CN108138624B - 用于燃气轮机的分区的氨泄漏催化剂 - Google Patents

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Abstract

一种用于处理来自于燃气轮机的含有NOx、烃、CO、SOx和氨中的一种或多种的废气流的催化制品，该催化制品包含：(a)基底，其具有限定轴长的入口端和出口端；(b)氧化层，其包含含有一种或多种贵金属的氧化催化剂，该氧化层位于该基底上并覆盖该基底的轴长；和(c)SCR层，其包含SCR催化剂，该SCR层位于该氧化层上并叠覆该氧化层的一部分，其中该部分小于100％。

Description

用于燃气轮机的分区的氨泄漏催化剂
技术领域
本发明涉及含有氨泄漏催化剂(ASC)和CO氧化催化剂的制品和制造，和使用这样的制品来控制燃气轮机废气的氨和CO排放的方法。
背景技术
烃类燃料在电站和发动机中的燃烧产生废气，其包含大部分的是相对无害的氮气(N2)、水蒸气(H2O)和二氧化碳(CO2)。但是废气还含有相对小部分的有害和/或有毒物质，例如来自于不完全燃烧的一氧化碳(CO)，来自于未燃烧燃料的烃(HC)，来自于过高燃烧温度的氮氧化物(NOx)，和颗粒物质(主要是烟灰)。为了减轻废气释放到大气中的环境影响，期望消除或减少不期望的组分的量，优选通过不进而产生其他有害或有毒物质的方法。
典型地，来自于电站和贫燃发动机的废气由于高比例的氧气而具有净氧化效应，该氧气用于保证烃类燃料充分燃烧。在这些气体中，要难以去除的组分之一是NOx，其包括一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)。将NOx还原成N2尤其成问题，因为废气中含有足够的氧气，从而利于氧化反应而不是还原反应。尽管如此，可以通过通常称作选择性催化还原(SCR)的方法来还原NOx。SCR方法包括在催化剂存在下并借助于含氮还原剂例如氨，将NOx转化成单质氮(N2)和水。在SCR方法中，在使废气与SCR催化剂接触之前，将气态还原剂例如氨添加到废气流中。还原剂吸附到催化剂上，并且当气体经过催化型基底之中或之上时，发生NO还原反应。使用氨的SCR的化学方程式是：
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O
2NO2+4NH3+O2→3N2+6H2O
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O
一些氨会穿过SCR催化剂而不反应(也称作“氨泄漏”)，这是不期望的，因为释放的氨气会负面地影响大气，并会与其他燃烧物质反应。为了减少氨泄漏，SCR系统可以包含SCR催化剂下游的氨氧化催化剂(AMOX)(也称作氨泄漏催化剂(ASC))。
用于氧化废气中过量的氨的催化剂是已知的。例如，美国专利7,393,511描述了一种氨氧化催化剂，该氨氧化催化剂含有在二氧化钛、氧化铝、二氧化硅、氧化锆等载体上的贵金属例如铂、钯、铑或金。其他氨氧化催化剂含有在二氧化钛载体上的氧化钒、氧化钨和氧化钼第一层，和在二氧化钛载体上的铂第二层(参见例如美国专利8,202,481和7,410,626)。
目前的ASC技术使用氧化功能与SCR功能的组合，来将NH3选择性转化成N2。在燃气轮机应用中，ASC的主要功能是控制NH3泄漏。但是，因为ASC具有氧化功能，ASC还能够代替上游的用于氧化挥发性有机碳(VOC)和一氧化碳(CO)的氧化催化剂，这产生更简单和潜在成本更低的SCR-ASC催化剂体系。
由于更严格的排放要求，燃气轮机现在典型地需要排放小于5ppm的CO，这会要求90％或更高的CO转化率。通过ASC提供的CO转化率可能不足以满足所需的系统性能目标。因此，在许多情况中，期望将另外的CO氧化功能添加到SCR-ASC体系。但是，因为ASC已经催化了显著的CO氧化，所以所需的另外的CO氧化能力小。这种体系将具有(使用上游到下游表示)SCR-ASC-CO氧化催化剂构造。
因为SCR-ASC-CO氧化催化剂体系中会需要仅相对少量的CO氧化能力，所以CO氧化催化剂可以具有相对小的深度。这会在催化剂的制造和包装中产生问题。本发明的目的是解决这种制造和包装问题。
发明内容
本领域技术人员已知双层ASC将NH3选择性氧化成N2。双层ASC由涂覆有称作底层的氧化催化剂层的基底(例如堇青石蜂窝体整料)组成。包含SCR催化剂的另外的层(即顶层)涂覆到底层上。这种催化剂的底层的配方和结构类似于燃烧废气中通常所用的氧化催化剂，并且可以有效地发挥氧化功能。
如上所述，对于燃气轮机中的SCR-ASC-氧化催化剂体系，其中要求CO氧化性能超过ASC单独提供的，需要的氧化催化剂长度可以相当短，可能是25mm或更低。制备具有这样短的长度的催化剂和将这种短催化剂安装到适当的外壳中会是极大的挑战。可以使用更长的催化剂，但是这将是不太经济的方案，并且将具有更高的压降，这二者明显是不利的。
制备ASC-CO氧化配制物的一种方案是用氧化催化剂层(底层)从基底入口到基底出口连续地涂覆单个惰性基底(例如堇青石蜂窝体)，然后用包含SCR催化剂的层(顶层)部分地覆盖底层。这将在基底后部留下相对短的底层区来充当CO氧化催化剂。通过将ASC和CO氧化催化剂二者涂覆到单个的更长的基底上，将避免制造和催化剂包装问题。
在第一方面中，本发明涉及用于处理来自于燃气轮机的含有NOx、烃、CO、SOx和氨的一种或多种的废气流的催化制品，该催化制品包含：(a)基底，其具有限定轴长的入口端和出口端；(b)氧化层，其包含含有一种或多种贵金属的氧化催化剂，该氧化层位于该基底上并覆盖该基底的轴长；和(c)SCR层，其包含SCR催化剂，该SCR层位于该氧化层上并叠覆该氧化层的一部分，其中该部分小于100％。
在第二方面中，本发明涉及一种排气系统，其包含根据本发明第一方面的催化制品。
在第三方面中，本发明涉及一种燃气轮机，其包含根据本发明第二方面的排气系统。
在第四方面中，本发明涉及一种增加燃气轮机废气中CO和HC的转化率的方法，其使包含CO和HC的废气与本发明第一方面的催化制品接触。
在第五方面中，本发明涉及一种减少燃气轮机废气中氨泄漏的方法，该方法包括使含氨废气与根据本发明第一方面的催化制品接触。
在第六方面中，本发明涉及一种在燃气轮机废气中增加CO和HC的转化率和减少氨泄漏的方法，该方法包括使包含CO、HC和氨的废气与根据本发明第一方面的催化制品接触。
在第七方面中，本发明涉及一种增加催化剂在燃气轮机废气中的硫耐受性的方法，其使包含硫的废气与本发明第一方面的催化制品接触，其中SCR层从出口端朝向入口端延伸。
附图说明
为了能够更充分理解本发明，现在将参考附图来描述本发明的实施方案，其中：
图1a显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含氧化催化剂的底层上，顶层从出口端覆盖底层，底层的入口没有被顶层覆盖；
图1b显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含氧化催化剂的底层上，顶层从入口端覆盖底层，底层的出口没有被顶层覆盖；
图1c显示的构造中，存在两个顶层，每个包含SCR催化剂，位于包含氧化催化剂的底层上，其中顶层中的一个位于底层的入口处，顶层中的第二个位于底层的出口处，两个顶层之间的底层的一部分没有被顶层覆盖；
图2a显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含两个相邻氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂位于入口处，第二氧化催化剂位于出口处，底层的入口没有被顶层覆盖；
