CN111430544B - 一种基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，涉及太阳能电池器件技术领域，为了解决传统非富勒烯掺杂剂钝化效果差、溶解性差的技术问题，本发明包括从下到上依次设置透明衬底，导电阳极，电子传输层，钙钛矿光活性层，空穴传输层，空穴阻挡层，金属阴极。所述钙钛矿活性层中掺杂一种新型的氯化非富勒烯掺杂剂，由于氯离子的钝化作用，能够有效增强钙钛矿的晶粒大小，进而有效地提高了钙钛矿太阳能电池的短路电流，开路电压以及填充因子，从而提升了器件光电转换效率。

Description

一种基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备 方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池器件技术领域，更具体的是涉及基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着人类社会的发展，能源问题已经成为了一个不容忽视的问题。传统的化石能源储量有限，且对环境不友好，寻找新的替代能源成为了首要任务。太阳能作为新兴能源中的一种，具有取之不尽，用之不竭，没有污染等优点，是其它能源不可比拟的；基于上述原因，如何利用太阳能成为了科研领域与工业领域共同关注的热点[1]。太阳能光伏(Photovoltaics，PV)技术，就是将太阳能直接转换为电能的技术，是当前面对能源危机最有前景的解决办法之一。而研究的关键在于制备高效率，低成本的太阳能光伏器件。目前，各种基于无机材料(硅基，III-V族半导体，碲化镉(CdTe)，铜铟镓硒(CIGS))的光伏器件依然主导着市场。然而，由于较高的制备成本以及相关的环境问题，传统的PV技术并不能成功地代替电网供电。目前来看，全球通过PV技术产生的能源只能占到能源总量的0.1％，太阳能PV领域依然是一片蓝海，新的技术亟待开发。
近年来，新一代的钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cell，PSC)，由于其原材料资源分布广泛、化学结构易修饰、化合物的制备提纯加工简便、器件具有良好的机械柔韧性、可以制成大面积的柔性薄膜器件、易于工业生产以及低成本的特点，成为目前PV领域研究的重点和热点、展现出了极大的潜力。
在钙钛矿太阳能电池中，金属卤化物钙钛矿是ABX3结构，其中A可为铷(Rb)，铯(Cs)，甲铵(MA)或甲脒(FA)；B可为锡(Sn)或铅(Pb)；X可为氯(Cl)，溴(Br)或碘(I)。这些钙钛矿可以通过多种技术进行处理(包括廉价的溶液法处理)。然而在钙钛矿薄膜的结晶过程中，由于不同组分容忍因子的不同，其在离子配位过程中不能完全配位，就会形成大量的阳离子以及阴离子空位。这些空位在器件中能够形成电子以及空穴陷阱，从而降低器件中载流子的传输效率，进而降低器件性能。而通过掺杂的方法来钝化活性层中的缺陷以及电子陷阱是提升钙钛矿太阳能电池效率的主要方法之一。而非富勒烯受体材料，同样也被广泛用于掺杂剂来钝化钙钛矿的缺陷。然而普通的非富勒烯受体材料，其仅仅只是通过路易斯酸或者路易斯碱基团对钙钛矿进行钝化，其钝化效果及其有限。同时，由于溶解性的问题，大部分非富勒烯材料无法进行高浓度掺杂，同样限制了其掺杂的效率。
发明内容
本发明的目的在于：为了解决传统非富勒烯掺杂剂钝化效果差、溶解性差的技术问题，本发明提供一种基于新型氯化非富勒烯有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，进而大幅提高器件的光电转换效率。
本发明为了实现上述目的具体采用以下技术方案：
基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，包括从下到上依次设置的透明衬底、导电阳极、电子传输层、钙钛矿光活性层、空穴传输层以及金属阴极，所述钙钛矿光活性层采用掺杂新型氯化非富勒烯材料的MAPbI3材料。
进一步地，所述透明衬底采用玻璃或透明聚合物构成；所述透明聚合物为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
进一步地，所述导电阳极采用氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(Carbon Nanotube)中的任意一种或多种的组合。
进一步地，所述电子传输层材料为SnO2，电子传输层的厚度为20～30nm。
进一步地，所述钙钛矿光活性层的厚度为300～700nm。
进一步地，所述新型氯化非富勒烯材料的浓度为0.1wt％-3wt％，所述掺杂材料为INClDCDT-b8 或INClBCDT-b8或INClBCDT-8，其化学结构式如下：
Figure BDA0002412765560000021
进一步地，所述空穴传输层为Spiro-OMeTAD，薄膜厚度为30～60nm。
进一步地，所述金属阴极材料包括银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm。
基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将透明衬底及导电阳极所组成的基板洗净并干燥；
步骤2：在导电阳极表面旋涂SnO2溶液，然后进行退火，制得电子传输层；
步骤3：配制钙钛矿前驱体溶液,并将新型氯化非富勒烯材料按照比例掺杂到钙钛矿前驱体溶液中；
步骤4：隔离环境，即无尘无氧干燥环境中，在电子传输层上旋涂钙钛矿溶液，然后进行退火处理，制成钙钛矿光活性层；其中隔离环境是指无尘无氧干燥环境，一般可以通过手套箱设备实现；
步骤5：在钙钛矿活性层上旋涂Spiro-OMeTAD溶液，制成空穴传输层；
步骤6：高真空环境下，在空穴传输层上蒸镀金属阴极，制得钙钛矿太阳能电池，
