CN108063259A - 电化学装置 - Google Patents

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Abstract

本公开提供了电化学装置。一种电化学装置包括：正电极集流器；第一突出部分和第一凹入部分，该第一突出部分包括与正电极集流器电接触的多个正电极，该第一凹入部分设置在所述多个正电极中的每两个相邻的正电极之间；电解质层，包括第二突出部分和第二凹入部分，第二突出部分和第二凹入部分分别设置在包括所述多个正电极的第一突出部分以及设置在所述多个正电极中的每两个相邻的正电极之间的第一凹入部分上；以及负电极集流器层，包括分别设置在电解质层的第二突出部分和第二凹入部分上的第三突出部分和第三凹入部分。

Description

电化学装置
技术领域
本公开涉及一种电化学装置及其制造方法。
背景技术
随着电子设备领域的技术的发展，对于各种便携式和可穿戴电子设备的市场已经增加。这样的便携式和可穿戴电子设备包括蜂窝电话、游戏设备、便携式多媒体播放器(PMP)、MPEG音频层-3(MP3)播放器、智能手机、智能平板、电子阅读器、平板电脑和移动医疗设备。因此，随着对便携式电子设备的需求的增加，对适合于向便携式电子设备供电的电池的需求也已经增加。
二次电池是指能够充电和放电的电池，而一次电池是不可再充电的。作为二次电池，与镍镉电池或者镍氢电池相比，锂电池具有相对更高的电压和更高的每单位重量的能量密度。因此，对于可用于便携式/可穿戴电子设备中的改进的锂二次电池存在需求。
发明内容
为了增大锂二次电池的容量，已经开发了包括具有三维(3D)结构的电极的锂二次电池。
提供了一种电化学装置，该电化学装置包括：负电极集流器层，可有效地承受在充电和放电周期期间在电化学装置中发生的体积变化；以及正电极，具有改善锂负电极的厚度均匀性的成分。
根据实施方式的一方面，一种电化学装置包括：
正电极集流器；
第一突出部分和第一凹入部分，该第一突出部分包括与正电极集流器电接触的多个正电极，该第一凹入部分设置在所述多个正电极的每两个相邻的正电极之间；
电解质层，包括设置在第一突出部分上的第二突出部分以及设置在第一凹入部分上的第二凹入部分；以及
负电极集流器层，包括分别设置在电解质层的第二突出部分和第二凹入部分上的第三突出部分和第三凹入部分。
根据另一实施方式的一方面，一种电化学装置包括：
正电极集流器；
与正电极集流器接触的多个正电极；
与所述多个正电极接触的电解质层；以及
负电极集流器层，沿着电解质层的表面的轮廓设置。
根据另一实施方式的一方面，一种电化学装置包括：
正电极集流器；
正电极，与正电极集流器接触并包括正活性材料和包含活性金属的化合物，其中包含活性金属的化合物的初始充电和放电效率低于正活性材料的初始充电和放电效率；
电解质层，与正电极接触；以及
负电极集流器层，与电解质层接触。
额外的方面将在随后的描述中部分地阐述，并将由该描述而部分地变得明显，或者可以通过给出的实施方式的实践而掌握。
附图说明
通过以下结合附图对实施方式的描述，这些和/或其它的方面将变得明显并更易于理解，附图中：
图1是电化学装置的结构的一实施方式的透视图；
图2是示出图1中示出的电化学装置的局部透视图；
图3是图1中示出的电化学装置的局部截面图；
图4A是图1中示出的电化学装置的截面图；
图4B是电化学装置的另一实施方式的截面图；
图4C是电化学装置的另一实施方式的截面图；
图5是电化学装置的另一实施方式的截面图；
图6是电化学装置的另一实施方式的截面图；
图7是电化学装置的另一实施方式的截面图；
图8是电化学装置的另一实施方式的截面图；
图9是电化学装置的模块的透视图；
图10是示出侧面台阶覆盖率的截面图；
图11A示出透视图，其示出制造电化学装置的方法的一部分；以及
图11B至图11F是示出制造电化学装置的方法中的步骤的截面图。
具体实施方式
现在将详细参照实施方式，附图中示出了实施方式的示例，其中相同的附图标记始终指示相同的元件。在这点上，当前的实施方式可以具有不同的形式，而不应被解释为限于这里阐述的描述。因此，下面通过参照附图仅描述了示范实施方式，以说明各方面。如这里所用的，术语“和/或”包括一个或更多个相关所列项目的任何及所有组合。“或”表示“和/或”。诸如“......中的至少一个”的表述当在一列元件之后时修饰元件的整个列表而不是修饰该列表中的个别元件。
附图中的相同的附图标记表示相同的部件，并且为了说明的清楚和方便，附图中的部件的尺寸可以被夸大。此外，这里描述的实施方式仅是为了说明的目的，可以在其中进行形式和细节上的各种变化。将理解，当一部件被称为“在”另一部件“的顶部上”或者“在”另一部件“上”时，该部件可以直接在该另一部件上或者间接地在其上。相反，当一元件被称为“直接在”另一元件“上”时，不存在居间的元件。
将理解，尽管这里可以使用术语“第一”、“第二”、“第三”等来描述各种元件、部件、区域、层和/或部分，但是这些元件、部件、区域、层和/或部分不应受这些术语限制。这些术语仅用于将一个元件、部件、区域、层或部分与另一元件、部件、区域、层或部分区别开。因此，以下讨论的“第一元件”、“第一部件”、“第一区域”、“第一层”或“第一部分”可以被称为第二元件、第二部件、第二区域、第二层或第二部分，而没有背离这里的教导。
