CN108530071A - 一种yag荧光陶瓷及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种YAG荧光陶瓷及其制备方法和应用，所述YAG荧光陶瓷的发光中心离子包括Ce3+和发射红光/绿光的M，其分子式为(Y1‑ xCex)3(Al1‑yMy)5O12，其中0.004≤x≤0.5，0＜y≤0.5。所述制备方法包括：混合均匀原料粉体，经成型制得素坯，高温固相合成反应烧结制得。所述稀土掺杂YAG透明陶瓷与商用蓝光LED芯片封装后可获得模拟太阳光的高品质发光；与两步法制备稀土掺杂YAG透明陶瓷相比，本发明反应烧结法避免了合成YAG:Ce3+,M荧光粉步骤，具有工艺简单、生产成本低的特点。
Description
技术领域
本申请涉及一种YAG荧光陶瓷及其制备方法和应用，属于荧光材料及其制备方法领域。
背景技术
白光LED被誉为新一代的绿色固态照明光源，具备节能、高效、环保、瞬时启动等优点，使用寿命长。目前使用广泛的白光LED技术是在GaN基蓝光芯片的基础上封装钇铝石榴石(YAG:Ce)荧光粉，在蓝光芯片的激发下，荧光粉发出的黄光与蓝光混合形成白光。但是，钇铝石榴石(YAG:Ce)荧光粉仅含黄光成分，缺少红光、绿光，因此会导致白光LED的显色指数偏低、色温偏高；同时封装荧光粉所用的树脂导热性差，散热困难，随着白光LED的使用时间延长，会造成白光LED的光衰问题，降低发光效率。除此之外，传统的两步法制备YAG荧光陶瓷需要首先合成YAG荧光粉再进行YAG荧光陶瓷烧结，在节能以及效率上来说，具有一定的局限性。
发明内容
根据本申请的一个方面，提供了一种YAG荧光陶瓷及其制备方法，该荧光陶瓷改善了原有荧光粉的显色指数低、色温偏高的问题，避免了传统LED灯长时间使用造成的光衰问题，同时反应烧结制备方法避免了合成粉体原料的步骤，大幅提高传统两步法制备YAG荧光陶瓷的效率，利于进行工业化生产，同时原位反应促进了陶瓷制品致密化。
本申请中制备不同发光中心的透明YAG荧光陶瓷来取代钇铝石榴石(YAG:Ce)荧光粉，来避免钇铝石榴石(YAG:Ce)荧光粉封装白光LED造成的红绿光不足、显色指数偏低、色温偏高、树脂导热性差以及白光LED长时间使用造成的光衰等问题。同时，本申请采用固相反应烧结的制备方法，与传统的两步法制备YAG荧光陶瓷相比，本申请的制备方法可以跳过合成YAG荧光粉的步骤直接制备YAG透明陶瓷，具有省时高效节能的优点，同时这种方法制备得到的YAG荧光陶瓷在商用蓝光芯片的激发下可模拟出符合人眼健康的高品质暖白太阳光。
所述YAG荧光陶瓷的分子式如式(I)所示：
(Y1-xCex)3(Al1-yMy)5O12 式(I)
其中，Ce3+和M为发光中心离子，M发射红光/绿光；
式(I)中0.004≤x≤0.5，0＜y≤0.5。
可选地，式(I)中0.02≤x≤0.2，0＜y≤0.005。
可选地，所述式(I)中0.006≤x≤0.5，0＜y≤0.5；
M选自稀土金属离子、过渡金属离子中的至少一种。
可选地，所述式(I)中0.02≤x≤0.1，0<y≤0.003。
可选地，所述式(I)中0.02＜x≤0.5，0＜y≤0.5；M选自稀土金属离子、过渡金属离子中的至少一种。
可选地，所述式(I)中x的上限选自0.005、0.006、0.007、0.008、0.009、0.01、0.015、0.02、0.025、0.03、0.035、0.04、0.05、0.06、0.08、0.1、0.2、0.3、0.4或0.5；下限选自0.004、0.005、0.006、0.007、0.008、0.009、0.01、0.015、0.02、0.025、0.03、0.035、0.04、0.05、0.06、0.08、0.1、0.2、0.3、0.4或0.5。
可选地，所述式(I)中y的上限0.0001、0.0025、0.0003、0.0005、0.0008、0.001、0.002、0.003、0.004、0.005、0.008、0.01、0.02、0.03、0.04、0.05、0.08、0.1、0.2或0.3；下限选自0.0001、0.0025、0.0003、0.0005、0.0008、0.001、0.002、0.003、0.004、0.005、0.008、0.01、0.02、0.03、0.04、0.05、0.08、0.1、0.2或0.3。
可选地，所述式(I)中x为0.02、0.03、0.04、0.05、0.1或0.2；y为0.0001、0.0003或0.0005。
