CN109390567A - 电池负极材料的组成物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种电池负极材料的组成物，应用于一锂电池或一钠电池，其是通过一原子数量比例为x的第一元素、一原子数量比例为1‑x的第二元素与一原子数量比例为2的第三元素所组成。其中，x大于0且小于1，且第一元素为钼(Mo)、铬(Cr)、钨(W)、锰(Mn)、鎝(Tc)或铼(Re)，第二元素为钼、铬或钨，第三元素为硫(S)、硒(Se)或碲(Te)，且第一元素不同于第二元素。

Description

电池负极材料的组成物
技术领域
本发明是有关于一种电池负极材料的组成物，尤其是指一种应用于锂电池或钠电池的电池负极材料的组成物。
背景技术
在二次能量储存系统中，由于锂离子电池具有高能量密度，且其相关技术与产品逐渐发展成熟，并普及于人们的生活当中。然而，由于锂元素在地球的蕴藏不高而使成本居高不下，因此目前车用锂电池无法普及化。
近年来，人们为了寻找替代元素而开始研究其他元素的电池。其中，由于钠元素具有蕴藏量丰富、安全性高与环保等优点，因此钠电池逐渐受到人们的关注。相较于锂元素在地球的相对蕴藏量仅占20ppm，钠元素的蕴藏量高达全球的2～3％。平均而言，每吨碳酸锂的价格5000元美金，而每吨碳酸钠仅150元美金。据此，钠电池材料，在2012年后开始受到人们的重视。
一般常见的钠电池负极材料包括石墨、软碳、硬碳、金属、合金、金属氧化物、非金属化合物、钛酸盐或有机材料，但由于锂离子的离子体积仅而钠离子的半径高达因此充放电过程中，钠离子的质传阻力要比锂离子大得多。
在充放电过程中，负极容易因为体积剧烈的膨胀与收缩而造成极板结构崩解，进而造成钠电池的循环寿命不佳。另外，锂离子的还原电位相较于标准氢电极是-3.045V而钠离子的还原电位仅-2.714V，因此在储能的表现上，钠离子电池的能量密度比锂离子电池要来得低。有鉴于此，人们开始开发新型钠电池负极材料。
相对于较早发展的石墨烯，二维硫族系列的化合物相关研究，在这几年来也慢慢地有了许多进展。二维硫族化合物由于其晶体结构的特性，相当适合作为一个离子进出与储存的通道，因此可将其导向于电极材料(负极)的应用上。其中，在二维硫族系列的化合物中，又以二硫化钼(MoS2)最为常见。
为了详细说明以二硫化钼作为锂电池负极材料的特性，请一并参阅图1与图2，图1是显示现有技术所提供的二硫化钼作为锂电池负极材料时锂电池的前三次充放电曲线图；图2是显示现有技术所提供的二硫化钼作为锂电池负极材料时锂电池的循环充放电与库伦效率曲线图。
如图所示，现有技术提供了一种锂电池的负极材料。现有技术提供了一种锂电池的负极材料是通过比例为一的钼元素与比例为二的硫元素所组成，并具有一通式，该通式为MoS2。
在图1中，以0.1C(库伦)对以MoS2作为负极的锂电池作第一次充电，并进行第一次放电。其中，第一次充电电容量为1115mAh/g，第一次放电电容量为791mAh/g，库伦效率为70.9％。接着，再以0.1C对以MoS2作为负极的锂电池作第二次充电，并进行第二次放电，其中，第二次充电电容量为805mAh/g，第二次放电电容量为763mAh/g，库伦效率为94.8％。在图2中，以0.1C对以MoS2作为负极的锂电池进行35次充电与放电后，可看出充电电容量与放电电量皆趋近于700mAh/g左右。
为了详细地说明以二硫化钼作为钠电池负极材料的特性，请一并参阅图3与图4，图3是显示现有技术所提供的二硫化钼作为钠电池负极材料时钠电池的前三次充放电曲线图；图4是显示现有技术所提供的二硫化钼作为钠电池负极材料时钠电池的循环充放电与库伦效率曲线图。
在图3中，以0.1C(库伦)对以MoS2作为负极的钠电池作第一次充电，并进行第一次放电。其中，第一次充电电容量为578mAh/g，第一次放电电容量为388mAh/g，库伦效率为67.1％。接着，再以0.1C对以MoS2作为负极的钠电池作第二充电，并进行第二次放电。其中，第二次充电电容量为370mAh/g，第二次放电电容量为350mAh/g，库伦效率为94.6％。在图4中，以0.1C对以MoS2作为负极的钠电池进行次充电与放电后，可看出充电电容量与放电电量皆趋近于250mAh/g左右。
综上所述，有以上测试可知当以MoS2作为负极的锂电池的充电电容量与放电电容量趋近于700mAh/g，以MoS2作为负极的钠电池的充电电容量与放电电容量趋近于250mAh/g，对于用电需求日益增加的人们，锂电池与钠电池的充电电容量与放电电容量仍有改进的空间。
此外，由于钼元素的价格约在每吨16000美元(2017年7月)，其昂贵的价格将使得使用者支出高昂的成本。另外，钼元素的原子量为95.95，因此将会使以MoS2作为负极的锂电池与钠电池的重量居高不下。
发明内容
有鉴于在现有技术中，通过二硫化钼作为锂电池与钠电池的负极材料需要使用大量的钼元素，因而使材料成本以及锂电池与钠电池的整体重量难以下降。
