CN109860399B - 一种自密性钙钛矿太阳能电池及制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种自密性钙钛矿太阳能电池及制备方法，包括透明衬底、电极、电荷传输层、钙钛矿活性层、自密层、电荷传输层、电极，所述自密层所采用的材料为具有热熔性、阻隔性及自黏结性的高分子材料，如乙烯‑乙酸乙烯酯共聚物、乙烯‑丙烯酸甲酯共聚物、乙烯‑丙烯酸乙酯共聚物、乙烯‑丙烯酸共聚物、乙烯‑乙酸乙烯酯‑乙烯醇三元共聚物、聚酰胺、聚酰亚胺等，以及含有这些类似结构和特性的高分子材料。该自密层可通过反溶剂或旋涂的方法制备在钙钛矿表面，加热退火后制得。本发明制备的钙钛矿太阳能电池在未封装的条件下也能够存放在水中，同时由于自密层很好的黏结作用使其拥有出色的耐弯折性能，大大提高了器件在实际操作中的稳定性。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域，涉及钙钛矿太阳能电池及制备方法。
背景技术
有机无机杂化钙钛矿太阳能电池因其具有高效、低成本的特性，成为当今最具有商业化应用前景的光伏技术。在保证电池性能的同时如何保证电池能够长期稳定使用是当前面临的主要技术难点。
目前已报道的技术中，界面工程是提高钙钛矿太阳能电池器件性能及稳定性的关键技术。在界面工程中，利用诸如富勒烯、非富勒烯、给受体材料等功能材料作为界面层，能够钝化钙钛矿表面以提高钙钛矿太阳能电池的光电性能；利用包含疏水基团的有机聚合物，如聚苯乙烯（PS）、聚甲基丙烯酸酯（PMMA）、聚四氟乙烯（PTFE）等，能够有效提高钙钛矿太阳能电池的湿度稳定性。除此之外，使用氮掺杂石墨烯与碳量子点修饰的富勒烯衍生物，能够显著地提高电池的光稳定性。最近，有研究报道采用PS掺杂的聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸（PEDOT:PSS）作为力学支架界面层，提高了钙钛矿太阳能电池的耐弯折性能。然而，为了在实际应用中最大化利用钙钛矿太阳能电池优异的光伏特性，需要一种界面多功能化的整合工程。目的是在提高电池性能的同时，能够使其具有出色的整体稳定性，来同时抑制水分、光照与弯曲等外界因素的影响。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术存在的问题和不足，提供一种自密性钙钛矿太阳能电池及制备方法，能够有效提高太阳能电池的光电转换效率，并实现长期稳定使用且耐弯折的自密性钙钛矿太阳能电池。本发明工艺简单、低温、低成本、可工业化大规模生产高性能柔性太阳能电池器件。
本发明是通过以下技术方案实现的。
本发明所述的一种自密性钙钛矿太阳能电池，包括正式结构或反式结构。
所述的正式结构依次为含透明衬底的电极、电子传输层、钙钛矿活性层、自密层、空穴传输层、正极；所述的反式结构依次为含透明衬底的电极、空穴传输层、钙钛矿活性层、自密层、电子传输层、负极。
所述的钙钛矿材料为CH3NH3PbI3、CH3NH3PbI3-xClx、(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x或(CsFAMA)PbI3-xBrx；钙钛矿层厚度为300 ~ 500 nm。
所述的自密性材料为具有热熔性、阻隔性及自黏结性的高分子材料，包含乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）、乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）、乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）、乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）、聚酰胺（PA）、聚酰亚胺（PI）、聚丙烯酸酯（PEA）等，以及含有这些类似结构和特性的高分子材料。
本发明所述的一种自密性钙钛矿太阳能电池（正式）的制备方法，包括如下步骤。
（1）将含有ITO的玻璃或ITO/PET基底清洗干净，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿活性层材料溶解后旋涂制备在界面层上，后对其进行干燥退火，即得到钙钛矿层。
（3）将自密性材料溶解后制备在钙钛矿活性层上，即得到自密层。
（4）将空穴传输层材料溶解后旋涂在自密层上。
（5）最后在真空条件下（1×10-4 pa）蒸镀一层金属电极。
本发明所述的一种自密性钙钛矿太阳能电池（反式）的制备方法，包括如下步骤。
（1）将含有ITO的玻璃或ITO/PET基底清洗干净，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿活性层材料溶解后旋涂制备在界面层上，后对其进行干燥退火，即得到钙钛矿层。
（3）将自密性材料溶解后制备在钙钛矿活性层上，即得到自密层。
（4）将电子传输层材料溶解后旋涂在自密层上。
（5）最后在真空条件下（1×10-4 pa）蒸镀一层金属电极。
优选地，本发明所述的自密层的制备方法为。
（1）在手套箱中，将自密性材料加至氯苯或甲苯溶剂中配成浓度为1 ~ 30 mg/mL的溶液，60 ℃磁力搅拌至完全溶解后备用。
（2）将上述包含自密性材料的溶液通过反溶剂方法或单独旋涂一层的方法制备在钙钛矿表面，加热退火后得到相应的自密层。
所述的反溶剂方法：在氮气或氩气的气氛中，旋涂转速为3000 ~ 6000 r/min，时间为30 s，其中在旋涂至第7 ~ 10 s时滴加含自密性材料的溶液，然后在90 ~ 120 ℃下退火10 ~ 30 min，制得自密层。
所述的单独旋涂方法：在氮气或氩气的气氛中，旋涂转速为2000 ~ 4000 r/min，时间为30 s，退火温度70 ~ 90 ℃，退火时间为10 ~ 30 min，制得自密层。
本发明具有以下优点：使用该方法制备的钙钛矿太阳能电池在未封装的条件下也能够存放在水中，同时由于很好的黏结作用使其拥有出色的耐弯折性能，大大提高器件在实际操作中的稳定性；本发明可以通过溶液加工和低温退火方法制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池，使用该方法制备的钙钛矿太阳能电池能够存放于水中，此外由于自密性材料具有独特的黏结作用，使其展现出色的耐弯折性能。此方法有利于钙钛矿太阳能电池的商业化。
附图说明
图1为本发明太阳能电池正式结构图。1为含透明衬底的电极，2为电子传输层，3为钙钛矿活性层，4为自密层，5为空穴传输层，6为正极。
图2为本发明太阳能电池反式结构图。1为含透明衬底的电极，5为空穴传输层，3为钙钛矿活性层，4为自密层，2为电子传输层，6为负极。
图3为太阳能电池的对比实验的光学照片，左图为不含自密层的太阳能电池，右图为本发明含自密层的太阳能电池。在未封装条件下储存在水中的情况下，左图不含自密层的太阳能电池立即分解，右图本发明含自密层的太阳能电池保持原件。
图4为本发明太阳能电池在未封装条件下储存在LED光源（发光二极管）光源持续照射环境中的光学照片。图中靠上方的电池为不含自密层的太阳能电池，图中靠下方的电池为本发明含自密层的太阳能电池。在持续光照24h时不含自密层的太阳能电池逐渐开始分解，48h时完全分解。本发明中含自密层的太阳能电池在持续光照240h时仍未出现明显的分解。
图5为本发明太阳能电池在未封装条件下在空气中的光电转化效率变化图。
图6为本发明太阳能电池在不同弯折半径下弯折1000次后的光电转化效率变化图。
具体实施方式
本发明将通过以下实施例作进一步说明。
实施例1。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为5500rpm，时间为30 s，其中旋涂至第7 s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火10 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例2。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例3。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3-xClx按质量浓度40 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为3000 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例4。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为1200rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s，其中旋涂至最后8s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火60 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例5。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为1200 rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层5，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例6。