CN108666632B - 电化学器件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种能够缩短向负极预掺杂锂离子的时间的电化学器件。本发明的一个方式的电化学器件具有正极、负极、隔膜和电解液。正极具有由导电性材料形成的正极集电体和形成于正极集电体上的正极活性物质层。负极包括：具有第一主面和与第一主面相反侧的第二主面的负极集电体；形成于第一主面的第一负极活性物质层；和第二负极活性物质层，其间断地形成在第二主面并且与第一负极活性物质层相比负极活性物质的密度低。隔膜将正极与负极绝缘。电解液浸渍正极、负极和隔膜。电化学器件通过没有形成第二负极活性物质层的第二主面电连接着金属锂并浸渍在电解液中，由此对第一和第二负极活性物质层实施了锂离子的预掺杂。

Description

电化学器件
技术领域
本发明涉及利用锂离子的预掺杂的电化学器件。
背景技术
近年，作为利用太阳光、风力发电等的清洁能源的蓄电系统、汽车、混合动力汽车等的主电源或者辅助电源，使用了电容器等的电化学器件。在此，双电层电容器输出高但是容量低，电池是高容量但是输出低。因此，在负极使用了能够吸附锂离子的材料的锂离子电容器比双电层电容器容量高且比电池寿命长，因此代替电池的替换用途变得广泛。
另一方面，在锂离子电容器中，例如如专利文献1中记载的发明那样，预先将锂离子掺杂到负极的被称为预掺杂的步骤是必要的，因此存在生产率低的情况。
因此，例如在专利文献2中，记载了如下技术：为了缩短向负极掺杂锂离子的时间，例如，通过在正极间隙部或者负极间隙部配置锂离子供给源，以追求缩短预掺杂时间。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2012/063545号
专利文献2：日本特开2010－157540号公报
发明内容
发明想要解决的技术课题
在如上所述的需要锂离子的预掺杂的电化学器件中，在负极的集电体贴附金属锂以进行预掺杂时，形成于该集电体的正面和背面的电极层的活性物质的密度是相同程度的，有时预掺杂时间不能缩短。
鉴于如上所述的情况，本发明的目的在于提供一种能够缩短向负极预掺杂锂离子的时间的电化学器件。
用于解决技术问题的技术方案
为了达成上述目的，本发明的一个方式的电化学器件具有正极、负极、隔膜和电解液。
上述正极具有由导电性材料形成的正极集电体和形成于上述正极集电体的正极活性物质层。
上述负极包括：具有第一主面和与上述第一主面相反侧的第二主面的负极集电体；形成于上述第一主面的第一负极活性物质层；和在上述第二主面间断地形成的第二负极活性物质层，该第二负极活性物质层的负极活性物质的密度比上述第一负极活性物质层的负极活性物质的密度低。
上述隔膜将上述正极与上述负极绝缘。
上述电解液浸渍上述正极、上述负极和上述隔膜。
上述电化学器件通过在没有形成上述第二负极活性物质层的上述第二主面电连接着金属锂并浸渍在上述电解液中，由此上述第一和第二负极活性物质层被实施了锂离子的预掺杂。
根据该结构，在上述电化学器件的负极，形成有与第一负极活性物质层相比负极活性物质的密度低的第二负极活性物质层。由此，在第二负极活性物质层中，能够良好地确保彼此相邻的负极活性物质间的间隔，嵌入锂离子变得容易。因此，在上述电化学器件的制造过程中，由于提高锂离子的掺杂效率，因此能够缩短将锂离子预掺杂到负极的时间。
上述第二负极活性物质层可以为与上述第一负极活性物质层相比负极活性物质的密度低10％以上。
上述第二负极活性物质层可以比上述第一负极活性物质层厚。
上述第二负极活性物质层可以比上述第一负极活性物质层厚5％以上。
上述负极集电体可以由铜形成。
铜即使薄也具有强度，并且柔性高，因此是优选的负极集电体的材料。通过压接铜和金属锂，能够抑制电解液浸入压接的界面而金属锂从界面侧溶融。由此，能够维持负极集电体与金属锂的导通，使金属锂适当地溶融。
上述负极集电体可以具有多个贯通孔。
通过在负极集电体形成贯通孔，能够使对负极的锂离子的预掺杂的效率提高。
上述正极和上述负极可以隔着上述隔膜被层叠，并被卷绕。
