CN109075383A - 锂离子二次电池及电池组 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于，提供采用在含钛氧化物中组合使用了碳系材料等添加剂的负极、并且具有良好的循环特性和安全性的锂离子二次电池及电池组。本发明为一种锂离子二次电池，其包含：含有正极、负极和隔膜的层叠体；非水电解液；端子；以及封入体，使该锂离子二次电池为如下构成：该负极包含：含有含钛氧化物的负极活性物质；选自碳材料、硅系材料、锡系材料、及铋系材料中的至少一种负极添加剂，负极添加剂的重量(Ma)与负极活性物质的重量(Mt)的关系为1.0<Mt/Ma<30.0，前述正极中的正极活性物质层的面积(Sp)小于前述负极中的负极活性物质层的面积(Sn)，正极容量(Qp)小于负极容量(Qn)。

Description

锂离子二次电池及电池组
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池及电池组。
背景技术
对便携设备、混合动力汽车、电动车或家庭用蓄电系统等中使用的锂离子二次电池不仅要求能量密度，而且要求平衡良好地具有安全性及循环稳定性等多种特性。这样的锂离子二次电池中，对电极的构成进行了各种研究。
专利文献1公开了：负极使用碳材和钛酸锂，使电池的设计为负极限制而提高了循环特性的锂离子二次电池。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2000-348725号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，发明人等发现了，专利文献1的技术中，为了制成负极限制的电池，在电池发生了过充电时，负极的电位在早期显著变化而形成低电位，发生锂金属在负极上的析出，电池的安全性有可能受损。
本发明是为了解决该问题而作出的。其目的在于，提供具有良好的循环特性和安全性的锂离子二次电池及电池组。
用于解决问题的方案
一种锂离子二次电池，其包含：含有正极、负极和隔膜的层叠体；非水电解液；端子；以及封入体，前述负极包含：含有含钛氧化物的负极活性物质；选自碳材料、硅系材料、锡系材料及铋系材料中的至少一种负极添加剂，
前述负极添加剂的重量(Ma)与前述负极活性物质的重量(Mt)的关系为1.0&lt;Mt/Ma&lt;30.0，
前述正极中的正极活性物质层的面积(Sp)小于前述负极中的负极活性物质层的面积(Sn)，
正极容量(Qp)小于负极容量(Qn)。
发明的效果
根据本发明，能够得到具有良好的循环特性和安全性的锂离子二次电池及电池组。
附图说明
图1为锂离子二次电池的截面图。
具体实施方式
关于本发明的锂离子二次电池，为了容易理解，使用作为一个实施方式的图1进行说明。
&lt;锂离子二次电池&gt;
图1的锂离子二次电池10包含：含有正极1、负极2和隔膜3的层叠体；非水电解液6；端子7；以及封入体8。
&lt;正极及负极&gt;
电极(正极及负极)具有进行金属离子的嵌入及脱嵌、即电极反应的功能，通过该电极反应，进行锂离子二次电池的充电及放电。
正极中，在集电体的两面形成有包含正极活性物质的正极活性物质层。负极中，在集电体的两面形成有负极活性物质层，所述负极活性物质层包含作为负极活性物质的含钛氧化物；以及作为负极添加剂的选自由碳材料、硅系材料、锡系材料、及铋系材料组成的组中的至少一种。
集电体为从活性物质层进行集电的构件。
作为正极的集电体，只要是导电性材料就没有特别限定，可以适宜使用在铝及其合金、或铝以外的金属(铜、SUS、镍、钛、及它们的合金)的表面覆盖铝而得到的集电体。
作为正极集电体中使用的铝，从在正极反应气氛下稳定的方面出发，优选JIS标准1030、1050、1085、1N90、1N99等所代表的高纯度铝。
正极的集电体的厚度没有特别限定，优选为10μm以上且100μm以下。
作为负极的集电体，只要是导电性材料就没有特别限定，可以适宜使用在铝及其合金、或铝以外的金属(铜、SUS、镍、钛、及它们的合金)的表面覆盖铝而得到的集电体。
负极的集电体的厚度没有特别限定，优选为10μm以上且100μm以下。