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗3 min，在基底上制备得到电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为4000rpm，时间为30 s，其中旋涂至第9s时滴加含自密性材料的氯苯溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火30 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例7。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例8。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为5500rpm，时间为30 s，其中旋涂至第7 s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火10 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例9。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例10。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3-xClx按质量浓度40 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为3000 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层4，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例11。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为1200rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s，其中旋涂至最后8s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火60 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例12。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火60 min，即得到钙钛矿层3，转速为1200 rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例13。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗3 min，在基底上制备得到电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为4000rpm，时间为30 s，其中旋涂至第9s时滴加含自密性材料的氯苯溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火30 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例14。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例15。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层4，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例16。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例17。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例18。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例19。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层3，转速为5500rpm，时间为30 s，其中旋涂至第7 s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火10 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例20。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3-xClx按质量浓度40 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于甲苯，并在60℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为3000 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例21。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为1200 rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例22。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗3 min，在基底上制备得到电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为4000rpm，时间为30 s，其中旋涂至第9s时滴加含自密性材料的氯苯溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火30 min。
（4）将空穴传输层材料螺芴（Spiro-MeOTAD）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例23。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰胺（PA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有聚酰胺（PA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例24。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰胺（PA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有聚酰胺（PA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例25。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰亚胺（PI）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有聚酰亚胺（PI）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层5，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例26。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰亚胺（PI）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有聚酰亚胺（PI）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例27。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚丙烯酸酯（PEA）溶于二甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有聚丙烯酸酯（PEA）的二甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例28。自密性钙钛矿太阳能电池（正式）及制备方法。
如图1所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、电子传输层2、钙钛矿活性层3、自密层4、空穴传输层5、正极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚丙烯酸酯（PEA）溶于二甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，将样品在100℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有聚丙烯酸酯（PEA）的二甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层4，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将空穴传输层材料Spiro-MeOTAD溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到空穴传输层，所述旋涂转速为3000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火5 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属金电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例29。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为5500rpm，时间为30 s，其中旋涂至第7 s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火10 min。