在本发明中，上述电化学器件即使是正极和负极隔着隔膜被层叠并被卷绕的卷绕型的电化学器件，也能够缩短预掺杂时间。尤其是，卷绕型的电化学器件与层叠型的电化学器件相比较，壳体内的剩余的空间少，因此能够实现紧凑化。
发明效果
如上所述，根据本发明，能够提供一种可以缩短向负极预掺杂锂离子的时间的电化学器件。
附图说明
图1是表示本实施方式的电化学器件的构成的立体图。
图2是该实施方式的蓄电元件的立体图。
图3是该实施方式的蓄电元件的放大截面图。
图4(a)～图4(b)是表示该实施方式的卷绕前的负极的示意图。
图5(a)～图5(b)是表示该实施方式的卷绕前的正极的示意图。
图6是该实施方式的蓄电元件的截面图。
图7(a)～图7(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造过程的示意图。
图8(a)～图8(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造过程的示意图。
图9(a)～图9(b)是表示该实施方式的电化学器件的制造过程的示意图。
图10(a)～图10(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造过程的示意图。
图11(a)～图11(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造过程的示意图。
图12是表示在本发明的实施例和比较例的电化学器件的预掺杂时，随时间经过确认了金属锂的剩余状况的结果的表。
附图标记说明
100…电化学器件
110…蓄电元件
120…容器
130…负极
130a…第一未涂敷区域
130b…第二未涂敷区域
131…负极端子
132…负极集电体
132a…第一主面
132b…第二主面
132c…第一区域
132d…第二区域
133…第一负极活性物质层
134…第二负极活性物质层
140…正极
141…正极端子
142…正极集电体
142a…第三主面
142b…第四主面
143…正极活性物质层
151…第一隔膜
152…第二隔膜
M……金属锂
具体实施方式
对本发明的电化学器件进行说明。本实施方式的电化学器件是锂离子电容器等的在电荷的输送中利用锂离子的电化学器件。此外，在以下的图中，X、Y和Z方向是相互正交的3个方向。
[电化学器件的构成]
图1是表示本实施方式的电化学器件100的构成的立体图。如该图所示，电化学器件100中，蓄电元件110被收纳在容器120(盖和端子省略图示)中。在容器120内，与蓄电元件110一起收纳有电解液。此外，本实施方式的电化学器件100的构成，不限于以图1为代表的以下的图中表示的结构。
图2是蓄电元件110的立体图，图3是蓄电元件110的放大截面图。如图2和图3所示，蓄电元件110具有负极130、正极140和隔膜150，并且通过将层叠有这些部分的层叠体绕卷绕芯C卷绕而构成。此外，也可以不设置卷绕芯C。
如图2所示，构成蓄电元件110的负极130、正极140、隔膜150的层叠顺序为向卷绕芯C侧去(从卷绕外侧开始)依次为隔膜150、负极130、隔膜150、正极140的顺序。另外如图2所示，蓄电元件110具有负极端子131和正极端子141。负极端子131与负极连接，正极端子141与正极连接，如图2所示，分别被引出到蓄电元件110的外部。
如图3所示，负极130具有负极集电体132、第一负极活性物质层133和第二负极活性物质层134。负极集电体132由导电性材料形成，可以为铜箔等的金属箔。负极集电体132可以为表面经化学性或者机械性地粗糙化了的金属箔或者形成有贯通孔的金属箔，在本实施方式中典型地的是采用形成有贯通孔的金属箔。
第一和第二负极活性物质层133、134形成于负极集电体132上。第一和第二负极活性物质层133、134的材料可以采用将负极活性物质与粘合剂树脂混合而成的材料，而且还可以含有导电助剂。负极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子的材料，例如可以使用难石墨化碳(硬碳、hard carbon)、石墨或者软碳等的碳材料，Si、SiO等的合金材料，或者它们的复合材料。