这里使用的术语仅是为了描述特定实施方式的目的，而不旨在进行限制。如这里所用的，单数形式“一”、“一个”和“该”旨在也包括复数形式，包括“至少一个”，除非上下文另外清楚地指示。“至少一个”不应被解释为限于“一”或“一个”。还将理解，术语“包括”和/或“包含”当在本说明书中使用时，指定所述特征、区域、整体、步骤、操作、元件和/或部件的存在，但是不排除一个或更多个其它特征、区域、整体、步骤、操作、元件、部件和/或其组的存在或添加。
为了便于描述，这里可以使用空间关系术语诸如“在...之下”、“在...下面”、“下”、“上面”、“上”等来描述一个元件或特征与另一个(些)元件或特征的如附图所示的关系。将理解，空间关系术语旨在涵盖除了附图所示的取向之外装置在使用或操作中的不同取向。例如，如果附图中的装置被翻转，被描述为“在”其它元件或特征“下面”或“之下”的元件将会取向为在其它元件或特征“上面”。因此，示范性术语“在......下面”可以涵盖之上和之下两种取向。装置可以另外地取向(旋转90度或处于其它的取向)，这里使用的空间关系描述符被相应地解释。
考虑到所讨论的测量和与特定量的测量相关的误差(即测量系统的限制)，如这里使用的“约”或“大致”是包括所述值在内的，并表示在本领域普通技术人员确定的对于特定值的可接受的偏差范围内。例如，“约”可以表示在一个或多个标准偏差内或者在所述值的±30％、±20％、±10％或±5％内。
除非另外地限定，否则这里使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)都具有与本公开所属的领域的普通技术人员通常理解的含义相同的含义。还将理解的，术语诸如在通用词典中定义的那些术语应当被解释为具有与它们在相关技术和本公开的语境中的含义一致的含义，而不应被解释为理想化或过度形式化的含义，除非这里明确地如此限定。
这里参照截面图描述了示范性实施方式，该截面图是理想化的实施方式的示意图。因而，例如由制造技术和/或公差引起的图示形状的变化是可能发生的。因此，这里描述的实施方式不应被解释为限于这里示出的区域的特定形状，而是包括例如由制造引起的形状的偏差。例如，示出或描述为平坦的区域可以具有粗糙的和/或非线性的特征。此外，示出的锐角可以被圆化。因此，附图中示出的区域在本质上是示意性的，它们的形状不旨在示出区域的精确形状并且不旨在限制本权利要求书的范围。
在下文，将参照附图更详细地描述电化学装置和制备该电化学装置的方法的实施方式。
图1是电化学装置的结构的一实施方式的透视图。图2是示出图1中示出的电化学装置的局部透视图。图3是图1中示出的电化学装置的局部截面图，其中仅示出电化学装置的正电极集流器和正电极，并且其中为了描述的方便省略了它的其它部件。图4A是图1中示出的电化学装置的截面图。
参照图1至图4A，根据一个或更多个实施方式的电化学装置100可以包括正电极集流器101、多个正电极102、电解质层120和负电极集流器层111。所述多个正电极102可以与正电极集流器101电接触并可以设置在从正电极集流器101突出的方向(例如，图2中示出的z方向)上。第一突出部分102a包括所述多个正电极102，并且第一凹入部分102b设置在多个正电极102中的每两个相邻的正电极之间。如这里使用的，术语“凹入”用于指非突出结构，诸如凹陷或者凹口(例如缺口)，而不管它是如何形成。电解质层120可以包括分别设置在包括所述多个正电极102的第一突出部分102a和设置在所述多个正电极102中的每两个相邻的正电极之间的第一凹入部分102b上的第二突出部分120a和第二凹入部分120b。负电极集流器层111可以包括分别设置在电解质层120的第二突出部分120a和第二凹入部分120b上的第三突出部分111a和第三凹入部分111b。
参照图4A，空的空间115可以通过第三凹入部分111b限定在多个第三突出部分111a中的每两个相邻的第三突出部分之间。空的空间115可以有效地承受在电化学装置100的充电和放电期间在电化学装置100内发生的体积变化。例如，此空的空间可以有效地承受在电化学装置100的充电和放电期间负电极112(在图5中示出)的体积变化，从而防止可能发生的退化，诸如电化学装置100的破裂。因此，电化学装置100可以具有改善的寿命特性和改善的稳定性。
参照图4B，片状的负电极集流器113可以进一步设置在负电极集流器层111上。通过第三凹入部分111b形成在所述多个第三突出部分111a中的每两个相邻的第三突出部分之间的空的空间115可以被片状的负电极集流器113包围。空的空间115可以由惰性气体诸如氮或氩填充，但是惰性气体的成分不限于此。可以使用任何适合的气体，只要该气体不参与电化学反应并且不使电池退化。空的空间115内的压力可以是大气压力(1atm)或者低于1atm。片状的负电极集流器113可以是金属箔等，但是负电极集流器113的实施方式不限于此。可以使用可通过利用导电浆料或者溅射形成为片状的任何适合的导电材料。
参照图4C，可通过第三凹入部分111b限定在多个第三突出部分111a之间的空的空间可以由缓冲层114填充。缓冲层114可以有效地承受在电化学装置100的充电期间可能发生的负电极112的体积增大。进一步考虑在电化学装置100的放电期间负电极112的体积减小，缓冲层114可以促进负电极集流器层111恢复到其在充电之前的初始形态，从而防止可能发生的退化，诸如电化学装置100的破裂。
