凹坑，极片表面平整，电解液在表面不会出现流动加快现象，其横向和纵向传输未得到改善。
本发明虽然以较佳实施例公开如上，但并不是用来限定权利要求，任何本领域技术人员在不脱离本发明构思的前提下，都可以做出若干可能的变动和修改，因此本发明的保护范围应当以本发明权利要求所界定的范围为准。

Claims (9)

1.一种正极极片，其包括集流体以及形成在所述集流体表面的活性物质涂层，所述活性物质涂层包括形成在所述集流体表面的第一活性物质涂层以及形成在所述第一活性物质涂层上的第二活性物质涂层，所述第一活性物质涂层包括第一活性材料，所述第二活性物质涂层包括第二活性材料，其特征在于：所述第二活性物质涂层重量占所述活性物质涂层重量的10％-30％，优选15-25％。
2.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第二活性物质涂层的孔隙率大于所述第一活性物质涂层的孔隙率。
3.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第一活性物质涂层的孔隙率为10％-40％。
4.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第二活性物质涂层的孔隙率为40％-70％。
5.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第二活性物质涂层的孔隙率为40％-50％。
6.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第二活性材料的平均粒径D50为5-15μm。
7.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第二活性物质涂层的压实密度为2.1-3.5g/cm3。
8.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第一活性材料和所述第二活性材料分别选自化学式为LiaM1-xM’xO2的锂过渡金属氧化物、化学式为LiFeyMn1-y-zM”zPO4/Cb的磷酸铁锂材料中的至少一种，其中0.9≤a≤1.1，0≤x≤0.1,M为Co、Mn、和Ni中的至少一种，M’为Al、Mg、B、Zr、Si、Ti、Cr、Fe、V、Cu、Ca、Zn、Nb、Mo、Sr、Sb、W和Bi中的至少一种，b≥0，0＜y＜1，0＜z＜1，0＜y+z≤1，M”为Cr、Mg、Ti、Al、Zn、W、Nb和Zr中的至少一种。
9.一种电化学装置，其特征在于，所述电化学装置包括权利要求1～8中任意一项所述的正极极片。
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