CN108135200B

CN108135200B - 铁强化茶制品

Info

Publication number: CN108135200B
Application number: CN201680061158.7A
Authority: CN
Inventors: L·L·戴奥沙迪; V·P·杜伊克
Original assignee: University of Toronto
Current assignee: University of Toronto
Priority date: 2015-10-01
Filing date: 2016-09-30
Publication date: 2022-06-28
Anticipated expiration: 2036-09-30
Also published as: CA3000665C; WO2017054084A1; US10863753B2; CA3000665A1; US20180279638A1; CN108135200A

Abstract

提供一种铁强化茶制品，其包括：干燥茶；以及任选地使用粘合剂粘合到所述干燥茶的螯合剂和铁的混合物，所述混合物中螯合剂:铁的摩尔比是约2:1或更大。所述铁强化茶制品可用于泡制茶，可在泡制之前与未强化茶混合，并且还可用作食品或饮品产品的添加剂。

Description

铁强化茶制品

相关申请的交叉引用

本申请要求2015年10月1日提交的美国临时申请号62/236,065的权益和优先权，所述临时申请的内容特此以引用的方式并入本文。

技术领域

本发明涉及铁强化茶制品和用于产生此类制品的方法。

背景技术

微量营养素缺乏是工业化国家和发展中国家两者中的普遍问题。此缺乏经常导致营养不良，并且可由于食品供应不足以及食品质量或多样性较差而发生。

具体地，由于高普遍性以及与各种疾病和增加的死亡率的相关性，铁缺乏是主要的公共健康问题。铁缺乏影响超过全球人口的30％，主要是发展中国家的人口。铁缺乏在孕妇和在幼童中是特别关注的问题，因为快速生长产生对于膳食铁的高需求，所述需求可能超过可用的水平。

铁缺乏的并发症包括贫血，它可在儿童中导致身体和认知发育受损，并且在成年人中导致生产力减小和免疫系统受损。贫血还可导致产妇和婴儿死亡率、胎儿脑损伤、早产、以及低出生体重增加。

食品产品的强化经常用作相对廉价且方便的方式来提供以其他方式不易得的缺失的微营养。经常用作强化媒介物的食物包括盐、糖和大米，因为这些物品在许多或大部分膳食中是主食。茶在许多文化中包括在南亚被广泛消费，并且因此也是用于强化的潜在可用的媒介物。

发明内容

本发明涉及使用铁来强化茶以提供可以是生物可利用膳食铁的廉价来源的强化茶产品的方法。另外，本发明涉及其中铁是生物可利用的铁强化茶饮品。

由于添加铁的性质，使用铁来源强化食品面对特定的挑战。添加铁需要是生物可利用的而不使强化的食品不可口。由于食品的组分与铁反应，铁强化经常与食品中的不合需要的味道和颜色变化相关联。此类器官感觉变化对于消费铁强化食品的人而言可以是令人不悦的，从而由于强化食品的消费减少而有损铁强化努力。

对于如本文所述的铁强化制品，选择茶作为在铁缺乏膳食中递送铁的食品媒介物。作为世界第二高消费的饮品(仅次于水)，茶是在全世界包括在发展中国家中享用的饮品，并且可相对廉价且容易地制备。茶经常以每日基础进行消费并且因此可用于向人的每日膳食提供适当食用分量的添加铁。

茶包含各种酚类化合物，所述化合物包括可提供与茶相关联的许多健康益处的多酚类黄酮。然而，茶中的多酚(其包括单宁)可易于与痕量金属诸如铁反应，从而使铁络合并且因此减少添加铁和茶多酚两者的生物可用性。因此，这些多酚的存在向使用茶作为食品媒介物来提供铁强化食品产品增加另一个挑战：理想地，茶多酚和铁均是生物可利用的而没有由于添加铁而造成食品产品的显著器官感觉变化。

为了解决当添加到茶时铁的生物可利用性减少并且引起生物可利用的多酚减少的问题，本发明使用竞争性螯合来抵消茶中的多酚对于添加铁的络合作用。即，将与铁配位并且从而与铁螯合的螯合剂与铁混合，其中存在的螯合剂的摩尔量超过铁的量。然后将螯合剂/铁混合物粘合到干燥茶。发明人发现需要螯合剂比添加铁多约一个或更大的摩尔当量来防止由于铁与茶多酚的络合而引起的铁和多酚生物可利用性减少，并且帮助减少由于铁与泡制茶反应而引起的器官感觉变化。

因此，本发明包括以约2:1或更大的螯合剂:铁的摩尔比存在的具有铁的螯合剂。添加比总添加铁含量约一摩尔或更多过量的螯合剂与茶中的多酚竞争，从而与铁络合，使铁在制备的茶饮料中是生物可利用的。

因此，如本文所述，铁强化茶制品包括具有粘合的螯合剂/铁混合物的干燥茶，其中在混合物中的螯合剂:铁摩尔比是约2:1或更大。

另外，如本文所述，茶饮品可使用在混合物中具有约2:1或更大的螯合剂:铁摩尔比的螯合剂/铁混合物来制备。

在一方面，本发明提供一种铁强化茶制品，其包括：干燥茶；以及粘合到所述干燥茶的螯合剂和铁的混合物，所述混合物中螯合剂:铁的摩尔比是约2:1或更大。

所述螯合剂可具有1000道尔顿或更小的分子量，并且可以是例如EDTA或EDDHA或其组合。在一些实施方案中，所述螯合剂是EDTA。

所述螯合剂和铁的所述混合物可使用粘合剂粘合到所述干燥茶。

所述粘合剂可包括淀粉、改性淀粉、糊精、改性糊精、纤维素、改性纤维素、蔗糖、硬脂或胶。所述粘合剂可包括羟丙基甲基纤维素、羟丙基羧甲基纤维素或改性糊精。

所述螯合剂和铁的所述混合物可包括例如在反向肠溶衣(reverse entericcoat)、酶反应性包衣、延迟释放包衣中、或在热稳定肠溶衣中进行微胶囊化。所述螯合剂和所述铁的所述混合物可在壳聚糖、果胶、环糊精、葡聚糖、瓜尔胶、菊粉、直链淀粉或刺槐豆胶中进行微胶囊化。在一些实施方案中，所述螯合剂和所述铁的所述混合物在壳聚糖中进行微胶囊化。

所述茶制品中存在的铁的量可以是约0.1mg铁/g干燥茶至约20mg铁/g干燥茶。

所述混合物还可包含另外的组分，包括例如调味剂、着色剂、香料、或精油。所述混合物还可包含抗坏血酸。

在另一方面，提供一种混合茶制品，其包括与不具有粘合到其的螯合剂和铁的混合物的未处理干燥茶混合的本发明的铁强化茶制品，铁强化茶制品和未处理干燥茶以铁强化茶制品:未处理干燥茶的约1:1至约1:20的比率混合。

在另一方面，提供一种制备铁强化茶制品的方法，所述方法包括：将螯合剂与铁来源以螯合剂:铁的约2:1或更大的摩尔比组合以形成螯合剂和铁的混合物；将粘合剂添加到螯合剂和铁的混合物；以及将螯合剂和铁的混合物粘合到干燥茶以得到铁强化茶制品。

