CN109423015B - 树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明提供树脂组合物等，所述树脂组合物中，即使大量使用无机填充材料，也可获得在高温高湿环境下的环境试验后仍然能够维持与导体层之间的密合性的平衡性良好的固化物。一种树脂组合物，其是包含(A)环氧树脂、(B)苯并噁嗪化合物以及(C)无机填充材料的树脂组合物，其中，(B)成分由下述通式(B‑1)表示，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为67质量%以上。式(B‑1)中，R1表示含有氧原子的n价基团，R2各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基，n表示2～4的整数，m表示0～4的整数。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物。本发明还涉及使用该树脂组合物得到的树脂片材、印刷布线板及半导体装置。
背景技术
作为印刷布线板的制造技术，已知采用交替重叠绝缘层和导体层的堆叠(buildup)方式的制造方法。采用堆叠方式的制造方法中，一般绝缘层通过使树脂组合物固化而形成。
例如，专利文献1中揭示了一种热固性树脂组合物，其中，包含50～99质量%苯并噁嗪和50～1质量%三酚基甲烷(trisphenol methane)。此外，专利文献2中揭示了一种固化性树脂组合物，其中，包含多官能环氧化合物(A)、活性酯化合物(B)、苯并噁嗪化合物(C)和填充剂(D)，所述活性酯化合物(B)的活性酯基与所述苯并噁嗪化合物(C)的酚式羟基的比例以酚式羟基/活性酯基的当量比计为0.3～0.9。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本专利特开2012-171968号公报
专利文献2:日本专利特开2014-148562号公报。
发明内容
发明所要解决的技术问题
已知掺入大量无机填充材料的树脂组合物一般存在导体层的密合性下降的倾向。本发明人进一步探讨后，发现就掺入更多的无机填充材料的树脂组合物而言，在高温高湿环境下的环境试验(HAST试验)后，与导体层之间的密合性也下降，难以长期维持密合性。特别是对于印刷布线板，为了消除导体层与绝缘层的热膨胀系数的不匹配，有时掺入更多的无机填充材料，维持环境试验后的密合性很重要。
本发明的课题在于提供：树脂组合物，其中，即使大量使用无机填充材料，也可获得在高温高湿环境下的环境试验后仍然能够维持与导体层之间的密合性的平衡性良好的固化物；包含该树脂组合物的树脂片材；具备使用该树脂组合物形成的绝缘层的印刷布线板、及半导体装置。
解决技术问题所采用的技术方案
本发明人为了解决本发明的课题而认真研究后，发现即使大量使用无机填充材料，通过使树脂组合物中包含特定的苯并噁嗪化合物，从而在环境试验后仍然可维持导体层与绝缘层之间的密合性。此外，发现除了上述的密合性之外，胶渣(smear)除去性也良好，从而完成了本发明。
即，本发明包括以下的内容，
[1]一种树脂组合物，其是包含(A)环氧树脂、(B)苯并噁嗪化合物以及(C)无机填充材料的树脂组合物，其中，
(B)成分由下述通式(B-1)表示，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为67质量%以上；
[化学式1]
式(B-1)中，R1表示含有氧原子的n价基团，R2各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基，n表示2～4的整数，m表示0～4的整数；
[2]根据[1]所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(B)成分的含量为0.1质量%以上且10质量%以下；
[3]根据[1]或[2]所述的树脂组合物，其中，还包含(D)活性酯化合物；
[4]根据[3]所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(D)成分的含量为5质量%以上；
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)无机填充材料的平均粒径为0.5μm以上；
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其中，通式(B-1)中，R1为由氧原子和亚芳基组合而成的n价基团；
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，其中，通式(B-1)中，m表示0；
[8]根据[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物用于形成印刷布线板的绝缘层；
[9]根据[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物，其中，该树脂组合物用于形成印刷布线板的层间绝缘层；
[10]一种树脂片材，其中，包含支承体以及设置于该支承体上的由[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物形成的树脂组合物层；
[11]根据[10]所述的树脂片材，其中，树脂组合物层的厚度为25μm以下；
[12]一种印刷布线板，其是包含第一导体层、第二导体层以及形成于第一导体层和第二导体层之间的绝缘层的印刷布线板，其中，
该绝缘层为[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物的固化物；
[13]一种半导体装置，其中，包含[12]所述的印刷布线板。
发明的效果
根据本发明，能提供：树脂组合物，其中，即使大量使用无机填充材料，也可获得在高温高湿环境下的环境试验后仍然能够维持与导体层之间的密合性的平衡性良好的固化物；包含该树脂组合物的树脂片材；具备使用该树脂组合物形成的绝缘层的印刷布线板、及半导体装置。
附图说明
图1是示意性地表示印刷布线板的一例的部分剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明的树脂组合物、树脂片材、印刷布线板及半导体装置进行详细说明。
[树脂组合物]
本发明的树脂组合物是包含(A)环氧树脂、(B)苯并噁嗪化合物以及(C)无机填充材料的树脂组合物，其中，(B)成分由下述通式(B-1)表示，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为67质量%以上，
[化学式2]
式(B-1)中，R1表示含有氧原子的n价基团，R2各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基，n表示2～4的整数，m表示0～4的整数。
本发明中，即使大量使用在将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时多达67质量%以上的无机填充材料，通过包含特定的苯并噁嗪化合物，依然能获得在高温高湿环境下的环境试验后也可维持与导体层之间的密合性、进而胶渣除去性也良好的固化物。另外，通常，像这样在高温高湿环境下的环境试验后也可维持高密合性的固化物能够长期发挥高密合性。
一直以来，已知(B)苯并噁嗪化合物起到环氧树脂的固化剂的作用。但是，本发明人发现即使使用大量的无机填充材料，通过包含特定的苯并噁嗪化合物，在高温高湿环境下的环境试验后也可维持导体层与绝缘层之间的密合性。此外，发现除了所述的密合性之外，胶渣除去性也良好。对于通过包含特定的苯并噁嗪化合物，即使使用大量的无机填充材料，依然能获得在高温高湿环境下的环境试验后也可维持高密合性且胶渣除去性良好的技术思想，就本发明人所知，可以说是以往从未有过的提案。
除(A)～(C)成分之外，树脂组合物还可根据需要包含(D)活性酯化合物、(E)固化剂、(F)固化促进剂、(G)热塑性树脂和(H)任意的添加剂。以下，对本发明的树脂组合物所含的各成分进行详细说明。
＜(A)环氧树脂＞
树脂组合物包含(A)环氧树脂。作为(A)环氧树脂，可列举例如双二甲酚(bixylenol)型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚酚醛(naphthol novolac)型环氧树脂、苯酚酚醛(phenol novolac)型环氧树脂、叔丁基儿茶酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、甲酚酚醛(cresol novolac)型环氧树脂、联苯型环氧树脂、线形脂肪族环氧树脂、具有丁二烯结构的环氧树脂、脂环族环氧树脂、杂环型环氧树脂、含螺环的环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、三羟甲基型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂等。环氧树脂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
从获得在高温高湿环境下的环境试验后也可维持高密合性的固化物的观点来看，(A)环氧树脂优选芳族类的环氧树脂，较好是双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂及萘酚型环氧树脂中的任一种。
(A)环氧树脂较好是1分子中具有2个以上的环氧基。将环氧树脂的不挥发成分设为100质量%时，较好是至少50质量%以上为1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。其中，树脂组合物较好是组合包含温度20℃时呈液态的环氧树脂(以下也称“液态环氧树脂”)和温度20℃时呈固态的环氧树脂(也称“固态环氧树脂”)。作为液态环氧树脂，较好是1分子中具有2个以上的环氧基的液态环氧树脂，更好是1分子中具有2个以上的环氧基的芳族类液态环氧树脂。作为固态环氧树脂，较好是1分子中具有3个以上的环氧基的固态环氧树脂，更好是1分子中具有3个以上的环氧基的芳族类固态环氧树脂。本发明中，芳族类环氧树脂是指其分子内具有芳环的环氧树脂。
