CN110234695A - 树脂组合物和树脂成型品 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种能够获得表面光滑度提高的树脂成型品的树脂组合物。该树脂组合物包含乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯，并且乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))为0.45以上且100以下。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物和树脂成型品。
背景技术
迄今为止，已经提供了各种树脂组合物并用于各种应用。树脂组合物特别用于家用电器和汽车等的各种部件和壳体中。此外，热塑性树脂也用于部件，例如商业设备和电子电气设备的壳体。
近年来，已经使用植物来源的树脂，并且存在纤维素衍生物作为常规已知的植物来源的树脂之一。
例如，在专利文献1中，公开了相对于100重量份的(A)纤维素酯含有2至100重量份的(B)增塑剂和1至10重量份的(C)聚合物(不包括弹性体)的纤维素酯组合物，所述(C)聚合物具有甲基丙烯酸甲酯单元且重均分子量为5,000至30,000。
此外，在专利文献2中，公开了一种膜成型方法，其包括以膜的形式成型树脂组合物的热熔融材料，其中如下所示的聚合物(A)和纤维素衍生物(B)以如下所示的重量比(1)或(2)共混：(1)其中作为聚合物(A)的聚乙酸乙烯酯和作为纤维素衍生物(B)的乙酸丙酸纤维素以(A):(B)重量比＝5:5共混的树脂组合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：JP-A-2015-168708
专利文献2：日本专利第5258233号
发明内容
本发明要解决的问题
迄今为止，已知通过使用其中将聚甲基丙烯酸甲酯混合到乙酸纤维素(其中纤维素的部分或全部羟基被乙酰基等取代)中的树脂组合物而获得的树脂成型品。根据应用，在某些情况下，树脂成型品可能需要具有质地，例如触感。通过使用含有乙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的树脂组合物而获得的树脂成型品在某些情况下在树脂成型品的表面上具有低的光滑度。
本发明的至少一个示例性实施方式提供了一种含有乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的树脂组合物，通过该树脂组合物获得了与以下情形相比具有光滑度提高的表面的树脂成型品：其中乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份数(B)之比小于0.45的情形，其中比例((A)/(B))超过100的情形，或者其中树脂成型品表面的平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)小于50的情形。
解决问题的手段
通过下文描述的本发明的实施方式来实现上述目的。
[1]本发明的至少一个实施方式是一种含有乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的树脂组合物，且其中所述乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与所述聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))为0.45以上且100以下。
[2]本发明的另一个实施方式是一种含有乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯树脂组合物，其中平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)为50以上。
[3]在[1]或[2]所述的树脂组合物中，相对于树脂组合物的总量，所述乙酸丙酸纤维素和所述聚甲基丙烯酸甲酯的总含量可以为94重量％以上。
[4]在[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物中，丙酰基相对于所述乙酸丙酸纤维素的含量可以为39重量％以上且51重量％以下。
[5]在[4]所述的树脂组合物中，丙酰基相对于所述乙酸丙酸纤维素的含量可以为40重量％以上且50重量％以下。
[6]在[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物中，所述乙酸丙酸纤维素的聚合度可以为50以上且900以下。
[7]在[6]所述的树脂组合物中，所述乙酸丙酸纤维素的聚合度可以为50以上且700以下。
[8]在[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物中，所述聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量可以大于30,000且小于或等于100,000。
[9]在[8]所述的树脂组合物中，所述聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量可以为30,100以上且100,000以下。
[10]如[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物还可以含有增塑剂。
[11]在[10]所述的树脂组合物中，所述乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与所述增塑剂的重量份(C)的重量比((A)/(C))可以是10以上且50以下。
[12]在[10]或[11]所述的树脂组合物中，增塑剂可以是含有己二酸酯和聚酯多元醇的化合物中的任一种。
[13]本发明的另一实施方式是含有[1]～[12]中任一项所述的树脂组合物的树脂成型品。
[14]如[13]中所述的树脂成型品可以是注射成型品。
本发明的优点
