KR20160088126A - 전극 구조체의 제조방법 및 이차 전지의 제조방법 - Google Patents

전극 구조체의 제조방법 및 이차 전지의 제조방법 Download PDF

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KR20160088126A
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박휘열
허진석
양호정
조경훈
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삼성전자주식회사
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Abstract

이차 전지용 전극 구조체의 제조방법이 개시된다. 개시된 방법은, 복수의 전극시트 복합체와 복수의 희생층 시트가 교대로 적층된 시트 적층구조체를 마련하는 단계와, 상기 시트 적층구조체를 이용하여 복수의 전극복합체와 복수의 희생층이 교대로 적층된 적층구조체를 형성하는 단계와, 상기 적층구조체의 일면에 마련된 전극 집전체를 형성하는 단계와, 상기 희생층들을 제거하는 단계를 포함한다.

Description

전극 구조체의 제조방법 및 이차 전지의 제조방법{Method of manufacturing electrode structure and method of manufacturing secondary battery}
전극 구조체의 제조방법 및 이차 전지의 제조방법에 관한 것이다.
전자 분야의 기술 발달로 휴대폰, 게임기, PMP(portable multimedia player), MP3(mpeg audio layer-3) 플레이어뿐만 아니라, 스마트폰, 스마트 패드, 전자책 단말기, 태블릿 컴퓨터, 신체에 부착하는 이동용 의료 기기와 같은 각종 이동용 전자 기기에 대한 시장이 크게 성장하고 있다. 이러한 이동용 전자 기기 관련 시장이 성장함에 따라, 이동용 전자기기의 구동에 적합한 배터리에 대한 요구도 높아지고 있다.
이차 전지(secondary battery)는 충전이 불가능한 일차 전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 전지를 말하는 것으로, 특히 리튬 이차 전지는 니켈-카드뮴 전지나, 니켈-수소 전지보다 전압이 높고, 단위 중량당 에너지 밀도도 높다는 장점이 있다. 최근에는 3차원 구조의 전극을 이용한 고용량의 이차 전지에 대한 연구도 진행되고 있다.
전극 구조체의 제조방법 및 이차 전지의 제조방법을 제공한다.
일 측면에 있어서,
적어도 하나의 전극시트 복합체와 적어도 하나의 희생층 시트가 교대로 적층된 시트 적층구조체를 마련하는 단계;
상기 시트 적층구조체를 이용하여 적어도 하나의 전극복합체와 적어도 하나의 희생층이 교대로 적층된 적층구조체를 형성하는 단계;
상기 적층구조체의 일면에 마련된 전극 집전체를 형성하는 단계; 및
상기 희생층을 제거하는 단계;를 포함하는 전극 구조체의 제조방법이 제공된다.
상기 전극복합체 및 상기 희생층은 상기 전극 집전체에 대해 수직으로 마련될 수 있다.
상기 전극시트 복합체는 전극 시트를 포함할 수 있다. 상기 전극 시트는 전극 물질을 포함하는 슬러리(slurry)를 시트 형태로 제작함으로써 형성되고, 상기 희생층 시트는 희생층 물질을 포함하는 슬러리를 시트 형태로 제작함으로써 형성될 수 있다. 상기 전극 시트는 대략 30㎛ 이하의 두께로 형성되고, 상기 희생층 시트는 대략 50㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기 적층구조체의 일면과 상기 전극 집전체 사이에 베이스 전극 시트(base electrode sheet)를 형성하는 단계가 더 포함될 수 있다.
상기 전극시트 복합체는 내부 집전체층과 상기 내부 집전체층의 적어도 일면에 마련되는 전극 시트를 포함할 수 있다. 상기 내부 집전체층은 집전 물질을 포함하는 페이스트(paste)를 상기 전극 시트에 코팅함으로써 형성될 수 있다. 상기 내부 집전체층은 2㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계는, 상기 시트 적층 구조체를 절단하고, 상기 절단된 시트 적층 구조체의 일면에 전극 집전체층을 형성하는 단계; 및 상기 절단된 시트 적층 구조체 및 상기 전극 집전체층을 소결(sintering)하여 상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계;를 포함할 수 있다. 상기 전극 집전체층은 집전 물질을 포함하는 페이스트(paste)를 상기 절단된 시트 적층 구조체의 일면에 코팅함으로써 형성될 수 있다.