本发明为解决现有技术的问题，所采用的必要技术手段为提供一种电池负极材料的组成物。电池负极材料的组成物应用于一锂电池或一钠电池，其是通过一原子数量比例为x的第一元素、一原子数量比例为1-x的第二元素与一原子数量比例为2的第三元素所组成。其中，x大于0且小于1，且第一元素为钼(Mo)、铬(Cr)、钨(W)、锰(Mn)、鎝(Tc)或铼(Re)，第二元素为钼、铬或钨中的一者，第三元素为硫(S)、硒(Se)与碲(Te)中的一者，且第一元素不同于第二元素。
在上述必要技术手段的基础下，上述电池负极材料的组成物所衍生的一附属技术手段为第一元素为锰或铬。
在上述必要技术手段的基础下，上述电池负极材料的组成物所衍生的一附属技术手段为在第一元素为锰时，x为0.02。
在上述必要技术手段的基础下，上述电池负极材料的组成物所衍生的一附属技术手段为在第一元素为铬时，x为0.5。
在上述必要技术手段的基础下，上述电池负极材料的组成物所衍生的一附属技术手段为第三元素为硫。
承上所述，本发明所提供电池负极材料的组成物是通过三种元素所组成，其中，第一元素可为6B族元素的钼、铬或钨，或者是7B族元素的锰、鎝或铼；第二元素可为6B族元素的钼、铬或钨；第三元素可为6A族元素的硒或碲，且第一元素不同于第二元素。此外，第一元素、第二元素与第三元素的原子数量比例为x、1-x与2，其中，x大于0且小于1。
相较于现有技术，设有本发明所提供电池负极材料的组成物的锂电池或钠电池在保持一定程度的稳定性与续电能力的状况下，能以较轻的元素取代部分的钼元素，据以减轻锂电池或钠电池的整体重量。此外，本发明所提供电池负极材料的组成物是以较廉价的元素替代钼元素，因此也降低了锂电池或钠电池的负极材料成本。
附图说明
图1是显示现有技术所提供的二硫化钼作为锂电池负极材料时锂电池的前三次充放电曲线图；
图2是显示现有技术所提供的二硫化钼作为锂电池负极材料时锂电池的循环充放电与库伦效率曲线图；
图3是显示现有技术所提供的二硫化钼作为钠电池负极材料时钠电池的前三次充放电曲线图；
图4是显示现有技术所提供的二硫化钼作为钠电池负极材料时钠电池的循环充放电与库伦效率曲线图；
图5是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的前三次充放电曲线图；
图6是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的循环充放电与库伦效率曲线图；
图7是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的前三次充放电曲线图；
图8是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的循环充放电与库伦效率曲线图；
图9是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的锂电池的前三次放电比较图；
图10是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的锂电池的前三次充电比较图；
图11是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的前三次充放电曲线图；
图12是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的循环充放电与库伦效率曲线图；
图13是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的前三次充放电曲线图；
图14是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的循环充放电与库伦效率曲线图；
图15是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的钠电池的前三次放电比较图；以及
图16是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的钠电池的前三次充电比较图。
具体实施方式
请一并参阅图5与图6，图5是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的前三次充放电曲线图；图6是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的循环充放电与库伦效率曲线图。
如图所示，本发明较佳实施例提供了一种电池负极材料的组成物，电池负极材料的组成物应用于一锂电池或一钠电池，其是通过一原子数量比例为x的第一元素、一原子数量比例为1-x的第二元素与一原子数量比例为2的第三元素所组成。其中，x大于0且小于1，且第一元素为钼(Mo)、铬(Cr)、钨(W)、锰(Mn)、鎝(Tc)或铼(Re)。第二元素为钼、铬或钨。第三元素为硫(S)、硒(Se)或碲(Te)，且第一元素不同于第二元素。
