CN110265627B - 正极极片及锂离子二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种正极极片及锂离子二次电池，包括正极集流体以及设置于所述正极集流体的至少一个表面上的正极活性物质层，所述正极活性物质层包括第一正极活性物质Li1+ xNiaMebM1‑a‑bO2‑yAy和第二正极活性物质Li1+ zMncZ2‑cO4‑dBd，其中，所述正极极片满足0.04≤R·P/C≤10，R为所述正极极片的电阻，单位为Ω；P为所述正极极片的压实密度，单位为g/cm3；C为所述正极极片的单面面密度，单位为g/1540.25mm2。本发明提供的锂离子二次电池能够同时兼顾较高的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。

Description

正极极片及锂离子二次电池
技术领域
本发明属于二次电池技术领域，尤其涉及一种正极极片及锂离子二次电池。
背景技术
锂离子二次电池能够提供稳定的电压和电流，具有高电压平台、高比能量及宽广的温度使用范围，并且环境友好、携带方便，已成为当前各类消费类电子产品及电动产品的主流动力源。近年来，人们对锂离子二次电池的安全性能及循环性能提出了越来越高的要求。
通过将镍钴锰酸锂三元材料与尖晶石相的锰酸锂配成混合体系正极活性物质，可以一定程度上提高锂离子二次电池的安全性能，但是尖晶石相锰酸锂的加入会引起正极极片的离子传输性能降低，使得采用该混合体系正极活性物质的锂离子二次电池的低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能较低，无法满足市场要求。
发明内容
本发明实施例提供一种正极极片及锂离子二次电池，旨在使锂离子二次电池同时兼顾较高的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。
本发明实施例第一方面提供一种正极极片，包括正极集流体以及设置于正极集流体的至少一个表面上的正极活性物质层，正极活性物质层包括化学式(1)所示的第一正极活性物质和化学式(2)所示的第二正极活性物质，
Li1+xNiaMebM1-a-bO2-yAy 化学式(1)
化学式(1)中，-0.1≤x≤0.2，0<a<1，0<b<1，0<a+b<1，0≤y<0.2，Me和M各自独立地为Co、Mn、Fe、Cr、Ti、Zn、V、Al、Zr及Ce中的一种或多种、且Me与M不相同，A为S、N、F、Cl、Br及I中的一种或多种，
Li1+zMncZ2-cO4-dBd 化学式(2)
化学式(2)中，-0.1≤z≤0.2，0<c≤2，0≤d<1，Z为Ni、Fe、Cr、Ti、Zn、V、Al、Mg、Zr及Ce中的一种或多种，B为S、N、F、Cl、Br及I中的一种或多种；
其中，正极极片满足式(1)，
0.04≤R·P/C≤10 式(1)
式(1)中，R为正极极片的电阻，单位为Ω；P为正极极片的压实密度，单位为g/cm3；C为正极极片的单面面密度，单位为g/1540.25mm2。
本发明实施例第二方面提供一种锂离子二次电池，包括正极极片、负极极片、隔离膜和电解液，其中正极极片为根据本发明实施例第一方面的正极极片。
本发明实施例提供的正极极片及锂离子二次电池，由于正极活性物质层包括第一正极活性物质和第二正极活性物质，并且正极极片满足0.04≤R·P/C≤10，能够使锂离子二次电池同时兼顾较高的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。
具体实施方式
为了使本发明的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰，以下结合实施例对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的实施例仅仅是为了解释本发明，并非为了限定本发明。
为了简便，本文仅明确地公开了一些数值范围。然而，任意下限可以与任何上限组合形成未明确记载的范围；以及任意下限可以与其它下限组合形成未明确记载的范围，同样任意上限可以与任意其它上限组合形成未明确记载的范围。此外，尽管未明确记载，但是范围端点间的每个点或单个数值都包含在该范围内。因而，每个点或单个数值可以作为自身的下限或上限与任意其它点或单个数值组合或与其它下限或上限组合形成未明确记载的范围。
在本文的描述中，需要说明的是，除非另有说明，“以上”、“以下”为包含本数，“一种或多种”中“多种”的含义是两个以上。
本发明的上述发明内容并不意欲描述本发明中的每个公开的实施方式或每种实现方式。如下描述更具体地举例说明示例性实施方式。在整篇申请中的多处，通过一系列实施例提供了指导，这些实施例可以以各种组合形式使用。在各个实例中，列举仅作为代表性组，不应解释为穷举。
