BR112018006283B1 - Artigo catalítico, sistema de escape, turbina de combustão, e, métodos para aumentar a conversão de monóxido de carbono (co) e hidrocarbonetos (hc) em um gás de escape, para reduzir escorregamento de amônia e para aumentar a tolerância ao enxofre de um artigo catalítico em um gás de escape - Google Patents

Artigo catalítico, sistema de escape, turbina de combustão, e, métodos para aumentar a conversão de monóxido de carbono (co) e hidrocarbonetos (hc) em um gás de escape, para reduzir escorregamento de amônia e para aumentar a tolerância ao enxofre de um artigo catalítico em um gás de escape Download PDF

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Abstract

ARTIGO CATALÍTICO, SISTEMA DE ESCAPE, TURBINA DE COMBUSTÃO, E, MÉTODOS PARA AUMENTAR A CONVERSÃO DE MONÓXIDO DE CARBONO (CO) E HIDROCARBONETOS (HC) EM UM GÁS DE ESCAPE, PARA REDUZIR ESCORREGAMENTO DE AMÔNIA E PARA AUMENTAR A TOLERÂNCIA AO ENXOFRE DE UM ARTIGO CATALÍTICO EM UM GÁS DE ESCAPE. Trata-se de um artigo catalítico para tratar uma corrente de gás de escape que contém um ou mais dentre NOx, hidrocarbonetos, CO, SOx e amônia oriundos de uma turbina de combustão que compreende (a) um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída que definem um comprimento axial; (b) uma camada de oxidação que compreende um catalisador de oxidação que compreende um ou mais metais nobres, sendo que a camada de oxidação é posicionada no substrato e cobre o comprimento axial do substrato; e (c) uma camada SCR que compreende um catalisador SCR, sendo que a camada SCR é posicionada na camada de oxidação e sobrepõe uma porção da camada de oxidação em que a porção é menor do que 100%.

Description

CAMPO DA INVENÇÃO
[001] A invenção refere-se a artigos que contêm catalisadores de escorregamento de amônia (ASC) e catalisadores de oxidação CO (Oxicats) e métodos de fabricação e de uso de tais artigos para controlar emissões de amônia e CO oriundos de escapes de turbina de combustão.
FUNDAMENTOS DA INVENÇÃO
[002] A combustão de combustível baseado em hidrocarboneto em estações de potência elétrica e em motores produz gás de escape que contém, em grande parte, nitrogênio relativamente benigno (N2), vapor de água (H2O) e dióxido de carbono (CO2). Mas os gases de escape também contêm, em parte relativamente pequena, nóxio e/ou substâncias tóxicas, tais como monóxido de carbono (CO) oriundo de combustão incompleta, hidrocarbonetos (HC) de combustível não queimado, óxidos de nitrogênio (NOx) oriundos de temperaturas de combustão excessivas e matéria particulada (a maior parte, fuligem). Para mitigar o impacto ambiental de gás de escape liberado na atmosfera, é desejável eliminar ou reduzir a quantidade dos componentes indesejáveis, de preferência, por meio de um processo que, por sua vez, não gera outro nóxio ou outras substâncias tóxicas.
[003] Tipicamente, os gases de escape das estações de potência elétrica e motores de queima pobre têm um efeito prático de oxidação devido à proporção alta de oxigênio que é fornecido para garantir a combustão adequada do combustível de hidrocarboneto. Em tais gases, um dos componentes mais pesados de se remover é NOx, que inclui óxido nítrico (NO) e dióxido de nitrogênio (NO2). A redução de NOx a N2 é particularmente problemática devido ao fato de que o gás de escape contém oxigênio suficiente para favorecer reações oxidativas ao invés de redução. Não obstante, NOx pode ser reduzido por meio de um processo comumente conhecido como Redução Catalítica Seletiva (SCR). O processo SCR envolve a conversão de NOx, na presença de um catalisador e com o auxílio de um agente de redução de nitrogenoso, tal como amônia, em nitrogênio elementar (N2) e água. Em um processo SCR, um redutor gasoso, tal como amônia, é adicionado a uma corrente de gás de escape antes de colocar o gás de escape em contato com o catalisador SCR. O redutor é absorvido no catalisador, e a reação de redução de NO ocorre à medida que os gases atravessam ou cruzam o substrato catalisado. As equações químicas para SCR com amônia são:
Figure img0001
[004] Alguma quantidade de amônia pode atravessar o catalisador SCR sem reagir (também denominado como “escorregamento de amônia”) e isso é indesejável, devido ao fato de que o gás de amônia liberado pode impactar negativamente a atmosfera e pode reagir com outras espécies de combustão. Para reduzir o escorregamento de amônia, os sistemas SCR podem incluir um catalisador de oxidação de amônia (AMOX) (também conhecido como um catalisador de escorregamento de amônia (ASC)) a jusante do catalisador SCR.
[005] Os catalisadores para oxidar amônia em excesso em um gás de escape são conhecidos. Por exemplo, a Patente n° U.S. 7.393.511 descreve um catalisador de oxidação de amônia que contém um metal precioso, tal como platina, paládio, ródio ou ouro em um suporte de alumina titânia, sílica, zircônia, etc. Outros catalisadores de oxidação de amônia contêm uma primeira camada de óxido de vanádio, óxido de tungstênio e óxido de molibdênio em um suporte de titânia, e uma segunda camada de platina em um suporte de titânia (consultar, por exemplo, as Patentes n° U.S. 8.202.481 e 7.410.626).
[006] A tecnologia ASC atual usa uma combinação de uma função de oxidação e uma função SCR para converter seletivamente NH3 em N2. Em aplicações de turbina a gás, a função primária de um ASC é controlar o escorregamento de NH3. Entretanto, visto que um ASC tem uma função de oxidação, o ASC poderia, também, substituir a montante os catalisadores de oxidação que são usados para oxidar carbonos orgânicos voláteis (VOCs) e monóxido de carbono (CO), o que resulta em um sistema de catalisador SCR- ASC, que é mais simples e de custo potencialmente inferior.
[007] Devido às exigências de emissões mais rígidas, exige-se, agora, tipicamente, que as turbinas de gás emitam menos de 5ppm de CO, o que pode exigir 90% ou mais de conversão de CO. A conversão de CO fornecida pelo ASC pode não ser suficiente para atender às metas de desempenho de sistema exigidas. Desse modo, em muitos casos, é desejável adicionar uma função de oxidação de CO adicional ao sistema SCR-ASC. Entretanto, visto que o ASC já está catalisando a oxidação de CO significativa, a capacidade de oxidação de CO adicional exigida é pequena. Esse sistema teria uma configuração de catalisador de Oxidação SCR-ASC- CO (com uso de uma notação a montante até a jusante).
[008] Visto que apenas uma quantidade relativamente pequena de capacidade de oxidação de CO pode ser exigida no sistema de catalisador de Oxidação SCR-ASC-CO, o catalisador de oxidação de CO pode ter uma profundidade relativamente pequena. Isso pode apresentar um problema na fabricação e no acondicionamento do catalisador. É o propósito da presente invenção direcionar esse problema de fabricação e acondicionamento.
SUMÁRIO DA INVENÇÃO
[009] Um ASC de duas camadas é conhecido, por aqueles versados na técnica, por oxidar seletivamente NH3 a N2. Um ASC de duas camadas consiste em um substrato (por exemplo, um monólito de cordierita do tipo favo de mel) revestido com uma camada de catalisador de oxidação, designada como a camada inferior. Uma camada adicional que compreende um catalisador SCR é revestida sobre a camada inferior (isto é, a camada superior). A camada inferior desse catalisador é similar, na formulação e na construção, aos catalisadores de oxidação tipicamente usados em exaustões de combustão e pode realizar eficazmente aquela função de oxidação.
[0010] Conforme mencionado acima, para um Sistema de Catalisador SCR-ASC-Oxidação em uma turbina de gás em que o desempenho de oxidação de CO é exigido em excesso daquele fornecido pelo ASC sozinho, o comprimento de catalisador de oxidação exigido pode ser muito curto, possivelmente 25 mm ou menos. Preparar um catalisador com tal comprimento curto e montar esse catalisador curto em um alojamento apropriado pode ser extremamente desafiador. Um catalisador mais longo pode ser usado, mas essa seria uma solução menos econômica e teria queda de pressão mais alta, ambas as desvantagens significativas.
[0011] Uma abordagem para preparar uma formulação de ASC- oxidação de CO é revestir um único substrato inerte (por exemplo, um favo de mel de cordierita) com uma camada de catalisador de oxidação (a camada inferior) continuamente da entrada de substrato até a saída de substrato e, então, cobrir parcialmente a camada inferior por uma camada que compreende um catalisador SCR (a camada superior). Isso deixaria uma zona de camada inferior relativamente curta na parte traseira do substrato para atuar como um catalisador de oxidação de CO. Revestindo-se tanto o ASC quanto o catalisador de Oxidação de CO em um único, mais longo substrato, os problemas de fabricação e acondicionamento de catalisador seriam evitados.
[0012] No primeiro aspecto, a invenção se refere ao artigo catalítico para tratar uma corrente de gás de escape que contém um ou mais de NOx, hidrocarbonetos, CO, SOx e amônia oriundos de uma turbina de combustão, sendo que o artigo catalítico compreende: (a) um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída que define um comprimento axial; (b) uma camada de oxidação que compreende um catalisador de oxidação que compreende um ou mais metais nobres, sendo que a camada de oxidação é posicionada no substrato e cobre o comprimento axial do substrato; e (c) uma camada SCR que compreende um catalisador SCR, sendo que a camada SCR é posicionada na camada de oxidação e sobrepõe uma porção da camada de oxidação, em que a porção é de menos de 100%.
[0013] Em um segundo aspecto, a invenção se refere a um sistema de escape que compreende um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[0014] Em um terceiro aspecto, a invenção se refere a uma turbina de combustão que compreende um sistema de escape de acordo com o segundo aspecto da invenção.
[0015] Em um quarto aspecto, a invenção se refere a um método de aumento da conversão de CO e HC em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão colocando-se um gás de escape que compreende CO e HC em contato com um artigo catalítico do primeiro aspecto da invenção.