所述方法可被设计来得到如本文所述的强化茶制品的各种实施方案。

在所述方法中，螯合剂可溶解在溶剂中，并且铁来源可随后混合在其中。

所述粘合剂可在约0.5％(w/v)至约25％(w/v)的浓度下添加。

所述螯合剂和所述铁的所述混合物可在添加所述粘合剂之前在微胶囊化剂中进行微胶囊化。

所述铁强化茶制品可在粘合步骤之后进行干燥。

在另一方面，提供一种铁强化茶饮品，其包含螯合剂/铁混合物，所述混合物具有在所述混合物中约2:1或更大的螯合剂:铁摩尔比。

在结合附图一起审阅本发明的特定实施方案的以下描述时，本发明的其他方面和特征对于本领域的普通技术人员将变得显而易见。

附图说明

仅通过举例示出本发明的实施方案的附图如下。

图1是不使用(左)和使用(右)EDTA铁制备的茶的照片，证明茶多酚与铁之间的深黑色络合物形成。

图2是示出向茶添加富马酸亚铁(左)、硫酸亚铁(中)和EDTA铁(右)而没有EDTA保护时有色络合物形成的照片。

图3是示出在EDTA:铁的2:1摩尔比的情况下添加铁来源时没有络合物形成的浅色泡制茶的照片。

图4是示出使用Caco-2细胞的进行的转运实验的照片。

图5是描绘添加有EDTA保护的使用来自不同来源的铁强化的茶的泡制茶、生物可获得和生物可利用部分中的铁含量的图表。

图6是描绘使用来自不同来源的铁强化的茶的泡制茶、生物可获得和生物可利用部分中的铁含量的图表。

图7是茶和使用EDTA铁作为铁来源制备的强化茶的感官图，(A)天然茶，(B)具有2:1EDTA:铁比率的强化茶。

图8是用于Caco-2细胞实验的插入孔构型的示意图。

图9是描绘在具有或没有EDTA添加的情况下茶和水中的铁的生物可获得性和生物可利用性的图表。

具体实施方式

简而言之，本文所述的组合物、产品、方法和用途涉及铁强化茶。如本文所述的铁强化茶制品包括具有包含螯合剂和铁的粘合混合物的干燥茶，混合物中螯合剂:铁的摩尔比是约2:1或更大。螯合剂和铁的混合物任选地使用粘合剂粘合到茶叶。任选地，螯合剂:铁混合物可在任选地使用粘合剂粘合到干燥茶之前进行微胶囊化。

因此，提供一种铁强化茶制品，其可用于制备茶饮品或用作食品产品中的成分。

茶制品中所使用的茶是适于制备泡制茶饮品或适于其他消耗(诸如作为另一种食品产品中的成分的包含物)的任何茶。因此，茶可呈干燥形式，并且可包括植物茶树(Camellia sinensis)(包括sinensis或assamica变体)的芽和/或叶。干燥茶可以是例如萎蔫的、未萎蔫的、捣碎的、氧化的、部分氧化的、发酵的或部分发酵的干燥茶芽或叶，包括白茶、绿茶、黄茶、普洱茶、乌龙茶或红茶。茶可包括芽和/或叶，包括完整的叶或破碎的叶，包括呈粉末状或颗粒状形式。

包含螯合剂和来自铁来源的铁的混合物任选地使用粘合剂粘合到茶。

如所理解的，螯合剂(还称为螯合剂(chelating agent))是能够与金属原子形成两个或更多个配位键(即，配体是多配位基)、从而与金属络合以形成螯合物的分子(还称为配体)。

因此，混合物中使用的螯合剂可以是可与铁原子络合以形成螯合物的任何多配位基配体。螯合剂可以是小分子量配体。小分子量指代具有通常1000道尔顿或更小、或在一些实施方案中900道尔顿或更小、或500道尔顿或更小的分子量分子的分子。螯合剂可以是非聚合化合物，这意味着它不由连接在一起的多个单体亚单元构成。混合物中使用的螯合剂可以是两种或更多种不同螯合剂的组合。

螯合剂可以是例如乙二胺四乙酸(EDTA)，或者可以是乙二胺-N,N'-二(2-羟基苯乙酸)(EDDHA)或其组合。

所使用的铁可来自包含可用于与螯合剂配位以形成螯合物的铁原子或铁离子的任何生物可利用的铁来源。例如，铁来源可以是螯合铁诸如EDTA铁钠、或生物可利用的铁或铁盐，并且铁来源可以是在与螯合剂络合之前水可溶的或水不可溶的。混合物中使用的铁来源可以是两种或更多种不同铁来源的组合。

例如，铁来源可以是硫酸亚铁、葡萄糖酸亚铁、乳酸亚铁、富马酸亚铁、柠檬酸亚铁、琥珀酸亚铁、焦磷酸铁、正磷酸铁、或EDTA铁(例如，EDTA铁或EDTA铁钠)、或其任何组合。

对于非螯合铁来源，铁来源的水可溶性往往与铁的生物可利用性相关。然而，铁来源的增加的水可溶性也往往与包含所述铁来源的任何食品媒介物的颜色和味道变化(即，器官感觉变化)相关联。因此，虽然添加铁的水可溶性形式可在强化食品产品消耗之后更易于被吸收，但是所得的食品变化可使强化食品产品不可口。相比之下，水不可溶性或较差可溶性的铁来源在没有添加螯合剂的情况下提供较低的铁生物可利用性。

在所述的铁强化茶制品中，铁来源与过量螯合剂混合以便改善铁来源的生物可利用性，同时防止或减少铁与茶多酚之间的络合。如上所指示的，茶多酚是合乎需要的，因为它们提供茶的许多益处。然而，茶多酚与铁的络合使得多酚和铁均是非生物可利用的。螯合剂与铁之间形成的螯合物是生物可利用的，并且还可在肠中的pH下是可溶性的。

因此，在混合物中，螯合剂应与来自铁来源的大部分或全部铁形成螯合物，其中混合物中存在不是螯合物的一部分的约一摩尔当量或更多的过量螯合剂。

螯合剂和铁的混合物包含与铁相比约一摩尔当量或更多的过量螯合剂。不受理论的限制，过量螯合剂可充当茶中的多酚的竞争物。因此，如果任何铁原子从螯合物释放，另外的螯合剂可用于再结合铁原子并且潜在地防止铁与茶多酚络合。与茶多酚对于铁的结合亲和力相比，螯合剂对于铁可具有更高的结合亲和力。

因此，对于混合物中的每一摩尔的铁原子或铁离子，混合物包含约2摩尔或更多的螯合剂。

如本文所述，螯合剂:铁的约2:1或更大的摩尔比关于混合后的混合物中螯合剂的总摩尔和铁的总摩尔而言。

因此，例如，如果所使用的铁来源是EDTA铁，则EDTA铁包含1:1摩尔比的铁和EDTA，并且因此混合物中应包含另外约一摩尔当量或更多的EDTA以便具有针对每一摩尔的铁约2摩尔或更多的EDTA的最终比率。

例如，如果所使用的铁来源是硫酸亚铁并且所使用的螯合剂是EDTA，则针对每两摩尔当量或更多的EDTA，向混合物添加约一摩尔当量的硫酸亚铁，以便获得约2:1或更大螯合剂:铁的最终摩尔比。

螯合剂比铁的摩尔当量过量约一摩尔当量或更多似乎在消耗从铁强化茶制品泡制的茶饮品之后增加铁的生物可利用性。即，在约2:1或更大的螯合剂:铁的摩尔比的情况下，当混合物添加到水或使用泡制茶制备时，铁似乎是相等地生物可利用的。在小于约2:1螯合剂:铁的摩尔比下，与使用水制备相比，当使用茶制备时，铁生物可利用性似乎降低，这可能是由于铁与茶多酚络合。

可在混合物中使用约2:1或更大螯合剂:铁的比率。例如，螯合剂:铁比率可以是约2:1或大于2:1、约2.1:1或大约2.1:1、约2.2:1或大于2.2:1、约2.3:1或大于2.3:1、约2.4:1或大于2.4:1、约2.5:1或大于2.5:1、约2.6:1或大于2.6:1、约2.7:1或大于2.7:1、约2.8:1或大于2.8:1、约2.9:1或大于2.9:1、或约3:1或大于3:1。

