CN109499622A - 用于压燃发动机的氧化催化剂 - Google Patents
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Abstract
一种氧化催化剂，用于处理来自压燃发动机的废气，该氧化催化剂包含：基材；第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和第二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二载体材料。
Description
本发明专利申请是申请号201480028598.3、申请日2014年5月16 日、发明名称“用于压燃发动机的氧化催化剂”的发明专利申请的分案 申请。
发明领域
本发明涉及一种用于压燃发动机，特别是用于柴油发动机的氧化 催化剂，及其用途。本发明还涉及包括该氧化催化剂的方法。本发明 进一步涉及包含该氧化催化剂的排气系统，和涉及包含该氧化催化剂 或排气系统的车辆。
发明背景
压燃发动机例如柴油发动机产生了废气排放物，其通常包含全球 政府间组织立法禁止的至少四类污染物：一氧化碳(CO)，未燃烧的烃 (HC)，氮的氧化物(NOx)和颗粒物质(PM)。随着用于压燃发动机，特 别是车用发动机的可允许的污染物排放的排放标准变得日益收紧，需 要提供改进的催化剂和排气系统，其能够满足这些标准和其是成本有 效的。
包含铂族金属的氧化催化剂已经被用于处理一氧化碳(CO)和烃 (HC)，包括在压燃发动机所产生的废气排放物中的颗粒物质(PM)的挥 发性有机级分(VOF)。这样的催化剂通过将一氧化碳(CO)氧化成二氧 化碳(CO2)来处理它，和通过将烃(HC)氧化成水(H2O)和二氧化碳(CO2) 来处理它们。一些铂族金属，特别是当负载于耐火氧化物上时，也可 以促进一氧化氮(NO)向二氧化氮(NO2)的氧化。
已经发现铂(Pt)和钯(Pd)每个能够氧化来自压燃发动机的废气中 的一氧化碳(CO)和烃(HC)。钯通常比铂廉价，但是对于CO和HC的 活性较低(例如Pd对于CO和HC的起燃温度高于Pt)。与铂相比，钯 也更易于被燃料中的硫毒化。但是，已经发现铂基氧化催化剂通过还 原NOx而产生了一氧化二氮(N2O)(Catalysis Today 26(1995)185-206)。
目前用于调控发动机排放物的法律不限制一氧化二氮(N2O)，因为 它是另外作为温室气体(GHG)来单独调控的。不过，令人期望的是排 放物包含最少的一氧化二氮(N2O)。美国环保局已经声称在大气升温 中，1磅一氧化二氮(N2O)的影响是1磅二氧化碳(CO2)的300倍。一 氧化二氮(N2O)也是一种消耗臭氧的物质(ODS)。已经评估了一氧化二 氮(N2O)分子在被除去或破坏之前能够在大气中保留大约120年。
典型的，来自压燃发动机的废气将使用排气系统处理，这里氧化 催化剂已经与至少一种其他的排放控制装置相组合。通常，该排放控 制装置将不除去该氧化催化剂所产生的任何一氧化二氮(N2O)，甚至当 该排放控制装置接收来自于该氧化催化剂出口的处理的废气时也是如 此(即，该排放控制装置处于氧化催化剂的下游)。
发明内容
本发明的一个目标是提供氧化催化剂，其用于处理压燃发动机例 如柴油发动机所产生的废气，该催化剂具有对于一氧化碳(CO)和/或烃 (HC)的有利的氧化活性。具体的，本发明的氧化催化剂在低温具有优 异的CO氧化活性(即，对于CO低的起燃温度(例如低T50))。
本发明的氧化催化剂可以另外的或者可选择的提供下面的优点： (i)它在使用中不发生或者产生显著量的一氧化二氮(N2O)；(ii)它可以 充当NOx被动吸附剂(PNA)；和/或(iii)它可以调节废气的NOx含量， 用于下游排放控制装置。
本发明提供氧化催化剂，其用于处理来自压燃发动机的废气，该 氧化催化剂包含：基材；第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化 铈的第一载体材料；和第二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二载体材 料。
本发明还提供用于压燃发动机的排气系统，该排气系统包含氧化 催化剂和排放控制装置，其中该氧化催化剂包含：基材；第一载体涂 层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和第二载体涂层 区，其包含铂(Pt)和第二载体材料。
本发明还提供的是一种车辆，其包含压燃发动机和本发明氧化催 化剂或者本发明排气系统的任一种。
本发明还提供该氧化催化剂的几种用途和涉及该氧化催化剂的方 法。
本发明第一方法方面涉及一种处理来自压燃发动机的废气的方 法，该方法包含将该废气与氧化催化剂接触，该催化剂包含：基材； 第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和第 二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二载体材料。通常，该处理来自压 燃发动机的废气的方法是一种处理(例如氧化)来自压燃发动机的废气 中的一氧化碳(CO)和烃(HC)的方法，优选不产生显著量的一氧化二氮 (N2O)。
本发明第二方法方面涉及一种调节来自压燃发动机的废气的NOx含量的方法，其用于排放控制装置，该方法包含：(a)通过将该废气与 氧化催化剂接触来产生处理的废气，来控制该废气的NOx含量；和(b) 将该处理的废气送到排放控制装置；其中该氧化催化剂包含：基材； 第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和第 二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二载体材料。典型的，该方法还是 一种处理来自压燃发动机的废气和调节用于排放控制装置的废气中的 NOx含量的方法。该方法可以进一步涉及一种处理(例如氧化)中来自 压燃发动机的废气中一氧化碳(CO)和烃(HC)和调节用于排放控制装置的废气中的NOx含量的方法，优选不产生显著量的一氧化二氮 (N2O)。
本发明的第一用途方面涉及氧化催化剂用于处理来自压燃发动机 的废气的用途，任选地与排放控制装置相组合，其中该氧化催化剂包 含：基材；第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体 材料；和第二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二载体材料。通常，该 氧化催化剂被用于处理(例如氧化)来自压燃发动机的废气中的一氧化 碳(CO)和烃(HC)，优选不产生显著量的一氧化二氮(N2O)，任选地与 排放控制装置相组合。因此，该氧化催化剂可以用于处理(例如氧化) 来自压燃发动机的废气中的一氧化碳(CO)和烃(HC)和产生了处理的 废气，其基本上不含一氧化二氮(N2O)。典型的，该处理的废气然后送 到排放控制装置上。
本发明的第二用途方面涉及氧化催化剂作为来自压燃发动机的废 气中的NOx被动吸收剂(PNA)的用途，任选地与排放控制装置相组合， 其中该氧化催化剂包含：基材；第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包 含氧化铈的第一载体材料；和第二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二 载体材料。通常，该氧化催化剂被用作NOx被动吸收剂(PNA)和用于 处理(例如氧化)来自压燃发动机的废气中的一氧化碳(CO)和烃(HC)， 优选不产生显著量的一氧化二氮(N2O)，任选地与排放控制装置相组 合。
在第三用途方面，本发明涉及一种氧化催化剂用于调节用于排放 控制装置的来自压燃发动机的废气中的NOx含量的用途，其中该氧化 催化剂包含基材，第一载体涂层区和第二载体涂层区，其中该第一载 体涂层区包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料，和其中该第二载 体涂层区包含铂(Pt)和第二载体材料。
第四用途方面涉及一种氧化催化剂在再生具有过滤基材的排放控 制装置中的用途，其中该氧化催化剂包含基材整料，第一载体涂层区 和第二载体涂层区，其中该第一载体涂层区包含钯(Pd)和包含氧化铈 的第一载体材料，和其中该第二载体涂层区包含铂(Pt)和第二载体材 料。
在第五用途方面，本发明涉及氧化催化剂中的第一载体涂层区(例 如在包含该第一载体涂层区的氧化催化剂中)用于减少或者防止来自 压燃发动机的废气中产生N2O的用途，其中该氧化催化剂包含基材， 第一载体涂层区和第二载体涂层区，其中该第一载体涂层区包含钯(Pd) 和包含氧化铈的第一载体材料，和其中该第二载体涂层区包含铂(Pt) 和第二载体材料。典型的，该氧化催化剂被用于减少或者防止来自压 燃发动机的废气中由NOx产生N2O(例如通过包含铂的第二载体涂层 区减少或者防止)。
具体地，本发明涉及以下方面：
1.一种氧化催化剂，其用于处理来自压燃发动机的废气，该氧化 催化剂包含：
基材；
第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料； 和
第二载体涂层区，其包含铂(Pt)和第二载体材料。
2.根据第1项的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区进一步包含 钯(Pd)。
3.根据第2项的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区中，铂(Pt) 的质量大于钯(Pd)的质量。
4.根据前述任一项的氧化催化剂，其中该第二载体材料包含耐火 金属氧化物。
5.根据第4项的氧化催化剂，其中该耐火金属氧化物选自氧化铝、 二氧化硅、二氧化钛、氧化锆、氧化铈和其两种或更多种的混合或者 复合氧化物。
6.根据第5项的氧化催化剂，其中该耐火金属氧化物是氧化铝。
7.根据前述任一项的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区包含小 于2重量％，优选0.25-1.9重量％量的钯(Pd)。
8.根据前述任一项的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区是第一 载体涂层区和该第二载体涂层区是第二载体涂层区，和其中该第二载 体涂层区布置于或者负载于该第一载体涂层区下游的基材上。
9.根据第1-7任一项的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区是第 一载体涂层和该第二载体涂层区是第二载体涂层，和其中该第一载体 涂层布置于或者负载于该第二载体涂层上。
10.根据前述任一项的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区包含 0.2-15重量％量的铂(Pt)。
