CN108258128A - 一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池，其截面结构依次包括透明导电衬底、第一传输层、钙钛矿活性层、第二传输层以及背电极，在所述钙钛矿活性层与第一传输层之间设置至少一层第一界面修饰层，在所述钙钛矿活性层与第二传输层之间设置零层或至少一层第二界面修饰层。本发明还公开该钙钛矿太阳能电池的制备方法，通过在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿活性层与传输层之间加入界面修饰层，制备得到具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池，钝化传输层的表面，优化钙钛矿的结晶结构，并在一定程度上抑制钙钛矿活性层中的离子迁移，使钙钛矿电池的光电转化效率和长期稳定性均得到提升。
Description
技术领域
本发明属于钙钛矿太阳能电池技术领域，特别涉及一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
太阳能电池是一种光电转换器件，利用半导体的光伏效应将太阳能转化为电能。发展至今，太阳能发电已经成为除水力发电和风力发电之外最重要的可再生能源。现用于商业化的半导体有单晶硅、多晶硅、非晶硅、碲化镉、铜铟镓硒等等，但大多能耗大、成本高。
近年来，一种钙钛矿太阳能电池受到广泛关注，这种钙钛矿太阳能电池以有机金属卤化物为光吸收层。钙钛矿为ABX3型的立方八面体结构，如图1所示。此种材料制备的薄膜太阳能电池工艺简便、生产成本低、稳定且转化率高，自2009年至今，光电转换效率从3.8%提升至22.7%，已高于商业化的晶硅太阳能电池且具有较大的成本优势。
为了进一步提高钙钛矿电池效率，有研究提出了新的电池结构，或在材料界面进行修饰，并且探索新的材料。还有研究提出，钙钛矿电池的高效率得益于材料本身的优化形貌和质量，还与电池的稳定性相关。与其他传统太阳能电池相比，钙钛矿太阳能电池更容易受到水分、氧气、温度、光照等因素的影响，而且钙钛矿太阳能电池在光照下容易产生离子迁移现象，特别是卤素离子的迁移，此现象导致电池的磁滞效应以及器件性能的恶化。
其中，钙钛矿活性层表面、传输层表面、以及钙钛矿晶界恰恰是最容易发生降解或发生离子迁移等不良现象的地方。因此，在钙钛矿活性层和传输层之间添加界面修饰层是一种行之有效的方法。
另一方面，现有的各种钙钛矿太阳能电池薄膜成型工艺可分为两大类：溶液法和气相法。溶液法操作简便，但薄膜均一性、重复性差，影响电池的效率。气相法有双源共蒸发法、气相辅助溶液法、化学气相沉积（CVD）等方法，其中气相辅助溶液法可制备均一、大晶粒尺寸、表面粗糙度小、重复性高的钙钛矿薄膜，但钙钛矿太阳能电池的长期稳定性有待提高。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于，针对现有气相辅助溶液法制得的钙钛矿太阳电池长期稳定性差的问题，提供一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，在钙钛矿活性层与传输层之间增加一层界面修饰层，用于钝化传输层或钙钛矿活性层表面的缺陷，优化钙钛矿的结晶过程，并在一定程度上抑制钙钛矿活性层中的离子迁移现象，从而提高钙钛矿电池的长期稳定性。
本发明是这样实现的，提供一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池，其截面结构依次包括透明导电衬底、第一传输层、钙钛矿活性层、第二传输层以及背电极，在所述钙钛矿活性层与第一传输层之间设置至少一层第一界面修饰层，在所述钙钛矿活性层与第二传输层之间设置零层或至少一层第二界面修饰层，即在所述钙钛矿活性层与第二传输层之间不设置第二界面修饰层或者至少设置一层第二界面修饰层；所述第一界面修饰层与第二界面修饰层所用的界面修饰材料分别为一类双官能团有机小分子或聚合物，其化学结构通式为：R1-R-R2，其中，R为烷基，取代基R1为烷基、芳基、羟基、羧基、烷氧基、氨基、取代氨基、酯基、酰胺基中的任意一种，取代基R2为卤素、含氧基团、含硫基团、含氮基团、含磷基团、含砷基团、含碳基团中的至少一种。
本发明是这样实现的，还提供一种如前所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S11、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层；
步骤S12、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层；
步骤S13、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一界面修饰层的基片上使用溶液法或气相法制备钙钛矿前驱层，所述钙钛矿前驱层含有一种或多种金属卤化物BX2；