混合物还可任选地包含除螯合剂和铁之外的其他组分。

例如，增加铁吸收或生物可利用性的其他组分可包含在混合物中。一种此组分可以是抗坏血酸，已知其增强铁吸收。混合物中包含抗坏血酸可递增地改善铁吸收，特别是在铁来源具有低生物可利用性(诸如焦磷酸铁)的情况下。不受理论的限制，抗坏血酸对于增强强化茶中的铁生物可利用性的作用可能是由于抗坏血酸的pH降低作用。在低pH下，不形成茶多酚与铁之间的络合物；然而，一旦茶到达肠，此类络合物往往在呈约2:1摩尔比的螯合剂:铁形式的竞争性螯合剂不存在下快速形成。混合物中抗坏血酸的存在可补充比铁约一摩尔当量或更多过量的螯合剂的竞争性螯合作用。

还可任选地包含在混合物中的其他组分包括可用于修改使用铁强化茶制品泡制的茶饮品(包括使用或不适用添加奶制备的茶饮品)的口味或颜色的组分。例如，调味剂、着色剂、香料、精油或其他添加剂可包含在混合物中。

如上所述，包含在混合物中的过量螯合剂可与茶中的多酚竞争进行铁络合，并且因此提供铁强化茶制品中的添加铁的增加的生物可利用性。螯合剂还可帮助减少由于茶组分与添加铁的反应而引起的茶的颜色或味道变化。例如，添加到茶的铁可引起形成暗淡蓝色，并且根据铁来源可在茶中产生异味。然而，使用铁强化茶制品泡制的茶饮品可具有最小或没有颜色或味道变化。

然而，为了进一步降低茶的器官感觉变化的可能性，混合物可任选地在微胶囊化剂中进行微胶囊化，所述微胶囊化剂可以是用于形成通常在制药应用中使用的微胶囊化包衣的任何药剂，并且所述微胶囊化剂将胶囊内容物释放到茶中或释放到消耗茶的人的口、胃或肠中。例如，微胶囊化剂可形成延迟释放包衣或可形成反向肠溶衣。

微胶囊化剂可以是可完全包被混合物的颗粒并且防止其与茶中(包括泡制茶中)的多酚相互作用的任何脂肪或聚合物。因此，微胶囊化剂应是水不可溶性的或微溶性的(包括在热水或沸水中)，并且应承受用于制备茶饮品的热水或沸水的温度。

微胶囊化剂对于人类摄取应是非毒性且安全的。微胶囊化技术是本领域已知的，包括反向肠溶衣微胶囊化、酶反应性包衣微胶囊化、延迟释放包衣微胶囊化以及热稳定肠溶衣微胶囊化。

例如，微胶囊化剂可以是聚合物。

在一些实施方案中，微胶囊化剂可以是反向肠溶衣聚合物，其在高于5的pH(例如，泡制茶的pH)下保持完整，并且在更低的pH(诸如胃酸的pH)下崩解。此聚合物可以是例如壳聚糖。

微胶囊化剂可以是酶反应性包衣聚合物，所述聚合物在水性溶液中是不可溶性且稳定的，但是通过存在于消化道中的特定酶降解。此聚合物可以是例如果胶、环糊精、葡聚糖、瓜尔胶、菊粉、直链淀粉或刺槐豆胶。

微胶囊化剂可以是热稳定肠溶衣聚合物，所述聚合物在泡制茶和胃的温度和pH下是稳定的，但是在接近于中性或高于中性的较高pH(诸如存在于小肠中的pH)下崩解。

因此，若需要，螯合剂/铁混合物可在粘合到干燥茶时包含在适当的微胶囊中。

螯合剂和铁的混合物(任选地微胶囊化的)粘合到干燥茶，以便将混合物均匀地分布在干燥茶上并且防止在批量包装或售卖时混合物在干燥茶上固化。

如果螯合剂:铁混合物组分(包括可添加的任何另外的组分)在食品级溶剂(包括水性溶剂)中是可溶性的，则混合物可通过将混合物溶解在溶剂中并且将包含混合物的所得的溶液喷雾到干燥茶上来粘合到干燥茶。然后使包含混合物的喷雾溶液在干燥茶上干燥，从而将混合物粘合到干燥茶。

如果混合物进行微胶囊化，则微胶囊还可通过将微胶囊的悬浮液喷雾到干燥茶上或通过将包含混合物和微胶囊化剂的溶液喷雾到干燥茶上来粘合。

混合物还可使用粘合剂有利地粘合到干燥茶。如以上针对微胶囊化剂所述的，应理解，粘合剂对于人类摄取应是非毒性且安全的。粘合剂可以是水可溶性的并且可溶解在泡制茶饮品中，或者可例如通过在泡制茶中融化来在泡制期间将螯合剂/铁混合物或包含螯合剂/铁混合物的微胶囊从茶释放。例如，根据茶的类型和可用于泡制的条件，粘合剂可在60℃或更高的温度下在泡制茶中溶解或融化。

粘合剂可以是将螯合剂/铁混合物或包含螯合剂/铁混合物的微胶囊粘合到干燥茶的任何合适的化合物或组合物。粘合剂可以是聚合物，例如淀粉、改性淀粉、纤维素、改性纤维素、糊精、改性糊精，或者可以是另一种合适的物质诸如蔗糖、硬脂或胶。在一些实施方案中，粘合剂可以是羟甲基丙基纤维素、羟丙基羧甲基纤维素或改性糊精。例如，在约0.5％(w/v)至约2.5％(w/v)的浓度下的羟甲基丙基纤维素、羟丙基羧甲基纤维素或改性糊精可用作粘合剂。

粘合到茶的混合物的量可变化。例如，混合物可在被设计来递送约0.1mg铁至约20mg铁/食用分量的泡制茶、约1mg铁至约10mg铁/食用分量的泡制茶、或约2mg铁至约5mg铁/食用分量的泡制茶的浓度下粘合。应理解，使用铁强化茶制品通过一份食用分量的泡制茶递送的铁的量将根据用于制备泡制茶的干燥茶的量变化，所述干燥茶的量将根据茶的类型、茶的包装方式(即，散装、粉末状或颗粒状相对于在茶袋中)和个人口味变化。例如，对于一些茶，约1克至约5克的干燥茶可用于制备一份食用分量的泡制茶。在一些实施方案中，每天消耗使用铁强化茶制品泡制的两份食用分量的茶可每天提供约2mg至约10mg的铁。

在一些实施方案中，混合物可在提供约0.1mg铁/g干燥茶至约20mg铁/g干燥茶、或约0.5mg铁/g干燥茶至约10mg铁/g干燥茶的浓度下粘合到茶。

因此，如本文所述的铁强化茶制品因此可用于泡制茶饮品，并且因此可易于向人的膳食(包括在每日基础上)提供铁补充。由于与比铁过量至少一摩尔当量的螯合剂的竞争性螯合，由茶多酚进行的铁络合被减少或阻止，从而得到生物可利用的铁。通过具有约2:1或更大的螯合剂:铁的摩尔比的螯合剂/铁混合物包含添加到茶的铁可引起泡制茶的最小器官感觉变化，其中所得的茶饮品具有与没有粘合的螯合剂/铁混合物的相同干燥茶相似的颜色和口味。

