CN108408690A - 由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，水在水电解池中同时产生氧气和氢气；全部或部分氧气，与甲烷、二氧化碳混合，流入等离子体催化重整反应器，生成重整产物气；重整产物气与水电解池阴极产生的氢气混合，即得高品质合成气；由甲烷、二氧化碳和水作为原料，资源丰富且可再生，有利于CO2的减排。所产生的合成气浓度高，并且符合甲醇合成和费托合成(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比等于2要求，无需任何后处理，即直接应用于甲醇合成和费托合成。通过等离子体催化重整和电解水反应耦合，将电能经合成气路线转化为化学能，反应系统具有能量效率高、快速响应和灵活调控的优点，尤其适合于可再生电能的大规模存储。

Description

由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法
技术领域
本发明涉及一种制备合成气的方法，尤其涉及一种由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法。
背景技术
合成气是用于液体燃料和化学品合成的一种原料气，以一氧化碳和氢气为主要组分。其中，工业上广泛应用的甲醇合成和费托(Fischer-Tropsch)合成的合成气要求(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比等于2(无CO2时，即简化为H2/CO摩尔比等于2)。
由于甲烷具有最高的H/C原子比，而且具有极其丰富的自然资源和可再生资源，如天然气、页岩气、可燃冰和生物气，因此是工业上制备合成气的重要原料。由甲烷制备合成气有三种基本的重整方式：水蒸气重整、CO2重整(干重整)和氧化重整(部分氧化)。前两者，水蒸气重整和CO2重整反应，理论上所得合成气H2/CO摩尔比分别为3和1，需要额外的后处理工序将(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比调整至2。后者，氧化重整反应，理论上可获得H2/CO摩尔比为2的合成气，但实际上其增加了昂贵的空气分离制纯氧成本，而且现有的催化工艺还存在局域热点、催化剂烧结与安全隐患问题。将氧化重整和水蒸气重整结合的自热重整，通常制得的合成气H2/CO摩尔比高于2，而且含有相当量的CO2和H2O致使合成气浓度不高，因此也需要后处理工序使合成气浓度和(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比满足要求。将水蒸气重整和CO2重整结合的双重整反应，
3CH4+2H2O+CO2→4CO+8H2
理论上可直接产出H2/CO摩尔比为2的合成气，但其是由水蒸气重整和CO2重整这两个强吸热和积碳严重的反应组合在一起，因此只有在水蒸气和CO2显著过量的条件下才能实现甲烷的高转化率。这样不可避免会使双重整产物气中含有大量的CO2和H2O，因而合成气浓度很低，而且(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比也不符合要求。
另一方面，风电和光伏发电等可再生能源固有的间歇性与不稳定性，以及电能的不可直接存储性，因此如何实现可再生电能的大规模储存，是制约其应用与发展的瓶颈问题。电解水是一种成熟的制氢技术，虽可将可再生电能高效率、大规模地转化为氢能，但由于氢气储存与运输的安全问题而受阻。若应用可再生电能驱动甲烷、二氧化碳和水反应，先制备高品质的合成气，然后经已商业化多年的甲醇合成和费托合成工艺制得合成燃料，则将可再生电能转化为合成燃料实现了电能的大规模储存。同时，其还实现了温室气体CO2的循环利用，有利于CO2的减排。
发明内容
本发明为了解决现有技术所存在的上述问题，提供一种由甲烷、二氧化碳和水制备浓度高、(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比等于2的高品质合成气的方法。
本发明的技术解决方案是：一种采用电能驱动由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，尤其是一种等离子体催化重整(PCR)和电解水(WE)反应耦合制备高品质合成气的方法。