图2b显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含两个相邻氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂位于入口处，第二氧化催化剂位于出口处，底层的出口没有被顶层覆盖；
图2c显示的构造中，存在两个顶层，每个包含SCR催化剂，位于包含两个相邻氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂位于入口处，第二氧化催化剂位于出口处，其中第一氧化催化剂的入口和第二氧化催化剂的出口每个被顶层之一覆盖，底层包含第一氧化催化剂的一部分和第二氧化催化剂的一部分的区域没有被顶层覆盖；
图3a显示的构造中，存在包含第一SCR催化剂的第一顶层和包含第二SCR催化剂的第二顶层，其位于包含氧化催化剂的底层上，其中第二顶层位于出口处，第一顶层位于第二顶层的入口侧，底层在入口端的一部分没有被顶层覆盖；
图3b显示的构造中，存在包含第一SCR催化剂的第一顶层和包含第二SCR催化剂的第二顶层，其位于包含氧化催化剂的底层上，其中第一顶层位于入口处，第二顶层位于第一顶层的出口侧，底层在出口端的一部分没有被顶层覆盖；
图4a显示的构造中，存在包含第一SCR催化剂的第一顶层和包含第二SCR催化剂的第二顶层，其位于包含第一氧化催化剂和第二氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂位于入口处，第二氧化催化剂与第一氧化催化剂相邻并从出口延伸，第二顶层位于出口处，第一顶层位于第二顶层的入口侧上，底层在入口端的一部分没有被顶层覆盖；和
图4b显示的构造中，存在包含第一SCR催化剂的第一顶层和包含第二SCR催化剂的第二顶层，其位于包含氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂位于入口处，第二氧化催化剂与第一氧化催化剂相邻并从出口延伸，第一顶层位于入口处，第二顶层位于第一顶层的出口侧上，底层在出口端的一部分没有被顶层覆盖。
具体实施方式
作为本说明书和所述权利要求书中所用的，单数形式“一个”、“一种”和“该”包括复数指代对象，除非上下文另有明确指示。因此，例如提及“一种催化剂”时包括两种或更多种催化剂的混合物等。
术语“氨泄漏”表示穿过SCR催化剂的未反应的氨的量。
术语“轴长”表示基底的入口端与出口端之间的距离。
术语“载体”表示催化剂固定到的材料。
术语“难熔金属氧化物载体”表示含有可以在升高的温度使用的金属氧化物的陶瓷材料。
术语“贵金属”表示金、银、铂、钯、钌、铑、锇和铱。
术语“煅烧”表示在空气或氧气中加热材料。这个定义与IUPAC的煅烧定义一致。(IUPAC.Compendium of Chemical Terminology，第2版(“Gold Book”)。由A.D.McNaught和A.Wilkinson编纂。Blackwell Scientific Publications，牛津(1997)。XML在线修正版：http：//goldbook.iupac.org(2006-)，由M.Nic，J.Jirat，B.Kosata创建；由A.Jenkins编纂更新，ISBN 0-9678550-9-8，doi:10.1351/goldbook)。进行煅烧来分解金属盐和促使催化剂内的金属离子交换，以及将催化剂粘附到基底。煅烧所用的温度取决于待煅烧材料的组分，通常在约400℃-约900℃进行约1-8小时。在一些情况中，煅烧可以在至多约1200℃的温度进行。在包括本文所述方法的应用中，煅烧通常在约400℃-约700℃的温度进行约1-8小时，优选在约400℃-约650℃的温度进行约1-4小时。
术语“约”表示大概，并且指的是与该术语相关的值任选±25％，优选±10％，更优选±5％，或者最优选±1％的范围。
当提供用于不同数值的范围时，该范围可以包括该数值，除非另有规定。
术语“连续氧化层”表示氧化层是占优的，没有间断，并且允许存在偶然的不连续。
在本发明的第一方面中，一种用于处理来自于燃气轮机的含有NOx、烃、CO、SOx和氨中的一种或多种的废气流的催化制品，其包含：(a)基底，其具有限定轴长的入口端和出口端；(b)氧化层，其包含含有一种或多种贵金属的氧化催化剂，该氧化层位于该基底上并覆盖该基底的轴长；和(c)SCR层，其包含SCR催化剂，该SCR层位于该氧化层上并叠覆该氧化层的一部分，其中该部分小于100％。
SCR层可以以几种构造来存在。SCR层可以从入口端朝向出口端延伸。SCR层可以从出口端朝向入口端延伸。SCR层可以从距基底入口端的一定距离朝向基底出口端延伸，并且不覆盖基底的入口和出口部分。SCR层可以从入口端朝向出口端延伸和从出口端朝向入口端延伸。
催化制品可以提供比第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品更高的CO/HC转化率。
催化制品可以提供比第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品减少的氨泄漏。
催化制品可以提供比第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品更高的CO/HC转化率和减少的氨泄漏。
SCR层可以包含第一SCR催化剂和第二SCR催化剂，其中第一SCR催化剂不同于第二SCR催化剂，并且第一SCR催化剂位于制品相对于第二SCR催化剂的入口侧。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂可以包含不同的催化物质。不同的物质表示化学上不同的催化剂。例如，第一SCR催化剂可以是贱金属(例如钒)，第二SCR催化剂可以是含有金属的分子筛(例如铜菱沸石(Cu-CHA))，或者第一SCR催化剂可以是含有金属的分子筛(例如Cu-CHA)，第二SCR催化剂可以是含有不同金属的分子筛(例如铁-菱沸石(Fe-CHA)。
氧化层可以包含第一氧化催化剂和第二氧化催化剂，其中第一氧化催化剂不同于第二氧化催化剂，并且第一氧化催化剂位于制品相对于第二氧化催化剂的入口侧上。
第一氧化催化剂和第二氧化催化剂的不同可以在于氧化催化剂的负载量。优选地，第二氧化催化剂中氧化催化剂的负载量高于第一氧化催化剂。
第一氧化催化剂和第二氧化催化剂可以包含不同的催化物质。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的不同可以在于SCR催化剂的负载量。优选地，第二氧化催化剂上SCR催化剂的负载量高于第一氧化催化剂。
催化制品可以进一步包含第三催化剂涂层，其中第三催化剂涂层从出口端朝向入口端延伸，并且第一催化剂涂层包含没有被第二催化剂涂层或第三催化剂涂层涂覆的范围。第三催化剂涂层可以包含与第二催化剂涂层中的SCR催化剂不同的SCR催化剂。
SCR区可以延伸基底轴长的95％或更低，优选90％或更低上延伸，更优选在75％或更低，甚至更优选延伸50％或更低。
图1a、1b、1c、2a、2b、2c、3a、3b、4a和4b中显示了催化剂制品中SCR催化剂和氧化催化剂的不同构造。
图1a-1c显示的构造中，存在底层中的氧化催化剂和顶层中的SCR催化剂。在这些构造中，底层可以包含一种或多种氧化催化剂，顶层可以包含一种或多种SCR催化剂。当多于一种SCR催化剂或氧化催化剂存在于层中时，该多于一种SCR催化剂和/或该多于一种氧化催化剂作为混合物存在。
当多于一种催化剂存在于层中并且催化剂是独立的时，该构造显示在图2a、2b、2c、3a、3b、4a和4b中。图2a-2c显示的构造中，在底层的不同部分中存在两种氧化催化剂，在顶层中存在SCR催化剂。图3a和3b显示的构造中，在底层在存在氧化催化剂，在顶层中存在两种SCR催化剂，各自在不同的部分中。图4a和4b显示的构造中，存在两种氧化催化剂，各自在底层的不同部分中，和两种SCR催化剂，各自在顶层的不同部分中。