步骤1中，使用洗涤剂、丙酮溶液、去离子水和异丙酮对衬底进行清洗，清洗后使用氮气吹干；
步骤2中，SnO2溶液为含2～3wt％的SnO2的水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为15min；
所述步骤3前驱体溶液总浓度为500mg/ml；
步骤4中，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为20min，所述隔离环境是指无尘无氧干燥环境，如手套箱；
步骤5中，Spiro-OMeTAD溶液的浓度为72.15mg/mL，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为45s；
步骤6中，蒸镀的工艺条件为高真空环境下(3×10-4Pa)加热。
本发明的有益效果如下：
1.本发明中使用的新型氯化非富勒材料为一种高迁移率的小分子受体材料，具有合成简单，成本低廉，迁移率高等特点，能够作为良好的掺杂剂从而钝化钙钛矿中的电子空穴缺陷，进而提高其载流子迁移率；
2.本发明使用的新型氯化非富勒材料由于在端基上增加了氯化基团，从而能够对钙钛矿中的卤素离子空位进行钝化，进而促进离子交换，使得钙钛矿形成的晶粒更加致密，晶粒尺寸更大，更加有利于载流子在其内部的传输。
3.本发明使用的新型氯化非富勒材料在DMF溶液中具有较好的溶解性，且小分子不容易团聚，能够在钙钛矿层中形成较好的相分离，在不影响钙钛矿本身传输性能的同时，最大程度的增强了其载流子的传输效率。
附图说明
图1为本发明的基于新型氯化非富勒烯有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池的结构示意图；
图中标记：1、透明衬底；2、导电阳极；3、电子传输层；4、钙钛矿光活性层；5、空穴传输层；6、金属阴极。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本发明实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
因此，以下对在附图中提供的本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。此外，术语“第一”、“第二”等仅用于区分描述，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明实施方式的描述中，需要说明的是，术语“内”、“外”、“上”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是该发明产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，包括从下到上依次设置的透明衬底 1、导电阳极2、电子传输层3、钙钛矿光活性层4、空穴传输层5以及金属阴极6，所述钙钛矿光活性层4采用掺杂新型氯化非富勒烯材料的MAPbI3材料。
所述透明衬底1采用玻璃或透明聚合物构成；所述透明聚合物为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
所述导电阳极2采用氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(CarbonNanotube) 中的任意一种或多种的组合。
所述电子传输层3材料为SnO2，电子传输层3的厚度为20～30nm。
所述钙钛矿光活性层4的厚度为300～700nm。
所述新型氯化非富勒烯材料的浓度为0.1wt％-3wt％，所述掺杂材料为INClDCDT-b8或INClBCDT-b8 或INClBCDT-8，其化学结构式如下：
Figure BDA0002412765560000051
所述空穴传输层5为Spiro-OMeTAD，薄膜厚度为30～60nm。
所述金属阴极材料包括银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm
对照组
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极 ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆未掺杂的MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/ml的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.02V，短路电流为21.19mA/cm2，填充因子为63.77％，光电转换效率为13.78％。
实施例组
实施例1：
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极 ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆掺杂INClDCDT-b8的MAPbI3前驱体溶液(掺杂浓度为0.3wt％，以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为 500mg/mL的混合溶液使用，旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/ml的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.04V，短路电流为22.68mA/cm2，填充因子为72.65％，光电转换效率为17.13％。
实施例2：
