CN108346742A - 基于聚苯乙烯界面层提高光伏性能的钙钛矿电池及其制备 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种基于聚苯乙烯界面层提高光伏性能的钙钛矿电池及其制备。所述钙钛矿电池包括：衬底材料、透明电极、电子传输层、钙钛矿吸光层、聚苯乙烯界面层、空穴传输层、对电极。其中聚苯乙烯界面层可钝化钙钛矿吸光层和空穴传输层的界面缺陷，促进光生载流子分离传输，同时良好的疏水性可抑制空气中水分的渗入，减慢钙钛矿吸光层的分解，可提高器件的光电转化效率和长效稳定性。本发明方法简单有效，可使钙钛矿电池最高效率突破20%，空气中放置两个月维持85%初始效率，具有极大的应用潜力。

Description

基于聚苯乙烯界面层提高光伏性能的钙钛矿电池及其制备
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池领域，特别涉及基于聚苯乙烯界面层提高光伏性能的钙钛矿电池及其制备。
背景技术
太阳能取之不尽用之不竭，具有清洁无污染的特点。近年来太阳能电池技术快速发展，而其中钙钛矿电池成为备受瞩目的一类电池，器件效率从2009年的3.8％迅速提高到了22.7％。钙钛矿电池具有高转化效率、制备简单、材料广泛、成本低廉等优点，应用前景十分广阔。
目前钙钛矿太阳能电池，可分为平面结构和介孔结构，主要包括透明电极、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层、对电极等。其中钙钛矿材料吸光后，产生的光生电子和空穴可分别传输到电子传输层和空穴传输层。界面缺陷及能级不匹配会产生极大的非辐射复合，减低载流子的分离传输效率，增加界面电容，造成低光电转化效率和电流电压滞后等现象，极大的抑制了高效光伏器件的制备与发展。
因此，减少钙钛矿吸光层和载流子传输层之间的界面缺陷，抑制非辐射复合，提高载流子分离传输效率，提高器件的光电转化效率和器件的长效稳定性，显得极其重要。
发明内容
针对上述钙钛矿电池中存在的问题，本发明提出通过在钙钛矿吸光层和空穴传输层之间沉积聚苯乙烯界面层，以抑制钙钛矿和空穴传输层的界面缺陷，促进光生载流子的分离传输，以提高器件光电转化效率；而且聚苯乙烯良好的疏水性会对钙钛矿吸光层提供保护，减慢钙钛矿材料的衰减分解，大大提高器件的长期稳定性。
为了实现本发明的目的，具体技术方案如下：
本发明基于聚苯乙烯界面层提高钙钛矿电池的光伏性能，其电池结构自下而上包括衬底材料、透明电极、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和对电极，其中电子传输层可为平面结构或者为多孔骨架结构。
所述衬底材料为硬质透明玻璃或者柔性有机塑料。
所述透明电极为铟锡氧化物、氟锡氧化物或铝锌氧化物，透光度>70％，面电阻<15Ω。
所述电子传输层具有分离传输钙钛矿吸光层中光生电子的作用，主要由金属氧化物组成，为二氧化钛，厚度为20-50nm；所述多孔骨架为微孔互穿结构，金属颗粒粒径在10-50nm，厚度为80-600nm。
所述钙钛矿光吸收层材料为ABX3型，其中A可为Rb+、Cs+、CH3NH3 +、HC(NH2)2 +，B可以为Pb2+、Sn2+、Cu2+，X可以为Cl-、Br-、I-、SCN-等，膜厚度为100-1000nm。
所述的空穴传输层为Spiro-OMeTAD、P3HT、PTAA、CuI、CuSCN、Cu2O、NiOx和MoOx中的一种或多种。
所述对电极为对电极为金属电极或者导电碳材料电极。
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)溶剂配置：致密二氧化钛前驱体：0.25M酞酸丁酯溶于乙醇溶液；Cs0.05(FA0.83MAPb0.17)0.95Pb(I0.83Br3)3钙钛矿前驱体：1.1M PbI2，1M FAI，0.22M PbBr2，0.2MMABr，50ul CsI(1.5M溶于二甲基亚砜溶液)，溶剂为二甲基甲酰胺和二甲基亚砜(体积比4:1)；空穴传输层前驱体：72.3mg spiro-OMeTAD溶于氯苯溶剂；聚苯乙烯界面层溶液制备：将聚苯乙烯溶于高纯无水级二氯苯溶液，配置成0-20mg/ml不同浓度的溶液；