可选地，所述稀土金属选自Pr、Tb、Eu、Dy、Nd、Sm中的至少一种；过渡金属选自Ti、V、Cr、Ni、Cu中的至少一种。
可选地，所述M为Ti4+、Cr3+、Pr3+、“Pr3+和Tb3+”、“Cr3+和Tb3+”、“Ti4+和Cu2+”。
可选地，所述M为摩尔比为1:1的Cr3+和Tb3+或者摩尔比为1:1的Pr3+和Tb3+。
可选地，所述M选自摩尔比为2:1的Cr3+和Tb3+、摩尔比为2:1的Pr3+和Tb3+、摩尔比2:1的Ti4+和Cu2+。
可选地，所述YAG荧光陶瓷在320～480nm中的至少一段波光的激发下产生(450～850nm)高品质发光。
可选地，所述YAG荧光陶瓷在465nm的蓝光LED芯片的光激发下在480～800nm内发光(模拟太阳光的高品质发光)。
本申请的另一方面，提供了所述的YAG荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，至少包括：
(1)将含有反应原料的混合物成型，排胶，冷等静压成型得到素坯；其中，所述反应原料的比例满足YAG荧光陶瓷的组成；
(2)将步骤(1)中的素坯进行高温固相反应，退火，得到所述YAG荧光陶瓷。
可选地，步骤(1)中所述反应原料包括铝源、钇源和发光中心离子源；
所述铝源为氧化铝；
所述钇源选自氧化钇、硝酸钇、碳酸钇中的至少一种；
所述发光中心离子源选自发光中心离子对应的氧化物、硝酸盐、碳酸盐中的至少一种。
可选地，所述铝源、钇源和发光中心离子源为粉体。
可选地，所述氧化铝的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；氧化钇、硝酸钇和碳酸钇的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；发光中心离子源的粒径≤20μm，纯度≥99.9％。
可选地，所述发光中心离子源的粒径≤15μm，纯度≥99.9％。
可选地，所述铝源选自α-氧化铝、β-氧化铝、γ-氧化铝中的至少一种。
可选地，步骤(1)中所述混合物中包括烧结助剂；
所述烧结助剂选自氧化锂、氧化钾、氧化钙、氧化镁、氟化钡、二氧化硅和正硅酸四乙酯中的至少一种；
所述烧结助剂的加入量为反应原料总质量的0.03～0.7％。
可选地，所述烧结助剂氧化锂、氧化钾、氧化钙、氧化镁、氟化钡、二氧化硅；粒径≤20μm，纯度≥99.9％。
可选地，所述烧结助剂为氧化镁和正硅酸四乙酯。
可选地，所述烧结助剂正硅酸四乙酯的纯度≥99.9％。
可选地，步骤(1)中所述混合物成型包括：将含有反应原料的混合物混合均匀于有机溶剂中，球磨，干燥，筛分，干压成型；
其中，有机溶剂的沸点在常压下不超过120℃；有机溶剂的加入量为反应原料总质量的5～100％。
可选地，步骤(1)中所述混合物成型包括：将反应原料、烧结助剂混合均匀于有机溶剂中，球磨，干燥，筛分，干压成型。
可选地，所述氧化铝为α-氧化铝和γ-氧化铝中的至少一种；有机溶剂为丙酮、乙醚、石油醚、乙醇中的至少一种。
可选地，所述有机溶剂的沸点在常压下不超过100℃；有机溶剂的加入量为反应原料总质量的5～60％。
可选地，步骤(1)中所述排胶的温度不低于600℃。
可选地，所述排胶的条件为：700～900℃，时间为2～8h。
可选地，步骤(1)中所述冷等静压成型的条件为150～250MPa。
可选地，步骤(2)中所述高温固相反应的条件为：阶段升温，反应的温度不低于1550℃，保温时间不少于4h，真空度不低于8.0×10-3Pa。
可选地，所述阶段升温为：首先以8～10℃/min的速度升温至900～1300℃，然后以1～10℃/min的速度升温至反应温度；反应温度为1550～1850℃，反应时间为4～36h。
可选地，所述阶段升温为：首先以10℃/min的速度升温至1000℃，然后以5℃/min的速度升温至反应温度；反应温度为1650～1800℃，反应时间为8～28h。
可选地，所述反应温度为1700～1800℃，反应时间为12～25h。
可选地，步骤(2)中所述退火的条件为：退火的温度不低于1200℃，退火时间不少于6h。
可选地，所述退火的条件为：退火的温度为1300～1500℃，退火时间为7～10h。
可选地，所述方法至少包括以下步骤：将铝源、钇源、发光中心离子源和烧结助剂混合均匀于有机溶剂中，球磨后干燥得到混合物；筛分、干压成型、排胶，经冷等静压成型得到素坯；然后将素坯进行高温固相反应烧结；经退火、研磨抛光，即得所述YAG荧光陶瓷。