（4）将电子传输层材料富勒烯衍生物PC61BM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极6（蒸发速度0.5 nm/s）。
实施例30。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例31。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3-xClx按质量浓度40 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为3000 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例32。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为1200rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s，其中旋涂至最后8s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火60 min。
（4）将电子传输层材料如富勒烯衍生物（PC61BM）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例33。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为1200 rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例34。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗3 min，在基底上制备得到空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为4000rpm，时间为30 s，其中旋涂至第9s时滴加含自密性材料的氯苯溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火30 min。
（4）将电子传输层材料如富勒烯衍生物（PC61BM）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例35。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例36。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为5500rpm，时间为30 s，其中旋涂至第7 s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火10 min。
（4）将电子传输层材料富勒烯衍生物PC61BM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例37。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30，。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例38。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3-xClx按质量浓度40 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为3000 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层2，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例39。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 ~ 3 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为1200rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s，其中旋涂至最后8s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火60 min。
（4）将电子传输层材料如富勒烯衍生物（PC61BM）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例40。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为1200 rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例41。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗3 min，在基底上制备得到空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为4000rpm，时间为30 s，其中旋涂至第9s时滴加含自密性材料的氯苯溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火30 min。
（4）将电子传输层材料如富勒烯衍生物（PC61BM）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例42。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸甲酯共聚物（EMA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例43。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例44。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸乙酯共聚物（EEA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例45。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例46。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例47。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为5500rpm，时间为30 s，其中旋涂至第7 s时滴加含自密性材料的溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火10 min。
（4）将电子传输层材料富勒烯衍生物PC61BM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层2，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例48。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3-xClx按质量浓度40 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于甲苯，并在60℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为3000 rpm，时间30 s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例49。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火60 min，即得到钙钛矿层，转速为1200 rpm，12 s，紧接着6000 rpm，20s。
（4）将含有乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例50。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃或ITO/PET基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 ~ 3 min，在基底上制备得到空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物（EVAL）溶于氯苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，即得到钙钛矿层，转速为4000rpm，时间为30 s，其中旋涂至第9s时滴加含自密性材料的氯苯溶液，即在钙钛矿层表面得到自密层，将样品在100℃下退火30 min。