缓冲层114的成分可以包括能够响应于外力容易地改变其体积的弹性材料。弹性材料可以包括例如天然橡胶、合成橡胶或者其组合。合成橡胶的示例可以包括丁苯橡胶(SBR)、丁二烯橡胶(BR)、异戊二烯橡胶(IR)、三元乙丙(EPDM)橡胶、硅橡胶、丙烯酸烷基酯共聚物、苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚甲基硅烷橡胶、丙烯酸丁酯共聚物或者其组合，但是合成橡胶的实施方式不限于此。能够响应于外力而改变其体积的任何合成橡胶可以用作该弹性材料。弹性材料还可以包括导电剂。导电剂可以是含碳导电剂和/或金属性导电剂。导电剂的非限制示例包括炭黑、石墨(例如，石墨微粒、天然石墨、人造石墨)、乙炔黑、科琴黑(Ketjen black)、碳纤维、碳纳米管、金属性材料(诸如铜、镍、铝或银，为粉末、纤维或管形式)、导电聚合物诸如聚苯撑衍生物、或者其组合。导电剂不被特别地限制，并且可以使用可获得的任何适合的导电剂。
缓冲层114的至少一部分可以是中空的(空的)。也就是，缓冲层114的一部分可以包括弹性材料，而其另一部分可以是中空的。基于缓冲层114的总体积，包括弹性材料的部分的体积可以为约90体积百分比(volume％)或更小、约70volume％或更小、约50volume％或更小、约30volume％或更小、约20volume％或更小、或者约10volume％或更小，而不包括弹性材料的其余部分可以是空的(中空的)。缓冲层114中的弹性材料可以是多孔弹性材料。由于缓冲层114包括多孔弹性材料，所以缓冲层114可以更容易承受在电化学装置100的充电和放电期间发生的体积变化。
参照图1和图4A至图4C，在负电极集流器层111中，第三突出部分111a和第三凹入部分111b可以规则地或者周期性地布置并平行于彼此设置。如这里使用的，“规则地布置”是指其中第三突出部分或第三凹入部分之间的距离基本上相同的布置，而术语“周期性地布置”是指其中第三突出部分或者第三凹入部分之间的距离不同(例如，不规则的或者间断的)的布置。多个第三突出部分111a和多个第三凹入部分111b的规则的或者周期性的布置可以提高电化学装置100的结构均匀性，从而导致防止电化学装置100中的退化。
参照图2和图4A至图4C，在负电极集流器层111中，第三凹入部分111b可以包括彼此间隔开并彼此面对的第一侧表面和第二侧表面、以及底表面。第三凹入部分111b的第一侧表面和第二侧表面的每个与第三凹入部分111b的底表面之间的角度可以为约60度或更大、约65度或更大、约70度或更大、约75度或更大、约80度或更大、约85度或更大、或者约80度至约100度。
第三凹入部分111b的彼此面对的侧表面之间的距离(或者间隔)可以在约5微米(μm)至约30μm、约6μm至约25μm、约7μm至约20μm、或者约8μm至约18μm的范围内。
第三凹入部分111b的深度(即从电化学装置100的表面到第三凹入部分111b的底表面的距离)可以在约60μm至约300μm、约80μm至约250μm、约100μm至约230μm、或者约120μm至约200μm的范围内。
由于第三凹入部分111b具有这样的角度、距离(间隔)和深度，所以电化学装置100可以具有改善的结构稳定性和能量密度，因此即使在其相同大小的体积也实现增大的放电容量。
负电极集流器层111的厚度可以为约5μm或更小、约4.5μm或更小、约4.0μm或更小、约3.5μm或更小、约3.0μm或更小、约2μm或更小、约1μm或更小、约0.5μm或更小、或者约0.1μm或更小，并且约0.01μm或更大、或者约0.05μm或更大。当负电极集流器层111的厚度为约5μm或更小时，电化学装置100中的集流器的重量分数减小。因此，电化学装置100的每单位重量的能量密度可以增大。
在负电极集流器层111中，多个第三突出部分111a和多个第三凹入部分111b可以电连接到彼此，并且此电连接可以在充电和放电约100个或更多个周期之后被保持。在超过充电和放电的100个周期之后，负电极集流器层111的表面电阻可以是在充电和放电周期之前的初始表面电阻的约101％或更小、约104％或更小、约105％或更小、约110％或更小、或者约120％或更小。
参照图1至图4C，正电极102可以包括包含活性金属并具有比正活性材料低的初始充电和放电效率的化合物。包含活性金属的化合物可以均匀地分布在整个正电极102或者可以局限在其一部分中。例如，包含活性金属的化合物可以起初位于正电极102中在邻近于电解质层120的位置。正电极可以包括包含活性金属的化合物和/或其氧化产物。
在初始充电步骤，在正电极102中，包含活性金属的化合物可以被氧化并分离为活性金属离子、电子和包含活性金属的化合物的氧化产物。活性金属离子可以从正电极102运动到电解质层120，电子可以从正电极102通过正电极集流器101和外部电路运动到负电极集流器层111。然后活性金属离子可以被电子还原，并可以在负电极集流器层111和电解质层120之间被电镀，从而形成活性金属垫层(bed)诸如锂垫层。在随后的初始放电步骤，活性金属垫层中的活性金属可以被氧化并分离为活性金属离子和电子。活性金属离子可以从活性金属垫层运动到电解质层120，电子可以从活性金属垫层经由负电极集流器层111和外部电路运动到正电极集流器101。然后包含活性金属的化合物的氧化产物可以被活性金属离子和正电极102中的电子还原，从而再次形成包含活性金属的化合物。由于包含活性金属的化合物的初始充电和放电效率相对低，所以在初始充电步骤用于形成活性金属垫层的活性金属离子的仅一部分可以在放电步骤期间返回到正电极102。因此，活性金属垫层的一部分可以保留作为负电极112，包含活性金属的化合物的氧化产物的一部分可以保留在正电极102中。起初，正电极102可以仅包括包含活性金属的化合物。在初始充电和放电之后，正电极102可以另外包括包含活性金属的化合物的氧化产物。