作为液态环氧树脂，较好是双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、萘型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、苯酚酚醛型环氧树脂、具有酯骨架的脂环族环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂及具有丁二烯结构的环氧树脂，更好是双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂。作为液态环氧树脂的具体例子，可列举DIC株式会社制的“HP4032”、“HP4032D”、“HP4032SS”(萘型环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“828US”、“jER828EL”、“825”、“EPIKOTE 828EL”(双酚A型环氧树脂)、“jER807”、“1750”(双酚F型环氧树脂)、“jER152”(苯酚酚醛型环氧树脂)、“630”、“630LSD”(缩水甘油胺型环氧树脂)，新日铁住金化学株式会社制的“ZX1059”(双酚A型环氧树脂与双酚F型环氧树脂的混合品)，Nagase ChemteX株式会社制的“EX-721”(缩水甘油酯型环氧树脂)，大赛璐株式会社制的“CELLOXIDE 2021P”(具有酯骨架的脂环族环氧树脂)、“PB-3600”(具有丁二烯结构的环氧树脂)，新日铁住金化学株式会社制的“ZX1658”、“ZX1658GS”(液态1,4-缩水甘油基环己烷型环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“630LSD”(缩水甘油胺型环氧树脂)等。它们可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
作为固态环氧树脂，较好是双二甲酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘型四官能环氧树脂、甲酚酚醛型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，更好是萘型环氧树脂。作为固态环氧树脂的具体例子，可列举DIC株式会社制的“HP4032H”(萘型环氧树脂)、“HP-4700”、“HP-4710”(萘型四官能环氧树脂)、“N-690”(甲酚酚醛型环氧树脂)、“N-695”(甲酚酚醛型环氧树脂)、“HP-7200”(二环戊二烯型环氧树脂)、“HP-7200HH”、“HP-7200H”、“EXA-7311”、“EXA-7311-G3”、“EXA-7311-G4”、“EXA-7311-G4S”、“HP6000”(亚萘基醚型环氧树脂)，日本化药株式会社制的“EPPN-502H”(三酚型环氧树脂)、“NC7000L”(萘酚酚醛型环氧树脂)、“NC3000H”、“NC3000”、“NC3000L”、“NC3100”(联苯型环氧树脂)，新日铁住金化学株式会社制的“ESN475V”(萘型环氧树脂)、“ESN485”(萘酚酚醛型环氧树脂)，三菱化学株式会社制的“YX4000H”、“YX4000”、“YL6121”(联苯型环氧树脂)、“YX4000HK”(双二甲酚型环氧树脂)、“YX8800”(蒽型环氧树脂)，大阪燃气化学株式会社制的“PG-100”、“CG-500”、三菱化学株式会社制的“YL7760”(双酚AF型环氧树脂)、“YL7800”(芴型环氧树脂)、三菱化学株式会社制的“jER1010”(固态双酚A型环氧树脂)、“jER1031S”(四苯基乙烷型环氧树脂)等。这些固态环氧树脂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
作为(A)成分，并用液态环氧树脂和固态环氧树脂的情况下，它们的量比(液态环氧树脂:固态环氧树脂)以质量比计较好是在1:1～1:20的范围内。通过使液态环氧树脂与固态环氧树脂的量比在这样的范围内，可获得i)以树脂片材的形态使用时带来适度的粘附性、ii)以树脂片材的形态使用时能获得足够的挠性而操作性提高、以及iii)能得到具有足够的断裂强度的固化物等效果。从上述i)～iii)的效果的观点来看，液态环氧树脂与固态环氧树脂的量比(液态环氧树脂:固态环氧树脂)以质量比计更好是在1:1～1:15的范围内，进一步更好是在1:1～1:10的范围内。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，从获得显示良好的机械强度、绝缘可靠性的绝缘层的观点来看，树脂组合物中的(A)成分的含量较好是5质量%以上，更好是10质量%以上，进一步更好是15质量%以上。只要发挥本发明的效果，环氧树脂的含量的上限无特别限定，较好是30质量%以下，更好是25质量%以下，进一步更好是20质量%以下。
需要说明的是，本发明中，只要没有另行明示，树脂组合物中的各成分的含量为将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时的值。
(A)成分的环氧当量较好是50～5000，更好是50～3000，进一步更好是80～2000，再进一步更好是110～1000。通过使其在该范围内，固化物的交联密度充分，可带来表面粗糙度小的绝缘层。需要说明的是，环氧当量可按照JIS K7236进行测定，是包含1当量的环氧基的树脂的质量。
(A)成分的重均分子量较好是100～5000，更好是250～3000，进一步更好是400～1500。在此，环氧树脂的重均分子量为通过凝胶渗透色谱法(GPC)测定的聚苯乙烯换算的重均分子量。
＜(B)苯并噁嗪化合物＞
树脂组合物包含由下述通式(B-1)表示的(B)苯并噁嗪化合物；
[化学式3]
式(B-1)中，R1表示含有氧原子的n价基团，R2各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基，n表示2～4的整数，m表示0～4的整数。
R1表示含有氧原子的n价基团。作为这样的基团，可列举由氧原子和亚芳基组合而成的n价基团、由氧原子和亚烷基组合而成的n价基团、由氧原子和亚芳基和亚烷基组合而成的n价基团等，从使环境试验后的绝缘层与导体层的密合性提高的观点和有效地改善胶渣除去性的观点来看，较好是由氧原子和亚芳基组合而成的n价基团。
作为亚芳基，较好是碳原子数6～20的亚芳基，更好是碳原子数6～15的亚芳基，进一步更好是碳原子数6～12的亚芳基。作为亚芳基的具体例子，可列举亚苯基、亚萘基、亚蒽基、亚联苯基等，较好是亚苯基。
作为亚烷基，较好是碳原子数1～10的亚烷基，更好是碳原子数1～6的亚烷基，进一步更好是碳原子数1～3的亚烷基。作为亚烷基的具体例子，可列举例如亚甲基、亚乙基、亚丙基等，较好是亚甲基。
作为含有氧原子的n价基团的具体例子，可列举以下的基团。式中，“*”表示化学键。
[化学式4]
。
亚芳基和亚烷基可具有取代基。作为取代基，无特别限定，可列举例如卤素原子、-OH、-O-C1-6烷基、-N(C1-6烷基)2、C1-6烷基、C6-10芳基、-NH2、-CN、-C(O)O-C1-6烷基、-COOH、-C(O)H、-NO2等。在此，术语“Cp-q”(p和q为正整数，满足p＜q)表示紧接该术语后记载的有机基团的碳原子数为p～q。例如，“C1-6烷基”这一表述表示碳原子数1～6的烷基。
上述的取代基可还具有取代基(以下也称“二级取代基”)。作为二级取代基，只要没有特别记载，可使用与上述的取代基相同的基团。
R2各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基。烷基较好是碳原子数1～10的烷基，更好是碳原子数1～6的烷基，进一步更好是碳原子数1～3的烷基。芳基较好是碳原子数6～20的芳基，更好是碳原子数6～15的芳基，进一步更好是碳原子数6～10的芳基。卤素原子表示氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。烷基和芳基可具有取代基。作为取代基，与上述亚芳基可具有的取代基同样。
n表示2～4的整数，较好是2～3的整数，更好是2。m表示0～4的整数，较好是0～3的整数，更好是0。
从有效地获得本发明所期望的效果的观点来看，由通式(B-1)表示的苯并噁嗪化合物较好是由下述通式(B-2)表示的苯并噁嗪化合物。
[化学式5]
。
由通式(B-2)表示的苯并噁嗪化合物较好是由通式(B-3)和通式(B-4)表示的苯并噁嗪化合物中的至少任一种。
[化学式6]
。
由通式(B-1)表示的苯并噁嗪化合物可单独使用1种，也可使用组合2种以上而得的混合物。例如，将由通式(B-3)表示的苯并噁嗪化合物与由通式(B-4)表示的苯并噁嗪化合物作为混合物使用的情况下，质量混合比(通式(B-3):通式(B-4))较好是1:10～10:1，更好是1:5～5:1，进一步更好是1:3～3:1。通过使质量混合比在所述范围内，可使环境试验后的绝缘层与导体层的密合性提高。另外，通常还可有效地改善胶渣除去性。
作为(B)苯并噁嗪化合物的具体例子，可列举JFE Chemical株式会社制的“JBZ-OP100D”、“ODA-BOZ”、四国化成工业株式会社制的“F-a”、昭和高分子株式会社制的“HFB2006M”等。