正极极片
本发明实施例第一方面提供一种正极极片，该正极极片包括正极集流体以及设置于正极集流体至少一个表面上的正极活性物质层。作为一个示例，正极集流体在自身厚度方向上包括相对的两个表面，正极活性物质层层叠设置于正极集流体的两个表面中的任意一者或两者上。正极活性物质层包括正极活性物质，在工作过程中能够进行锂离子的可逆脱嵌/入嵌，正极集流体将产生的电流汇集并输出。
正极活性物质包括第一正极活性物质和第二正极活性物质。
其中，第一正极活性物质为化学式(1)所示的化合物：
Li1+xNiaMebM1-a-bO2-yAy 化学式(1)
化学式(1)中，-0.1≤x≤0.2，0<a<1，0<b<1，0<a+b<1，0≤y<0.2，Me和M各自独立地为Co、Mn、Fe、Cr、Ti、Zn、V、Al、Zr及Ce中的一种或多种、且Me与M不相同，A为S、N、F、Cl、Br及I中的一种或多种。
可选地，上述化学式(1)中，0.5≤a<1，Me和M各自独立地为Co、Mn及Al中的一种或多种。
第二正极活性物质为化学式(2)所示的化合物：
Li1+zMncZ2-cO4-dBd 化学式(2)
化学式(2)中，-0.1≤z≤0.2，0<c≤2，0≤d<1，Z为Ni、Fe、Cr、Ti、Zn、V、Al、Mg、Zr及Ce中的一种或多种，B为S、N、F、Cl、Br及I中的一种或多种。
进一步地，正极极片的技术参数r满足：r＝R·P/C且0.04≤R·P/C≤10。
其中，R为正极极片的电阻，单位为Ω；P为正极极片的压实密度，单位为g/cm3；C为正极极片的单面面密度，单位为g/1540.25mm2。
在本文中，R·P/C的计算仅涉及数值的计算，举例来说，正极极片的电阻R为0.13Ω，正极极片的压实密度P为3.20g/cm3，正极极片的单面面密度C为0.400g/1540.25mm2，则R·P/C＝0.13×3.20/0.400＝1.04。
正极极片的电阻R为采用直流两探针法且探针与正极极片的接触面积为49πmm2时所测得的正极极片的电阻。作为一个示例，将正极极片的上下两侧夹持于极片电阻测试仪的两个导电端子之间，并施加压力以固定，测定正极极片的电阻R，其中导电端子的直径为14mm，施加压力为15MPa～27MPa。极片电阻测试仪例如为日置BT3562型内阻测试仪。
正极极片的单面面密度C可以通过公式C＝1540.25m/Ar计算得出，式中m为正极活性物质层的重量，单位为g；Ar为正极活性物质层的面积，单位为mm2。
正极极片的压实密度P可以通过公式P＝m/v计算得出，式中m为正极活性物质层的重量，单位为g；v为正极活性物质层的体积，单位为cm3。其中正极活性物质层的体积v可以是正极活性物质层的面积Ar与正极活性物质层的厚度之积。
本发明实施例的正极极片，能够充分发挥第一正极活性物质和第二正极活性物质之间的协同效应，使正极活性物质具有较高的结构稳定性，并且正极活性物质表面电解液的副反应明显减少，有效抑制产气及减少产热量；正极极片还具有较高的电子和离子传输性能。从而采用本发明实施例的正极极片，能够在保证锂离子二次电池具有较高的比容量及能量密度的前提下，有效提高锂离子二次电池的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。
本发明实施例的正极极片，还能够有效抑制第一正极活性物质在循环过程中的极化增大，并减小第二正极活性物质的姜-泰勒效应，从而减小正极极化，因此明显减小正极容量损失，从而提高锂离子二次电池的循环性能。
本发明实施例的正极极片，还使得锂离子二次电池具有较高的倍率性能及较低的低温直流内阻，从而提高锂离子二次电池的低温动力学性能。
因此，采用本发明实施例的正极极片，能够使锂离子二次电池同时兼顾较高的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。
另外，正极极片的电阻、压实密度及单面面密度均是锂离子二次电池设计及制作中的关键技术参数。正极极片的电阻增大，表现为锂离子二次电池的倍率性能及循环性能降低。正极极片的压实密度过大或过小都会使电池的倍率性能及循环性能变差。正极极片的单面面密度过大，电池的循环寿命降低，还会影响电池的倍率性能，特别是使得电池高倍率下的放电容量降低；而正极极片的单面面密度过小，意味着相同电池容量下，集流体及隔膜的长度增加，增大电池的欧姆内阻。这就要求在电池的设计及制作中对这些参数能够进行综合地监控及判断。本发明提出的技术参数r主要反映的是正极极片本身的特性，用来监控及判断正极极片的设计及制作，能够保证正极极片达到预期的设计值，以使锂离子二次电池的电化学性能达到预期的效果。
通过将正极极片的电阻、压实密度及单面面密度统一为一个技术参数r，还有利于行业制定标准。