铁强化茶制品可易于且廉价制备。

螯合剂与铁来源在对于每摩尔的铁约2或更多摩尔的螯合剂的比率下组合，以便形成螯合剂/铁混合物。组合的方法可根据所使用的具体螯合剂和铁来源变化。

螯合剂和铁混合物可例如通过使用约2:1或更大摩尔比的螯合剂:铁将螯合剂和铁来源一起混合在溶液中来形成。

如上所指示的，铁来源可以是可溶性或不可溶性铁来源。在一些实施方案中，铁来源可包括硫酸亚铁、葡萄糖酸亚铁、乳酸亚铁、富马酸亚铁、柠檬酸亚铁、琥珀酸亚铁、焦磷酸铁、正磷酸铁、或EDTA铁(还称为EDTA铁(ferric EDTA))。

在一些实施方案中，螯合剂可溶解在螯合剂在其中是可溶性的溶剂中，并且铁来源可添加到螯合剂溶液中。溶液中的螯合剂应结合铁来源中的铁，从而在溶液中形成具有约一摩尔当量或更多过量螯合剂的螯合物。

一旦形成，螯合剂/铁混合物就可使用本领域已知的技术、使用如上所述的合适的微胶囊化剂进行微胶囊化(若需要)。

包含微胶囊化剂的溶液可用于包被螯合剂/铁混合物，以形成包被的螯合剂/铁混合物的以微米尺度计的胶囊。微胶囊化技术可包括例如锅包衣、空气-悬浮包衣、离心挤压包衣、振动喷嘴封装、或喷雾-干燥法。

例如，螯合剂/铁混合物和微胶囊化剂的溶液或悬浮液可用作液体介质来通过喷雾干燥形成微胶囊。

在一些实施方案中，EDTA钠铁用作铁来源，并且将每摩尔的EDTA钠铁与另一摩尔的EDTA在水中混合。将约10％至约50％糊精(按螯合剂/铁混合物的重量计)添加到所述溶液，并且将溶液喷雾干燥以形成微胶囊。

然后例如使用已知的方法(诸如喷雾包衣或浸渍包衣)将螯合剂/铁混合物或包含螯合剂/铁混合物的任选的微胶囊粘合到干燥茶。

如果使用粘合剂，则任选地呈微胶囊形式的螯合剂/铁混合物可与用于施加到干燥茶的呈液体或悬浮液形式的粘合剂组合。

例如，粘合剂可添加到包含螯合剂/铁混合物的溶液、或包含微胶囊的悬浮液，以形成用于施加到干燥茶的螯合剂/铁/粘合剂混合物。然后所述螯合剂/铁/粘合剂混合物可例如喷雾到干燥茶上并且使其干燥，从而将螯合剂/铁混合物粘合到干燥茶。

螯合剂/铁/粘合剂混合物中的粘合剂的浓度应足以在螯合剂/铁/粘合剂混合物干燥之后将螯合剂/铁混合物粘合到干燥茶。所述浓度将部分地取决于所使用的具体粘合剂以及所使用的螯合剂/铁混合物的量。例如，粘合剂可在螯合剂/铁/粘合剂混合物中约0.5％(w/v)至约25％(w/v)的浓度下使用。

如上所指示的，粘合到干燥茶的螯合剂/铁混合物的量可根据待递送的添加铁的量/食用分量的茶制品来调整。例如，螯合剂/铁混合物可以约0.1mg铁/g干燥茶至约20mg铁/g干燥茶、或约0.5mg铁/g干燥茶至约10mg铁/g干燥茶的量粘合到干燥茶。

一旦可任选地进行微胶囊化的螯合剂/铁混合物粘合到干燥茶，然后处理的茶就可进一步干燥以去除可从粘合过程保留的残余水分。干燥可通过空气干燥或通过在适当的商业干燥设备(诸如盘式干燥机或转筒干燥机)中加热处理的茶来实现。

一旦干燥，铁强化茶制品就可进行包装以用于使用。

如上所指示的，铁强化茶制品可用于泡制茶饮品。当在每日基础上消耗时，铁强化茶制品可提供1-10mg的铁/食用分量的泡制茶，并且因此可以是向人的每日膳食提供补充铁的可用的、廉价的且简单的方法。

另外，如需要，铁强化茶制品可与未处理的干燥茶一起混合以形成混合茶制品，以便进一步调整使用混合茶制品由一杯泡制的茶饮品提供的添加铁的量。如本文所述，未处理的干燥茶指代未粘合螯合剂/铁混合物的如上所述的呈干燥形式的茶。不含粘合的螯合剂/铁混合物的未处理的干燥茶与在铁强化茶制品中所使用的干燥茶可以是相同类型或形式，或者可以是茶的不同类型或形式。例如，铁强化茶制品可与未处理的干燥茶在铁强化茶制品:未处理的干燥茶的约1:1至约1:20的比率(按重量计)下组合。

另外，铁强化茶制品可取代非强化茶作为成分包含在食品产品中。因此，由铁强化茶制品制备的泡制茶可形成液体成分，或者干燥的铁强化茶制品可用作食品产品(诸如烘烤制品)中的干燥成分。若需要，干燥铁强化茶制品可进行粉末化以便作为干燥成分包含在食品产品中。

因此，还设想一种铁强化茶饮品，其包含螯合剂/铁混合物，所述混合物具有在所述混合物中约2:1或更大的螯合剂:铁摩尔比。

所述茶饮品可以是使用茶制备的任何饮品，包括热泡制茶或冰茶饮品、或茶、茶提取物或泡制茶在其中可以是成分的其他饮品。

茶饮品可使用如本文所述的铁强化茶制品制备。另外，茶饮品可通过在制备期间或一旦饮品已制备、在消耗之前向饮品添加螯合剂/铁混合物来制备。

螯合剂/铁混合物如本文所述，并且具有约2:1或更大的螯合剂:铁摩尔比，如所述的。在一些实施方案中，如果使用EDTA铁(即，EDTA铁)，则添加另外的EDTA以将EDTA的摩尔比提高至约2摩尔/摩尔铁，如本文所述的。

包含在茶饮品中的混合物的量可变化。例如，混合物可在被设计来递送约0.1mg铁至约20mg铁/食用分量的茶饮品、约1mg铁至约10mg铁/食用分量的茶饮品、或约2mg铁至约5mg铁/食用分量的茶饮品的浓度下包含在饮品中。在一些实施方案中，每天消耗包含螯合剂/铁混合物的两份食用分量的茶饮品可每天提供约1mg至约20mg或约2mg至约10mg的铁。

本发明的组合物、产品、方法和用途通过以下非限制性实施例进一步举例说明。

实施例

实施例1

在强化茶制品中作为竞争络合物的EDTA铁的用途

简而言之，通过在包含铁和EDTA钠的HPMC的溶液中喷雾来将铁和EDTA钠附着到茶叶上。混合的强化茶制品包含2mg铁/g茶叶，其在两杯茶中可提供30％的推荐日摄入量(RDI)的铁。通过原子吸收光谱学(AAS)测量铁含量，并且在560nm下通过分光光度法测量铁-多酚络合物。实施感官评估以便确定强化是否影响茶叶和泡制茶的特性。最后，通过模拟在胃和肠中的消化并且使用Caco-2细胞模拟吸收来评定成功样品的体外生物可利用性。

材料和方法

材料：Behora(Assam，Golaghat，印度)红茶叶用于所有实验。用作粘合剂的羟丙基甲基纤维素(HPMC)由陶氏化学公司(Michigan，USA)友情提供。EDTA铁购自Bio Basic(Ontario，加拿大)，EDTA二钠盐从BioShop(Ontario，加拿大)获得，并且硫酸亚铁来自Fisher Scientific(Ontario，加拿大)。