结果，在初始充电和放电之后，负电极112可以形成在负电极集流器层111和电解质层120之间，如图5所示。因而，负电极112可以设置在负电极集流器层111和电解质层120之间从而具有均匀的厚度，不同于通过替代方法例如沉积方法设置的负电极。因此，可以防止负电极112具有不平坦的厚度，该不平坦的厚度会导致电化学装置100的容量减小以及在电化学装置100的充电和放电期间电极结构的倒塌。因此，电化学装置100的寿命特性和稳定性可以改善。
包含活性金属的化合物的初始充电和放电效率可以为约50％或更小。在这种情况下，被电镀在负电极集流器层111和电解质层120之间的活性金属的仅约50％或更少可以由于放电而被氧化，其余的活性金属可以保持未被氧化。因此，可以形成负电极112。在电化学装置100中，包含活性金属的化合物的初始充电和放电效率可以为约45％或更小、约40％或更小、约35％或更小、约30％或更小、约25％或更小、约20％或更小、约15％或更小、或者约10％或更小。
包含活性金属的化合物可以包括Li3N、Li2NiO2、Li2MnO或者其组合，但是化合物的实施方式不限于此。可以使用现有技术中的适合于在电化学装置中使用并包含具有比正活性材料低的初始充电和放电效率的活性金属的任何化合物。
基于正电极102的总重量，包含活性金属的化合物的量可以为约10％或更少、约5％或更少、约3％或更少、或者约0.5％或更少。当包含活性金属的化合物的量过大时，正活性材料的量会减少，因此电化学装置100的容量会减小。当包含活性金属的化合物的量过小时，仅少量活性金属垫层可以被形成，因此会难以获得具有均匀的厚度的负电极。
参照图6，正电极102可以包括与电解质层120接触的不可逆层102c以及与正电极集流器101接触的可逆层102d。不可逆层102c可以包括包含活性金属的化合物。可逆层102d可以设置在不可逆层102c的一部分与正电极集流器101之间，并可以包括正活性材料。也就是，正电极102可以具有包括不可逆层102c和可逆层102d的多层结构。不可逆层102c也可以被称为牺牲层，因为在充电或放电期间，包含活性金属的化合物的一部分或全部可以通过氧化被去除。在初始充电和放电之后，包含活性金属的化合物的氧化产物可以保留在不可逆层102c的区域中。负电极112(见图5)可以被形成并且其厚度可以在电解质层120和负电极集流器层111之间增大，与不可逆层102c的还原程度成比例。
基于正电极102的不可逆层102c和可逆层102d的总厚度，不可逆层102c的厚度可以为约30％或更小、约15％或更小、约9％或更小、或者约4％或更小。当不可逆层102c过厚时，正电极102中的正活性材料的量会由于可逆层102d的相应减小的厚度而减小，因此电化学装置100的容量会减小。当不可逆层102c过薄时，仅少量的活性金属垫层可以被形成，因此会难以获得具有均匀厚度的负电极112。不可逆层102c的厚度可以为约200纳米(nm)或更小、约150nm或更小、约100nm或更小、或者约50nm或更小。当不可逆层102c的厚度大于约200nm时，正电极102中的正活性材料的量会减少，并且电阻会增大。
参照图2至图6，在电化学装置100中，多个正电极102可以设置在正电极集流器101上从而在水平于平板形式的正电极集流器101的方向上彼此间隔开，并可以在垂直(正交)于正电极集流器101的表面的方向上从正电极集流器101的表面延伸。正电极102与正电极集流器101之间的角度可以在约60度至约120度、约70度至约110度、约80度至约100度、或者约85度至约95度的范围内。正电极102的横截面的高度H与宽度W的高宽比可以为约5或更大、约10或更大、约20或更大、约30或更大、约40或更大、或者约50或更大。由于正电极102为平板形式，所以正电极102与电解质层120之间的接触面积可以增大，并且对于活性金属离子迁移到电解质层120的距离可以减小，从而电化学装置100可以具有减小的内电阻、增大的能量密度以及改善的高速率特性。
正电极102的高度(即图3中示出的高度H)可以为约10μm或更大。正电极102的高度可以在约10μm至约5毫米(mm)、约10μm至约1mm、约50μm至约1mm、约100μm至约500μm、约100μm至约400μm、或者约100μm至约300μm的范围内。当正电极102的高度H过低时，电化学装置100的能量密度会减小，而当正电极102的高度H过高时，电化学装置100的结构稳定性会降低。正电极102的厚度(即图3中示出的宽度W)可以为约100μm或更小。正电极102的厚度可以为约50μm或更小、约40μm或更小、约30μm或更小、约20μm或更小、约10μm或更小、或者约5μm或更小，并且约0.01μm或更大。随着正电极102的厚度减小，对于活性金属离子迁移到电解质层120的距离也可以减小，从而电化学装置100可以具有减小的内电阻以及改善的高速率特性。
尽管没有在附图中示出，但是导电粘合层可以另外地设置在正电极102与正电极集流器101之间。导电粘合层可以促进正电极102与正电极集流器101之间的接合从而将它们电连接到彼此，导电粘合层可以利用导电粘合剂或导电膏形成。