进一步优选地，正极极片的技术参数r满足：0.5≤r≤8。
正极极片的电阻R优选为R<5Ω，更优选为R≤1Ω，有利于提高锂离子二次电池的倍率性能及循环性能。
正极极片的压实密度P优选为2.6g/cm3≤P≤3.5g/cm3，有利于正极极片中电子和离子的迁移，从而提高锂离子二次电池的倍率性能及循环性能。
正极极片的单面面密度C优选为0.25g/1540.25mm2≤C≤0.40g/1540.25mm2，能够在保证充放电容量的前提下，提高锂离子二次电池的倍率性能及循环性能。
正极活性物质层的厚度优选为116μm～185μm，更优选为116μm～149μm。有利于正极极片获得较低的电阻，并保证电池的充放电容量。
正极活性物质中，第一正极活性物质和第二正极活性物质的重量比优选为0.05:1～19:1，进一步优选为0.4:1～19:1，更优选为1:1～4:1。该种正极活性物质具有更高的结构稳定性，并进一步减少电解液在正极活性物质表面的副反应。并且，该种正极活性物质还能够减少锰溶出，一方面减少因正极活性物质结构破坏造成的正极容量损失及正极阻抗增大，另一方面减少因溶出的锰沉积在负极表面而造成的负极阻抗增大及负极析锂现象。因此，采用该种正极活性物质的正极极片能够更好地改善锂离子二次电池的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。
正极活性物质层中第二正极活性物质的重量百分含量优选为4wt％～95wt％，更优选为4wt％～67wt％。
正极活性物质中，第一正极活性物质的平均粒径Dv50优选为4μm～18μm且粒径分布Dv90优选为10μm～24μm。更优选地，第一正极活性物质的平均粒径Dv50为8μm～16μm且粒径分布Dv90为10μm～20μm。
第二正极活性物质的平均粒径Dv50优选为8μm～20μm且粒径分布Dv90优选为14μm～35μm。更优选地，第二正极活性物质的平均粒径Dv50为11μm～16μm且粒径分布Dv90为18μm～30μm。
采用具有上述粒径分布的第一正极活性物质和第二正极活性物质，进一步改善正极极片的电子和离子传输性能，从而提高锂离子二次电池的低温动力学性能及高温循环性能。
正极活性物质中，第一正极活性物质的BET比表面积优选为0.4m2/g～1m2/g，更优选为0.5m2/g～0.6m2/g。
第二正极活性物质的BET比表面积优选为0.4m2/g～0.7m2/g，更优选为0.5m2/g～0.7m2/g。
本发明实施例的正极极片，正极活性物质层中还可以包括导电剂和粘结剂。本发明对导电剂及粘结剂的种类不做具体限制，可以根据实际需求进行选择。
作为示例，导电剂可以是石墨、超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中一种或多种；粘结剂可以是丁苯橡胶(SBR)、水性丙烯酸树脂(water-based acrylic resin)、羧甲基纤维素(CMC)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(EVA)及聚乙烯醇(PVA)中的一种或多种。
在一些可选的实施方式中，导电剂与正极活性物质的质量比大于等于1.5:95.5，有利于获得较低的正极极片电阻。
在一些可选的实施方式中，粘结剂在正极活性物质层中的重量百分比小于等于2wt％，有利于获得较低的正极极片电阻。
正极集流体可以采用金属箔材或多孔金属板，例如使用铝、铜、镍、钛或银等金属或它们的合金的箔材或多孔板，如铝箔。
正极集流体的厚度优选为5μm～20μm，进一步优选为6μm～18μm，更优选为8μm～16μm。
接下来说明本发明实施例提供的一种正极极片的制备方法。
本发明的正极极片可以采用涂布方式制备。例如先将正极浆料涂布于正极集流体的至少一个表面上，获得正极活性物质涂层，之后经过烘干、冷压等工序，即在正极集流体上获得正极活性物质层，得到正极极片。
具体地，本发明实施例提供的一种正极极片的制备方法包括以下步骤：
S100、将正极活性物质、粘结剂、导电剂及溶剂按照预定比例混合，溶剂可以是N-甲基吡咯烷酮(NMP)，将混合物料搅拌至均一体系，获得正极浆料。
上述正极活性物质包括前文所述的第一正极活性物质和第二正极活性物质，其中，第一正极活性物质和第二正极活性物质可以是同时加入的，当然也可以是按先后顺序加入；第一正极活性物质和第二正极活性物质各自独立地为一次性加入，当然也可以各自独立地为分批次加入。
在一些优选的实施例中，先将第一正极活性物质与粘结剂、导电剂及有机溶剂进行搅拌混合，制成稳定的预浆料；再在预浆料中加入第二正极活性物质，进行搅拌混合，制成正极浆料。这样能够使正极活性物质层内部颗粒分布均匀，避免导电剂发生团聚，从而形成均匀分布的导电网络，因此能够大幅度降低正极极片的电阻，提高电池的动力学性能及循环性能。