作为(B)苯并噁嗪化合物的分子量，从使密合性提高的观点来看，较好是200以上，更好是300以上，进一步更好是400以上，较好是1000以下，更好是800以下，进一步更好是500以下。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(B)苯并噁嗪化合物的含量较好是0.1质量%以上，更好是0.5质量%以上，进一步更好是1质量%以上。上限较好是10质量%以下，更好是8质量%以下，进一步更好是5质量%以下或3质量%以下。通过使(B)成分的含量在所述范围内，可使环境试验后的绝缘层与导体层的密合性提高。另外，通常还可有效地改善胶渣除去性。
＜(C)无机填充材料＞
树脂组合物包含(C)无机填充材料。从降低热膨胀系数的观点来看，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)无机填充材料的含量较好是67质量%以上，更好是68质量%以上，进一步更好是70质量%以上。上限较好是85质量%以下，更好是80质量%以下，进一步更好是75质量%以下。本发明中，因为包含(B)苯并噁嗪化合物，所以即使包含67质量%以上的(C)无机填充材料，也可维持HAST试验后的密合性。
(C)无机填充材料的材料只要是无机化合物即可，无特别限定，可列举例如二氧化硅、氧化铝、玻璃、堇青石、硅氧化物、硫酸钡、碳酸钡、滑石、粘土、云母粉、氧化锌、水滑石、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化锰、硼酸铝、碳酸锶、钛酸锶、钛酸钙、钛酸镁、钛酸铋、氧化钛、氧化锆、钛酸钡、钛酸锆酸钡、锆酸钡、锆酸钙、磷酸锆和磷酸钨酸锆等。其中，特别优选二氧化硅。作为二氧化硅，可列举无定形二氧化硅、熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、合成二氧化硅、中空二氧化硅等。此外，作为二氧化硅，较好是球状二氧化硅。无机填充材料可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
作为(C)无机填充材料的市售品，可列举例如新日铁住金材料株式会社制的“SP60-05”、“SP507-05”，Admatechs株式会社制的“YC100C”、“YA050C”、“YA050C-MJE”、“YA010C”，Denka株式会社制的“UFP-30”，德山株式会社制的“Silfil(シルフィル) NSS-3N”、“Silfil NSS-4N”、“Silfil NSS-5N”、Admatechs株式会社制的“SC2500SQ”、“SO-C4”、“SO-C2”、“SO-C1”等。
通常，(C)无机填充材料以粒子的状态含于树脂组合物。从显著获得本发明的所期望的效果的观点来看，(C)无机填充材料的平均粒径较好是0.01μm以上，更好是0.1μm以上，特别好是0.5μm以上，较好是5.0μm以下，更好是2.0μm以下，进一步更好是1.0μm以下。此外，通过使(C)无机填充材料的平均粒径在所述的范围内，通常可使树脂组合物层的电路埋入性提高，或减小绝缘层的表面粗糙度，或容易地填充大量的(C)无机填充材料。
(C)无机填充材料的平均粒径可通过基于米氏(Mie)散射理论的激光衍射散射法进行测定。具体来说，可通过激光衍射散射式粒径分布测定装置，以体积基准制成(C)无机填充材料的粒径分布，将其中值粒径作为平均粒径来进行测定。测定样品可优选使用通过超声波使(C)无机填充材料分散于甲基乙基酮中而得的样品。作为激光衍射散射式粒径分布测定装置，可使用株式会社堀场制作所制“LA-500”、株式会社岛津制作所制“SALD-2200”等。
从显著获得本发明的所期望的效果的观点来看，(C)无机填充材料的比表面积较好是1m2/g以上，更好是3m3/g以上，进一步更好是5m2/g以上。对上限无特别的限制，较好是30m2/g以下，更好是20m2/g以下，进一步更好是10m2/g以下。
比表面积可根据BET法使用比表面积测定装置(Mountech株式会社制Macsorb HM-1210)使氮气吸附于试样表面，用BET多点法算出比表面积而获得。
从提高耐湿性和分散性的观点来看，(C)无机填充材料可通过表面处理剂进行过表面处理。作为表面处理剂，可列举例如氨基硅烷类偶联剂、环氧基硅烷类偶联剂、巯基硅烷类偶联剂、硅烷类偶联剂、烷氧基硅烷、有机硅氮烷化合物、钛酸酯类偶联剂等。作为表面处理剂的市售品，可列举例如信越化学工业株式会社制“KBM403”(3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM803”(3-巯基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBE903”(3-氨基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM573”(N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“SZ-31”(六甲基二硅氮烷)、信越化学工业株式会社制“KBM103”(苯基三甲氧基硅烷)、信越化学工业株式会社制“KBM-4803”(长链环氧型硅烷偶联剂)、信越化学工业株式会社制“KBM-7103”(3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷)等。表面处理剂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
通过表面处理剂进行的表面处理的程度可通过(C)无机填充材料的单位表面积的碳量进行评价。从提高(C)无机填充材料的分散性的观点来看，(C)无机填充材料的单位表面积的碳量较好是0.02mg/m2以上，更好是0.1mg/m2以上，进一步更好是0.2mg/m2以上。另一方面，从抑制树脂清漆的熔融粘度和片材形态下的熔融粘度的上升的观点来看，较好是1mg/m2以下，更好是0.8mg/m2以下，进一步更好是0.5mg/m2以下。
(C)无机填充材料的单位表面积的碳量可在将表面处理后的(C)无机填充材料通过溶剂(例如甲基乙基酮(MEK))进行清洗处理后进行测定。具体来说，向通过表面处理剂进行了表面处理的(C)无机填充材料加入足量的MEK作为溶剂，在25℃超声波清洗5分钟。除去上清液，使固体成分干燥后，可使用碳分析仪测定(C)无机填充材料的单位表面积的碳量。作为碳分析仪，可使用株式会社堀场制作所制“EMIA-320V”等。
＜(D)活性酯化合物＞
一个实施方式中，树脂组合物可包含(D)活性酯化合物。已知如果使用活性酯化合物，通常胶渣除去性差。但是，本发明的树脂组合物的固化物的胶渣除去性良好，所以即使使用活性酯化合物，胶渣除去性也不会变差。
作为活性酯化合物，无特别限定，一般优选使用酚酯类、硫酚酯类、N-羟基胺酯类、杂环羟基化合物的酯类等１分子中具有2个以上的反应活性高的酯基的化合物。该活性酯化合物较好是通过羧酸化合物和/或硫代羧酸化合物与羟基化合物和/或硫醇化合物的缩合反应获得的化合物。特别是从耐热性提高的观点来看，较好是由羧酸化合物和羟基化合物获得的活性酯化合物，更好是由羧酸化合物与苯酚化合物和/或萘酚化合物获得的活性酯化合物。作为羧酸化合物，可列举例如苯甲酸、乙酸、琥珀酸、马来酸、衣康酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯四酸等。作为苯酚化合物或萘酚化合物，可列举例如氢醌、间苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S、酚酞啉、甲基化双酚A、甲基化双酚F、甲基化双酚S、苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、儿茶酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羟基萘、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、二羟基二苯酮、三羟基二苯酮、四羟基二苯酮、间苯三酚、苯三酚、二环戊二烯型二苯酚化合物、苯酚酚醛树脂(phenol novolac)等。在此，“二环戊二烯型二苯酚化合物”是指1分子二环戊二烯缩合2分子苯酚而得的二苯酚化合物。
具体来说，较好是含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物、含萘结构的活性酯化合物、含苯酚酚醛树脂的乙酰基化物的活性酯化合物、含苯酚酚醛树脂的苯甲酰基化物的活性酯化合物，其中更好是含萘结构的活性酯化合物、含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物。“二环戊二烯型二苯酚结构”表示由亚苯基-亚二环戊基-亚苯基形成的2价结构单元。
对于活性酯化合物的市售品，作为含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物，可列举“EXB9451”、“EXB9460”、“EXB9460S”、“HPC-8000-65T”、“HPC-8000H-65TM”、“EXB8000L-65TM”、“EXB8150-65T”(DIC株式会社制)等，含萘结构的活性酯化合物可列举“EXB9416-70BK”(DIC株式会社制)等，含苯酚酚醛树脂的乙酰基化物的活性酯化合物可列举“DC808”(三菱化学株式会社制)等，含苯酚酚醛树脂的苯甲酰基化物的活性酯化合物可列举“YLH1026”(三菱化学株式会社制)等，作为苯酚酚醛树脂的乙酰基化物的活性酯化合物，可列举“DC808”(三菱化学株式会社制)等，作为苯酚酚醛树脂的苯甲酰基化物的活性酯化合物，可列举“YLH1026”(三菱化学株式会社制)、“YLH1030”(三菱化学株式会社制)、“YLH1048”(三菱化学株式会社制)等。
