CN104465992A - 一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池 - Google Patents

一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池 Download PDF

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左立见
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Abstract

本发明公开了一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池。包括自下而上的基底、透明金属电极层、无机电子传输层、光敏层、空穴传输层和金属电极层；所述无机电子传输层和光敏层之间设有自组装单分子层，自组装单分子层为两端分别是碱性端基和酸性端基的直碳链有机分子。本发明选择同时含有碱性端基和酸性端基的有机小分子作为自组装单分子层材料，能够以异相诱导成核的方式取代钙钛矿化合物中的相似基团，使钙钛矿晶体规整地生长，减少缺陷的产生，并能够显著提高钙钛矿化合物的稳定性。提高了太阳电池的性能。

Description

一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池
技术领域
本发明涉及一种太阳电池，具体是涉及一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池。
技术背景
在诸多逐渐进入实用化阶段的下一代新能源中，太阳能以其安全、易取等优良特性为研究者所瞩目。无机太阳电池是目前所有太阳电池中发展最为成熟的品种，但其高昂的单价、复杂的工艺和巨大的制备能耗严重制约了光伏能源的普及和进一步发展。
可溶液加工的太阳电池，能够实现清洁、高效、大规模批量生产，成为太阳电池未来发展的方向之一。在全世界科学家的努力下，染料敏化电池、有机(聚合物)电池、有机-无机杂化电池、量子点敏化电池等可溶液加工的太阳电池的光电转换效率都获得了显著进展。2012年底，随着第一个光电转换效率超过10％的钙钛矿太阳电池的公开报道，钙钛矿太阳电池作为一种新型有机-无机杂化电池，受到全世界光伏领域的重点关注。
平面异质结钙钛矿太阳电池的基本结构为透明导电玻璃(ITO/FTO)/半导体金属氧化物层(TiO2、ZnO、ZrO2)/钙钛矿层/空穴传输层/金属电极层。其中钙钛矿层(光敏层)的形貌对光生载流子的产生和转移起着决定性作用。具体而言，高效率的平面异质结钙钛矿电池，必须有厚度均匀、界面无针孔的钙钛矿光吸收层。然而钙钛矿化合物结晶速度极快，在普通的溶液处理条件下很难得到平整致密、取向度高的光吸收层，这一点限制了平面异质结钙钛矿电池效率的进一步提高。
发明内容
为了解决背景技术中存在的问题，本发明的目的是提供一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池。
本发明采用的技术方案是：
包括自下而上的基底、透明金属电极层、无机电子传输层、光敏层、空穴传输层和金属电极层；所述无机电子传输层和光敏层之间设有自组装单分子层，自组装单分子层为两端分别是碱性端基和酸性端基的直碳链有机分子。
所述的自组装单分子层的化学组成为两端分别为胺基和羧基的有机分子，除端基外的碳链含1～8个碳原子。
所述的无机电子传输层的材料为氧化锌、氧化钛、硫化镉或硒化镉。
所述的透明金属电极层的材料为氧化铟锡、氟掺氧化锡。
所述的光敏层的化学结构通式为CH3NH3PbI3-xBrx或CH3NH3PbI3-xClx，其中0≤x≤3。
所述的空穴传输层为由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、二(三氟甲基磺酰)锂和4-叔丁基吡啶组成的混合物，厚度为100-500nm。
所述的金属电极层的材料为三氧化钼、银、铝、镁、铜、金、氧化铟锡或氟掺氧化锡，厚度为10-300nm。
本发明的有益效果是：
本发明通过含有碱性端基和酸性端基的有机小分子层，通过两种官能团与电子传输层和钙钛矿光吸收层紧密结合，提高了电子传输层和钙钛矿光吸收层电子相互作用和界面相容性；并能够以异相诱导成核的方式取代钙钛矿化合物中的相似基团，使得钙钛矿晶体规整地生长，减少缺陷的产生，能够显著提高钙钛矿化合物的稳定性，同时也能在一定程度上控制需要的晶向，提高太阳电池的效率和性能，包括钙钛矿平面异质结太阳电池的短路电流密度和能量转换效率。
附图说明
图1是本发明的结构示意图。
图2是本发明实施例太阳电池的电流密度-电压曲线。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
如图1所示，本发明的太阳电池，包括自下而上的基底1、透明金属电极层2、无机电子传输层3、自组装单分子层4、光敏层5、空穴传输层6和金属电极层7；无机电子传输层3和光敏层5之间增加了一层自组装单分子层4，自组装单分子层4为两端分别是碱性端基和酸性端基的直碳链有机分子。
优选的自组装单分子层4的化学组成为两端分别为胺基和羧基的有机分子，除端基外的碳链含1～9个碳原子。
优选的基底1的材料为玻璃或石英。
优选的无机电子传输层3的材料为氧化锌、氧化钛、硫化镉或硒化镉，以溶胶-凝胶法在透明金属电极层2上制备氧化锌、氧化钛、硫化镉、硒化镉薄膜，膜厚为30～100nm。
优选的透明金属电极层2的材料为氧化铟锡(ITO)、氟掺氧化锡(FTO)。
优选的光敏层5的化学结构通式为CH3NH3PbI3-xBrx或CH3NH3PbI3-xClx，其中0≤x≤3，X为整数。
优选的空穴传输层6为由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、二(三氟甲基磺酰)锂和4-叔丁基吡啶组成的混合物，厚度为30-500nm。
优选的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)、二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶的配比为2.5:1:3(摩尔比)。
优选的金属电极层7的材料为三氧化钼、银、铝、镁、铜、金、氧化铟锡或氟掺氧化锡，厚度为10-300nm。
优选的自组装单分子层(4)为同时含有碱性自组装基团(胺基-NH2，铵基NH4 +及其衍生基团)和酸性自组装基团(羰基-COOH，巯基-SH，磷酸基-PO4 3-及其衍生基团)的有机小分子，除端基外，碳链含1～9个碳原子。
本发明提供的太阳电池，利用羧基与电子传输层的表面悬挂键反应，通过溶液法在电子传输层表面接上一层自组装单分子电活性修饰层，这种同时含有碱性端基和酸性端基的有机小分子层，通过两种官能团与电子传输层和钙钛矿光吸收层紧密结合，提高了二者电子相互作用和界面相容性。并在制备钙钛矿活性层的过程中，自组装单分子层能够以异相诱导成核的方式取代钙钛矿化合物中的相似基团，使钙钛矿晶体规整地生长，减少缺陷的产生，同时也能在一定程度上控制需要的晶向，提高太阳电池的性能。