可选地，所述素坯置于真空钨丝炉中进行高温固相反应烧结。
可选地，所述有机溶剂通过湿法混合，将原料充分混合均匀。
可选地，所述磨球用高纯氧化铝磨球。
可选地，所述有机溶剂的加入量为铝源、钇源和发光中心离子源的质量之和的5～100％。
可选地，所述有机溶剂的加入量为铝源、钇源和发光中心离子源的质量之和的5～60％。
可选地，所述烧结助剂的加入量为铝源、钇源和发光中心离子源的质量之和为0.03～0.7％。
可选地，所述铝源为氧化铝；钇源为氧化钇、硝酸钇、碳酸钇中的至少一种；发光中心离子源为发光中心离子对应的氧化物、硝酸盐、碳酸盐；烧结助剂为氧化锂、氧化钾、氧化钙、氧化镁、氟化钡、二氧化硅和正硅酸四乙酯中的至少一种；所述有机溶剂的沸点在常压下不超过120℃；所述球磨用的磨球为高纯氧化铝磨球、高纯氧化锆磨球、尼龙磨球中至少的一种；所述干燥为旋转蒸发仪先蒸发除去有机溶剂，然后移至70～90℃的干燥箱中持续干燥4～6h；所述筛分所用的筛网目数高于100目；所述干压成型的压力为8～20MPa，冷等静压成型的压力为150～250MPa；所述排胶为将干压成型后的陶瓷坯体置于马弗炉中煅烧以去除坯体内部残留的有机物，煅烧温度不低于600℃；所述固相反应烧结为将等静压后的坯体升温至反应温度，在保温一段时间后进行降温，反应的温度不低于1550℃，保温时间不少于4h；所述YAG荧光陶瓷退火的温度不低于1200℃，退火时间不少于6h。
作为一种具体的实施方式，所述YAG荧光陶瓷的制备方法至少包括：
(a1)配料：以氧化铝粉、氧化钇、氧化铈、三氧化二铬为反应原料，以氧化镁和正硅酸四乙酯为烧结助剂；其中，氧化铝粉的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；氧化钇的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；氧化铈的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；三氧化二铬的粒径≤15μm，纯度≥99.9％；氧化镁的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；正硅酸四乙酯的纯度≥99.9％。
(a2)混料：以常压下沸点不超过120℃的有机溶剂为媒介，通过湿法球磨混料使氧化铝粉、氧化钇、氧化铈、三氧化二铬充分混合，等到均匀的料浆。
(a3)烘干：将步骤(a2)得到的料浆烘干，过筛，得到混合粉体。
(a4)干压成型：将步骤(a3)得到的混合粉体装入模具，施加压力使之成型为坯体。
(a5)排胶：将步骤(a4)得到的坯体置于马弗炉中煅烧以去除残余的有机物。
(a6)等静压成型：将步骤(a5)得到的坯体采用等静压成型，得到陶瓷素坯。
(a7)反应烧结：将步骤(a6)得到的素坯置于真空钨丝炉中进行高温保温，真空反应烧结得到透明YAG荧光陶瓷。
(a8)后处理：将步骤(a7)得到的YAG荧光陶瓷退火后进行研磨抛光处理，得到高品质的YAG荧光陶瓷。
可选地，所述YAG荧光陶瓷应用于封装LED灯。
所述的YAG荧光陶瓷和/或根据所述的方法制备得到的YAG荧光陶瓷在320～480nm中的至少一段波光的激发下产生450～850nm发光；直线透过率为50～85％；色温为3000～5000K。
所述的YAG荧光陶瓷和/或根据所述的方法制备得到的YAG荧光陶瓷在465nm的蓝光LED芯片的光激发下在480～800nm内发光。
本申请中所述YAG荧光陶瓷应用于LED灯封装，可模拟高品质太阳光。
本申请的另一方面，提供了一种封装LED，包含所述的YAG荧光陶瓷、根据所述的方法制备得到的YAG荧光陶瓷中的至少一种。
本申请一方面针对现有技术中YAG：Ce3+荧光粉红绿光部分不足的缺点，在常见的YAG：Ce3+荧光粉引入了能够发红光、绿光的发光中心离子M；另一方面针对两步法中需要首先合成YAG：Ce3+，M荧光粉再进行YAG：Ce3+，M荧光陶瓷烧结的不足，本申请直接将合成YAG：Ce3+，M荧光粉所需的原材料混合均匀，然后进行固相反应烧结制备YAG：Ce3+，M荧光陶瓷。采用本申请所述的固相反应烧结方法制备得到的YAG：Ce3+，M荧光陶瓷可以作为白光LED封装材料，不仅改变了传统荧光粉显色指数低、色温偏高的问题，也能使用YAG：Ce3+，M透明荧光陶瓷代替树脂封装白光LED，避免了光衰。本申请所述反应烧结制备YAG：Ce3+，M透明荧光陶瓷相比于两步法来说，具有更高效、更节能、更省时的优点。此外，可以通过调整Ce3+的浓度和M的浓度及类型，调控LED发光的色温和光谱等发光参数，从而获得模拟太阳光的高品质发光。