本发明的技术方案：
由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，步骤如下：
水在水电解池的阳极和阴极分别同时产生氧气和氢气；水电解池阳极产生的全部或部分氧气，与甲烷、二氧化碳混合，一起流入等离子体催化重整反应器，发生等离子体催化重整反应生成重整产物气；等离子体催化重整反应器产生的重整产物气，与水电解池阴极产生的氢气混合，即得所需的高品质合成气；
所述的水电解池，其阳极和阴极被电解质隔膜隔开，使阳极产生的氧气和阴极产生的氢气不混合；阳极产生的氧气全部或部分与甲烷、二氧化碳混合，进入等离子体催化重整反应器；多余的氧气作为纯氧副产品或经旁路直接排空；
所述的等离子体催化重整反应器由等离子体和催化两个反应区组成；等离子体反应区中的等离子体由高压电极与接地电极之间的滑动弧放电产生，催化剂采用镍基、钴基、铂基甲烷重整催化剂；催化反应区需要的能量，一部分来自等离子体反应区，另一部分由反应器外部加热供给；等离子体催化重整反应器选定的反应条件为：甲烷、二氧化碳与氧的进料摩尔比CH4/CO2/O2＝3.0～2.5：1：1；等离子体能量密度25～50kJ/mol，等离子体催化重整反应器外部加热温度700～850℃，催化剂空速5000～30000mL·g-1·h-1。
等离子体催化重整反应器在选定的反应条件下，O2完全转化，CH4和CO2转化率分别不低于90％和80％；所产生的重整产物气摩尔百分比组成为：54.3～56.1％H2，37.4～38.8％CO，1.6～2.4％CO2，0.3～2.6％CH4。
水电解池产生的H2流量根据等离子体催化重整反应器所产生的重整产物气流量FPCR和H2、CO和CO2摩尔浓度以及(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比等于2的要求，按如下公式计算值设定：
水电解池消耗水的摩尔流量等于所产生H2的摩尔流量，同时所产生O2的摩尔流量是其一半；
等离子体催化重整反应器所产生的重整产物气与电解池产生所述流量的H2混合，即获得高品质合成气；高品质合成气流量为FPCR与二者之和，其摩尔百分比组成为：55.2～56.8％H2，37.9～39.4％CO，1.3～2.0％CO2，0.2～2.1％CH4。
本发明的效果和益处是，所提供的一种由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，由甲烷、二氧化碳和水作为原料，资源丰富且可再生，有利于CO2的减排。所产生的合成气浓度高，并且符合甲醇合成和费托合成(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比等于2的要求，无需任何后处理，即可直接应用于甲醇合成和费托合成。通过等离子体催化重整(PCR)和电解水(WE)反应耦合，将电能经合成气路线转化为化学能，反应系统具有能量效率高、快速响应和灵活调控的优点，尤其适合于可再生电能的大规模存储。
具体实施方式
以下结合技术方案，进一步说明本发明的具体实施方式。
实施例1
以直径2mm的γ-Al2O3小球为载体，采用浸渍法制得含Co重量百分比为10wt％的负载型Co/γ-Al2O3催化剂，装填于等离子体催化重整反应器。等离子体采用滑动弧放电产生，催化剂上端距离等离子体末端4cm，催化床外部由电炉辅助加热。
水流入电解池的流量为4.9mol/h，电解池阳极侧和阴极侧分别产生2.5mol/h的O2和4.9mol/h的H2。电解池阳极侧产生的2.3mol/h O2(其余排空)，与7.0mol/h CH4以及2.3mol/h CO2，作为重整原料气(CH4/CO2/O2摩尔比为3/1/1)，流入等离子体催化重整反应器。等离子体催化重整反应器的反应条件为：等离子体能量密度27kJ/mol，催化剂空速281mmol·g-1·h-1(6300ml·g-1·h-1)，催化床外部辅助加热温度850℃。该条件下，重整原料气O2，CH4和CO2的转化率分别达到100％，92％和85％。重整产物气的流量为21.4mol/h，其摩尔百分比组成为56.1％H2，37.4％CO，1.6％CO2，2.6％CH4，2.4％H2O。