[0016] Em um quinto aspecto, a invenção se refere a um método de redução de escorregamento de amônia em um gás de escape de uma turbina de combustão, sendo que o método compreende colocar um gás de escape que compreende amônia em contato com um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[0017] Em um sexto aspecto, a invenção se refere a um método de aumento da conversão de CO e HC e de redução de escorregamento de amônia em um gás de escape de uma turbina de combustão, sendo que o método compreende colocar um gás de escape que compreende CO, HC e amônia em contato com um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[0018] Em um sétimo aspecto, a invenção se refere a um método de aumento da tolerância ao enxofre de um catalisador em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão colocando-se um gás de escape que compreende enxofre em contato com um artigo catalítico do primeiro aspecto da invenção, em que a camada SCR se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada.
BREVE DESCRIÇÃO DOS DESENHOS
[0019] A fim de que a invenção possa ser mais completamente compreendida, as modalidades da invenção serão, agora, descritas em referência aos desenhos em anexo em que:
[0020] A Figura 1a mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, a camada superior cobre a camada inferior a partir da extremidade de saída, e a entrada da camada inferior não é coberta pela camada superior;
[0021] A Figura 1b mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, a camada superior cobre a camada inferior a partir da extremidade de entrada, e a saída da camada inferior não é coberta pela camada superior;
[0022] A Figura 1c mostra uma configuração na qual há duas camadas superiores, sendo que cada uma compreende um catalisador SCR, localizado sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que uma das camadas superiores está localizada na entrada da camada inferior, a segunda das camadas superiores está localizada na saída da camada inferior e uma porção da camada inferior entre as duas camadas superiores não é coberta por uma camada superior;
[0023] A Figura 2a mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende dois catalisadores de oxidação adjacentes, em que um primeiro catalisador de oxidação está localizado na entrada e o segundo catalisador de oxidação está localizado na saída, e a entrada da camada inferior não é coberta pela camada superior;
[0024] A Figura 2b mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende dois catalisadores de oxidação adjacentes, em que um primeiro catalisador de oxidação está localizado na entrada e um segundo catalisador de oxidação está localizado na saída, e a saída da camada inferior não é coberta pela camada superior;
[0025] A Figura 2c mostra uma configuração na qual há duas camadas superiores, sendo que cada uma compreende um catalisador SCR, localizado sobre uma camada inferior que compreende dois catalisadores de oxidação adjacentes, em que um primeiro catalisador de oxidação está localizado na entrada e um segundo catalisador de oxidação está localizado na saída, em que a entrada do primeiro catalisador de oxidação e a saída do segundo catalisador de oxidação são, cada uma, cobertas por uma das camadas superiores, e sendo que uma seção da camada inferior compreende uma porção do primeiro catalisador de oxidação, e uma porção do segundo catalisador de oxidação não é coberta pela camada superior;
[0026] A Figura 3a mostra uma configuração na qual há uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR localizado sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que a segunda camada superior está localizada na saída, a primeira camada superior está localizada no lado de entrada da segunda camada superior e uma porção da camada inferior na extremidade de entrada não é coberta por uma camada superior;
[0027] A Figura 3b mostra uma configuração na qual há uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR localizado sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que a primeira camada superior está localizada na entrada, a segunda camada superior está localizada no lado de saída da primeira camada superior, e uma porção da camada inferior na extremidade de saída não é coberta por uma camada superior;
[0028] A Figura 4a mostra uma configuração na qual há uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR localizado sobre uma camada inferior que compreende um primeiro catalisador de oxidação e uma segunda oxidação, em que o primeiro catalisador de oxidação está localizado na entrada e o segundo catalisador de oxidação está adjacente ao primeiro catalisador de oxidação e se estende da saída, a segunda camada superior está localizada na saída, a primeira camada superior está localizada no lado de entrada da segunda camada superior, e uma porção da camada inferior na extremidade de entrada não é coberta por uma camada superior; e
[0029] A Figura 4b mostra uma configuração na qual há uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR localizado sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que o primeiro catalisador de oxidação está localizado na entrada e o segundo catalisador de oxidação está adjacente ao primeiro catalisador de oxidação e se estende da saída, a primeira camada superior está localizada na entrada, a segunda camada superior está localizada no lado de saída da primeira camada superior, e uma porção da camada inferior na extremidade de saída não é coberta por uma camada superior.
DESCRIÇÃO DETALHADA DA INVENÇÃO
[0030] Conforme usado neste relatório descritivo e nas reivindicações anexas, as formas singulares “um”, “uma”, “o” e “a” incluem os referentes plurais, a menos que o contexto indique claramente de outro modo. Dessa forma, por exemplo, a referência a "um catalisador” inclui uma mistura de dois ou mais catalisadores e similares.
[0031] O termo “escorregamento de amônia” significa a quantidade de amônia não reagida que atravessa o catalisador SCR.
[0032] O termo “comprimento axial” significa a distância entre a extremidade de entrada e a extremidade de saída do substrato.
[0033] O termo “suporte” significa o material ao qual um catalisador é fixado.
[0034] O termo “suporte de óxido de metal refratário” significa um material de cerâmica que contém um óxido de metal que pode ser usado em temperaturas elevadas.
[0035] O termo “metais nobres” significa ouro, prata, platina, paládio, rutênio, ródio, ósmio e irídio.
[0036] O termo “calcinar” ou “calcinação” significa o aquecimento do material no ar ou no oxigênio. Essa definição é coerente com a definição de IUPAC de calcinação. (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2a ed. (o "Gold Book"). Compilado por A. D. McNaught e A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). Versão corrigida online XML: http://goldbook.iupac.org (2006-) criada por M. Nic, J. Jirat, B. Kosata; atualizações compiladas por A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi: 10.1351/ goldbook.) A calcinação é realizada para decompor um sal metálico e promover a troca de íons de metal dentro do catalisador e também para aderir o catalisador a um substrato. As temperaturas usadas na calcinação dependem dos componentes no material a ser calcinado e, em geral, estão entre cerca de 400 °C a cerca de 900 °C por aproximadamente 1 a 8 horas. Em alguns casos, a calcinação pode ser realizada até uma temperatura de cerca de 1.200 °C. Em aplicações que envolvem os processos descritos no presente documento, as calcinações são, em geral, realizadas em temperaturas de cerca de 400 °C a cerca de 700 °C por aproximadamente 1 a 8 horas, de preferência, em temperaturas de cerca de 400 °C a cerca de 650 °C por aproximadamente 1 a 4 horas.
[0037] O termo “cerca de” significa aproximadamente e se refere a uma faixa que é, opcionalmente, ± 25%, de preferência, ± 10%, mais preferencialmente, ± 5% ou, com máxima preferência, ± 1% do valor ao qual o termo é associado.
[0038] Quando uma faixa, ou faixas, para vários elementos numéricos é fornecida, ou são fornecidas, a faixa, ou as faixas, pode, ou podem, incluir os valores, a menos que especificado de outro modo.
[0039] O termo “camada de oxidação contínua” significa que a camada de oxidação é predominantemente sem interrupção e permite a presença de descontinuidades ocasionais.
[0040] Em um primeiro aspecto da invenção, um artigo catalítico para tratar uma corrente de gás de escape que contém um ou mais de NOx, hidrocarbonetos, CO, SOx e amônia oriundos de uma turbina de combustão compreende: (a) um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída que define um comprimento axial; (b) uma camada de oxidação que compreende um catalisador de oxidação que compreende um ou mais metais nobres, sendo que a camada de oxidação é posicionada no substrato e cobre o comprimento axial do substrato; e (c) uma camada SCR que compreende um catalisador SCR, sendo que a camada SCR é posicionada na camada de oxidação e sobrepõe uma porção da camada de oxidação, em que a porção é de menos de 100%.
[0041] A camada SCR pode estar presente em várias configurações. A camada SCR pode se estender da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída. A camada SCR pode se estender da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada. A camada SCR pode se estender de uma distância da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída do substrato e não cobrir as porções de entrada e saída do substrato. A camada SCR pode se estender da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída e da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada.
[0042] O artigo catalítico pode fornecer conversão de CO/HC mais alta do que um artigo comparável, em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[0043] O artigo catalítico pode fornecer escorregamento de amônia mais reduzido do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[0044] O artigo catalítico pode fornecer conversão de CO/HC mais alta e escorregamento de amônia mais reduzido do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[0045] A camada SCR pode compreender um primeiro catalisador SCR e um segundo catalisador SCR, em que o primeiro catalisador SCR é diferente do segundo catalisador SCR e o primeiro catalisador SCR está localizado no lado de entrada do artigo, em relação ao segundo catalisador SCR.
[0046] O primeiro catalisador SCR e o segundo catalisador SCR podem compreender espécies catalíticas diferentes. Entende-se por espécies diferentes um catalisador quimicamente diferente. Por exemplo, o primeiro catalisador SCR pode ser um metal base (tal como vanádio) e o segundo catalisador SCR pode ser um metal que contém peneira molecular (tal como cabazita de cobre (Cu-CHA)), ou o primeiro catalisador SCR pode ser um metal que contém peneira molecular (tal como Cu-CHA) e o segundo catalisador SCR pode ser um metal diferente que contém peneira molecular (tal como ferro-cabazita (Fe-CHA).
[0047] A camada de oxidação pode compreender um primeiro catalisador de oxidação e um segundo catalisador de oxidação, em que o primeiro catalisador de oxidação é diferente do segundo catalisador de oxidação e o primeiro catalisador de oxidação está localizado no lado de entrada do artigo, em relação ao segundo catalisador de oxidação.
[0048] O primeiro catalisador de oxidação e o segundo catalisador de oxidação podem se diferir com base no carregamento do catalisador de oxidação. De preferência o carregamento do catalisador de oxidação é mais alto no segundo catalisador de oxidação do que no primeiro catalisador de oxidação.
[0049] O primeiro catalisador de oxidação e o segundo catalisador de oxidação podem compreender espécies catalíticas diferentes.
[0050] O primeiro catalisador SCR e o segundo catalisador SCR podem se diferir com base no carregamento do catalisador SCR. De preferência, o carregamento do catalisador SCR é mais alto através do segundo catalisador de oxidação do que através do primeiro catalisador de oxidação.
[0051] O artigo catalítico pode compreender adicionalmente um terceiro revestimento de catalisador, em que o terceiro revestimento de catalisador se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, e o primeiro revestimento de catalisador contém uma área que não é revestida pelo segundo revestimento de catalisador ou pelo terceiro revestimento de catalisador. O terceiro revestimento de catalisador pode compreender um catalisador SCR que é diferente do catalisador SCR no segundo revestimento de catalisador.