상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계는, 상기 시트 적층 구조체를 절단하고, 상기 절단된 시트 적층 구조체를 소결하여 상기 적층 구조체를 형성하는 단계; 상기 적층 구조체의 일면에 전극 집전체층을 형성하는 단계; 및 상기 전극 집전체층을 열처리하여 상기 전극 집전체를 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계는, 상기 시트 적층 구조체를 소결하고, 상기 소결된 시트 적층 구조체를 절단하여 상기 적층 구조체를 형성하는 단계; 상기 적층 구조체의 일면에 전극 집전체층을 형성하는 단계; 및 상기 전극 집전체층을 열처리하여 상기 전극 집전체를 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 희생층들은 상기 희생층들만 선택적으로 식각하는 식각액(etchant)을 이용하여 제거될 수 있다.
다른 측면에 있어서,
적어도 하나의 제1 전극시트 복합체와 적어도 하나의 희생층 시트가 교대로 적층된 시트 적층구조체를 마련하는 단계;
상기 시트 적층구조체를 이용하여 적어도 하나의 제1 전극복합체와 적어도 하나의 희생층이 교대로 적층된 적층구조체를 형성하는 단계;
상기 적층구조체의 일면에 마련된 제1 전극 집전체를 형성하는 단계;
상기 희생층을 제거하여 제1 전극 구조체를 형성하는 단계;
상기 제1 전극 구조체에 고체 전해질, 제2 전극 및 제2 전극 집전체를 순차적으로 형성하는 단계;를 포함하는 이차 전지의 제조방법이 제공된다.
상기 전극복합체 및 상기 희생층은 상기 전극 집전체에 대해 수직으로 마련될 수 있다. 상기 제1 전극시트 복합체는 제1 전극 시트를 포함할 수 있다. 상기 제1 전극시트 복합체는 내부 집전체층과 상기 내부 집전체층의 적어도 일면에 마련되는 제1 전극 시트를 포함할 수 있다.
실시예에 의하면, 전극 시트 및 희생층 시트를 이용함으로써 3차원 구조를 가지는 전극 구조체의 제작 시간을 줄일 수 있다. 또한, 전극의 종횡비(aspect ratio)를 증가시킬 수 있으므로, 이차 전치의 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
도 1은 예시적인 실시예에 따른 이차 전치를 도시한 것이다.
도 2 내지 도 23은 도 1에 도시된 이차 전지의 제조방법을 설명하는 도면들이다.
도 24는 다른 예시적인 실시예에 따른 이차 전지를 도시한 것이다.
도 25 내지 도 30은 도 24에 도시된 이차 전지의 제조방법을 설명하는 도면들이다.
도 31은 다른 예시적인 실시예에 따른 이차 전지를 도시한 것이다.
도 32 내지 도 36은 도 31에 도시된 이차 전지의 제조방법을 설명하는 도면들이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 실시예를 상세히 설명한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 각 구성요소의 크기나 두께는 설명의 명료성을 위하여 과장되어 있을 수 있다. 또한, 소정의 물질층이 기판이나 다른 층 에 존재한다고 설명될 때, 그 물질층은 기판이나 다른 층에 직접 접하면서 존재할 수도 있고, 그 사이에 다른 제3의 층이 존재할 수도 있다. 그리고, 아래의 실시예에서 각 층을 이루는 물질은 예시적인 것이므로, 이외에 다른 물질이 사용될 수도 있다.
도 1은 예시적인 실시예에 따른 이차 전치를 도시한 것이다.