11.一种排气系统，其包含根据第1-10任一项的氧化催化剂，和 排放控制装置。
12.一种车辆，其包含压燃发动机和下面的任一种：
(a)根据第1-10任一项的氧化催化剂；或者
(b)根据第11项的排气系统。
13.根据第1-10任一项的氧化催化剂的用途，其用于处理来自压 燃发动机的废气，而不产生显著量的一氧化二氮(N2O)。
14.根据第1-10任一项的氧化催化剂的用途，其用作来自压燃发 动机的废气中的NOx被动吸收剂(PNA)，任选地与排放控制装置相组 合。
15.一种调节来自压燃发动机的废气中NOx的含量的方法，其用 于排放控制装置，该方法包含：
(a)通过将该废气与根据第1-10任一项的氧化催化剂接触来产生处 理的废气，来控制该废气的NOx含量；和
(b)将该处理的废气送到排放控制装置。
附图说明
图1显示了废气中N2O的量(ppm)的图，其已经送过催化剂(实施 例1＝虚线；实施例2＝实线)和其是通过发动机在MVEG周期上运行来 产生的。
图2是这样的图，其显示了钯负载量对于在各温度(以℃计，x轴) 所储存的NOx的量(以g L-1计，y轴)的影响。钯是以1wt％(■)，2wt％(▲) 或者4wt％(●)的量负载于氧化铈上的，氧化铈以2.7g in-3的量负载在 基材上。
图3是这样的图，其显示了钯和铈二者负载量的变化对于在各温 度(以℃计，x轴)所储存的NOx的量(以g L-1计，y轴)的影响。钯和铈 是以1wt％Pd和2.7g in-3氧化铈(▲)；2wt％Pd和1.35g in-3氧化铈(●)； 3wt％Pd和0.9g in-3氧化铈(◆)；和4wt％Pd和0.675gin-3氧化铈(■)的 量负载的。
具体实施方式
已经发现本发明的氧化催化剂具有优异的CO氧化活性，特别是 对于这样的压燃发动机，其产生了含有相对高的浓度的CO的废气。 本发明的催化剂包含铂(Pt)和钯(Pd)二者，因为这些铂族金属的组合提 供了有利的氧化活性。例如铂可以在某些条件将一氧化氮(NO)氧化成 二氧化氮(NO2)，这对于下游排放控制装置会是有利的。还已经发现在 包含钯和氧化铈二者的载体涂层区的分别的载体涂层区中包含铂可以 减少或者防止产生一氧化二氮(N2O)。
本发明的氧化催化剂包含第一载体涂层区。该第一载体涂层区包 含或者基本组成为钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料。钯(Pd)通常 布置于或者负载于该第一载体材料上。例如钯(Pd)可以分散在第一载 体材料上和/或浸入第一载体材料中。
钯通常直接布置于第一载体材料上或者直接由第一载体材料负载 (例如在钯和第一载体材料之间没有插入的载体材料)。优选的是钯是 与氧化铈直接接触的。
典型的，该第一载体材料包含或者基本组成为氧化铈(CeO2)或者 氧化铈-氧化锆(CeO2-ZrO2)，其中该氧化铈或者氧化铈-氧化锆是任选 掺杂的。该氧化铈-氧化锆可以是氧化铈-氧化锆固溶体。
包括掺杂剂能够热稳定所述第一载体材料。应当理解在本文上下 文中，任何提及“掺杂的”指的是这样的材料，这里氧化铈或者氧化铈- 氧化锆的体晶格或者主晶格是用掺杂剂取代掺杂的或者空隙掺杂的。 在一些情况中，少量掺杂剂可以存在于该氧化铈或者氧化铈-氧化锆表 面处。但是，大部分的掺杂剂通常将存在于该氧化铈或者氧化铈-氧化 锆体中。
当该第一载体材料包含氧化铈-氧化锆时，则通常该氧化铈-氧化锆 包含至少45重量％的氧化铈，优选至少50重量％的氧化铈，更优选 至少55重量％的氧化铈，例如至少70重量％的氧化铈。该氧化铈- 氧化锆可以进一步包含总共1-15重量％，优选2-12.5重量％(例如5-10 重量％)的第二稀土金属的氧化物(例如该第二稀土金属不是铈)。该第 二稀土金属通常选自镧(La)，镨(Pr)及其组合。
通常，该氧化铈-氧化锆基本组成为20-95重量％的氧化铈和5-80 重量％的氧化锆(例如50-95重量％的氧化铈和5-50重量％的氧化锆)， 优选35-80重量％的氧化铈和20-65重量％氧化锆(例如55-80重量％ 氧化铈和20-45重量％氧化锆)，甚至更优选45-75重量％的氧化铈和 25-55重量％的氧化锆。
当该氧化铈或者氧化铈-氧化锆是掺杂的时，则掺杂剂总量是0.1-5 重量％(即氧化铈或者氧化铈-氧化锆的重量％)。优选的是掺杂剂总量 是0.25-2.5重量％，更优选0.5-1.5重量％(例如大约1重量％)。氧化 铈可以用选自下面的一种或多种掺杂剂掺杂：锆(Zr)，钛(Ti)，硅(Si)， 钇(Y)，镧(La)，镨(Pr)，钐(Sm)，钕(Nd)及其氧化物。氧化铈-氧化锆可以用选自下面的一种或多种掺杂剂掺杂：钛(Ti)，硅(Si)，钇(Y)，镧 (La)，镨(Pr)，钐(Sm)，钕(Nd)及其氧化物。
优选的是该氧化铈或者氧化铈-氧化锆具有高表面积。典型的，该 氧化铈或者氧化铈-氧化锆的表面积是30-300m2/g，优选60-200m2/g。 表面积是使用常规的氮气物理吸着技术来测量的。
优选的是该第一载体材料包含或者基本组成为氧化铈(CeO2)或者 氧化铈-氧化锆(CeO2-ZrO2)，其不是掺杂的。将掺杂剂包括在第一载 体材料中可以降低第一载体涂层区的催化活性。
优选的是该第一载体材料基本由氧化铈组成。更优选该第一载体 材料基本由微孔形式或者介孔形式的氧化铈组成。
典型的，该第一载体涂层区包含下面量的第一载体材料：0.1-4.5g in-3(例如0.25-4.2g in-3)，优选0.3-3.8g in-3，仍然更优选0.5-3.0g in-3和甚至更优选0.6-2.5gin-3(例如0.75-2.3g in-3)。
通常，该第一载体涂层区包含下面量的钯(Pd)：0.2-15重量％(例 如11.5-14重量％或者12-15重量％)，优选0.5-10重量％，更优选1-9 重量％(例如1.5-8重量％)，例如2-7重量％(例如4-6重量％)。在这个 上下文中重量％是相对于第一载体材料的量。
典型的，该第一载体涂层区包含下面量的钯(Pd)：5-300g ft-3，更 优选10-250gft-3，例如20-200g ft-3，仍然更优选25-175g ft-3和甚至更 优选35-150g ft-3(例如50-125g ft-3)。
例如该第一载体涂层区可以包含下面量的钯(Pd)：50-300g ft-3，优 选100-275gft-3，例如150-250g ft-3，更优选175-200g ft-3。在一些情 况中，相对高负载量的钯是有益的(例如有益于CO氧化活性)。
典型的，该第一载体涂层区包含的钯(Pd)/铈(Ce)重量比是 1:1000-1:10，优选1:500-1:15，更优选1:250-1:25。
已经发现包含布置于或者负载于氧化铈上的钯的氧化催化剂可以 具有NOx被动吸附剂(PNA)活性。作为此处使用的(和作为本领域所理 解的)，术语“NOx被动吸收剂”或者“NOx被动吸附剂”(PNA)是可互换 使用的，并且指的是催化剂下面的能力：(a)在第一温度范围中从废气 (例如来自压燃发动机的废气)中吸收(即吸附)NOx，和(b)在第二温度范 围释放NOx，其中该第二温度范围高于第一温度范围(例如该第二温度 范围的中点高于第一温度范围的中点)。优选该第二温度范围不与第一 温度范围交叠。
不同于贫NOx阱催化剂(有时候称作NOx吸附剂催化剂(NAC)，De NOx阱(DNT)催化剂，NOx储存催化剂，贫NOx阱(LNT)或者NOx储 存/还原(NSR)催化剂)，不必例如通过改变发动机的运行模式，来改变 废气中的空气与还原剂(例如烃，一氧化碳或氢气)的比例(例如从贫到 富)，以从PNA中释放所储存的NOx。PNA可以用于当废气温度相对 低，例如在压燃发动机启动后不久，储存NOx。NOx储存和通常还有 NOx释放是在这样的温度发生的，其低于发生一氧化氮(NO)通过铂显 著氧化成二氧化氮(NO2)时的温度。
通常，将预期PNA活性会随着催化剂上活性位点的数字的增加而 增加(例如通过增加钯的量或者钯相对于氧化铈的量)，直到抑制NOx与催化剂活性位点接触的其他作用开始竞争或者占优势。但是，出人 意料地已经发现当负载于氧化铈上的钯量相对低时，可以获得优异的 PNA活性。实际上，当钯在载体材料(例如氧化铈)上的负载量大于2 重量％时，获得了令人惊讶的有限的另外的益处(与PNA活性有关)。 该发现是有利的，因为钯和氧化铈都是昂贵的材料。当该氧化催化剂 具有相对高的第一载体材料(例如氧化铈或者氧化铈-氧化锆)负载量 (特别是相对于钯的负载量)，可以获得PNA活性。
第一载体涂层区优选包含下面量的第一载体材料：0.5-3.5g in-3， 更优选1-3.25g in-3，仍然更优选1.1-3.0g in-3(例如1.25-2.75g in-3或者 1.5-2.75g in-3)和甚至更优选1.25-2.5g in-3。
该第一载体涂层区可以包含下面量的钯(Pd)：0.25-4重量％(例如 0.4-3.5重量％)，优选0.5-3.0重量％(例如0.75-2.5重量％或者1-1.75 重量％)和甚至更优选0.75-1.5重量％。
如果第一载体涂层区包含小于2重量％量的钯，则是有利的。优 选的是第一载体涂层区包含下面量的钯：0.25-1.9重量％，更优选 0.4-1.8重量％，例如0.5-1.75重量％和甚至更优选0.75-1.5重量％。
优选是第一载体涂层区包含的钯(Pd)/铈(Ce)重量比是 1:1000-1:10，优选1:500-1:15，更优选1:200-1:20。
第一载体涂层区可以包含下面量的钯(Pd)：5-120g ft-3，优选 10-100g ft-3，例如25-85g ft-3，仍然更优选35-80g ft-3和甚至更优选 50-75g ft-3。
第一载体涂层区可以包含氧化催化剂中钯总重量的95％或者更 少，优选80％或更少，更优选60％或更少。
低负载量的钯会有利于NOx被动吸收剂活性或者这样的应用，这 里该氧化催化剂是催化烟灰过滤器(CSF)。
更通常的，可以通过在第一载体涂层区，第二载体涂层区或者在 一种或多种另外的载体涂层区(例如第三载体涂层区或者第四载体涂 层区等)中包括其他金属，例如催化活性金属，来改变该氧化催化剂的 活性。
例如该第一载体涂层区可以进一步包含选自下面的第一催化活性 金属：铂(Pt)，金(Au)，钌(Ru)，铑(Rh)，铱(Ir)，银(Ag)及其两种或 更多种的组合。
如果第一催化活性金属存在于第一载体涂层区中，则优选该第一 催化活性金属是铂(Pt)或者金(Au)，更优选该第一催化活性金属是铂 (Pt)。当该金属是金(Au)时，则该钯(Pd)和金(Au)可以是钯-金合金。 包含金(Au)的催化剂可以使用本申请人在WO2012/120292中所述的 方法来制备。
当该第一载体涂层区包含第一催化活性金属，则通常该第一载体 涂层区包含下面总量的第一催化活性金属：2-150g ft-3，更优选5-125g ft-3，例如10-110g ft-3，仍然更优选25-100g ft-3和甚至更优选30-75g ft-3(例如40-125g ft-3)。