参照图7，电化学装置100可以另外地包括与正电极集流器101电接触并可插入正电极102中的正导体层105。正导体层105和正电极集流器101可以利用不同的材料制备然后附接到彼此。可选地，正导体层105和正电极集流器101可以利用相同的导电材料制备为单一体。例如，正电极集流器101可以具有在垂直方向上从其表面延伸的多个正导体层105。在图7中，正导体层105被示出为平板形式；然而，正导体层105可以不是平板形式，并可以是适合于导体层的任何形式。例如，正导体层105可以为鱼骨形式、网状形式或栅格形式。
正导体层105可以从正电极集流器101延伸到电解质层120从而与电解质层120接触。正导体层105可以从正电极集流器101延伸到电解质层120，从而促进电子到正电极102的端部的迁移。在一些实施方式中，正导体层105可以从正电极集流器101朝向电解质层120延伸，但是可以不接触电解质层120。正导体层105可以可选地被插入到多个正电极102中的仅一些或全部中，并且被插入的正导体层105可以为不同的形式。当正电极102具有高电子电导率时，正导体层105可以被省略。正导体层105的厚度可以为约3μm或更小、约2μm或更小、约1μm或更小、约0.5μm或更小、或者约0.3μm或更小，并且约0.1μm或更大。
参照图3和图8，电化学装置100还可以包括支撑部分102e。支撑部分102e可以设置在第一凹入部分102b下面以及在多个第一突出部分102a中的相邻的第一突出部分之间。支撑部分102e可以与第一突出部分102a接触以支撑第一突出部分102a，其中多个第一突出部分102a构成多个正电极102。支撑部分102e可以改善设置在从正电极集流器101突出(延伸)的方向上的正电极102的结构稳定性，并可以具有与正电极102相同的成分。支撑部分102e和第一突出部分102a可以形成为单一体。
参照图9，电化学装置可以包括包含多个正电极102的模块106。模块106具有其中彼此间隔开的多个正电极102可以通过支撑物支撑的结构。支撑物的类型不被特别地限制。例如，支撑物可以是可支撑模块106的侧表面的阻挡肋103，或者可以是支撑模块106的底表面的正电极集流器101。尽管没有在图9中示出，但是电解质层和负电极集流器层可以被顺序地堆叠以形成电化学装置100。负电极可以进一步被包括在电解质层和负电极集流器层之间。
参照图9，模块106的高度可以在约10μm至约5mm、约10μm至约1mm、约50μm至约1mm、约100μm至约500μm、约100μm至约400μm、或者约100μm至约300μm的范围内。模块106可以包括在垂直于正电极102的方向上与正电极102接触的至少一个阻挡肋103(例如，分隔物)。在模块106中，阻挡肋103可以设置在x方向上，x方向垂直于设置在y方向上的正电极102。阻挡肋103可以支撑正电极102的两侧，所以在电化学装置100的充电和放电期间，可以防止模块106由于正电极102的膨胀和/或收缩而变形和退化。模块106的长度L可以在约20μm至约100mm、约20μm至约50mm、约20μm至约10mm、约100μm至约10mm、约200μm至约5000μm、约200μm至约4000μm、或者约200μm至约3000μm的范围内。阻挡肋103可以具有与正电极102的成分相同或不同的成分。
正电极集流器101可以为平坦的片状。正电极集流器101的厚度可以为约30μm或更小、约20μm或更小、约10μm或更小、约5μm或更小、约3μm或更小、或者在约0.01μm至约30μm的范围内。如图9所示，模块106可以包括阻挡肋103作为支撑物。可选地，模块可以不包括阻挡肋并可以仅包括正电极集流器101作为支撑物。
如图5所示，负电极112可以设置在负电极集流器层111与电解质层120之间。如上所述，在电化学装置100的充电和放电期间，负电极112可以形成在负电极集流器层111与电解质层120之间；然而，形成负电极112的方法不限于此。例如，负电极112可以通过沉积(例如通过物理气相沉积(PVD))设置在电解质层120上。在这种情况下，负电极112可以首先通过其沉积而设置为小的厚度，然后负电极112的厚度可以随后在电化学装置100的充电和放电期间增大。
负电极112可以是与电解质层120的轮廓共形的共形层。换言之，负电极112可以具有沿着电解质层120的表面的轮廓形成的层。
此外，负电极112可以具有高的侧面台阶覆盖率(SCs)。负电极112可以由于初始充电和放电而设置在负电极集流器层111与电解质层120之间，或者在一些实施方式中，负电极112可以首先通过其沉积而设置为小的厚度，然后负电极112的厚度可以在充电和放电期间增大。因此，负电极112可以具有高SCs。参照图10，“Ts”表示台阶的高度中的最薄点处的厚度，“Tt”表示台阶中的平坦表面处的厚度，“H”表示台阶的高度，“W”表示台阶的宽度。负电极112的SCs可以通过以下公式1计算，并且SCs可以为约50％或更大、约60％或更大、约70％或更大、约80％或更大、约90％或更大、约95％或更大、或者约99％或更大。
公式1
SCs＝Ts/Tt×100％
在公式1中，“Ts”表示台阶的高度中的最薄点处的厚度，“Tt”表示台阶中的平坦表面处的厚度。
负电极112可以包括锂、可与锂形成合金的活性金属、钠、可与钠形成合金的活性金属、或者其组合。负电极112的厚度可以为约3μm或更小、约2μm或更小、或者约1μm或更小。例如，负电极112的厚度可以在约0.01μm至约3μm、约0.05μm至约3μm、或者约0.1μm至约3μm的范围内。