本发明的实施例如下：
实施例1：
将覆盖有氧化铟锡的玻璃基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备氧化锌薄膜，膜厚30nm。采用溶液旋涂的方法制备2-氨基乙酸单分子层，2-氨基乙酸如下分子式：
再采用溶液旋涂的方法制备厚度为400nm的CH3NH3PbI3光敏层，80℃下烘烤10分钟。在CH3NH3PbI3上用旋涂的方法制备厚度为30nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后，用磁控溅射的方法制备10nm厚的氧化铟锡电极。该电池效率为13.1％，优于同等条件下无2-氨基乙酸单分子层的电池效率10.7％。
实施例2：
将覆盖有氧化铟锡的玻璃基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备氧化锌薄膜，膜厚30nm。采用溶液旋涂的方法制备3-氨基丙酸单分子层，3-氨基丙酸如下分子式：
再采用溶液旋涂的方法制备厚度为400nm的CH3NH3PbI3光敏层，80℃下烘烤10分钟。在CH3NH3PbI3上用旋涂的方法制备厚度为30nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后，用真空蒸镀的方法制备10nm厚的银电极。得到的电池其电流密度-电压曲线如图2所示，该电池效率为15.5％，优于同等条件下无3-胺基丙酸单分子层的电池效率10.7％。
实施例3：
将覆盖有氟掺氧化锡的玻璃基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备氧化钛薄膜，膜厚60nm。采用溶液旋涂的方法制备3-巯基氯化丙铵单分子层，3-巯基氯化丙铵分子式如下式：
再采用单源气相沉积的方法制备厚度为500nm的CH3NH3PbBr3光敏层，70℃下烘烤5分钟。在CH3NH3PbBr3上用旋涂的方法制备厚度为500nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后，用溅射的方法制备真空蒸镀300nm厚的铝电极。得到的电池效率为14.4％，优于同等条件下无3-巯基氯化丙铵单分子层的电池效率10.6％。
实施例4：
将覆盖有氟掺氧化锡的石英基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤10分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用湿法在基底上制备硫化镉薄膜，膜厚40nm。采用溶液旋涂的方法制备6-磷酸二氢基溴化己铵单分子层，6-磷酸二氢基溴化己铵分子式如下：
再采用双源气相沉积的方法制备厚度为30nm的CH3NH3PbIBr2光敏层，90℃下烘烤3分钟。在CH3NH3PbIBr2上用旋涂的方法制备厚度为400nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后，用真空蒸镀的方法制备200nm厚的镁电极。得到的电池效率为12％，优于同等条件下无6-磷酸二氢基溴化己铵单分子层的电池效率10.3％。。
实施例5：
将覆盖有氧化铟锡的石英基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤7分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备硒化镉薄膜，膜厚50nm。采用溶液旋涂的方法制备双(2-乙胺基)磷酸单分子层，双(2-乙胺基)磷酸分子式如下：
再采用溶液旋涂的方法制备厚度为300nm的CH3NH3PbI2Br光敏层，80℃下烘烤5分钟。在CH3NH3PbI2Br上用旋涂的方法制备厚度为300nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后溅射100nm厚的铜电极。得到的电池效率为13.2％，优于同等条件下无双(2-乙胺基)磷酸单分子层的电池效率10.7％。
实施例6：
将覆盖有氧化铟锡的石英基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤7分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备氧化锌薄膜，膜厚70nm。采用溶液旋涂的方法制备3-碘化氨基丁酸单分子层，3-碘化氨基丁酸分子式如下：
再采用溶液旋涂的方法制备厚度为200nm的CH3NH3PbICl2光敏层，110℃下烘烤5分钟。在CH3NH3PbICl2上用旋涂的方法制备厚度为300nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后，用真空蒸镀的方法制备50nm厚的金电极。得到的电池效率为14.1％，优于同等条件下无3-碘化氨基丁酸单分子层的电池效率10.7％。
实施例7：
将覆盖有氧化铟锡的石英基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤7分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备氧化锌薄膜，膜厚40nm。采用溶液旋涂的方法制备3-氟化氨基丁酸单分子层，3-氟化氨基丁酸分子式如下：
再采用溶液旋涂的方法制备厚度为400nm的CH3NH3PbI2Cl光敏层，80℃下烘烤8分钟。在CH3NH3PbI2Cl上用旋涂的方法制备厚度为200nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后溅射300nm厚的氧化铟锡电极。得到的电池效率为13.7％，优于同等条件下无3-氟化氨基丁酸单分子层的电池效率10.7％。
实施例8：
将覆盖有氧化铟锡的石英基底依次用洗涤剂、异丙醇、乙醇、丙酮超声洗涤15分钟后，用去离子水漂洗并烘干。采用溶胶-凝胶法在基底上制备氧化锌薄膜，膜厚40nm。采用溶液旋涂的方法制备9-胺基壬酸单分子层，9-胺基壬酸分子式如下：
再采用溶液旋涂的方法制备厚度为200nm的CH3NH3PbCl3光敏层，100℃下烘烤1分钟。在CH3NH3PbCl3上用旋涂的方法制备厚度为200nm的2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-MeOTAD)，二(三氟甲基磺酰)锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)的混合物作为空穴传输层，其摩尔配比为2.5:1:3。最后溅射150nm厚的氟掺氧化锡电极。得到的电池效率为12.1％，优于同等条件下无9-胺基壬酸单分子层的电池效率10.7％。
由本发明的实施结果看出，本发明大幅度提高了钙钛矿平面异质结太阳电池的短路电流密度和能量转换效率，能使钙钛矿晶体规整地生长，减少缺陷的产生，控制需要的晶向，提高了太阳电池的效率性能，具有显著的技术效果。