步骤S14、通过气相法在制备钙钛矿前驱层的基片上制备钙钛矿反应层，所述钙钛矿反应层含有一种或多种反应物AX，从而制备钙钛矿活性层；
步骤S15、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层；
步骤S16、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层；
步骤S17、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程；
其中，在步骤S13的金属卤化物BX2中，B为二价金属阳离子，为铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为氯、溴、碘、硫氰根、氰根、氧氰根中的任意一种阴离子；所述金属卤化物BX2薄膜厚度为80~400nm；
其中，在步骤S14的反应物AX中，A为铯、铷、钾、胺基、脒基或者碱族中的任意一种阳离子，X为氯、溴、碘、硫氰根、氰根、氧氰根、醋酸根、叠氮酸根、硼氢根、Co(CO)4 -、C(NO2)3 -、C(CN)3 -中的任意一种阴离子。
本发明是这样实现的，还提供一种如前所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S21、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层；
步骤S22、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层；
步骤S23、制备钙钛矿溶液，所述钙钛矿溶液中混合有含有至少一种二价金属卤化物前驱物BX2的溶液、含有至少一种反应物AX的溶液以及有机溶剂，B为二价金属阳离子：铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为碘、溴、氯、砹、硫氰根、醋酸根中的至少任意一种阴离子，A为铯、铷、胺基、脒基或者碱族中的至少任意一种，所述有机溶剂包括主溶剂及溶剂添加剂，所述主溶剂为可溶解金属卤化物及其他添加剂酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃溶剂中的任意一种，所述溶剂添加剂为酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃中的至少任意一种；在所述钙钛矿溶液中，前驱物BX2溶液的浓度为0.5~2mol/L，反应物AX加入量是前驱物BX2摩尔量的0~100%，溶剂添加剂与前驱物BX2的摩尔比为0~300%；
步骤S24、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式将钙钛矿溶液涂覆在沉积有第一界面修饰层的基片上形成一层含有钙钛矿薄膜层，并对该薄膜层进行退火处理得到钙钛矿活性层；
步骤S25、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层；
步骤S26、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层；
步骤S27、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程。
本发明是这样实现的，还提供一种如前所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S31、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层；
步骤S32、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层；
步骤S33、将金属卤化物BX2与反应物AX分别置于不同的蒸发源中，AX的蒸发速率为0.1~10Å/s，BX2的蒸发速率为0.1~10Å/s，使得金属卤化物BX2与反应物AX相互反应在第一界面修饰层上生成掺杂离子稳定剂的钙钛矿薄膜，形成钙钛矿活性层；
步骤S34、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层；
步骤S35、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层；
步骤S36、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程；
其中，在步骤S33中的所述金属卤化物BX2 的B为二价金属阳离子：铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为碘、溴、氯、砹、硫氰根、醋酸根中的至少任意一种阴离子，所述反应物AX中的A为铯、铷、胺基、脒基或者碱族中的至少任意一种。