当该第一载体涂层区包含第一催化活性金属，则优选的是该第一 载体涂层区包含的第一催化活性金属的总摩尔量小于钯(Pd)的摩尔 量。因此该第一载体涂层区包含的钯(Pd)的总摩尔量与第一催化活性 金属的总摩尔量之比>1:1(例如Pd:M1是20:1-1.1:1；10:1-1.25:1； 7.5:1-2:1；5:1-2.5:1；这里M1表示第一催化活性金属)。
第一载体涂层区可以进一步包含烃吸附剂。该烃吸附剂可以选自 沸石，活性木炭，多孔石墨及其两种或更多种的组合。优选的是该烃 吸附剂是沸石。
当该第一载体涂层区包含烃吸附剂时，则通常该烃吸附剂的总量 是0.05-3.00gin-3，特别是0.10-2.00g in-3，更特别是0.2-0.8g in-3。
当该烃吸附剂是沸石时，则优选该沸石是中孔沸石(例如具有八个 四面体原子的最大环尺寸的沸石)或者大孔沸石(例如具有十个四面体 原子的最大环尺寸的沸石)。
合适的沸石或者沸石类型的例子包括八面沸石，斜发沸石，发光 沸石，硅酸盐，镁碱沸石，沸石X，沸石Y，超稳定沸石Y，AEI沸 石，ZSM-5沸石，ZSM-12沸石，ZSM-20沸石，ZSM-34沸石，CHA 沸石，SSZ-3沸石，SAPO-5沸石，菱钾铝矿，β沸石或者铜CHA沸 石。该沸石优选是ZSM-5，β沸石或Y沸石。
通常，优选的是第一载体涂层区不含沸石，更优选第一载体涂层 区不含烃吸附剂。因此第一载体涂层区可以基本上没有烃吸附剂或沸 石。如果该氧化催化剂包含烃吸附剂例如沸石，则优选该第二载体涂 层区和/或第三载体涂层区包含该烃吸附剂或沸石。
典型的，该第一载体涂层区基本组成为钯(Pd)，第一催化活性金 属，第一载体材料和任选的烃吸附剂。更优选该第一载体涂层区基本 组成为钯(Pd)，第一催化活性金属和第一载体材料。
通常，该第一载体涂层区不含此处所述的第一催化活性金属(即钯 是用于第一载体涂层区中的催化的唯一活性剂金属)。但是，该第一载 体材料可以包括一种或多种其他材料，但是通常这样的材料被包括来 稳定第一载体材料(例如它们形成了载体材料主体组成的一部分)，并 且它们本身不是催化活性的。优选该第一载体涂层区基本上没有或者 不含铂。更优选该第一载体涂层区基本组成为钯(Pd)和第一载体材料。
NOx被动吸附剂(PNA)的功能不同于贫NOx阱催化剂。所以该氧 化催化剂中不必包含充当了NOx吸附剂的材料。这样的NOx吸附剂材 料当废气贫含时储存NOx，并且当废气富含时释放NOx。
通常，优选的是第一载体涂层区基本上没有或者不含用于贫NOx阱催化剂的NOx吸附剂材料。用于贫NOx阱催化剂的NOx吸附剂材 料通常包含碱金属(例如Li，Na，K)，碱土金属(例如Mg，Ca，Sr， Ba)和/或稀土金属。
第一载体涂层区通常基本上没有或者不含碱金属(例如Li，Na， K)，碱土金属(例如Mg，Ca，Sr，Ba)和/或稀土金属，特别是选自镧 (La)，钇(Y)及其组合的稀土金属。涉及稀土金属的一般性排除不适用 于作为第一载体材料的一部分的氧化铈或者氧化铈-氧化锆。
通常该第一载体涂层区基本上没有或者不含铑(Rh)。
通常优选的是第一载体涂层区不含铑(Rh)，烃吸附剂，碱金属(例 如Li，Na，K)，碱土金属(例如Mg，Ca，Sr，Ba)和稀土金属，特别 是选自镧(La)，钇(Y)及其组合的稀土金属。
本发明的第二载体涂层区包含铂(Pt)和第二载体材料。该第二载体 涂层区和第一载体涂层区通常具有不同的组成。已经发现当它与第一 载体涂层区组合时，通过含有Pt的载体涂层区(例如第二载体涂层区) 可以减少或者防止N2O的产生。
第二载体涂层区通常包含布置于或者负载于第二载体材料上的 铂。铂可以分散在第二载体材料上和/或浸入第二载体材料中。
典型的，该第二载体涂层区包含下面量的铂(Pt)：0.2-15重量％， 优选0.5-10重量％，更优选1-9重量％(例如1.5-8重量％)，例如2-7 重量％(例如4-6重量％)。在这个上下文中重量％是相对于第二载体材 料的量的。
第二载体涂层区通常包含下面量的铂(Pt)：5-300g ft-3，更优选 10-250g ft-3，例如20-200g ft-3，仍然更优选25-175g ft-3和甚至更优选 35-150g ft-3(例如50-125gft-3)。
第二载体涂层区可以包含该氧化催化剂的铂总重量的50％或者更 大，优选70％或者更大，更优选90％或者更大。
在第二载体涂层区中，铂可以是唯一的催化活性金属。因此例如 该第二载体涂层区不包括下面定义的第二催化活性金属。
但是，该氧化催化剂的活性可以通过包括其他金属而改性，例如 在第二载体涂层区中包括第二催化活性金属。因此，该第二载体涂层 区可以进一步包含选自下面的第二催化活性金属：钯(Pd)，金(Au)， 钌(Ru)，铑(Rh)，铱(Ir)，银(Ag)及其两种或更多种的组合。优选的是 该第二催化活性金属是钯(Pd)。
该第二催化活性金属可以布置于或者负载于第二载体材料上。因 此，该第二催化活性金属可以分散在第二载体材料上和/或浸入第二载 体材料中。
当第二载体涂层区包含第二催化活性金属时，则通常该第二载体 涂层区包含下面总量的第二催化活性金属：2-150g ft-3，更优选5-125g ft-3，例如10-110g ft-3，仍然更优选20-100g ft-3和甚至更优选30-75g ft-3(例如40-125g ft-3)。
当该第二载体涂层区包含第二催化活性金属时，则优选的是该第 二载体涂层区包含的(一种或多种)第二催化活性金属的总摩尔量小于 铂(Pt)的摩尔量。因此第二载体涂层区包含的铂(Pt)的摩尔量与第二催 化活性金属的总摩尔量之比>1:1(例如Pt:M2是20:1-1.1:1；10:1-1.25:1；7.5:1-2:1；5:1-2.5:1；这里M2表示该催化活性金属)。
通常优选的是该第二载体涂层区包含或者基本组成为铂(Pt)，钯 (Pd)和第二载体材料。典型的，该第二载体涂层区的铂(Pt)/钯(Pd)质 量比是10:1-1:3，更优选8.5:1-1:2.5，例如7.5:1-1:2(例如7:1-1:1.5)， 仍然更优选6:1-1:1.25(例如5:1-1:1)。
在第二载体涂层区中，铂(Pt)的质量通常大于钯(Pd)的质量。当第 二载体涂层区中铂多于钯时，可以获得有利的氧化活性。因此，该第 二载体涂层区优选的铂(Pt)/钯(Pd)质量比是10:1-1.25:1，更优选 8:1-1.5:1，例如7:1-1.75:1，和仍然更优选6:1-2:1。
典型的，该第二载体材料包含或者基本组成为耐火金属氧化物。 适于用作压燃发动机的氧化催化剂的催化组分的耐火金属氧化物是本 领域公知的。
该耐火金属氧化物优选选自氧化铝，二氧化硅，二氧化钛，氧化 锆，氧化铈及其两种或更多种的混合或者复合氧化物。更优选该耐火 金属氧化物选自氧化铝，二氧化硅及其混合或者复合氧化物。甚至更 优选该耐火金属氧化物选自氧化铝，二氧化硅/氧化铝和氧化铝和氧化 铈的混合物。
当该耐火金属氧化物是氧化铝的混合或者复合氧化物时，例如是 二氧化硅/氧化铝或者氧化铝和氧化铈混合物时，则优选该氧化铝混合 或者复合氧化物包含至少50-99重量％的氧化铝，更优选70-95重量％ 的氧化铝，甚至更优选75-90重量％的氧化铝。
为了避免疑义，该氧化铝或者包含氧化铝的混合或者复合氧化物 不是混入了杂原子组分的改性氧化铝，特别是这样的混入了杂原子组 分的改性氧化铝，其包含或者基本组成为用杂原子组分掺杂的氧化铝 或者碱土金属铝酸盐。在这个上下文中，该杂原子组分包含硅，镁， 钡，镧，铈，钛，或者锆或者其两种或更多种的组合。
优选的是该耐火金属氧化物是氧化铝。该氧化铝可以是α-Al2O3， β-Al2O3或者γ-Al2O3。优选该氧化铝包含或者基本组成为γ-Al2O3。
更优选该第二载体涂层区包含或者基本组成为铂，钯和第二载体 材料，其中该第二载体材料包含或者基本组成为氧化铝。
典型的，该第二载体涂层区包含下面量的第二载体材料：0.1-3.5g in-3，优选0.2-2.5g in-3，仍然更优选0.3-2.0g in-3和甚至更优选0.5-1.75g in-3(例如0.75-1.5g in-3)。
该第二载体涂层区可以进一步包含烃吸附剂。该烃吸附剂可以选 自沸石，活性木炭，多孔石墨及其两种或更多种的组合。优选的是该 烃吸附剂是沸石，更优选上面定义的沸石。
该第二载体涂层区通常包含下面量的烃吸附剂：0.05-3.00g in-3， 特别是0.10-2.00g in-3，更特别是0.2-0.8g in-3。
该第二载体涂层区可以进一步包含储氧材料。这样的材料是本领 域公知的。该第二载体涂层区可以包含下面总量的储氧材料：第二载 体材料总量的0.1-10％(例如0.25-2.5％，或者0.5-1％)。
该储氧材料可以选自氧化铈(CeO2)和氧化铈-氧化锆(CeO2-ZrO2)， 例如氧化铈-氧化锆固溶体。当该储氧材料选自氧化铈和氧化铈-氧化 锆时，则优选该储氧材料(a)当该第一载体材料包含或者基本组成为氧 化铈-氧化锆时，是氧化铈，或者(b)当该第一载体材料包含或者基本 组成为氧化铈时，是氧化铈-氧化锆。
通常优选的是第二载体涂层区基本组成为铂，钯，第二载体材料 和任选的沸石。
优选的是第二载体涂层区或者该氧化催化剂本身基本上没有或者 不包含用于贫NOx阱催化剂的NOx吸附剂材料。用于贫NOx阱催化 剂的NOx吸附剂材料通常包含碱金属(例如Li，Na，K)，碱土金属(例 如Mg，Ca，Sr，Ba)和/或稀土金属。铈和氧化铈在这个上下文中不被认为是NOx吸附剂材料。
该第二载体涂层区通常基本上没有或者不包含碱金属(例如Li， Na，K)，碱土金属(例如Mg，Ca，Sr，Ba)和/或稀土金属，特别是选 自镧(La)，钇(Y)及其组合的稀土金属。
通常本发明的该第二载体涂层区或者氧化催化剂基本上没有或者 不含铑(Rh)。
通常优选的是该第二载体涂层区不含铑(Rh)，烃吸附剂，碱金属(例 如Li，Na，K)，碱土金属(例如Mg，Ca，Sr，Ba)和稀土金属，特别 是选自镧(La)，钇(Y)及其组合的稀土金属。
通常，该第一载体材料和/或第二载体材料处于颗粒形式。每个载 体材料的d90粒度可以≤20μm(通过常规的激光衍射技术测量)。选择该 载体材料的粒度分布来帮助粘附到基材上。该颗粒通常通过研磨获得。
典型的，该氧化催化剂包含1.0-10.0g总量(质量)的铂和钯。铂和 钯的总用量取决于基材的尺寸和该氧化催化剂的目标应用等。
通常，铂在第一载体涂层区和第二载体涂层区中的总量与钯在第 一载体涂层区和第二载体涂层区中的总量之比(质量)是20:1-1:20。因 此，包含在第一载体涂层区和第二载体涂层区二者中的铂与钯质量比 可以是20:1-1:20。优选该比例是10:1-1:10(例如8:1-1:8)，更优选该比 例是7.5:1-1:7.5，例如5:1-1:5，仍然更优选该比例是4:1-1:4(例如3:1-1:3)，例如2.5:1-1:2.5(例如2:1-1:2)。