在步骤S100，还可以加入其它添加剂，如碳酸锂Li2CO3。加入碳酸锂能够进一步改善电池的过充性能。当步骤S100中添加碳酸锂时，添加量可以按碳酸锂占正极活性物质层的重量百分含量为1wt％～5wt％计算，如1wt％～1.5wt％。
在步骤S100，可以使用本领域已知的方法及装置进行混合物料的搅拌，例如将物料加入真空搅拌机中进行搅拌混合，真空压力为小于等于-20KPa(表压)，搅拌过程的调粘步骤中，公转速率为20RPM～30RPM、自转速率为1100RPM～1300RPM，如公转速率为25RPM、自转速率为1200RPM，整个搅拌过程的时间为4h～7h。其中RPM(Revolutions Per Minute)即转每分，表征每分钟的旋转次数。
正极浆料的粘度优选为大于等于5000mPa·s，例如5000mPa·s～7000mPa·s，再例如5000mPa·s～6000mPa·s。
正极浆料的密度优选为大于1.25kg/L，否则容易出现搅拌不均匀，导电剂发生团聚，影响的电池倍率性能及循环性能。
S200、将正极浆料均匀涂布于正极集流体上，得到初始正极极片。
S300、将初始正极极片经烘干、冷压等工序，得到正极极片。
在一些可选的实施例中，可以是将初始正极极片转移至烘箱进行烘干，烘干的温度为120℃～140℃，如130℃。
冷压工序可以使用本领域已知的方法及装置进行，本领域技术人员可以根据正极极片的压实密度P的需求进行选择。
通过上述制备方法能够实现本发明实施例的正极极片。
锂离子二次电池
本发明实施方式的第二方面提供一种锂离子二次电池，包括正极极片、负极极片、隔离膜和电解液。
正极极片采用本发明实施方式的第一方面提供的正极极片。
负极极片可以是金属锂片，也可以是包括负极集流体及设置于负极集流体至少一个表面上的负极活性物质层。
负极活性物质层通常包括负极活性物质以及可选的导电剂、粘结剂和增稠剂。作为示例，负极活性物质可以是天然石墨、人造石墨、中间相微碳球(MCMB)、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、SiO、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的钛酸锂Li4Ti5O12、Li-Al合金及金属锂中的一种或多种；导电剂可以是石墨、超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的一种或多种；粘结剂可以是丁苯橡胶(SBR)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、水性丙烯酸树脂(water-basedacrylic resin)及羧甲基纤维素(CMC)中的一种或多种；增稠剂可以是羧甲基纤维素(CMC)。但本申请并不限定于这些材料，本申请还可以使用可被用作锂离子二次电池负极活性物质、导电剂、粘结剂和增稠剂的其它材料。
负极集流体可以使用金属箔材或多孔金属板等材料，例如使用铜、镍、钛或铁等金属或它们的合金的箔材或多孔板，如铜箔。
负极极片可以按照本领域常规方法制备。通常将负极活性物质及可选的导电剂、粘结剂和增稠剂分散于溶剂中，溶剂可以是N-甲基吡咯烷酮(NMP)或去离子水，形成均匀的负极浆料，将负极浆料涂覆在负极集流体上，经烘干、冷压等工序得到负极极片。
对上述隔离膜没有特别的限制，可以选用任意公知的具有电化学稳定性和化学稳定性的多孔结构隔离膜，例如玻璃纤维、无纺布、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)及聚偏二氟乙烯(PVDF)中的一种或多种的单层或多层薄膜。
上述电解液包括有机溶剂和电解质锂盐。本发明对有机溶剂和电解质锂盐的种类不做具体限制，可以根据实际需求进行选择。
作为示例，上述有机溶剂可以为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸丁烯酯(BC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、甲酸甲酯(MF)、乙酸甲酯(MA)、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯(PA)、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、丁酸甲酯(MB)、丁酸乙酯(EB)、1,4-丁内酯(GBL)、环丁砜(SF)、二甲砜(MSM)、甲乙砜(EMS)及二乙砜(ESE)中的一种或多种，优选为两种以上。