树脂组合物包含(D)活性酯化合物的情况下，环氧树脂与活性酯化合物的量比以[环氧树脂的环氧基的总数]:[活性酯化合物的反应基团的总数]的比例计较好是在1:0.01～1:5的范围内，更好是1:0.05～1:3，进一步更好是1:0.1～1:1.5。在此，活性酯化合物的反应基团是指活性酯基。此外，环氧树脂的环氧基的总数是指对于所有的环氧树脂将各环氧树脂的固体成分质量除以环氧当量而得的值进行合计得到的值，活性酯化合物的反应基团的总数是指对于所有的活性酯化合物将各活性酯化合物的固体成分质量除以反应基团当量而得的值进行合计得到的值。通过使环氧树脂与活性酯化合物的量比在这样的范围内，树脂组合物的固化物的耐热性进一步提高。
树脂组合物包含(D)活性酯化合物的情况下，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(D)成分的含量较好是1质量%以上，更好是2质量%以上，进一步更好是3质量%以上。此外，上限较好是20质量%以下，更好是15质量%以下，进一步更好是10质量%以下。通过使(D)成分的含量在所述范围内，可使环境试验前后的剥离强度提高。
＜(E)固化剂＞
一个实施方式中，树脂组合物可包含(E)固化剂。但是，(D)活性酯化合物不包括在(E)固化剂内。作为(E)固化剂，只要具有使(A)成分固化的功能即可，无特别限定，可列举例如苯酚类固化剂、萘酚类固化剂、氰酸酯类固化剂及碳二亚胺类固化剂等。其中，从使绝缘可靠性提高的观点来看，(E)固化剂较好是苯酚类固化剂、萘酚类固化剂、异氰酸酯类固化剂和碳二亚胺类固化剂中的任1种以上，更好是包括苯酚类固化剂。固化剂可单独使用1种，也可2种以上并用。
作为苯酚类固化剂及萘酚类固化剂，从耐热性和耐水性的观点来看，较好是具有酚醛结构的苯酚类固化剂或者具有酚醛结构的萘酚类固化剂。此外，从与导体层的密合性的观点来看，较好是含氮苯酚类固化剂，更好是含三嗪骨架的苯酚类固化剂。
作为苯酚类固化剂及萘酚类固化剂的具体例子，可列举例如明和化成株式会社制的“MEH-7700”、“MEH-7810”、“MEH-7851”，日本化药株式会社制的“NHN”、“CBN”、“GPH”，新日铁住金化学株式会社制的“SN170”、“SN180”、“SN190”、“SN475”、“SN485”、“SN495”、“SN495V”、“SN375”、“SN395”，DIC株式会社制的“TD-2090”、“LA-7052”、“LA-7054”、“LA-1356”、“LA-3018-50P”、“EXB-9500”等。
作为氰酸酯类固化剂，可列举例如双酚A二氰酸酯、多酚氰酸酯、低聚 (3-亚甲基-1,5-亚苯基氰酸酯)、4,4'-亚甲基双(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4'-亚乙基二苯基二氰酸酯、六氟双酚A二氰酸酯、2,2-双(4-氰酸酯基)苯基丙烷、1,1-双(4-氰酸酯基苯基甲烷)、双(4-氰酸酯基-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-双(4-氰酸酯基苯基-1-(甲基亚乙基))苯、双(4-氰酸酯基苯基)硫醚、和双(4-氰酸酯基苯基)醚等二官能氰酸酯树脂、由苯酚酚醛树脂及甲酚酚醛树脂等所衍生的多官能氰酸酯树脂、这些氰酸酯树脂部分三嗪化而得的预聚物等。作为氰酸酯类固化剂的具体例子，可列举Lonza Japan株式会社制的“PT30”和“PT60”(苯酚酚醛型多官能氰酸酯树脂)、“ULL-950S”(多官能氰酸酯树脂)、“BA230”、“BA230S75”(双酚A二氰酸酯的一部分或全部被三嗪化而形成了三聚体的预聚物)等。
作为碳二亚胺类固化剂的具体例子，可列举日清纺化学株式会社制“V-03”、“V-07”等。
树脂组合物包含(E)固化剂的情况下，环氧树脂与固化剂的量比以[环氧树脂的环氧基的总数]:[固化剂的反应基团的总数]的比例计较好是在1:0.01～1:2的范围内，更好是1:0.03～1:3，进一步更好是1:0.05～1:1.5。在此，固化剂的反应基团是指活性羟基等，根据固化剂的种类而不同。此外，环氧树脂的环氧基的总数是指对于所有的环氧树脂将各环氧树脂的固体成分质量除以环氧当量而得的值进行合计得到的值，固化剂的反应基团的总数是指对于所有的固化剂将各固化剂的固体成分质量除以反应基团当量而得的值进行合计得到的值。通过使环氧树脂与固化剂的量比在这样的范围内，树脂组合物的固化物的耐热性进一步提高。
树脂组合物包含(D)活性酯化合物和(E)固化剂的情况下，环氧树脂与活性酯化合物的量比以[环氧树脂的环氧基的总数]:[(D)和(E)成分的反应基团的总数]的比例计较好是在1:0.01～1:5的范围内，更好是1:0.05～1:3，进一步更好是1:0.1～1:1.5。通过使环氧树脂与(D)成分和(E)成分的量比在这样的范围内，树脂组合物的固化物的耐热性进一步提高。
树脂组合物包含(E)固化剂的情况下，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(E)固化剂的含量较好是0.1质量%以上，更好是0.3质量%以上，进一步更好是0.5质量%以上。上限较好是5质量%以下，更好是3质量%以下，进一步更好是1质量%以下。通过使(E)固化剂的含量在所述范围内，可使绝缘层与导体层的密合性提高。
＜(F)固化促进剂＞
一个实施方式中，树脂组合物可包含(F)固化促进剂。作为固化促进剂，可列举例如磷类固化促进剂、胺类固化促进剂、咪唑类固化促进剂、胍类固化促进剂、金属类固化促进剂等，较好是磷类固化促进剂、胺类固化促进剂、咪唑类固化促进剂、金属类固化促进剂，更好是胺类固化促进剂。固化促进剂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
作为磷类固化促进剂，可列举例如三苯基膦、鏻硼酸盐化合物、四苯基鏻四苯基硼酸盐、正丁基鏻四苯基硼酸盐、四丁基鏻癸酸盐、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、丁基三苯基鏻硫氰酸盐等，较好是三苯基膦、四丁基鏻癸酸盐。
作为胺类固化促进剂，可列举例如三乙胺、三丁胺等三烷基胺、4-二甲基氨基吡啶、苄基二甲胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一烯等，较好是4-二甲基氨基吡啶、1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一烯。
作为咪唑类固化促进剂，可列举例如2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸盐、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸盐、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑异氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、2,3-二氢-1H-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物、以及咪唑化合物与环氧树脂的加合物，较好是2-乙基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑。
作为咪唑类固化促进剂，可使用市售品，可列举例如三菱化学株式会社制的“P200-H50”等。
作为胍类固化促进剂，可列举例如双氰胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-环己基胍、1-苯基胍、1-(邻甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸烯-5、7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸烯-5、1-甲基双胍、1-乙基双胍、1-正丁基双胍、1-正十八烷基双胍、1,1-二甲基双胍、1,1-二乙基双胍、1-环己基双胍、1-烯丙基双胍、1-苯基双胍、1-(邻甲苯基)双胍等，较好是双氰胺、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸烯-5。
作为金属类固化促进剂，可列举例如钴、铜、锌、铁、镍、锰、锡等金属的有机金属配合物或有机金属盐。作为有机金属配合物的具体例子，可列举乙酰丙酮合钴(II)、乙酰丙酮合钴(III)等有机钴配合物、乙酰丙酮合铜(II)等有机铜配合物、乙酰丙酮合锌(II)等有机锌配合物、乙酰丙酮合铁(III)等有机铁配合物、乙酰丙酮合镍(II)等有机镍配合物、乙酰丙酮合锰(II)等有机锰配合物等。作为有机金属盐，可列举例如辛酸锌、辛酸锡、环烷酸锌、环烷酸钴、硬脂酸锡、硬脂酸锌等。
树脂组合物包含(F)固化促进剂的情况下，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(F)固化促进剂的含量较好是0.01质量%以上，更好是0.05质量%以上，进一步更好是0.1质量%以上。上限较好是3质量%以下，更好是2质量%以下，进一步更好是1质量%以下。通过使固化促进剂的含量在所述范围内，可获得使用大量的无机填充材料的情况下的高温高湿环境下的环境试验后的密合力特别好的固化物。
＜(G)热塑性树脂＞
一个实施方式中，树脂组合物可包含(G)热塑性树脂。作为(G)热塑性树脂，可列举例如苯氧树脂、聚乙烯醇缩醛树脂、聚烯烃树脂、聚丁二烯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、聚醚酰亚胺树脂、聚砜树脂、聚醚砜树脂、聚苯醚树脂、聚碳酸酯树脂、聚醚醚酮树脂、聚酯树脂等，较好是苯氧树脂。热塑性树脂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