根据涉及[1]中所述的树脂组合物的发明，与乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))小于0.45的情形或者该比例((A)/(B))超过100的情形相比，提供了含有乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯并且能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[2]中所述的树脂组合物，与其中树脂成型品的表面的平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)小于50的情形相比，提供了能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[3]中所述的树脂组合物，与其中乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯相对于树脂组合物总量的总含量小于94重量％的情形相比，提供了能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[4]或[5]中所述的树脂组合物，与其中乙酸丙酸纤维素中的丙酰基含量小于39重量％或超过51重量％的情形相比，提供了能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[6]或[7]中所述的树脂组合物，与其中乙酸丙酸纤维素的聚合度小于50或超过900的情形相比，提供了能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[8]或[9]中所述的树脂组合物，与其中聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量为30,000以下或超过100,000的情形相比，提供了能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[10]、[11]或[12]中所述的树脂组合物，与其中乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))小于0.45的情形、该比例((A)/(B))超过100的情形、或者其中树脂成型品表面的平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)小于50的情形相比，即使在树脂组合物含有增塑剂时也提供了能够获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的树脂组合物。
根据[13]或[14]中所述的树脂成型品，与应用了其中乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))小于0.45、其中该比例((A)/(B))超过100、或者其中树脂成型品表面的平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)小于50的含有乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的树脂组合物的情形相比，提供了具有光滑度提高的表面的树脂成型品。
具体实施方式
在下文中，将描述作为根据本发明的树脂组合物和树脂成型品的实例的示例性实施方式。
<树脂组合物>
根据示例性实施方式的树脂组合物包含乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯。乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))为0.45以上且100以下。
迄今为止，由于其中一部分羟基被酰基取代的纤维素酰化物(酰化纤维素衍生物)基于非可食资源并且是不需要化学聚合的一次衍生物，因此它是对环境友好的树脂材料。此外，由于强的氢键性质，它作为树脂材料具有高弹性模量。此外，由于脂环结构，它具有高透明度的特征。因此，含有纤维素酰化物的树脂组合物在某些情况下取决于应用(例如，家具或眼镜构件)而需要具有着色、设计和质地(例如触感)，同时利用使用纤维素酰化物的树脂材料的特性。
例如，在日本专利第5258233号(专利文献2)中公开了一种树脂组合物，其中乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯以特定比例混合。然而，尽管树脂组合物的着色性优异，但在某些情况下，乙酸丙酸纤维素所具有的原始光滑度可能降低。
相反，根据示例性实施方式的树脂组合物通过采用上述构造提供了具有光滑度提高的表面的树脂成型品。其原因尚不确定，但推测如下。
已知光滑度由平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差的比率(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)表示(下文中，“平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比”在某些情况下被称为“SMT值”)。对于SMT值，数值越大，光滑度越优异。
在测量仅由聚甲基丙烯酸甲酯组成的树脂成型品的表面和仅由乙酸丙酸纤维素组成的树脂成型品的表面的情况下，单独的聚甲基丙烯酸甲酯的情形中的SMT值与单独的乙酸丙酸纤维素的情形相比较低。因此可以想到，通过混合两种聚合物，SMT值变为通过单独测量两种聚合物获得的值之间的中间值。
但是，其中乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))是0.45以上且100以下的树脂成型品的表面的SMT值大于通过测量仅由乙酸丙酸纤维素组成的树脂成型品的表面获得的SMT值。其原因尚不确定，但推测如下。