上述电解质锂盐可以为LiPF6(六氟磷酸锂)、LiBF4(四氟硼酸锂)、LiClO4(高氯酸锂)、LiAsF6(六氟砷酸锂)、LiFSI(双氟磺酰亚胺锂)、LiTFSI(双三氟甲磺酰亚胺锂)、LiTFS(三氟甲磺酸锂)、LiDFOB(二氟草酸硼酸锂)、LiBOB(二草酸硼酸锂)、LiPO2F2(二氟磷酸锂)、LiDFOP(二氟二草酸磷酸锂)及LiTFOP(四氟草酸磷酸锂)中的一种或多种。
上述电解液中还可选地包括添加剂，其可以是任意可被用作锂离子二次电池的添加剂，本发明不做具体限制，可以根据实际需求进行选择。作为示例，添加剂可以是碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、丁二腈(SN)、己二腈(ADN)、1,3-丙烯磺酸内酯(PST)、磺酸酯环状季铵盐、三(三甲基硅烷)磷酸酯(TMSP)及三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)中的一种或多种。
上述电解液可以按照本领域常规的方法制备。可以是将有机溶剂和电解质锂盐及可选的添加剂混合均匀，得到电解液。其中各物料的添加顺序并没有特别的限制。例如，将电解质锂盐及可选的添加剂加入到有机溶剂中混合均匀，得到电解液。其中可以是先将电解质锂盐加入有机溶剂中，然后再将可选的添加剂分别或同时加入有机溶剂中。
将上述正极极片、隔离膜及负极极片按顺序堆叠好，使隔离膜处于正极极片与负极极片之间起到隔离的作用，得到电芯，也可以是经卷绕后得到电芯；将电芯置于包装外壳中，注入电解液并封口，得到锂离子二次电池。
由于使用了本发明实施例第一方面的正极极片，使得本发明的锂离子二次电池同时兼顾较高的安全性能、低温动力学性能、高温循环性能及高温存储性能。
实施例
下述实施例更具体地描述了本发明公开的内容，这些实施例仅仅用于阐述性说明，因为在本发明公开内容的范围内进行各种修改和变化对本领域技术人员来说是明显的。除非另有声明，以下实施例中所报道的所有份、百分比、和比值都是基于重量计，而且实施例中使用的所有试剂都可商购获得或是按照常规方法进行合成获得，并且可直接使用而无需进一步处理，以及实施例中使用的仪器均可商购获得。
实施例1
正极极片的制备
将第一正极活性物质LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、第二正极活性物质LiMn2O4、粘结剂PVDF、导电炭黑、碳纳米管(CNT)导电浆料及Li2CO3进行混合，其中LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、LiMn2O4、PVDF、导电炭黑、CNT及Li2CO3的重量比为90.25:4.75:1.1:2.3:0.4:1.2，加入溶剂NMP，在真空搅拌作用下搅拌至均一透明状体系，获得正极浆料，正极浆料的粘度为5100mPa·s，搅拌时间为4h；将正极浆料均匀涂覆于正极集流体铝箔上，之后转移至烘箱干燥，烘干温度为130℃，再经过冷压、分切，得到正极极片。正极活性物质层中第一正极活性物质LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的重量百分含量为90.25wt％，正极活性物质层中第二正极活性物质LiMn2O4的重量百分含量为4.75wt％。
负极极片的制备
将负极活性物质人造石墨、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶(SBR)按照质量比98:1:1进行混合，加入溶剂去离子水，在真空搅拌机作用下获得负极浆料；将负极浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔上；之后转移至烘箱干燥，烘干温度为120℃，再经过冷压、分切，得到负极极片。
电解液的制备
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)及碳酸二乙酯(DEC)按照体积比为1:1:1混合均匀，得到有机溶剂。将1mol/L的LiPF6溶解于上述有机溶剂中，混合均匀，得到电解液。
锂离子二次电池的制备
将正极极片、隔离膜、负极极片依次层叠设置，隔离膜采用厚度为14μm的聚丙烯(PP)薄膜(型号为A273，由Celgard公司提供)，其处于正极极片和负极极片之间起到隔离作用，然后卷绕成方形的裸电芯，焊接极耳，将裸电芯装入外壳中，注入电解液并封口，之后经过静置、化成、整形等工序，得到锂离子二次电池。
实施例2～9
与实施例1不同的是，调整正极极片的制备步骤中的相关参数，详见表1。
对比例1
与实施例1不同的是，正极极片中正极活性物质仅含有LiMn2O4。
对比例2
与实施例1不同的是，正极极片中正极活性物质仅含有LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2。