参照图5，正电极102和负电极112彼此不直接接触，但是正电极102和负电极112可以通过电解质层120而能够彼此交换金属离子。电解质层120传送的金属离子可以是锂离子或钠离子。正电极集流器101可以电连接到正电极102，负电极集流器层111可以电连接到负电极112。电解质层120的厚度可以为约20μm或更小、约15μm或更小、约10μm或更小、约5μm或更小、约4μm或更小、约3μm或更小、约2μm或更小、约1μm或更小、约0.5μm或更小、或者约0.1μm或更小，并且约0.01μm或更大。随着电解质层120的厚度减小，离子从正电极102迁移到负电极112的距离可以减小，从而电化学装置100可以具有减小的内电阻以及改善的高速率特性。此外，当包括在电化学装置100中的电解质层120是固体电解质时，电化学装置100不会遇到问题诸如电解溶液的泄漏或点燃，因此改善其稳定性。电化学装置100可以被制造为小尺寸，因此，电化学装置100可以容易用作小型设备诸如移动设备或可穿戴设备中的电池。电化学装置100可以例如用于蜂窝电话、眼镜、保健带或手表中。
电化学装置100可以是锂电池。正电极集流器101和负电极集流器层111可以例如包括导电金属，诸如铜(Cu)、金(Au)、铂(Pt)、银(Ag)、锌(Zn)、铝(Al)、镁(Mg)、钛(Ti)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、锗(Ge)、铟(In)、钯(Pd)或者其组合。然而，实施方式不限于此，并且可以使用任何适合的集流器。正电极集流器101可以例如是铝箔。负电极集流器层111可以例如是铜箔。
在锂电池中，正活性材料不被特别地限制，并且可以使用用于锂电池的任何适合的正活性材料。正活性材料可以是能够可逆的嵌入和脱嵌锂的化合物(即，锂化嵌入化合物)。正活性材料可以包括锂钴氧化物、锂镍钴锰氧化物、锂镍钴铝氧化物、锂铁磷氧化物、锂锰氧化物、或者其组合。例如，正活性材料可以包括：锂钴氧化物诸如LiCoO2；锂镍氧化物诸如LiNiO2；锂锰氧化物诸如Li1+xMn2-xO4(其中x为从0至0.33)；锂锰氧化物诸如LiMnO3、LiMn2O3或LiMnO2；锂铜氧化物诸如Li2CuO2；锂铁氧化物诸如LiFe3O4；锂钒氧化物诸如LiV3O8；铜钒氧化物诸如Cu2V2O7；钒氧化物诸如V2O5；锂镍氧化物诸如LiNi1-xMxO2(其中M可以从Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B和Ga中选择，并且x为从0.01至0.3)；锂锰复合氧化物诸如LiMn2- xMxO2(其中M可以从Co、Ni、Fe、Cr、Zn和Ta中选择，并且x为从0.01至0.1)或者Li2Mn3MO8(其中M可以从Fe、Co、Ni、Cu和Zn中选择)；锂被碱土金属离子部分取代的锂锰氧化物(LiMn2O4)；二硫化合物；或者铁钼氧化物诸如Fe2(MoO4)3；或者其组合。例如，正活性材料可以是LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiFePO4或者其组合。
在锂电池中，负活性材料不被特别地限制，并且可以使用任何适合的锂电池负活性材料。负活性材料可以包括碱金属(例如锂、钠或钾)、碱土金属(例如钙、镁或钡)和/或某一过渡金属(例如锌)、其合金或者其组合。具体地，负活性材料可以包括锂、锂合金或者其组合。锂金属可以用作负活性材料。当锂金属被用作负活性材料时，集流器可以被省略。因此，被集流器占据的体积和重量可以减小，因此，电化学装置100的每单位重量的能量密度可以提高。锂金属和另一负活性材料的合金可以用作负活性材料。另一负活性材料可以是可与锂形成合金的金属。可与锂形成合金的金属的示例包括Si、Sn、Al、Ge、Pb、Bi、Sb、硅-Y合金(其中Y是碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、过渡金属、稀土元素、或者其组合，并且Y不是Si)、锡-Y合金(其中Y是碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、过渡金属、稀土元素、或者其组合，并且Y不是Sn)、或者其组合。Y可以包括Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ti、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、或者其组合。例如，锂合金可以包括锂铝合金、锂硅合金、锂锡合金、锂银合金、锂铅合金、或者其组合。
在锂电池中，包括在电解质层120中的固体电解质不被特别地限制，并且可以使用现有技术中可利用的任何适合的固体电解质。