通过在上述范围内混合聚甲基丙烯酸甲酯和乙酸丙酸纤维素，形成聚甲基丙烯酸甲酯和乙酸丙酸纤维素的不连续区域(domain)。由两种聚合物形成的不连续区域具有小的畴径(domain diameter)尺寸。因此，据假定由光滑度优异的乙酸丙酸纤维素形成的区域部分对树脂成型品表面的摩擦阻力的影响大于由聚甲基丙烯酸甲酯形成的区域部分的影响。此外，据假定由两种聚合物形成的不连续区域中，聚甲基丙烯酸甲酯的区域部分具有形成凹陷的部分，而乙酸丙酸纤维素的区域部分具有形成凸起的部分。因此，据假定摩擦阻力主要受与乙酸丙酸纤维素的接触的影响，并且聚甲基丙烯酸甲酯的区域部分充当传感器或人的手指不接触的空间，使得摩擦阻力比例如单独使用乙酸丙酸纤维素的情形减小。
由于上述原因，据推测通过在上述范围内混合聚甲基丙烯酸甲酯和乙酸丙酸纤维素，由于两种聚合物的协同效应，光滑度得以提高。
顺便提及，在使用由聚甲基丙烯酸甲酯和乙酸纤维素的混合物组成的树脂组合物获得树脂成型品的情况下，树脂成型品表面的光滑度低。推测如下。与乙酸纤维素混合的情况下，聚甲基丙烯酸甲酯表现出的相容性低于与乙酸丙酸纤维素混合的情形。因此，在将聚甲基丙烯酸甲酯与乙酸纤维素混合的情况下，两种聚合物都易于形成具有大畴径的不连续区域。结果，在混合聚甲基丙烯酸甲酯和乙酸纤维素的情况下，在树脂成型品的表面上，聚甲基丙烯酸甲酯对摩擦阻力的影响趋于增加。因此，据假定由于树脂成型品表面的摩擦阻力增加，因此难以改善光滑度。
在下文中，将详细描述根据示例性实施方式的树脂组合物的组分。
[乙酸丙酸纤维素]
乙酸丙酸纤维素是纤维素衍生物，其中一部分羟基被乙酰基和丙酰基取代。乙酸丙酸纤维素具体是由下面所示的式(1)表示的纤维素衍生物。
式(1)
在式(1)中，R1、R2和R3各自独立地表示氢原子、乙酰基或丙酰基。n表示2以上的整数，条件是n个R1、n个R2和n个R3的至少一部分表示乙酰基和丙酰基。
在式(1)中，n的范围没有特别限制并且可以根据重均分子量的范围来确定。例如，n为50以上且900以下。
-重均分子量-
乙酰丙酰纤维素的重均分子量例如优选为10,000以上且300,000以下，更优选为30,000以上且200,000以下。
重均分子量(Mw)通过使用二甲基乙酰胺/氯化锂＝90/10的凝胶渗透色谱装置(GPC装置：Tosoh Corp.制造的HLC-8320GPC，柱：TSKgelα-M)测定，并以聚苯乙烯计进行计算。
-丙酰基的含量-
从提高树脂成型品表面的光滑度的角度出发，在乙酸丙酸纤维素中，丙酰基相对于乙酸丙酸纤维素的含量合适地为39重量％以上且51重量％以下，优选为40重量％以上且50重量％以下，更优选为41重量％以上且49重量％以下。
-乙酰基含量-
在乙酸丙酸纤维素中，乙酰基相对于乙酸丙酸纤维素的含量例如合适地为0.1重量％以上且10重量％以下，并且优选为0.5重量％以上且5重量％以下。
-乙酰基含量与丙酰基含量之比-
关于作为(MPr)的丙酰基含量和作为(MAc)的乙酰基含量，乙酰基含量与丙酰基含量的含量比((MAc)/(MPr))以重量比计合适地为0.005以上且0.1以下，优选0.01以上且0.07以下。
此处，丙酰基的含量和乙酰基的含量根据下文所示的方法测定。
含量由源自乙酰基的峰、源自丙酰基的峰和源自羟基的峰的积分值利用H1-NMR(JEOL RESONANCE Inc.制造的JMN-ECA)计算。
然后，使用通过该方法获得的丙酰基含量和乙酰基含量，确定两组的含量比((MAc)/(MPr))(以重量比计)。
-聚合度-
从提高树脂成型品的表面光滑度的角度出发，乙酸丙酸纤维素的聚合度优选为50以上且900以下，更优选为55以上且800以下，进一步优选为55以上且700以下。
此处，聚合度根据下文所示的程序使用重均分子量来确定。
首先，通过上述方法测量乙酸丙酸纤维素的重均分子量。随后，将重均分子量的值除以乙酸丙酸纤维素的组成单元分子量，以确定乙酸丙酸纤维素的聚合度。
制备乙酸丙酸纤维素的方法没有特别限制，例如，例举了其中对纤维素进行酰化、降低分子量(解聚)和必要时脱乙酰化的方法。此外，可以通过使市售的乙酸丙酸纤维素经过分子量降低(解聚)等以具有预定的重均分子量来制备。
[聚甲基丙烯酸甲酯]
根据示例性实施方式的树脂组合物包含聚甲基丙烯酸甲酯。
在本说明书中，聚甲基丙烯酸甲酯是含有衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的聚合物。聚甲基丙烯酸甲酯可以是仅含有衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的均聚物或含有衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的共聚物。聚甲基丙烯酸甲酯可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
在聚甲基丙烯酸甲酯是含有衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的共聚物的情况下，相对于共聚物的总重量，衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的量合适地为50重量％以上且99重量％以下，优选60重量％以上且95重量％以上，优选为70重量％以上且95重量％以下。
在聚甲基丙烯酸甲酯是含有衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的共聚物的情况下，除了衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元之外的结构单元包括例如衍生自除甲基丙烯酸甲酯以外的(甲基)丙烯酸烷基酯的结构单元。除了衍生自甲基丙烯酸甲酯的结构单元之外的结构单元的量合适地为1重量％以上且50重量％以下，优选为5重量％以上且40重量％以下，优选为5重量％以上且30％重量以下。
具体地，(甲基)丙烯酸烷基酯包括例如甲基丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸苯酯和(甲基)丙烯酸苄酯。衍生自(甲基)丙烯酸烷基酯的结构单元可以单独含有一种，也可以组合含有两种以上。
顺便提及，在本说明书中，(甲基)丙烯酸酯既指丙烯酸酯，也指甲基丙烯酸酯。
聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量没有特别限制，从提高树脂成型品表面的光滑度的角度出发，合适地为27,000以上且120,000以下，优选为大于30,000且100,000以下，更优选为30,100以上且100,000以下，进一步优选为30,500以上且100,000以下。
聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量是通过凝胶渗透色谱法(GPC)测量的值。具体地，通过GPC测量分子量是使用由Tosoh Corp.制造的HLC-8320GPC作为测量装置，采用由TosohCorp.制造的TSKgelα-M作为柱，并且采用四氢呋喃作为溶剂。然后，通过使用采用单分散聚苯乙烯标准样品制备的分子量校准曲线，从测量结果计算重均分子量。
[乙酸丙酸纤维素与聚甲基丙烯酸甲酯的重量比]
在根据示例性实施方式的树脂组合物中，乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))为0.45以上且100以下。在(A)与(B)的重量比在该范围内的情况下，树脂成型品表面的光滑度得以提高。
另外，(A)/(B)的重量比优选为1以上且100以下，更优选为1以上且50以下，进一步优选为5以上且20以下，进一步优选为5以上且10以下。在(A)/(B)的重量比在该范围内的情况下，耐冲击性易于改善，并且实现树脂成型品表面的优异光滑度。
[乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的含量]
从提高树脂成型品表面的光滑度的角度出发，相对于树脂成型品的总量，乙酸丙酸纤维素的含量合适地为29重量％以上，合适地为31重量％以上。另外，该含量合适地为99重量％以下，合适地为97重量％以下，并且合适地为95重量％以下。从同样的角度出发，聚甲基丙烯酸甲酯的含量合适地为1重量％以上，合适地为3重量％以上，并且合适地为5重量％以上。另外，该含量合适地为71重量％以下，合适地为69重量％以下，合适地为65重量％以下。
另外，相对于树脂组合物的总量，乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的总含量合适地为94重量％以上，合适地为98重量％以上，并且可以为100重量％。
[其他成分]
(增塑剂)
根据示例性实施方式的树脂组合物可以进一步包含增塑剂。
增塑剂包括例如含己二酸酯的化合物、聚醚酯化合物、缩合磷酸酯化合物、癸二酸酯化合物、二醇酯化合物、乙酸酯化合物、二元酸酯化合物、磷酸酯化合物、邻苯二甲酸酯化合物、樟脑、柠檬酸酯化合物、硬脂酸酯化合物、金属皂、聚酯多元醇的多元醇化合物和聚环氧烷化合物。
这些化合物中，合适的是选自含己二酸酯的化合物、聚醚酯化合物和聚酯多元醇中的至少一种，优选含己二酸酯的化合物和聚酯多元醇中的至少一种，更优选含有己二酸酯的化合物和聚酯多元醇中的任一种。
-含己二酸酯的化合物-
含己二酸酯的化合物(含有己二酸酯的化合物)是指单独的己二酸酯的化合物和己二酸酯与除己二酸酯以外的成分(不同于己二酸酯的化合物)的混合物。但是，相对于全部成分，含己二酸酯的化合物优选含有50重量％以上的己二酸酯。
己二酸酯包括例如己二酸二酯和己二酸聚酯。具体地，它包括例如由以下所示的式(AE-1)表示的己二酸二酯和由以下所示的式(AE-2)表示的己二酸聚酯。
在式(AE-1)和(AE-2)中，RAE1和RAE2各自独立地表示烷基或聚氧烷基[-(CxH2X-O)y-RA1](其中RA1表示烷基，x表示1以上且6以下的整数，y表示1以上且6以下的整数)；RAE3代表亚烷基；m1表示1以上且5以下的整数；m2表示1以上且10以下的整数。
在式(AE-1)和(AE-2)中，由RAE1或RAE2表示的烷基优选为具有1个以上且6个以下碳原子的烷基，更优选为具有1个以上且4个以下碳原子的烷基。由RAE1或RAE2表示的烷基可以具有直链、支链和环式形式中的任一种，并且优选具有直链或支链形式。
在式(AE-1)和(AE-2)中，在由RAE1或RAE2表示的聚氧烷基[-(CxH2X-O)y-RA1]中，由RA1表示的烷基优选为具有1个以上且6个以下碳原子的烷基，更优选为具有1个以上且4个以下碳原子的烷基。由RA1表示的烷基可以具有任何直链、支链和环式形式中的任一种，并且优选具有直链或支链形式。x表示1以上且6以下的整数。y表示1以上且6以下的整数。
在式(AE-2)中，RAE3表示的亚烷基优选为具有1个以上且6个以下碳原子的亚烷基，更优选为具有1个以上且4个以下碳原子的亚烷基。该亚烷基可以具有直链、支链和环式形式中的任一种，并且优选具有直链或支链形式。
在式(AE-1)和(AE-2)中，由每个符号表示的基团可以取代有取代基。取代基包括例如烷基、芳基和羟基。
另外，己二酸酯的分子量(或重均分子量)优选为100以上且10,000以下，更优选为200以上且3,000以下。重均分子量是通过与上述聚醚酯化合物的重均分子量相同的测量方法测量的值。
含己二酸酯的化合物的具体实例如下所示，但本发明不限于此。
-聚醚酯化合物-
聚醚酯化合物具体包括，例如，由式(EE)表示的聚醚酯化合物。
在式(EE)中，REE1和REE2各自独立地表示具有2个以上且10个以下碳原子的亚烷基。AEE1和AEE2各自独立地表示具有1个以上且6个以下碳原子的烷基、具有6个以上且12个以下碳原子的芳基或具有7个以上且18个以下碳原子的芳烷基。m表示1以上的整数。
在式(EE)中，由REE1表示的亚烷基优选为具有3个以上且10个以下碳原子的亚烷基，更优选为具有3个以上且6个以下碳原子的亚烷基。由REE1表示的亚烷基可以具有直链、支链和环式形式中的任一种，并且优选具有直链形式。
当REE1表示的亚烷基的碳原子数为3以上时，树脂组合物的流动性降低得到抑制，并且容易表现出热塑性。当REE1表示的亚烷基的碳原子数为10以下或者REE1表示的亚烷基具有直链形式时，容易增强对乙酸丙酸纤维素的亲和力。因此，当REE1表示的亚烷基具有直链形式并且碳原子数在上述范围内时，树脂组合物的成型性提高。