(G)热塑性树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量较好是38000以上，更好是40000以上，进一步更好是42000以上。上限较好是100000以下，更好是70000以下，进一步更好是60000以下。(G)热塑性树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量通过凝胶渗透色谱法(GPC)测定。具体来说，(G)热塑性树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量可使用株式会社岛津制作所制LC-9A/RID-6A作为测定装置，使用昭和电工株式会社制Shodex K-800P/K-804L/K-804L作为柱，使用氯仿等作为流动相，使柱温为40℃进行测定，使用标准聚苯乙烯的校正曲线算出。
作为苯氧树脂，可列举例如具有选自双酚A骨架、双酚F骨架、双酚S骨架、双酚乙酰苯骨架、酚醛骨架、联苯骨架、芴骨架、二环戊二烯骨架、降冰片烯骨架、萘骨架、蒽骨架、金刚烷骨架、萜烯骨架和三甲基环己烷骨架中的1种以上的骨架的苯氧树脂。苯氧树脂的末端可以是酚式羟基、环氧基等中的任一种官能团。苯氧树脂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。作为苯氧树脂的具体例子，可列举三菱化学株式会社制的“1256”和“4250”(均为含双酚A骨架的苯氧树脂)、“YX8100”(含双酚S骨架的苯氧树脂)和“YX6954”(含双酚乙酰苯骨架的苯氧树脂)，另外还可列举新日铁住金化学株式会社制的“FX280”和“FX293”、三菱化学株式会社制的“YL7500BH30”、“YX6954BH30”、“YX7553”、“YX7553BH30”、“YL7769BH30”、“YL6794”、“YL7213”、“YL7290”和“YL7482”等。
作为聚乙烯醇缩醛树脂，可列举例如聚乙烯醇缩甲醛树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂，较好是聚乙烯醇缩丁醛树脂。作为聚乙烯醇缩醛树脂的具体例子，可列举例如电气化学工业株式会社制的“电化缩丁醛(Denka Butyral)4000-2”、“电化缩丁醛5000-A”、“电化缩丁醛6000-C”、“电化缩丁醛6000-EP”，积水化学工业株式会社制的S-LEC BH系列、BX系列(例如BX-5Z)、KS系列(例如KS-1)、BL系列、BM系列等。
聚酰亚胺树脂的具体例子，可列举新日本理化株式会社制的“RIKACOAT SN20”和“RIKACOAT PN20”。作为聚酰亚胺树脂的具体例子，还可列举使二官能性羟基末端聚丁二烯、二异氰酸酯化合物和四元酸酐反应而得的线形聚酰亚胺(日本专利特开2006-37083号公报记载的聚酰亚胺)、含聚硅氧烷骨架的聚酰亚胺(日本专利特开2002-12667号公报和日本专利特开2000-319386号公报等中记载的聚酰亚胺)等改性聚酰亚胺。
作为聚酰胺酰亚胺树脂的具体例子，还可列举东洋纺织株式会社制的“VYLOMAXHR11NN”和“VYLOMAX HR16NN”。作为聚酰胺酰亚胺树脂的具体例子，还可列举日立化成工业株式会社制的“KS9100”、“KS9300”(含聚硅氧烷骨架的聚酰胺酰亚胺)等改性聚酰胺酰亚胺。
作为聚醚砜树脂的具体例子，可列举住友化学株式会社制的“PES5003P”等。作为聚苯醚树脂的具体例子，可列举三菱瓦斯化学株式会社制的低聚苯醚-苯乙烯树脂“OPE-2St 1200”等。
作为聚砜树脂的具体例子，可列举苏威高性能聚合物(Solvay AdvancedPolymers)株式会社制的聚砜“P1700”、“P3500”等。
其中，作为(G)热塑性树脂，较好是苯氧树脂、聚乙烯醇缩醛树脂。因此，优选的一个实施方式中，热塑性树脂包括选自苯氧树脂和聚乙烯醇缩醛树脂中的1种以上。其中，作为热塑性树脂，较好是苯氧树脂，特别好是重均分子量为40000以上的苯氧树脂。
树脂组合物包含(G)热塑性树脂的情况下，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(G)热塑性树脂的含量较好是0.1质量%以上，更好是0.2质量%以上，进一步更好是0.3质量%以上。上限较好是5质量%以下，更好是3质量%以下，进一步更好是1质量%以下。通过使(G)热塑性树脂的含量在所述范围内，可获得使用大量的无机填充材料的情况下的高温高湿环境下的环境试验后的密合力特别好的固化物。
＜(H)任意的添加剂＞
一个实施方式中，树脂组合物还可根据需要包含其他添加剂，作为这样的其他添加剂，可列举例如阻燃剂、有机填充材料、有机铜化合物、有机锌化合物和有机钴化合物等有机金属化合物以及增稠剂、消泡剂、均平剂、密合性赋予剂和着色剂等树脂添加剂等。
作为阻燃剂，可列举例如磷腈化合物、有机磷类阻燃剂、有机类含氮的磷化合物、氮化合物、有机硅类阻燃剂、金属氢氧化物等。作为磷腈化合物的具体例子，可列举例如大冢化学株式会社制的“SPH-100”、“SPS-100”、“SPB-100”、“SPE-100”、株式会社伏见制药所制的“FP-100”、“FP-110”、“FP-300”、“FP-400”等，作为除磷腈化合物以外的阻燃剂，可使用市售品，可列举例如三光株式会社制的“HCA-HQ”、大八化学工业株式会社制的“PX-200”等。
作为有机填充材料，可使用形成印刷布线板的绝缘层时能使用的任意的有机填充材料，可列举例如橡胶粒子、聚酰胺微粒、有机硅粒子等。作为橡胶粒子，可使用市售品，可列举例如陶氏化学日本株式会社制的“EXL2655”、爱克工业株式会社制的“AC3401N”、“AC3816N”等。
＜树脂组合物的物性、用途＞
使树脂组合物在100℃热固化30分钟、在170℃热固化30分钟、然后在200℃热固化90分钟而得的固化物通常显示出环境试验(HAST试验)前的铜箔抗剥强度(剥离强度)良好的特性。即，得到环境试验前的密合性良好的绝缘层。作为环境试验前的剥离强度，较好是0.5kgf/cm以上，更好是0.55kgf/cm以上，进一步更好是0.6kgf/cm以上。上限无特别限定，但可设为10kgf/cm以下等。环境试验前的铜箔抗剥强度可通过后述的实施例中记载的方法进行测定。
使树脂组合物在100℃热固化30分钟、在170℃热固化30分钟、然后在200℃热固化90分钟而得的固化物通常显示出环境试验后的铜箔抗剥强度(剥离强度)良好的特性。即，得到环境试验后的密合性良好、可长期发挥高密合性的绝缘层。作为环境试验后的剥离强度，较好是0.15kgf/cm以上，更好是0.2kgf/cm以上，进一步更好是0.25kgf/cm以上。上限无特别限定，但可设为10kgf/cm以下等。环境试验后的剥离强度可通过后述的实施例中记载的方法进行测定。
使树脂组合物在100℃热固化30分钟、然后在170℃热固化30分钟而得的固化物通常显示出胶渣除去性良好的特性。即，得到即使在所述的固化物上形成通孔，通孔底部的最大胶渣长度也为5μm以下的绝缘层。胶渣除去性可通过后述的实施例中记载的方法进行测定。
本发明的树脂组合物可获得薄膜绝缘性良好且高温高湿环境下的环境试验后可维持与导体层之间的密合性的绝缘层。因此，本发明的树脂组合物可优选用作绝缘用途的树脂组合物。具体来说，可优选用作：用于形成“供形成在绝缘层上形成的导体层(包含再布线层)的”该绝缘层的树脂组合物(供形成导体层的绝缘层形成用树脂组合物)、用于形成印刷布线板的绝缘层的树脂组合物(印刷布线板的绝缘层用树脂组合物)；可更优选用作：用于形成印刷布线板的层间绝缘层的树脂组合物(印刷布线板的层间绝缘层用树脂组合物)。另外，对于本发明的树脂组合物而言，由于带来部件埋入性良好的绝缘层，因此在印刷布线板为内置有部件的电路板时，也可优选使用。
此外，例如经过以下的(1)～(6)的工序来制造半导体芯片封装的情况下，本发明的树脂组合物也可优选用作：作为供形成再布线层的绝缘层的再布线形成层用的树脂组合物(再布线形成层形成用的树脂组合物)及用于对半导体芯片进行密封的树脂组合物(半导体芯片密封用的树脂组合物)。制造半导体芯片封装时，可在密封层上进一步形成再布线层，
(1)在基材上层叠临时固定膜的工序；
(2)将半导体芯片临时固定于临时固定膜上的工序；
(3)在半导体芯片上形成密封层的工序；
(4)将基材和临时固定膜从半导体芯片剥离的工序；
(5)在半导体芯片的剥离了基材和临时固定膜的面上形成作为绝缘层的再布线形成层的工序；以及
(6)在再布线形成层上形成作为导体层的再布线层的工序。
[树脂片材]
本发明的树脂片材包含支承体以及设置于该支承体上的用本发明的树脂组合物形成的树脂组合物层。
从印刷布线板的薄型化和可提供即使是薄膜也绝缘性良好的固化物的观点来看，树脂组合物层的厚度较好是15μm以下，更好是13μm以下，进一步更好是10μm以下或8μm以下。树脂组合物层的厚度的下限无特别限定，通常可设为1μm以上、1.5μm以上、2μm以上等。
作为支承体，可列举例如由塑料材料形成的膜、金属箔、脱模纸，较好是由塑料材料形成的膜、金属箔。
使用由塑料材料形成的膜作为支承体的情况下，作为塑料材料，可列举例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下也简称“PET”)、聚萘二甲酸乙二醇酯(以下也简称“PEN”)等聚酯、聚碳酸酯(以下也简称“PC”)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸类聚合物、环状聚烯烃、三乙酰纤维素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，较好是聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯，特别好是低价的聚对苯二甲酸乙二醇酯。
使用金属箔作为支承体的情况下，作为金属箔，可列举例如铜箔、铝箔等，较好是铜箔。作为铜箔，可使用由铜的单种金属形成的箔，也可使用由铜与其他金属(例如锡、铬、银、镁、镍、锆、硅、钛等)的合金形成的箔。