[0052] A zona SCR pode se estender ao longo de 95% ou menos, de preferência, ao longo de 90% ou menos, mais preferencialmente, estende-se ao longo de 75% ou menos, ainda mais preferencialmente, se estende ao longo de 50% ou menos, do comprimento axial do substrato.
[0053] Várias configurações do catalisador SCR e do catalisador de oxidação no artigo de catalisador são mostradas nas Figuras que abrangem 1 a 4.
[0054] As Figuras 1a a 1c mostram configurações nas quais há um catalisador de oxidação na camada inferior e um catalisador SCR na camada superior. Nessas configurações, a camada inferior pode compreender um ou mais catalisadores de oxidação e as camadas superiores podem compreender um ou mais catalisadores SCR. Quando mais de um catalisador SCR ou catalisador de oxidação está presente na camada, o mais de um catalisador SCR e/ou o mais de um catalisador de oxidação está presente como uma mistura.
[0055] Quando mais de um catalisador está presente em uma camada e os catalisadores são separados, as configurações são mostradas nas Figuras 2 a 4. As Figuras 2a a 2c mostram configurações nas quais há dois catalisadores de oxidação em porções diferentes da camada inferior e um catalisador SCR na camada superior. As Figuras 3a e 3b mostram configurações nas quais há um catalisador de oxidação na camada inferior e há dois catalisadores SCR, cada um em uma porção diferente da camada superior. As Figuras 4a e 4b mostram configurações nas quais há dois catalisadores de oxidação, cada um em uma porção diferente da camada inferior, e há dois catalisadores SCR, cada um em uma porção diferente da camada superior.
[0056] As Figuras 1a e 2a mostram configurações em que a porção da camada inferior não coberta pela camada superior está localizada na extremidade de entrada do substrato. As Figuras 1b e 2b mostram configurações em que a porção da camada inferior não coberta pela camada superior está localizada na extremidade de saída do substrato. As Figuras 1c e 2c mostram configurações em que a porção da camada inferior não coberta pela camada superior está localizada entre os dois catalisadores SCR.
[0057] A Figura 1a mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, a camada superior cobre a camada inferior da saída em direção à entrada, e uma porção da camada inferior que se estende a partir da entrada não é coberta pela camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se, primeiro, uma camada inferior aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação ao longo do comprimento axial do substrato. A camada de recobrimento pode, então, ser seca e, de preferência, calcinada antes que uma camada superior seja aplicada ao longo da camada inferior. Uma camada superior pode ser formada aplicando-se a camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação, a partir da saída em direção à entrada, mas sem cobrir uma porção que se estende a partir da entrada. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0058] A Figura 1b mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, a camada superior cobre a camada inferior a partir de uma extremidade de entrada, e uma porção da camada inferior que se estende a partir da saída não é coberta pela camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se, primeiro, uma camada inferior aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação ao longo do comprimento axial do substrato. A camada de recobrimento pode, então, ser seca e, de preferência, calcinada antes que uma camada superior seja aplicada ao longo da camada inferior. Uma camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação a partir da entrada em direção à saída, mas sem cobrir uma porção que se estende a partir da saída.
[0059] A Figura 1c mostra uma configuração na qual há duas camadas superiores, sendo que cada uma compreende um catalisador SCR, localizado sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que uma das camadas superiores está localizada na entrada da camada inferior, a segunda das camadas superiores está localizada na saída da camada inferior e uma porção da camada inferior entre as duas camadas superiores não é coberta por uma camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se uma camada inferior aplicando- se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação ao longo do comprimento axial do substrato. A camada de recobrimento pode, então, ser seca e, de preferência, calcinada. Uma camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação a partir da extremidade de entrada e a partir da extremidade de saída, em que as duas camadas SCR têm um espaço entre as mesmas, e a camada de oxidação não é completamente revestida pelas duas camadas SCR. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0060] A Figura 2a mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende dois catalisadores de oxidação adjacentes, em que um primeiro catalisador de oxidação (Oxidação 1) está localizado na entrada e o segundo catalisador de oxidação (Oxidação 2) está localizado na saída, e uma porção da camada inferior que se estende a partir da entrada não é coberta pela camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se, primeiro, uma camada inferior aplicando-se uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação a partir do lado de entrada ou do lado de saída sobre uma porção, mas não toda, do comprimento axial do substrato. Essa camada pode, opcionalmente, ser seca e, então, uma segunda camada de recobrimento que compreende pelo menos um catalisador de oxidação diferente pode ser aplicada a partir da extremidade do substrato na qual a primeira camada de recobrimento não foi aplicada. Na Figura 2a, a primeira camada de recobrimento (Oxidação 1) foi aplicada a partir dos lados de entrada do substrato e, então, a segunda camada de recobrimento (Oxidação 2) foi aplicada a partir da saída do substrato. As etiquetas seriam invertidas, para que a primeira camada de recobrimento seja aplicada a partir do lado de saída do substrato (Não mostrado nas Figuras). Isso também se aplica à identificação dos catalisadores de oxidação nas Figuras 2b, 2c, 4a e 4b e aos catalisadores SCR nas Figuras 3a, 3b, 4a e 4b. A camada (ou as camadas) de recobrimento de camada inferior pode (ou podem), então, ser seca (ou secas) e, de preferência, calcinada (ou calcinadas) antes que uma camada superior seja aplicada sobre a camada inferior. Uma camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre a camada que compreende o catalisador de oxidação a partir da extremidade de saída. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0061] A Figura 2b mostra uma configuração na qual uma camada superior que compreende um catalisador SCR está localizada sobre uma camada inferior que compreende dois catalisadores de oxidação adjacentes, em que um primeiro catalisador de oxidação (Oxidação 1) está localizado na entrada e um segundo catalisador de oxidação (Oxidação 2) está localizado na saída, e uma porção da camada inferior que se estende a partir da saída não é coberta pela camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se, primeiro, uma camada inferior aplicando-se uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação a partir do lado de entrada ou do lado de saída sobre uma porção, mas não toda, do comprimento axial do substrato. Essa camada pode opcionalmente ser seca. Uma segunda camada de recobrimento que compreende pelo menos um catalisador de oxidação diferente pode ser aplicada a partir da extremidade do substrato na qual a primeira camada de recobrimento não foi aplicada. A camada (ou as camadas) de recobrimento de camada inferior pode (ou podem), então, ser seca (ou secas) e, de preferência, calcinada (ou calcinadas) antes que uma camada superior seja aplicada sobre a camada inferior. Uma camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação a partir da entrada em direção à saída, mas sem cobrir uma porção que se estende a partir da saída. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0062] A Figura 2c mostra uma configuração na qual há duas camadas superiores, sendo que cada uma compreende um catalisador SCR localizado sobre uma camada inferior que compreende dois catalisadores de oxidação adjacentes, em que um primeiro catalisador de oxidação (Oxidação 1) está localizado na entrada e um segundo catalisador de oxidação (Oxidação 2) está localizado na saída, em que a entrada do primeiro catalisador de oxidação e a saída do segundo catalisador de oxidação são, cada uma, cobertas por uma das camadas superiores e uma seção da camada inferior que compreende uma porção do primeiro catalisador de oxidação, e uma porção do segundo catalisador de oxidação não é coberta pela camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se uma camada inferior aplicando-se uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação a partir do lado de entrada ou do lado de saída sobre uma porção, mas não toda, do comprimento axial do substrato. Essa camada pode opcionalmente ser seca. Uma segunda camada de recobrimento que compreende pelo menos um catalisador de oxidação diferente é, então, aplicada a partir da extremidade do substrato na qual a primeira camada de recobrimento não foi aplicada. Nas Figuras 2 e 4, a primeira camada de recobrimento (Oxidação 1) foi aplicada a partir dos lados de entrada do substrato e, então, a segunda camada de recobrimento (Oxidação 2) foi aplicada a partir da saída do substrato. As etiquetas seriam invertidas quando a primeira camada de recobrimento fosse aplicada a partir do lado de saída do substrato. (Não mostrado nas Figuras) A camada (ou camadas) de recobrimento de camada inferior pode (ou podem), então, ser seca (ou secas) e de preferência, calcinada (ou calcinadas). Uma camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação a partir da extremidade de entrada e a partir da extremidade de saída, em que as camadas de recobrimento que compreendem o catalisador SCR têm um espaço entre as mesmas, e a camada de oxidação não é completamente revestida pelas duas camadas SCR. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0063] Nas Figuras 2a a 2c, os comprimentos da primeira camada de catalisador de oxidação (Oxidação 1) e da segunda camada de catalisador de oxidação (Oxidação 2) são mostrados como sendo aproximadamente os mesmos entre si. Em algumas configurações, os respectivos comprimentos de Oxidação 1 e Oxidação 2 podem ser diferentes um do outro, ao atenderem à exigência de que a camada de oxidação, como um todo, cubra o comprimento axial do substrato.
[0064] A Figura 3a mostra uma configuração na qual uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR (SCR 1) e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR (SCR 2) estão localizadas sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que a segunda camada superior está localizada na saída e a primeira camada superior está localizada adjacentemente à segunda camada superior no lado de entrada da segunda camada superior, e a porção da camada inferior que se estende a partir da entrada não é coberta por uma camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se uma camada inferior aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação ao longo do comprimento axial do substrato. A camada de recobrimento pode, então, ser seca e, de preferência, calcinada. Uma primeira camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre uma porção da camada inferior que compreende o catalisador de oxidação, em que a saída de um dispositivo de injetor coloca a primeira camada de recobrimento em um local próximo ao ponto desejado na camada de oxidação onde a primeira camada de recobrimento e a segunda camada de recobrimento se encontram. Uma segunda camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR que são diferentes do catalisador SCR na primeira camada superior sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação a partir da extremidade de saída. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0065] A Figura 3b mostra uma configuração na qual uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR (SCR 1), e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR (SCR 2) estão localizadas sobre uma camada inferior que compreende um catalisador de oxidação, em que a primeira camada superior está localizada na entrada e a segunda camada superior está localizada adjacentemente à primeira camada superior, e uma porção da camada inferior que se estende a partir da saída não é coberta por uma camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se uma camada inferior aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação ao longo do comprimento axial do substrato. A camada de recobrimento pode, então, ser seca e, de preferência, calcinada. Uma segunda camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre uma porção da camada inferior que compreende o catalisador de oxidação, em que a extremidade de um dispositivo de injetor coloca a primeira camada de recobrimento em um local próximo ao ponto desejado na camada de oxidação onde a primeira camada de recobrimento e a segunda camada de recobrimento se encontram. Uma primeira camada superior pode ser formada aplicando-se uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR que são diferentes do catalisador SCR na segunda camada superior sobre a camada inferior que compreende o catalisador de oxidação a partir da extremidade de saída. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0066] Nas Figuras 3a e b, os comprimentos da primeira camada de recobrimento SCR (SCR 1) e da segunda camada de recobrimento SCR (SCR 2) são mostrados como sendo aproximadamente os mesmos. Em algumas configurações, o comprimento dessas duas camadas de recobrimento pode ser diferente.