对比例3
与实施例1不同的是，正极极片的正极活性物质层中正极活性物质、导电炭黑、CNT的重量百分含量分别为90wt％、5.7wt％、2wt％。
对比例4
与实施例1不同的是，正极浆料的粘度为4000mPa·s，搅拌时间为6h。
对比例5
与实施例1不同的是，正极浆料的粘度为4300mPa·s，搅拌时间为5.5h。
测试部分
(1)正极极片的电阻R测试
采用日置BT3562型内阻测试仪进行正极极片的电阻，包括：将正极极片夹持于内阻测试仪的两个导电端子之间，并施加压力固定，测试正极极片的电阻R，其中导电端子的直径为14mm，施加压力为15MPa～27MPa，采点时间的范围为5s～17s。
(2)锂离子二次电池的高温循环性能测试
在60℃下，将锂离子二次电池以1C倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，再以1C倍率恒流放电至3.0V，此为一个充放电循环，记录锂离子二次电池第1次循环的放电容量。将锂离子二次电池按照上述方法进行充放电循环，记录每一次循环的放电容量，直至锂离子二次电池的放电容量衰减至第1次循环的放电容量的80％，记录充放电循环次数。
(3)锂离子二次电池的倍率性能测试
在25℃下，将锂离子二次电池以0.33C的倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，之后静置30分钟，再以1C倍率恒流放电至3.0V，测试得到锂离子二次电池1C倍率放电容量。
在25℃下，将锂离子二次电池以0.33C的倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，之后静置30分钟，再以3C倍率恒流放电至3.0V，测试得到锂离子二次电池3C倍率放电容量。
锂离子二次电池3C倍率放电容量保持率(％)＝3C倍率放电容量/1C倍率放电容量×100％。
(4)锂离子二次电池的高温存储性能测试
在25℃下，将锂离子二次电池以0.33C的倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，再以0.33C倍率恒流放电至3.0V，测试得到锂离子二次电池的初始放电容量。
在25℃下，将锂离子二次电池以0.33C的倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，之后将满充状态的锂离子二次电池置入60℃的烘箱中存储60天。
取出高温存储60天后的锂离子二次电池、并自然降温至25℃，以0.33C倍率恒流放电至3.0V，之后以0.33C的倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，再以0.33C倍率恒流放电至3.0V，测试得到锂离子二次电池高温存储60天后的放电容量。
锂离子二次电池高温存储60天后的容量保持率(％)＝高温存储60天后的放电容量/初始放电容量×100％。
(5)锂离子二次电池的低温直流内阻(DCR)性能测试
在25℃下，将锂离子二次电池以1C的倍率恒流充电至4.2V，再恒压充电至电流小于等于0.05C，之后以1C的倍率恒流放电，将锂离子二次电池的荷电状态(SOC)调整至满充容量的50％，再调节锂离子二次电池的温度为-25℃，静置2h，然后以0.36C恒流放电10s，测试得到DCR值。
实施例1～9和对比例1～5的测试结果示于表2。
表1
Figure GDA0002581716860000141
表1中，第一正极活性物质的重量百分含量和第二正极活性物质的重量百分含量均为在正极活性物质层中的重量百分含量。
表2
R·P/C 倍率性能/％ 高温循环次数 高温存储性能/％ 低温DCR/mΩ
实施例1 0.50 95 789 91.0 652.0
实施例2 1.04 95 664 90.0 659.0
实施例3 9.92 92 456 88.0 666.0
实施例4 4.48 92 420 88.0 675.0
实施例5 0.04 94 280 86.2 686.7
实施例6 4.83 95 310 87.2 706.1
实施例7 7.14 94 300 86.5 690.0
实施例8 5.72 93 230 87.0 346.0
实施例9 4.72 90 446 88.8 327.5
对比例1 19.88 85 130 76.9 732.1
对比例2 22.22 87 150 77.6 370.0
对比例3 0.03 87 240 83.0 720.0
对比例4 18.00 85 200 85.0 730.0
对比例5 25.78 88 90 80.0 358.0