本申请中，粒径单位“目”是指用于筛分不同粒径的筛网上每英寸距离内孔眼数目。例如100目就是指每英寸上的孔眼是100个的筛网，100～200目是指能够通过100目和200目的筛网而被200目以上的筛网截留的粒径。
本申请中所有涉及数值范围的条件均可独立地选自所述数值范围内的任意点值。
本申请能产生的有益效果包括：
1)本申请所提供的YAG荧光陶瓷中引入了一种或多种能够发射红光/绿光的发光中心离子，在蓝光LED芯片激发下获得了有利于人眼健康的模拟太阳光的高品质发光(480～800nm)。
2)本申请所提供LED用YAG荧光陶瓷，具有导热率高、光效高的优点，避免了传统树脂封装易造成树脂老化、光衰等问题，大幅延长了LED的实际使用寿命。
3)本申请所提供的YAG反应烧结制备方法，具有原料广泛易得、工艺简单、生产成本低、节能环保的优点。
附图说明
图1为实施例1中的(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷的XRD谱；
图2为实施例1中的(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷与蓝光LED芯片封装成LED灯芯的发射光谱；
图3为对比例1中的(Y1-0.02Ce0.02)3Al5O12荧光陶瓷与蓝光LED芯片封装成LED灯芯的发射光谱；
图4为实施例1中的(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷的SEM图。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。
如无特别说明，本申请的实施例中的原料、溶剂和助剂均通过商业途径购买，不进行处理。
其中，铝源的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；钇源的粒径≤20μm，纯度≥99.9％；发光中心离子源的粒径≤20μm，纯度≥99.9％，所述烧结助剂的粒径≤20μm，纯度≥99.9％。
蓝光LED芯片为美国普瑞公司的BXCD2630型芯片。
本申请的实施例中分析方法如下：
采用FESEM(SU-8010，日本日立)进行SEM分析。采用X射线衍射仪(Miniflex-600,Rigaku Japan)进行XRD谱分析；采用光谱分析系统(PMS-80,杭州远方光电公司)进行荧光陶瓷的发射光谱分析。LED色温、发光效率的测试采用HASS-2000光谱仪带积分球(杭州远方光电公司)；导热率的测试采用LAF457激光导热仪(NETZSCH,德国)。
实施例1
以α-氧化铝(α-Al2O3)、氧化钇(Y2O3)、氧化铈(CeO2)、三氧化二铬(Cr2O3)为反应原料，以氧化镁(MgO)和正硅酸四乙酯(TEOS)为烧结助剂；按照(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1- 0.0003Cr0.0003)5O12的组成严格计算出各原料所需的质量并准确称量混合粉体原料共10g，并加入烧结助剂0.05wt％MgO(混合粉体原料的总质量为基数)和0.5wt％TEOS(混合粉体原料的总质量为基数)。以无水乙醇(质量比EtOH:混合粉体原料＝1：1)作为介质，采用氧化铝磨球球磨，将料浆烘干(旋转蒸发仪先蒸发除去有机溶剂，然后移至80℃的干燥箱中持续干燥5h)、筛分(筛网的目数为200目)得到混合粉体。干压成型(15MPa)后得到素坯Φ＝25mm置于750℃马弗炉中排胶4h，再250MPa冷等静压得到素坯。将素坯置于真空钨丝炉于1750℃固相反应烧结12h(首先以10℃/min的速度升温至1000℃，然后以5℃/min的速度升温至反应温度，真空度为2.0×10-3Pa)，得到(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷毛坯，将所得荧光陶瓷毛坯在1350℃退火7h后双面研磨抛光，获得LED用荧光陶瓷，标记为1#。
实施例2
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.004Ce0.004)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为2#。