[0067] A Figura 4a mostra uma configuração na qual uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR (SCR 1) e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR (SCR 2) estão localizadas sobre uma camada inferior que compreende um primeiro catalisador de oxidação (Oxidação 1) e um segundo catalisador de oxidação (Oxidação 2), em que a primeira camada superior está localizada na entrada, sobre uma porção do primeiro catalisador de oxidação, e a segunda camada superior está localizada na saída, sobre uma porção do segundo catalisador de oxidação, e a porção da camada inferior entre as duas camadas superiores não é coberta por uma camada superior. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se uma camada inferior aplicando- se uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação sobre uma porção do comprimento axial do substrato a partir da entrada ou da saída e, então, aplicando-se uma segunda camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação que são diferentes do catalisador de oxidação na primeira camada de recobrimento, sobre a porção remanescente do comprimento axial do substrato, a partir da extremidade que não foi usada para aplicar a primeira camada de recobrimento. As camadas de recobrimento podem, então, ser secas e, de preferência, calcinadas. Uma primeira camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre uma porção de uma ou de ambas as camadas inferiores que compreendem o catalisador de oxidação, em que a extremidade de um dispositivo de injetor coloca a primeira camada de recobrimento em um local próximo ao ponto desejado nas camadas de oxidação onde a primeira camada de recobrimento e a segunda camada de recobrimento se encontram. Uma segunda camada superior pode ser formada aplicando-se, desde a extremidade de saída, uma segunda camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR que são diferentes dos catalisadores SCR na primeira camada de recobrimento usada na formação da camada superior sobre pelo menos uma porção de uma das segundas camadas inferiores de oxidação. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0068] A Figura 4b mostra uma configuração na qual uma primeira camada superior que compreende um primeiro catalisador SCR (SCR 1) e uma segunda camada superior que compreende um segundo catalisador SCR (SCR 2) estão localizadas sobre uma camada inferior que compreende um primeiro catalisador de oxidação (Oxidação 1) e um segundo catalisador de oxidação (Oxidação 2), em que a segunda camada superior (SCR 2) está localizada na extremidade de saída sobre uma porção do segundo catalisador de oxidação e a primeira camada superior (SCR 1) está localizada adjacentemente à segunda camada superior no lado de entrada da segunda camada superior, e uma porção da camada inferior estendida a partir da entrada não é coberta por uma camada superior. O segundo catalisador SCR é mostrado cobrindo porções tanto da primeira quanto da segunda camadas de oxidação.
[0069] Em algumas configurações, a segunda camada SCR pode cobrir uma porção apenas da segunda camada de recobrimento de oxidação, e a primeira camada SCR pode cobrir pelo menos toda a primeira camada de oxidação e, opcionalmente, pelo menos uma porção da segunda camada de oxidação.
[0070] Uma segunda camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre uma porção da camada inferior que compreende o catalisador de oxidação, em que a extremidade de um dispositivo de injetor coloca a segunda camada de recobrimento em um local próximo ao ponto desejado na camada de oxidação onde a primeira camada de recobrimento e a segunda camada de recobrimento se encontram. Um artigo catalítico dessa configuração pode ser preparado formando-se uma camada inferior aplicando- se uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação sobre uma porção do comprimento axial do substrato a partir da entrada ou da saída e, então, aplicando-se uma segunda camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores de oxidação que são diferentes do catalisador de oxidação na primeira camada de recobrimento sobre a porção remanescente do comprimento axial do substrato a partir da extremidade que não foi usada para aplicar a primeira camada de recobrimento. As camadas de recobrimento podem, então, ser secas e, de preferência, calcinadas. Uma segunda camada superior pode ser formada aplicando-se uma camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR sobre uma porção de uma ou de ambas as camadas inferiores que compreende o catalisador de oxidação, em que a extremidade de um dispositivo de injetor coloca a segunda camada de recobrimento em um local próximo ao ponto desejado nas camadas de oxidação em que a primeira camada de recobrimento e a segunda camada de recobrimento se encontram. Uma primeira camada superior pode ser formada aplicando-se, a partir da extremidade de entrada, uma primeira camada de recobrimento que compreende um ou mais catalisadores SCR que são diferentes dos catalisadores SCR na segunda camada de recobrimento usada na formação da camada superior sobre pelo menos uma porção de uma das segundas camadas inferiores de oxidação. O artigo de catalisador pode, então, ser seco e calcinado.
[0071] Nas Figuras 4a e b, os comprimentos da primeira camada de catalisador SCR (SCR 1) e da segunda camada de catalisador SCR (SCR 2) são mostrados como sendo aproximadamente os mesmos, e os comprimentos da primeira camada de catalisador de oxidação (Oxidação 1) e da segunda camada de catalisador de oxidação (Oxidação 2) são mostrados como sendo aproximadamente os mesmos entre si, em que, coletivamente, os comprimentos das camadas de recobrimento SCR são mais curtas do que o comprimento total das camadas de oxidação, isto é, o comprimento axial. Em algumas configurações, o comprimento dessas camadas SCR e/ou os comprimentos do catalisador de camadas de oxidação podem ser diferentes um do outro, enquanto a camada de catalisador de oxidação, como um todo, atende à exigência de que a camada de oxidação, como um todo, cubra o comprimento axial do substrato.
CATALISADOR SCR
[0072] Em várias configurações, as composições podem compreender um primeiro catalisador SCR, ou um primeiro catalisador SCR e um segundo catalisador SCR.
[0073] O primeiro catalisador SCR pode ser diferente do segundo catalisador SCR, compreendendo-se um componente ativo diferente, conforme descrito abaixo, tendo-se um carregamento diferente do componente ativo, ou os dois.
[0074] Em algumas configurações, o carregamento, por exemplo, expresso em gramas por polegada cúbica ou gramas por litro, do segundo catalisador SCR é mais alto do que o carregamento do primeiro catalisador SCR.
[0075] O componente ativo no primeiro e no segundo catalisadores SCR pode ser selecionado de forma independente do grupo que consiste em um metal base, um óxido de um metal base, óxidos mistos de um metal, uma peneira molecular, uma peneira molecular com troca de metal ou uma mistura dos mesmos. O metal base pode ser selecionado a partir do grupo que consiste em cério, crômio, cobalto, cobre, ferro, manganês, molibdênio, níquel, tungstênio, vanádio e zircônio, e misturas dos mesmos.
[0076] As composições de SCR que consistem em vanádio suportado em um óxido de metal refratário, tais como alumina, sílica, zircônia, titânia, céria e combinações das mesmas são bem conhecidos e amplamente usados comercialmente em aplicações móveis. Composições típicas são descritas nas Patentes nos U.S. 4.010.238 e 4.085.193, cujos conteúdos estão incorporados no presente documento a título de referência. As composições usadas comercialmente, em especial, em aplicações móveis, compreendem TiO2 no qual WO3 e V2O5 foram dispersadas em concentrações que se encontram na faixa de 0 a 20% em peso e 0,1 a 6% em peso, respectivamente. O segundo catalisador SCR pode compreender Nb-Ce-Zr ou Nb em MnO2. Esses catalisadores podem conter outros materiais inorgânicos, tais como SiO2 e ZrO2, que atuam como aglutinantes e promotores.
[0077] Quando o catalisador SCR é um metal base, o artigo de catalisador pode compreender, adicionalmente, pelo menos um promotor de metal base. Conforme usado no presente documento, entende-se que um "promotor" significa uma substância que, quando adicionada em um catalisador, aumenta a atividade do catalisador. O promotor de metal base pode estar na forma de um metal, um óxido do metal ou uma mistura dos mesmos. O pelo menos um promotor de catalisador de metal base pode ser selecionado a partir de neodímio (Nd), bário (Ba), cério (Ce), lantânio (La), praseodímio (Pr), magnésio (Mg), cálcio (Ca), manganês (Mn), zinco (Zn), nióbio (Nb), zircônio (Zr), molibdênio (Mo), estanho (Sn), tântalo (Ta), estrôncio (Sr) e óxidos dos mesmos. O pelo menos um promotor de catalisador de metal base pode, de preferência, ser MnO2, Mn2O3, Fe2O3, SnO2, CuO, CoO, CeO2 e misturas dos mesmos.
[0078] O pelo menos um promotor de catalisador de metal base pode ser adicionado ao catalisador na forma de um sal em uma solução aquosa, tal como um nitrato ou um acetato.
[0079] O pelo menos um promotor de catalisador de metal base e pelo menos um catalisador de metal base, por exemplo, cobre, pode ser impregnado a partir de uma solução aquosa no material (ou nos materiais) de suporte de óxido, pode ser adicionado em uma camada de recobrimento que compreende o material (ou os materiais) de suporte de óxido ou pode ser impregnado em um suporte previamente revestido com a camada de recobrimento.
[0080] O catalisador SCR pode compreender uma peneira molecular ou uma peneira molecular com troca de metal. Conforme é usado no presente documento, entende-se que “peneira molecular” significa um material metaestável que contém poros minúsculos de um tamanho preciso e uniforme que pode ser usado como um adsorvente para gases ou líquidos. As moléculas que são pequenas o suficiente para atravessar os poros são adsorvidas, enquanto as moléculas maiores não são. A peneira molecular pode ser uma peneira molecular zeolítica, uma peneira molecular não zeolítica ou uma mistura das mesmas.
