CN112563421A - 一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于DNT‑Ph‑Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池及其制备方法新型含Br离子p型半导体材料为一种高空穴迁移率的小分子材料，具有合成简单，成本低廉，迁移率高等特点，能够作为良好的钝化剂从而钝化钙钛矿中的电子空穴缺陷，进而提高界面处的激子传输效率；使用的DNT‑Ph‑Br材料由于在端基上增加了Br基团，从而能够对钙钛矿中的卤素离子空位进行钝化，进而促进离子交换，使得钙钛矿形成的晶粒更加致密，晶粒尺寸更大，更加有利于载流子在其内部的传输。使用的DNT‑Ph‑Br材料具有较好的空气稳定性及隔绝水氧的能力，将其插入空穴传输层与钙钛矿层中间，能够有限抑制水样分子扩散到钙钛矿层从而使其降解，能够大幅提升钙钛矿太阳能电池的稳定性。

Description

一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池及其制 备方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池器件技术领域，尤其涉及基于DNT-Ph-Br的界面钝化层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
在钙钛矿太阳能电池中，金属卤化物钙钛矿是ABX3结构，其中A可为铷(Rb)，铯(Cs)，甲铵(MA)或甲脒(FA)；B可为锡(Sn)或铅(Pb)；X可为氯(Cl)，溴(Br)或碘(I)。这些钙钛矿可以通过多种技术进行处理(包括廉价的溶液法处理)。然而在钙钛矿薄膜的结晶过程中，由于不同组分容忍因子的不同，其在离子配位过程中不能完全配位，就会形成大量的阳离子以及阴离子空位。这些空位在器件中能够形成电子以及空穴陷阱，从而降低器件中载流子的传输效率，进而降低器件性能。而通过界面修饰的方法来钝化活性层与空穴传输层间的缺陷以及电子陷阱是提升钙钛矿太阳能电池效率的主要方法之一。然而普通的钝化材料，其仅仅只是通过路易斯酸或者路易斯碱以及铵离子基团对钙钛矿的阳离子进行钝化，其钝化效果极其有限。同时，由于大部分钝化材料的空穴迁移率较低，使得在钝化缺陷的同时，降低了器件的短路电流。随着人类社会的发展，能源问题已经成为了一个不容忽视的问题。
传统的化石能源储量有限，且对环境不友好，寻找新的替代能源成为了首要任务。太阳能作为新兴能源中的一种，具有取之不尽，用之不竭，没有污染等优点，是其它能源不可比拟的；基于上述原因，如何利用太阳能成为了科研领域与工业领域共同关注的热点[1]。太阳能光伏(Photovoltaics，PV)技术，就是将太阳能直接转换为电能的技术，是当前面对能源危机最有前景的解决办法之一。而研究的关键在于制备高效率，低成本的太阳能光伏器件。目前，各种基于无机材料(硅基，III-V族半导体，碲化镉(CdTe)，铜铟镓硒(CIGS))的光伏器件依然主导着市场。然而，由于较高的制备成本以及相关的环境问题，传统的PV技术并不能成功地代替电网供电。目前来看，全球通过PV技术产生的能源只能占到能源总量的0.1％，太阳能PV领域依然是一片蓝海，新的技术亟待开发。
近年来，新一代的钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cell，PSC)，由于其原材料资源分布广泛、化学结构易修饰、化合物的制备提纯加工简便、器件具有良好的机械柔韧性、可以制成大面积的柔性薄膜器件、易于工业生产以及低成本的特点，成为目前PV领域研究的重点和热点、展现出了极大的潜力。
发明内容
本发明的目的在于：提供了一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池及其制备方法，解决了传统钝化层迁移率低，只钝化阳离子缺陷的问题，进而大幅提高器件的光电转换效率。
一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述太阳能电池从下到上依次为透明衬底、导电阴极、电子传输层、钙钛矿光活性层，界面钝化层，空穴传输层、以及金属阳极，且上述各层按序依次制备。
进一步地，所述衬底采用玻璃或透明聚合物构成；所述透明聚合物包括聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
进一步地，所述导电阴极采用氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(Carbon Nanotube)中的任意一种或多种的组合。
进一步地，所述电子传输层材料为SnO2，薄膜厚度为20～30nm。
进一步地，所述钙钛矿光活性层采用材料为MAPbI3，薄膜厚度为300～700nm。
进一步地，所述界面钝化层材料为DNT-Ph-Br，其化学结构式如下：
Figure BDA0002826877820000021
所述界面钝化材料厚度为5～20nm。
进一步地，所述空穴传输层为Spiro-OMeTAD，薄膜厚度为30～60nm。
进一步地，所述金属阳极材料包括银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm。
一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，其特征包括以下步骤：
步骤1：将衬底洗净并干燥；
步骤2：在衬底表面旋涂SnO2溶液，然后进行退火，制得电子传输层；
步骤3：配制钙钛矿前驱体溶液,并将新型氯化非富勒烯材料按照比例掺杂到钙钛矿前驱体溶液中；
步骤4：隔离环境，即无尘无氧干燥环境中，在基片上旋涂钙钛矿溶液，然后进行退火处理，制成钙钛矿光活性层；其中隔离环境是指无尘无氧干燥环境，一般可以通过手套箱设备实现；
步骤5：在钙钛矿活性层上旋涂DNT-Ph-Br，制成界面钝化层；
步骤6：在界面钝化层上旋涂Spiro-OMeTAD溶液，制成空穴传输层；
步骤7：高真空环境下，在空穴传输层上蒸镀金属阳极，制得钙钛矿太阳能电池。
其中，步骤1中，使用洗涤剂、丙酮溶液、去离子水和异丙酮对衬底进行清洗，清洗后使用氮气吹干；步骤4中，所述隔离环境是指无尘无氧干燥环境，如手套箱。
进一步的，步骤2中，SnO2溶液为含2～3wt％的SnO2的水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为15min。
进一步的，所述步骤3前驱体溶液总浓度为500mg/ml。
进一步的，步骤4中，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为20min。
进一步的，步骤5中，DNT-Ph-Br液的浓度为5-10mg/mL，旋涂转速为6000rpm，旋涂时间为45s。
进一步的，步骤6中，Spiro-OMeTAD溶液的浓度为72.15mg/mL，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为45s。
进一步的，步骤7中，蒸镀的工艺条件为高真空环境下(3×10-4Pa)加热，，金属阳极蒸镀厚度为100-200nm。
综上所述，由于采用了上述技术方案，本发明的有益效果是：
1.本发明中使用的新型含Br离子p型半导体材料为一种高空穴迁移率的小分子材料，具有合成简单，成本低廉，迁移率高等特点，能够作为良好的钝化剂从而钝化钙钛矿中的电子空穴缺陷，进而提高界面处的激子传输效率；