从该观点出发，REE1表示的亚烷基特别优选为正亚己基(-(CH2)6-)。即，聚醚酯化合物优选为其中REE1表示正亚己基(-(CH2)6-)的化合物。
在式(EE)中，由REE2表示的亚烷基优选为具有3个以上且10个以下碳原子的亚烷基，更优选为具有3个以上且6个以下碳原子的亚烷基。由REE2表示的亚烷基可以具有直链、支链和环式形式中的任一种，并且优选具有直链形式。
当REE2表示的亚烷基的碳原子数为3以上时，树脂组合物的流动性降低得到抑制，并且容易表现出热塑性。当REE2表示的亚烷基的碳原子数为10以下或者REE2表示的亚烷基具有直链形式时，容易增强对乙酸丙酸纤维素的亲和力。因此，当由REE2表示的亚烷基具有直链形式并且碳原子数在上述范围内时，树脂组合物的成型性提高。
从该观点出发，由REE2表示的亚烷基特别优选为正亚丁基(-(CH2)4-)。即，聚醚酯化合物优选为其中REE2表示正亚丁基(-(CH2)4-)的化合物。
在式(EE)中，由AEE1或AEE2表示的烷基是具有1个以上且6个以下碳原子的烷基，并且优选具有2个以上且4个以下碳原子的烷基。由AEE1或AEE2表示的烷基可以具有直链、支链和环式形式中的任一种，并且优选具有支链形式。
由AEE1或AEE2表示的芳基是具有6个以上且12个以下碳原子的芳基，并且包括例如未取代的芳基(例如，苯基或萘基)和取代的苯基(例如，叔丁基苯基或羟基苯基)。
由AEE1或AEE2表示的芳烷基是由-RA-Ph表示的基团。RA表示具有1个以上且6个以下碳原子(优选具有2个以上且4个以下碳原子)的亚烷基。Ph表示未取代的苯基，或被具有1个以上且6个以下碳原子(优选具有2个以上且6个以下碳原子)的直链或支链烷基取代的取代苯基。芳烷基具体包括未取代的芳烷基(例如，苄基、苯甲基(苯乙基)、苯丙基或苯丁基)和取代的芳烷基(例如甲基苄基、二甲基苄基或甲基苯乙基)。
AEE1和AEE2中的至少一个优选代表芳基或芳烷基。即，聚醚酯化合物优选为其中AEE1和AEE2中的至少一个表示芳基(优选苯基)或芳烷基的化合物，并且优选其中AEE1和AEE2均表示芳基(优选苯基)或芳烷基的化合物。
随后将描述聚醚酯化合物的特性。
聚醚酯化合物的重均分子量(Mw)优选为450以上且650以下，更优选为500以上且600以下。
当重均分子量(Mw)为450以上时，难以发生渗色(析出现象)。当重均分子量(Mw)为650以下时，易于增强对乙酸丙酸纤维素的亲和力。因此，当重均分子量(Mw)在上述范围内时，树脂组合物的成型性提高。
另外，聚醚酯化合物的重均分子量(Mw)是通过凝胶渗透色谱法(GPC)测量的值。具体地，通过GPC测量分子量使用由Tosoh Corp.制造的HPLC1100作为测量装置、由TosohCorp.制造的TSKgel GMHHR-M+TSKgel GMHHR-M(7.8mm I.D.30cm)作为柱并使用氯仿作为溶剂来进行。然后，通过使用采用单分散聚苯乙烯标准样品制备的分子量校准曲线，从测量结果计算重均分子量。
聚醚酯化合物在25℃的粘度优选为35mPa·s以上且50mPa·s以下，更优选为40mPa·s以上且45mPa·s以下。
当粘度为35mPa·s以上时，容易增加对乙酸丙酸纤维素的分散性。当粘度为50mPa·s以下时，聚醚酯化合物的分散的各向异性几乎不出现。因此，当粘度在上述范围内时，树脂组合物的成型性提高。
另外，粘度是通过E型粘度计测量的值。
聚醚酯化合物的溶解度参数(SP值)优选为9.5以上且9.9以下，更优选为9.6以上且9.8以下。
当溶解度参数(SP值)为9.5以上且9.9以下时，容易增加对乙酸丙酸纤维素的分散性。
溶解度参数(SP值)是通过Fedor方法计算的值。具体地，溶解度参数(SP值)例如通过以下所示的等式根据Polym.Eng.Sci.,第14卷，第147页(1974)中的描述来计算。
等式：SP值＝√(Ev/v)＝√(ΣΔei/ΣΔvi)
(式中，Ev：蒸发能(cal/mol)，v：摩尔体积(cm3/mol)，Δei：各原子或原子团的蒸发能，Δvi：各原子或原子团的摩尔体积)
另外，溶解度参数(SP值)采用(cal/cm3)1/2作为单位，但是根据实践省略了该单位，并且以无量纲的方式描述。
聚醚酯化合物的具体实例如下所示，但本发明不限于此。
| R<sup>EE1</sup> | R<sup>EE2</sup> | A<sup>EE1</sup> | A<sup>EE2</sup> | Mw | 粘度(25℃) | APHA | SP值 | |
| PEE1 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 43 | 120 | 9.7 |
| PEE2 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 570 | 44 | 115 | 9.4 |
| PEE3 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>10</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 520 | 48 | 110 | 10.0 |
| PEE4 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>2</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 43 | 115 | 9.3 |
| PEE5 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>10</sub>- | 苯基 | 苯基 | 540 | 45 | 115 | 10.1 |
| PEE6 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 叔丁基 | 叔丁基 | 520 | 44 | 130 | 9.7 |
| PEE7 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 460 | 45 | 125 | 9.7 |