实施例3
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.006Ce0.006)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为3#。
实施例4
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.006Ce0.006)3(Al1-0.5Cr0.5)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为4#。
实施例5
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.5Ce0.5)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为5#。
实施例6
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cr0.0002Tb0.0001)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为6#；其中所述Tb的来源为氧化铽。
实施例7
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.05Ce0.05)3(Al1-0.003Pr0.002Tb0.001)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为7#；其中所述Tb的来源为氧化铽，Pr的来源为氧化镨。
实施例8
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.08Ce0.08)3(Al1-0.0025Ti0.0025)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为8#；其中，所述Ti的来源为氧化钛。
实施例9
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.05Ce0.05)3(Al1-0.003Ti0.002Cu0.001)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为9#；其中，所述Ti源为氧化钛，Cu源为氧化铜。
实施例10
本实施例中样品的具体制备条件如表1所示，其余条件均与实施例1相同。
表1
实施例11
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cu0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为13#。
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Ni0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为14#。
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003V0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为15#。
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Eu0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为16#。
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Dy0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为17#。
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Nd0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为18#。
采用与实施例1中的制备方法制备(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Sm0.0003)5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为19#。
其中，所述样品13～19#中发光中心离子(Cu、Ni、V、Eu、Dy、Nd)的来源均为所述元素对应的氧化物。
对比例1
本对比例除了不加入发射红光/绿光的中心离子M外，其余铝源、钇源、铈源以及烧结助剂的掺入量皆同实施例1，采用与实施例1相同的制备方法和实验条件制备和测试(Y1-0.02Ce0.02)3Al5O12荧光陶瓷，所述陶瓷标记为0#。
实施例12物相结构分析
采用X射线衍射方法对实施例1至实施例11中得到的样品1#～19#以及对比例1中得到的样品0#进行物相分析。典型的如图1所示，对应为实施例1中的样品1#的XRD图。从图中可以看出，样品(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1-0.0003Cr0.0003)5O12为纯YAG相，说明样品1#的XRD峰形与标准的XRD峰形能够完美匹配，证明Ce和Cr能够分别对Y和Al的位置进行取代，成为黄光和红光激发中心离子。
其他样品(2#～19#、0#)的测试结果与图1类似，各样品均为纯YAG相。
实施例13形貌分析
采用扫描电镜对实施例1至实施例11中得到的样品1#～19#以及对比例1中得到的样品0#进行形貌分析。典型的如图4所示，对应为实施例1中的样品(Y1-0.02Ce0.02)3(Al1- 0.0003Cr0.0003)5O12荧光陶瓷的SEM图。从图中可以看出，样品1#的晶粒平均尺寸在12μm，微观结构均匀，没有残余的孔和不规则的颗粒。
其他样品(2#～19#)的测试结果与图4类似，各样品的平均尺寸在6-16μm，微观结构均匀，没有残余的孔和不规则的颗粒。
0#的测试结果与图4类似，各样品的平均尺寸在6-16μm。
实施例14荧光性能分析
将实施例1至实施例11中得到的样品1#～19#以及对比例1中得到的样品0#与蓝光芯片封装LED，分别对应标记为D1～D19、D0。对D1～D19、D0进行发射光谱分析，典型的如图2所示，对应D1的发射光谱图。从图中可以发出，发光波长为550nm，分析表明色温为3713K，显色指数为78，为接近太阳光的暖白光，发光品质高，利于人眼健康。其他样品(D2～D19)的测试结果与图2类似；其中，D6的色温为4005K、D7的色温为3846K、D8的色温为3823K、D9的色温为3520K，均为暖白光，利于人眼健康。
其他样品(D2～D19)的发光波长在480～800nm，色温在3000～5000K，显色指数在72-82，均为暖白光，利于人眼健康。
样品0#与蓝光LED芯片封装成LED灯芯，D0的发射光谱如图3所示。从图中可以看出发光波长为555nm，分析表明色温为5660K，显色指数为56，为冷白光。
实施例15直线透过率
根据JC/T 2020-2010标准对实施例1至实施例11中得到的样品1#～19#以及对比文件1中得到的样品0#进行直线透过率的检测。典型的如陶瓷样品1#，其在500-800nm的直线透过率为81.6％。
其他样品(2#～19#)的测试结果与上述类似，在500-800nm直线透过率在50～83％。
0#在500-800nm的直线透过率为82.2％。
实施例16发光效率
通过HASS-2000光谱仪带积分球(杭州远方光电公司)测量计算样品D1～D19、D0的发光效率。典型如D1的数据，样品D1的发光效率为125lm/W。
样品D2～D19的测试计算结果与D1类似，发光效率在97～136lm/W。
样品D0的发光效率为116lm/W。
实施例17导热率
采用LAF457激光导热仪(NETZSCH,德国)测量计算样品D1～D19、D0的导热率。典型如D1的数据，样品D1的导热率为11W/m·K，与传统LED荧光粉封装用硅胶(导热率约0.25W/m·K)相比，荧光陶瓷封装具有更高导热率，更好散热性。
样品D2～D19的测试计算结果与D1类似，导热率在8～15W/m·K。
样品D0的导热率为13W/m·K。
以上所述，仅是本申请的几个实施例，并非对本申请做任何形式的限制，虽然本申请以较佳实施例揭示如上，然而并非用以限制本申请，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本申请技术方案的范围内，利用上述揭示的技术内容做出些许的变动或修饰均等同于等效实施案例，均属于技术方案范围内。
Claims (10)
1.一种YAG荧光陶瓷，其特征在于，所述YAG荧光陶瓷的分子式如式(I)所示：