强化茶制品：用于强化茶的靶标铁含量是约5mg铁/杯，当每日消耗2杯强化茶时，其可供应30％的RDI。通过以下实施强化工序：使用EDTA铁或硫酸亚铁作为铁来源并且添加不同摩尔比率的总EDTA:铁(1:1、1:1.5、1:1.75和1:2)以确定能够避免反应的最小比率来制备包含10mg铁/g茶叶的预混合铁强化茶制品。将铁化合物和EDTA混合在一起并且然后通过将混合物喷雾在包含药物级HPMC的溶液(10％的总固体)中来附着到茶叶。将茶叶在冷冻干燥器中干燥24h。

通过以下制备混合强化茶：将如上所述的10g预混合的铁强化茶制品与40g的未处理茶叶混合，这得到在最终混合茶制品中2mg铁/g强化茶的最终铁浓度。每杯泡制茶由2.5g茶叶制备。

预混合铁强化茶制品、混合强化茶和泡制茶中的铁含量：为了评估铁化合物是否可附着到茶叶，使用AAS确定预混合铁强化茶制品和混合强化茶中的铁的量。简而言之，使用25ml的硫酸和2.5ml的硝酸对样品煮解90分钟。然后将样品冷却至室温并且使用蒸馏水稀释至250ml。使用AAS针对铁含量对提取物进行分析。在硫酸的2M水性溶液中制备0至20ppm的校准曲线。直接使用在水中制备的校准曲线测量泡制茶中的铁含量。

铁-多酚络合物：使用分光光度法测量铁多酚络合物。新鲜制备2L的茶并且泡制5分钟。去除茶叶并且将液体分配到6个烧杯中(每个250ml)。制备EDTA铁的储备溶液并且将增加体积添加到每个烧杯中。确定茶的最大UV和可见光吸收波长。在5分钟、20分钟和60分钟之后测量此最大吸收波长下的吸光度。

感官分析：由8个专门小组成员评估铁强化对于茶叶的颜色和外观的视觉影响。

实施瞬时特征测试(Flash Profile test)，因为它允许根据其主要感官差异对产品进行快速定位。所选择的区别属性是天然颜色、清澈外观、异味存在以及天然味道。每种属性在0至9标度上进行评估，其中0意味着没有感知属性，并且9意味着强烈感知属性。此测试可给出每个样品的感官图，使得它可与对应的天然茶进行比较。然后将与天然茶具有最相似特征的样品用于三角测试，以便确定专门小组成员是否可检测强化茶饮品与对照茶饮品之间的任何差异。

8个专门小组成员中的每个接受一组三个样品，其中两个是相同的并且一个是不同的。将每个组组织成具有未强化泡制茶和强化泡制茶。要求专门小组成员选出与其他不同的样品。使用针对三角测试设计的统计表确定显著性水平。

体外生物可利用性：通过在250g的沸水中泡制2.5g的混合强化茶叶来制备茶。

通过在37℃下在pH 1和4ml的4％胃蛋白酶溶液下对100ml的泡制茶煮解2h来估计生物可获得性。为了使反应停止，将样品在冰浴中冷却10分钟。为了模拟肠消化，将pH增加至6.5，并且添加胰酶/胆汁盐溶液并在37℃下搅拌2h。对液体进行离心并且使用0.45um注射过滤器对上清液进行过滤。使用AAS测量最终铁含量，并且将生物可获得部分报告为煮解过程之后保留在液体中的添加铁的量。

将所得的溶液用于使用呈易于使用的基于细胞的测定形式的Caco-2测试试剂盒评定通过Caco-2细胞进行的转运。在37℃下孵育2h之后，测量单层的顶侧中铁浓度的降低。

结果

2:1EDTA:铁的比率能够避免铁/多酚络合物形成并且提供4mg铁/杯泡制茶。

感官评估显示泡制强化茶(比率2:1)与天然茶具有相似的特征，并且未接受训练的专门小组成员不能够识别哪个是强化样品。然而，具有低于2:1的EDTA:铁的比率的强化茶具有更深的颜色和异味。

体外生物可利用性测试表明在EDTA:铁摩尔比2:1下添加的铁在水中和在茶中是相等地生物可利用的。

通过以摩尔比2:1向铁添加EDTA，可能产生铁强化茶而没有通过与茶多酚的相互作用形成异味和颜色。

实施例2

此实验涉及在粘合到茶叶上时对铁-EDTA混合物进行微胶囊化。在粘合到干燥茶之前进行微胶囊化。即，如下所述形成微胶囊，悬浮在粘合剂溶液中并且然后喷雾到干燥茶叶上以便将微胶囊化的铁-EDTA混合物粘合在茶上。

将EDTA铁钠和EDTA以1:1摩尔比溶解在水中。将Eudragit添加到所述溶液，然后在175℃的入口温度下使用Buchi模型喷雾干燥机对所述溶液进行喷雾。采集所得的微胶囊并且针对铁含量进行分析，并且使用扫描电子显微镜检查包衣完整性，之后粘合到干燥茶。

实施例3

此实验涉及使用粘合剂将铁附着到茶叶、使用茶叶和泡制茶中的EDTA铁:铁含量并且评估泡制茶中的络合物形成的实验、其他铁来源的使用、评定强化茶中的铁的生物可获得性和生物可利用性、以及强化茶的感官评估。

将铁附着到茶叶上：通过以下实施茶叶的铁强化：制备具有10mg铁/克茶叶的浓度的预混合物，然后将所述混合物与未处理茶叶混合至2mg/g强化茶的最终浓度。通过在锅包衣器中将包含铁的溶液喷雾到茶叶中来制备预混合物。所述溶液包含铁来源和1％的纤维素粘合剂(HPMC、HPC和CMC)。表1示出当使用不同纤维素材料时的铁粘合。

表1：当使用不同粘合剂时的铁粘合。

使用EDTA铁的初步实验：在5mg铁/250ml茶的浓度下将EDTA铁添加到泡制茶。在茶pH下形成络合物，其中茶变得更暗，从而指示络合物产生(图1)。

先前测试Fe(III)-EDTA为糖强化剂，引起浅黄色强化糖。然而，将强化糖添加到茶立即引起明显的颜色变化，变为深蓝色(Cook&Reusser，1983；Viteri等人，1995)。为了测试EDTA避免络合物形成的有效性，将增加摩尔比的EDTA添加到铁。使用EDTA铁作为铁来源，铁:EDTA摩尔比从1:0变化至1:2.5(摩尔比1:0仅是硫酸亚铁，1:1摩尔比是EDTA铁钠，并且添加EDTA钠来制备更高的摩尔比)。使用药物级HPMC来实施铁化合物的附着。表2示出在将不同的铁:EDTA比率添加到茶叶中时茶叶和泡制茶中的铁含量。

表2：在将不同的铁:EDTA比率添加到茶叶中时茶叶和泡制茶中的铁含量。

使用分光光度法确定络合物形成。使用EDTA铁钠和茶多酚制备校准曲线。确定铁-茶多酚络合物的最大UV和可见光波长吸光度。在茶pH下最大吸光度是580nm，并且在5分钟、20分钟和60分钟之后测量强化茶。

表3示出铁含量和铁与泡制茶中的多酚形成络合物。当增加Fe:EDTA比率并且随时间增加时，络合物形成降低。关于摩尔比，当使用摩尔比1:0(硫酸亚铁)时，多于90％的添加铁与多酚络合。利用用于保护添加铁的EDTA引起72％的添加铁的络合。增加Fe:EDTA比率将形成络合物的铁的量降低至当摩尔比是1:2时形成络合物的添加铁的2％。进一步增加Fe:EDTA摩尔比不提供络合物形成的显著减少。用于避免络合物形成的最佳Fe:EDTA比率似乎是1:2，然后将此比率用于评估铁的生物可获得性和生物可利用性并且用于感官评估。使用最佳比率评估其他铁来源，诸如作为昂贵的EDTA铁钠的替代物的硫酸亚铁和富马酸亚铁。