进一步地，所述溶液法制备第一界面修饰层或第二界面修饰层的具体步骤包括：取一定量的界面修饰材料，将其溶于修饰溶剂中并搅拌均匀，通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷方法敷设在基片表面从而制得第一界面修饰层或第二界面修饰层。所述修饰溶剂为酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃中的至少任意一种，所配得的界面修饰材料摩尔浓度为0.01~5mol/L。
进一步地，所述气相法制备第一界面修饰层或第二界面修饰层的具体步骤包括：将腔体气压控制在10-5 Pa~105 Pa之间，蒸发温度在200~1200°C之间，控制蒸发速率，使界面修饰材料在基片表面吸附或沉积，从而制得厚度为0.5nm~200nm的第一界面修饰层或第二界面修饰层；其中，沉积速率为0~10Å/s。
进一步地，所述第一界面修饰层与第二界面修饰层的厚度范围分别为0~100nm。
进一步地，所述钙钛矿吸光层厚度为200~800nm。
进一步地，在步骤S14中还需要给基片加热，其加热的温度范围为50~200℃，反应物AX的加热温度范围为80~300℃。
进一步地，步骤S13和步骤S14的基片被放置在密封腔内作业，所述密封腔内的真空度范围为10-5Pa~105Pa，作业反应时间为10~120min。
与现有技术相比，本发明的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，通过在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿活性层与传输层之间加入界面修饰层，制备得到具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池，钝化传输层的表面，优化钙钛矿的结晶结构，并在一定程度上抑制钙钛矿活性层中的离子迁移，使钙钛矿电池的光电转化效率和长期稳定性均得到提升。
附图说明
图1为现有技术钙钛矿薄膜中分子结构示意图；
图2为2-萘硫醇的化学结构图；
图3为5,7,12,14-并五苯四酮的化学结构图；
图4为2-氨基-4-甲基-6-甲氧基-1,3,5-三嗪的化学结构图；
图5为本发明的钙钛矿太阳能电池内部结构示意图；
图6为本发明的钙钛矿太阳能电池的J-V曲线图；
图7为本发明的钙钛矿太阳能电池工作1000小时的稳定性测试图。
具体实施方式
为了使本发明所要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明公开了一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池，其截面结构依次包括透明导电衬底、第一传输层、钙钛矿活性层、第二传输层以及背电极，在所述钙钛矿活性层与第一传输层之间设置至少一层第一界面修饰层，在所述钙钛矿活性层与第二传输层之间设置零层或至少一层第二界面修饰层，即在所述钙钛矿活性层与第二传输层之间不设置第二界面修饰层或者至少设置一层第二界面修饰层。
所述第一界面修饰层与第二界面修饰层所用材料分别为一类双官能团有机小分子或聚合物，其化学结构通式为：R1-R-R2，其中，R为烷基（碳原子数≥0），取代基R1为烷基、芳基、羟基、羧基、烷氧基、氨基、取代氨基、酯基、酰胺基中的任意一种，取代基R2为卤素、含氧基团、含硫基团、含氮基团、含磷基团、含砷基团、含碳基团中的至少一种。
所述第一界面修饰层与第二界面修饰层的使用不仅能钝化钙钛矿及传输层表面缺陷，防止不良分子与钙钛矿或传输层相互作用，还能辅助钙钛矿晶核更均匀地形成，提高钙钛矿薄膜质量并精准控制钙钛矿晶粒，还能提高钙钛矿活性层与传输层之间的电子或空穴传输效率，进而达到增加电池效率和稳定性的目的。其原理是：一端官能团例如R1可与金属氧化物相互作用，另一端官能团例如R2可与钙钛矿中的离子或原子相互作用，钝化钙钛矿表面或传输层表面，减少不良分子与钙钛矿或传输层相互作用，并能减少晶界，降低界面接触电阻，提高钙钛矿活性层与传输层之间的界面导电性，在一定程度上抑制钙钛矿活性层中的离子迁移现象，从而提高钙钛矿电池的长期稳定性。
本发明的第一界面修饰层与第二界面修饰层所用界面修饰层材料为一类双官能团有机小分子或聚合物，其具有以下特点：其一端连接卤素、含氧基团、含硫基团、含氮基团、含磷基团、含砷基团、含碳基团，此端可通过离子键、共价键、金属键、氢键、范德华力、偶极作用、配位作用、德拜相互作用等一种或多种作用力，与传输层相互作用，钝化传输层的表面；其另一端连有烷基、芳基、羟基、羧基、烷氧基、氨基、取代氨基、酯基、酰胺基等供电子基团，此端可通过离子键、共价键、金属键、氢键、范德华力、偶极作用、配位作用、德拜相互作用等一种或多种作用力，与钙钛矿活性层相互作用，从而提高界面导电性，钝化钙钛矿活性层表面缺陷，并在一定程度上抑制钙钛矿活性层中的离子迁移，从而达到稳定钙钛矿材料本身的作用。
本发明的第一界面修饰层与第二界面修饰层可嵌入大型钙钛矿太阳能电池生产线进行连续生产，在钙钛矿薄膜质量和重复性优异的同时，提高钙钛矿太阳能电池的效率和长期稳定性。