(Y1-xCex)3(Al1-yMy)5O12 式(I)
其中，Ce3+和M为发光中心离子，M发射红光/绿光；
式(I)中0.004≤x≤0.5，0＜y≤0.5。
2.根据权利要求1所述的YAG荧光陶瓷，其特征在于，所述式(I)中0.006≤x≤0.5，0＜y≤0.5；
M选自稀土金属离子、过渡金属离子中的至少一种；
优选地，所述式(I)中0.02＜x≤0.5，0＜y≤0.5；
M选自稀土金属离子、过渡金属离子中的至少一种；
优选地，所述稀土金属选自Pr、Tb、Eu、Dy、Nd、Sm中的至少一种；过渡金属选自Ti、V、Cr、Ni、Cu中的至少一种。
3.权利要求1所述的YAG荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，至少包括：
(1)将含有反应原料的混合物成型，排胶，冷等静压成型得到素坯；其中，所述反应原料的比例满足YAG荧光陶瓷的组成；
(2)将步骤(1)中的素坯进行高温固相反应，退火，得到所述YAG荧光陶瓷。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述反应原料包括铝源、钇源和发光中心离子源；
所述铝源为氧化铝；
所述钇源选自氧化钇、硝酸钇、碳酸钇中的至少一种；
所述发光中心离子源选自发光中心离子对应的氧化物、硝酸盐、碳酸盐中的至少一种；
优选地，所述铝源选自α-氧化铝、β-氧化铝、γ-氧化铝中的至少一种。
5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述混合物中包括烧结助剂；
所述烧结助剂选自氧化锂、氧化钾、氧化钙、氧化镁、氟化钡、二氧化硅和正硅酸四乙酯中的至少一种；
所述烧结助剂的加入量为反应原料总质量的0.03～0.7％；
优选地，步骤(1)中所述混合物成型包括：将含有反应原料的混合物混合均匀于有机溶剂中，球磨，干燥，筛分，干压成型；
其中，有机溶剂的沸点在常压下不超过120℃；有机溶剂的加入量为反应原料总质量的5～100％；
优选地，步骤(1)中所述排胶的温度不低于600℃；
优选地，所述排胶的条件为：700～900℃，时间为2～8h；
优选地，步骤(1)中所述冷等静压成型的条件为150～250MPa。
6.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤(2)中所述高温固相反应的条件为：阶段升温，反应的温度不低于1550℃，保温时间不少于4h，真空度不低于8.0×10-3Pa；
优选地，步骤(2)中所述高温固相反应的条件为阶段升温：首先以8～10℃/min的速度升温至900～1300℃，然后以1～10℃/min的速度升温至反应温度；
反应温度为1550～1850℃，反应时间为4～36h；
优选地，所述阶段升温为：首先以10℃/min的速度升温至1000℃，然后以5℃/min的速度升温至反应温度；
反应温度为1650～1800℃，反应时间为8～28h；
优选地，所述反应温度为1700～1800℃，反应时间为12～25h；
优选地，步骤(2)中所述退火的条件为：退火的温度不低于1200℃，退火时间不少于6h；
优选地，所述退火的条件为：退火的温度为1300～1500℃，退火时间为7～10h。
7.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，至少包括以下步骤：将铝源、钇源、发光中心离子源和烧结助剂混合均匀于有机溶剂中，球磨后干燥得到混合物；筛分、干压成型、排胶，经冷等静压成型得到素坯；然后将素坯进行高温固相反应烧结；经退火、研磨抛光，即得所述YAG荧光陶瓷。
8.权利要求1至2任一项所述的YAG荧光陶瓷和/或根据权利要求3至7任一项所述的方法制备得到的YAG荧光陶瓷在320～480nm中的至少一段波光的激发下产生450～850nm发光；直线透过率为50～85％；色温为3000～5000K。
9.权利要求1至2任一项所述的YAG荧光陶瓷和/或根据权利要求3至7任一项所述的方法制备得到的YAG荧光陶瓷在465nm的蓝光LED芯片的光激发下在480～800nm内发光。
10.一种封装LED，其特征在于，包含权利要求1至2任一项所述的YAG荧光陶瓷、根据权利要求3至7任一项所述的方法制备得到的YAG荧光陶瓷中的至少一种。
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