表3：当使用不同Fe:EDTA摩尔比时的多酚络合物形成。

其他铁来源的使用：测试作为茶的潜在铁强化剂的其他铁来源。所选择的铁来源是富马酸亚铁和硫酸亚铁。在将铁化合物直接添加到茶中时，在没有EDTA保护的情况下，瞬时形成铁-多酚络合物(图2)。当使用EDTA铁、富马酸亚铁或硫酸亚铁作为铁来源时，摩尔比1:2的EDTA保护在避免络合物形成方面是有效的(图3)。

强化茶中铁的生物可获得性和生物可利用性：针对以下7个样品评估强化茶的生物可获得性和生物可利用性：(1)水中的EDTA铁/EDTA；(2)茶中的EDTA铁/EDTA；(3)茶中的富马酸亚铁/EDTA；(4)茶中的硫酸亚铁/EDTA；(5)茶中的EDTA铁；(6)茶中的富马酸亚铁；以及(7)茶中的硫酸亚铁。未强化茶用作对照。样品2、样品3和样品4的比较允许确定铁来源的作用；样品2和样品5、样品3和样品6以及样品4和样品7的比较允许确定EDTA添加的作用；并且样品1和样品2的比较允许确定茶的作用。

通过在100g的沸水中泡制5g的强化茶叶来制备茶。使用AAS测量泡制物中的铁含量。通过在37℃下在pH 2(使用1M HCl调整)和4ml的胃蛋白酶溶液(0.04g/ml)的存在下对50g的泡制茶煮解2h并且连续振荡来估计生物可获得性。为了使反应停止，将样品在冰浴中冷却10分钟。为了模拟肠煮解，使用1M Na₂CO₃将pH增加至6.5，并且在37℃下在5ml的胰酶(0.005g/ml)和胆汁盐(0.03g/ml)溶液的存在下连续振荡2h。在6000rpm下对液体进行离心15min并且使用0.45um注射过滤器对上清液进行过滤。使用AAS测量最终铁含量，并且报告值是煮解过程之后保留在液体中的添加铁的量(生物可获得部分)。

将所得的液体用于评定通过Caco-2细胞进行的转运和吸收。使Caco-2细胞生长并且使用6孔Corning^TM 3412Transwell插入物使其以单层分化，并且实验在接种之后第21天实施。使用缓冲液将煮解的液体稀释至一半以便在实验期间确保细胞存活，并且基底外侧室填充有2ml的缓冲液。转运实验在培养箱中在37℃下实施2h。使用微量吸管采集来自顶侧和基底外侧室的液体并且进行冷冻以用于分析。测量基底外侧室中的铁的浓度以便估计铁生物可利用性(生物可利用部分)。

图4示出在实验室中使用Caco-2细胞实施的转运程序。采集来自基底外侧室的液体并且发送用于使用AAS进行铁分析。

图5示出添加有EDTA保护的使用来自不同来源的铁强化的茶进行体外煮解和Caco-2细胞转运之后的泡制茶(或水)、生物可获得部分和生物可利用部分中的铁含量。所述结果示出茶多酚对于生物可获得性的作用可通过添加铁连同作为保护剂的EDTA来避免，因为茶中的FeEDTA/EDTA的生物可获得性与水中的FeEDTA/EDTA的生物可获得性相似(86％相比于89％)。铁来源对于强化茶的铁生物可获得性具有最小的作用，其中EDTA铁呈现最高的作用；然而，它是不显著的。水中的FeEDTA/EDTA的生物可利用性比茶中的稍微较高。在不同的铁来源中，对于硫酸亚铁观察到最高的生物可利用性(作为泡制茶中的铁的％)。总体上，在EDTA的存在下，对于所有铁来源，铁强化茶的生物可利用性是大约65％。

图6示出在没有保护的情况下使用来自不同来源的添加到茶中的铁强化的茶进行体外煮解和Caco-2细胞转运之后的泡制茶、生物可获得部分和生物可利用部分中的铁含量。如可观察到的，铁生物可获得性比在连同EDTA一起添加的情况下更低。硫酸亚铁呈现最低的生物可获得性，接着是富马酸亚铁和EDTA铁。这些结果表明消化酶不能够消化铁-多酚络合物。

当在没有EDTA保护的情况下添加时铁的生物可利用性对于EDTA铁、富马酸亚铁和硫酸亚铁分别是28％、16％和4％。这些结果表明在茶多酚的存在下铁摄入的抑制通过限制消化酶的可获得性开始。

当比较从图4和图5获得的结果时，在EDTA的存在下，生物可利用性似乎远低于生物可获得性，这在铁来源独自添加时不发生。这表明EDTA在Caco-2细胞的边缘处可能存在作用。先前已表明，通过肠细胞进行的来自NaFeEDTA的铁的摄入通过铁与EDTA的解离及其还原来调节，正如简单的无机铁来源为了被吸收在肠细胞的刷状边缘膜处所进行的那样。然而，在强化茶中连同EDTA一起添加的铁比在没有保护的情况下添加时是显著地更生物可利用的，当与过量的EDTA一起添加EDTA铁、富马酸亚铁和硫酸亚铁时，分别表现出2.25倍、4倍和16倍增加的生物可利用性。

感官评估：除了生物可利用以外，强化茶对于消费者必须是令人愉悦的并且对于天然泡制茶具有最小的变化。为了评定强化茶的接受性，实施瞬时特征测试，因为它允许根据其主要感官差异对产品进行快速定位。所选择的区别属性是天然颜色、清澈外观、异味存在以及天然味道。每种属性在0至9标度上进行评估，其中0意味着没有感知属性，并且9意味着强烈感知属性。此测试可给出强化茶的感官图，使得它可与对应的天然茶进行比较。图7示出泡制茶和使用1:2的Fe:EDTA比率和EDTA铁作为铁来源制备的强化茶的感官图。强化茶显示与天然茶非常相似的观感图，这表示强化程序能够避免由于铁-多酚络合物的形成引起的显色和异味。

结论

基于以上实验的结果，似乎纤维素材料是可用于将铁配方食品附着到茶叶上的粘合剂材料。

另外，显示茶多酚是强效的铁螯合剂并且形成使茶变暗并减少铁的生物可获得性的络合物。此多酚络合物形成可通过添加作为铁的化学保护的EDTA来减少。能够避免络合物形成的最佳摩尔比(铁:EDTA)似乎是1:2。

还发现，对于使用EDTA作为保护的茶强化，可能使用其他较便宜的铁来源诸如富马酸亚铁和硫酸亚铁，因为此类铁来源不促进颜色变化并且具有与在使用EDTA铁作为铁来源的情况下的相似生物可获得性。

体外生物可获得性测试结果表明用于将铁添加到茶中的此方式在水中和在茶中是相等地生物可获得的。

体外生物可获得性结果表明当添加铁连同摩尔过量的EDTA时，存在可减少生物可利用性的有限阶段。然而，对于所有铁来源，茶中的铁的生物可利用性高于63％。当在没有进一步的还原的情况下添加时铁的生物可利用性对于EDTA铁、富马酸亚铁和硫酸亚铁分别是34％、12％和4％。

因此，似乎铁与EDTA(在EDTA:铁的2:1摩尔比下)的竞争性络合避免铁-多酚络合物的形成。根据这些结果，此多酚/铁络合物似乎不可通过酶消化，因为当在没有EDTA保护的情况下添加铁时，生物可获得性高度减小。