图1a和2a显示的构造中，底层没有被顶层覆盖的部分位于基底的入口端处。图1b和2b显示的构造中，底层没有被顶层覆盖的部分位于基底的出口端处。图1c和2c显示的构造中，底层没有被顶层覆盖的部分位于两种SCR催化剂之间。
图1a显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含氧化催化剂的底层上，顶层从出口朝向入口覆盖底层，从入口延伸的一部分底层没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：首先通过将包含一种或多种氧化催化剂的载体涂层(washcoat)在基底的轴长上施涂来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧，然后将顶层施涂到底层上。顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层上从出口朝向入口施涂来形成，但是不覆盖从入口延伸的一部分。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
图1b显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含氧化催化剂的底层上，顶层从入口端覆盖底层，从出口延伸的一部分底层没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：首先将包含一种或多种氧化催化剂的载体涂层在基底的轴长上施涂，来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧，然后将顶层施涂到底层上。顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层上从入口朝向出口施涂来形成，但是不覆盖从出口延伸的一部分。
图1c显示的构造中，存在两个顶层，各自包含SCR催化剂，位于包含氧化催化剂的底层上，其中顶层中的一个位于底层的入口处，顶层中的第二个位于底层的出口处，并且两个顶层之间的一部分底层没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：将包含一种或多种氧化催化剂的载体涂层在基底的轴长上施涂，来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧。顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层上从入口端和从出口端施涂来形成，其中两个SCR层在它们之间具有一定空间，氧化层没有完全被两个SCR层涂覆。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
图2a显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含两个相邻氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂(氧化1)位于入口处，第二氧化催化剂(氧化2)位于出口处，并且从入口延伸的一部分底层没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：首先将包含一种或多种氧化催化剂的第一载体涂层基底的一部分而非全部的轴长上从入口侧或出口侧施涂，来形成底层。可以任选地将这个层干燥，然后可以将包含至少一种不同的氧化催化剂的第二载体涂层从基底没有施涂第一载体涂层的端部来施涂。在图2a中，第一载体涂层(氧化1)从基底的入口侧施涂，然后第二载体涂层(氧化2)从基底的出口施涂。在第一载体涂层从基底的出口侧施涂的情况中，标记将颠倒(图中未示出)。这也适用于图2b、2c、4a和4b中氧化催化剂以及图3a、3b、4a和4b中SCR催化剂的标记。然后可以将底层载体涂层干燥和优选煅烧，然后将顶层施涂到底层上。顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的层上从出口端施涂来形成。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
图2b显示的构造中，包含SCR催化剂的顶层位于包含两个相邻氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂(氧化1)位于入口处，第二氧化催化剂(氧化2)位于出口处，从出口延伸的一部分底层没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：首先将包含一种或多种氧化催化剂的第一载体涂层在基底的一部分而非全部的轴长上从入口侧或出口侧施涂，来形成底层。可以将这个层任选地干燥。包含至少一种不同的氧化催化剂的第二载体涂层可以从基底没有施涂第一载体涂层的端部来施涂。然后可以将底层载体涂层干燥和优选煅烧，然后将顶层施涂到底层上。顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂上从入口朝向出口施涂来形成，但是不覆盖从出口延伸的一部分。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
图2c显示的构造中，存在两个顶层，各自包含SCR催化剂，位于包含两种相邻氧化催化剂的底层上，其中第一氧化催化剂(氧化1)位于入口处，第二氧化催化剂(氧化2)位于出口处，其中第一氧化催化剂的入口和第二氧化催化剂的出口各自被顶层中的一个覆盖，并且底层包含第一氧化催化剂的一部分和第二氧化催化剂的一部分的区段没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：将包含一种或多种氧化催化剂的第一载体涂层在基底的一部分而非全部的轴长上从入口侧或出口侧施涂，来形成底层。可以将这个层任选地干燥。包含至少一种不同的氧化催化剂的第二载体涂层然后从基底没有施涂第一载体涂层的端部来施涂。在图2a、2b、2c、4a和4b中，第一载体涂层(氧化1)从基底的入口侧施涂，然后第二载体涂层(氧化2)从基底的出口施涂。当第一载体涂层从基底的出口侧施涂时，标签将颠倒(图中未示出)。然后可以将底层载体涂层干燥和优选煅烧。顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层上从入口端和从出口端施涂来形成，其中包含SCR催化剂的载体涂层在它们之间具有一定空间，氧化层没有被两个SCR层完全涂覆。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
在图2a-c中，第一氧化催化剂层(氧化1)和第二氧化催化剂层(氧化2)的长度显示为彼此大致相同。在一些构造中，氧化1和氧化2各自的长度可以彼此不同，同时满足氧化层作为整体覆盖基底轴长的要求。
图3a显示的构造中，包含第一SCR催化剂(SCR 1)的第一顶层和包含第二SCR催化剂(SCR 2)的第二顶层位于包含氧化催化剂的底层上，其中第二顶层位于出口处，第一顶层与第二顶层在第二顶层的入口侧相邻布置，底层从入口延伸的部分没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：将包含一种或多种氧化催化剂的载体涂层在基底轴长上施涂，来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧。第一顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在底层包含氧化催化剂的一部分上施涂来形成，其中注射器装置的出口置于第一载体涂层上，位置与氧化层上第一载体涂层和第二载体涂层交汇的期望点接近。第二顶层可以通过将包含一种或多种与第一顶层中中的SCR催化剂不同的SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层上从出口端施涂来形成。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