活性物质为有助于电极反应的物质。
作为正极活性物质，可以适宜使用金属氧化物或锂过渡金属复合氧化物等。
作为锂过渡金属复合氧化物，从具有高能量密度的方面出发，优选LiaNibCocMndXeO2(其中，X为选自由B、Mg、Al、Si、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Ga、Ge、Sr、Zr、Nb、Mo、In、Sn组成的组中的至少1种，0&lt;a≤1.2，0≤b、c、d、e≤1，及b+c+d+e＝1)所示的层状岩盐型的锂过渡金属复合氧化物、或所述LiaNibCocMndXeO2的a大于1的、所谓的富锂系层状岩盐型锂过渡金属复合氧化物。
作为层状岩盐型的锂过渡金属复合氧化物，从能量密度、循环特性的观点出发，优选
LiaCo1-x-yNixMnyO2(其中，0.9≤a≤1.2、x≥0、y≥0、0≤x+y≤1)、
或LiaNi1-b-cCobAlcO2(其中，0.9≤a≤1.2、b≥0、c≥0、0≤b+c≤0.3)，
更优选选自由
LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、
LiNi0.5Mn0.5O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、
LiNi0.1Co0.8Mn0.1O2、LiNi0.8Co0.16Al0.04O2、
LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiNiO2、LiMnO2、
及LiCoO2组成的组中的1种，从输出特性、抑制气体产生效果的观点出发，进一步优选
LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、
LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、LiNi0.1Co0.8Mn0.1O2、
LiNi0.8Co0.16Al0.04O2、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiCoO2，
特别优选LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2。
另外，正极可以包含作为正极活性物质的Li1+xMyMn2-x-yO4(0≤x≤0.2、0&lt;y≤0.6、M为属于2～13族且第3～4周期的元素(其中，Mn除外)所示的尖晶石型锰酸锂。正极通过含有尖晶石型锰酸锂，正极的安全性和循环稳定性提高。
作为尖晶石型锰酸锂，优选选自由
Li1+xAlyMn2-x-yO4(0≤x≤0.1、0&lt;y≤0.1)、
Li1+xMgyMn2-x-yO4(0≤x≤0.1、0&lt;y≤0.1)、
Li1+xZnyMn2-x-yO4(0≤x≤0.1、0&lt;y≤0.1)、
Li1+xCryMn2-x-yO4(0≤x≤0.1、0&lt;y≤0.1)、
Li1+xNiyMn2-x-yO4(0≤x≤0.05、0.45≤y≤0.5)、
Li1+xNiy-zAlzMn2-x-yO4(0≤x≤0.05、0.45≤y≤0.5、0.005≤z≤0.03)、
及Li1+xNiy-zTizMn2-x-yO4(0≤x≤0.05、0.45≤y≤0.5、0.005≤z≤0.03)组成的组中的1种，
从更能获得减少气体产生及提高稳定性的效果的方面出发，进一步优选
Li1+xAlyMn2-x-yO4(0≤x≤0.1、0&lt;y≤0.1)、
Li1+xMgyMn2-x-yO4(0≤x≤0.1、0&lt;y≤0.1)、
Li1+xNiyMn2-x-yO4(0≤x≤0.05、0.45≤y≤0.5)、
及Li1+xNiy-zTizMn2-x-yO4(0≤x≤0.05、0.45≤y≤0.5、0.005≤z≤0.03)。
这些正极活性物质中，可以使用1种，也可以组合使用多种。
另外，为了提高导电性、及提高稳定性，可以用碳材料、金属氧化物、或高分子覆盖正极活性物质的表面。