实施例4

基于Caco-2的体外细胞模型中茶的铁强化的体内作用

此实施例包括使用作为纯化合物添加或与摩尔过量(1:2)的EDTA一起添加的不同铁来源(硫酸亚铁、富马酸亚铁和EDTA铁)分析强化茶中的铁生物可获得性和生物可利用性。

强化茶中的铁的生物可获得性和生物可利用性：针对以下13个样品评估强化茶的生物可获得性和生物可利用性：茶中的硫酸亚铁；水中的硫酸亚铁；水中的硫酸亚铁/EDTA；茶中的硫酸亚铁/EDTA；水中的富马酸亚铁；茶中的富马酸亚铁；水中的富马酸亚铁/EDTA；茶中的富马酸亚铁/EDTA；水中的EDTA铁；茶中的EDTA铁；水中的EDTA铁/EDTA；茶中的EDTA铁/EDTA；以及茶(对照)。

通过在100g的沸水中泡制5g的强化茶叶来制备茶。通过将具有或没有添加EDTA的10mg的铁添加到泡制品中来实施强化。对于水样品，在没有茶叶添加的情况下进行相同的程序。使用原子吸收分光光度法(AAS)测量泡制物中的铁含量。

通过在37℃下在pH 1(使用1M HCl调整)和4ml的胃蛋白酶溶液(0.04g/ml)的存在下对50g的泡制茶煮解2h并且连续振荡来估计生物可获得性。为了使反应停止，将样品在冰浴中冷却10分钟。为了模拟肠煮解，使用1M Na₂CO₃将pH增加至6.5，并且在37℃下在5ml的胰酶(0.005g/ml)和胆汁盐(0.03g/ml)溶液的存在下连续振荡2h。在6000rpm下对液体进行离心15min并且使用0.45μm注射过滤器对上清液进行过滤。使用AAS测量最终铁含量，并且报告值是煮解过程之后保留在液体中的添加铁的量(生物可获得部分)。

将所得的液体用于评定通过Caco-2细胞进行的转运和吸收。使Caco-2细胞生长并且使用6孔Corning^TM 3412Transwell插入物使其以单层分化，并且实验在接种之后实施第21天。测量跨细胞单层的跨上皮电阻(TEER)以便确保其完整性。每个插入物的基底外侧腔室(图8)填充有2ml的HBSS缓冲液，并且顶侧室填充有2ml的生物可获得液体。转运实验在培养箱中在37℃下实施2h。使用微量吸管采集来自顶侧和基底外侧室的液体并且进行冷冻以用于分析。测量基底外侧室中的铁的浓度以便估计铁生物可利用性(生物可利用部分)。

图9示出在具有或没有EDTA保护的情况下使用来自不同来源的铁强化的茶进行体外煮解和Caco-2细胞转运之后的生物可获得性和生物可利用性。结果显示茶多酚的作用可在以1:2摩尔比添加铁连同EDTA时来阻断，因为对于此比率的铁:EDTA，所有铁来源的生物可利用性在水中和茶中是相似的。另外，所述结果指示特定铁来源对于强化茶中的铁生物可获得性和生物可利用性具有最小的作用，因为对于不同的来源，铁生物可利用性之间不存在显著差异。铁生物可获得性和生物可利用性在没有EDTA保护的情况下添加铁时是显著地更低的，其中最低的结果针对硫酸亚铁获得。这些结果表明消化酶不能够消化茶多酚络合物，从而表明在茶多酚的存在下铁摄入的抑制通过限制消化酶的可获得性开始。另外，在EDTA的存在下铁的生物可利用性比没有EDTA的情况下是显著地更高的。

实施例5

作为用于铁络合的模型化合物的没食子酸

茶多酚包含负责结合铁的酚和儿茶酚基团。因为没食子酸与茶多酚相似地结合铁并且是简单的良好研究的化合物，所以其被选择来模仿茶。

为了近似泡制茶，使用1g/L的浓度和pH 5。还在pH 7下测试铁的结合以近似小肠的pH。使用盐酸和氢氧化钠调整并维持pH。将三种铁来源添加到没食子酸溶液至0.3mM的最终浓度：硫酸亚铁(FS)、富马酸亚铁(FF)、和EDTA铁钠(FeNaEDTA)。因为铁-没食子酸盐络合物是有色的，所以使用分光光度法来定量络合物形成。峰值在pH 5下处于550的波长下，并且在pH 7下处于565的波长下。结果可见于表4。使用EDTA铁钠(其包含1:1铁:EDTA摩尔比)使铁多酚络合物形成的量在pH 5下减少94％±3％，并且在pH 7下减少93％±2％。

表4：没食子酸中铁的络合

实施例6

铁与茶提取物中的多酚的络合

在第一个实验中，基于在pH 5和pH 7两者下茶提取物中有色铁络合物形成的量，比较在0.3mM下的三种铁来源(硫酸亚铁(FS)、富马酸亚铁(FF)、和EDTA铁钠(FeNaEDTA))。

使用具有红茶叶的50体积％N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和50体积％反渗透纯化(RO)水的溶液制备茶提取物。此提取物包含大约15-20g的没食子酸当量(GAE)/L的酚类化合物。将茶提取物稀释至茶浓度(1g GAE/L)或稀释至此浓度的1/10(0.1g GAE/L)以用于这些实验使用，并且使用盐酸和氢氧化钠控制pH。

使用分光光度法测量铁络合物形成并且通过针对在茶的酚类浓度下没食子酸(GA)中的硫酸亚铁进行归一化来分析。因此，100％表示在pH 5或pH 7下1g/L没食子酸溶液中硫酸亚铁的峰值吸光度。当使用硫酸亚铁或富马酸亚铁在茶的典型酚类浓度(1g GAE/L)下测试茶提取物时，沉淀发生并且不可通过分光光度法测量。由于此原因，还测试在0.1gGAE/L的浓度下的茶提取物。结果汇总在表5中。

在大多数情况下，EDTA铁钠(其包含1:1摩尔比的铁和EDTA)允许铁比其他两种形式的铁与多酚形成远远更少的络合物。对于0.1g GAE/L茶提取物，在pH 5和pH 7两者下，均形成仅3％的络合物。在茶的期望浓度1g GAE/L下的茶提取物中，EDTA铁钠是不导致沉淀的唯一铁来源。另外，在pH 5和pH 7两者下均存在铁-多酚络合物形成的降低，但是这在pH 5下远远更突出，其中与在pH 7下的仅30％相比，络合物形成减少96％。

表5：茶提取物中铁的络合

*在相同pH下与其他铁来源相同的波长下进行测量。

在第二个实验中，在变化量的EDTA二钠的情况下将硫酸亚铁(FS)添加到茶提取物，以确定EDTA对于铁-多酚络合物形成的作用。

这些溶液的组成使得铁的最终浓度是0.3mM，多酚的浓度是0.1g GAE/L，并且pH是5(泡制茶的pH)或pH 7(近似小肠pH)。使用盐酸和/或氢氧化钠调整并维持pH。

使用具有红茶叶的50体积％N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和50体积％反渗透纯化(RO)水的溶液制备茶提取物。此浓缩提取物包含大约15-20g的没食子酸当量(GAE)/L的酚类化合物。使用分光光度法测量铁络合物形成，使用原味茶提取物进行归零，并且通过针对硫酸亚铁溶液进行归一化来分析。因此，100％表示在没有添加EDTA二钠的情况下在pH 5或pH 7下的茶提取物中硫酸亚铁的峰值吸光度。

结果可见于表6。这些结果证明当铁:EDTA摩尔比是1:1时络合物形成大量降低(85％-95％)，并且当铁:EDTA比率是1:2时络合物形成进一步降低(95％-98.4％)。