[0081] O catalisador SCR pode compreender uma peneira molecular ou uma peneira molecular com troca de metal em que a peneira molecular tem poro pequeno, poro médio, poro grande, ou uma mistura dos mesmos. Uma “peneira molecular de poro pequeno” é uma peneira molecular que contém um tamanho de anel máximo de 8 átomos tetraédricos. Uma “peneira molecular de poro médio” é uma peneira molecular que contém um tamanho de anel máximo de 10 átomos tetraédricos. Uma “peneira molecular de poro grande” é uma peneira molecular que tem um tamanho de anel máximo de 12 átomos tetraédricos.
[0082] Os catalisadores SCR podem compreender uma peneira molecular selecionada a partir do grupo que consiste em peneiras moleculares de aluminossilicato, peneiras moleculares de aluminossilicato que contêm metal, peneiras moleculares de aluminofosfato (AIPO), peneiras moleculares de aluminofosfato que contêm metal (MeAIPO), peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato que contêm metal (MeSAPO) e misturas das mesmas.
[0083] As peneiras moleculares de aluminossilicato e as peneiras moleculares de aluminossilicato que contêm metal são peneiras moleculares zeolíticas; as peneiras moleculares de aluminofosfato (AIPO), as peneiras moleculares de aluminofosfato que contêm metal (MeAIPO), as peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato (SAPO) e as peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato que contêm metal (MeSAPO) são peneiras moleculares não zeolíticas.
[0084] Os zeólitos de aluminossilicato podem ter uma razão molar de sílica/ alumina (SAR), definida como SiO2/Al2O3, a partir de pelo menos cerca de 5, de preferência, pelo menos cerca de 15, com faixas úteis de cerca de 10 a 200.
[0085] Cada um dos catalisadores SCR pode compreender uma peneira molecular de poro pequeno selecionada a partir do grupo de Tipos de Armação que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SFW, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e ZON, e misturas e/ou interdesenvolvimentos dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poro pequeno é selecionada a partir do grupo de Tipos de Armação que consiste em AEI, AFX, CHA, DDR, ERI, ITE, KFI, LEV e SFW.
[0086] Cada um dos catalisadores SCR pode compreender uma peneira molecular de poro médio selecionada a partir do grupo de Tipos de Armação que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, e WEN, e misturas e/ou interdesenvolvimentos dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poro médio é selecionada a partir do grupo de Tipos de Armação que consiste em FER, MFI e STT.
[0087] Cada um dos catalisadores SCR pode compreender uma peneira molecular de poro grande selecionada a partir do grupo de Tipos de Armação que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, e misturas e/ou interdesenvolvimentos dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poro grande é selecionada a partir do grupo de Tipos de Armação que consiste em BEA, MOR e OFF.
[0088] De preferência, o catalisador SCR compreende uma peneira molecular ou uma peneira molecular que contém metal e a peneira molecular ou a peneira molecular na peneira molecular que contém metal compreende um Tipo de Armação selecionado a partir do grupo que consiste em: AEI, BEA (beta-zeólito), CHA (Cabazita), FAU (zeólito Y), FER (ferrierita), MFI (ZSM-5) e MOR (mordenita).
[0089] Uma peneira molecular com troca de metal pode ter pelo menos um metal a partir de um dos grupos VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB da tabela periódica depositado nos sítios de armação extra na superfície externa ou dentro dos canais, das cavidades ou das gaiolas das peneiras moleculares. De preferência, o metal é selecionado a partir do grupo que consiste em cério, crômio, cobalto, cobre, gálio, índio, irídio, ferro, manganês, molibdênio, níquel, paládio, platina, rutênio, rênio, prata, estanho e zinco. Mais preferencialmente, o metal na peneira molecular que contém metal compreende cobre ou ferro.
[0090] O metal pode estar em uma dentre várias formas, que incluem, mas sem limitação, agrupamentos ou átomos de metal zero valente, cátions isolados, oxicátions mononucleares ou polinucleares, ou como óxidos de metal estendidos. De preferência, os metais podem ser ferro, cobre e misturas ou combinações dos mesmos.
[0091] O metal pode ser combinado com a peneira molecular com uso de uma mistura ou uma solução do precursor de metal em um solvente adequado. O termo "precursor de metal" significa qualquer composto ou complexo que pode ser dispersado no zeólito para fornecer um componente de metal cataliticamente ativo. Esta invenção não se restringe aos precursores de metal de um tipo, uma composição ou uma pureza particular. De preferência, o solvente é água, devido tanto aos aspectos econômicos quanto ambientais de uso de outros solventes.
[0092] Quando o cobre, um metal preferencial, é usado, os complexos ou compostos adequados incluem, mas sem limitação, sulfato de cobre anidro ou hidratado, nitrato de cobre, acetato de cobre, acetilacetonato de cobre, óxido de cobre, hidróxido de cobre e sais de aminas de cobre (por exemplo, [Cu(NH3)4]2+).
[0093] A peneira molecular pode ser adicionada à solução do componente de metal para formar uma suspensão, a qual é permitida, então, reagir, de modo que o componente de metal seja distribuído no zeólito. O metal pode ser distribuído nos canais de poro, bem como na superfície externa da peneira molecular. O metal pode ser distribuído em forma iônica ou como um óxido de metal. Por exemplo, o cobre pode ser distribuído como íons de cobre (II), íons de cobre (I) ou como óxido de cobre. A peneira molecular que contém o metal pode ser separada a partir da fase líquida da suspensão, lavada e seca. A peneira molecular que contém metal resultante pode, então, ser calcinada para fixar o metal na peneira molecular. De preferência, o catalisador SCR compreende um Cu-SCR, um Fe-SCR, vanádio, um óxido misturado, Ce-Zr promovido ou MnO2 promovido. O catalisador de Cu-SCR compreende cobre e uma peneira molecular, e um catalisador de Fe-SCR compreende ferro e uma peneira molecular.
[0094] Uma peneira molecular com troca de metal pode conter na faixa de cerca de 0,10% a cerca de 10% em peso de um metal do grupo VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB localizado nos sítios de armação extra na superfície externa ou dentro dos canais, das cavidades, ou das gaiolas da peneira molecular. De preferência, o metal de armação extra pode estar presente em uma quantidade na faixa de cerca de 0,2% a cerca de 5% em peso.
[0095] A peneira molecular com troca de metal é, de preferência, uma peneira molecular suportada por cobre (Cu) ou ferro (Fe) que tem de cerca de 0,1% em peso a cerca de 20,0% em peso de cobre ou ferro do peso total do catalisador. Mais preferencialmente, o cobre ou o ferro está presente a partir de cerca de 0,5 % em peso a cerca de 15% em peso do peso total do catalisador. Com máxima preferência, o cobre ou ferro está presente a partir de cerca de 1% em peso a cerca de 9% em peso do peso total do catalisador.
[0096] O metal suportado em um óxido misturado pode compreender uma composição catalítica que contém pelo menos um componente catalítico que consiste em (i) pelo menos um metal de transição disperso em um óxido misturado ou óxido de compósito ou uma mistura dos mesmos como material de suporte que consiste em cério e zircônio; ou (ii) óxido de cério e óxido de zircônio como óxidos únicos ou um óxido de compósito dos mesmos ou uma mistura dos óxidos únicos e do óxido de compósito disperso em um material de suporte de óxido inerte, em que pelo menos um metal de transição está disperso nos mesmos, e o pelo menos um metal de transição é selecionado a partir do grupo que consiste em um metal do Grupo VIB, um metal do Grupo IB, um metal do Grupo IVA, um metal do Grupo VB, um metal do Grupo VIIB, um metal do Grupo VIII e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos, desde que pelo menos um metal de transição selecionado seja tungstênio, e o teor de cério e zircônio como óxidos no componente catalítico seja CexZr1-XO2, em que X=0,1 a 0,5.
[0097] O catalisador SCR pode estar presente na camada SCR em uma quantidade de 0,031 g/cm3 (0,5 g/pol3) a 0,183 g/cm3 (3,0 g/pol3), de preferência, de 0,0610 g/cm3 (1,0 g/pol3) a 0,152 g/cm3 (2,5 g/pol3), mais preferencialmente, de 0,076 g/cm3 (2,5 g/pol3) a 0,122 g/cm3 (2,5 g/pol3). O catalisador de oxidação pode estar presente na camada de oxidação de 0,012 g/cm3 (0,2 g/pol3) a 0,098 g/cm3 (1,6 g/pol3), de preferência, de 0,021 g/cm3 (0,35 g/pol3) a 0,076 g/cm3 (2,5 g/pol3), mais preferencialmente, de 0,031 g/cm3 (0,5 g/pol3) a 0,0610 g/cm3 (1,0 g/pol3).
CATALISADOR DE OXIDAÇÃO
[0098] O catalisador de oxidação pode compreender um metal nobre ou misturas do mesmo. De preferência, o metal nobre é ouro, prata, platina, paládio, rutênio ou ródio, ou combinações dos mesmos. Mais preferencialmente, o metal nobre é platina ou paládio ou uma combinação de platina e paládio.
[0099] O metal do grupo platina pode estar presente em uma quantidade de cerca de 3,531 g/m3 (0,1 g/pés3) a cerca de 2.648,6 g/m3 (75 g/pés3), de preferência, de cerca de 70,6 g/m3 (2 g/pés3) a cerca de 1.765,7 g/m3 (50 g/pés3), mais preferencialmente, de cerca de 176,57 g/m3 (5 g/pés3) a cerca de 1.059,44 g/m3 (30 g/pés3).
[00100] Os metais nobres são, de preferência, dispostos em um suporte de óxido de metal refratário.
[00101] O catalisador de oxidação de amônia pode compreender platina, paládio ou uma combinação de platina e paládio em um suporte com armazenamento de amônia baixo. O termo “um suporte com armazenamento de amônia baixo” significa um suporte que armazena menos que 0,001 mmol NH3 por m3 de suporte. O suporte com armazenamento de amônia baixo é, de preferência, uma peneira molecular ou um zeólito que tem um tipo de armação selecionado a partir do grupo que consiste em AEI, ANA, ATS, BEA, CDO, CFI, CHA, CON, DDR, ERI, FAU, FER, GON, IFR, IFW, IFY, IHW, IMF, IRN, IRY, ISV, ITE, ITG, ITN, ITR, ITW, IWR, IWS, IWV, IWW, JOZ, LTA, LTF, MEL, MEP, MFI, MRE, MSE, MTF, MTN, MTT, MTW, MVY, MWW, NON, NSI, RRO, RSN, RTE, RTH, RUT, RWR, SEW, SFE, SFF, SFG, SFH, SFN, SFS, SFV, SGT, SOD, SSF, SSO, SSY, STF, STO, STT, SVR, SVV, TON, TUN, UOS, UOV, UTL, UWY, VET e VNI. Mais preferencialmente, o suporte com armazenamento de amônia baixo é uma peneira molecular ou um zeólito que tem um tipo de armação selecionado a partir do grupo que consiste em BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI e MWW, ainda mais preferencialmente, o tipo de armação é selecionado a partir do grupo que consiste em BEA e MFI.