2.本发明使用的DNT-Ph-Br材料由于在端基上增加了Br基团，从而能够对钙钛矿中的卤素离子空位进行钝化，进而促进离子交换，使得钙钛矿形成的晶粒更加致密，晶粒尺寸更大，更加有利于载流子在其内部的传输。
3.本发明使用的DNT-Ph-Br材料具有较好的空气稳定性及隔绝水氧的能力，将其插入空穴传输层与钙钛矿层中间，能够有限抑制水样分子扩散到钙钛矿层从而使其降解，能够大幅提升钙钛矿太阳能电池的稳定性。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图，其中：
图1是本发明的基于新型氯化非富勒烯有机材料混合掺杂的钙钛矿太阳能电池的结构示意图；
图中标记：1、透明衬底；2、导电阴极；3、电子传输层；4、钙钛矿光活性层；5、界面钝化层；6、空穴传输层；7金属阳极。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明，即所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本发明实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
因此，以下对在附图中提供的本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明的实施例，本领域技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
需要说明的是，术语“第一”和“第二”等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的过程、方法、物品或者设备中还存在另外的相同要素。
下面结合实施例对本发明的特征和性能作进一步的详细描述。
实施例一
本发明实施首先选取对照组进行对比：
对照组
对由衬底及透明导电阴极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阴极ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆未掺杂的MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/ml的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阳Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.04V，短路电流为21.46mA/cm2，填充因子为66.86％，光电转换效率为14.92％。器件在空气中存放10天后，器件效率降低为初始效率的56％。
实施例组
对由衬底及透明导电阴极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阴极ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆未掺杂的MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆DNT-Ph-Br溶液(以5mg/ml的浓度溶于氯苯溶液)以制备界面钝化层；随后在界面钝化层上旋涂Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/ml的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层(为避免溶剂互溶，采用动态旋涂的方法以避免互溶)，在空穴传输层上蒸镀阳极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.08V，短路电流为22.98mA/cm2，填充因子为69.11％，光电转换效率为17.15％。器件在空气中存放10天后，器件效率仍然保持初始效率的83％。在空气中存放30天后，器件效率仍然保持初始效率的72％。
由实施例可看出，采用DNT-Ph-Br钝化后的器件短路电流，填充因子以及开路电压均得到提升，表面其钝化层能够有效钝化钙钛矿的界面缺陷，降低缺陷态密度，促进电荷传输。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明的保护范围，任何熟悉本领域的技术人员在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述太阳能电池从下到上依次为透明衬底、导电阴极、电子传输层、钙钛矿光活性层，界面钝化层，空穴传输层以及金属阳极，且上述各层按序依次制备。
2.根据权利要求1所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述衬底采用玻璃或透明聚合物构成；所述透明聚合物包括聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述界面钝化层材料为DNT-Ph-Br，所述界面钝化材料厚度为5～20nm。
4.根据权利要求1所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述空穴传输层为Spiro-OMeTAD，薄膜厚度为30～60nm。
5.根据权利要求1所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述金属阳极材料包括银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm。
6.一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层的钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征包括以下步骤：
步骤1：将衬底洗净并干燥；
步骤2：在衬底表面旋涂SnO2溶液，然后进行退火，制得电子传输层；
步骤3：配制钙钛矿前驱体溶液,并将新型氯化非富勒烯材料按照比例掺杂到钙钛矿前驱体溶液中；
步骤4：隔离环境，即无尘无氧干燥环境中，在基片上旋涂钙钛矿溶液，然后进行退火处理，制成钙钛矿光活性层；
步骤5：在钙钛矿活性层上旋涂DNT-Ph-Br，制成界面钝化层；
步骤6：在界面钝化层上旋涂Spiro-OMeTAD溶液，制成空穴传输层；
步骤7：高真空环境下，在空穴传输层上蒸镀金属阳极，制得钙钛矿太阳能电池。
7.根据权利要求6所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于：步骤2中，SnO2溶液为含2～3wt％的SnO2的水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为15min。
8.根据权利要求6所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于：所述步骤3前驱体溶液总浓度为500mg/ml。
9.根据权利要求6所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于：步骤4中，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为20min。
10.根据权利要求6所述的一种基于DNT-Ph-Br的界面钝化层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于：步骤5中，DNT-Ph-Br液的浓度为5-10mg/mL，旋涂转速为6000rpm，旋涂时间为45s。
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