表6：在添加EDTA的情况下铁与茶提取物中的多酚的络合

在本说明书中引用的所有公布和专利申请均以引用的方式并入本文，如同特别地且单独地指示每一个单个的公布或专利申请以引用的方式并入。对任何公布的引用均针对其在申请日之前的公开内容并且不应被解释为承认本发明由于先前发明而无权先于所述公布。

当关于百分比和比率给出时，本说明书中给出的浓度包括摩尔比以及重量/重量(w/w)、重量/体积(w/v)和体积/体积(v/v)百分比和比率。

如本说明书以及所附权利要求书中所用，除非上下文另有清楚定义，否则单数形式的“一(个/种)”和“所述”包括复数提及形式。如本说明书以及所附权利要求书中所用，术语“包括(comprise)”、“包括(comprising)”、“包括(comprises)”以及其他形式的这些术语意图以非限制性包含意义使用，即包括特定引用的元素或组分而不排除任何其他元素或组分。如本说明书以及所附权利要求书中所用，如给出的所有范围或列表意图传达任何中间值或范围或包含在其中的任何子列表。除非另外定义，否则本文所用的所有技术术语和科学术语均具有与本发明所属领域中的普通技术人员通常理解的相同的含义。

虽然为了清楚理解的目的，已通过说明和实施例较详细地描述了上述发明，但是对于本领域的普通技术人员易于显而易见的是，根据本发明的教义，可对其进行某些改变和修改而不脱离所附权利要求书的精神或范围。

Claims

1.一种铁强化茶制品，其包括：

干燥茶；以及

粘合到所述干燥茶的螯合剂和铁的混合物，所述混合物中的螯合剂:铁的摩尔比是2:1或大于2:1，其中所述混合物中存在不与铁形成螯合物的至少一摩尔当量的过量螯合剂，其中所述螯合剂是EDTA或EDDHA或其组合。

2.根据权利要求1所述的茶制品，其中所述螯合剂是EDTA。

3.根据权利要求1所述的茶制品，其中所述混合物使用粘合剂粘合到所述干燥茶。

4.根据权利要求3所述的茶制品，其中所述粘合剂包括淀粉、改性淀粉、糊精、改性糊精、纤维素、改性纤维素、蔗糖、硬脂或胶。

5.根据权利要求4所述的茶制品，其中所述粘合剂包括羟丙基甲基纤维素、羟丙基羧甲基纤维素或改性糊精。

6.根据权利要求1所述的茶制品，其中所述螯合剂和所述铁的所述混合物进行微胶囊化。

7.根据权利要求6所述的茶制品，其中所述螯合剂和所述铁的所述混合物在反向肠溶衣、酶反应性包衣、延迟释放包衣中、或在热稳定肠溶衣中进行微胶囊化。

8.根据权利要求6所述的茶制品，其中所述螯合剂和所述铁的所述混合物在壳聚糖、果胶、环糊精、葡聚糖、瓜尔胶、菊粉、直链淀粉或刺槐豆胶中进行微胶囊化。

9.根据权利要求7所述的茶制品，其中所述螯合剂和所述铁的所述混合物在壳聚糖中进行微胶囊化。

10.根据权利要求1至9中任一项所述的茶制品，其中存在于所述制品中的铁的量是0.1mg铁/g干燥茶至20 mg铁/g干燥茶。

11.根据权利要求1至9中任一项所述的茶制品，其中所述螯合剂和所述铁的所述混合物还包含调味剂、着色剂、香料、或精油。

12.根据权利要求1至9中任一项所述的茶制品，其中所述螯合剂和所述铁的所述混合物还包含抗坏血酸。

13.一种混合茶制品，其包括与不具有粘合到其的螯合剂和铁的混合物的未处理干燥茶混合的根据权利要求1至12中任一项所述的铁强化茶制品，所述铁强化茶制品和所述未处理干燥茶以铁强化茶制品:未处理干燥茶的1:1至1:20的比率混合。

14.一种制备铁强化茶制品的方法，所述方法包括：

将螯合剂与铁来源以螯合剂:铁的2:1或大于2:1的摩尔比组合以形成螯合剂和铁的混合物，其中所述混合物中存在不与铁形成螯合物的至少一摩尔当量的过量螯合剂，其中所述螯合剂是EDTA或EDDHA或其组合；以及

将所述螯合剂和所述铁的所述混合物粘合到干燥茶以得到所述铁强化茶制品。

15.根据权利要求14所述的方法，其中所述螯合剂是EDTA。

16.根据权利要求14所述的方法，其中所述铁来源包括硫酸亚铁、葡萄糖酸亚铁、乳酸亚铁、富马酸亚铁、柠檬酸亚铁、琥珀酸亚铁、焦磷酸铁、正磷酸铁、或EDTA铁。

17.根据权利要求16所述的方法，其中所述铁来源包括EDTA铁。

18.根据权利要求14所述的方法，其中所述组合包括将所述螯合剂溶解在溶剂中并且随后在所述铁来源中混合。

19.根据权利要求14所述的方法，其中所述方法还包括在所述粘合之前将粘合剂添加到所述螯合剂和所述铁的所述混合物。

20.根据权利要求19所述的方法，其中所述粘合剂在0.5% (w/v)至25% (w/v)的浓度下添加。

21.根据权利要求19所述的方法，其中所述粘合剂包括淀粉、改性淀粉、糊精、改性糊精、纤维素、改性纤维素、蔗糖、硬脂或胶。

22.根据权利要求21所述的方法，其中所述粘合剂包括羟丙基甲基纤维素、羟丙基羧甲基纤维素或改性糊精。

23.根据权利要求19所述的方法，其还包括在添加所述粘合剂之前在微胶囊化剂中对所述螯合剂和所述铁的所述混合物进行微胶囊化。

24.根据权利要求23所述的方法，其中所述微胶囊化剂形成反向肠溶衣、酶反应性包衣、延迟释放包衣或热稳定肠溶衣。

25.根据权利要求24所述的方法，其中所述微胶囊化剂包括壳聚糖、果胶、环糊精、葡聚糖、瓜尔胶、菊粉、直链淀粉或刺槐豆胶。

26.根据权利要求25所述的方法，其中所述微胶囊化剂包括壳聚糖。

27.根据权利要求14至26中任一项所述的方法，其还包括在所述粘合步骤之后对所述铁强化茶制品进行干燥。

28.根据权利要求14至26中任一项所述的方法，其中存在于所述铁强化茶制品中的铁的量是0.1 mg铁/g干燥茶至20 mg铁/g干燥茶。

29.根据权利要求14至26中任一项所述的方法，其中所述组合进一步包括在形成所述螯合剂和所述铁的所述混合物时包含调味剂、着色剂、香料或精油。

30.根据权利要求14至26中任一项所述的方法，其中所述组合进一步包括在形成所述螯合剂和所述铁的所述混合物时包含抗坏血酸。

31.一种铁强化茶饮品，其包含螯合剂/铁混合物，所述混合物具有在所述混合物中2:1或大于2:1的螯合剂:铁摩尔比，其中所述混合物中存在不会与铁形成螯合物的至少一摩尔当量的过量螯合剂，其中所述螯合剂是EDTA或EDDHA或其组合。

32.根据权利要求31所述的铁强化茶饮品，其包含0.1 mg铁至20 mg铁/食用分量。

33.根据权利要求31所述的铁强化茶饮品，其中所述螯合剂是EDTA。

34.根据权利要求31所述的铁强化茶饮品，其使用根据权利要求1至12中任一项所述的茶制品或根据权利要求13所述的混合茶制品制备。