图3b显示的构造中，包含第一SCR催化剂(SCR 1)的第一顶层和包含第二SCR催化剂(SCR 2)的第二顶层位于包含氧化催化剂的底层上，其中第一顶层位于入口处，第二顶层与第一顶层相邻布置，并且底层从出口延伸的一部分没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：将包含一种或多种氧化催化剂的载体涂层在基底的轴长上施涂，来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧。第二顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在底层包含氧化催化剂的一部分上施涂来形成，其中注射器装置的端部置于第一载体涂层上，位置与氧化层上第一载体涂层和第二载体涂层交汇的期望点接近。第一顶层可以通过将包含一种或多种与第二顶层中的SCR催化剂不同的SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层上从出口端施涂来形成。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
在图3a和b中，第一SCR载体涂层(SCR 1)和第二SCR载体涂层(SCR 2)的长度显示为大致相同。在一些构造中，这两个载体涂层的长度可以不同。
图4a显示的构造中，包含第一SCR催化剂(SCR 1)的第一顶层和包含第二SCR催化剂(SCR 2)的第二顶层位于包含第一氧化催化剂(氧化1)和第二氧化催化剂(氧化2)的底层上，其中第一顶层位于第一氧化催化剂的一部分上的入口处，第二顶层位于第二氧化催化剂的一部分上的出口处，并且两个顶层之间的底层部分没有被顶层覆盖。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：将包含一种或多种氧化催化剂的第一载体涂层在基底轴长的一部分上从入口或出口施涂，然后将包含一种或多种与第二载体涂层中的氧化催化剂不同的氧化催化剂的第二载体涂层基底轴长的其余部分上从没有用于施涂第一载体涂层的端部施涂，来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧。第一顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层之一或二者的一部分上施涂来形成，其中注射器装置的端部置于第一载体涂层上，位置与氧化层上第一载体涂层和第二载体涂层交汇的期望点接近。第二顶层可以通过将包含一种或多种与用于形成顶层的第一载体涂层中的SCR催化剂不同的SCR催化剂的第二载体涂层在第二氧化底层中的一个的至少一部分上从出口端施涂来形成。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
图4b显示的构造中，包含第一SCR催化剂(SCR 1)的第一顶层和包含第二SCR催化剂(SCR 2)的第二顶层位于包含第一氧化催化剂(氧化1)和第二氧化催化剂(氧化2)的底层上，其中第二顶层(SCR 2)位于第二氧化催化剂的一部分上的出口端处，第一顶层(SCR 1)在第二顶层的入口侧上与第二顶层相邻布置，并且底层从入口延伸的一部分没有被顶层覆盖。第二SCR催化剂显示为覆盖第一和第二氧化层二者的部分。
在一些构造中，第二SCR层可以覆盖仅第二氧化载体涂层的一部分，第一SCR层可以覆盖第一氧化层的至少全部和任选地第二氧化层的至少一部分。
第二顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层的一部分上施涂来形成，其中注射器装置的端部置于第二载体涂层上，位置与氧化层上第一载体涂层和第二载体涂层交汇的期望点接近。这种构造的催化制品可以通过如下来制备：将包含一种或多种氧化催化剂的第一载体涂层在基底轴长的一部分上从入口或出口施涂，然后将包含一种或多种与第一载体涂层中的氧化催化剂不同的氧化催化剂的第二载体涂层在基底轴长的其余部分上从没有用于施涂第一载体涂层的端部施涂，来形成底层。然后可以将载体涂层干燥和优选煅烧。第二顶层可以通过将包含一种或多种SCR催化剂的载体涂层在包含氧化催化剂的底层之一或二者的一部分上施涂来形成，其中注射器装置的端部置于第二载体涂层上，位置与氧化层上第一载体涂层和第二载体涂层交汇的期望点接近。第一顶层可以通过将包含一种或多种与用于形成顶层的第二载体涂层中的SCR催化剂不同的SCR催化剂的第一载体涂层在第二氧化底层中的一个的至少一部分上从入口端施涂来形成。然后可以将催化剂制品干燥和煅烧。
在图4a和b，第一SCR催化剂层(SCR 1)和第二SCR催化剂层(SCR 2)的长度显示为大致相同，并且第一氧化催化剂层(氧化1)和第二氧化催化剂层(氧化2)的长度显示为彼此大致相同，其中SCR载体涂层的长度总体上比氧化层的总长度即轴长短。在一些构造中，这些SCR层的长度和/或氧化催化剂层的长度可以彼此不同，不过氧化催化剂层作为整体满足氧化层作为整体覆盖基底轴长的要求。
SCR催化剂
在各种构造中，组合物可以包含第一SCR催化剂或者第一SCR催化剂和第二SCR催化剂。
第一SCR催化剂与第二SCR催化剂的不同可以在于包含不同的活性组分，如下所述，在于具有不同的活性组分负载量，或者二者。
在一些构造中，第二SCR催化剂的负载量，例如以克/立方英寸或克/升来表示，高于第一SCR催化剂的负载量。
第一和第二SCR催化剂中的活性组分可以独立地选自贱金属、贱金属氧化物、混合金属氧化物、分子筛、金属交换的分子筛或其混合物。贱金属可以选自铈、铬、钴、铜、铁、锰、钼、镍、钨、钒和锆及其混合物。
由负载于难熔金属氧化物例如氧化铝、二氧化硅、氧化锆、二氧化钛、二氧化铈及其组合上的钒组成的SCR组合物是公知的，在移动应用中广泛地商用。典型的组合物在美国专利4,010,238和4,085,193中描述，其整个内容通过参考引入本文。用于商业，特别是用于移动应用中的组合物包含TiO2，其上分别以0-20wt％和0.1-6wt％的浓度分散有WO3和V2O5。第二SCR催化剂可以包含MnO2上的Nb-Ce-Zr或Nb。这些催化剂可以含有充当粘结剂和促进剂的其他无机材料例如SiO2和ZrO2。
当SCR催化剂是贱金属时，则催化剂制品可以进一步包含至少一种贱金属促进剂。作为本文使用的，“促进剂”被理解为表示当添加到催化剂时增加催化剂活性的物质。贱金属促进剂可以为金属、金属氧化物或其混合物的形式。至少一种贱金属催化剂促进剂可以选自钕(Nd)、钡(Ba)、铈(Ce)、镧(La)、镨(Pr)、镁(Mg)、钙(Ca)、锰(Mn)、锌(Zn)、铌(Nb)、锆(Zr)、钼(Mo)、锡(Sn)、钽(Ta)、锶(Sr)及其氧化物。至少一种贱金属催化剂促进剂可以优选是MnO2、Mn2O3、Fe2O3、SnO2、CuO、CoO、CeO2及其混合物。
至少一种贱金属催化剂促进剂可以以盐的水溶液例如硝酸盐或乙酸盐的形式添加到催化剂中。
至少一种贱金属催化剂促进剂和至少一种贱金属催化剂例如铜可以从水溶液浸渍到氧化物载体材料上，可以添加到包含氧化物载体材料的载体涂层中，或者可以浸渍到预先用载体涂层涂覆的载体中。