通过上述实施例和对比例可知，当正极极片的正极活性物质为第一正极活性物质和第二正极活性物质的混合体系，且正极极片满足0.04≤R·P/C≤10时，在提高锂离子二次电池安全性能的同时，提高了锂离子二次电池的低温动力学性能、高温存储性能及高温循环性能。而当R·P/C<0.04时，以及当R·P/C>10时，锂离子二次电池的倍率性能较低以及低温DCR较高，电池的低温动力学性能受到影响，电池的高温存储性能及高温循环性能也明显恶化。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到各种等效的修改或替换，这些修改或替换都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应以权利要求的保护范围为准。

Claims (15)

1.一种正极极片，其特征在于，包括正极集流体以及设置于所述正极集流体的至少一个表面上的正极活性物质层，所述正极活性物质层包括化学式(1)所示的第一正极活性物质和化学式(2)所示的第二正极活性物质，
Li1+xNiaMebM1-a-bO2-yAy 化学式(1)
所述化学式(1)中，-0.1≤x≤0.2，0<a<1，0<b<1，0<a+b<1，0≤y<0.2，Me和M各自独立地为Co、Mn、Fe、Cr、Ti、Zn、V、Al、Zr及Ce中的一种或多种、且Me与M不相同，A为S、N、F、Cl、Br及I中的一种或多种，
Li1+zMncZ2-cO4-dBd 化学式(2)
所述化学式(2)中，-0.1≤z≤0.2，0<c≤2，0≤d<1，Z为Ni、Fe、Cr、Ti、Zn、V、Al、Mg、Zr及Ce中的一种或多种，B为S、N、F、Cl、Br及I中的一种或多种；
其中，所述正极极片满足式(1)，
0.04≤R·P/C≤10 式(1)
所述式(1)中，R为所述正极极片的电阻，单位为Ω；P为所述正极极片的压实密度，单位为g/cm3；C为所述正极极片的单面面密度，单位为g/1540.25mm2。
2.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极极片满足式(2)，
0.5≤R·P/C≤8 式(2)。
3.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极极片的电阻R<5Ω。
4.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极极片的电阻R≤1Ω。
5.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极极片的压实密度P为2.6g/cm3≤P≤3.5g/cm3。
6.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极极片的单面面密度C为0.25g/1540.25mm2≤C≤0.40g/1540.25mm2。
7.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第一正极活性物质和所述第二正极活性物质的重量比为0.05:1～19:1。
8.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第一正极活性物质和所述第二正极活性物质的重量比为0.4:1～19:1。
9.根据权利要求1、7或8所述的正极极片，其特征在于，所述正极活性物质层中所述第二正极活性物质的重量百分含量为4wt％～95wt％。
10.根据权利要求1、7或8所述的正极极片，其特征在于，所述正极活性物质层中所述第二正极活性物质的重量百分含量为4wt％～67wt％。
11.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述第一正极活性物质的平均粒径Dv50为4μm～18μm且粒径分布Dv90为10μm～24μm；和/或，
所述第二正极活性物质的平均粒径Dv50为8μm～20μm且粒径分布Dv90为14μm～35μm。
12.根据权利要求11所述的正极极片，其特征在于，所述第一正极活性物质的平均粒径Dv50为8μm～16μm且粒径分布Dv90为10μm～20μm。
13.根据权利要求11所述的正极极片，其特征在于，所述第二正极活性物质的平均粒径Dv50为11μm～16μm且粒径分布Dv90为18μm～30μm。
14.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述化学式(1)中，0.5≤a<1，Me和M各自独立地为Co、Mn及Al中的一种或多种。
15.一种锂离子二次电池，包括正极极片、负极极片、隔离膜和电解液，所述正极极片为如权利要求1至14任一项所述的正极极片。
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