典型的，该氧化催化剂包含的铂(Pt)总量和钯(Pd)总量之比(质 量)≥1:3.5。优选的是该比例(质量)≥1:2.5，更优选≥1:2，特别是≥1:1.5， 例如≥1:1。
本发明的氧化催化剂可以具有有利的活性，这里钯(Pd)的总量(质 量)小于铂(Pt)的总量(质量)，通常这里每个总量指的是钯或者铂在第 一和第二载体涂层区或者在作为整体的氧化催化剂中的合计量。
铂(Pt)/钯(Pd)之比(质量)通常是20:1-1.1:1(例如15:1-1.2:1)，优选 该比例是10:1-1.3:1(例如9:1-1.4:1)，更优选8:1-1.5:1，甚至更优选 7.5:1-1.75:1，例如6:1-2:1，和仍然更优选5.5:1-2.5:1(例如5:1-3:1)。
本发明的氧化催化剂通常包含下面总量的第一载体材料和第二载 体材料：0.2-8g in-3，优选0.4-7g in-3(例如0.5-6g in-3)，更优选0.75-5g in-3(例如0.8-4g in-3)，仍然更优选1.0-3g in-3。
第一载体涂层区和第二载体涂层区布置于或者负载于相同基材 上。制造不同排布的载体涂层区的方法是本领域已知的(参见例如本申 请人的WO99/47260)。但是，应当理解第一载体涂层区和第二载体涂 层区在基材上的某些排布对于氧化CO，对于减少或者避免一氧化二 氮(N2O)的产生或者对于NOx被动吸收剂活性是特别有利的。
通常，该第一载体涂层区可以直接布置于基材上(即，该第一载体 涂层区与基材表面接触)。该第二载体涂层区可以(a)布置于或者负载于 第一载体涂层区上，(b)直接布置于基材上(即，该第二载体涂层区与 基材的表面接触)，和/或(c)与第一载体涂层区接触。可选择的，该第 二载体涂层区可以直接布置于另外的载体涂层区(例如第三载体涂层区)上。
当第二载体涂层区布置于或者负载于第一载体涂层区上时，该第 二载体涂层区可以直接布置于第一载体涂层区(即该第二载体涂层区 与第一载体涂层区表面接触)上或者第二载体涂层区可以直接布置于 另外的载体涂层区(例如第三载体涂层区)上，这里该另外的载体涂层 区布置于(例如直接或者以其它方式)或者负载于第一载体涂层区上。 当该第二载体涂层区直接布置于基材上时，则该第二载体涂层区可以 与第一载体涂层区接触，或者该第一载体涂层区和第二载体涂层区可 以分开(例如通过插入第三载体涂层区或者通过间隙分开)。
典型的，该第二载体涂层区直接布置于基材上(即该第二载体涂层 区与基材表面接触)。该第一载体涂层区可以(i)布置于或者负载于第二 载体涂层区上，(ii)直接布置于基材上(即该第一载体涂层区与基材表 面接触)，和/或(iii)与第二载体涂层区接触。可选择的，该第一载体涂 层区可以直接布置于另外的载体涂层区(例如第三载体涂层区)上。
当该第一载体涂层区布置于或者负载于第二载体涂层区上时，该 第一载体涂层区可以直接布置于第二载体涂层区上(即该第一载体涂 层区与第二载体涂层区的表面接触)或者该第一载体涂层区可以直接 布置于另外的载体涂层区(例如第三载体涂层区)，这里该另外的载体 涂层区布置于(例如直接或以其它方式)或者负载于第二载体涂层区 上。当该第一载体涂层区直接布置于基材上时，则该第一载体涂层区 可以与第二载体涂层区接触，或者该第二载体涂层区和第一载体涂层 区可以是分开的(例如通过插入第三载体涂层区或者通过间隙分开)。
通常，该第一载体涂层区和第二载体涂层都可以不直接布置于基 材上，(即，该第一载体涂层区和第二载体涂层区都不与基材表面接 触)。因此，该第一载体涂层区和第二载体涂层区至少之一布置于或者 负载于另外的载体涂层区(例如第三载体涂层区)上。该第一载体涂层 区和第二载体涂层区都可以布置于或者负载于相同的另外的载体涂层 区(例如第三载体涂层区)上。
本发明的一些氧化催化剂在下面描述，这里第一载体涂层区和第 二载体涂层区具有“区域化”排布。为了避免疑义，这些排布是本发明 氧化催化剂的一般结构，并且可以与上述的第一和第二载体涂层区的 排布相组合。
在第一氧化催化剂排布中，第一载体涂层区是布置于或者负载于 基材入口端处或者附近的第一载体涂层区域。该第二载体涂层区可以 布置于或者负载于第一载体涂层区域的上游或下游，优选下游。优选 该第二载体涂层区是第二载体涂层区域。更优选该第二载体涂层区域 布置于或者负载于第一载体涂层区域下游。
在第二氧化催化剂排布中，该第一载体涂层区是布置于或者负载 于基材出口端处的第一载体涂层区域。该第二载体涂层区可以布置于 或者负载于第一载体涂层区域上游或者下游，优选上游。优选该第二 载体涂层区是第二载体涂层区域。更优选该第二载体涂层区域布置于 或者负载于第一载体涂层区域上游。
在第三氧化催化剂排布中，该第二载体涂层区是布置于或者负载 于基材入口端处的第二载体涂层区域。该第一载体涂层区可以布置于 或者负载于第二载体涂层区域上游或者下游，优选下游。优选该第一 载体涂层区是第一载体涂层区域。更优选该第一载体涂层区域布置于 或者负载于第二载体涂层区域下游。
在第四氧化催化剂排布中，该第二载体涂层区是布置于或者负载 于基材出口端处的第二载体涂层区域。该第一载体涂层区可以布置于 或者负载于第二载体涂层区域上游或者下游，优选上游。优选该第一 载体涂层区是第一载体涂层区域。更优选该第一载体涂层区布置于或 者负载于第二载体涂层区域上游。
第一载体涂层区域可以与第二载体涂层区域相邻。更优选该第一 载体涂层区域与第二载体涂层区域接触。当该第一载体涂层区域与第 二载体涂层区域相邻或者该第一载体涂层区域与第二载体涂层区域接 触时，该第一载体涂层区域和第二载体涂层区域可以作为层(例如作为 单层)布置于或者负载于基材上。因此，当该第一和第二载体涂层区域相邻或彼此接触时，可以在基材上形成层。
该第一载体涂层区域可以与第二载体涂层区域分开。因此，在该 第一载体涂层区域和第二载体涂层区域之间可以存在插入的另外的载 体涂层区域或区(例如第三载体涂层区域或区)，和/或在第一载体涂层 区域和第二载体涂层区域之间可以存在间隙(例如空间)。
该第一载体涂层区域可以与第二载体涂层区域交叠。因此，第一 载体涂层区域的端部可以布置于或者负载于第二载体涂层区域上。该 第一载体涂层区域可以完全或者部分地与第二载体涂层区域交叠。当 该第一载体涂层区域完全与第二载体涂层区域交叠时，则通常第二载 体涂层区域的表面(通常在催化剂纵向平面中的表面，即，垂直于基材 的入口和出口端平面的平面)被第一载体涂层区域完全覆盖。
可选择的，该第二载体涂层区域可以与第一载体涂层区域交叠。 因此，第二载体涂层区域的端部可以布置于或者负载于第一载体涂层 区域上。该第二载体涂层区域可以完全或者部分地与第一载体涂层区 域交叠。当该第二载体涂层区域完全与第一载体涂层区域交叠时，则 通常第一载体涂层区域的表面(通常在催化剂纵向平面中的表面，即， 垂直于基材的入口和出口端平面的平面)被第二载体涂层区域完全覆 盖。
典型的，第一载体涂层区的长度是基材长度的10-90％(例如 10-45％)，优选是基材长度的15-75％(例如15-40％)，更优选是基材长 度的20-65％(例如25-45％)，仍然更优选25-50％。
该第二载体涂层区典型的长度是基材长度的10-90％(例如 10-45％)，优选是基材长度的15-75％(例如15-40％)，更优选是基材长 度的20-65％(例如25-45％)，仍然更优选25-50％。
本发明的氧化催化剂是下述的，这里该第一载体涂层区和第二载 体涂层区具有“分层的”排布。为了避免疑义，这些排布是本发明氧化 催化剂的一般特征，并且可以与上述第一和第二载体涂层区的任何排 布相组合。
该第一载体涂层区可以是第一载体涂层的层和该第二载体涂层区 可以是第二载体涂层的层。该第一载体涂层的层和第二载体涂层的层 可以具有不同的长度，或者该第一载体涂层的层和第二载体涂层的层 可以具有大致相同的长度。通常，该第一载体涂层的层的长度和第二 载体涂层的层的长度每个是基本均匀的。
典型的，该第一载体涂层的层和第二载体涂层的层至少之一是在 基材的基本上整个长度上延伸的，特别是在基材整料通道的整个长度 上。更优选该第一载体涂层的层和第二载体涂层的层每个是在基材的 基本上整个长度上延伸的。
在第五氧化催化剂排布中，该第一载体涂层的层布置于或者负载 于第二载体涂层的层上。该第一载体涂层的层可以直接布置于第二载 体涂层的层上(即该第一载体涂层的层与第二载体涂层的层的表面接 触)或者该第一载体涂层的层可以直接布置于另外的载体涂层区或者 层(例如第三载体涂层区或者层)上，该另外的载体涂层区或者层布置 于或者负载于第二载体涂层的层上。优选该第一载体涂层的层的整个 长度布置于或者负载于第二载体涂层的层上。因此，第一载体涂层的 层的长度小于或等于第二载体涂层的层的长度。更优选，第一载体涂 层的层的一端不延伸超过第二载体涂层的层的一端(即第一载体涂层 的层的端部或者边界处于第二载体涂层的层的端部或边界内)。
在第五氧化催化剂排布中，第一载体涂层的层可以布置于或者负 载于另外的载体涂层区上(例如第三或第四载体涂层区)，特别是另外 的载体涂层的层或者区。该另外的载体涂层区可以直接布置于基材上。
优选的是在第五氧化催化剂排布中，该第二载体涂层的层直接布 置于基材上(即该第二载体涂层与基材表面接触)。
在第五氧化催化剂排布中，另外的载体涂层区(例如第三，第四或 第五载体涂层区)，特别是另外的载体涂层区或者层，可以直接布置于 第二载体涂层的层上(即该另外的载体涂层区与第二载体涂层的层的 表面接触)。
在第六氧化催化剂排布中，该第二载体涂层的层布置于或者负载 于第一载体涂层的层上。该第二载体涂层的层可以直接布置于第一载 体涂层的的层上(即该第二载体涂层的层与第一载体涂层的层的表面 接触)或者该第二载体涂层的层可以直接布置于另外的载体涂层区或 者层上(例如第三载体涂层区或者层)，该另外的载体涂层区或者层布 置于或者负载于第一载体涂层的层上。优选该第二载体涂层的层的整 个长度布置于或者负载于第一载体涂层的层上。因此，第二载体涂层 的层的长度小于或等于第一载体涂层的层的长度。更优选第二载体涂 层的层的端部不延伸超过第一载体涂层的层的一端(即，第二载体涂层 的端部或边界处于第一载体涂层的端部或边界内)。
在第六氧化催化剂排布中，第二载体涂层的的层可以布置于或者 负载于另外的载体涂层区上(例如第三或第四载体涂层区)，特别是另 外的载体涂层的层或区。该另外的载体涂层区可以直接布置于基材上。
优选的是在第六氧化催化剂排布中，第一载体涂层的的层直接布 置于基材上(即该第一载体涂层与基材表面接触)。
在第六氧化催化剂排布中，另外的载体涂层区(例如第三，第四或 者第五载体涂层区)，特别是另外的载体涂层的层或者区，可以直接布 置于第一载体涂层的层上(即该另外的载体涂层区是与第一载体涂层 的表面接触的)。
除了第一载体涂层区和第二载体涂层区之外，本发明的氧化催化 剂可以包含多个载体涂层区。