SCR催化剂可以包含分子筛或金属交换的分子筛。作为本文使用的，“分子筛”被理解为表示含有精确和均匀尺寸的细孔的亚稳材料，其可以用作气体或液体的吸附剂。足够小而穿过孔的分子被吸附，而较大分子不被吸附。分子筛可以是沸石分子筛、非沸石分子筛或其混合物。
SCR催化剂可以包含分子筛或金属交换的分子筛，其中分子筛是小孔、中孔、大孔或其混合物。“小孔分子筛”是含有8个四面体原子的最大环尺寸的分子筛。“中孔分子筛”是含有10个四面体原子的最大环尺寸的分子筛。“大孔分子筛”是具有12个四面体原子的最大环尺寸的分子筛。
SCR催化剂可以包含选自以下的分子筛：铝硅酸盐分子筛、含金属的铝硅酸盐分子筛、铝磷酸盐(AlPO)分子筛、含金属的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛、硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛和含金属的硅-铝磷酸盐(MeAPSO)分子筛及其混合物。
铝硅酸盐分子筛和含金属的铝硅酸盐分子筛是沸石分子筛；铝磷酸盐(AlPO)分子筛、含金属的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛、硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛和含金属的硅-铝磷酸盐(MeAPSO)分子筛是非沸石分子筛。
铝硅酸盐沸石的二氧化硅/氧化铝摩尔比(SAR)定义为SiO2/Al2O3，可以是至少约5，优选至少约15，有用的范围是约10-200。
SCR催化剂中的任一种可以包含选自以下骨架类型的小孔分子筛：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SFW、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON及其混合物和/或共生体。优选地，小孔分子筛选自以下的骨架类型：AEI、AFX、CHA、DDR、ERI、ITE、KFI、LEV和SFW。
SCR催化剂中的任一种可以包含选自以下骨架类型的中孔分子筛：AEL、AFO、AHT、BOF、BOZ、CGF、CGS、CHI、DAC、EUO、FER、HEU、IMF、ITH、ITR、JRY、JSR、JST、LAU、LOV、MEL、MFI、MFS、MRE、MTT、MVY、MWW、NAB、NAT、NES、OBW、PAR、PCR、PON、PUN、RRO、RSN、SFF、SFG、STF、STI、STT、STW、SVR、SZR、TER、TON、TUN、UOS、VSV、WEI和WEN及其混合物和/或共生体。优选地，中孔分子筛选自以下的骨架类型：FER、MFI和STT。
SCR催化剂中的任一种可以包含选自以下骨架类型的大孔分子筛：AFI、AFR、AFS、AFY、ASV、ATO、ATS、BEA、BEC、BOG、BPH、BSV、CAN、CON、CZP、DFO、EMT、EON、EZT、FAU、GME、GON、IFR、ISV、ITG、IWR、IWS、IWV、IWW、JSR、LTF、LTL、MAZ、MEI、MOR、MOZ、MSE、MTW、NPO、OFF、OKO、OSI、RON、RWY、SAF、SAO、SBE、SBS、SBT、SEW、SFE、SFO、SFS、SFV、SOF、SOS、STO、SSF、SSY、USI、UWY和VET及其混合物和/或共生体。优选地，大孔分子筛选自以下的骨架类型：BEA、MOR和OFF。
优选地，SCR催化剂包含分子筛或含金属的分子筛，分子筛或含金属的分子筛中的分子筛包括选自以下的骨架类型：AEI、BEA(β沸石)、CHA(菱沸石)、FAU(沸石Y)、FER(镁碱沸石)、MFI(ZSM-5)和MOR(丝光沸石)。
金属交换的分子筛可以具有选自周期表第VB、VIB、VIIB、VIIIB、IB或IIB族的至少一种金属，其沉积在分子筛的外表面上或者分子筛的通道、空穴或骨架构架内的骨架外位置上。优选地，金属选自铈、铬、钴、铜、镓、铟、铱、铁、锰、钼、镍、钯、铂、钌、铼、银、锡和锌。更优选地，含金属的分子筛中的金属包括铜或铁。
金属可以为几种形式之一，形式包括但不限于零价金属原子或簇，分离的阳离子，单核或多核氧阳离子，或者作为扩展的金属氧化物。优选地，金属可以是铁、铜及其混合物或组合。
可以使用金属前体在合适溶剂中的混合物或溶液来将金属与分子筛合并。术语“金属前体”表示可以分散在沸石上来产生催化活性金属组分的任何化合物或络合物。本发明不限于具体类型、组成或纯度的金属前体。由于使用其他溶剂的经济性和环境方面，溶剂优选地是水。
当使用优选的金属，铜时，合适的络合物或化合物包括但不限于无水的和水合的硫酸铜、硝酸铜、醋酸铜、乙酰基丙酮酸铜、氧化铜、氢氧化铜和铜胺盐(例如[Cu(NH3)4]2+)。
可以将分子筛添加到金属组分的溶液来形成悬浮液，然后允许该悬浮液反应，以使得金属组分分布在沸石上。金属可以分布在分子筛的孔通道中以及外表面上。金属可以以离子形式或作为金属氧化物来分布。例如，铜可以作为铜(II)离子、铜(I)离子或作为氧化铜来分布。含有金属的分子筛可以从悬浮液的液相中分离，清洗和干燥。形成的含金属的分子筛然后可以煅烧来将金属固定到分子筛中。优选地，SCR催化剂包含Cu-SCR、Fe-SCR、钒、混合氧化物、促进的Ce-Zr或促进的MnO2。Cu-SCR催化剂包含铜和分子筛，Fe-SCR催化剂包含铁和分子筛。
金属交换的分子筛可以含有约0.10wt％-约10wt％的第VB、VIB、VIIB、VIIIB、IB或IIB族金属，其位于分子筛的外表面上或者通道、空穴或骨架框架内的骨架外位置上。优选地，骨架外金属的存在量可以是约0.2wt％-约5wt％。
金属交换的分子筛优选是铜(Cu)或铁(Fe)负载的分子筛，其具有基于催化剂的总重量计约0.1wt％-约20.0wt％的铜或铁。更优选地，铜或铁的存在量是催化剂的总重量的约0.5wt％-约15wt％。最优选地，铜或铁的存在量是催化剂的总重量的约1wt％-约9wt％。
负载于混合氧化物上的金属可以包含催化组合物，其含有由以下组成的至少一种催化组分：(i)分散在作为载体材料的混合氧化物或复合氧化物或其混合物上的至少一种过渡金属，其由铈和锆组成；或者(ii)作为单一氧化物的氧化铈和氧化锆，或者其复合氧化物，或者该单一氧化物和该复合氧化物的混合物，其分散在惰性氧化物载体材料上，其中至少一种过渡金属分散在其上，并且该至少一种过渡金属选自第VIB族金属、第IB族金属、第IVA族金属、第VB族金属、第VIIB族金属、第VIII族金属及其任意两种或更多种的混合物，条件是至少一种所选的过渡金属是钨，并且催化组分中按氧化物计铈和锆的含量是CexZr1- xO2，其中x＝0.1-0.5。
SCR催化剂在SCR层中的存在量可以是0.5g/in3-3.0g/in3，优选1.0g/in3-2.5g/in3，更优选1.25g/in3-2.0g/in3。氧化催化剂在氧化层中的存在量可以是0.2g/in3-1.6g/in3，优选0.35g/in3-1.25g/in3，更优选0.5g/in3-1.0g/in3。
氧化催化剂
氧化催化剂可以包含贵金属或其混合物。优选地，贵金属是金、银、铂、钯、钌或铑或其组合。更优选地，贵金属是铂或钯或者铂和钯的组合。
铂族金属的存在量可以是约0.1g/ft3-约75g/ft3，优选约2g/ft3-约50g/ft3，更优选约5g/ft3-约30g/ft3。
贵金属优选地位于难熔金属氧化物载体上。