[00102] O suporte com armazenamento de amônia baixo pode ser um suporte silicioso. O suporte silicioso pode compreender uma sílica ou um zeólito com uma razão de sílica para alumina de pelo menos uma dentre: (a) pelo menos 100, (b) pelo menos 200, (c) pelo menos 250, (d) pelo menos 300, (e) pelo menos 400, (f) pelo menos 500, (g) pelo menos 750 e (h) pelo menos 1.000.
[00103] O suporte silicioso pode compreender uma peneira molecular que tem um Tipo de Armação BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI ou MWW, de preferência, um Tipo de Armação BEA ou MFI.
[00104] A razão da quantidade do catalisador SCR para a quantidade de platina em um suporte com armazenamento de amônia baixo na mescla pode estar na faixa de 0,1 a 300:1, inclusive, de preferência, de 3:1 a 300:1, inclusive, mais preferencialmente, 7:1 a 100:1, inclusive, ainda mais preferencialmente, na faixa de 10:1 a 50:1, inclusive, com base no peso desses componentes.
[00105] O termo “carregamento de componente ativo” se refere ao peso do suporte de platina + o peso de platina + o peso do primeiro catalisador SCR na mescla. A platina pode estar presente no catalisador em um carregamento de componente ativo a partir de cerca de 0,01 a cerca de 0,3% em peso, inclusive, de preferência, a partir de cerca de 0,03 a 0,2% em peso, inclusive, mais preferencialmente, a partir de cerca de 0,05 a 0,17% em peso, inclusive, com máxima preferência, a partir de cerca de 0,07 a 0,15% em peso, inclusive.
[00106] A platina pode estar presente na camada de oxidação em cerca de 0,1% em peso a 2% em peso, inclusive, de preferência, de 0,1 a 1% em peso, inclusive, mais preferencialmente, de 0,1% em peso a 0,5% em peso, inclusive, em relação ao peso da camada.
[00107] Os catalisadores adicionais, tais como paládio (Pd), ouro (Au) prata (Ag), rutênio (Ru) ou ródio (Rh) podem estar presentes com Pt, de preferência, em uma mescla com Pt.
[00108] A camada de oxidação pode compreender adicionalmente um catalisador SCR em que o catalisador de oxidação e o catalisador SCR na camada de oxidação estão presentes como uma mescla.
[00109] Uma camada de recobrimento que compreende o catalisador SCR ou o catalisador de oxidação é, de preferência, uma solução, suspensão, ou pasta fluida que fornece um revestimento de superfície. A camada superior que contém o catalisador SCR pode conter o catalisador SCR em uma quantidade de cerca de 80% ou mais, com base no peso da camada. O remanescente compreende aglutinantes, etc. O revestimento de metal nobre, de preferência, contém cerca de 0,05 a 5 por cento em peso de metal nobre, com base no peso do suporte de óxido de metal refratário.
[00110] Uma camada de recobrimento também pode incluir componentes não catalíticos, tais como cargas, aglutinantes, estabilizantes, modificadores de reologia e outros aditivos, o que inclui uma ou mais dentre alumina, sílica, sílica alumina não zeólito, titânia, zircônia, céria.
[00111] Uma pasta fluida pode compreender um agente de formação de poro, tal como grafite, celulose, amido, poliacrilato e polietileno, e similares. Esses componentes adicionais não, necessariamente, catalisam a reação desejada, mas, ao contrário, melhoram a eficácia do material catalítico, por exemplo, aumentando-se sua faixa de temperatura de operação, que aumenta a área de superfície de contato do catalisador, o que aumenta a aderência do catalisador a um substrato, etc.
[00112] O revestimento de camada inferior é, de preferência, aplicado ao substrato em uma quantidade suficiente para produzir um carregamento de camada de recobrimento de cerca de 3,53 a 1.412,6 g/m3 (0,1 a 40 g/pés3) de metal nobre, mais preferencialmente, cerca de 17,65 a 706,3 g/m3 (0,5 a 20 g/pés3), e ainda mais preferencialmente, cerca de 35,3 a 353,1 g/m3 (1 a 10 g/pés3).
[00113] O revestimento de camada superior pode ser aplicado sobre a camada inferior para produzir um carregamento de camada de recobrimento de catalisador SCR > 0,015 g/cm3 (0,25 g/pol3), tal como > 0,030 g/cm3 (0,5 g/pol3), ou > 0,050 g/cm3 (0,80 g/pol3), por exemplo, 0,050 a 0,183 g/cm3 (0,80 a 3,00 g/pol3). Em modalidades preferenciais, o carregamento de camada de recobrimento é > 0,061 g/cm3 (1,00 g/pol3), tal como > 0,073 /cm3 (1 20 / ol3) > 0 091 /cm3 (1 5 / ol3) > 0 103 /cm3 (1 7 / ol3) ou g , gp , , g , gp , , g , gp > 1,122 g/cm3 (2,00 g/pol3) ou, por exemplo, 0,091 g/cm3 a 0,152 g/cm3 (1,5 a 2,5 g/pol3).
[00114] Os substratos usados na presente invenção são, de preferência, compostos por cerâmica, materiais semelhantes a cerâmica ou de metais refratários. Os exemplos de cerâmica ou materiais semelhantes a cerâmica incluem cordierita, α-alumina, carbeto de silício, nitreto de silício, zircônia, mulita, espodumênio, alumina-sílica-magnésia ou silicato de zircônio. Os exemplos de metais refratários incluem aço inoxidável.
[00115] Dois projetos de substrato que podem ser usados em turbinas de combustão são favos de mel e placas. Os substratos do tipo favo de mel preferenciais incluem monólitos de fluxo atravessante que têm uma geometria assim chamada favo de mel que compreendem múltiplos canais paralelos, adjacentes que estão abertos em ambas as extremidades e, em geral, estendem-se da face de entrada até a face de saída do substrato e resultam em uma razão de área de superfície alta para volume. As estruturas de favo de mel podem ser feitas de material de cerâmica extrusado, tal como cordierita, ou folha de metal estriada, tal como aço inoxidável. Além de cordierita, carbeto de silício, nitreto de silício, cerâmica, e metal, outros materiais que podem ser usados no substrato incluem nitreto de alumínio, nitreto de silício, titanato de alumínio, α-alumina, mulita, por exemplo, mulita acicular, polucita, um material de aspersão térmica (thermet), tal como Al2OsZFe, Al2O3/Ni ou B4CZFe, ou compósitos que compreendem segmentos de qualquer um dentre dois ou mais dos mesmos. Os materiais preferenciais incluem cordierita, carbeto de silício e titanato de alumina. Para aplicações de turbina de combustão, o monólito de fluxo atravessante do tipo favo de mel, de preferência, tem uma densidade celular baixa, de cerca de 322,5 a 2.580 células por centímetro quadrado (50 a cerca de 400 células por polegada quadrada (cpsi)), mais preferencialmente, cerca de 322,5 a 1.612,5 células por centímetro quadrado (50 a cerca de 250 células por polegada quadrada).
[00116] O artigo catalítico que tem a camada SCR que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada pode fornecer mais tolerância ao enxofre e/ou conversão de CO/HC maior do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[00117] O artigo catalítico que tem a camada SCR que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada pode fornecer conversão de CO/HC mais alta do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[00118] O artigo catalítico que tem a camada SCR que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada pode fornecer conversão de CO/HC de escorregamento de amônia reduzido mais alta do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[00119] O artigo catalítico que tem a camada SCR que se estende a partir de uma distância da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída do substrato, em que a camada SCR não cobre as porções de entrada e de saída do substrato, pode fornecer mais tolerância ao enxofre do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador.
[00120] Os catalisadores do tipo placa têm quedas de pressão inferiores e são menos suscetíveis à obstrução e incrustação do que os tipos de favo de mel. As configurações do tipo favo de mel são menores do que os tipos placa, mas têm mais quedas de pressão altas e se obstruem com mais facilidade. O substrato de placa pode ser construído de metal, tal como aço inoxidável. O substrato de placa é, de preferência, um metal estriado e, de preferência, compreende uma pluralidade de orifícios ou aberturas através do substrato.
[00121] Um sistema de escape compreende um catalisador SCR e um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[00122] Uma turbina de combustão compreende um sistema de escape, de acordo com a invenção.
[00123] Um método de aumento da conversão de CO e HC em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão compreende colocar um gás de escape que compreende CO e HC em contato com um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[00124] Um método de redução de escorregamento de amônia em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão compreende colocar um gás de escape que compreende amônia em contato com um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[00125] Um método de aumento da conversão de CO e HC e de redução de escorregamento de amônia em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão compreende colocar um gás de escape que compreende CO, HC e amônia em contato com um artigo catalítico de acordo com o primeiro aspecto da invenção.
[00126] Um método de aumento da tolerância ao enxofre de um catalisador em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão compreende colocar um gás de escape que compreende enxofre em contato com um artigo catalítico do primeiro aspecto da invenção, em que a camada SCR se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada.
[00127] Os artigos catalíticos descritos no presente documento podem ser usados para aumentar a tolerância ao enxofre de um catalisador em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão colocando-se um gás de escape que compreende enxofre em contato com o artigo catalítico.
[00128] Os artigos catalíticos descritos no presente documento podem ser usados para reduzir a desativação de um catalisador devido à presença de enxofre colocando-se um gás de escape que compreende enxofre em contato com o artigo catalítico.
