CN111430543B - 一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法，涉及太阳能电池技术领域，本发明包括从下到上依次为：透明衬底，导电阳极，电子传输层，钙钛矿光活性层，空穴传输层，金属阴极。所述钙钛矿空穴传输层为DNT‑4TPA，分子结构简单，空穴迁移率高、效率高、电导率高和溶解性好，由所述空穴传输材料制备的钙钛矿太阳能电池可与钙钛矿能级匹配。有效地提高了钙钛矿太阳能电池的短路电流，开路电压以及填充因子，从而提升了器件光电转换效率。与传统器件所使用的Spiro‑OMeTAD相比，其空穴传输层不需要氧化，能够有效地减少水氧对器件的侵蚀，从而提高钙钛矿太阳能电池器件的稳定性和寿命。

Description

一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池器件技术领域，更具体的是涉及一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着人类社会的发展，能源问题已经成为了一个不容忽视的问题。传统的化石能源储量有限，且对环境不友好，寻找新的替代能源成为了首要任务。太阳能作为新兴能源中的一种，具有取之不尽，用之不竭，没有污染等优点，是其它能源不可比拟的；基于上述原因，如何利用太阳能成为了科研领域与工业领域共同关注的热点[1]。太阳能光伏(Photovoltaics，PV)技术，就是将太阳能直接转换为电能的技术，是当前面对能源危机最有前景的解决办法之一。而研究的关键在于制备高效率，低成本的太阳能光伏器件。目前，各种基于无机材料(硅基，III-V族半导体，碲化镉(CdTe)，铜铟镓硒(CIGS))的光伏器件依然主导着市场。然而，由于较高的制备成本以及相关的环境问题，传统的PV技术并不能成功地代替电网供电。目前来看，全球通过PV技术产生的能源只能占到能源总量的0.1％，太阳能PV领域依然是一片蓝海，新的技术亟待开发。
近年来，新一代的钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cell，PSC)，由于其原材料资源分布广泛、化学结构易修饰、化合物的制备提纯加工简便、器件具有良好的机械柔韧性、可以制成大面积的柔性薄膜器件、易于工业生产以及低成本的特点，成为目前PV领域研究的重点和热点、展现出了极大的潜力。
在太阳能电池中，空穴传输层的使用能有效地阻挡电子，增加阳极对空穴的收集，提高空穴在器件中的传输效率，从而改善器件性能。然而在钙钛矿太阳能电池中，应用最广的空穴传输材料Spiro-OMeTAD合成复杂，载流子迁移率低，市场价格较高，且性质不稳定，需要高真空等高能耗加工过程，这严重制约了钙钛矿太阳能电池效率的进一步提升及商业化生产的实现，这是目前钙钛矿太阳能电池领域面临的一个非常重要的问题。
发明内容
本发明的目的在于：为了解决传统空穴传输层材料Spiro-OMeTAD迁移率低，器件稳定性差，寿命较短的技术问题，本发明提供一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
本发明为了实现上述目的具体采用以下技术方案：
一种基于空穴传输层的钙钛矿光太阳能电池，包括从下到上依次设置的透明衬底、导电阳极、电子传输层、钙钛矿光活性层、空穴传输层以及金属阴极，空穴传输层为Car-4-TPA的小分子层。
进一步地，所述透明衬底的材质为玻璃或透明聚合物；所述透明聚合物为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
进一步地，所述导电阳极的材质为氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(Carbon Nanotube)中的任意一种或多种的组合。
进一步地，所述电子传输层的材料为SnO2，电子传输层的厚度为20～30nm。
进一步地，所述钙钛矿光活性层采用材料为MAPbI3，钙钛矿光活性层的厚度为300～700nm。
进一步地，所述空穴传输层为一种命名为DNT-4TPA的小分子，空穴传输层的厚度为30～60nm，其化学结构式如下：
Figure GDA0003497477520000021
进一步地，所述金属阴极材料为银、铝或铜的一种或多种，金属阴极的厚度为100～200nm。
一种基于空穴传输层的钙钛矿光太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将透明衬底和导电阳极组成的基板洗净并干燥；
步骤2：在导电阳极表面旋涂SnO2溶液，然后进行退火，制得电子传输层；
步骤3：配制钙钛矿前驱体溶液；
步骤4：隔离环境，即无尘无氧干燥环境中，在步骤2得到的电子传输层上旋涂钙钛矿溶液，然后进行退火处理，制成钙钛矿光活性层；一般可以通过手套箱设备实现；
步骤5：在钙钛矿活性层上旋涂DNT-4TPA溶液，制成空穴传输层；
步骤6：高真空环境下，在空穴传输层上蒸镀金属阴极，制得钙钛矿光太阳能电池。
进一步，步骤1中，使用洗涤剂、丙酮溶液、去离子水和异丙酮对衬底进行清洗，清洗后使用氮气吹干；步骤4中，所述隔离环境是指无尘无氧干燥环境，如手套箱；步骤2中，SnO2溶液为含2～3wt％的SnO2的水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为15min。