对于支承体而言，可在与树脂组合物层接合的面实施了哑光处理、电晕放电处理、防静电处理。
此外，作为支承体，可使用在与树脂组合物层接合的面具有脱模层的带脱模层的支承体。作为用于带脱模层的支承体的脱模层的脱模剂，可列举例如选自醇酸树脂、聚烯烃树脂、聚氨酯树脂和有机硅树脂中的1种以上的脱模剂。带脱模层的支承体可使用市售品，可列举例如作为具有以醇酸树脂类脱模剂为主要成分的脱模层的PET膜的琳得科株式会社制的“SK-1”、“AL-5”、“AL-7”、东丽株式会社制的“LUMIRROR T60”、帝人株式会社制的“Purex”、UNITIKA株式会社制的“Unipeel”等。
作为支承体的厚度，无特别限定，较好是在5μm～75μm的范围内，更好是在10μm～60μm的范围内。需要说明的是，使用带脱模层的支承体的情况下，较好是带脱模层的支承体整体的厚度在上述范围内。
一个实施方式中，树脂片材可还根据需要包含其他的层。作为所述的其他的层，可列举例如设置于树脂组合物层的不与支承体接合的面(即，与支承体相反的一侧的面)的根据支承体选用的保护膜等。保护膜的厚度无特别限定，例如为1μm～40μm。通过层叠保护膜，可抑制树脂组合物层的表面附着垃圾等或形成损伤。
树脂片材例如可如下制造：制备在有机溶剂中溶解有树脂组合物而得的树脂清漆，用金属型涂料机(die coater)等将该树脂清漆涂布于支承体上，再使其干燥而形成树脂组合物层。
作为有机溶剂，可列举例如丙酮、甲基乙基酮(MEK)和环己酮等酮类，乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸溶纤剂、丙二醇单甲醚乙酸酯和卡必醇乙酸酯等乙酸酯类，溶纤剂和丁基卡必醇等卡必醇类，甲苯和二甲苯等芳烃类，二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺(DMAc)和N-甲基吡咯烷酮等酰胺类溶剂等。有机溶剂可单独使用1种，也可2种以上组合使用。
干燥可通过加热、热风吹拂等公知的方法实施。干燥条件无特别限定，以树脂组合物层中的有机溶剂的含量成为10质量%以下、较好是5质量%以下的条件进行干燥。根据树脂清漆中的有机溶剂的沸点而不同，例如使用含30质量%～60质量%的有机溶剂的树脂清漆的情况下，可通过在50℃～150℃干燥3分钟～10分钟来形成树脂组合物层。
树脂片材可卷成卷状保存。树脂片材具有保护膜的情况下，可通过剥离保护膜来使用。
本发明的树脂片材带来薄膜绝缘性良好且高温高湿环境下的环境试验后可维持与导体层之间的密合性的绝缘层(树脂组合物层的固化物)。因此，本发明的树脂片材可良好地作为用于形成印刷布线板的绝缘层的(印刷布线板的绝缘层形成用的)树脂片材使用，可更好地作为用于形成印刷布线板的层间绝缘层的树脂片材(印刷布线板的层间绝缘层用树脂片材)使用。此外，例如包含第一导体层、第二导体层、形成于第一导体层和第二导体层之间的绝缘层的印刷布线板中，通过用本发明的树脂片材形成绝缘层，可制成使第一导体层和第二导体层的间隔(第一导体层和第二导体层间的绝缘层的厚度)为6μm以下(较好是5.5μm以下，更好是5μm以下)的同时薄膜绝缘性良好的印刷布线板。
[印刷布线板]
本发明的印刷布线板包含由本发明的树脂组合物的固化物形成的绝缘层、第一导体层和第二导体层。绝缘层设置于第一导体层和第二导体层之间，将第一导体层和第二导体层绝缘(导体层也称为布线层)。
绝缘层由本发明的树脂组合物的固化物形成，所以薄膜绝缘性良好。因此，第一导体层和第二导体层间的绝缘层的厚度较好是6μm以下，更好是5.5μm以下，进一步更好是在5μm以下。对于下限无特别限定，可设为0.1μm以上等。如图1中所示的一例，第一导体层和第二导体层的间隔(第一导体层和第二导体层间的绝缘层的厚度)是指第一导体层1的主面11和第二导体层2的主面21间的绝缘层3的厚度t1。第一导体层和第二导体层是隔着绝缘层相邻的导体层，主面11和主面21相互对置。
需要说明的是，绝缘层整体的厚度t2较好是15μm以下，更好是13μm以下，进一步更好是10μm以下。对于下限无特别限定，通常可设为1μm以上、1.5μm以上、2μm以上等。
印刷布线板可使用上述的树脂片材通过包括下述(I)和(II)的工序的方法制造，
(I)以树脂片材的树脂组合物层与内层基板接合的方式层叠于内层基板上的工序；
(II)将树脂组合物层热固化而形成绝缘层的工序。
工序(I)中使用的“内层基板”是指成为印刷布线板的基板的构件，可列举例如玻璃环氧基板、金属基板、聚酯基板、聚酰亚胺基板、BT树脂基板、热固化型聚苯醚基板等。此外，该基板可在其一面或两面具有导体层，该导体层可经过图案加工。在基板的一面或两面形成有导体层(电路)的内层基板也称为“内层电路基板”。此外，制造印刷布线板时需进一步形成绝缘层和/或导体层的中间制造物也包含在本发明中所说的“内层基板”中。印刷布线板为部件内置电路板的情况下，可使用内置有部件的内层基板。
内层基板与树脂片材的层叠例如可通过从支承体侧将树脂片材加热压接于内层基板来进行。作为将树脂片材加热压接于内层基板的构件(以下也称“加热压接构件”)，可列举例如加热后的金属板(SUS镶板等)或金属辊(SUS辊)等。较好是不将加热压接构件直接压于树脂片材，而是隔着耐热橡胶等弹性材料进行压制，使得树脂片材充分顺应内层基板的表面凹凸。
内层基板与树脂片材的层叠可通过真空层合法实施。真空层合法中，加热压接温度较好是在60℃～160℃、更好是80℃～140℃的范围内，加热压接压力较好是在0.098MPa～1.77MPa、更好是0.29MPa～1.47MPa的范围内，加热压接时间较好是在20秒～400秒、更好是30秒～300秒的范围内。层叠较好是在压力26.7hPa以下的减压条件下实施。
层叠可通过市售的真空层合机进行。作为市售的真空层合机，可列举例如株式会社名机制作所制的真空加压式层合机、Nikko-Materials株式会社制的真空敷料器、分批式真空加压层合机等。
可在层叠后，常压下(大气压下)，例如将加热压接构件从支承体侧压制来进行层叠的树脂片材的平滑化处理。平滑化处理的压制条件可采用与上述层叠的加热压接条件同样的条件。平滑化处理可通过市售的层合机进行。需要说明的是，层叠和平滑化处理可使用上述的市售的真空层合机连续进行。
支承体可在工序(I)与工序(II)之间除去，也可在工序(II)之后除去。
工序(II)中，将树脂组合物层热固化而形成绝缘层。
树脂组合物层的热固化条件无特别限定，可使用形成印刷布线板的绝缘层时通常所采用的条件。
例如，树脂组合物层的热固化条件根据树脂组合物的种类等而不同，固化温度较好是120℃～240℃，更好是150℃～220℃，进一步更好是170℃～200℃。固化时间较好是5分钟～120分钟，更好是10分钟～100分钟，进一步更好是15分钟～90分钟。
可在使树脂组合物层热固化之前，将树脂组合物层在比固化温度低的温度进行预加热。例如，可在使树脂组合物层热固化之前，在50℃以上且低于120℃(较好是60℃以上且115℃以下，更好是70℃以上且110℃以下)的温度下，将树脂组合物层预加热5分钟以上(较好是5分钟～150分钟，更好是15分钟～120分钟，进一步更好是15分钟～100分钟)。
制造印刷布线板时，还可实施(III)在绝缘层开孔的工序、(IV)对绝缘层进行粗糙化处理的工序、(V)形成导体层的工序。这些工序(III)～工序(V)可按照印刷布线板的制造中所用的本领域的技术人员公知的各种方法实施。需要说明的是，在工序(II)之后除去支承体的情况下，该支承体的除去可在工序(II)与工序(III)之间、工序(III)与工序(IV)之间、或者工序(IV)与工序(V)之间实施。此外，可根据需要反复实施工序(II)～工序(V)的绝缘层和导体层的形成而形成多层布线板。该情况下，较好是各导体层间的绝缘层的厚度(图1的t1)分别在上述范围内。
工序(III)是在绝缘层开孔的工序，可籍此在绝缘层形成通孔、过孔等孔。工序(III)可根据用于绝缘层的形成的树脂组合物的组成等使用例如钻头、激光器、等离子体等实施。孔的尺寸和形状可根据印刷布线板的设计适当确定。
工序(IV)是对绝缘层进行粗糙化处理的工序。粗糙化处理的步骤、条件无特别限定，可采用形成印刷布线板的绝缘层时通常所使用的公知的步骤、条件。例如，依次实施采用溶胀液的溶胀处理、采用氧化剂的粗糙化处理、采用中和液的中和处理来对绝缘层进行粗糙化处理。作为粗糙化处理中使用的溶胀液，无特别限定，可列举碱溶液、表面活性剂溶液等，较好是碱溶液，作为该碱溶液，更好是氢氧化钠溶液、氢氧化钾溶液。作为市售的溶胀液，可列举例如ATOTECH JAPAN株式会社制“Swelling Dip Securiganth P”、“SwellingDip Securiganth SBU”等。采用溶胀液的溶胀处理无特别限定，例如可通过将绝缘层在30℃～90℃的溶胀液中浸渍1分钟～20分钟来进行。从将绝缘层的树脂的溶胀控制在适当水平的观点来看，较好是使绝缘层在40℃～80℃的溶胀液中浸渍5分钟～15分钟。作为粗糙化处理中使用的氧化剂，无特别限定，可列举例如在氢氧化钠的水溶液中溶解高锰酸钾或高锰酸钠而得的碱性高锰酸溶液。采用碱性高锰酸溶液等氧化剂的粗糙化处理较好是使绝缘层在加热至60℃～80℃的氧化剂溶液中浸渍10分钟～30分钟来进行。此外，碱性高锰酸溶液中的高锰酸盐的浓度较好是5质量%～10质量%。作为市售的氧化剂，可列举例如ATOTECHJAPAN株式会社制“Concentrate Compact CP”、“Dosing solution Securiganth P”等碱性高锰酸溶液。此外，作为粗糙化处理中使用的中和液，较好是酸性的水溶液，作为市售品，可列举例如ATOTECH JAPAN株式会社制的“Reduction solution Securiganth P”等。采用中和液的处理可通过使进行了采用氧化剂的粗糙化处理的处理面在30℃～80℃的中和液中浸渍5分钟～30分钟来进行。从操作性等角度来看，较好是将进行了采用氧化剂的粗糙化处理的对象物在40℃～70℃的中和液中浸渍5分钟～20分钟的方法。