(2)电子传输层沉积：在FTO表面旋涂步骤(1)配置的致密前驱液，500℃烧结30min，获得10-100nm致密二氧化钛；将商业Dyesol 30-NRD与乙醇按比例进行混合，旋涂后500℃烧结30min，形成相互贯穿的微孔，厚度控制为100-600nm；
(3)钙钛矿吸光层的原位溶液法制备：在制备好电子传输层表面滴加钙钛矿前驱体，1000rpm旋涂10s，6000rpm旋涂30s，在旋涂停止前20s，滴加100ul氯苯促进形成钙钛矿膜层，然后100℃退火30min，厚度控制为100-1000nm；
(4)聚苯乙烯界面层沉积：在制备好钙钛矿吸光层表面旋涂聚苯乙烯前驱体，3000rpm旋涂30s；
(5)空穴传输层沉积：在样品表面旋涂Spiro-OMeTAD溶液，厚度控制为100-400nm；
(6)对电极沉积：热蒸镀沉积银电极，厚度控制为50-150nm。
步骤(3)中所述溶液法的溶剂包括极性溶剂和非极性溶剂，其中极性溶剂溶解钙钛矿材料，包括二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、γ-丁内酯中一种或多种；非极性溶剂与钙钛矿材料相互不溶，包括苯、甲苯、1,2-二甲苯、1,3-二甲苯、1,4-二甲苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯中的一种或多种。
本发明的有益效果是：由于采用上述技术方案，本发明通过在钙钛矿层和空穴传输层之间沉积聚苯乙烯界面层，可促进光生载流子的传输，同时钝化界面缺陷，以提高器件性能；并且聚苯乙烯界面层良好的疏水性可阻碍空气中水汽的渗入，以减慢钙钛矿材料的分解，有效提高器件的稳定性。
附图说明
图1为实施例1与对比例1的光电性能对比示意图。
图2为实施例1与对比例1外量子效率(EQE)测试示意图。
图3为实施例1与对比例1的器件稳定性测试示意图。
图4为实施例1与对比例1的接触角测试示意图。
具体实施方式
以下结合实施例，对本发明进一步详细描述。对本领域相关技术人员来说没有这些细节描述也可以完全理解本发明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用于解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明一种基于聚苯乙烯界面层提高光伏性能的钙钛矿电池，所述钙钛矿电池自下而上包括衬底材料、透明电极、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和对电极，其特征在于，所述钙钛矿电池还包括聚苯乙烯界面层，所述聚苯乙烯界面层设置在所述钙钛矿吸光层和空穴传输层之间。
所述聚苯乙烯界面层的厚度为0.5-10nm。
所述电子传输层为平面结构或者为多孔骨架结构。
所述透明电极为铟锡氧化物、氟锡氧化物或铝锌氧化物。
所述电子传输层为TiO2、ZnO、SnO2、PCBM或C60。
所述钙钛矿吸光层材料为ABX3型，其中A为Rb+、Cs+、CH3NH3 +、HC(NH2)2 +，B为Pb2+、Sn2 +、Cu2+，X为Cl-、Br-、I-、SCN-，厚度为80-1000nm。
所述的空穴传输层为Spiro-OMeTAD、P3HT、PTAA、CuI、CuSCN、NiOx和MoOx中的一种或多种。
一种制备上述钙钛矿太阳能电池的方法，该方法具体包括以下步骤：
(1)在透明电极上沉积平面或者多孔结构电子传输层；
(2)在电子传输层表面通过原位溶液法制备钙钛矿吸光层；通过钙钛矿前驱体浓度调节钙钛矿层厚度，使其与电子传输层形成异质结；
(3)在钙钛矿吸光层表面沉积聚苯乙烯界面层，通过前驱体浓度调整界面层厚度；
(4)然后沉积空穴传输层和对电极，即得到钙钛矿电池。
实施例1：
具有聚苯乙烯界面层的钙钛矿电池的制备，