进一步地，所述步骤3前驱体溶液总浓度为500mg/mL，步骤4中，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为20min，步骤5中，Car-4-TPA溶液的浓度为20-50mg/mL，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为45s，步骤6中，蒸镀的工艺条件为高真空环境3×10-4Pa下加热，金属阴极蒸镀厚度为100-200nm。
本发明的有益效果如下：
1、本发明结构简单，使用的DNT-4TPA为一种平面型小分子材料，具有合成简单，成本低廉，空穴迁移率高，能级与钙钛矿匹配等特点，适用于替代现有空穴传输层材料并适用于大规模的生产；
2.本发明使用的DNT-4TPA由于较高的空穴迁移率，其制备过程中无需掺杂，大大简化了器件制备工艺，并由于其较好的溶解性，使得其适用于溶液法制备，可提高器件制备的兼容性，增强其适用范围；
3.本发明使用的DNT-4TPA具有较高的空气稳定性及隔绝水氧的能力，其平面结构不会发生离子扩散，基于此材料的钙钛矿太阳能器件的稳定性及寿命大幅提高，为未来钙钛矿电池的产业化奠定了较好的基础。
附图说明
图1为本发明的基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池的结构示意图；
图2为对照组(对应图例1)与实施例3(对应图例3)在大气环境下归一化性能衰减曲线。
附图标记：1、透明衬底；2、导电阳极；3、电子传输层；4、钙钛矿光活性层；5、空穴传输层；6、金属阴极。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本发明实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
因此，以下对在附图中提供的本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。此外，术语“第一”、“第二”等仅用于区分描述，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明实施方式的描述中，需要说明的是，术语“内”、“外”、“上”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是该发明产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，包括从下到上依次设置的透明衬底1、导电阳极2、电子传输层3、钙钛矿光活性层4、空穴传输层5以及金属阴极6，空穴传输层5为一种命名为DNT-4TPA的小分子层。
所述透明衬底1采用玻璃或透明聚合物构成；透明聚合物为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种。
所述导电阳极2采用氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(CarbonNanotube)中的任意一种或多种的组合。
所述电子传输层3材料为SnO2，薄膜厚度为20～30nm。
所述钙钛矿光活性层4采用材料为MAPbI3，薄膜厚度为300～700nm。
所述空穴传输层5为一种命名为DNT-4TPA的小分子，薄膜厚度为30～60nm，其化学结构式如下：
Figure GDA0003497477520000041
所述金属阴极6材料为银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm。
对照组
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆Spiro-OMeTAD溶液(以72.15mg/mL的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.01V，短路电流为21.06mA/cm2，填充因子为62.65％，光电转换效率为13.32％。
实施例组
实施例1
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆DNT-4TPA溶液(以50mg/mL的浓度溶于氯苯溶液，不进行任何掺杂)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.03V，短路电流为22.19mA/cm2，填充因子为67.44％，光电转换效率为15.41％。
实施例2
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆DNT-4TPA溶液(以50mg/mL的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.04V，短路电流为22.83mA/cm2，填充因子为70.04％，光电转换效率为16.62％。
实施例3