本发明还公开一种如前所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S11、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层。
步骤S12、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层。
步骤S13、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一界面修饰层的基片上使用溶液法或气相法制备钙钛矿前驱层，所述钙钛矿前驱层含有一种或多种金属卤化物BX2。
步骤S14、通过气相法在制备钙钛矿前驱层的基片上制备钙钛矿反应层，所述钙钛矿反应层含有一种或多种反应物AX，从而制备钙钛矿活性层。
步骤S15、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层。
步骤S16、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层。
步骤S17、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程。
其中，在步骤S13的金属卤化物BX2中，B为二价金属阳离子，为铅（Pb2+）、锡（Sn2+）、钨（W2+）、铜（Cu2+）、锌（Zn2+）、镓（Ga2+）、锗（Ge2+）、砷（As2+）、硒（Se2+）、铑（Rh2+）、钯（Pd2+）、银（Ag2+）、镉（Cd2+）、铟（In2+）、锑（Sb2+）、锇（Os2+）、铱（Ir2+）、铂（Pt2+）、金（Au2+）、汞（Hg2+）、铊（Tl2+）、铋（Bi2+）、钋（Po2+）中的任意一种阳离子，X为氯（Cl-）、溴（Br-）、碘（I-）、硫氰根（NCS-）、氰根（CN-）、氧氰根 （NCO-）中的任意一种阴离子。
其中，在步骤S14的反应物AX中，A为铯（Cs2+）、铷（Rb+）、钾（K+）、胺基、脒基或者碱族中的任意一种阳离子，X为氯（Cl-）、溴（Br-）、碘（I-）、硫氰根（NCS-）、氰根（CN-）、氧氰根（NCO-）、醋酸根（CH3COO-）、叠氮酸根（N3 -）、硼氢根（BH4 -）、Co(CO)4 -、C(NO2)3 -、C(CN)3 -中的任意一种阴离子。
本发明还公开一种如前所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S21、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层。
步骤S22、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层。
步骤S23、制备钙钛矿溶液，所述钙钛矿溶液中混合有含有至少一种二价金属卤化物前驱物BX2的溶液、含有至少一种反应物AX的溶液以及有机溶剂，B为二价金属阳离子：铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为碘、溴、氯、砹、硫氰根、醋酸根中的至少任意一种阴离子，A为铯、铷、胺基、脒基或者碱族中的至少任意一种，所述有机溶剂包括主溶剂及溶剂添加剂，所述主溶剂为可溶解金属卤化物及其他添加剂酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃溶剂中的任意一种，所述溶剂添加剂为酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃中的至少任意一种；在所述钙钛矿溶液中，前驱物BX2溶液的浓度为0.5~2mol/L，反应物AX加入量是前驱物BX2摩尔量的0~100%，溶剂添加剂与前驱物BX2的摩尔比为0~300%。
步骤S24、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式将钙钛矿溶液涂覆在沉积有第一界面修饰层的基片上形成一层含有钙钛矿稳定剂混合液的薄膜层，并对该薄膜层进行退火处理得到掺杂离子稳定剂的钙钛矿活性层。
步骤S25、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层。
步骤S26、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层。
步骤S27、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程。
本发明还公开一种如前所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S31、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层。
步骤S32、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层。