| PEE8 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 630 | 40 | 120 | 9.7 |
| PEE9 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 420 | 43 | 135 | 9.7 |
| PEE10 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 670 | 48 | 105 | 9.7 |
| PEE11 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 35 | 130 | 9.7 |
| PEE12 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 49 | 125 | 9.7 |
| PEE13 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 32 | 120 | 9.7 |
| PEE14 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 53 | 105 | 9.7 |
| PEE15 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 43 | 135 | 9.7 |
| PEE16 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 43 | 105 | 9.7 |
| PEE17 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 43 | 150 | 9.7 |
| PEE18 | -(CH<sub>2</sub>)<sub>6</sub>- | -(CH<sub>2</sub>)<sub>4</sub>- | 苯基 | 苯基 | 550 | 43 | 95 | 9.7 |
-聚酯多元醇-
聚酯多元醇可以是通过使例如多元醇组分与多元羧酸组分反应获得的化合物。此外，它可以是通过多元醇组分与多元羧酸的酸酐或多元酸的低级烷基(具有1个以上且5个以下碳原子)酯进行反应所获得的化合物。
多元醇组分具体包括例如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,4-丁烯二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、甲基戊二醇、二乙二醇、三乙二醇和新戊二醇。多元醇可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
多元羧酸组分具体包括例如马来酸、富马酸、琥珀酸、己二酸、癸二酸、壬二酸、1,10-癸烷二甲酸、邻苯二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸和萘二甲酸、这些酸的酸酐和这些酸的低级烷基(具有1个以上且5个以下碳原子)酯。多元羧酸可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
聚酯多元醇的具体实例包括例如DIC Corp.制造的“Polylite”系列。
在根据示例性实施方式的树脂组合物含有增塑剂的情况下，从提高树脂成型品表面的光滑度的角度出发，乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与增塑剂的重量份(C)的重量比((A)/(C))合适地为10以上且50以下。其优选为10以上且20以下。
在根据示例性实施方式的树脂组合物包含增塑剂的情况下，增塑剂的含量相对于树脂组合物的总量没有特别限制。从即使在含有增塑剂时也容易获得具有光滑度提高的表面的树脂成型品的角度出发，增塑剂相对于树脂组合物总量的含量合适地为6重量％以下(优选为2重量％以下)。从相同的角度出发，增塑剂的含量可以是0重量％。这里，表述“0重量％”表示不包括其他组分。当增塑剂的含量在上述范围内时，还容易抑制增塑剂的渗出。
(除增塑剂外的其他成分)
如果需要，根据示例性实施方式的树脂组合物可以进一步包含除上述组分之外的其他组分。其他组分包括例如阻燃剂、增容剂、抗氧化剂、防粘剂、耐光剂、耐候剂、着色剂、颜料、改性剂、防滴剂、抗静电剂、水解抑制剂、填料和增强剂(玻璃纤维、碳纤维、滑石、粘土、云母、玻璃片、研磨玻璃、玻璃珠、结晶二氧化硅、氧化铝、氮化硅、氮化铝和氮化硼等)。
此外，如果需要，可以加入例如用于防止乙酸释放的酸受体或反应性捕获剂等组分(添加剂)。酸受体包括例如氧化物，例如氧化镁或氧化铝；金属氢氧化物，例如氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝或水滑石；碳酸钙；和滑石。
反应性捕获剂包括例如环氧化合物、酸酐化合物和碳二亚胺。
相对于树脂组合物的总量，各组分的含量优选为0重量％以上且5重量％以下。这里，表述“0重量％”表示不包括其他组分。
根据示例性实施方式的树脂组合物可以包含除上述树脂(乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯)之外的其他树脂。然而，在含有其它树脂的情况下，相对于树脂组合物的总量，其它树脂的含量合适地为5重量％以下，并且优选地小于1重量％。更优选不含其他树脂(即，0重量％)。