粘合剂树脂是接合负极活性物质的合成树脂，例如可以使用丁苯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟类橡胶、聚偏二氟乙烯、异戊二烯橡胶、聚丁橡胶和乙烯丙烯类橡胶等。
导电助剂是由导电性材料形成的颗粒，使负极活性物质之间的导电性提高。导电助剂例如可以举出黑铅或者碳黑等的碳材料。上述材料可以是单一的，也可以将多种混合。此外，导电助剂只要是具有导电性的材料，可以是金属材料或者导电性高分子等。
图4(a)～图4(b)是表示卷绕前的负极130的示意图，图4(a)是侧面图，图4(b)是平面图。如图4(a)所示，本实施方式的负极130在负极集电体132的第一主面132a形成有第一负极活性物质层133，在第二主面132b形成有第二负极活性物质层134。
在此，如图4(a)～图4(b)所示，在本实施方式的负极130中，第二负极活性物质层134的厚度比第一负极活性物质层133的厚度厚。具体而言，第二负极活性物质层134的厚度比第一负极活性物质层133的厚度厚5％以上。
由此，第二负极活性物质层134的负极活性物质的密度比第一负极活性物质层133的负极活性物质的密度低。具体而言，第二负极活性物质层134的负极活性物质的密度比第一负极活性物质层133的负极活性物质的密度低10％以上。
此外，在本实施方式的负极130中，负极活性物质的含量在第一和第二负极活性物质层133、134各自中是相同的。另外上述“密度”是负极活性物质层的每单位体积的负极活性物质的重量，在以下的说明中是相同的含义。
另外如图4(a)所示，负极130在第二主面132b设置有没有形成第二负极活性物质层133的第一和第二未涂敷区域130a、130b以及剥离区域130c。由此，第二负极活性物质层134为在第二主面132b间断地形成的结构。
如图4(b)所示，作为锂离子的供给源的金属锂M被贴附在第一未涂敷区域130a内的负极集电体132，由此被电连接。金属锂M的形状没有特殊限制，但是为了减少蓄电元件110的厚度，优选箔状。金属锂M可以为在后述的锂离子的预掺杂中能够掺杂到第一和第二负极活性物质层133、134中的程度的量。
第一未涂敷区域130a和第二未涂敷区域130b的X方向的长度没有特殊限制，但是第二未涂敷区域130b的X方向的长度优选相对于卷绕芯C的直径为1/2π倍程度的长度。另外，也可以是没有设置第二未涂敷区域130b的构成。
如图4(a)所示，负极端子131被连接在剥离区域130c内的负极集电体132，并被引出到负极130的外部。另外图4(a)所示，本实施方式的剥离区域130c以剥离区域130c内的负极集电体132不露出的方式被胶带T密封。胶带T的种类没有特殊限制，优选采用有耐热性并且对电解液的溶剂具有耐溶剂性的胶带。负极端子131例如为铜端子。此外，在本实施方式中，根据需要，可以省略胶带T。
如图3所示，正极140具有正极集电体142和正极活性物质层143。正极集电体142由导电性材料形成，可以为铝箔等的金属箔。正极集电体142可以为表面经化学性或者机械性地粗糙化了的金属箔或者形成有贯通孔的金属箔。
正极活性物质层143形成于正极集电体142上。正极活性物质层143的材料可以为将正极活性物质与粘合剂树脂混合而成的材料，还可以含有导电助剂。正极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子和阴离子的材料，例如可以利用活性炭或者聚并苯碳化物等。
粘合剂树脂是接合正极活性物质的合成树脂，例如可以使用丁苯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟类橡胶、聚偏二氟乙烯、异戊二烯橡胶、聚丁橡胶和乙烯丙烯类橡胶等。
导电助剂是由导电性材料形成的颗粒，使正极活性物质之间的导电性提高。导电助剂例如可以举出黑铅或者碳黑等的碳材料。上述材料可以是单一的，也可以将多种混合。此外，导电助剂只要是具有导电性的材料，可以是金属材料或者导电性高分子等。