步骤S33、将金属卤化物BX2与反应物AX分别置于不同的蒸发源中，AX的蒸发速率为0.1~10Å/s，BX2的蒸发速率为0.1~10Å/s，使得金属卤化物BX2与反应物AX相互反应在第一界面修饰层上生成掺杂离子稳定剂的钙钛矿薄膜，形成钙钛矿活性层。
步骤S34、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层。
步骤S35、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层。
步骤S36、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程。
其中，在步骤S33中的所述金属卤化物BX2 的B为二价金属阳离子：铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为碘、溴、氯、砹、硫氰根、醋酸根中的至少任意一种阴离子，所述反应物AX中的A为铯、铷、胺基、脒基或者碱族中的至少任意一种。
其中，所述溶液法制备第一界面修饰层或第二界面修饰层的具体步骤包括：取一定量的界面修饰材料，将其溶于修饰溶剂中并搅拌均匀，通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷方法敷设在基片表面从而制得第一界面修饰层或第二界面修饰层。所述修饰溶剂为酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃中的至少任意一种，所配得的界面修饰材料摩尔浓度为0.01~5mol/L。
所述气相法制备第一界面修饰层或第二界面修饰层的具体步骤包括：将腔体气压控制在10-5 Pa~105 Pa之间，蒸发温度在200~1200°C之间，控制蒸发速率，使界面修饰材料在基片表面吸附或沉积，从而制得厚度为0.5nm~200nm的第一界面修饰层或第二界面修饰层；其中，沉积速率为0~10Å/s。
所述第一界面修饰层与第二界面修饰层的厚度范围分别为0~100nm。所述钙钛矿吸光层厚度为200~800nm。
而且，在步骤S14中还需要给基片加热，其加热的温度范围为50~200℃，反应物AX的加热温度范围为80~300℃。步骤S13和步骤S14的基片被放置在密封腔内作业，所述密封腔内的真空度范围为10-5Pa~105Pa，作业反应时间为10~120min。
下面结合具体实施例来说明本发明的一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法。
实例1，一种钙钛矿太阳能电池的制备方法，请参照附图5所示的钙钛矿太阳能电池内部结构示意图，包括以下步骤：
（1）将5×5cm的ITO玻璃板依次经洗洁精、去离子水、丙酮、异丙醇超声各清洗30min，再用N2吹干后经UV O-zone处理10min；
（2）制备NiOx薄膜作为空穴传输层；
（3）在空穴传输层上用狭缝涂布法涂布沉积10nm 2-萘硫醇作为第一界面修饰层，2-萘硫醇溶解于乙醇中，浓度为0.5mol/L；图2为2-萘硫醇的化学结构图；
（4）制备掺杂或修饰的金属卤化物前驱液：将461mg的PbI2（1mmol）、溶解于1mL的DMF溶液中，添加70.9uL的无水DMSO，60℃加热搅拌2h，混合完全后待用；
（5）使用制备的前驱液通过狭缝涂布制备掺杂的PbI2薄膜；
（6）将制得的金属卤化物薄膜置于薄膜成型腔体中，利用真空泵控制气压在10-5Pa~105Pa，MAI加热温度控制在100℃~200℃，基片加热温度控制在30℃~150℃，MAI气体分子与PbI2反应生成掺杂的钙钛矿薄膜。
（7）在基片上沉积电子传输层PCBM，厚20~50nm；
（8）蒸镀金属导电层Ag电极，制得钙钛矿太阳能电池。
实施例2，包括以下步骤：
（1）将FTO玻璃板依次经洗洁精、去离子水、丙酮、异丙醇超声各清洗30min，再用N2吹干后经UV O-zone处理10min；
（2）蒸镀10nm氧化钨薄膜作为空穴传输层；
（3）在空穴传输层上蒸镀20nm 5,7,12,14-并五苯四酮作为第一界面修饰层，蒸发温度375℃；图3为5,7,12,14-并五苯四酮的化学结构图；
（4）制备掺杂或修饰的金属卤化物前驱液：将461mg的PbI2（1mmol）、溶解于1mL的DMF溶液中，添加70.9uL的无水DMSO，60℃加热搅拌2h，混合完全后待用；
（5）使用制备的前驱液通过狭缝涂布制备掺杂的PbI2薄膜；
（6）将制得的金属卤化物薄膜置于薄膜成型腔体中，利用真空泵控制气压在10-5Pa~105Pa，MAI加热温度控制在100℃~200℃，基片加热温度控制在30℃~150℃，MAI气体分子与PbI2反应生成掺杂的钙钛矿薄膜。
（7）在钙钛矿层上蒸镀10nm的2-氨基-4-甲基-6-甲氧基-1,3,5-三嗪，蒸发温度190℃；图4为2-氨基-4-甲基-6-甲氧基-1,3,5-三嗪的化学结构图；
（7）在基片上沉积电子传输层SnOx，厚20~50nm；
（8）蒸镀金属导电层Ag电极，制得钙钛矿太阳能电池。
实施例3，包括以下步骤：
