CN109904522A - 一种高电压锂离子电池电解液及其添加剂 - Google Patents

一种高电压锂离子电池电解液及其添加剂 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种高电压锂离子电池电解液，包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，其特征在于，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯和由双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；碳酸亚乙烯酯占电解液的质量百分比为1～10％，混合物占电解液的质量百分比为1～20％；其中，混合物中双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈的质量比为3:1。本发明用于锂离子电池中，可在高电压锂离子电池正极及负极材料表面形成稳定的固体电解质界面膜，有效保护了正负极材料在循环过程的稳定性，进一步大大提高了锂离子电池的能量密度，有效改善了锂离子电池的高温性能。

Description

一种高电压锂离子电池电解液及其添加剂
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域特别是生产锂离子电池使用的电解液及其添加剂。
背景技术
锂离子电池作为一种新型绿色环保能源，从1990年开始至今，已取得显著进步。由于锂离子电池具有高能量密度、高功率密度、长循环寿命和较低的价格等优势，在日常生活中被广泛应用。但是，无论是便携设备还是运输工具，都对锂离子电池的能量密度要求越来越高。为满足消费者需求，发展新的电极材料和电解质体系来达到提高锂离子电池能量密度的目的迫在眉睫。
提高锂离子电池能量密度的一种途径是选择高容量的正负极材料，另一种途径是提高电池的工作电压。目前对于高工作电压的锂离子电池面临的最主要的问题是，高电压下电解液的不稳定，容易氧化分解，并在正极活性材料表面沉积；高电压条件下正极活性材料中的金属离子容易溶出与还原，破坏了正极活性材料的结构，且溶出的金属离子能够穿透负极SEI膜，并在负极表面还原成金属单质，最终导致循环性能差、高温存储性能差以及安全性能差等严峻问题。
研究表明，通过对正极材料进行表面包覆或掺杂可提高高电压条件下锂离子电池循环的稳定性。但是，相比于通过改进电解液配方的方法来改善高电压锂离子电池性能的方法来讲，改变正极材料是极为繁琐、且造价较高的，因此，一直以来，本领域大多是通过在锂离子电池电解液中增加功能性添加剂来改善电解液的性能，方法简单、效果显著、价格低廉、备受欢迎。然而，目前高电压锂离子电池电解液的种类较少，效果单一。
发明内容
本发明需要解决的技术问题是提供一种高电压锂离子电池电解液及其添加剂，以提高锂离子电池的能量密度，改善电池的高温性能。
为解决上述技术问题，本发明所采取的技术方案如下。
一种高电压锂离子电池电解液，包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯和由双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；碳酸亚乙烯酯占电解液的质量百分比为1～10％，混合物占电解液的质量百分比为1～20％；
其中，混合物中双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈的质量比为3:1。
上述一种高电压锂离子电池电解液，所述锂盐选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双氟草酸硼酸锂、高氯酸锂和双草酸硼酸锂中的一种或两种。
上述一种高电压锂离子电池电解液，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸丙酯、四氢呋喃中的一种或几种的组合。
一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，包括碳酸亚乙烯酯和由双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；混合物中双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈的质量比为3:1。
上述一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，所述双(三氟甲基磺酰)亚胺锂的结构式为：
上述一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，所述苯甲腈的结构式为：
由于采用了以上技术方案，本发明所取得技术进步如下。
本发明中的添加剂按照特定配比制备，通过其协同作用，用于锂离子电池中，可在高电压(4.3～4.5V)锂离子电池正极及负极材料表面形成稳定的固体电解质界面膜，抑制金属离子溶出导致的正极材料受损、容量衰减和金属离子在负极表面的沉积而导致的电解液过度分解、SEI膜不断增厚等问题的出现，有效保护了正负极材料在循环过程的稳定性，进一步大大提高了锂离子电池的能量密度，有效改善了锂离子电池的高温性能。
附图说明
图1为本发明第一组实验中对比例1-3和实施例1-4制备的各锂离子电池的循环容量保持率对比图。
具体实施方式
一种高电压锂离子电池电解液，包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯和由双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；碳酸亚乙烯酯占电解液的质量百分比为1～10％，混合物占电解液的质量百分比为1～20％。
所述锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、高氯酸锂(LiClO4)和双草酸硼酸锂(LiBOB)中的一种或两种。锂盐的浓度为0.8～1.5mol/L。
所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、γ-丁内酯(BL)、甲酸甲酯(MF)、甲酸乙酯(MA)、乙酸丙酯(EP)、四氢呋喃(THF)中的一种或几种的组合。
一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，包括碳酸亚乙烯酯(VC)和由双 (三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；混合物中双(三氟甲基磺酰) 亚胺锂与苯甲腈的质量比为3:1。
双(三氟甲基磺酰)亚胺锂(LiTFSI)的结构式为：
双(三氟甲基磺酰)亚胺锂(LiTFSI)具有优良的化学稳定性、较高的热稳定性和电化学稳定性，对水分不敏感；LiTFSI作为主盐或作为添加剂，可显著提高电池循环使用寿命，改善存储后的电池性能。
苯甲腈(BN)的结构式为：
苯腈类化合物，优先于碳酸酯类溶剂被氧化，在正极材料表面形成一层钝化膜，从而抑制电解液在正极表面的分解及正极活性材料中金属离子的溶出。
本发明中，苯甲腈与双(三氟甲基磺酰)亚胺锂一质量比为3:1的比例协同使用，能够促进正负极表面SEI膜的形成，有效抑制电解液的分解，正极材料金属离子溶出，负极表面SEI不稳定等问题导致的容量保持率差，改善了锂离子电池的高电压循环性能和高温存储性能。
下面将结合附图和具体实施例对本发明进行进一步详细说明。以下各实施例和对比例中的百分比是指相应物质在电解液中的质量百分比。
实施例1
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、1.5％的LiTFSI和0.5％的BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例2