[00129] A invenção também pode ser definida de acordo com uma ou mais dentre as seguintes definições: 1) Um artigo catalítico que compreende: (a) um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída que define um comprimento axial; (b) uma camada de oxidação que compreende um catalisador de oxidação que compreende um ou mais metais nobres, sendo que a camada de oxidação é posicionada no substrato e cobre o comprimento axial do substrato; e (c) uma camada SCR que compreende um catalisador SCR, sendo que a camada SCR é posicionada na zona de oxidação e sobrepõe uma porção da camada de oxidação, em que a porção é de menos de 100%, em que o artigo é configurado para tratar uma corrente de gás de escape que contém um ou mais de NOx, hidrocarbonetos, CO, SOx e amônia oriundos de uma turbina de combustão: 2) O artigo catalítico de acordo com 1), em que a camada SCR se estende da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída; 3) O artigo catalítico de acordo com 1), em que a camada SCR se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada; 4) O artigo catalítico de acordo com 1), em que a camada SCR se estende da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída e da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada; 5) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 5), inclusive, em que a camada SCR compreende um primeiro catalisador SCR e um segundo catalisador SCR em que o primeiro catalisador SCR é diferente do segundo catalisador SCR e o primeiro catalisador SCR está localizado no lado de entrada do artigo em relação ao segundo catalisador SCR; 6) O artigo catalítico de acordo com 5), em que o primeiro catalisador SCR e o segundo catalisador SCR se diferem com base no carregamento do catalisador SCR; 7) O artigo catalítico de acordo com 5) ou 6), em que o carregamento do segundo catalisador SCR é mais alto do que na primeira SCR; 8) O artigo catalítico de acordo com 5), 6) ou 7), em que o primeiro catalisador SCR e o segundo catalisador SCR compreendem espécies catalíticas diferentes; 9) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 8), inclusive, em que a camada de oxidação compreende um primeiro catalisador de oxidação e um segundo catalisador de oxidação em que o primeiro catalisador de oxidação é diferente do segundo catalisador de oxidação e o primeiro catalisador de oxidação está localizado no lado de entrada do artigo em relação ao segundo catalisador de oxidação; 10) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 9), inclusive, em que o primeiro catalisador de oxidação e o segundo catalisador de oxidação se diferem com base no carregamento do catalisador de oxidação; 11) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 10), em que o carregamento do catalisador de oxidação é mais alto no segundo catalisador de oxidação do que no primeiro catalisador de oxidação; 12) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 11), em que o primeiro catalisador de oxidação e o segundo catalisador de oxidação compreendem espécies catalíticas diferentes; 13) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 2) a 12), inclusive, que compreende adicionalmente um terceiro revestimento de catalisador, em que o terceiro revestimento de catalisador se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, e o primeiro revestimento de catalisador contém uma área que não é revestida pelo segundo revestimento de catalisador ou o terceiro revestimento de catalisador; 14) O artigo catalítico de acordo com 13), em que o terceiro revestimento de catalisador compreende um catalisador SCR que é diferente do catalisador SCR no segundo revestimento de catalisador; 15) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 14), inclusive, em que a zona SCR cobre 90% ou menos do comprimento axial do substrato; 16) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 15), inclusive, em que a zona SCR se estende por 75% ou menos do comprimento axial do substrato; 17) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 16), inclusive, em que a zona SCR se estende por 55% ou menos do comprimento axial do substrato; 18) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 17), inclusive, em que o catalisador de oxidação compreende um metal do grupo platina; 19) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 18), em que o metal do grupo platina é platina ou paládio ou rutênio ou uma mistura dos mesmos; 20) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 19), em que o catalisador de oxidação compreende platina em um suporte com armazenamento de amônia baixo; 21) O artigo de catalisador de acordo com 20), em que o suporte com armazenamento de amônia baixo é um suporte silicioso; 22) O artigo de catalisador de acordo com 21), em que o suporte silicioso compreende uma razão de sílica ou de um zeólito com sílica para alumina de pelo menos uma dentre: (a) > 100, (b) > 200, (c) > 250, > 300, (d) > 400, (e) > 500, (f) > 750 e (g) > 1.000; 23) O artigo de catalisador, de acordo com 21) ou 22), em que o suporte silicioso compreende BEA ou MFI; 24) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 23), inclusive, em que a camada de oxidação compreende adicionalmente um catalisador SCR, e o catalisador de oxidação e o catalisador SCR na camada de oxidação estão presentes como uma mescla; 25) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 24), em que o artigo fornece conversão de CO/HC mais alta do que um artigo comparável em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador; 26) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 25), inclusive, em que o artigo fornece mais escorregamento de amônia reduzido do que um artigo comparável, em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador; 27) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 26), inclusive, em que o artigo fornece conversão de CO/HC mais alta e escorregamento de amônia reduzido do que um artigo comparável, em que o segundo revestimento de catalisador sobrepõe completamente o primeiro revestimento de catalisador; 28) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 27), inclusive, em que os um ou mais metais nobres são dispostos em um suporte de óxido de metal refratário; 29) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 28), inclusive, em que o catalisador SCR compreende um metal base, um óxido de um metal base, uma peneira molecular, uma peneira molecular que contém metal, um metal suportado em um óxido misturado ou uma mistura dos mesmos; 30) O artigo catalítico de acordo com 29), em que o metal base é selecionado a partir do grupo que consiste em cério, crômio, cobalto, cobre, ferro, manganês, molibdênio, níquel, tungstênio, e vanádio, e misturas dos mesmos; 31) O artigo catalítico de acordo com 29), em que o catalisador SCR compreende uma peneira molecular que contém metal, em que o metal é selecionado a partir do grupo que consiste em cério, crômio, cobalto, cobre, gálio, índio, irídio, ferro, manganês, molibdênio, níquel, paládio, platina, rutênio, rênio, prata, estanho e zinco; 32) O artigo catalítico de acordo com 31), em que o metal na peneira molecular que contém metal compreende cobre ou ferro; 33) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 30) inclusive, 31) e 32), em que o catalisador SCR compreende uma peneira molecular de aluminossilicato, uma peneira molecular de aluminofosfato, uma peneira molecular de silicoaluminofosfato, uma peneira molecular de aluminossilicato que contém metal, uma peneira molecular de aluminofosfato que contém metal ou uma peneira molecular de silicoaluminofosfato que contém metal; 34) O artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 30), inclusive, e 31) a 33), inclusive, em que o catalisador SCR compreende uma peneira molecular ou uma peneira molecular que contém metal e a peneira molecular ou a peneira molecular na peneira molecular que contém metal compreende um Tipo de Armação selecionado a partir do grupo que consiste em: AEI, BEA (beta-zeólito), CHA (Cabazita), FAU (zeólito Y), FER (ferrierita), MFI (ZSM-5) e MOR (mordenita); 35) O artigo de catalisador, de acordo com 29), em que o metal suportado em um óxido misturado compreende uma composição catalítica que contém pelo menos um componente catalítico que consiste em (i) pelo menos um metal de transição disperso em um óxido misturado ou óxido de compósito ou uma mistura dos mesmos como material de suporte que consiste em cério e zircônio; ou (ii) óxido de cério e óxido de zircônio como óxidos únicos ou um óxido de compósito dos mesmos ou uma mistura dos óxidos únicos e do óxido de compósito disperso em um material de suporte de óxido inerte, em que pelo menos um metal de transição é disperso no mesmo, e o pelo menos um metal de transição é selecionado a partir do grupo que consiste em um metal do Grupo VIB, um metal do Grupo IB, um metal do Grupo IVA, um metal do Grupo VB, um metal do Grupo VIIB, um metal do Grupo VIII e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos, desde que pelo menos um metal de transição selecionado seja tungstênio, e o teor de cério e zircônio como óxidos no componente catalítico seja CexZr1-XO2, em que X=0,1 a 0,5; 36) O artigo de catalisador, de acordo com qualquer um dentre 1) a 35), inclusive, em que o catalisador SCR está presente na camada SCR em uma quantidade de 0,031 g/cm3 a 0,183 g/cm3 (0,5 g/pol3 a 3,0 g/pol3), de preferência, de 0,0610 g/cm3 (1,0 g/pol3) a 0,152 g/cm3 (2,5 g/pol3), mais preferencialmente, de 0,076 g/cm3 (2,5 g/pol3) a 0,125 g/cm3 (2,05 g/pol3); 37) O artigo de catalisador, de acordo com qualquer um dentre 1) a 36), inclusive, em que o catalisador de oxidação está presente na camada de oxidação de 0,012 g/cm3 (0,2 g/pol3) a 0,098 g/cm3 (1,6 g/pol3), de preferência, das faixas de camada SCR de 0,021 g/cm3 (0,35 g/pol3) a 0,076 g/cm3 (2,5 g/pol3), mais preferencialmente, de 0,031 g/cm3 (0,5 g/pol3) a 0,0610 g/cm3 (1,0 g/pol3). 38) O artigo de catalisador, de acordo com qualquer um dentre 1) a 37), inclusive, em que o substrato compreende cordierita, carbeto de silício, titanato de alumina ou um metal; 39) Um sistema de escape que compreende um artigo de catalisador de qualquer um dentre 1) a 38), inclusive. 40) Um método de aumento da conversão de CO e HC em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão, sendo que o método compreende colocar um gás de escape que compreende CO e HC em contato com um artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 37), inclusive; 41) Um método de redução de escorregamento de amônia em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão, sendo que o método que compreende colocar um gás de escape que compreende amônia em contato com um artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1) a 37), inclusive; e 42) Um método de aumento da conversão de CO e HC e de redução de escorregamento de amônia em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão, sendo que o método compreende colocar um gás de escape que compreende CO, HC e amônia em contato com um artigo catalítico de acordo com qualquer um dentre 1 a 37, inclusive.
[00130] A fim de que a invenção possa ser mais completamente compreendida, os seguintes Exemplos são fornecidos apenas a título de ilustração.
EXEMPLOS EXEMPLO 1
[00131] Um catalisador SCR extrusado foi preparado contendo titânia, tungstena, vanádia e aglutinantes apropriados. A densidade celular de catalisador SCR foi de 903 células por centímetro quadrado (140 células por polegada quadrada (cpsi)).
EXEMPLO 2 (COMPARATIVO)
[00132] Um Catalisador de Escorregamento de Amônia (ASC) de camada dupla foi preparado em um substrato de cerâmica de 1.483,5 células por centímetro quadrado (230 cpsi). Uma primeira camada foi revestida com uma camada tendo uma camada de recobrimento de alumina contínua ao longo do comprimento do substrato inteiro. A Pt foi, então, impregnada na camada tendo uma camada de recobrimento de alumina de uma solução de nitrato de platina para um carregamento de 176,58 g/m3 (5 g/pés3) de Pt. Uma segunda camada de recobrimento que contém zeólito de CHA impregnado com Cu misturada com aglutinantes foi aplicada em uma camada contínua que cobre 100% de Pt de camada de alumina.