氨氧化催化剂可以包含氨储存性低的载体上的铂、钯或铂和钯的组合。术语“氨储存性低的载体”表示储存小于0.001mmol NH3/m3载体的载体。氨储存性低的载体优选地是具有选自以下骨架类型的分子筛或沸石：AEI、ANA、ATS、BEA、CDO、CFI、CHA、CON、DDR、ERI、FAU、FER、GON、IFR、IFW、IFY、IHW、IMF、IRN、IRY、ISV、ITE、ITG、ITN、ITR、ITW、IWR、IWS、IWV、IWW、JOZ、LTA、LTF、MEL、MEP、MFI、MRE、MSE、MTF、MTN、MTT、MTW、MVY、MWW、NON、NSI、RRO、RSN、RTE、RTH、RUT、RWR、SEW、SFE、SFF、SFG、SFH、SFN、SFS、SFV、SGT、SOD、SSF、SSO、SSY、STF、STO、STT、SVR、SVV、TON、TUN、UOS、UOV、UTL、UWY、VET、VNI。更优选地，氨储存性低的载体是具有选自以下骨架类型的分子筛或沸石：BEA、CDO、CON、FAU、MEL、MFI和MWW，甚至更优选地骨架类型选自BEA和MFI。
氨储存性低的载体可以是含硅载体。含硅载体可以包含二氧化硅或二氧化硅与氧化铝之比是以下的至少一种的沸石：(a)至少100，(b)至少200，(c)至少250，(d)至少300，(e)至少400，(f)至少500，(g)至少750，和(h)至少1000。
含硅载体可以包含具有BEA、CDO、CON、FAU、MEL、MFI或MWW骨架类型，优选BEA或MFI骨架类型的分子筛。
共混物中SCR催化剂的量与氨储存性低的载体上铂的量之比可以是0.1-300:1(包括端值)，优选3:1-300:1(包括端值)，更优选7:1-100:1(包括端值)，甚至更优选10:1-50:1(包括端值)，基于这些组分的重量计。
术语“活性组分负载量”指的是共混物中铂的载体的重量+铂的重量+第一SCR催化剂的重量。铂在催化剂的活性组分负载量中的存在量可以是约0.01-约0.3wt％(包括端值)，优选约0.03-0.2wt％(包括端值)，更优选约0.05-0.17wt％(包括端值)，最优选约0.07-0.15wt％(包括端值)。
铂在氧化层中的存在量可以是约0.1wt％-2wt％(包括端值)，优选0.1-1wt％(包括端值)，更优选0.1wt％-0.5wt％(包括端值)，相对于层的重量计。
另外的催化剂例如钯(Pd)、金(Au)、银(Ag)、钌(Ru)或铑(Rh)可以与Pt一起存在，优选与Pt共混。
氧化层可以进一步包含SCR催化剂，其中氧化层中的氧化催化剂和SCR催化剂作为共混物存在。
包含SCR催化剂或氧化催化剂的载体涂料优选是溶液、悬浮液或浆料，其提供表面涂层。含有SCR催化剂的顶层可以含有基于层的重量计量是约80％或更大的SCR催化剂。其余部分包含粘结剂等。贵金属涂料优选含有基于难熔金属氧化物载体的重量计约0.05-5wt％的贵金属。
载体涂料还可以包括非催化组分，例如填料、粘结剂、稳定剂、流变改性剂和其他添加剂，包括以下的一种或多种：氧化铝、二氧化硅、非沸石二氧化硅氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈。
浆料可以包含成孔剂，例如石墨、纤维素、淀粉、聚丙烯酸酯和聚乙烯等。这些另外的组分无需催化所需反应，而是改进催化材料的效力，例如通过增大它的操作温度范围，增大催化剂的接触表面积，增大催化剂对基底的粘附性等来改进。
底层涂料优选以足以产生约0.1-40g/ft3贵金属，更优选约0.5-20g/ft3，甚至更优选约1-10g/ft3的载体涂层负载量的量施涂到基底。
顶层涂料可以施涂到底层来产生>0.25g/in3，例如>0.50g/in3，或>0.80g/in3，例如0.80-3.00g/in3的SCR催化剂载体涂层负载量。在优选的实施方案中，载体涂层负载量>1.00g/in3，例如>1.2g/in3，>1.5g/in3，>1.7g/in3，或>2.00g/in3，例如1.5-2.5g/in3。
本发明中所用的基底优选包含陶瓷、陶瓷状材料或难熔金属。陶瓷或陶瓷状材料的例子包括堇青石、α-氧化铝、碳化硅、氮化硅、氧化锆、莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅-氧化镁或硅酸锆。难熔金属的例子包括不锈钢。
可以用于燃气轮机中的两种基底设计是蜂窝体和平板。优选的蜂窝体基底包括具有所谓的蜂窝体几何形状的流通式整料，其包含多个相邻的平行通道，通道两端开口，并且通常从基底的入口面延伸到出口面并产生高表面积与体积之比。蜂窝体结构可以由挤出的陶瓷材料例如堇青石或波纹金属箔如不锈钢制成。除了堇青石、碳化硅、氮化硅、陶瓷和金属之外，可以用于基底的其他材料包括氮化铝、氮化硅、钛酸铝、α-氧化铝、莫来石例如针状莫来石、铯榴石、热处理金属陶瓷(thermet)例如Al2OsZFe、Al2O3/Ni或B4CZFe，或者包含其任意两种或更多种的片段的复合材料。优选的材料包括堇青石、碳化硅和钛酸铝。对于燃气轮机应用来说，蜂窝体流通式整料优选具有约50-约400个孔腔/平方英寸(cpsi)，更优选约50-约250个孔腔/平方英寸的低孔腔密度。
与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，具有从出口端朝向入口端延伸的SCR层的催化制品可以提供更大的硫耐受性和/或更大的CO/HC转化率。
与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，具有从出口端朝向入口端延伸的SCR层的催化制品可以提供更高的CO/HC转化率。
与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，具有从出口端朝向入口端延伸的SCR层的催化制品可以提供减少的氨泄漏和更高的CO/HC转化率。
与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，具有从距基底入口端一定距离朝向基底出口端延伸的SCR层的催化制品，其中SCR层没有覆盖基底的入口和出口部分，可以提供更大的硫耐受性。
与蜂窝体型相比，平板型催化剂具有更低的压力降，并且更不容易堵塞和结垢。蜂窝体构造小于平板型，但是具有更高的压力降且更容易堵塞。平板基底可以由金属例如不锈钢构成。平板基底优选是波纹金属，并且优选包含穿过基底的多个孔洞或开口。
一种排气系统包含SCR催化剂，和根据本发明第一方面的催化制品。
一种燃气轮机包含根据本发明的排气系统。
一种增加燃气轮机废气中的CO和HC的转化率的方法包括使包含CO和HC的废气与根据本发明第一方面的催化制品接触。
一种减少燃气轮机废气中的氨泄漏的方法包括使包含氨的废气与根据本发明第一方面的催化制品接触。
一种在燃气轮机废气中增加CO和HC的转化率和减少氨泄漏的方法包括使包含CO、HC和氨的废气与根据本发明第一方面的催化制品接触。
一种增加催化剂在燃气轮机废气中的硫耐受性的方法包括使包含硫的废气与根据本发明第一方面的催化制品接触，其中SCR层从出口端朝向入口端延伸。
本文所述的催化制品可以用于通过使包含硫的废气与催化制品接触，来增加催化剂在燃气轮机废气中的硫耐受性。
本文所述的催化制品可以用于通过使包含硫的废气与催化制品接触来减少由于硫的存在而导致的催化剂失活。
本发明还可以根据以下限定中的一种或多种来进行限定：
1)催化制品，其包含：(a)基底，其具有限定轴长的入口端和出口端；(b)氧化层，其包含含有一种或多种贵金属的氧化催化剂，该氧化层位于该基底上并覆盖该基底的轴长；和(c)SCR层，其包含SCR催化剂，该SCR层位于该氧化层上并叠覆该氧化层的一部分，其中该部分小于100％，其中该制品经配置来处理来自于燃气轮机的含有NOx、烃、CO、SOx和氨中的一种或多种的废气流：
2)根据1)的催化制品，其中该SCR层从入口端朝向出口端延伸；