负极活性物质需要包含含钛氧化物。作为含钛氧化物，优选钛酸锂和/或二氧化钛，从材料自身的稳定性高的方面出发，更优选钛酸锂，从锂离子的嵌入·脱嵌的反应中的活性物质的膨胀收缩小的方面出发，进一步优选尖晶石结构的钛酸锂。
钛酸锂中例如可以包含微量的Nb等锂、钛以外的元素。
作为二氧化钛，可以例示B型二氧化钛、锐钛矿型二氧化钛、斜方锰矿型二氧化钛等，从不可逆容量小、以及循环稳定性优异的方面出发，优选B型二氧化钛。
为了提高导电性、或者提高稳定性，可以用碳材料、金属氧化物、或高分子等覆盖这些负极活性物质的表面。
从抑制副反应的观点出发，负极活性物质的平均粒径优选1μm以上且20μm以下，从循环特性的观点出发，更优选2μm以上且15μm以下，进一步优选3μm以上且10μm以下。
负极活性物质的比表面积只要为1m2/g以上且25m2/g以下，就可以适宜使用，从显示更良好的循环特性的方面出发，更优选1.5m2/g以上且20m2/g以下，从副反应的抑制变得良好的方面出发，进一步优选2m2/g以上且15m2/g以下。
负极添加剂有助于电极反应，另一方面，具有在电池过充电时接受从正极活性物质放出的过剩的Li离子从而抑制负极中的Li金属的析出的作用。
作为负极添加剂，需要为选自碳材料、硅系材料、锡系材料、及铋系材料中的至少一种，作为碳材料，可以举出天然石墨、人造石墨、硬碳、软碳等，作为硅系材料，可以举出硅单质、SiO、SiO2、Si与过渡金属的合金等，作为锡系材料，可以举出锡单质、SnO、SnO2、Sn与过渡金属的合金等，作为铋系材料，可以举出铋单质、Bi2O3等。
作为负极添加剂，从电池的安全性提高的方面出发，优选碳材料、Si单质、SiO、Sn单质、Bi单质，从安全性与循环特性的平衡良好的方面出发，特别优选石墨、硬碳、或软碳。
负极添加剂的比表面积只要为1m2/g以上且25m2/g以下，就可以适宜地使用，从显示出更良好的循环特性的方面出发，更优选1.5m2/g以上且20m2/g以下，从副反应的抑制变得良好的方面出发，进一步优选2m2/g以上且15m2/g以下。
负极活性物质层中包含的负极添加剂的重量(Ma)与该负极活性物质的重量(Mt)的关系需要为1.0&lt;Mt/Ma&lt;30.0，从循环特性的稳定性、安全性、及能量密度的平衡良好的方面出发，优选1.0&lt;Mt/Ma≤10.0、更优选1.0&lt;Mt/Ma&lt;10.0、进一步优选1.5&lt;Mt/Ma&lt;10.0。
正极中的正极活性物质层的面积(Sp)要求小于负极中的负极活性物质层的面积(Sn)，从循环特性的稳定性、安全性、及能量密度的平衡良好的方面出发，优选0.9&lt;(Sp/Sn)&lt;1.0。
活性物质层的面积是指电极中的活性物质层部分的表面积。活性物质层有厚度时，厚度部分的面积也包含在表面积中。
正极及负极的厚度没有特别限定，优选为10μm以上且200μm以下。
正极活性物质层的密度优选为1.0g/cm3以上且4.0g/cm3以下，从与正极活性物质、导电助剂的接触充分、并且后述的非水电解液容易浸透正极内的方面出发，更优选1.5g/cm3以上且3.5g/cm3以下，进一步优选最能取得与正极活性物质、导电助剂的接触以及非水电解液容易向正极内浸透的平衡的2.0g/cm3以上且3.0g/cm3以下。
负极活性物质层的密度优选为0.8g/cm3以上且3.0g/cm3以下，从与负极活性物质、导电助剂的接触充分、并且后述的非水电解液容易浸透负极内的方面出发，进一步优选0.9g/cm3以上且2.7g/cm3以下，特别优选最能取得与负极活性物质、导电助剂的接触以及非水电解液容易向负极内浸透的平衡的1.0g/cm3以上且2.5g/cm3以下。
正极活性物质层及负极活性物质层的密度可以通过将电极压缩至期望的厚度来控制。压缩方法没有特别限定，例如可以使用辊压机、液压机等来进行。
正极活性物质层及负极活性物质层的密度由正极活性物质层的厚度及重量算出。
正极容量(Qp)需要小于负极容量(Qn)，优选为0.9&lt;Qp/Qn&lt;1.0。
作为Qp的测定方法，例如可以举出如下方法：采用将使对电极Li金属和正极对置的半电池充放电，并且将对电极Li金属的电位设为放电时的终止电圧3.0V及充电时的终止电压4.3V时的、正极平均1cm2的容量。上述的电压值均为以锂为基准的值。