图5(a)～图5(b)是表示卷绕前的正极140的示意图，图5(a)是侧面图，图5(b)是平面图。如图5(a)所示，本实施方式的正极140，在正极集电体142的第三主面142a和第四主面142b的两面形成有正极活性物质层143，并在第三主面142a设置有没有形成正极活性物质层143的剥离区域140a。
在此，如图5(a)～图5(b)所示，正极端子141被连接在剥离区域140a内的正极集电体142，并被引出到正极140的外部。此外，在正极140中，配置正极端子141的剥离区域140a也可以形成在第四主面142b。另外剥离区域140a可以由胶带等密封。正极端子141例如为铝端子。
隔膜150将负极130与正极140绝缘，并如图3所示具有第一隔膜151和第二隔膜152。
第一隔膜151和第二隔膜152隔开负极130和正极140，透过后述的电解液中所含的离子。具体而言，第一隔膜151和第二隔膜152可以为纺布、无纺布、合成树脂微多孔膜等的材料，例如可以为以烯烃系树脂为主材料的材料。另外第一隔膜151和第二隔膜152可以是连续地一个隔膜。
图6是蓄电元件110的截面图(负极端子131和正极端子141省略图示)。如图6所示，本实施方式的蓄电元件110中，负极130和正极140隔着第一隔膜151和第二隔膜152被层叠并被卷绕。具体而言，以负极集电体132的第一主面132a和正极集电体142的第三主面142a作为卷绕内侧、负极集电体132的第二主面132b和正极集电体142的第四主面142b作为卷绕外侧的方式构成。
在此，蓄电元件110为最靠卷绕外侧(最外周)的电极作为负极130的构成，如图6所示，在最靠卷绕外侧的负极集电体132的第二主面132b设置第一未涂敷区域130a，在最靠卷绕内侧的负极集电体132的端部设置第二未涂敷区域130b。
另外如图6所示，负极集电体132的第一主面132a隔着第一隔膜151与正极140(正极活性物质层143)相对。如该图所示，第二主面132b具有：隔着第二隔膜152与正极140(正极活性物质层143)相对的第一区域132c；和作为最靠卷绕外侧的、隔着第二隔膜152没有与正极140(正极活性物质层143)相对的第二区域132d。本实施方式的蓄电元件110中，金属锂M被贴附在该第二区域132d而被电连接。
容器120收纳蓄电元件110。容器120的上表面和下表面可以由未图示的盖来封闭。容器120的材质没有特殊限制，可以为例如由以铝、钛、镍、铁为主成分的金属或者不锈钢等形成的材质。
电化学器件100以如上所述的方式构成。与蓄电元件110一同收纳在容器120的电解液没有特殊限制，可以使用例如将LiPF6等作为溶质的溶液。
[电化学器件的制造方法]
对本实施方式的电化学器件100的制造方法进行说明。此外，以下所示的制造方法为一个例子，电化学器件100，也可以通过与以下所示的制造方法不同的制造方法来制造。图7(a)～图11(c)是表示电化学器件100的制造过程的示意图。
图7(a)是作为负极集电体132的基材的、形成有贯通孔的金属箔232。金属箔232为例如铜箔。金属箔232的厚度没有特殊限制，但是可以是例如数十μm～数百μm。
接着，在金属箔232的背面232b涂敷含有负极活性物质、导电助剂和粘合剂等的负极膏，并使其干燥或者固化。由此，如图7(b)所示，在金属箔232的背面232b形成第一负极活性物质层233。
接着，如图7(c)所示，在金属箔232的正面232a，沿X方向等间隔地贴附掩模胶带MT。然后，在贴附了掩模胶带MT的金属箔232的正面232a，将含有导电助剂、粘合剂等并且负极活性物质的含量与第一负极活性物质层233相同的负极膏以比第一负极活性物质层233厚的方式涂敷，并使其干燥或者固化。干燥或者固化的条件优选为比形成第一负极活性物质层233时更快地干燥或者固化的条件。由此，如图8(a)所示，在正面232a形成与第一负极活性物质层233相比负极活性物质的密度低的第二负极活性物质层234。