3)根据1)的催化制品，其中该SCR层从出口端朝向入口端延伸；
4)根据1)的催化制品，其中该SCR层从入口端朝向出口端延伸和从出口端朝向入口端延伸；
5)根据1)-5)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR层包含第一SCR催化剂和第二SCR催化剂，其中第一SCR催化剂不同于第二SCR催化剂，并且第一SCR催化剂位于该制品相对于第二SCR催化剂的入口侧上；
6)根据5)的催化制品，其中第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的不同在于该SCR催化剂的负载量；
7)根据5)或6)的催化制品，其中第二SCR催化剂的负载量高于第一SCR；
8)根据5)、6)或7)的催化制品，其中第一SCR催化剂和第二SCR催化剂包含不同的催化物质；
9)根据1)-8)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该氧化层包含第一氧化催化剂和第二氧化催化剂，其中第一氧化催化剂不同于第二氧化催化剂，并且第一氧化催化剂位于该制品相对于第二氧化催化剂的入口侧上；
10)根据1)-9)(包括端值)中任一项的催化制品，其中第一氧化催化剂和第二氧化催化剂的不同在于该氧化催化剂的负载量；
11)根据1)-10)中任一项的催化制品，其中第二氧化催化剂中该氧化催化剂的负载量高于第一氧化催化剂；
12)根据1)-11)中任一项的催化制品，其中第一氧化催化剂和第二氧化催化剂包含不同的催化物质；
13)根据2)-12)(包括端值)中任一项的催化制品，其进一步包含第三催化剂涂层，其中第三催化剂涂层从出口端朝向入口端延伸，和第一催化剂涂层含有未被第二催化剂涂层或第三催化剂涂层涂覆范围；
14)根据13)的催化制品，其中第三催化剂涂层包含与第二催化剂涂层中的该SCR催化剂不同的SCR催化剂；
15)根据1)-14)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR区覆盖该基底的轴长的90％或更低；
16)根据1)-15)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR区延伸该基底的轴长的75％或更低；
17)根据1)-16)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR区延伸该基底的轴长的55％或更低；
18)根据1)-17)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该氧化催化剂包含铂族金属；
19)根据1)-18)中任一项的催化制品，其中该铂族金属是铂或钯或钌或其混合物；
20)根据1)-19)中任一项的催化制品，其中该氧化催化剂包含氨储存性低的载体上的铂；
21)根据20)的催化制品，其中氨储存性低的载体是含硅载体；
22)根据21)的催化制品，其中该含硅载体包括二氧化硅或二氧化硅与氧化铝之比是一种至少一种的沸石：(a)≥100，(b)≥200，(c)≥250，≥300，(d)≥400，(e)≥500，(f)≥750，和(g)≥1000；
23)根据21)或22)的催化制品，其中该含硅载体包括BEA或MFI；
24)根据1)-23)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该氧化层进一步包含SCR催化剂，并且该氧化层中的该氧化催化剂和该SCR催化剂作为共混物存在；
25)根据1)-24)中任一项的催化制品，其中与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，该制品提供更高的CO/HC转化率；
26)根据1)-25)(包括端值)中任一项的催化制品，其中与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，该制品提供减少的氨泄漏；
27)根据1)-26)(包括端值)中任一项的催化制品，其中与第二催化剂涂层完全叠覆第一催化剂涂层的相当的制品相比，该制品提供更高的CO/HC转化率和减少的氨泄漏；
28)根据1)-27)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该一种或多种贵金属位于难熔金属氧化物载体上；
29)根据1)-28)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR催化剂包含贱金属，贱金属的氧化物，分子筛，含金属的分子筛，负载在混合氧化物上的金属，或者其混合物；
30)根据29)的催化制品，其中该贱金属选自铈、铬、钴、铜、铁、锰、钼、镍、钨和钒及其混合物；
31)根据29)的催化制品，其中该SCR催化剂包含含金属的分子筛，其中该金属选自铈、铬、钴、铜、镓、铟、铱、铁、锰、钼、镍、钯、铂、钌、铼、银、锡和锌；
32)根据31)的催化制品，其中该含金属的分子筛中的金属包括铜或铁；
33)根据1)-30)(包括端值)、31)和32)中任一项的催化制品，其中该SCR催化剂包含铝硅酸盐分子筛，铝磷酸盐分子筛，硅铝磷酸盐分子筛，含金属的铝硅酸盐分子筛，含金属的铝磷酸盐分子筛，或含金属的硅铝磷酸盐分子筛；
34)根据1)-30)(包括端值)和31)-33)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR催化剂包含分子筛或含金属的分子筛，并且该分子筛或该含金属的分子筛中的该分子筛包含选自以下的骨架类型：AEI、BEA(β沸石)、CHA(菱沸石)、FAU(Y沸石)、FER(镁碱沸石)、MFI(ZSM-5)和MOR(丝光沸石)；
35)根据29)的催化制品，其中该负载在混合氧化物上的金属包含催化组合物，该催化组合物含有由以下组成的至少一种催化组分：(i)分散在作为载体材料的混合氧化物或复合氧化物或其混合物上的至少一种过渡金属，其由铈和锆组成；或者(ii)作为单一氧化物的氧化铈和氧化锆，或者其复合氧化物，或者该单个氧化物和该复合氧化物的混合物，其分散在惰性氧化物载体材料上，其中至少一种过渡金属分散在其上，并且该至少一种过渡金属选自第VIB族金属、第IB族金属、第IVA族金属、第VB族金属、第VIIB族金属、第VIII族金属及其任意两种或更多种的混合物，条件是至少一种所选的过渡金属是钨，并且催化组分中按氧化物计铈和锆的含量是CexZr1-xO2，其中x＝0.1-0.5；
36)根据1)-35)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该SCR催化剂在该SCR层中的存在量是0.5g/in3-3.0g/in3，优选1.0g/in3-2.5g/in3，更优选1.25g/in3-2.05g/in3；
37)根据1)-36)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该氧化催化剂在该氧化层中的存在量是0.2g/in3-1.6g/in3，优选0.35g/in3-1.25g/in3，更优选0.5g/in3-1.0g/in3。
38)根据1)-37)(包括端值)中任一项的催化制品，其中该基底包括堇青石、碳化硅、钛酸铝或金属；
39)排气系统，其包含1)-38)(包括端值)中任一项的催化制品。
40)增加燃气轮机废气中CO和HC的转化率的方法，该方法包括使包含CO和HC的废气与根据1)-37)(包括端值)中任一项的催化制品接触；
41)减少燃气轮机废气中的氨泄漏的方法，该方法包括使包含氨的废气与根据1)-37)(包括端值)中任一项的催化制品接触；和