通常，优选的是该氧化催化剂包含仅仅3或4个载体涂层区(包括 第一载体涂层区和第二载体涂层区)。因此，该氧化催化剂可以进一步 包含第三载体涂层区(例如第三载体涂层的层或者区)和第四载体涂层 区(例如第四载体涂层的层或者区。更优选该氧化催化剂包含仅仅3个 载体涂层区(包括第一载体涂层区和第二载体涂层区)。因此，该氧化 催化剂进一步包含第三载体涂层区。甚至更优选该氧化催化剂包含仅 仅2个载体涂层区，该载体涂层区是第一载体涂层区和第二载体涂层 区。
某些氧化催化剂排布对于减少所产生的一氧化二氮(N2O)的量是 特别有利的。已经发现这样的氧化催化剂排布产生了较少的N2O，其 中大部分或者全部的废气是在第二载体涂层区之前与第一载体涂层区 接触的。
优选的是该第一载体涂层区排布来在第二载体涂层区之前与入口 废气接触，例如以第一到第五氧化催化剂排布的任一进行排布，和其 中在第一到第四氧化催化剂排布中，第二载体涂层区布置于或者负载 于第一载体涂层区下游。更优选该氧化催化剂具有第一氧化催化剂排 布或者第五氧化催化剂排布，其中在该第一氧化催化剂排布中，第二 载体涂层区布置于或者负载于第一载体涂层区下游。
当该氧化催化剂包含基材，和具有下面的情况时，具有有利的氧 化活性和/或可以减少或防止该氧化催化剂产生一氧化二氮(N2O)的 量：
(a)第一载体涂层区包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和 第二载体涂层区包含铂(Pt)和第二载体材料；其中该第二载体涂层区 域布置于或者负载于第一载体涂层区域下游的基材上；或者
(b)第一载体涂层包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和第 二载体涂层的层包含铂(Pt)和第二载体材料；其中该第一载体涂层布 置于或者负载于第二载体涂层的层上。
通常，该氧化催化剂进一步包含另外的载体涂层区(例如第三载体 涂层区)，其中该另外的载体涂层区排布来在第一载体涂层区和第二载 体涂层区之前接触入口废气，和其中该另外的载体涂层区包含烃吸附 剂。因此，该另外的载体涂层区可以处于第一载体涂层区和第二载体 涂层区二者的下游和/或该另外的载体涂层区可以布置于或者负载于 第一载体涂层区和第二载体涂层区二者上(例如该另外的载体涂层区 可以是最上层)。该烃吸附剂可以以上述用于第一载体涂层区或者第二 载体涂层区的量存在于该另外的载体涂层区中。优选该烃吸附剂是沸 石，例如上述沸石。
用于负载氧化催化剂(其用于处理来自压燃发动机的废气)的基材 是本领域公知的。该基材通常具有多个通道(例如用于废气流过)。通 常该基材是陶瓷材料或者金属材料。
优选的是该基材是由堇青石(SiO2-Al2O3-MgO)，碳化硅(SiC)， Fe-Cr-Al合金，Ni-Cr-Al合金或者不锈钢合金制成或包含它们。
典型的，该基材是整料(在此也称作基材整料)。这样的整料是本领 域公知的。该基材整料可以是流过式整料或者过滤性整料。
流过式整料通常包含蜂窝整料(例如金属或者陶瓷蜂窝整料)，其具 有延伸穿过其中的多个通道，该通道是两端开口的。当该基材是流过 式整料时，则本发明的氧化催化剂通常是柴油氧化催化剂(DOC)和/或 NOx被动吸收剂(PNA)或者用作柴油氧化催化剂(DOC)和/或NOx被动 吸收剂(PNA)。
过滤性整料通常包含多个入口通道和多个出口通道，其中该入口 通道是在上游端(即废气入口侧)开口的，并且在下游端(即废气出口侧) 堵塞或密封，该出口通道是在上游端堵塞或密封和在下游端开口的， 和其中每个入口通道是通过多孔结构与出口通道分开的。当基材是过 滤性整料时，则本发明的氧化催化剂通常是催化的烟灰过滤器(CSF) 或者用作催化的烟灰过滤器(CSF)。
当该整料是过滤性整料时，优选的是该过滤性整料是壁流式过滤 器。在壁流式过滤器中，每个入口通道通过多孔结构壁与出口通道交 替隔开，反之亦然。优选的是该入口通道和出口通道是以蜂窝排布来 排布的。当存在蜂窝排布时，优选的是与入口通道垂直和侧面相邻的 通道是在上游端堵塞的，反之亦然(即，与出口通道垂直和侧面相邻的 通道是在下游端堵塞的)。当从任一端观察时，该通道的交替堵塞和打 开的端部呈现出棋盘外观。
原则上，该基材可以是任何形状或者尺寸的。但是，通常选择该 基材的形状和尺寸，来优化催化剂中催化活性材料到废气的暴露。该 基材可以例如具有管状，纤维状或者颗粒形式。合适的负载性基材的 例子包括整料蜂窝堇青石类型的基材，整料蜂窝SiC类型的基材，分 层的纤维或者编织的织物类型的基材，泡沫类型的基材，十字流类型 的基材，金属丝网类型的基材，金属多孔体类型的基材和陶瓷颗粒类 型的基材。
通常，本发明的氧化催化剂用作(i)NOx被动吸收剂(PNA)和/或(ii) 柴油氧化催化剂(DOC)或者催化的烟灰过滤器(CSF)。在实践中，用于 DOC和CSF中的催化剂配料是类似的。但是通常，DOC和CSF之 间的本质差异是催化剂配料涂覆到其上的基材和涂覆到该基材上的 铂，钯和任何其他催化活性金属的总量。
本发明还提供排气系统，其包含氧化催化剂和排放控制装置。通 常，该排放控制装置是与氧化催化剂隔开的(例如该排放控制装置具有 单独于该氧化催化剂的基材的基材)，和优选该氧化催化剂处于排放控 制装置上游。
本发明的排气系统可以进一步包含燃料除硫装置。燃料除硫装置 可以处于该氧化催化剂的上游或者下游。优选该燃料除硫装置处于氧 化催化剂上游。燃料除硫装置是本领域已知的。本发明的氧化催化剂 会易于被硫失活。当燃料除硫装置处于氧化催化剂上游时，可以减少 或防止该氧化催化剂被燃料硫失活。含有铂的氧化催化剂经常将燃料 硫氧化成SO2或者可以增加硫酸盐颗粒排放，特别是以较高的排气温 度。
该排放控制装置可以选自柴油颗粒过滤器(DPF)，NOx吸附剂催化 剂(NAC)，贫NOx催化剂(LNC)，选择性催化还原(SCR)催化剂，柴油 氧化催化剂(DOC)，催化的烟灰过滤器(CSF)，选择性催化还原过滤器 (SCRFTM)催化剂及其两种或更多种的组合。术语柴油颗粒过滤器 (DPF)，NOx吸附剂催化剂(NAC)，贫NOx催化剂(LNC)，选择性催化 还原(SCR)催化剂，柴油氧化催化剂(DOC)，催化的烟灰过滤器(CSF) 和选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂所表示的排放控制装置全 部是本领域公知的。
下面提供与本发明的氧化催化剂一起使用或者包括在本发明的排 气系统中的排放控制装置的例子。
柴油颗粒过滤器是一种具有过滤性基材的排放控制装置。柴油颗 粒过滤器优选包含基材，其中该基材是上面定义的过滤性整料或流过 式整料，优选过滤性整料。该基材可以用催化剂配料涂覆。
柴油颗粒过滤器的催化剂配料可以适于氧化(i)颗粒物质(PM)和/ 或(ii)一氧化碳(CO)和烃(HC)。当该催化剂配料适于氧化PM时，则 所形成的排放控制装置被称作催化的烟灰过滤器(CSF)。催化的烟灰过 滤器(CSF)也是一种具有过滤性基材的排放控制装置。典型的，该CSF 的催化剂配料包含上面定义的贵金属和/或铂和/或钯。
该柴油颗粒过滤器的催化剂配料可以是NOx吸附剂组合物。当该 催化剂配料是NOx吸附剂组合物时，该排放控制装置是NOx吸附剂催 化剂(NAC)的一个例子(例如过滤器上的NOx吸附剂组合物)。排放控 制装置(这里该催化剂配料是NOx吸附剂组合物)已经被描述(参见例如 EP0766993)。NOx吸附剂组合物是本领域公知的(参见例如EP0766993 和US5473887)。NOx吸附剂组合物被设计来从废气中吸附贫NOx(λ>1) 和当废气中的氧浓度降低时解吸出NOx。解吸出的NOx然后可以用合 适的还原剂(例如发动机燃料)还原成N2和用NOx吸附剂组合物本身或 者布置于NOx吸附剂组合物下游的催化剂组分例如铑促进。
通常，涂覆于蜂窝流过式整料基材上的NOx吸收剂催化剂通常以 分层排布来排布。但是，施用到过滤器基材上的多个层会产生背压问 题。因此高度优选是的用于本发明的NOx吸收剂催化剂是“单层”NOx吸收剂催化剂。特别优选的“单层”NOx吸收剂催化剂包含铑的第一组 分，其负载于氧化铈-氧化锆混合氧化物或者任选的稳定的氧化铝(例 如用二氧化硅或者氧化镧或者另一稀土元素稳定的)上，并且与负载铂 和/或钯的第二组分相组合。该第二组分包含负载于氧化铝基高表面积 载体和颗粒“主体”氧化铈(CeO2)组分(即，不是负载于颗粒载体上的可 溶氧化铈，而是能够同样负载Pt和/或Pd的“主体”氧化铈)上的铂和/ 或钯。该颗粒氧化铈包含NOx吸收剂组分，并且除了铂和/或钯之外， 还负载碱土金属和/或碱金属，优选钡。该氧化铝基高表面积载体可以 是铝酸镁例如MgAl2O4。
该优选的“单层”NAC组合物包含铑和铂和/或钯载体组分的混合 物。这些组分在将它们合并到混合物中之前可以分别制备，即，预先 形成，或者铑、铂和钯盐和该载体和其他组分可以合并，并且该铑， 铂和钯组分优先水解来沉积到期望的载体上。
通常，NOx吸附剂组合物包含碱金属组分，碱土金属组分或者稀 土金属组分或者其两种或更多种组分的组合，其中该稀土金属组分包 含镧或者钇。优选的是该碱金属组分包含钾或者钠，更优选钾。优选 的是该碱土金属组分包含钡或者锶，更优选钡。
该NOx吸附剂组合物可以进一步包含载体材料和/或催化金属组 分。该载体材料可以选自氧化铝，氧化铈，二氧化钛，氧化锆及其混 合物。该催化金属组分可以包含选自铂(Pt)，钯(Pd)，铑(Rh)及其两种 或更多种组合的金属。
贫NOx催化剂(LNC)是本领域公知的。优选的贫NOx催化剂(LNC) 包含(a)负载于氧化铝上的铂(Pt)，或者(b)铜交换的沸石，特别是铜交 换的ZSM-5。
SCR催化剂也是本领域公知的。当本发明的排气系统包含SCR催 化剂时，则该排气系统可以进一步包含注射器，用于将含氮还原剂例 如氨或者氨前体例如尿素或者甲酸铵(优选尿素)注入到用于氧化一氧 化碳(CO)和烃(HC)的催化剂的下游和SCR催化剂上游的废气中。这 样的注射器流体连接到这样的含氮还原剂前体源上，例如其罐上，并 且通过适当编程的发动机管理手段和由监控相关废气组成的传感器所 提供的闭环或者开环反馈，来调节由阀控制的前体向废气流中的添加 剂量。氨也可以通过加热氨基甲酸铵(固体)来产生，并且所产生的氨 可以注入废气中。
可选择的或者除了注射器之外，氨可以如下来原位产生：例如在 布置于过滤器上游的NAC的富集再生过程中，或者通过将布置于过 滤器上游的DOC与发动机来源的富含废气接触。因此，该排气系统 可以进一步包含发动机管理手段来用烃富集所述废气。该SCR催化剂 因此可以使用烃作为还原剂来还原NOx。
用于本发明的SCR催化剂选择性促进了反应4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O(即1:1NH3：NO)；4NH3+2NO+2NO2→4N2+6H2O(即1:1 NH3：NOx；和8NH3+6NO2→7N2+12H2O(即4:3NH3：NOx)，其优先 于不期望的非选择副反应例如2NH3+2NO2→N2O+3H2O+N2。