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、3.0％的LiTFSI和1.0％的BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例3
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、9.0％的LiTFSI和3.0％的BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例4
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、15％的LiTFSI和5.0％BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例5
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、1.5％的LiTFSI和0.5％BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例6
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、3.0％的LiTFSI和1.0％BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。
将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例7
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、9.0％的LiTFSI和3.0％的BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。
将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
实施例8
一种高电压锂离子电池电解液，包括1mol/L LiPF6、非水有机溶剂和添加剂。
非水有机溶剂为1:1:1的EC：DMC：PC的混合物。
添加剂包括总质量分数为2％的VC、15.0％的LiTFSI和5.0％的BN。
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。
将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
对比例1
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。电解液为1mol/L LiPF6/(EC/DMC/PC＝1:1:1) +2％VC。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
对比例2
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。电解液为1mol/L LiPF6/(EC/DMC/PC＝1:1:1) +2％VC+5.0％BN。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
对比例3
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为钴酸锂(LiCoO2)，负极为石墨。电解液为1mol/L LiPF6/(EC/DMC/PC＝1:1:1) +2％VC+5.0％LiTFSI。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
对比例4
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。电解液为1mol/L LiPF6/(EC /DMC/PC＝1:1:1)+2％VC。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
对比例5
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。电解液为1mol/L LiPF6/(EC /DMC/PC＝1:1:1)+2％VC+5.0％LiTFSI。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
对比例6
通过搅拌、涂布、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为三元材料(NCM111)，负极为石墨。电解液为1mol/L LiPF6/(EC /DMC/PC＝1:1:1)+2％VC+5.00％BNI。将电解液浇注于其中制备成锂离子电池。
第一组实验
采用实施例1-4和对比例1-3制备的锂离子电进行第一组实验，用于测试不同电芯的45℃，2.75V～4.3V循环容量保持率，其实际测试值如下表1所示，绘制的循环容量保持率对比图如图1所示。
表1
从表1中可以看出，使用本发明制备的锂离子电池的容量保持率明显优于对比例制备的电池，且电解液中LiTFSI与BN按质量比为3:1混合制备的添加剂，其协同作用明显优于单一添加剂。
第二组实验
采用实施例5-8和对比例4-6制备的锂离子电进行第二组实验，用于测试不同电芯的60℃存储7天后的容量保持率及容量恢复率，其实际测试值如下表2 所示。
表2
从表2中可以看出，使用本发明制备的锂离子电池经60℃高温存储之后的容量保持率及容量恢复率均明显优于没有使用本发明的添加剂的电池，且电解液中LiTFSI与BN按质量比为3:1混合制备的添加剂，其协同作用明显优于单一添加剂。

Claims (6)

1.一种高电压锂离子电池电解液，包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，其特征在于，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯和由双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；
碳酸亚乙烯酯占电解液的质量百分比为1～10％，混合物占电解液的质量百分比为1～20％；
其中，混合物中双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈的质量比为3:1。
2.根据权利要求1所述的一种高电压锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂盐选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双氟草酸硼酸锂、高氯酸锂和双草酸硼酸锂中的一种或两种。
3.根据权利要求1所述的一种高电压锂离子电池电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸丙酯、四氢呋喃中的一种或几种的组合。
4.一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，其特征在于，包括碳酸亚乙烯酯和由双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈制备的混合物；混合物中双(三氟甲基磺酰)亚胺锂与苯甲腈的质量比为3:1。
5.根据权利要求4所述的一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，其特征在于，所述双(三氟甲基磺酰)亚胺锂的结构式为：
6.根据权利要求4所述的一种高电压锂离子电池电解液用添加剂，其特征在于，所述苯甲腈的结构式为：
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