其他树脂包括例如常规已知的热塑性树脂，具体包括例如：聚碳酸酯树脂；聚丙烯树脂；聚酯树脂；聚烯烃树脂；聚酯碳酸酯树脂；聚苯醚树脂；聚苯硫醚树脂；聚砜树脂；聚醚砜树脂；聚亚芳基树脂；聚醚酰亚胺树脂；聚缩醛树脂；聚乙烯醇缩醛树脂；聚酮树脂；聚醚酮树脂；聚醚醚酮树脂；聚芳基酮树脂；聚醚腈树脂；液晶树脂；聚苯并咪唑树脂；聚对苯二甲酸树脂；乙烯基聚合物或乙烯基共聚物，其通过将选自由芳族链烯基化合物、甲基丙烯酸酯、丙烯酸酯和乙烯基氰化合物组成的组的一种或多种乙烯基单体聚合或共聚而获得；二烯-芳族链烯基化合物共聚物；乙烯基氰-二烯-芳族链烯基化合物共聚物；芳族链烯基化合物-二烯-乙烯基氰-N-苯基马来酰亚胺共聚物；乙烯基氰-(乙烯-二烯-丙烯(EPDM))-芳族链烯基化合物共聚物；氯乙烯树脂；和氯化氯乙烯树脂。此外，还例举了芯-壳型丁二烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物。这些树脂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
[STM值]
如上所述，STM值由平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)表示。STM值能够例如通过摩擦测试仪(由Kato Tech Co.，Ltd.制造)测量。
根据示例性实施方式的树脂组合物提供了树脂成型品，其表面的平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)为50以上。即，通过使用根据示例性实施方式的树脂组合物获得的树脂成型品的表面显示出50以上的STM值。从提高树脂成型品表面的光滑度的角度出发，SMT值合适地为53以上，优选为57以上。由于STM值越大则光滑度触感越高，SMT值的上限没有特别限制，例如为70以下。
为了达到50以上的STM值，将处于如上所述的乙酸丙酸纤维素重量份(A)与聚甲基丙烯酸甲酯重量份(B)之比((A)/(B))的范围内的聚甲基丙烯酸甲酯和乙酸丙酸纤维素引入树脂组合物中是合适的。
[树脂组合物的制造方法]
根据示例性实施方式的树脂组合物包括，例如，制备包含乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯的树脂组合物的步骤。
根据示例性实施方式的树脂组合物通过熔融和捏合含有乙酸丙酸纤维素和聚甲基丙烯酸甲酯以及必要时的增塑剂和其他组分等的混合物来制备。另外，根据示例性实施方式的树脂组合物例如通过将上述组分溶解在溶剂中来制备。
熔融和捏合装置包括已知的装置，具体包括例如双螺杆挤出机、亨舍尔混合机、班伯里混合机、单螺杆挤出机、多螺杆挤出机和共捏合机。
<树脂成型品>
根据示例性实施方式的树脂成型品包含根据示例性实施方式的树脂组合物。即，根据示例性实施方式的树脂成型品由与根据示例性实施方式的树脂组合物相同的组合物构成。
作为根据示例性实施方式的树脂成型品的成型方法，从形状的高自由度的角度出发，优选注射成型。从该观点出发，树脂成型品优选是通过注射成型获得的树脂成型品。
注射成型的料筒温度例如为200℃以上且300℃以下，优选为240℃以上且280℃以下。注射成型的模具温度例如为40℃以上且90℃以下，更优选为60℃以上且80℃以下。
注射成型例如可以使用市售的装置进行，例如Nissei Plastic Industrial Co.,Ltd.制造的NEX500，Nissei Plastic Industrial Co.,Ltd.制造的NEX150，NisseiPlastic Industrial Co.,Ltd.制造的NEX70000，Nissei Plastic Industrial Co.,Ltd.制造的PNX40，和Sumitomo Heavy Industries,Ltd.制造的SE50D。
用于获得根据示例性实施方式的树脂成型品的成型方法不限于上述注射成型，并且可以应用例如挤出成型、吹塑成型、热压成型、压延成型、涂布成型、浇铸成型、浸渍成型、真空成型和传递成型。
根据示例性实施方式的树脂成型品优选用于电气和电子设备、商业设备、家用电器、汽车内饰材料和容器等的目的。更具体地，树脂成型品被用于电气和电子设备或家用电器的壳体中；电气和电子设备或家用电器的各种部件；汽车内饰件；CD-ROM和DVD等的存储盒；餐具；饮料瓶；食物托盘；包装材料；膜；和片材等。
实施例
将参考实施例更具体地描述本发明，但本发明不应被解释为限于所述实施例。另外，除非另有说明，“份”是指“重量份”。
<乙酸丙酸纤维素的制备>
(乙酸丙酸纤维素(CAP1至CAP3)的制备)
制备如下所示的三种市售乙酸丙酸纤维素。
将CAP-482-0.5、CAP-504-0.2和CAP-482-20(均由Eastman Chemical Co.制造)分别作为乙酸丙酸纤维素(CAP1)、乙酸丙酸纤维素(CAP2)和乙酸丙酸纤维素(CAP3)准备。
(乙酸丙酸纤维素(CAP4)的合成)
酰化：将3份纤维素粉末(Nippon Paper Chemicals Co.,Ltd.制造的KC FlockW50)、0.15份硫酸、30份乙酸、0.09份乙酸酐和1.5份丙酸酐装入反应容器中，并将混合物在20℃搅拌4小时。
洗涤：在搅拌完成后，使用压滤机(由Kurita Machinery Mfg.Co.,Ltd.制造的SF(PP))用纯水洗涤混合物直至电导率达到50μS以下，然后干燥。
后处理：向干燥后的3份白色粉末中加入0.2份乙酸钙和30份纯水，将混合物在25℃搅拌2小时，然后过滤，将得到的粉末在60℃干燥72小时，获得约2.5份乙酸丙酸纤维素(CAP4)。
(乙酸丙酸纤维素(CAP5)的合成)
以与乙酸丙酸纤维素(CAP4)的合成相同的方式获得乙酸丙酸纤维素(CAP5)，不同之处在于将酰化中使用的1.5份丙酸酐改为4份，并且分别将反应温度和反应时间进一步变为60℃和10小时。
(乙酸丙酸纤维素(CAP6)的合成)
以与乙酸丙酸纤维素(CAP4)的合成相同的方式获得乙酸丙酸纤维素(CAP6)，不同之处在于将酰化中使用的1.5份丙酸酐改为2份，并且分别将反应温度和反应时间进一步变为20℃和1小时。
(乙酸丙酸纤维素(CAP7)的合成)
以与乙酸丙酸纤维素(CAP4)的合成相同的方式获得乙酸丙酸纤维素(CAP7)，不同之处在于将酰化中使用的1.5份丙酸酐改为2份，并且分别将反应温度和反应时间进一步变为80℃和15小时。
<乙酸纤维素的制备>
(乙酸纤维素(CA1)的制备)
准备市售的乙酸纤维素(由Daicel Corp.制造的L50)作为乙酸纤维素(CA1)。