（4）将电子传输层材料如富勒烯衍生物（PC61BM）溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s。
（5）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例51。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰胺（PA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有聚酰胺（PA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层2，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例52。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰胺（PA）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有聚酰胺（PA）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层2，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例53。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰亚胺（PI）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有聚酰亚胺（PI）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例54。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚酰亚胺（PI）溶于甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有聚酰亚胺（PI）的甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
实施例55。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料CH3NH3PbI3按质量浓度45 wt%溶于DMF溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚丙烯酸酯（PEA）溶于二甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火10 min，即得到钙钛矿层，转速为5500 rpm，时间30 s。
（4）将含有聚丙烯酸酯（PEA）的二甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
实施例56。自密性钙钛矿太阳能电池（反式）及制备方法。
如图2所示，本实施例所述的太阳能电池的结构，从上到下依次为含透明衬底的电极1、空穴传输层5、钙钛矿活性层3、自密层4、电子传输层2、负极6。制备步骤。
（1）将图形化的ITO玻璃基底，经丙酮、洗洁精、去离子水、异丙醇超声清洗后烘干，在等离子体清洗机中清洗2 min，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层。
（2）将钙钛矿材料(CsFAMA)PbI3-xBrx溶于DMF与DMSO的混合溶液，得钙钛矿前驱体溶液备用，将自密性材料聚丙烯酸酯（PEA）溶于二甲苯，并在60 ℃温度下搅拌至溶解备用。
（3）将钙钛矿前驱体溶液旋涂在空穴传输层上，将样品在100 ℃下退火30 min，即得到钙钛矿层，转速为4000 rpm，时间为30 s。
（4）将含有聚丙烯酸酯（PEA）的二甲苯溶液旋涂在钙钛矿层上，即得到自密层，转速为4000 rpm，时间30 s。
（5）将电子传输层材料P61CBM溶解于氯苯中，溶解后旋涂在钙钛矿层上，即得到电子传输层，所述旋涂转速为2000 rpm，时间为30 s，将样品在80 ℃下退火10 min。
（6）最后将样品转移到蒸镀设备中，蒸镀100 nm金属银电极，蒸发速度0.5 nm/s。
上述实施实例结合附图对本发明进行了描述，本发明的具体实施不受上述实例的限制，基于上述发明所进行的非本质性的改动仍属于该发明的保护范围之内。
Claims (4)
1.一种自密性钙钛矿太阳能电池，其特征是从上到下依次为含透明衬底的电极、电子传输层、钙钛矿活性层、自密层、空穴传输层、正极；
所述的钙钛矿材料为CH3NH3PbI3、CH3NH3PbI3-xClx、(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x或(CsFAMA)PbI3-xBrx；钙钛矿层厚度为300 ~ 500 nm；
所述的自密层的形成过程为：
（1）在手套箱中，将自密性材料加至氯苯或甲苯溶剂中配成浓度为1 ~ 30 mg/mL的溶液，60 ℃磁力搅拌至完全溶解后备用；
（2）将上述包含自密性材料的溶液通过反溶剂方法或单独旋涂一层的方法制备在钙钛矿表面，加热退火后得到相应的自密层；
所述的自密性材料为具有热熔性、阻隔性及自黏结性的热熔胶材料，包含乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-丙烯酸甲酯共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物、聚酰胺、聚酰亚胺或聚丙烯酸酯；
所述的反溶剂方法是：在氮气或氩气的气氛中，旋涂转速为3000 ~ 6000 r/min，时间为30 s，其中在旋涂至第7 ~ 10 s时滴加含自密性材料的溶液，然后在90 ~ 120 ℃下退火10 ~ 30 min，制得自密层；
所述的单独旋涂一层的方法是：在氮气或氩气的气氛中，旋涂转速为2000 ~ 4000 r/min，时间为30 s，退火温度70 ~ 90 ℃，退火时间为10 ~ 30 min，制得自密层。
2.一种自密性钙钛矿太阳能电池，其特征是从上到下依次为含透明衬底的电极、空穴传输层、钙钛矿活性层、自密层、电子传输层、负极；
所述的钙钛矿材料为CH3NH3PbI3、CH3NH3PbI3-xClx、(FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x或(CsFAMA)PbI3-xBrx；钙钛矿层厚度为300 ~ 500 nm；
所述的自密层的形成过程为：
（1）在手套箱中，将自密性材料加至氯苯或甲苯溶剂中配成浓度为1 ~ 30 mg/mL的溶液，60 ℃磁力搅拌至完全溶解后备用；
（2）将上述包含自密性材料的溶液通过反溶剂方法或单独旋涂一层的方法制备在钙钛矿表面，加热退火后得到相应的自密层；
所述的自密性材料为具有热熔性、阻隔性及自黏结性的热熔胶材料，包含乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-丙烯酸甲酯共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯-乙烯醇三元共聚物、聚酰胺、聚酰亚胺或聚丙烯酸酯；
所述的反溶剂方法是：在氮气或氩气的气氛中，旋涂转速为3000 ~ 6000 r/min，时间为30 s，其中在旋涂至第7 ~ 10 s时滴加含自密性材料的溶液，然后在90 ~ 120 ℃下退火10 ~ 30 min，制得自密层；
所述的单独旋涂一层的方法是：在氮气或氩气的气氛中，旋涂转速为2000 ~ 4000 r/min，时间为30 s，退火温度70 ~ 90 ℃，退火时间为10 ~ 30 min，制得自密层。
3.根据权利要求1所述的一种自密性钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征是包括如下步骤：
（1）将含有ITO的玻璃或ITO/PET基底清洗干净，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的电子传输层；
（2）将钙钛矿活性层材料溶解后旋涂制备在界面层上，后对其进行干燥退火，即得到钙钛矿层；
（3）将自密性材料溶解后制备在钙钛矿活性层上，即得到自密层；
（4）将空穴传输层材料溶解后旋涂在自密层上；
（5）最后在真空条件下蒸镀一层金属电极。
4.根据权利要求2所述的一种自密性钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征是包括如下步骤：
（1）将含有ITO的玻璃或ITO/PET基底清洗干净，在基底上制备得到钙钛矿太阳能电池的空穴传输层；
（2）将钙钛矿活性层材料溶解后旋涂制备在界面层上，后对其进行干燥退火，即得到钙钛矿层；
（3）将自密性材料溶解后制备在钙钛矿活性层上，即得到自密层；
（4）将电子传输层材料溶解后旋涂在自密层上；
（5）最后在真空条件下蒸镀一层金属电极。
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