Claims (7)

1. 一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，包括自下而上的基底（1）、透明金属电极层（2）、无机电子传输层（3）、光敏层（5）、空穴传输层（6）和金属电极层（7）；其特征在于：所述无机电子传输层（3）和光敏层（5）之间设有自组装单分子层（4），自组装单分子层（4）为两端分别是碱性端基和酸性端基的直碳链有机分子。
2. 根据权利要求1所述的一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，其特征在于：所述的自组装单分子层（4）的化学组成为两端分别为胺基和羧基的有机分子，除端基外的碳链含1~8个碳原子。
3. 根据权利要求1所述的一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，其特征在于：所述的无机电子传输层（3）的材料为氧化锌、氧化钛、硫化镉或硒化镉。
4. 根据权利要求1所述的一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，其特征在于：所述的透明金属电极层（2）的材料为氧化铟锡、氟掺氧化锡。
5. 根据权利要求1所述的一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，其特征在于：所述的光敏层（5）的化学结构通式为CH3NH3PbI3?xBrx或CH3NH3PbI3?xClx，其中0≤x≤3。
6. 根据权利要求1所述的一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，其特征在于：所述的空穴传输层（6）为由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、二(三氟甲基磺酰)锂和4-叔丁基吡啶组成的混合物，厚度为100-500nm。
7. 根据权利要求1所述的一种基于自组装单分子层的钙钛矿平面异质结太阳电池，其特征在于：所述的金属电极层（7）的材料为三氧化钼、银、铝、镁、铜、金、氧化铟锡或氟掺氧化锡，厚度为10-300nm。
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