一个实施方式中，粗糙化处理后的绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)较好是400nm以下，更好是350nm以下，进一步更好是300nm以下。对于下限无特别限定，可设为较好是0.5nm以上，更好是1nm以上等。此外，粗糙化处理后的绝缘层表面的均方根粗糙度(Rq)较好是400nm以下，更好是350nm以下，进一步更好是300nm以下。对于下限无特别限定，可设为较好是0.5nm以上，更好是1nm以上等。绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)和均方根粗糙度(Rq)可使用非接触型表面粗糙度计进行测定。
工序(V)是形成导体层的工序。内层基板中未形成导体层的情况下，工序(V)为形成第一导体层的工序，内层基板中形成有导体层的情况下，该导体层为第一导体层，工序(V)为形成第二导体层的工序。
用于导体层的导体材料无特别限定。优选的实施方式中，导体层包含选自金、铂、钯、银、铜、铝、钴、铬、锌、镍、钛、钨、铁、锡和铟中的1种以上的金属。导体层可以是单金属层或合金层，作为合金层，可列举例如由选自上述金属的2种以上的金属的合金(例如镍-铬合金、铜-镍合金和铜-钛合金)形成的层。其中，从导体层形成的通用性、成本、图案形成的难易度等观点来看，较好是铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层或者镍-铬合金、铜-镍合金、铜-钛合金的合金层，更好是铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层或者镍-铬合金的合金层，更好是铜的单金属层。
导体层可以是单层结构，也可以是由不同种类的金属或合金形成的单金属层或者合金层层叠2层以上而得的多层结构。导体层为多层结构的情况下，与绝缘层相接的层较好是铬、锌或钛的单金属层或者镍-铬合金的合金层。
导体层的厚度取决于所期望的印刷布线板的设计，但一般为3μm～35μm，较好是5μm～30μm。
一个实施方式中，导体层通过镀覆形成。例如，可通过半加成法、全加成法等目前公知的技术在绝缘层的表面进行镀覆，形成具有所期望的布线图案的导体层，从制造的简便性的观点来看，较好是通过半加成法形成。以下，示出通过半加成法形成导体层的例子。
首先，在绝缘层的表面通过无电解镀覆形成镀覆籽晶层。接着，在形成的镀覆籽晶层上对应所期望的布线图案形成使镀覆籽晶层的一部分露出的掩模图案。在露出的镀覆籽晶层上通过电解镀覆形成金属层后，除去掩模图案。然后，通过蚀刻等除去不需要的镀覆籽晶层，从而可形成具有所期望的布线图案的导体层。
因为可带来部件埋入性也良好的绝缘层，故本发明的树脂片材也可良好地用于印刷布线板为部件内置电路板的情况。部件内置电路板可通过公知的制造方法制作。
使用本发明的树脂片材制造的印刷布线板可以是具备作为树脂片材的树脂组合物层的固化物的绝缘层以及埋入至绝缘层的埋入式布线层的形态。
[半导体装置]
本发明的半导体装置包含本发明的印刷布线板。本发明的半导体装置可使用本发明的印刷布线板制造。
作为半导体装置，可列举供于电气制品(例如电脑、手机、数码相机和电视机等)和交通工具(例如二轮机动车、汽车、电车、船舶和航空器等)等的各种半导体装置。
本发明的半导体装置可通过将部件(半导体芯片)安装于印刷布线板的导通位置来制造。“导通位置”是指“印刷布线板中传导电信号的位置”，其位置可以是表面，也可以是被包埋的位置。此外，半导体芯片只要是以半导体为材料的电气电路元件即可，无特别限定。
制造半导体装置时的半导体芯片的安装方法只要半导体芯片有效地发挥作用即可，无特别限定，具体可列举引线接合安装方法、倒装芯片安装方法、采用内建非凹凸层(BBUL)的安装方法、采用各向异性导电膜(ACF)的安装方法、采用非导电性膜(NCF)的安装方法等。在此，“采用内建非凹凸层(BBUL)的安装方法”是指“将半导体芯片直接埋入印刷布线板的凹部，使半导体芯片与印刷布线板上的布线连接的安装方法”。
实施例
以下，通过实施例对本发明进行具体说明。本发明并不局限于这些实施例。需要说明的是，以下只要没有另行明示，表示量的“份”和“%”分别表示“质量份”和“质量%”。
[实施例1]
一边搅拌一边使10份双酚型环氧树脂(新日铁住金化学株式会社制“ZX1059”，双酚A型与双酚F型的1:1混合品，环氧当量169)和50份萘酚型环氧树脂(新日铁住金化学株式会社制“ESN475V”，环氧当量约330)加热溶解于40份溶剂石脑油。将其冷却至室温，制成(A)环氧树脂的溶解组合物。此外，一边搅拌一边使5份苯并噁嗪化合物(JFE Chemical株式会社制“JBZ-OP100D”)加热溶解于5份MEK，再将其冷却至室温，制成(B)苯并噁嗪化合物的溶液。
向该(A)环氧树脂的溶解组合物中混合5份苯氧树脂(三菱化学株式会社制“YX7553BH30”，固体成分30质量%的MEK与环己酮的1:1溶液)、5份具有三嗪骨架和酚醛结构的苯酚类固化剂(DIC株式会社制“LA-3018-50P”，活性基团当量约151，固体成分50%的2-甲氧基丙醇溶液)、50份活性酯化合物(DIC株式会社制“HPC-8000-65T”，活性基团当量约223，固体成分65质量%的甲苯溶液)、5份固化促进剂(1-苄基-2-苯基咪唑(1B2PZ)，固体成分10质量%的MEK溶液)、250份通过胺类烷氧基硅烷化合物(信越化学工业株式会社制“KBM573”)进行了表面处理的球状二氧化硅(平均粒径0.77μm，比表面积5.9m2/g，Admatechs株式会社制“SO-C2”)和10份(B)苯并噁嗪化合物的溶液，用高速旋转混合机均匀地分散，制成树脂清漆。
作为支承体，准备具备脱模层的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(琳得科株式会社制“AL5”，厚38μm)。在该支承体的脱模层上以干燥后的树脂组合物层的厚度达到25μm的条件均匀地涂布所述的树脂清漆。然后，将树脂清漆在80℃～120℃(平均100℃)干燥4分钟，获得包含支承体和树脂组合物层的树脂片材。
＜无机填充材料的平均粒径的测定＞
称取100mg无机填充材料、0.1g分散剂(Sannopco株式会社制“SN9228”)、10g甲基乙基酮至管瓶中，通过超声波分散20分钟。使用激光衍射式粒径分布测定装置(株式会社岛津制作所制“SALD-2200”)以分批池(batch cell)方式测定粒径分布，作为中值粒径算出平均粒径。
[实施例2]
实施例1中，将50份活性酯化合物(DIC株式会社制“HPC-8000-65T”，活性基团当量约223，固体成分65质量%的甲苯溶液)变更为50份活性酯化合物(DIC株式会社制“EXB8000L-65TM”，活性基团当量220，固体成分65%的甲苯/MEK混合溶液)。除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆和树脂片材。
[实施例3]
实施例1中，将50份活性酯化合物(DIC株式会社制“HPC-8000-65T”，活性基团当量约223，固体成分65质量%的甲苯溶液)变更为55份活性酯化合物(DIC株式会社制“EXB8150-60T”，活性基团当量230，固体成分60%的甲苯溶液)。除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆和树脂片材。
[比较例1]
实施例1中，将通过胺类烷氧基硅烷化合物(信越化学工业株式会社制“KBM573”)进行了表面处理的球状二氧化硅(平均粒径0.77μm，Admatechs株式会社制“SO-C2”)的量从250份变为240份，不使用苯并噁嗪化合物(JFE Chemical株式会社制的“JBZ-OP100D”)。除以上的事项以外，与实施例1同样地进行操作，制成树脂清漆和树脂片材。
[比较例2]
实施例2中，将通过胺类烷氧基硅烷化合物(信越化学工业株式会社制“KBM573”)进行了表面处理的球状二氧化硅(平均粒径0.77μm，Admatechs株式会社制“SO-C2”)的量从250份变为240份，不使用苯并噁嗪化合物(JFE Chemical株式会社制的“JBZ-OP100D”)。除以上的事项以外，与实施例2同样地进行操作，制成树脂清漆和树脂片材。
[比较例3]
实施例3中，将通过胺类烷氧基硅烷化合物(信越化学工业株式会社制“KBM573”)进行了表面处理的球状二氧化硅(平均粒径0.77μm，Admatechs株式会社制“SO-C2”)的量从250份变为240份，不使用苯并噁嗪化合物(JFE Chemical株式会社制的“JBZ-OP100D”)。除以上的事项以外，与实施例3同样地进行操作，制成树脂清漆和树脂片材。
[评价方法]
对于上述的实施例和比较例中得到的树脂片材通过下述的方法进行了评价。
＜剥离强度的测定＞
(评价用基板的制作)
(1)内层基板的基底处理：
作为内层基板，准备了在表面具有铜箔的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(铜箔厚度18μm，基板厚度0.8mm，松下株式会社制“R1515A”)。将该内层基板的表面的铜箔全部蚀刻除去。然后，在190℃干燥30分钟。
(2)树脂片材的层叠：
将上述的实施例和比较例中得到的树脂片材用分批式真空加压层合机(Nikko-Materials株式会社制，2阶段堆叠层合机“CVP700”)以树脂组合物层与所述的内层基板接合的方式层合于内层基板的两面。该层合如下实施：减压30秒使气压达到13hPa以下后，以温度100℃、压力0.74MPa压接30秒。
接着，将层合后的树脂片材在大气压下以100℃、压力0.5MPa进行60秒的热压平滑化。然后，剥离支承体，获得依次包含树脂组合物层、内层基板和树脂组合物层的“中间复合体I”。