EXEMPLO 3
[00133] Um Catalisador ASC / de Oxidação (OC) zonado foi preparado em um substrato de cerâmica de 1.483,5 células por centímetro quadrado (230 cpsi). Uma primeira camada foi revestida com uma camada tendo uma camada de recobrimento de alumina contínua ao longo do comprimento do substrato inteiro. A Pt foi, então, impregnada na camada tendo uma camada de recobrimento de alumina de uma solução de nitrato de platina para um carregamento de 176,58 g/m3 (5 g/pés3) de Pt. Uma segunda camada de recobrimento que contém zeólito de CHA impregnado com Cu misturada com aglutinantes foi aplicada em uma camada contínua que cobre 85% da parte frontal da camada de alumina de Pt.
EXEMPLO 4
[00134] Um ASC/OC zonado foi preparado em um substrato de cerâmica de 1.483,5 células por centímetro quadrado (230 cpsi). Uma primeira camada foi revestida com uma camada tendo uma camada de recobrimento de alumina contínua ao longo do comprimento do substrato inteiro. A Pt foi, então, impregnada na camada tendo uma camada de recobrimento de alumina de uma solução de nitrato de platina para um carregamento de 176,58 g/m3 (5 g/pés3) de Pt. Uma segunda camada de recobrimento que contém zeólito de CHA impregnado com Cu misturada com aglutinantes foi aplicada em uma camada contínua que cobre 70% da parte frontal da camada de alumina de Pt.
TESTE DE AMOSTRA
[00135] Os catalisadores dos Exemplos 1 a 4, inclusive, foram testados em várias combinações em um reator de escala laboratorial. O catalisador foi alimentado com composição de gás em 50 ppm de CO, 24 ppm de NO, 6 ppm de NO2, 30 pm de NH3, 15% de O2, 8% de água, 3% de CO2, e equilibrado com N2. As conversões de CO, NOx, e NH3 foram medidas com o reator mantido em pontos de temperatura de estado estático que se encontram na faixa de 200 a 450 °C.
EXEMPLO 5
[00136] O Exemplo 1 e o Exemplo 2 foram inseridos no reator em série (catalisador SCR do Exemplo 1, a montante do ASC do Exemplo Comparativo 2) e testados de acordo com os procedimentos descritos acima com uma taxa de fluxo de modo que a Velocidade de Espaço por Hora de Gás (GHSV) sobre o volume inteiro de SCR+ASC fosse 80.000 h-1.
Figure img0002
[00137] O Exemplo 5 mostra que o ASC do Exemplo Comparativo 2 pode fornecer pelo menos 55% e 20% de conversão de NOx e CO, respectivamente, em 200 °C, pelo menos 85% e 45% de conversão em 300 °C, pelo menos 75% e 60% de conversão em 400 °C e pelo menos 50% e 65% de conversão em 450 °C.
[00138] Essas concentrações representam reduções nas concentrações de NH3 de 60%, 86%, 89% e 88% em 200, 300, 400 e 450 °C, respectivamente, a partir da concentração inicial de NH3.
EXEMPLO 6
[00139] O Exemplo 1 e o Exemplo 3 foram inseridos no reator em série (catalisador SCR do Exemplo 1 a montante do ASC do Exemplo 3) e testados de acordo com os procedimentos descritos acima, no presente documento, com uma taxa de fluxo de modo que a GHSV sobre a porção de SCR+ASC do catalisador ASC/OC zonado fosse 80.000 h-1 e a GHSV sobre a porção de OC do ASC/OC zonado fosse 1.040.115 h-1.
Figure img0003
[00140] O Exemplo 6 mostra que o ASC do Exemplo 3 como o ASC pode fornecer pelo menos 60% e 40% de conversão de NOx e CO, respectivamente, em 200 °C, pelo menos 80% e 65% de conversão em 300 °C, pelo menos 75% e 75% de conversão em 400 °C e pelo menos 50% e 80% de conversão em 450 °C.
[00141] Essas concentrações representam reduções nas concentrações de NH3 de 71%, 92%, 92% e 91% em 200, 300, 400 e 450 °C, respectivamente, a partir da concentração inicial de NH3.
EXEMPLO 7
[00142] O Exemplo 1 e o Exemplo 4 foram inseridos no reator em série (catalisador SCR do Exemplo 1, a montante do ASC do Exemplo 4) e testados de acordo com os procedimentos descritos acima, no presente documento, com uma taxa de fluxo de modo que a GHSV sobre a porção de SCR+ASC porção do catalisador ASC/OC zonado fosse 80.000 h-1 e a GHSV sobre a porção de OC do ASC/OC zonado fosse 480 Kh-1.
Figure img0004
[00143] O Exemplo 6 mostra que o ASC do Exemplo 4, como ASC, pode fornecer pelo menos 55% e 40% de conversão de NOx e CO, respectivamente, em 200 °C, pelo menos 80% e 70% de conversão em 300 °C, pelo menos 70% e 75% de conversão em 400 °C e pelo menos 50% e 80% de conversão em 450 °C.
[00144] Essas concentrações representam reduções nas concentrações de NH3 de 66%, 93%, 92% e 91% em 200, 300, 400 e 450 °C, respectivamente, a partir da concentração inicial de NH3.
[00145] Embora a invenção seja ilustrada e descrita no presente documento em referência às modalidades específicas, a invenção não é destinada a estar limitada aos detalhes mostrados. Ao invés disso, várias modificações podem ser feitas nos detalhes dentro do escopo e da faixa dos equivalentes das reivindicações, e sem que se afaste da invenção.

Claims (19)

1. Artigo catalítico para tratar uma corrente de gás de escape que contém um ou mais dentre NOx, hidrocarbonetos, CO, SOx e amônia oriundos de uma turbina de combustão, o artigo catalítico compreendendo: (a) um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída que definem um comprimento axial; (b) uma camada de oxidação que compreende um catalisador de oxidação que compreende um ou mais metais nobres, em que a camada de oxidação é posicionada no substrato e cobre o comprimento axial do substrato; e (c) uma camada SCR que compreende um catalisador SCR, sendo que a camada SCR é posicionada na camada de oxidação e sobrepõe uma porção da camada de oxidação em que a porção é menor do que 100%, caracterizado pelo fato de que a camada SCR compreende um primeiro catalisador SCR e um segundo catalisador SCR, em que o primeiro catalisador SCR é diferente do segundo catalisador SCR e o primeiro catalisador SCR está localizado a montante do segundo catalisador SCR.
2. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que: (i) a camada SCR se estende da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída; (ii) a camada SCR se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada; ou (iii) a camada SCR se estende da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída e da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada.
3. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro catalisador SCR e o segundo catalisador SCR se diferem com base no carregamento do catalisador SCR.
4. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1 ou 3, caracterizado pelo fato de que o carregamento do segundo catalisador SCR é mais alto do que no primeiro SCR.
5. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, 3 ou 4, caracterizado pelo fato de que o primeiro catalisador SCR e o segundo catalisador SCR compreendem diferentes espécies catalíticas.
6. Artigo catalítico de acordo com qualquer uma das reivindicações precedentes, caracterizado pelo fato de que a camada de oxidação compreende um primeiro catalisador de oxidação e um segundo catalisador de oxidação em que o primeiro catalisador de oxidação é diferente do segundo catalisador de oxidação e o primeiro catalisador de oxidação está localizado no lado de entrada do artigo catalítico em relação ao segundo catalisador de oxidação.
7. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 6, caracterizado pelo fato de que o primeiro catalisador de oxidação e o segundo catalisador de oxidação se diferem com base no carregamento do catalisador de oxidação.
8. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 6 ou 7, caracterizado pelo fato de que o carregamento do catalisador de oxidação é mais alto no segundo catalisador de oxidação do que no primeiro catalisador de oxidação.
9. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 6, 7 ou 8, caracterizado pelo fato de que o primeiro catalisador de oxidação e o segundo catalisador de oxidação compreendem diferentes espécies catalíticas.
10. Artigo catalítico de acordo com qualquer uma das reivindicações 2 a 9, caracterizado pelo fato de que compreende adicionalmente um terceiro revestimento de catalisador em que o terceiro revestimento de catalisador se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada e o primeiro revestimento de catalisador contém uma área que não é revestida pelo segundo revestimento de catalisador ou pelo terceiro revestimento de catalisador.
11. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 10, caracterizado pelo fato de que o terceiro revestimento de catalisador compreende um catalisador SCR que é diferente do catalisador SCR no segundo revestimento de catalisador.
12. Artigo catalítico de acordo com qualquer uma das reivindicações precedentes, caracterizado pelo fato de que a zona SCR cobre 90% ou menos do comprimento axial do substrato.
13. Artigo catalítico de acordo com qualquer uma das reivindicações precedentes, caracterizado pelo fato de que a camada de oxidação compreende adicionalmente um catalisador SCR e o catalisador de oxidação e o catalisador SCR na camada de oxidação estão presentes como uma mescla.
14. Sistema de escape, caracterizado pelo fato de que compreende um artigo catalítico como definido em qualquer uma das reivindicações precedentes.
15. Turbina de combustão, caracterizada pelo fato de que compreende um sistema de escape, como definido na reivindicação 14.
16. Método para aumentar a conversão de monóxido de carbono (CO) e hidrocarbonetos (HC) em um gás de escape de uma turbina de combustão, sendo que o método é caracterizado pelo fato de que compreende colocar um gás de escape que compreende CO e HC em contato com um artigo catalítico, como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 13.
17. Método para reduzir escorregamento de amônia em um gás de escape de uma turbina de combustão, sendo que o método é caracterizado pelo fato de que compreende colocar um gás de escape que compreende amônia em contato com um artigo catalítico, como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 13.
18. Método para aumentar a conversão de CO e HC e reduzir um escorregamento de amônia em um gás de escape de uma turbina de combustão, sendo que o método é caracterizado pelo fato de que compreende colocar um gás de escape que compreende CO, HC e amônia em contato com um artigo catalítico, como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 13.
19. Método para aumentar a tolerância ao enxofre de um artigo catalítico em um gás de escape oriundo de uma turbina de combustão ao colocar o gás de escape que compreende enxofre em contato com um artigo catalítico, como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 13, caracterizado pelo fato de que a camada SCR se estende da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada.
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