该SCR催化剂可以包含选自至少一种的Cu，Hf，La，Au，In， V，镧系元素和第VIII族过渡金属例如Fe的金属，该金属负载于耐 火氧化物或者分子筛上。特别优选的金属是Ce，Fe和Cu及其任何两 种或更多种的组合。
耐火氧化物可以选自Al2O3，TiO2，CeO2，SiO2，ZrO2和含有其 两种或更多种的混合氧化物。该非沸石催化剂还可以包括氧化钨，例 如V2O5/WO3/TiO2，WOx/CeZrO2，WOx/ZrO2或者Fe/WOx/ZrO2。
当SCR催化剂或者其载体涂层包含至少一种分子筛例如铝硅酸盐 沸石或者SAPO时，它是特别优选的。该至少一种分子筛可以例如是 小孔、中孔或者大孔分子筛。我们在此用“小孔分子筛”表示含有最大 环尺寸为8的分子筛，例如CHA；我们在此用“中孔分子筛”表示含有 最大环尺寸为10的分子筛，例如ZSM-5；和我们在此用“大孔分子筛” 表示具有最大环尺寸为12的分子筛，例如β。小孔分子筛潜在有利地 用于SCR催化剂中–参见例如WO2008/132452。
可用作本发明中的SCR催化剂的优选的分子筛是合成铝硅酸盐沸 石分子筛，其选自AEI，ZSM-5，ZSM-20，ERI(包括ZSM-34)，发 光沸石，镁碱沸石，BEA(包括β)，Y，CHA，LEV(包括Nu-3)，MCM-22 和EU-1，优选AEI或者CHA，并且二氧化硅/氧化铝之比是大约10- 大约50，例如大约15-大约40。
在它的最大碱性时，氨逃逸催化剂(ASC)可以是用于氧化逃逸过上 游SCR或者SCRF催化剂而未反应的氨的氧化催化剂。该期望的反 应(简化)可以表示为4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O。氨是一种强烈气味 的化合物，并且潜在的刺激动物黏膜表面例如眼睛和呼吸道，并且因 此应当尽可能的限制它向大气的排放。可能的氨逃逸催化剂包括在合 适的相对高表面积氧化物载体例如涂覆在合适的基材整料上的氧化铝 上，相对低负载的铂族金属，优选包括Pt例如1-15g/ft3。
但是在一种特别优选的排布中，在低于上面的第二层(其置于第一 层上)的第一层中，该铂族金属和该载体材料(例如包含并入了杂原子 组分的改性氧化铝)布置于基材(即基材整料)上。该第二层是SCR催化 剂，其选自任何上文提及的那些，特别是含有过渡金属例如Cu或Fe 的分子筛。在分层排布中一种特别优选的ASC包含在第二层或上层中 的CuCHA。
当SCR催化剂的基材是过滤性整料时，则该催化剂是SCRFTM催 化剂。SCRFTM催化剂是一种具有过滤性基材的排放控制装置。
通常，SCR催化剂不能在压燃发动机启动后不久明显降低废气中 NOx的量，因为该废气温度(和因此催化剂的温度)过低。贫NOx阱催 化剂例如已经用于SCR催化剂上游，因此可以储存NOx，直到SCR 催化剂在较高废气温度变成活性的。但是，当存在大质量流量的废气 (例如当发动机在高的速度周期运行)时，贫NOx阱催化剂经常不能充 分地储存NOx。
直接来自于压燃发动机的废气中NOx含量取决于许多因素，例如 发动机运行模式，发动机温度和发动机运行时的速度。但是，通常发 动机产生这样的废气，这里NOx含量是85-95％(体积)的一氧化氮(NO) 和5-15％(体积)的二氧化氮(NO2)。NO:NO2之比通常是19:1-17:3。但 是，通常明显更高的NO2含量有利于选择性催化还原(SCR)催化剂来 还原NOx或者通过烧掉颗粒物质来再生具有过滤性基材的排放控制装 置。该氧化催化剂的PNA活性可以用于调节来自压燃发动机的废气的 NOx含量。
本发明的氧化催化剂的PNA活性允许在低的排气温度储存NOx， 特别是NO。在较高的废气温度，该氧化催化剂能够将NO氧化成NO2。 所以有利的是将本发明的氧化催化剂与某些类型的排放控制装置合 并，作为排气系统的一部分。
在第一排气系统实施方案中，该排气系统包含本发明的氧化催化 剂，优选作为PNA和/或DOC，和选择性催化还原(SCR)催化剂。这 个实施方案还涉及该氧化催化剂与选择性催化还原过滤器(SCRFTM) 催化剂相组合，用于处理来自压燃发动机的废气，优选其中该氧化催 化剂是或者用作柴油氧化催化剂。本发明的氧化催化剂通常其后是选 择性催化还原(SCR)催化剂(例如其在选择性催化还原(SCR)催化剂上 游)。含氮还原剂注射器可以排布在该氧化催化剂和选择性催化还原 (SCR)催化剂之间。因此，该氧化催化剂之后可以是含氮还原剂注射 器(例如其在含氮还原剂注射器上游)，和该含氮还原剂注射器之后可 以是选择性催化还原(SCR)催化剂(例如其在选择性催化还原(SCR)催 化剂上游)。
第二排气系统实施方案包含本发明的氧化催化剂，优选作为PNA 和/或DOC，和选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂。这个实施方 案还涉及该氧化催化剂与选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂相 组合，用于处理来自压燃发动机的废气，优选其中该氧化催化剂是或 者用作柴油氧化催化剂。本发明的氧化催化剂通常其后是选择性催化 还原过滤器(SCRFTM)催化剂(例如其在选择性催化还原过滤器 (SCRFTM)催化剂上游)。含氮还原剂注射器可以排布在该氧化催化剂 和选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂之间。因此，该氧化催化剂 之后可以是含氮还原剂注射器(例如其在含氮还原剂注射器上游)，和 该含氮还原剂注射器之后可以是选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催 化剂(例如其在选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂上游)。
在第三排气系统实施方案中，该排气系统包含本发明的氧化催化 剂，优选作为PNA和/或DOC，和柴油颗粒过滤器(DPF)或者催化的 烟灰过滤器(CSF)。这个实施方案还涉及该氧化催化剂与柴油颗粒过滤 器或者催化的烟灰过滤器相组合，用于处理来自压燃发动机的废气， 优选其中该氧化催化剂是或者用作柴油氧化催化剂。该氧化催化剂通 常之后是柴油颗粒过滤器或者催化的烟灰过滤器(CSF)(例如其在柴油 颗粒过滤器或者催化的烟灰过滤器(CSF)上游)。因此，例如该氧化催 化剂的出口连接到该柴油颗粒过滤器或者催化的烟灰过滤器的入口。
在第四排气系统实施方案中，该排气系统包含柴油氧化催化剂和 本发明的氧化催化剂，优选作为催化的烟灰过滤器(CSF)。该实施方案 进一步涉及该氧化催化剂与柴油氧化催化剂(DOC)相组合，用于处理 来自压燃发动机的废气，优选其中该氧化催化剂是或者用作催化的烟 灰过滤器。典型的，该柴油氧化催化剂(DOC)之后是本发明的氧化催 化剂(例如其在本发明的氧化催化剂上游)。因此，该柴油氧化催化剂 的出口连接到本发明的氧化催化剂的入口。
第五排气系统实施方案涉及排气系统，其包含本发明的氧化催化 剂，优选作为PNA和/或DOC，柴油颗粒过滤器或者催化的烟灰过滤 器(CSF)，和选择性催化还原(SCR)催化剂。该DOC/DPF/SCR或者 DOC/CSF/SCR排布是用于轻型柴油车辆的优选的排气系统。这个实 施方案还涉及该氧化催化剂与柴油颗粒过滤器或催化的烟灰过滤器 (CSF)以及选择性催化还原(SCR)催化剂相组合，用于处理来自压燃发 动机的废气，优选其中该氧化催化剂是或者用作柴油氧化催化剂。该 氧化催化剂通常之后是柴油颗粒过滤器或者催化的烟灰过滤器 (CSF)(例如其在柴油颗粒过滤器或者催化的烟灰过滤器(CSF)上游)。 该DPF或者CSF通常之后是选择性催化还原(SCR)催化剂(例如其在 选择性催化还原(SCR)催化剂上游)。含氮还原剂注射器可以排布在该 DPF或者CSF和选择性催化还原(SCR)催化剂之间。因此，该DPF 或者CSF之后可以是含氮还原剂注射器(例如其在含氮还原剂注射器 上游)，和该含氮还原剂注射器之后可以是选择性催化还原(SCR)催化 剂(例如其在选择性催化还原(SCR)催化剂上游)。
第六排气系统实施方案涉及排气系统，其包含柴油氧化催化剂 (DOC)，本发明的氧化催化剂(优选为催化的烟灰过滤器(CSF))，和选 择性催化还原(SCR)催化剂。这也是DOC/CSF/SCR排布。这个实施 方案的另一方面涉及该氧化催化剂与柴油氧化催化剂(DOC)和选择性 催化还原(SCR)催化剂相组合，用于处理来自压燃发动机的废气，优 选其中该氧化催化剂是或者用作催化的烟灰过滤器(CSF)。该柴油氧化 催化剂(DOC)通常之后是本发明的氧化催化剂(例如其在本发明的氧 化催化剂上游)。本发明的氧化催化剂通常之后是选择性催化还原 (SCR)催化剂(例如其在选择性催化还原(SCR)催化剂上游)。含氮还原 剂注射器可以排布在该氧化催化剂和选择性催化还原(SCR)催化剂之 间。因此，该氧化催化剂之后可以是含氮还原剂注射器(例如其在含氮 还原剂注射器上游)，和该含氮还原剂注射器之后可以是该选择性催化 还原(SCR)催化剂(例如其在该选择性催化还原(SCR)催化剂上游)。
在第七排气系统实施方案中，该排气系统包含本发明的氧化催化 剂，优选作为PNA和/或DOC，选择性催化还原(SCR)催化剂和催化 的烟灰过滤器(CSF)或者柴油颗粒过滤器(DPF)。这个实施方案还涉及 该氧化催化剂与选择性催化还原(SCR)催化剂和催化的烟灰过滤器 (CSF)或者柴油颗粒过滤器(DPF)相组合，用于处理来自压燃发动机的 废气，优选其中该氧化催化剂是或者用作柴油氧化催化剂。
在第七排气系统实施方案中，本发明的氧化催化剂通常之后是该 选择性催化还原(SCR)催化剂(例如其在选择性催化还原(SCR)催化剂 上游)。含氮还原剂注射器可以排布在该氧化催化剂和选择性催化还原 (SCR)催化剂之间。因此，该氧化催化剂之后可以是含氮还原剂注射 器(例如其在含氮还原剂注射器上游)，和该含氮还原剂注射器之后可 以是该选择性催化还原(SCR)催化剂(例如其在该选择性催化还原 (SCR)催化剂上游)。该选择性催化还原(SCR)催化剂之后是该催化的 烟灰过滤器(CSF)或者柴油颗粒过滤器(DPF)(例如其在该催化的烟灰 过滤器(CSF)或者柴油颗粒过滤器(DPF)上游)。
在上文所述的含有SCR催化剂(包括SCRFTM催化剂)的第一，第 二或者第五到第七排气系统实施方案的任一个中，ASC催化剂可以布 置于SCR催化剂或者SCRFTM催化剂下游(即作为单独的基材整料)， 或者更优选在包含SCR催化剂的基材整料下游或尾端上的区域可以 用作ASC的载体。
通常，优选的是本发明的排气系统不包含贫NOx阱(LNT)(有时候 称作贫NOx阱催化剂，NOx吸附剂催化剂(NAC)，De NOx阱(DNT)催 化剂，NOx储存催化剂或者NOx储存/还原(NSR)催化剂)。