(1)溶剂配置：致密二氧化钛前驱体：0.25M酞酸丁酯溶于乙醇溶液；Cs0.05(FA0.83MAPb0.17)0.95Pb(I0.83Br3)3钙钛矿前驱体：1.1M PbI2，1M FAI，0.22M PbBr2，0.2MMABr，50ul CsI(1.5M溶于二甲基亚砜溶液)，溶剂为二甲基甲酰胺和二甲基亚砜(体积比4:1)；空穴传输层前驱体：72.3mg spiro-OMeTAD溶于氯苯溶剂；聚苯乙烯界面层溶液制备：将聚苯乙烯溶于高纯无水级二氯苯溶液，配置成10mg/ml的溶液；
(2)电子传输层沉积：在FTO表面旋涂步骤(1)配置的致密致密前驱液，500℃烧结30min，获得40nm致密二氧化钛；将商业Dyesol 30-NRD与乙醇按比例进行混合，旋涂后500℃烧结30min，形成相互贯穿的微孔，厚度控制为150nm；
(3)钙钛矿吸光层的原位溶液法制备：在制备好电子传输层表面滴加钙钛矿前驱体，1000rpm旋涂10s，6000rpm旋涂30s，在旋涂停止前20s，滴加100ul氯苯促进形成钙钛矿膜层，然后100℃退火30min，厚度控制为450nm；
(4)聚苯乙烯界面层沉积：在制备好钙钛矿吸光层表面旋涂聚苯乙烯前驱体，3000rpm旋涂30s；
(5)空穴传输层沉积：在样品表面旋涂Spiro-OMeTAD溶液，厚度控制为200nm；
(6)对电极沉积：热蒸镀沉积银电极，厚度控制为120nm。
对比例1：
无聚苯乙烯界面层的钙钛矿电池制备，
(1)溶剂配置：致密二氧化钛前驱体：0.25M酞酸丁酯溶于乙醇溶液；Cs0.05(FA0.83MAPb0.17)0.95Pb(I0.83Br3)3钙钛矿前驱体：1.1M PbI2，1M FAI，0.22M PbBr2，0.2MMABr，50ul CsI(1.5M溶于二甲基亚砜溶液)，溶剂为二甲基甲酰胺和二甲基亚砜(体积比4:1)；空穴传输层前驱体：72.3mg spiro-OMeTAD溶于氯苯溶剂；
(2)电子传输层沉积：在FTO表面旋涂步骤(1)配置的致密致密前驱液，500℃烧结30min，获得40nm致密二氧化钛；将商业Dyesol 30-NRD与乙醇按比例进行混合，旋涂后500℃烧结30min，形成相互贯穿的微孔，厚度控制为150nm；
(3)钙钛矿吸光层的原位溶液法制备：在制备好电子传输层表面滴加钙钛矿前驱体，1000rpm旋涂10s，6000rpm旋涂30s，在旋涂停止前20s，滴加100ul氯苯促进形成钙钛矿膜层，然后100℃退火30min，厚度控制为450nm；
(4)空穴传输层沉积：在样品表面旋涂Spiro-OMeTAD溶液，厚度控制为200nm；
(5)对电极沉积：热蒸镀沉积银电极，厚度控制为120nm。
器件性能测试：
将实例1和对比例1制备的钙钛矿电池置于标准光强下(Newport,AM 1.5G，100mWcm-2)下进行光伏性能测试。测量结果如图1所示，加入聚苯乙烯界面层，钙钛矿电池效率由19.24％提高到20.46％，具体电池性能参数如表1所示。
表1钙钛矿电池的性能参数
图2给出的是外量子效率(EQE)测试，可以发现加入聚苯乙烯界面层后钙钛矿电池的积分电流由21.82mA cm-2提高到22.16mA cm-2，与电流电压曲线结果相符合。
图3给出的是钙钛矿电池的稳定性测试，加入聚苯乙烯界面层后，未封装的钙钛矿电池在空气中放置两个月后，仍然可以维持85％的原始效率，极大的提高了器件的长效稳定性。
图4给出了接触角测试，加入聚苯乙烯界面层后，钙钛矿表面的接触角由75.1o提高到92.5o，说明聚苯乙烯界面层可以提高钙钛矿吸光层的疏水性，有效阻碍空气中水汽的渗入，有利于器件稳定性的提高。
实施例2：
具有聚苯乙烯界面层的平面型钙钛矿电池的制备：
(1)溶剂配置：致密二氧化钛前驱体：0.25M酞酸丁酯溶于乙醇溶液；Cs0.05(FA0.83MAPb0.17)0.95Pb(I0.83Br3)3钙钛矿前驱体：1.1M PbI2，1M FAI，0.22M PbBr2，0.2MMABr，50ul CsI(1.5M溶于二甲基亚砜溶液)，溶剂为二甲基甲酰胺和二甲基亚砜(体积比4:1)；空穴传输层前驱体：72.3mg spiro-OMeTAD溶于氯苯溶剂；聚苯乙烯界面层溶液制备：将聚苯乙烯溶于高纯无水级二氯苯溶液，配置成10mg/ml的溶液；
(2)电子传输层沉积：在FTO表面旋涂步骤(1)配置的致密致密前驱液，500℃烧结30min，获得40nm致密二氧化钛；