顺带一提，本发明较佳实施例提供了一种电池负极材料的组成物可通过水热法、熔胶凝胶法、固态反应法、高能球磨法或共沉降法所制成。本发明较佳实施例的电池负极材料的组成物是在反应时间为1小时至7天，且反应温度为25℃至300℃的环境下进行水热法。较佳者，反应温度为200℃，反应时间为3天。
在本发明第一较佳实施例当中，第一元素为铬，第二元素为钼，第三元素为硫，且x为0.5。电池负极材料的组成物具有一通式，该通式为Cr0.5Mo0.5S2。在其他实施例当中，第一元素可为6B族元素的钼或钨，第二元素可为6B族元素的铬或钨，第三元素可为6A族元素的硒或碲。
在图5中，以0.1C(库伦)对以Cr0.5Mo0.5S2作为负极的锂电池作第一次充电，并进行第一次放电。其中，第一次充电电容量为1116mAh/g，第一次放电电容量为718mAh/g，库伦效率为64.3％。接着，再以0.1C对以Cr0.5Mo0.5S2作为负极的锂电池作第二次充电，并进行第二次放电。其中，第二次充电电容量为766mAh/g，第二次放电电容量为748mAh/g，库伦效率为97.6％。在图6中，以0.1C对以Cr0.5Mo0.5S2作为负极的锂电池进行30次充电与放电后，可看出充电电容量与放电电量皆趋近于800mAh/g左右。
请一并参阅图7与图8，图7是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的前三次充放电曲线图；图8是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的锂电池的循环充放电与库伦效率曲线图。
如图所示，在本发明第二较佳实施例当中，第一元素为锰，第二元素为钼，第三元素为硫，且x为0.02。因此，电池负极材料的组成物具有一通式，该通式为Mn0.02Mo0.98S2。在其他实施例当中，第一元素可为7B族元素的鎝或铼，第二元素可为6B族元素的铬或钨，第三元素可为6A族元素的硒或碲。
在图7中，以0.1C对以Mn0.02Mo0.98S2作为负极的锂电池作第一次充电，并进行第一次放电。其中，第一次充电电容量为1068mAh/g，第一次放电电容量为798mAh/g，库伦效率为74.7％。接着，再以0.1C对以Mn0.02Mo0.98S2作为负极的锂电池作第二次充电，并进行第二次放电。其中，第二次充电电容量为813mAh/g，第二次放电电容量为775mAh/g，库伦效率为95.2％。在图8中，以0.1C对以Mn0.02Mo0.98S2作为负极的锂电池进行30次以上的充电与放电后，可看出充电电容量与放电电量皆趋近于600mAh/g左右。
请一并参阅图5与图10，图9是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的锂电池的前三次放电比较图；图10是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的锂电池的前三次充电比较图。
如图所示，在将现有技术所提供的二硫化钼的部分钼元素替换成其他6B族或7B族元素后，对于电池的性能有实质的影响。其中，第一实施例所提供的电池负极材料的组成物(Cr0.5Mo0.5S2)的充放电的电容量会大于以二硫化钼作为电池负极的锂电池，因此由Cr0.5Mo0.5S2作为电池负极的锂电池的循环寿命优于以二硫化钼作为电池负极的锂电池。
请一并参阅图11与图12，图11是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的前三次充放电曲线图；图12是显示具有本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的循环充放电与库伦效率曲线图。
在图11中，以0.1C对以Cr0.5Mo0.5S2作为负极的钠电池作第一次充电，并进行第一次放电。其中，第一次充电电容量为438mAh/g，第一次放电电容量为350mAh/g，库伦效率为79.8％。接着，再以0.1C对以Cr0.5Mo0.5S2作为负极的钠电池作第二次充电，并进行第二次放电。其中，第二次充电电容量为338mAh/g，第二次放电电容量为318mAh/g，库伦效率为94％。在图12中，以0.1C对以Cr0.5Mo0.5S2作为负极的钠电池进行10次充电与放电后，可看出充电电容量与放电电量皆趋近于350mAh/g左右。
请一并参阅图13与图14，图13是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的前三次充放电曲线图；图14是显示具有本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物的钠电池的循环充放电与库伦效率曲线图。