作为Qn的测定方法，例如可以举出如下方法：采用将使对电极Li金属和负极对置的半电池充放电，并且将对电极Li金属的电位设为放电时的终止电压1.2V及充电时的终止电压3.0V时的、负极平均1cm2的容量。上述电压值均为以锂作为基准的值。
正极及负极还可以包含导电助剂。导电助剂为具有辅助电极的导电性的作用的、导电性的物质。
作为正极的导电助剂，只要为导电体就没有特别限定，优选碳材料。作为碳材料，可以举出天然石墨、人造石墨、气相沉积碳纤维、碳纳米管、乙炔黑、科琴黑、或炉黑等。这些碳材料可以为1种，也可以使用2种以上。
正极的导电助剂的量相对于正极活性物质100重量份优选为1重量份以上且30重量份以下、更优选为2重量份以上且15重量份以下。只要为上述范围，就能充分确保正极的导电性。
作为负极的导电助剂，可以适宜使用铜或镍等金属材料、或天然石墨、人造石墨、气相沉积碳纤维、碳纳米管、乙炔黑、科琴黑、或炉黑等碳材料。这些导电助剂可以为1种，也可以使用2种以上。
负极的导电助剂的量相对于负极活性物质100重量份优选为1重量份以上且30重量份以下、更优选为2重量份以上且15重量份以下。只要为上述量，就能充分确保负极的导电性。
正极及负极还可以含有粘结剂。粘结剂为提高活性物质层内的材料彼此的粘结性、以及活性物质层与集电体的粘结性的材料。
作为粘结剂，可以使用选自由聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚四氟乙烯(PTFE)、苯乙烯-丁二烯橡胶、聚酰亚胺以及它们的衍生物组成的组中的至少1种。
正极的粘结剂的量相对于正极活性物质100重量份优选为1重量份以上且30重量份以下、更优选为2重量份以上且15重量份以下。只要为上述量，就能维持正极活性物质与导电助剂的粘接性，能够充分得到与集电体的粘接性。
负极的粘结剂的量相对于负极活性物质100重量份优选为1重量份以上且30重量份以下、更优选为2重量份以上且15重量份以下。只要为上述量，就能维持负极活性物质与导电助剂的粘接性，能够充分得到与集电体的粘接性。
作为正极的制作方法，从制作的容易程度出发，优选制作包含活性物质及溶剂的浆料，然后将浆料涂覆于集电体上并且去除溶剂而制作的方法。
作为负极的制作方法，可以适宜使用在集电体上形成负极活性物质、负极添加剂、导电助剂、及粘结剂的混合物的方法，从制作的容易程度出发，更优选用该混合物及溶剂制作浆料，然后将浆料涂覆于集电体上并且去除溶剂的方法。
浆料的涂覆及去除溶剂的方法可以适宜使用以往公知的条件、方法。
作为浆料的溶剂，没有特别限定，例如可以举出N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、甲乙酮、乙酸甲酯、乙酸乙酯、或四氢呋喃等。
&lt;隔膜&gt;
隔膜设置于正极与负极之间，具有阻止它们之间的电子、空穴的传导且作为对它们之间的锂离子的传导进行介导的介质的功能，至少不具有电子、空穴的传导性。
作为隔膜，只要是尼龙、纤维素、聚砜、聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚酰胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯、及将它们复合2种以上而得到的隔膜，就可以适宜使用。
作为隔膜的形状，只要设置于正极与负极之间、为绝缘性且能够包含非水电解液的结构即可，可以适宜使用织布、无纺布或微多孔膜等。
隔膜可以包含增塑剂、抗氧化剂或阻燃剂，也可以覆盖有金属氧化物等。
隔膜的厚度优选10μm以上且100μm以下，更优选为15μm以上且50μm以下。
隔膜的孔隙率优选为30％以上且90％以下，从锂离子扩散性及预防短路性的平衡良好的方面出发，更优选35％以上且85％以下，从前述平衡特别优异的方面出发，进一步优选40％以上且80％以下。
&lt;层叠体&gt;
层叠体是将在正极与负极之间配置有隔膜的物体卷绕或层叠而成的。层叠体的层叠数可以出于得到期望的电压值及电池容量的目的而适宜调整。