(3)钙钛矿吸光层的原位溶液法制备：在制备好电子传输层表面滴加钙钛矿前驱体，1000rpm旋涂10s，6000rpm旋涂30s，在旋涂停止前20s，滴加100ul氯苯促进形成钙钛矿膜层，然后100℃退火30min，厚度控制为450nm；
(4)聚苯乙烯界面层沉积：在制备好钙钛矿吸光层表面旋涂聚苯乙烯前驱体，3000rpm旋涂30s；
(5)空穴传输层沉积：在样品表面旋涂Spiro-OMeTAD溶液，厚度控制为200nm；
(6)对电极沉积：热蒸镀沉积银电极，厚度控制为120nm。
实施例3：
具有聚苯乙烯界面层的甲胺铅碘型钙钛矿电池的制备：
(1)溶剂配置：致密二氧化钛前驱体：0.25M酞酸丁酯溶于乙醇溶液；甲胺铅碘钙钛矿前驱体：1.4M PbI2，1.4M MAI，溶剂为二甲基甲酰胺和二甲基亚砜(体积比9:1)；空穴传输层前驱体：72.3mg spiro-OMeTAD溶于氯苯溶剂；聚苯乙烯界面层溶液制备：将聚苯乙烯溶于高纯无水级二氯苯溶液，配置成10mg/ml的溶液；
(2)电子传输层沉积：在FTO表面旋涂步骤(1)配置的致密致密前驱液，500℃烧结30min，获得40nm致密二氧化钛；将商业Dyesol 30-NRD与乙醇按比例进行混合，旋涂后500℃烧结30min，形成相互贯穿的微孔，厚度控制为150nm；
(3)钙钛矿吸光层的原位溶液法制备：在制备好电子传输层表面滴加钙钛矿前驱体，3000rpm旋涂30s，在旋涂停止前20s，滴加100ul氯苯促进形成钙钛矿膜层，然后100℃退火30min，厚度控制为350nm；
(4)聚苯乙烯界面层沉积：在制备好钙钛矿吸光层表面旋涂聚苯乙烯前驱体，3000rpm旋涂30s；
(5)空穴传输层沉积：在样品表面旋涂Spiro-OMeTAD溶液，厚度控制为200nm；
(6)对电极沉积：热蒸镀沉积银电极，厚度控制为120nm。
以上所述仅是发明实例来说明本发明的详细特征及方法，应当指出：对于本领域的专业技术人员而言，在不脱离本发明方法和范围的情况下，对本发明公开的材料成分和器件结构进行修改或变形，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种基于聚苯乙烯界面层提高光伏性能的钙钛矿电池，所述钙钛矿电池自下而上包括衬底材料、透明电极、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和对电极，其特征在于，所述钙钛矿电池还包括聚苯乙烯界面层，所述聚苯乙烯界面层设置在所述钙钛矿吸光层和空穴传输层之间。
2.根据权利要求1所述的钙钛矿电池，其特征在于，所述聚苯乙烯界面层的厚度为0.5-10nm。
3.根据权利要求1所述的钙钛矿电池，其特征在于，所述电子传输层为平面结构或者为多孔骨架结构。
4.根据权利要求1所述的钙钛矿电池，其特征在于，所述透明电极为铟锡氧化物、氟锡氧化物或铝锌氧化物。
5.根据权利要求1所述的钙钛矿电池，其特征在于，所述电子传输层为TiO2、ZnO、SnO2、PCBM或C60。
6.根据权利要求1所述的钙钛矿电池，其特征在于，所述钙钛矿吸光层材料为ABX3型，其中A为Rb+、Cs+、CH3NH3 +、HC(NH2)2 +，B为Pb2+、Sn2+、Cu2+，X为Cl-、Br-、I-、SCN-，厚度为80-1000nm。
7.根据权利要求1所述的钙钛矿电池，其特征在于，所述的空穴传输层为Spiro-OMeTAD、P3HT、PTAA、 CuI、CuSCN、NiOx和MoOx中的一种或多种。
8.一种制备如权利要求1~7任一所述钙钛矿太阳能电池的方法，其特征在于，该方法具体包括以下步骤：
（1）在透明电极上沉积平面或者多孔结构电子传输层；
（2）在电子传输层表面通过原位溶液法制备钙钛矿吸光层；通过钙钛矿前驱体浓度调节钙钛矿层厚度，使其与电子传输层形成异质结；
（3）在钙钛矿吸光层表面沉积聚苯乙烯界面层，通过前驱体浓度调整界面层厚度；
（4）然后沉积空穴传输层和对电极，即得到钙钛矿电池。
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