本发明进一步提供车辆，其包含压燃发动机和本发明的排气系统 或者本发明的氧化催化剂。通常，该压燃发动机是柴油发动机。该柴 油发动机可以是均质充气压燃(HCCI)发动机，预混充气压燃(PCCI) 发动机或者低温燃烧(LTC)发动机。优选的是该柴油发动机是常规的 (即传统的)柴油发动机。
该车辆可以是轻型柴油车辆(LDV)，例如在美国或者欧洲立法中所 定义的。一种轻型柴油车辆典型的重量<2840kg，更优选重量<2610kg。
在美国，轻型柴油车辆(LDV)指的是毛重≤8500磅(US lbs)的柴油 车辆。在欧洲，术语轻型柴油车辆(LDV)指的是(i)客车，其包含除了 驾驶员座位之外不大于8个座，并且最大质量不超过5吨，和(ii)载货 车辆，最大质量不超过12吨。
可选择的，该车辆可以是重型柴油车辆(HDV)，例如毛重>8500磅 (US lbs)的柴油车辆，如美国立法所定义的。
本发明还涉及包括该氧化催化剂的几种方法和用途。本发明所有 的方法或用途的一般性目标是处理来自压燃发动机的废气，而不产生 显著量的一氧化二氮(N2O)，无论该废气通过下面的方式进行何种处 理：(i)处理(例如氧化)废气中的一氧化碳(CO)和烃(HC)，(ii)调节废气 的NOx含量，和/或(iii)使用该氧化催化剂作为NOx被动吸收剂(PNA)。
至少用于轻型车辆的术语“显著量的一氧化二氮(N2O)”在这个上 下文中指的是>0.030g/英里的N2O，其是使用联邦测试程序75(FTP-75) 来测量的，优选>0.025g/英里，更优选>0.020g/英里，例如>0.015g/英 里和甚至更优选0.010g/英里(例如>0.005g/英里)。在处理的废气的上 下文中任何提及“没有产生显著量的一氧化二氮”或者提及“处理的废气不包含显著量的一氧化二氮”可以指的是送入大气中的废气(即，在 该废气送过排气系统时，例如在车辆排气管出口处测量)或者指的是直 接获自该氧化催化剂出口的废气(即，当存在能够产生N2O的下游排 放控制装置时)。
通常，本发明的方法方面可以包括产生处理废气的步骤，该废气 不包含显著量的一氧化二氮(N2O)。这个步骤通常是废气与氧化催化剂 接触的步骤之后。这个步骤通常还处于将处理的废气送到排放控制装 置的任何步骤之前。类似的，本发明的氧化催化剂可以用于产生处理 的废气，其不包含显著量的一氧化二氮(N2O)。
在本发明的方法和用途中，通常与该氧化催化剂接触的废气的组 成不改变(例如通过改变或者循环压燃发动机的运行模式，来明显改变 空气燃料比(即，从贫到富，反之亦然))，来促进储存来自废气的NOx或者从该氧化催化剂释放NOx。
本发明的方法或者用途还可以包括除去储存于该氧化催化剂中的 硫的步骤。典型的，对于汽车后处理系统中的实际应用来说，当该氧 化催化剂的温度大于550℃时，硫可以在贫含条件下以可感知的速率 除去。该氧化催化剂可以经由从废气热交换来达到这个温度。但是， 可能需要将该氧化催化剂加热到温度大于700℃，例如780℃或更高， 来除去所储存的硫。
通常，该氧化催化剂可以与排放控制装置组合使用。典型的，该 氧化催化剂是与下面的组合使用的：
(i)选择性催化还原(SCR)催化剂，优选该氧化催化剂下游的SCR 催化剂，特别是当该氧化催化剂是或者用作柴油氧化催化剂(DOC)时；
(ii)选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂，优选该氧化催化剂下 游的SCRFTM催化剂，特别是当该氧化催化剂是或者用作柴油氧化催 化剂(DOC)时；
(iii)柴油颗粒过滤器(DPF)或者催化的烟灰过滤器(CSF)，优选该氧 化催化剂下游的DPF或者CSF，特别是当该氧化催化剂是或者用作柴 油氧化催化剂(DOC)时；
(iv)柴油氧化催化剂(DOC)，优选本发明氧化催化剂上游的DOC， 特别是当该氧化催化剂是或者用作催化的烟灰过滤器(CSF)时；
(v)柴油颗粒过滤器(DPF)或者催化的烟灰过滤器(CSF)和选择性催 化还原(SCR)催化剂，优选该氧化催化剂下游的DPF或者CSF和该DPF或者CSF下游的SCR催化剂，特别是当该氧化催化剂是或者用 作柴油氧化催化剂(DOC)时；
(vi)柴油氧化催化剂(DOC)和选择性催化还原(SCR)催化剂，优选 本发明氧化催化剂上游的DOC和本发明氧化催化剂下游的SCR催化 剂，特别是当该氧化催化剂是或者用作催化的烟灰过滤器(CSF)时；或 者
(vii)选择性催化还原(SCR)催化剂和柴油颗粒过滤器(DPF)或者催 化的烟灰过滤器(CSF)，优选该氧化催化剂下游的SCR催化剂和该 SCR催化剂下游的DPF或者CSF，特别是当该氧化催化剂是或者用 作柴油氧化催化剂(DOC)时。
当该氧化催化剂用作NOx被动吸收剂(PNA)时，该氧化催化剂在 第一温度范围吸收或者储存来自废气的NOx和在第二温度范围释放 NOx，其中该第二温度范围高于第一温度范围(例如该第二温度范围的 中点高于第一温度范围的中点)。优选的是该第二温度范围不与第一温 度范围交叠。在第一温度范围的上限和第二温度范围的下限之间可以 存在间隙。
典型的，该氧化催化剂在大于200℃的温度释放NOx。这是第二温 度范围的下限。优选该氧化催化剂在220℃或者更高的温度释放NOx， 例如230℃或更高，240℃或更高，250℃或更高，或者260℃或更高。
该氧化催化剂在200℃或更低的温度吸收或者储存NOx。这是第一 温度范围的上限。优选该氧化催化剂在195℃或更低，例如190℃或更 低，185℃或更低，180℃或更低，或者175℃或更低的温度吸收或者 储存NOx。
该氧化催化剂可以优先吸收或者储存一氧化氮(NO)。因此，在这 个上下文中任何提及吸收、储存或者释放NOx可以指的是吸收、储存 或者释放一氧化氮(NO)。优先吸收或者储存NO将降低废气中的 NO:NO2之比。
作为将该氧化催化剂用作NOx被动吸收剂(PNA)的补充或替代， 该氧化催化剂可以用于调节来自压燃发动机的废气中NOx含量，例如 用于下游排放控制装置。
作为此处使用的，任何提及“调节NOx含量”，特别是涉及本发明 的方法或者用途方面时，指的是改变(即，调节)或者保持NO:NO2之 比(单位ppm或者体积％，通常在废气的温度和压力)在具体的废气温 度或者温度范围的预定范围内。
通常，“调节NOx含量”指的是改变或者保持(优选改变)废气中 NO:NO2之比(单位ppm或者体积％)，该废气通常直接来自于压燃发 动机，到小于17:3(即，NO:NO2的量小于来自压燃发动机的废气中通 常存在的量)，优选NO:NO2的比是5:1-1:5，更优选2.5:1-1:2.5和甚 至更优选2:1-1:2(例如1.5:1-1:1.5或者大约1:1)。当温度处于第一温度 范围(即，处于NOx储存或者吸收时的温度)时，NO:NO2的比会低于 在第二温度范围(即，释放NOx时的温度)的比。
在本发明的第二方法方面，步骤“(a)通过将废气与氧化催化剂接 触，来控制废气的NOx含量…”可以进一步包括步骤(i)在第一温度范 围从废气中吸收或者储存NOx，和(ii)在第二温度范围释放NOx，由此 产生处理的废气。优选该第二温度范围高于第一温度范围(例如第二温 度范围的中点高于第一温度范围的中点)。更优选该第二温度范围不与 第一温度范围交叠。在第一温度范围上限和第二温度范围下限之间可 以存在间隙。
典型的，该第二温度范围是大于200℃的温度，优选220℃或更高， 例如230℃或更高，240℃或更高，250℃或更高，或者260℃或更高的 温度。
该第一温度范围通常是200℃或更低的温度，优选是195℃或更低， 例如190℃或更低，185℃或更低，180℃或更低，或者175℃或更低的 温度。
通常，将处理的废气送到排放控制装置的步骤(b)通常包括将处理 的废气直接送到排放控制装置。因此，该氧化催化剂的出口直接连接 (例如无中间物)到排放控制装置的入口上。
该排放控制装置通常是选择性催化还原(SCR)催化剂，选择性催化 还原过滤器(SCRFTM)催化剂，柴油颗粒过滤器(DPF)或者催化的烟灰 过滤器(CSF)。
在本发明的第二方法方面，提及“NOx含量”，“吸收或者储存NO” 或者“释放NOx”可以指的是一氧化氮(NO)，例如当该氧化催化剂优先 储存NO时。
在本发明的第四用途方面，该氧化催化剂用于再生具有过滤性基 材的排放控制装置。典型的，该具有过滤性基材的排放控制装置处于 该氧化催化剂下游。
该具有过滤性基材的排放控制装置可以选自柴油颗粒过滤器 (DPF)，催化的烟灰过滤器(CSF)，选择性催化还原过滤器(SCRFTM) 催化剂及其两种或更多种的组合。
该氧化催化剂可以用于通过将一氧化氮(NO)在至少220℃，优选 至少240℃，更优选至少260℃，仍然更优选至少280℃的温度氧化成 二氧化氮(NO2)，来再生具有过滤性基材的排放控制装置。
定义
术语“载体涂层”是本领域公知的，并且指的是通常在催化剂生产 过程中施用到基材上的粘附涂层。该涂层或者载体涂层通常包含一种 或多种催化剂配料组分，该组分通常选自铂族金属，载体材料，储氧 组分和烃吸附剂。
作为此处使用的，术语“载体涂层区”指的是在基材上的载体涂层 的区域。“载体涂层区”可以例如作为“层”或者“区域”布置于或者负载 于基材上。载体涂层在基材上的面积或者排布通常是在将该载体涂层 施用到基材上的方法过程中控制的。“载体涂层区”通常具有区别的边 界或者边缘(即，可以使用常规的分析技术来区分一种载体涂层区和另一种载体涂层区)。
优选的是每个“载体涂层区”具有基本均匀的组成(即，当比较载体 涂层区的一部分与该载体涂层区的另一部分时，不存在载体涂层组成 上的明显不同)。在这个上下文中基本均匀的组成指的是当比较载体涂 层区的一部分与该载体涂层区的另一部分时，组成的区别(例如载体涂 层区)是5％或更低，通常是2.5％或更低和最通常是1％或更低的材料。
作为此处使用的，术语“载体涂层区”指的是基本均匀长度的载体 涂层区。载体涂层区域的长度可以与基材的总长度相同。通常，载体 涂层区域的长度小于基材的总长度。基材的总长度是它的入口端和它 的出口端(例如该基材的相对端)之间的距离。“载体涂层区域”典型的 长度(即，基本均匀的长度)是基材总长度的至少5％。
在长度上下文中任何提及“基本均匀”，或者作为此处使用的，提 及“基本均匀长度”指的是长度相对于它的平均值的偏差不大于10％， 优选偏差不大于5％，更优选偏差不大于1％。
此处所用的任何提及“布置于基材入口端处的载体涂层区”指的是 布置于或者负载于基材上的载体涂层区域，其相比于它到基材的出口 端来说更接近于基材的入口端。因此，载体涂层区域的中点(即，在它 长度的一半处)相对于该中点到基材出口端来说，更接近于基材的入口 端。类似的，此处所用的任何提及“布置于基材出口端处的载体涂层区域”指的是布置于或者负载于基材上的载体涂层区域，其相比于它到基 材的入口端来说更接近于基材的出口端。因此，中点载体涂层区域 (即，在它长度的一半处)相对于该中点到基材入口端来说，更接近于 基材的出口端。