&lt;非水电解液&gt;
非水电解液具有对负极与正极之间的离子传导进行介导的功能，可以使用使溶质溶解于非水溶剂的电解液、或将使溶质溶解于非水溶剂的电解液浸渗于高分子而得到的凝胶电解质等。
作为非水电解液的非水溶剂，优选环状和/或链状非质子性极性溶剂。
作为环状的非质子性极性溶剂，可以例示环状碳酸酯、环状酯、环状砜及环状醚等。
作为链状的非质子性极性溶剂，可以例示链状碳酸酯、链状羧酸酯及链状醚等。
作为环状或链状的非质子性极性溶剂，可以使用碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二丙酯、碳酸甲丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、γ-丁基内酯、1,2-二甲氧基乙烷、环丁砜、二氧戊环、或丙酸甲酯等环状化合物或链状化合物。这些溶剂可以使用1种，也可以混合使用2种以上。
对于环状及链状非质子性极性溶剂的混合溶剂中的、链状非质子性极性溶剂的比例，从粘度及溶解性的平衡良好的方面出发，优选5体积％～95体积％，从该平衡特别良好的方面出发，更优选10体积％～90体积％、进一步优选20体积％～80体积％、特别优选50体积％～80体积％。
另外，在这些非水溶剂的基础上，还可以使用乙腈等一般作为非水电解液的溶剂使用的溶剂，还可以包含阻燃剂等添加剂。
作为非水电解液的溶质，只要是锂盐就没有特别限定，可以适宜使用LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiAsF6、LiCF3SO3、LiBOB(LithiumBis(Oxalato)Borate)、Li[N(SO2CF3)2]、Li[N(SO2C2F5)2]、Li[N(SO2F)2]、或Li[N(CN)2]，从溶解度高、电池的循环特性变得良好的方面出发，更优选LiClO4、LiBF4、LiPF6、Li[N(SO2F)2]、或Li[N(CN)2]。
作为锂盐的浓度，优选为0.5mol/L以上且2.0mol/L以下。
非水电解液可以预先包含在正极、负极及隔膜中，也可以将在正极与负极之间配置有隔膜的物体层叠后添加。
非水电解液的量根据正极、负极及隔膜的面积、活性物质的量、以及电池的容积适宜调整。
&lt;封入体&gt;
封入体是封入将正极、负极及隔膜交替层叠或卷绕而成的层叠体、以及将层叠体电连接的端子的构件。
作为封入体，可以适宜使用：在金属箔上设有热封用的热塑性树脂层的复合薄膜；通过蒸镀、溅射形成的金属层：或方形、椭圆形、圆筒形、硬币形、按钮形或片形的金属罐，更优选复合薄膜。
作为复合薄膜的金属箔，从水分阻断性、重量及成本的平衡良好的方面出发，可以适宜使用铝箔。
作为复合薄膜的热塑性树脂层，从热封温度范围及非水电解液的阻断性良好的方面出发，可以适宜使用聚乙烯或聚丙烯。
&lt;电池组&gt;
通过将锂离子二次电池连接多个，可以制成电池组。
对于电池组，根据期望的大小、容量或电压，可以适宜地将多个电池串联和/或并联。
对于电池组，为了确认各电池的充电状态及提高安全性，优选附有控制电路。
实施例
以下，通过实施例进行具体说明，但并不限定于这些实施例。
电极的正极容量(Qp)及负极容量(Qn)利用充放电试验测定。
(充放电试验)
首先，将在集电体的仅单面形成有活性物质层的正极或负极成型为直径16mm的圆盘状，得到工作电极。
接着，将Li金属冲切成直径16mm的圆盘状，得到对电极。
接着，按照工作电极(单面涂覆的涂覆面为内侧)/纤维素制的隔膜/Li金属的顺序层叠在试验电池单元(HS电池单元、宝泉株式会社制)内。之后，放入溶剂的体积比为(碳酸亚乙酯)：(碳酸二甲酯)＝3：7、锂盐为LiPF6的、浓度1mol/L的非水电解质0.15mL，得到半电池。
接着，将半电池在25℃下放置一天后，与充放电试验装置(HJ1005SD8、北斗电工株式会社制)连接。
之后，将半电池以25℃、0.4mA重复5次恒流充电(正极的情况下终止电压：4.3V、负极的情况下终止电压：3.0V)及恒流放电(正极的情况下终止电压：3.0V、负极的情况下终止电压：1.2V)。上述电压值均为以锂作为基准的值.