接着，通过剥离掩模胶带MT来部分地除去形成于金属箔232的正面232a的第二负极活性物质层234，如图8(b)所示，得到形成有金属箔232露出的剥离区域230a的电极层230。由此，如该图所示，在金属箔232的正面232a间断地形成第二负极活性物质层234。此外，第二负极活性物质层234的形成方法没有特殊限制，也可以通过掩模以外的方法来形成。
接着，如图8(c)所示，在金属箔232的正面232a隔开规定的间隔形成的第二负极活性物质层234之间(沿图8(c)所示的虚线R1)，将金属箔232和第一负极活性物质层233一同裁断。由此，如图9(a)所示，形成在金属箔232的正面232a没有形成第二负极活性物质层234的第一和第二未涂敷区域130a、130b。
接着，部分地剥离形成于金属箔232的正面232a的第二负极活性物质层234，如图9(b)所示，形成金属箔232露出了的剥离区域230b。然后，如该图所示，将剥离区域230b内的金属箔232与负极端子231连接，由胶带T密封剥离区域230b以得到负极130。
接着，如图10(a)所示，准备作为正极集电体142的基材的、形成有贯通孔的金属箔242。金属箔242例如是铝箔。金属箔242的厚度没有特殊限制，例如可以为数十μm～数百μm。
接着，在金属箔242的正面242a和背面242b涂敷含有正极活性物质、导电助剂和粘合剂等的正极膏，并使其干燥或者固化。由此，如图10(b)所示，得到在金属箔242上形成有正极活性物质层243的电极层240。
接着，将电极层240裁断，部分地剥离在金属箔242的正面242a和背面242b中任意一者所形成的正极活性物质层243，如图10(c)所示，形成金属箔242露出了的剥离区域240a。然后，如该图所示，将剥离区域240a内的金属箔242与正极端子241连接以得到正极140。
接着，使负极130、正极140、第一隔膜251和第二隔膜252层叠，如图11(a)和图11(b)所示，得到层叠体310。此时，如图11(a)所示，以负极130作为卷绕内侧，正极140作为卷绕外侧，负极130的第二未涂敷区域130b作为卷绕芯C侧的方式，配置层叠体310。此外，图11(b)是图11(a)的层叠体310的平面图。
接着，如图11(c)所示，将正极140在X方向上偏移规定量，以使正极140与第二未涂敷区域130b隔着第二隔膜252不相对。然后，如该图所示，使卷绕芯C挟着第二未涂敷区域130b内的金属箔232和第一负极活性物质层233，以第一未涂敷区域130a作为最靠卷绕外侧的方式将层叠体310绕Y轴卷绕在卷绕芯C。
由此得到卷绕体，其中金属箔232的背面232b和金属箔242的正面242a为卷绕内侧，金属箔232的正面232a和金属箔242的背面242b为卷绕外侧(图2和图6参照)。
接着，将金属锂M电连接在通过上述步骤而得到的卷绕体的最靠卷绕外侧所配置的第一未涂敷区域130a(参照图6)，得到蓄电元件110。接着，将电连接有金属锂M的蓄电元件110收纳在放入有电解液的容器120中并封口。由此，锂离子从金属锂M被预掺杂到负极140。
在此，在蓄电元件110的负极140，形成有与第一负极活性物质层233相比负极活性物质的密度低的第二负极活性物质层234。即，在本实施方式的负极140具有负极活性物质的填充性低的第二负极活性物质层234。
由此，在第二负极活性物质层234，能够良好地确保彼此相邻的负极活性物质間的间隔，锂离子的嵌入变得容易。因此，在电化学器件100的制造过程中，由于提高了锂离子的掺杂效率，所以能够缩短向负极预掺杂锂离子的时间。
另外在本实施方式的负极140，在背面232b这一面形成有通常填充有负极活性物质的第一负极活性物质层233。由此，即使在正面232a形成有负极活性物质的密度低的第二负极活性物质层234，通过第一负极活性物质层233也能够确保电化学器件100的容量。
即，关于本实施方式的电化学器件100，通过在正面232a形成负极活性物质的密度低的第二负极活性物质层234，在背面232b这一面形成有通常填充有负极活性物质的第一负极活性物质层233，从而兼顾缩短预掺杂时间和确保容量。
如上所述，能够制造电化学器件100。此外，负极端子231与负极端子131对应，正极端子241与正极端子141对应。另外剥离区域230b与剥离区域130c对应，剥离区域240a与剥离区域140a对应。