对由衬底及透明导电阳极ITO所组成的基板进行清洗，清洗后用氮气吹干；在透明导电阳极ITO表面旋转涂覆SnO2(水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间30s，厚度20-30nm)制备电子传输层，并将所形成的薄膜进行热退火(退火温度150℃,退火时间15min)；在电子传输层上旋转涂覆MAPbI3前驱体溶液(以DMF为溶剂混合形成溶质浓度为500mg/mL的混合溶液使用,旋涂转速为4000rpm,旋涂时间为30s,厚度为500nm)制备钙钛矿光活性层，旋涂后向钙钛矿活性碳层迅速滴加氯苯溶液以抑制钙钛矿的无序结晶，然后在120℃温度下退火20min；在钙钛矿光活性层表面旋转涂覆DNT-4TPA溶液(以50mg/mL的浓度溶于氯苯溶液，并掺杂Li-TFSI与FK209)制备空穴传输层，在空穴传输层上蒸镀阴极Au(100nm)，其器件面积为6mm2。在AM1.5标准测试条件下：器件的开路电压为1.08V，短路电流为22.92mA/cm2，填充因子为72.17％，光电转换效率为17.86％。
由实施例可看出，由于对照组使用的是传统空穴传输材料，其迁移率较低，需要进行复杂的掺杂，最终器件光电转换效率与实施例1、2、3相比均较低。
同时，如图2所示，基于DNT-4TPA空穴传输层的器件具有较好的性能稳定性，在大气环境下存放30天后，光电流仍为初始的64％，远高于标准器件(即对照组)的0.92％，器件具有更长的寿命与稳定性。

Claims (8)

1.一种基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，包括从下到上依次设置的透明衬底(1)、导电阳极(2)、电子传输层(3)、钙钛矿光活性层(4)、空穴传输层(5)以及金属阴极(6)，空穴传输层(5)为一种命名为DNT-4TPA的小分子层；
所述透明衬底(1)采用玻璃或透明聚合物构成；透明聚合物为聚乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚氨基甲酸酯、聚酰亚胺、氯醋树脂或聚丙烯酸中的一种或多种；
所述空穴传输层(5)为一种命名为DNT-4TPA的小分子，薄膜厚度为30～60nm，其化学结构式如下：
Figure FDA0003497477510000011
2.根据权利要求1所述基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述导电阳极(2)采用氧化铟锡(ITO)、石墨烯(Graphene)或碳纳米管(Carbon Nanotube)中的任意一种或多种的组合。
3.根据权利要求1所述基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述电子传输层(3)材料为SnO2，薄膜厚度为20～30nm。
4.根据权利要求1所述基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述钙钛矿光活性层(4)采用材料为MAPbI3，薄膜厚度为300～700nm。
5.根据权利要求1所述基于空穴传输层的钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述金属阴极(6)材料为银、铝或铜的一种或多种，厚度为100～200nm。
6.根据权利要求1-5任一权利要求所述钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：将透明衬底(1)及导电阳极(2)所组成的基板洗净并干燥；
步骤2：在导电阳极(2)表面旋涂SnO2 溶液，然后进行退火，制得电子传输层(3)；
步骤3：配制钙钛矿前驱体溶液；
步骤4：隔离环境，即无尘无氧干燥环境中，在电子传输层(3)上旋涂钙钛矿溶液，然后进行退火处理，制成钙钛矿光活性层(4)；
步骤5：在钙钛矿活性层上旋涂DNT-4TPA溶液，制成空穴传输层(5)；
步骤6：高真空环境下，在空穴传输层上蒸镀金属阴极(6)，制得钙钛矿太阳能电池。
7.根据权利要求6所述钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，步骤1中，使用洗涤剂、丙酮溶液、去离子水和异丙酮对衬底进行清洗，清洗后使用氮气吹干；步骤4中，所述隔离环境是指无尘无氧干燥环境；步骤2中，SnO2溶液为含2～3wt％的SnO2的水分散液，旋涂转速为3000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为15min。
8.根据权利要求6所述钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤3前驱体溶液总浓度为500mg/mL；步骤4中，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为30s，退火温度为120℃，退火时间为20min；步骤5中，DNT-4TPA溶液的浓度为20-50mg/mL，旋涂转速为4000rpm，旋涂时间为45s；步骤6中，蒸镀的工艺条件为高真空环境3×10-4Pa下加热，金属阳极蒸镀厚度为100-200nm。
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