固体电解质可以包括BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)(其中0≤x<1并且0≤y<1)、Pb(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)、HfO2、SrTiO3、SnO2、CeO2、Na2O、MgO、NiO、CaO、BaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、TiO2、SiO2、SiC、磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂(LixTiy(PO4)3，其中0<x<2并且0<y<3)、磷酸钛铝锂(LixAlyTiz(PO4)3，其中0<x<2，0<y<1并且0<z<3)、Li1+x+y(Al,Ga)x(Ti,Ge)2-xSiyP3-yO12(其中0≤x≤1并且0≤y≤1)、钛酸镧锂(LixLayTiO3，其中0<x<2并且0<y<3)、硫代磷酸锗锂(LixGeyPzSw，其中0<x<4，0<y<1，0<z<1并且0<w<5)、硝酸锂(LixNy，其中0<x<4并且0<y<2)、锂磷氧氮(LiPON、LixPONy，其中0<x<4并且0<y<2)、SiS2型玻璃(LixSiySz，其中0<x<3，0<y<2并且0<z<4)、P2S5型玻璃(LixPySz，其中0<x<3，0<y<3并且0<z<7)、Li2O、LiF、LiOH、Li2CO3、LiAlO2、Li2O-Al2O3-SiO2-P2O5-TiO2-GeO2基陶瓷、石榴石基陶瓷、Li3+xLa3M2O12(其中M＝Te、Nb或Zr)、或者其组合。在一些实施方式中，固体电解质可以是LiPON。
参照图11A至图11F，根据一个或更多个实施方式的制造电化学装置100的方法可以包括在垂直方向上在正电极集流器101上设置多个正电极102并且多个正电极102在水平方向上彼此间隔开。设置多个正电极102可以包括设置多个正活性材料以形成可逆层102d以及在形成可逆层102d的所述多个正活性材料上设置包含活性金属并具有比正活性材料低的初始充电和放电效率的化合物的层以形成不可逆层102c。制造电化学装置100的方法可以包括：设置多个正活性材料以形成可逆层102d；在形成可逆层102d的多个正活性材料上设置包含活性金属的化合物的层以形成不可逆层102c；在形成不可逆层102c的包含活性金属的化合物的层上设置电解质层120；以及在电解质层120上设置负电极集流器层111。
可选地，电化学装置100可以利用包括形成可逆层102d的多个正活性材料的模块106制造。制造电化学装置100的方法可以包括：制备包括形成可逆层102d的多个正活性材料的模块106；在正电极集流器101上设置模块106；在模块106上设置包含活性金属的化合物的层以形成不可逆层102c；在形成不可逆层102c的包含活性金属的化合物的层上设置电解质层120；以及在电解质层120上设置负电极集流器层111。当模块106包括包含活性金属的化合物时，可以省略在模块106上设置包含活性金属的化合物的层。
参照图11A，可以制备包括多个正电极的模块106。
参照图11B，正电极集流器101可以设置在模块106上，或者可选地，模块106可以设置在正电极集流器101上。尽管没有在附图中示出，但是正电极集流器101可以利用导电粘合剂和/或导电膏附接到模块106。
参照图11C，包含活性金属并具有比正活性材料低的初始充电和放电效率的化合物的层可以设置在模块106上。包含活性金属的化合物的层可以通过沉积来设置，但是实施方式不限于此。可以使用任何适合的方法。例如，沉积方法可以是化学气相沉积(CVD)或者PVD。包含活性金属的化合物可以是Li3N，但是不限于此。可以使用包含活性金属并具有比正活性材料的初始充电和放电效率低的初始充电和放电效率的任何适合的化合物。正电极102可以包括不可逆层102c和可逆层102d，不可逆层102c包括包含活性金属的化合物，可逆层102d包括正活性材料。
参照图11D，电解质层120可以设置在正电极102上。电解质层120可以通过沉积来设置，但是实施方式不限于此。可以使用能够在正电极102上设置电解质层120的任何适合的方法。例如，沉积电解质层120的方法可以是CVD或PVD。
参照图11E，负电极集流器层111可以设置在电解质层120上以制备电化学装置100。负电极集流器层111可以通过沉积来设置，但是实施方式不限于此。可以使用能够用于设置负电极集流器层111的任何适合的方法。在一些实施方式中，沉积负电极集流器层111的方法可以是热蒸发。
参照图11F，负电极112可以形成在电解质层120和负电极集流器层111之间。负电极112可以是Li金属，但是实施方式不限于此。任何适合的负活性材料可以用作负电极112。如上所述，负电极112可以由于初始充电和放电而由不可逆层102c形成。在一些实施方式中，负电极112可以在图11D中示出的电解质层120的形成之后并且在图11E中示出的负电极集流器层111的形成之前形成。
从以上描述而明显的，根据一个或更多个实施方式，具有三维结构的负电极集流器层可以减轻由于电化学装置的充电和放电期间的体积变化引起的应力。此外，包括具有相对低的初始充电和放电效率的化合物的正电极可以改善(锂)负电极的厚度的均匀性。因此，可以防止电化学装置的容量减小和结构的倒塌。
应当理解，这里描述的示范实施方式应当被认为仅是描述性的含义而不是为了限制的目的。每个实施方式内的特征或方面的描述应当被认为是可适用于其它实施方式中的其它类似的特征或方面。
尽管已经参照附图描述了一个或更多个示例实施方式，但是本领域普通技术人员将理解，可以在其中进行形式和细节上的各种改变而没有背离由权利要求书所限定的精神和范围。
本申请要求于2016年11月7日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2016-0147630号以及于2017年1月12日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2017-0005229号的权益以及由其获得的所有权益，其内容通过引用整体地结合于此。