并且，金属箔232与负极集电体132对应，金属箔242与正极集电体142对应，第一负极活性物质层233与第一负极活性物质层133对应，第二负极活性物质层234与第二负极活性物质层134对应。另外，正极活性物质层243与正极活性物质层143对应。
此外，正面232a、242a分别与第二主面132b、第三主面142a对应，背面232b、242b分别与第一主面132a、第四主面142b对应。另外，第一隔膜251与第一隔膜151对应，第二隔膜252与第二隔膜152对应。
实施例
以下，对本发明的实施例进行说明。
[锂离子电容器的制作]
按照上述的制造方法制作实施例和比较例的锂离子电容器的试样。实施例和比较例的试样的容量分别为10F。
(实施例)
关于实施例的试样，采用厚度为10μm的穿孔铜箔作为负极集电体，使第二负极活性物质层比第一负极活性物质层厚10％程度来形成。此外，在实施例中，作为负极活性物质层的原材料的浆料，使用主要含有硬碳的浆料。
(比较例)
关于比较例的试样，在第一负极活性物质层和第二负极活性物质层，除了负极活性物质的密度相同之外，与实施例的试样的构成和制造条件是共通的。
[预掺杂时间的评价]
在实施例和比较例的负极，依照上述制造方法预掺杂金属锂。此时，随着时间经过通过目视确认金属锂的剩余状况。图12是将该结果总结而成的表。
参照图12，在实施例的试样中，金属锂在3天内完全消失。另一方面，在比较例的试样中，金属锂完全消失需要花费7天。
因此，经实验确认，依照上述制造方法制作的本实施方式的电化学器件在其制造过程中，能够缩短向负极预掺杂锂离子的时间。
以上，对本发明的实施方式进行了说明，但是本发明不限于上述的实施方式，当然可以增加各种改变。
例如，在上述实施方式中，作为电化学器件100的一个例子对卷绕型的锂离子电容器进行了说明，但是本发明也可以适用于具有各自为片状的正极和负极分别隔着隔膜彼此交替地层叠多个而成的电极组件的、所谓的层叠型的锂离子电容器。

Claims (7)

1.一种电化学器件，其特征在于，包括：
正极，其具有由导电性材料形成的正极集电体和形成于所述正极集电体上的正极活性物质层；
负极，其具有：由导电性材料形成的、具有第一主面和与所述第一主面相反一侧的第二主面的负极集电体；形成于所述第一主面的第一负极活性物质层；和在所述第二主面间断地形成的第二负极活性物质层，所述第二负极活性物质层的负极活性物质的密度比所述第一负极活性物质层的负极活性物质的密度低，
将所述正极与所述负极绝缘的隔膜；和
浸渍所述正极、所述负极和所述隔膜的电解液，
在没有形成所述第二负极活性物质层的所述第二主面电连接着金属锂并浸渍在所述电解液中，由此所述第一和第二负极活性物质层被实施了锂离子的预掺杂，
所述密度是负极活性物质层的每单位体积的负极活性物质的重量。
2.如权利要求1所述的电化学器件，其特征在于：
所述第二负极活性物质层与所述第一负极活性物质层相比，负极活性物质的密度低10％以上。
3.如权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于：
所述第二负极活性物质层比所述第一负极活性物质层厚。
4.如权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于：
所述第二负极活性物质层比所述第一负极活性物质层厚5％以上。
5.如权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于：
所述负极集电体由铜形成。
6.如权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于：
所述负极集电体具有多个贯通孔。
7.如权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于：
所述正极和所述负极隔着所述隔膜被层叠并被卷绕。
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