（1）将10×10cm的ITO玻璃板依次经洗洁精、去离子水、丙酮、异丙醇超声各清洗30min，再用N2吹干后经UV O-zone处理10min；
（2）用真空沉积的方法制备C60薄膜作为电子传输层,厚度70nm；
（3）在电子传输层上用刮涂法沉积20nm厚的NH4Cl第一界面修饰层。其中NH4Cl溶解于乙醇中，摩尔浓度为1mol/L；
（4）制备钙钛矿溶液：将461mg的PbI2（1mmol）、159mg的MAI（1mmol）溶解于1mL的DMF溶液中， 70℃加热搅拌2h，混合完全后待用；
（5）使用钙钛矿溶液通过狭缝涂布制备掺杂稳定剂的钙钛矿薄膜，并60~150℃退火10~120min，厚度为200~600nm；
（6）在钙钛矿层上用喷涂法沉积一层10nm厚的3-巯基丙酸第二界面修饰层。其中3-巯基丙酸以0.2mol/L的浓度溶解于异丙醇溶剂中；
（7）用溶液法制备CuSCN薄膜作为空穴传输层，厚30~50nm；
（8）蒸镀金属导电层Au电极，制得钙钛矿太阳能电池。
附图6和附图7是利用本发明的制备方法制备的具有界面修饰层的钙钛矿电池的试验数据表，从附图6可以看出界面修饰层的钙钛矿太阳能电池具有优异的光电转化性能，效率达18.63%（PCE）。从附图7可以看出掺有本发明中的具有界面修饰层的太阳能电池长期稳定性优异，光照1000h电池效率下降幅度低于8%。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池，其截面结构依次包括透明导电衬底、第一传输层、钙钛矿活性层、第二传输层以及背电极，其特征在于，在所述钙钛矿活性层与第一传输层之间设置至少一层第一界面修饰层，在所述钙钛矿活性层与第二传输层之间设置零层或至少一层第二界面修饰层；所述第一界面修饰层与第二界面修饰层所用的界面修饰材料分别为一类双官能团有机小分子或聚合物，其化学结构通式为：R1-R-R2，其中，R为烷基，取代基R1为烷基、芳基、羟基、羧基、烷氧基、氨基、取代氨基、酯基、酰胺基中的任意一种，取代基R2为卤素、含氧基团、含硫基团、含氮基团、含磷基团、含砷基团、含碳基团中的至少一种。
2.一种如权利要求1所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤S11、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层；
步骤S12、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层；
步骤S13、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一界面修饰层的基片上使用溶液法或气相法制备钙钛矿前驱层，所述钙钛矿前驱层含有一种或多种金属卤化物BX2；
步骤S14、通过气相法在制备钙钛矿前驱层的基片上制备钙钛矿反应层，所述钙钛矿反应层含有一种或多种反应物AX，从而制备钙钛矿活性层；
步骤S15、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层；
步骤S16、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层；
步骤S17、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程；
其中，在步骤S13的金属卤化物BX2中，B为二价金属阳离子，为铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为氯、溴、碘、硫氰根、氰根、氧氰根中的任意一种阴离子；所述金属卤化物BX2薄膜厚度为80~400nm；
其中，在步骤S14的反应物AX中，A为铯、铷、钾、胺基、脒基或者碱族中的任意一种阳离子，X为氯、溴、碘、硫氰根、氰根、氧氰根、醋酸根、叠氮酸根、硼氢根、Co(CO)4 -、C(NO2)3 -、C(CN)3 -中的任意一种阴离子。
3.一种如权利要求1所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤S21、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层；
步骤S22、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层；
步骤S23、制备钙钛矿溶液，所述钙钛矿溶液中混合有含有至少一种二价金属卤化物前驱物BX2的溶液、含有至少一种反应物AX的溶液以及有机溶剂，B为二价金属阳离子：铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为碘、溴、氯、砹、硫氰根、醋酸根中的至少任意一种阴离子，A为铯、铷、胺基、脒基或者碱族中的至少任意一种，所述有机溶剂包括主溶剂及溶剂添加剂，所述主溶剂为可溶解金属卤化物及其他添加剂酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃溶剂中的任意一种，所述溶剂添加剂为酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃中的至少任意一种；在所述钙钛矿溶液中，前驱物BX2溶液的浓度为0.5~2mol/L，反应物AX加入量是前驱物BX2摩尔量的0~100%，溶剂添加剂与前驱物BX2的摩尔比为0~300%；