当基材是壁流式过滤器时，则通常任何提及“布置于基材入口端处 的载体涂层区域”指的是布置于或者负载于基材上的载体涂层区域，其 (a)相比于它到入口通道的封闭端来说，更接近于基材入口通道的入口 端，和/或(b)相比于它到出口通道的出口端来说，更接近于基材的出口 通道的封闭端。因此，载体涂层区域的中点(即在它长度的一半)(a)相 比于该中点到入口通道的封闭端来说，更接近于基材入口通道的入口 端，和/或(b)相比于该中点到出口通道的出口端来说，更接近于基材的 出口通道的封闭端。类似的，当该基材是壁流式过滤器时，任何提及“布 置于基材出口端处的载体涂层区域”指的是布置于或者负载于基材上 的载体涂层区域，其(a)相比于它到出口通道的封闭端来说，更接近于基材出口通道的出口端，和/或(b)相比于它到入口通道的入口端来说， 更接近于基材的入口通道的封闭端。因此，载体涂层区域的中点(即在 它长度的一半)(a)相比于该中点到出口通道的封闭端来说，更接近于基 材出口通道的出口端，和/或(b)相比于该中点到入口通道的入口端来 说，更接近于基材的入口通道的封闭端。
作为此处使用的，任何提及从废气中“吸收NOx”指的是通过将它 储存在氧化催化剂中而从废气中除去NOx。该储存可以是吸附方法， 但是该氧化催化剂不限于以这种具体方式储存NOx。
作为此处使用的，术语“混合氧化物”通常指的是处于单相氧化物 形式的混合物，如本领域公知的。
作为此处使用的，术语“复合氧化物”通常指的是具有大于一相的 氧化物的混合物，如本领域公知的。
作为此处使用的，任何提及温度或者温度范围，例如“第一温度范 围”或者“第二温度范围”通常指的是废气的温度，优选是该氧化催化剂 入口处废气的温度。
任何在此提及单位为g ft-3(克/立方英尺)或者g in-3(克/立方英寸) 的量指的是每体积基材的组分平均重量，并且通常包括基材中空隙空 间的体积。
作为此处使用的，表述“基本组成为”将特征的范围限定到包括特 定的材料或者步骤，并且不对该特征的基本特性产生实质性影响的任 何其他材料或者步骤，例如次要的杂质。为了避免疑义，表述“基本组 成为”包括表述“组成为”。
在铂(Pt)或钯(Pd)的上下文中，应当理解通常难以表征催化剂中的 精确催化物质，并且铂或者钯不会以元素，金属形式存在。任何提及“基 本组成为铂…”包括“铂组分”，这里该铂部分可以是元素形式的铂，含 铂的合金或者含铂的化合物(例如铂的氧化物)，优选元素形式的铂或 者含铂的合金，更优选元素形式的铂。类似的，任何提及“基本组成为钯…”包括“钯组分”，这里该钯部分可以是元素形式的钯，含钯的合金 或者含钯的化合物(例如钯的氧化物)，优选元素形式的钯或者含钯的 合金，更优选元素形式的钯。
作为此处使用的，术语“基本上没有”在具体化学实体上下文中指 的是这样的组合物或者材料，其包含小于0.5重量％的化学实体，通 常小于0.1重量％的化学实体，例如小于0.01重量％的化学实体。通 常，该化学实体是使用常规分析技术不可测出的。
实施例
本发明现在将通过下面的非限定性实施例来说明。
实施例1
将硝酸钯加入到氧化铈的水中的浆料中。将该含有硝酸钯的浆料 搅拌以均匀化，然后使用常规涂覆技术涂覆到具有300个孔/平方英寸 的金属基材上，来形成第一层。将该涂覆的部件干燥并且在500℃煅 烧。
第二浆料是通过取氧化铝粉末，并且研磨到d90小于20微米的粒 度来制备的。加入可溶性铂和钯盐，将所形成的浆料搅拌以均匀化。 使用常规涂覆技术将该第二浆料涂覆到所述部件上，来形成第二层。 将该部件干燥并且在500℃煅烧。
所形成的催化剂的铂和钯总负载量(即，两个层中的总PGM负载 量)是160g/ft3和Pt：Pd总质量比(即，两个层)是5:11。
实施例2
氧化铝浆料是使用氧化铝粉末制备的，该粉末已经研磨到d90小于 20微米的粒度。加入可溶性铂和钯盐，将所形成的浆料搅拌以均匀化。 然后使用常规涂覆技术将这个浆料涂覆到具有300个孔/平方英寸的金 属基材上，来形成第一层。将该涂覆的部件干燥并且在500℃煅烧。
将硝酸钯加入到氧化铈在水中的浆料中。将该含有硝酸钯的第二 浆料搅拌以均匀化，然后使用常规涂覆技术涂覆到所述部件，来形成 第二层。将该涂覆的部件干燥并且在500℃煅烧。
所形成的催化剂的铂和钯总负载量(即，两个层中的总PGM负载 量)是160g/ft3和Pt：Pd总质量比(即，两个层)是5:11。
实验结果
将实施例1和2的催化剂在800℃水热老化16小时。将每个催化 剂安装到台装发动机上，并且测试(a)它的使用升温的CO起燃，和(b) 它在模拟的MVEG-B驾驶周期上的N2O排放。排放物测量是在每个 催化剂上游和下游二者上连续记录的。
CO起燃结果是作为T80报告的，其是来自发动机的80％的CO排 放物已经转化成CO2时的温度。该结果显示在下表1中。
表1
| 实施例号 | T<sub>80</sub>(℃) |
| 1 | 120 |
| 2 | 96 |
图1显示了在发动机在MVEG周期上运行后，来自每个催化剂的 排气排放物中N2O的量。当使用实施例2的催化剂时(参见图1的实 线)，N2O排放低于实施例1(参见图1的虚线)。
实施例3-5
将硝酸钯加入到氧化铈在水中的浆料中。将该含有硝酸钯的浆料 搅拌以均匀化，然后使用常规涂覆技术涂覆到陶瓷基材上。将该涂覆 的部件干燥并且在500℃煅烧。氧化铈的负载量是2.7g in-3(实施例 3-5)。钯的负载量(作为氧化铈负载量的百分比)是如下变化的:1wt％(实 施例3)；2wt％(实施例4)；4wt％(实施例5)。将每个涂覆的部件在750℃ 水热老化15小时。
实验结果
从实施例3，4和5的每个催化剂取1x3”芯样品，并且在合成气钻 机上测试。用于进行所述测试的气体混合物是下表2所示。
表2
| 气体 | 量 |
| NO | 100ppm |
| CO | 500ppm |
| CO<sub>2</sub> | 4.5％ |
| H<sub>2</sub>O | 5％ |
| O<sub>2</sub> | 12％ |
| N<sub>2</sub> | 余量 |
将每个芯样品升温到80℃，然后暴露于表2的气体混合物10分钟， 目的是储存NOx。该气体混合物然后切换成氮气，并且将每个芯样品 加热到600℃，目的是热释放任何所储存的NOx。
重复上面的程序，除了在暴露于表2的气体混合物之前，将每个 芯样品升温到120℃，160℃和200℃之外。测量每10分钟时间所储存 的NOx的量，结果显示在图2中。
图2显示了将Pd负载量从1wt％(■)增加到2wt％(▲)，所储存的 NOx的量增加。将Pd负载量进一步从2wt％(▲)增加到4wt％(●)提供 了NOx储存量相对小的增加。
实施例6-8
将硝酸钯加入到氧化铈在水中的浆料中。将该含有硝酸钯的浆料 搅拌以均匀化，然后使用常规涂覆技术涂覆到陶瓷基材上。将该涂覆 的部件干燥并且在500℃煅烧。钯的负载量是46.7g ft-3(实施例6-8)。 氧化铈的负载量是如下变化的:1.35g in-3(实施例6)；0.9g in-3(实施例 7)；0.675g in-3(实施例8)。钯的负载量(作为氧化铈负载量的百分比)如下：2wt％(实施例6)；3wt％(实施例7)；4wt％(实施例8)。将每个 涂覆的部件在750℃水热老化15小时。
实验结果
从实施例3，6，7和8的每个催化剂取1x3”芯样品，并且在合成 气钻机上测试。用于测试实施例3和6-8的方法和气体混合物是与上 面的实施例3-5所用相同的。结果显示在图3中。
为了避免任何疑义，此处所引用的任何和全部文献的整体内容以 引用方式引入本申请。
Claims (17)
1.一种氧化催化剂，其用于处理来自压燃发动机的废气，该氧化催化剂包含：
基材，该基材是流过式整料；
第一载体涂层区，其包含钯(Pd)和包含氧化铈的第一载体材料；和
第二载体涂层区，其包含铂(Pt)、钯(Pd)和第二载体材料，其中该第二载体材料包含耐火金属氧化物，该耐火金属氧化物选自氧化铝、二氧化硅和它们的混合或者复合氧化物，
其中该第二载体涂层区布置于或者负载于该第一载体涂层区下游的基材上。
2.根据权利要求1的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区中，铂(Pt)的质量大于钯(Pd)的质量。
3.根据权利要求1或权利要求2的氧化催化剂，其中该耐火金属氧化物是氧化铝。
4.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第一载体材料基本组成为任选掺杂有选自以下的一种或多种掺杂剂的氧化铈：锆(Zr)，钛(Ti)，硅(Si)，钇(Y)，镧(La)，镨(Pr)，钐(Sm)，钕(Nd)及其氧化物，其中掺杂剂总量是氧化铈重量的0.1-5重量％。
5.根据权利要求1-3任一项的氧化催化剂，其中该第一载体材料包含氧化铈-氧化锆，其中该氧化铈-氧化锆包含至少45重量％的氧化铈。
6.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区包含小于2重量％，优选0.25-1.9重量％量的钯(Pd)。
7.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区包含1.77-10.59gL-1(50-300g ft-3)量的钯(Pd)。
8.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区包含烃吸附剂，该烃吸附剂是沸石。
9.根据权利要求1-7任一项的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区不包含沸石。
10.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区不包含铂。
11.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第一载体涂层区不包含铑。
12.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区包含0.2-15重量％量的铂(Pt)。
13.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区还包含烃吸附剂，该烃吸附剂是沸石。
14.根据前述任一项权利要求的氧化催化剂，其中该第二载体涂层区不包含铑。
15.一种排气系统，其包含根据权利要求1-14任一项的氧化催化剂，和排放控制装置。
16.根据权利要求15的排气系统，其中该排放控制装置选自柴油颗粒过滤器(DPF)，NOx吸附剂催化剂(NAC)，贫NOx催化剂(LNC)，选择性催化还原(SCR)催化剂，柴油氧化催化剂(DOC)，催化的烟灰过滤器(CSF)，选择性催化还原过滤器(SCRFTM)催化剂及其两种或更多种的组合。
17.一种车辆，其包含压燃发动机和下面的任一种：
(a)根据权利要求1-14任一项的氧化催化剂；或者
(b)根据权利要求15或权利要求16的排气系统。
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