另一方面，准备具有光泽面的铜箔(厚度35μm，三井金属株式会社制“3EC-III”)。将该铜箔的光泽面用微蚀刻剂(美格株式会社制“CZ8101”)以铜蚀刻量1μm的条件进行蚀刻，进行粗糙化处理。将这样得到的铜箔称为“粗糙化铜箔”。
将该粗糙化铜箔以该粗糙化铜箔的实施了粗糙化处理的面与中间复合体I的树脂组合物层接合的方式层合于中间复合体I的两面。该层合以与上述的树脂片材向内层基板的层合同样的条件进行。由此，获得依次包含粗糙化铜箔、树脂组合物层、内层基板、树脂组合物层和粗糙化铜箔的“中间复合体II”。
将该中间复合体II投入100℃的烘箱加热30分钟，再移至170℃的烘箱加热30分钟。接着，将中间复合体II从烘箱取出置于室温气氛下后，再投入200℃的烘箱追加加热90分钟。由此，进行树脂组合物层的热固化，获得依次包含粗糙化铜箔、作为树脂组合物层的固化物的绝缘层、内层基板、作为树脂组合物层的固化物的绝缘层、和粗糙化铜箔的“评价基板A”。该评价基板A中，粗糙化铜箔相当于导体层。
(环境试验(HAST试验)前的剥离强度的测定)
使用上述的评价基板A，进行了粗糙化铜箔与绝缘层的剥离强度的测定。该剥离强度的测定按照JIS C6481进行。具体来说，通过下述的操作进行了剥离强度的测定。
在评价基板A的粗糙化铜箔上以包围宽10mm、长100mm的矩形部分的方式形成切口。将该矩形部分的一端剥离，用夹具(株式会社T.S.E制，AUTO COM型试验机“AC-50C-SL”)夹住。将所述矩形部分的长度35mm的范围沿垂直方向剥离，将该剥离时的负荷(kgf/cm)作为HAST试验前的剥离强度进行了测定。所述的剥离在室温下以50mm/分钟的速度进行。
(环境试验(HAST试验)后的剥离强度的测定)
然后，对评价基板A进行了在温度130℃、湿度85%RH的环境中放置100小时的HAST试验。该HAST试验后，通过与HAST试验前同样的方法，进行了评价基板A的粗糙化铜箔与绝缘层的剥离强度的测定。
＜胶渣除去性的评价＞
(1)内层基板的基底处理：
作为内层基板，准备了在表面具有铜箔的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(铜箔厚度18μm，基板厚度0.8mm，松下株式会社制“R1515A”)。将该内层基板表面的铜箔用微蚀刻剂(美格株式会社制“CZ8101”)以铜蚀刻量1μm的条件进行蚀刻，进行粗糙化处理。然后，在190℃干燥30分钟。
(2)树脂片材的层叠、固化：
将上述的实施例和比较例中得到的树脂片材用分批式真空加压层合机(Nikko-Materials株式会社制，2阶段堆叠层合机“CVP700”)以树脂组合物层与所述的内层基板接合的方式层合于内层基板的两面。该层合如下实施：减压30秒使气压达到13hPa以下后，以温度100℃、压力0.74MPa压接30秒。
接着，将层合后的树脂片材在大气压下以100℃、压力0.5MPa进行60秒的热压平滑化。然后，将其投入100℃的烘箱加热30分钟，再移至170℃的烘箱加热30分钟。
(3)通孔的形成：
使用维亚机械(VIA MECH)株式会社制CO2激光加工机(LK-2K212/2C)，以频率2000Hz下脉冲宽度3微妙、功率0.95W、照射数3的条件加工绝缘层，形成了绝缘层表面的顶部直径为50μm、绝缘层底面的直径为40μm的通孔。然后进而剥离支承体而得到了电路基板。
(4)粗糙化处理：
将电路基板的绝缘层表面在作为溶胀液的ATOTECH JAPAN株式会社制的SwellingDip Securiganth P中于60℃浸渍10分钟。接着，将电路基板的绝缘层表面在作为粗糙化液的ATOTECH JAPAN株式会社制的Concentrate Compact P(KMnO4:60g/L、NaOH:40g/L的水溶液)中于80℃浸渍25分钟。最后，将电路基板的绝缘层表面在作为中和液的ATOTECH JAPAN株式会社制的Reduction solution Securiganth P中于40℃浸渍5分钟。
(5)通孔底部的残渣评价：
通过扫描电子显微镜(SEM)观察通孔底部周围，根据所得的图像测定通孔底部的自壁面的最大胶渣长度，按照以下的基准进行了评价；
〇：最大胶渣长度不到5μm
×：最大胶渣长度为5μm以上。
[结果]
将上述的实施例和比较例的结果示于下述的表中。下述的表中，各成分的量表示不挥发成分换算量。
[表1]
。
确认实施例1～3中，即使在不含(D)～(F)成分的情况下，虽然程度上存在差别，但也归结为与上述实施例同样的结果。
符号的说明
1 第一导体层
11 第一导体层的主面
2 第二导体层
21 第二导体层的主面
3 绝缘层
t1 第一导体层和第二导体层的间隔(第一导体层和第二导体层间的绝缘层的厚度)
t2 绝缘层整体的厚度。
Claims (24)
1.树脂组合物，其是包含(A)环氧树脂、(B)苯并噁嗪化合物、(C)无机填充材料和(D)活性酯化合物的树脂组合物，其中，
(B)成分由下述通式(B-1)表示，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(A)成分的含量为5质量％以上且30质量％以下，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为0.1质量％以上且5质量％以下，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C)成分的含量为67质量％以上，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为1质量％以上且20质量％以下；
式(B-1)中，R1表示含有氧原子的n价基团，且为选自以下的任意基团，
R2各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基，n表示2，m表示0～4的整数。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(A)成分包含双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂及萘酚型环氧树脂中的任意树脂。
3.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(A)成分的含量为15质量％以上。
4.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(A)成分的含量为20质量％以下。
5.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为1质量％以上。
6.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为3质量％以下。
7.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为5质量％以上。
8.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为10质量％以下。
9.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)无机填充材料的平均粒径为0.01μm以上。
10.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)无机填充材料的平均粒径为0.5μm以上。
11.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)无机填充材料的平均粒径为5.0μm以下。
12.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)无机填充材料的平均粒径为1.0μm以下。
13.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C)成分的含量为70质量％以上。
14.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C)成分的含量为85质量％以下。
15.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C)成分的含量为75质量％以下。
16.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，通式(B-1)中，m表示0。
17.根据权利要求1所述的树脂组合物，其用于形成印刷布线板的绝缘层。
18.根据权利要求1所述的树脂组合物，其用于形成印刷布线板的层间绝缘层。
19.树脂片材，其包含支承体、和设置于该支承体上的由权利要求1所述的树脂组合物形成的树脂组合物层。
20.根据权利要求19所述的树脂片材，其中，树脂组合物层的厚度为25μm以下。
21.根据权利要求19所述的树脂片材，其中，树脂组合物层的厚度为8μm以下。
22.根据权利要求19所述的树脂片材，其中，树脂组合物层的厚度为1μm以上。
23.印刷布线板，其是包含第一导体层、第二导体层、以及形成于第一导体层和第二导体层之间的绝缘层的印刷布线板，其中，
该绝缘层是权利要求1～18中任一项所述的树脂组合物的固化物。
24.半导体装置，其包含权利要求23所述的印刷布线板。
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Legal Events
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| GR01 | Patent grant | ||
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