<聚合度和丙酰基含量等的测定>
根据前文所述的方法，测定乙酸丙酸纤维素的聚合度，并测定乙酰基、丙酰基和羟基相对于乙酸丙酸纤维素的含量。结果综示于表1中。此外，通过与乙酸丙酸纤维素相同的测定方法测定乙酸纤维素的聚合度和乙酰基相对于乙酸纤维素的含量。结果综示于表1中。
[表1]
<聚甲基丙烯酸甲酯的制备>
(聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA1)至(PMMA5)的制备)
作为聚甲基丙烯酸甲酯，准备了表2中所示的聚甲基丙烯酸甲酯。
此外，根据前文所述的方法测定制备的各聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量，结果综示于表2中。
[表2]
<其他添加剂的准备>
(其他添加剂(PR1)至(PR5)的准备)
作为其他添加剂，准备表3中所示的增塑剂。
[表3]
<实施例1至25和比较例1至6>
-捏合和注射成型-
通过双螺杆捏合装置(Toshiba Machine Co.,Ltd.制造的TEX41SS)以表4中所示的投料组成比在如表4中所示调节的料筒温度下进行捏合，以获得树脂组合物(粒料)。
D2测试件(60mm×60mm，厚度2mm)通过使用注射成型机(Nissei PlasticIndustrial Co.,Ltd.制造的NEX140III)在注射峰值压力不超过180MPa时的料筒温度由所获得的粒料成型。此外，在相同条件下成型ISO多目的哑铃形测试件(测量部分宽度10mm×厚度4mm)。
[评价]
-光滑度评价-
将获得的D2测试件放置在摩擦测试机(Kato Tech Co.,Ltd.制造的KES-SE-SRU，使用0.2mm线，接触面积为20×20mm的探针)上，并在20℃和35％RH的环境中在150g的载荷和1mm/min的速度的条件下测定SMT值(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)。SMT值越大，光滑度越高。结果综示于表4中。
-夏比冲击强度-
使用切口装置(Toyo Seiki Seisaku-sho,Ltd.制造的切口工具)对获得的ISO多目的哑铃形测试件进行切口，并用数字抗冲击性测量装置(DG-UB型，由Toyo SeikiSeisaku-sho,Ltd.制造)按照ISO-179-1的方法测定夏比冲击强度。结果综示于表4中。
在表4中，“AC”和“PMMA”分别表示纤维素酰化物和聚甲基丙烯酸甲酯。
此外，SMT值是通过将平均摩擦系数除以摩擦系数的平均偏差而获得的s值。
从上述结果可以看出，与比较例中的那些相比，在实施例中光滑度(SMT值)的评价结果良好。
本申请要求基于2017年5月25日提交的日本专利申请第2017-103924号的优先权。
Claims (20)
1.一种树脂组合物，其包含
乙酸丙酸纤维素，和
聚甲基丙烯酸甲酯，
其中，所述乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与所述聚甲基丙烯酸甲酯的重量份(B)之比((A)/(B))为0.45以上且100以下。
2.一种树脂组合物，其包含
乙酸丙酸纤维素和
聚甲基丙烯酸甲酯，
其中，平均摩擦系数与摩擦系数的平均偏差之比(平均摩擦系数/摩擦系数的平均偏差)为50以上。
3.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，相对于所述树脂组合物的总量，所述乙酸丙酸纤维素和所述聚甲基丙烯酸甲酯的总含量为94重量％以上。
4.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，丙酰基相对于所述乙酸丙酸纤维素的含量为39重量％以上且51重量％以下。
5.如权利要求4所述的树脂组合物，其中，丙酰基相对于所述乙酸丙酸纤维素的含量为40重量％以上且50重量％以下。
6.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述乙酸丙酸纤维素的聚合度为50以上且900以下。
7.如权利要求6所述的树脂组合物，其中，所述乙酸丙酸纤维素的聚合度为50以上且700以下。
8.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量大于30,000且小于或等于100,000。
9.如权利要求8所述的树脂组合物，其中，所述聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量为30,100以上且100,000以下。
10.如权利要求1所述的树脂组合物，其还包含增塑剂。
11.如权利要求10所述的树脂组合物，其中，所述乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与所述增塑剂的重量份(C)之比((A)/(C))为10以上且50以下。
12.如权利要求10所述的树脂组合物，其中，所述增塑剂是含己二酸酯的化合物和聚酯多元醇之一。
13.一种树脂成型品，其含有权利要求1所述的树脂组合物。
14.如权利要求13所述的树脂成型品，其中，所述树脂成型品是注射成型品。
15.如权利要求2所述的树脂组合物，其中，相对于所述树脂组合物的总量，所述乙酸丙酸纤维素和所述聚甲基丙烯酸甲酯的总含量为94重量％以上。
16.如权利要求2所述的树脂组合物，其中，丙酰基相对于所述乙酸丙酸纤维素的含量为39重量％以上且51重量％以下。
17.如权利要求2所述的树脂组合物，其中，所述乙酸丙酸纤维素的聚合度为50以上且900以下。
18.如权利要求2所述的树脂组合物，其中，所述聚甲基丙烯酸甲酯的重均分子量大于30,000且小于或等于100,000。
19.如权利要求2所述的树脂组合物，其还包含增塑剂。
20.如权利要求19所述的树脂组合物，其中，所述乙酸丙酸纤维素的重量份(A)与所述增塑剂的重量份(C)之比((A)/(C))为10以上且50以下。
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