在图13中，以0.1C对以Mn0.02Mo0.98S2作为负极的钠电池作第一次充电，并进行第一次放电。其中，第一次充电电容量为734mAh/g，第一次放电电容量为644mAh/g，库伦效率为87.81％。接着，再以0.1C对以Mn0.02Mo0.98S2作为负极的钠电池作第二次充电，并进行第二次放电。其中，第二次充电电容量为530mAh/g，第二次放电电容量为503mAh/g，库伦效率为94.9％。在图14中，以0.1C对以Mn0.02Mo0.98S2作为负极的钠电池进行10次以上的充电与放电后，可看出充电电容量与放电电量皆趋近于500mAh/g左右。
请一并参阅图11至图16，图15是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的钠电池的前三次放电比较图；图16是显示通过二硫化钼、本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物所形成的钠电池的前三次充电比较图。
如图所示，在将现有技术所提供的二硫化钼的部分钼元素替换成其他6B族或7B族元素后，对于钠电池的性能有实质的影响。其中，第二实施例所提供的电池负极材料的组成物(Mn0.02Mo0.98S2)的充放电的电容量会大于以二硫化钼作为电池负极的钠电池。
此外，由于铬的价格约为每公吨2290美元(2017年7月)，锰的价格约为每公吨1900美元(2017年7月)，铬与锰皆远低于钼的价格(每公吨16000美元)，因此以本发明所提供电池负极材料的组成物取代二硫化钼作为负极材料可大幅地降低材料成本。
另外，根据实验结果，在将部份的钼以其他7B或6B的元素作代换后，不论是锂电池或钠电池皆可保有一定程度的电容量与稳定性，且以Cr0.5Mo0.5S2作为电池负极的锂电池具有更高的循环寿命，以Mn0.02Mo0.98S2作为电池负极的钠电池具有更高的充放电电容量。
此外，铬的原子量为52，且锰的原子量为54.94，皆远低于钼的原子量95.94。因此，本发明第一实施例与第二实施例所提供的电池负极材料的组成物皆轻于二硫化钼，因而能有效地降低锂电池与钠电池的重量。
综上所述，本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物是通过数量比例为0.5的铬原子、数量比例为0.5的铬原子与数量比例为2的硫原子所组成。本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物是通过数量比例为0.02的锰原子、数量比例为0.98的铬原子与数量比例为2的硫原子所组成。其中，通过第一较佳实施例与第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物作为负极电极的锂电池或钠电池皆能维持一定程度的充放电电容。
相较于现有技术，负极材料为本发明第一较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物(Cr0.5Mo0.5S2)的锂电池的循环寿命较佳于负极材料为二硫化钼的锂电池。此外，负极材料为本发明第二较佳实施例所提供的电池负极材料的组成物(Mn0.02Mo0.98S2)的钠电池充放电电容量高于负极材料为二硫化钼的钠电池。
另外，由于铬元素与锰元素的价格低于钼元素的价格，因此以Cr0.5Mo0.5S2或Mn0.02Mo0.98S2作为负极材料作为锂电池或钠电池的负极材料较二硫化钼廉价。此外，铬元素与锰元素较钼元素轻，因此也可减轻负极的重量。
通过以上较佳具体实施例的详述，是希望能更加清楚描述本发明的特征与精神，而并非以上述所揭示的较佳具体实施例来对本发明的范畴加以限制。相反地，其目的是希望能涵盖各种改变及具相等性的安排于本发明所欲申请的专利范围的范畴内。

Claims (5)

1.一种电池负极材料的组成物，应用于一锂电池与一钠电池中的任意一者，所述电池负极材料的组成物是通过一原子数量比例为x的第一元素、一原子数量比例为1-x的第二元素与一原子数量比例为2的第三元素所组成，其中，x大于0且小于1，且所述第一元素是钼(Mo)、铬(Cr)、钨(W)、锰(Mn)、鎝(Tc)与铼(Re)中的一者，所述第二元素是钼、铬与钨中的一者，所述第三元素是硫(S)、硒(Se)与碲(Te)中的一者，且所述第一元素与所述第二元素不同。
2.根据权利要求1所述的电池负极材料的组成物，其中，所述第一元素为锰与铬中的一者。
3.根据权利要求1所述的电池负极材料的组成物，其中，在所述第一元素为锰时，x为0.02。
4.根据权利要求1所述的电池负极材料的组成物，其中，在所述第一元素为铬时，x为0.5。
5.根据权利要求1所述的电池负极材料的组成物，其中，所述第三元素为硫。
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