42)在燃气轮机废气中增加CO和HC的转化率和减少氨泄漏的方法，该方法包括使包含CO、HC和氨的废气与根据1)-37)(包括端值)任一项的催化制品接触。
为了能够更充分地理解本发明，仅作为说明提供了以下的实施例。
实施例
实施例1
制备了挤出的SCR催化剂，其含有二氧化钛、氧化钨、氧化钒和适合的粘结剂。该SCR催化剂的孔腔密度是140个孔腔/平方英寸(cpsi)。
实施例2(对比)
在230cpsi陶瓷基底上制备双层氨泄漏催化剂(ASC)。沿着基底的整个长度涂覆具有连续的氧化铝载体涂覆层的第一层。然后将Pt从硝酸铂溶液浸渍到载体涂覆的氧化铝层，达到负载量5g/ft3 Pt。将含有Cu浸渍的CHA沸石并混合有粘结剂的第二载体涂层以连续层施涂，其覆盖Pt氧化铝层的100％。
实施例3
在230cpsi陶瓷基底上制备分区的ASC/氧化催化剂(OC)。沿着基底的整个长度涂覆具有连续的氧化铝活性涂覆层的第一层。然后将Pt从硝酸铂溶液浸渍到活性涂覆的氧化铝层，达到负载量5g/ft3 Pt。将含有Cu浸渍的CHA沸石并混合有粘结剂的第二载体涂层以连续层施涂，其覆盖Pt氧化铝层的前85％。
实施例4
在230cpsi陶瓷基底上制备分区的ASC/OC。沿着基底的整个长度涂覆具有连续的氧化铝活性涂覆层的第一层。然后将Pt从硝酸铂溶液浸渍到活性涂覆的氧化铝层，达到负载量5g/ft3 Pt。将含有Cu浸渍的CHA沸石并混合有粘结剂的第二载体涂层以连续层施涂，其覆盖Pt氧化铝层的前70％。
样品测试
在实验室规模反应器中以多种组合测试实施例1-4(包括端值)的催化剂。供给到催化剂的气体组成是50ppm CO，24ppm NO，6ppm NO2，30pm NH3，15％O2，8％水，3％CO2和余量的N2。用保持在200-450℃的稳态温度点的反应器测量CO、NOx和NH3转化率。
实施例5
将实施例1和实施例2串联插入反应器(实施例1的SCR催化剂在对比例2的ASC上游)，根据上述程序，以一定流速进行测试，使得在整个SCR+ASC体积上的气时空速(GHSV)是80,000h-1。
覆盖Pt氧化铝层的100％
Figure GDA0002618292240000271
实施例5显示了对比例2的ASC可以分别在200℃提供至少55％和20％的NO和CO的转化率，在300℃至少85％和45％转化率，在400℃至少75％和60％转化率，在450℃至少50％和65％转化率。
这些浓度分别代表在200、300、400和450℃ NH3浓度相对于NH3初始浓度减少60％、86％、89％和88％。
实施例6
将实施例1和实施例3串联插入反应器(实施例1的SCR催化剂在对比例3的ASC上游)，根据上述程序，以一定流速进行测试，使得在分区的ASC/OC催化剂的SCR+ASC部分上的GHSV是80,000h-1，在分区的ASC/OC的OC部分上的GHSV是1,040,115h-1。
覆盖Pt氧化铝层的前85％
Figure GDA0002618292240000281
实施例6显示了作为ASC，实施例3的ASC可以在200℃分别提供至少60％和40％的NOx和CO的转化率，在300℃至少80％和65％转化率，在400℃至少75％和75％转化率，在450℃至少50％和80％转化率。
这些浓度分别代表在200、300、400和450℃ NH3浓度相对于NH3初始浓度减少71％、92％、92％和91％。
实施例7
将实施例1和实施例4串联插入反应器(实施例1的SCR催化剂在对比例4的ASC上游)，根据上述程序，以一定流速进行测试，使得在分区的ASC/OC催化剂的SCR+ASC部分上的GHSV是80,000h-1，在分区的ASC/OC的OC部分上的GHSV是480Kh-1。
覆盖Pt氧化铝层的前70％
Figure GDA0002618292240000291
实施例6显示作为ASC，实施例4的ASC可以在200℃分别提供至少55％和40％的NOx和CO的转化率，在300℃至少80％和70％转化率，在400℃至少70％和75％转化率，在450℃至少50％和80％转化率。
这些浓度分别代表在200、300、400和450℃ NH3浓度相对于NH3初始浓度减少66％、93％、92％和91％。
虽然本文参考具体实施方案说明和描述了本发明，但是本发明并非打算限于所示细节。而是可以在权利要求书的等价区域和范围内对细节进行不同的改变，而不脱离本发明。

Claims (19)

1.用于处理来自于燃气轮机的含有NOx、烃、CO、SOx和氨中的一种或多种的废气流的催化制品，该催化制品包含：
(a)基底，其具有限定轴长的入口端和出口端；
(b)氧化层，其包含含有一种或多种贵金属的氧化催化剂，该氧化层位于该基底上并覆盖该基底的轴长；和
(c)SCR层，其包含SCR催化剂，该SCR层位于该氧化层上并叠覆该氧化层的一部分，其中该部分小于100％，
其中该SCR层包含第一SCR催化剂和第二SCR催化剂，其中第一SCR催化剂不同于第二SCR催化剂，并且第一SCR催化剂位于该催化制品相对于第二SCR催化剂的入口侧上。
2.根据权利要求1所述的催化制品，其中：(i)该SCR层从入口端朝向出口端延伸；(ii)该SCR层从出口端朝向入口端延伸；或者(iii)该SCR层从入口端朝向出口端和从出口端朝向入口端延伸。
3.根据权利要求1所述的催化制品，其中第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的不同在于该SCR催化剂的负载量。
4.根据权利要求1或3所述的催化制品，其中第二SCR催化剂的负载量高于第一SCR催化剂。
5.根据权利要求1或2所述的催化制品，其中第一SCR催化剂和第二SCR催化剂包含不同的催化物质。
6.根据权利要求1或2所述的催化制品，其中该氧化层包含第一氧化催化剂和第二氧化催化剂，其中第一氧化催化剂不同于第二氧化催化剂，并且第一氧化催化剂位于该催化制品相对于第二氧化催化剂的入口侧上。
7.根据权利要求6所述的催化制品，其中第一氧化催化剂和第二氧化催化剂的不同在于该氧化催化剂的负载量。
8.根据权利要求7所述的催化制品，其中第二氧化催化剂中该氧化催化剂的负载量高于第一氧化催化剂。
9.根据权利要求6所述的催化制品，其中第一氧化催化剂和第二氧化催化剂包含不同的催化物质。
10.根据权利要求1或2的催化制品，其进一步包含第三催化剂涂层，其中第三催化剂涂层位于该氧化层上且从出口端朝向入口端延伸，覆盖该氧化层的一部分，和该氧化层含有未被该SCR层或第三催化剂涂层涂覆的范围。
11.根据权利要求10所述的催化制品，其中第三催化剂涂层包含与该SCR层中的该SCR催化剂不同的SCR催化剂。
12.根据权利要求1或2所述的催化制品，其中该SCR层覆盖该基底的轴长的90％或更低。
13.根据权利要求1或2所述的催化制品，其中该氧化层进一步包含SCR催化剂，并且该氧化层中的该氧化催化剂和该SCR催化剂作为共混物存在。
14.排气系统，其包含根据前述权利要求中任一项所述的催化制品。
15.燃气轮机，其包含根据权利要求14所述的排气系统。
16.增加燃气轮机废气中一氧化碳(CO)和烃(HC)的转化率的方法，该方法包括使包含CO和HC的废气与根据权利要求1-13中任一项所述的催化制品接触。
17.减少燃气轮机废气中的氨泄漏的方法，该方法包括使包含氨的废气与根据权利要求1-13中任一项所述的催化制品接触。
18.在燃气轮机废气中增加CO和HC的转化率和减少氨泄漏的方法，该方法包括使包含CO、HC和氨的废气与根据权利要求1-13中任一项所述的催化制品接触。
19.增加催化制品在燃气轮机废气中的硫耐受性的方法，该方法使包含硫的废气与根据权利要求1-13中任一项所述的催化制品接触，其中该SCR层从出口端朝向入口端延伸。
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