然后，将第5次的恒流放电中的半电池的容量作为Qp或Qn。
(实施例1)
首先，将作为正极活性物质的层状岩盐型的锂过渡金属复合氧化物(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2；以下，NCM)、作为导电助剂的乙炔黑、以及作为粘结剂的PVdF分别按照以固体成分浓度计为100重量份、5重量份及5重量份的方式混合，制作正极浆料。需要说明的是，粘结剂使用调整为5wt％的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶液的粘结剂。
然后，将用NMP稀释正极浆料而得到的物质单面涂覆于厚度20μm的铝箔，之后在120℃的烘箱中干燥。然后，对背面也同样地进行涂覆/干燥，进一步在170℃下进行真空干燥。
经过以上工序，得到在集电体上具有正极活性物质层的正极。将此时的正极的容量Qp设为1.0mAh/cm2，将正极活性物质层的面积(Sp)设为单面50cm2。
接着，将作为负极活性物质的平均粒径为5μm、比表面积为4m2/g的尖晶石型的钛酸锂(Li4/3Ti5/3O4)、作为负极添加剂的平均粒径为9μm、比表面积为6m2/g的硬碳、作为导电助剂的乙炔黑、及作为粘结剂的PVdF分别按照以固体成分浓度计为90重量份、9重量份、5重量份、及5重量份的方式混合，制作负极浆料。需要说明的是，粘结剂使用调整为5wt％的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶液的粘结剂。
然后，将用NMP稀释负极浆料而得到的物质单面涂覆于厚度20μm的铝箔，之后在120℃的烘箱中干燥。然后，对背面也同样地进行涂覆/干燥，进一步在170℃下进行真空干燥。
经过以上工序，得到在集电体上具有负极活性物质层的负极。将负极的容量Qn设为1.1mAh/cm2，将负极活性物质层的面积(Sn)设为单面55cm2。
接着，将正极13张、负极14张、以及纤维素无纺布的隔膜28张按照隔膜/负极/隔膜/正极/隔膜/负极/隔膜的顺序层叠。需要说明的是，隔膜的厚度为25μm、面积为60cm2。经过以上工序，得到层叠体。
接着，在正极及负极上分别安装端子，用两张铝层压薄膜夹持层叠体，对铝层压薄膜实施180℃、7秒、2次的热熔接工序，制作袋状的封入体。
然后，使作为锂盐的LiPF6以成为1.0M的方式溶解于碳酸亚乙酯：碳酸二甲酯＝3：7的体积比的混合溶剂中，使该得到的非水电解液12mL包含于层叠体。
然后，一边减压一边通过180℃×7秒、2次的热熔接工序将剩余的边密封成封入体，得到封入了层叠体及非水电解液的锂离子二次电池。此时，Mt/Ma＝10、Sp/Sn＝0.91、Qp/Qn＝0.91。
(实施例2)
使负极添加剂为硅，除此之外，与实施例1同样。
(实施例3)
使负极添加剂为铋，除此之外，与实施例1同样。
(实施例4)
使负极添加剂为锡，除此之外，与实施例1同样。
(实施例5)
作为正极活性物质，使用尖晶石型锰酸锂(Li1.1Al0.1Mn1.8O4；以下，LMO)代替NCM，除次之外，与实施例1同样。
(实施例6)
使负极中的负极活性物质为80重量份，使负极添加剂为20重量份，除此之外，与实施例1同样。此时，Mt/Ma＝4。
(实施例7)
使负极中的负极活性物质为60重量份，使负极添加剂为40重量份，除此之外，与实施例1同样。此时，Mt/Ma＝1.5。
(实施例8)
使负极中的负极活性物质为90重量份，使负极添加剂为6重量份，除此之外，与实施例1同样。此时，Mt/Ma＝15。
(实施例9)
使负极中的负极活性物质为100重量份，使负极添加剂为4重量份，除此之外，与实施例1同样。此时，Mt/Ma＝25。
(比较例1)
使Sp为单面55cm2，使Sn为单面50cm2，除此之外，与实施例1同样。此时，Mt/Ma＝10、Sp/Sn＝1.10。Qp/Qn＝0.91。
(比较例2)
通过比实施例1厚地涂布正极浆料而使Qp为1.1，通过比实施例1薄地涂布负极浆料而使Qn为1.0，除此之外，与实施例1同样。此时，Sp/Sn＝0.91、Qp/Qn＝1.10。