Claims (31)

1.一种电化学装置，包括：
正电极集流器；
第一突出部分和第一凹入部分，该第一突出部分包括与所述正电极集流器电接触的多个正电极，该第一凹入部分设置在所述多个正电极中的每两个相邻的正电极之间；
电解质层，包括第二突出部分和第二凹入部分，所述第二突出部分和所述第二凹入部分分别设置在包括所述多个正电极的所述第一突出部分以及设置在所述多个正电极中的每两个相邻的正电极之间的所述第一凹入部分上；以及
负电极集流器层，包括分别设置在所述电解质层的所述第二突出部分和所述第二凹入部分上的第三突出部分和第三凹入部分。
2.如权利要求1所述的电化学装置，其中，在所述负电极集流器层中，所述第三突出部分和所述第三凹入部分被规则地布置并平行于彼此设置。
3.如权利要求1所述的电化学装置，其中，在所述负电极集流器层中，所述第三突出部分和所述第三凹入部分被周期性地布置并平行于彼此设置。
4.如权利要求1所述的电化学装置，其中，在所述负电极集流器层中，所述第三凹入部分包括底表面、第一侧表面和第二侧表面，其中所述第一侧表面和所述第二侧表面彼此间隔开并彼此面对，并且其中所述第一侧表面和所述第二侧表面的每个与所述底表面之间的角度为60度或更大。
5.如权利要求4所述的电化学装置，其中彼此面对的所述第一侧表面和所述第二侧表面之间的距离在5微米至30微米的范围内，所述第三凹入部分的深度在60微米至300微米的范围内。
6.如权利要求1所述的电化学装置，其中所述负电极集流器层的厚度为5微米或更小。
7.如权利要求1所述的电化学装置，其中所述第三突出部分电连接到所述负电极集流器层的所述第三凹入部分。
8.如权利要求7所述的电化学装置，其中，所述负电极集流器层的所述第三突出部分和所述第三凹入部分之间的电连接在100个或更多个充电和放电周期之后被保持。
9.如权利要求1所述的电化学装置，其中所述多个正电极的每个正电极包括包含活性金属的化合物或者其氧化产物。
10.如权利要求9所述的电化学装置，其中包含所述活性金属的所述化合物的初始充电和放电效率为50％或更小。
11.如权利要求9所述的电化学装置，其中包含所述活性金属的所述化合物包括Li3N、Li2NiO2、Li2MnO3或者其组合。
12.如权利要求1所述的电化学装置，其中所述多个正电极的每个正电极包括与所述电解质层接触的不可逆层以及与所述正电极集流器接触的可逆层，
其中所述可逆层包括正活性材料并且所述不可逆层包括包含活性金属的化合物或者其氧化产物，其中包含所述活性金属的所述化合物的初始充电和放电效率小于所述正活性材料的初始充电和放电效率。
13.如权利要求12所述的电化学装置，其中所述不可逆层的厚度为200纳米或更小。
14.如权利要求1所述的电化学装置，还包括包含所述多个正电极的模块。
15.如权利要求14所述的电化学装置，其中所述模块包括与所述多个正电极接触的阻挡肋。
16.如权利要求15所述的电化学装置，其中所述阻挡肋的成分不同于所述多个正电极的每个正电极的成分。
17.如权利要求1所述的电化学装置，包括设置在所述负电极集流器层和所述电解质层之间的负电极。
18.如权利要求17所述的电化学装置，其中所述负电极是与所述电解质层的轮廓共形的共形层。
19.如权利要求17所述的电化学装置，其中所述负电极的侧面台阶覆盖率为50％或更大。
20.如权利要求17所述的电化学装置，其中所述负电极是活性金属层。
21.一种电化学装置，包括：
正电极集流器；
与所述正电极集流器接触的多个正电极；
与所述多个正电极接触的电解质层；以及
负电极集流器层，沿着所述电解质层的表面的轮廓设置。
22.如权利要求21所述的电化学装置，其中所述负电极集流器层包括突出部分以及电连接到所述突出部分的凹入部分。
23.如权利要求22所述的电化学装置，其中，在所述负电极集流器层中，所述突出部分和所述凹入部分被规则地或周期性地布置并平行于彼此设置。
24.如权利要求21所述的电化学装置，还包括设置在所述电解质层和所述负电极集流器层之间的负电极，其中所述负电极沿着所述电解质层的所述表面的所述轮廓设置。
25.如权利要求24所述的电化学装置，其中所述正电极包括正活性材料以及包含活性金属的化合物或者其氧化产物，其中包含所述活性金属的所述化合物的初始充电和放电效率低于所述正活性材料的初始充电和放电效率。
26.一种电化学装置，包括：
正电极集流器；
正电极，与所述正电极集流器接触并包括正活性材料和包含活性金属的化合物，其中包含所述活性金属的所述化合物的初始充电和放电效率低于所述正活性材料的初始充电和放电效率；
电解质层，与所述正电极接触；以及
负电极集流器层，与所述电解质层接触。
27.如权利要求26所述的电化学装置，其中包含所述活性金属的所述化合物的初始充电和放电效率为50％或更小。
28.如权利要求26所述的电化学装置，其中包含所述活性金属的所述化合物包括Li3N、Li2NiO2、Li2MnO3或者其组合。
29.如权利要求26所述的电化学装置，其中所述正电极包括与所述电解质层接触的不可逆层以及与所述正电极集流器接触的可逆层，
所述不可逆层包括包含所述活性金属的所述化合物，并且
所述可逆层包括所述正活性材料。
30.如权利要求29所述的电化学装置，其中所述不可逆层的厚度为200纳米或更小。
31.如权利要求29所述的电化学装置，其中所述不可逆层还包括包含所述活性金属的所述化合物的氧化产物。
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