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极 ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆掺杂INClBCDT-b8的MAPbI3前驱体溶液(掺杂浓度为0.3wt％，以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为 500mg/mL的混合溶液使用，旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/ml的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.06V，短路电流为22.87mA/cm2，填充因子为73.71％，光电转换效率为17.86％。
实施例3：
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极 ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆掺杂INClBCDT-8的MAPbI3前驱体溶液(掺杂浓度为0.3wt％，以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为 500mg/mL的混合溶液使用，旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/ml的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.06V，短路电流为22.49mA/cm2，填充因子为74.02％，光电转换效率为17.64％。
由实施例可看出，由于对照组使用的是非掺杂器件，其活性层中有较多的离子空位，导致其载流子复合严重，器件的填充影子与开路电压较低，最终器件光电转换效率与实施例1、2、3相比均较低。

Claims (9)

1.基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，包括从下到上依次设置的透明衬底(1)、导电阳极(2)、电子传输层(3)、钙钛矿光活性层(4)、空穴传输层(5)以及金属阴极(6)，所述钙钛矿光活性层(4)采用掺杂新型氯化非富勒烯材料的MAPbI3材料；所述新型氯化非富勒烯材料的浓度为0.1wt％-3wt％，所述掺杂材料为INClDCDT-b8或INClBCDT-b8或INClBCDT-8，其化学结构式如下：
Figure FDA0003612987580000011
2.根据权利要求1所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，其特征在于，所述透明衬底(1)采用玻璃或透明聚合物构成；所述透明聚合物为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述导电阳极(2)采用氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(Carbon Nanotube)中的任意一种或多种的组合。
4.根据权利要求1所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述电子传输层(3)材料为SnO2，电子传输层(3)的厚度为20～30nm。
5.根据权利要求1所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述钙钛矿光活性层(4)的厚度为300～700nm。
6.根据权利要求1所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述空穴传输层(5)为Spiro-OMeTAD，薄膜厚度为30～60nm。
7.根据权利要求1所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述金属阴极材料包括银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm。
8.根据权利要求1-7任一权利要求所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：将透明衬底(1)及导电阳极(2)所组成的基板洗净并干燥；
步骤2：在导电阳极(2)表面旋涂SnO2溶液，然后进行退火，制得电子传输层(3)；
步骤3：配制钙钛矿前驱体溶液,并将新型氯化非富勒烯材料按照比例掺杂到钙钛矿前驱体溶液中；
步骤4：隔离环境，即无尘无氧干燥环境中，在电子传输层(3)上旋涂钙钛矿溶液，然后进行退火处理，制成钙钛矿光活性层(4)；其中隔离环境是指无尘无氧干燥环境；
步骤5：在钙钛矿活性层(4)上旋涂Spiro-OMeTAD溶液，制成空穴传输层(5)；
步骤6：高真空环境下，在空穴传输层(5)上蒸镀金属阴极(6)，制得钙钛矿太阳能电池。
9.根据权利要求8所述的基于有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，
步骤1中，使用洗涤剂、丙酮溶液、去离子水和异丙酮对衬底进行清洗，清洗后使用氮气吹干；
步骤2中，SnO2溶液为含2～3wt％的SnO2的水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为15min；
步骤3中，钙钛矿前驱体溶液总浓度为500mg/ml；
步骤4中，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为20min；
步骤5中，Spiro-OMeTAD溶液的浓度为72.15mg/mL，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为45s；
步骤6中，蒸镀的工艺条件为高真空环境下(3×10-4Pa)加热。
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