步骤S24、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式将钙钛矿溶液涂覆在沉积有第一界面修饰层的基片上形成一层含有钙钛矿薄膜层，并对该薄膜层进行退火处理得到钙钛矿活性层；
步骤S25、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层；
步骤S26、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层；
步骤S27、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程；
一种如权利要求1所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤S31、在透明导电衬底的基片上制备第一传输层；
步骤S32、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在沉积有第一传输层的基片上使用溶液法或气相法制备第一界面修饰层；
步骤S33、将金属卤化物BX2与反应物AX分别置于不同的蒸发源中，AX的蒸发速率为0.1~10Å/s，BX2的蒸发速率为0.1~10Å/s，使得金属卤化物BX2与反应物AX相互反应在第一界面修饰层上生成掺杂离子稳定剂的钙钛矿薄膜，形成钙钛矿活性层；
步骤S34、通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷中任意一种加工方式在制备了钙钛矿活性层的基片上使用溶液法或气相法继续制备第二界面修饰层；
步骤S35、在制备第二界面修饰层的基片上制备第二传输层；
步骤S36、在制备第二传输层的基片上蒸镀金属电极做为背电极，从而完成具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备过程；
其中，在步骤S33中的所述金属卤化物BX2 的B为二价金属阳离子：铅、锡、钨、铜、锌、镓、锗、砷、硒、铑、钯、银、镉、铟、锑、锇、铱、铂、金、汞、铊、铋、钋中的任意一种阳离子，X为碘、溴、氯、砹、硫氰根、醋酸根中的至少任意一种阴离子，所述反应物AX中的A为铯、铷、胺基、脒基或者碱族中的至少任意一种。
4.如权利要求2或3或4所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述溶液法制备第一界面修饰层或第二界面修饰层的具体步骤包括：取一定量的界面修饰材料，将其溶于修饰溶剂中并搅拌均匀，通过旋涂、刮涂、狭缝式连续涂布、喷涂或印刷方法敷设在基片表面从而制得第一界面修饰层或第二界面修饰层；所述修饰溶剂为酰胺类溶剂、砜类/亚砜类溶剂、酯类溶剂、烃类、卤代烃类溶剂、醇类溶剂、酮类溶剂、醚类溶剂、芳香烃中的至少任意一种，所配得的界面修饰材料摩尔浓度为0.01~5mol/L。
5. 如权利要求2或3或4所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述气相法制备第一界面修饰层或第二界面修饰层的具体步骤包括：将腔体气压控制在10-5 Pa~105 Pa之间，蒸发温度在200~1200°C之间，控制蒸发速率，使界面修饰材料在基片表面吸附或沉积，从而制得厚度为0.5nm~200nm的第一界面修饰层或第二界面修饰层；其中，沉积速率为0~10Å/s。
6.如权利要求2或3或4所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述第一界面修饰层与第二界面修饰层的厚度范围分别为0~100nm。
7.如权利要求2或3或4所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述钙钛矿吸光层厚度为200~800nm。
8.如权利要求2所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，在步骤S14中还需要给基片加热，其加热的温度范围为50~200℃，反应物AX的加热温度范围为80~300℃。
9.如权利要求2所述的具有界面修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，步骤S13和步骤S14在密封腔内作业，所述密封腔内的真空度范围为10-5Pa~105Pa，作业反应时间为10~120min。
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