(比较例3)
使负极中的负极活性物质为99重量份，使负极添加剂为3.3重量份，除此之外，与实施例1同样。此时，Mt/Ma＝30、Qp/Qn＝0.91。
(锂离子二次电池的循环特性评价)
将实施例及比较例的锂离子二次电池与充放电装置(HJ1005SD8、北斗电工株式会社制)连接，经过熟化工序后进行充放电循环运转。
熟化工序中，首先将各锂离子二次电池充满电(2.7V)，之后，将电池在温度60℃下放置168小时，然后，缓慢冷却直至电池成为25℃。需要说明的是，上述电压不以锂为基准，而是锂离子二次电池的电压。
充放电循环运转中，对于熟化工序后的电池，在60℃的环境下重复500次的250mA恒流充电及500mA恒流放电。将此时的充电终止电压及放电终止电压分别设为2.7V及2.0V。需要说明的是，上述电压不以锂为基准，而是锂离子二次电池的电压。
将第500次的放电容量相对于第1次的放电容量的比率作为容量维持率。例如，将第1次的放电容量设为100时，如果第500次的放电容量为80，则容量维持率为80％。容量维持率为80％以上的电池记为循环特性良好(表1中，标记为“A”)，将小于80％的情况记为不良(表1中，标记为“B”)。
(锂离子二次电池的安全性评价)
对电池实施熟化工序，之后过充电至3.8V，之后将电池拆开，观察负极上。将负极上未析出Li金属的情况记为安全性良好(表1中，标记为“A”)，将析出的情况记为不良(表1中，标记为“B”)。
[表1]
(表1的综合评述)
实施例1～9得到了容量维持率80％以上、具有优异的循环特性且安全性良好的电池。与此相对，比较例1～3无法兼顾良好的循环特性和安全性。
附图标记说明
1 正极
2 负极
3 隔膜
6 非水电解液
7 端子
8 封入体
10 锂离子二次电池

Claims (8)

1.一种锂离子二次电池，其特征在于，包含：含有正极、负极和隔膜的层叠体；非水电解液；端子；以及封入体，所述负极包含：含有含钛氧化物的负极活性物质；选自碳材料、硅系材料、锡系材料及铋系材料中的至少一种负极添加剂，
所述负极添加剂的重量(Ma)与所述负极活性物质的重量(Mt)的关系为1.0&lt;Mt/Ma&lt;30.0，
所述正极中的正极活性物质层的面积(Sp)小于所述负极中的负极活性物质层的面积(Sn)，
正极容量(Qp)小于负极容量(Qn)。
2.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其特征在于，所述负极添加剂为选自由石墨、硬碳及软碳组成的组中的至少1种。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子二次电池，其特征在于，满足1.0&lt;Mt/Ma≤10.0。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，满足0.9&lt;Sp/Sn&lt;1.0。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，满足0.9&lt;Qp/Qn&lt;1.0。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，所述含钛氧化物为钛酸锂。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，所述正极包含LiaCo1-x-yNixMnyO2或LiaNi1-b-cCobAlcO2所示的层状岩盐型的锂过渡金属复合氧化物作为正极活性物质，LiaCo1-x-yNixMnyO2中，0.9≤a≤1.2、x≥0、y≥0、0≤x+y≤1，LiaNi1-b-cCobAlcO2中，0.9≤a≤1.2、b≥0、c≥0、0≤b+c≤0.3。
8.一种电池组，其是将权利要求1至7中任一项所述的锂离子二次电池连接多个而成的。
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