重整产物气与电解池阴极侧产生的4.9mol/h H2混合，获得流量为26.3mol/h的高品质合成气，其摩尔百分比组成为64.4％H2，30.3％CO，1.3％CO2，2.1％CH4，1.9％H2O。其合成气摩尔浓度为94.7％，(H2-CO2)/(CO+CO2)摩尔比为2。电能转化为合成气化学能的能量效率达到79％。
实施例2
以直径2mm的γ-Al2O3小球为载体，采用分步浸渍法制得含Ni和Ce的重量百分比分别为11wt％和8wt％的负载型Ni/CeO2/γ-Al2O3催化剂，装填于等离子体催化重整反应器。等离子体催化重整反应器同实施例1。
水流入电解池的流量为5.7mol/h，电解池阳极侧和阴极侧分别产生2.9mol/h的O2和5.7mol/h的H2。电解池阳极侧产生的2.3mol/h O2(其余排空)，与5.7mol/h CH4以及2.3mol/h CO2，作为重整原料气(CH4/CO2/O2摩尔比为2.5/1/1)，流入等离子体催化重整反应器。等离子体催化重整反应器的反应条件为：等离子体能量密度27kJ/mol，催化剂空速254mmol·g-1·h-1(5700ml·g-1·h-1)，催化床外部辅助加热温度850℃。该条件下，重整原料气O2，CH4和CO2的转化率分别达到100％，99％和80％。重整产物气的流量为19.4mol/h，其摩尔百分比组成为54.8％H2，38.3％CO，2.4％CO2，0.2％CH4，4.3％H2O。
重整产物气与电解池阴极侧产生的5.7mol/h H2混合，获得流量为25.1mol/h的高品质合成气，其摩尔百分比组成为65.0％H2，29.6％CO，1.9％CO2，0.2％CH4，3.3％H2O。所获得的合成气摩尔浓度为94.6％，(H2-CO2)/(CO+CO2)摩尔比为2。电能转化为合成气化学能的能量效率达到75％。

Claims (3)

1.一种由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，其特征在于，步骤如下：
水在水电解池的阳极和阴极分别同时产生氧气和氢气；水电解池阳极产生的全部或部分氧气，与甲烷、二氧化碳混合，一起流入等离子体催化重整反应器，发生等离子体催化重整反应生成重整产物气；等离子体催化重整反应器产生的重整产物气，与水电解池阴极产生的氢气混合，即得所需的高品质合成气；
所述的水电解池，其阳极和阴极被电解质隔膜隔开，使阳极产生的氧气和阴极产生的氢气不混合；阳极产生的氧气全部或部分与甲烷、二氧化碳混合，进入等离子体催化重整反应器；多余的氧气作为纯氧副产品或经旁路直接排空；
所述的等离子体催化重整反应器由等离子体和催化两个反应区组成；等离子体反应区中的等离子体由高压电极与接地电极之间的滑动弧放电产生，催化剂采用镍基、钴基、铂基甲烷重整催化剂；催化反应区需要的能量，一部分来自等离子体反应区，另一部分由反应器外部加热供给；等离子体催化重整反应器所产生的重整产物气与电解池产生的H2混合，即获得高品质合成气。
2.根据权利要求1所述的由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，其特征在于，等离子体催化重整反应器选定的反应条件为：甲烷、二氧化碳与氧的进料摩尔比CH4/CO2/O2＝3.0～2.5：1：1；等离子体能量密度25～50kJ/mol，等离子体催化重整反应器外部加热温度700～850℃，催化剂空速5000～30000mL·g-1·h-1；
等离子体催化重整反应器在选定的反应条件下，O2完全转化，CH4和CO2转化率分别不低于90％和80％；所产生的重整产物气摩尔百分比组成为：54.3～56.1％H2，37.4～38.8％CO，1.6～2.4％CO2，0.3～2.6％CH4。
3.根据权利要求1或2所述的由甲烷、二氧化碳和水制备高品质合成气的方法，其特征在于，所述的水电解池产生的H2流量根据等离子体催化重整反应器所产生的重整产物气流量FPCR和H2、CO和CO2摩尔浓度以及(H2－CO2)/(CO+CO2)摩尔比等于2的要求，按如下公式计算值设定：
水电解池消耗水的摩尔流量等于所产生H2的摩尔流量，同时所产生O2的摩尔流量是其一半；
高品质合成气流量为FPCR与二者之和，其摩尔百分比组成为：55.2～56.8％H2，37.9～39.4％CO，1.3～2.0％CO2，0.2～2.1％CH4。
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