도 1을 참조하면, 이차 전지(190)는 3차원 구조의 제1 전극 구조체(160)와, 이 제1 전극 구조체(160)에 순차적으로 형성된 고체 전해질(170), 제2 전극(180) 및 제2 전극 집전체(185)를 포함한다. 제1 전극 구조체(160)는 제1 전극 집전체(150)와 이 제1 전극 집전체(150)에 마련되는 적어도 하나의 제1 전극복합체(110)를 포함한다. 여기서, 제1 전극복합체(110)는 제1 전극 집전체(150)에 대해 수직으로 마련될 수 있다. 제1 전극복합체(110)는 내부 집전체(112)와 이 내부 집전체(112)의 양면에 각각 마련되는 제1 전극(111)을 포함한다. 한편, 도 1에는 제1 전극(111)이 내부 집전체(112)의 양면에 각각 마련되는 경우가 예시적으로 도시되어 있으나, 내부 집전체(112)의 일면에만 제1 전극(111)이 마련되는 것도 가능하다. 제1 전극 구조체(160)는 예를 들면 양극 구조체가 될 수 있다. 하지만, 이에 한정되는 것은 아니며 제1 전극 구조체(160)는 음극 구조체가 될 수도 있다.
제1 전극 구조체(160)에는 고체 전해질(170)이 형성되어 있다. 고체 전해질(170)은 제1 전극 복합체(110)의 표면 및 제1 전극 집전체(150)의 표면에 증착될 수 있다. 그리고, 고체 전해질(170)에는 제2 전극(180)이 형성되어 있다. 여기서, 제2 전극(180)은 제1 전극 복합체들(110)의 사이를 채우도록 형성될 수 있다. 제2 전극(180)에는 제2 전극 집전체(185)가 형성되어 있다. 제1 전극 구조체(160)가 양극 구조체인 경우, 제2 전극(180) 및 제2 전극 집전체(185)는 음극 및 음극 집전체가 될 수 있다. 또한, 제1 전극 구조체(160)가 음극 구조체인 경우, 제2 전극(180) 및 제2 전극 집전체(185)는 양극 및 양극 집전체가 될 수 있다.
도 2 내지 도 23은 도 1에 도시된 이차 전지의 제조방법을 설명하는 도면들이다. 이하에서는 제1 및 제2 전극이 각각 양극 및 음극인 경우를 예로 들어 설명한다.
도 2를 참조하면, 제1 전극 시트(111')를 준비한다. 제1 전극 시트(111')는 대략 1㎛ ~ 30㎛ 정도의 두께를 가질 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 제1 전극 시트(111')는 양극 시트가 될 수 있다. 이 경우, 제1 전극 시트(111')는 예를 들면, LCO(Lithium Cobalt Oxide) 등과 같은 양극 물질을 포함할 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 이러한 제1 전극 시트(111')는 양극 물질, 분산제(dispersing agent), 용매(solvent), 바인더(binder), 가소제(plasticizer) 등을 포함하는 슬러리(도 3의 111')를 시트 형태로 제작함으로써 형성될 수 있다.
도 3은 테이프 캐스팅(tape casting) 방법을 이용하여 제1 전극 시트를 형성하는 과정을 예시적으로 도시한 것이다. 도 3을 참조하면, 먼저, 양극 물질, 분산제, 용매, 바인더 및 가소제를 포함하는 슬러리(111")를 준비한다. 이어서, 이송 벨트(moving belt,50)에 슬러리(111")를 도포한다. 여기서, 예를 들면 닥터 블레이드(doctor blade) 등을 이용하여 슬러리(111")를 균일한 두께로 이송 벨트(50)에 도포할 수 있다. 다음으로, 이송 벨트(50)에 도포된 슬러리(111")를 건조하게 되면 제1 전극 시트(111')가 제작된다. 여기서, 슬러리(111")의 효과적인 건조를 위해 슬러리(111")를 소정 온도로 가열할 수 있다. 이렇게 제작된 제1 전극 시트(111')는 양극 물질, 분산제, 바인더, 가소제 등을 포함할 수 있다. 한편, 이상에서는 테이프 캐스팅 방법을 이용하여 제1 전극 시트(111')를 제조하는 경우를 설명하였으나, 이에 한정되지 않고 제1 전극 시트(111')는 다양한 방법으로 제조될 수 있다.
도 4를 참조하면, 희생층 시트(120')를 준비한다. 희생층 시트(120')는 대략 1㎛ ~ 50㎛ 정도의 두께를 가질 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 이러한 희생층 시트(120')는 희생층 물질, 분산제, 용매, 바인더, 가소제 등을 포함하는 슬러리를 시트 형태로 제작함으로써 형성될 수 있다. 여기서 희생층 물질로는 예를 들어 Li2CoSiO4 등이 사용될 수 있으나, 이에 한정되지 않고 이외에 다른 다양한 물질이 사용될 수 있다.
도 5를 참조하면, 제1 전극 시트 복합체(110')를 마련한다. 제1 전극 시트 복합체(110')는 제1 전극 시트(111')에 내부 집전체층(112')을 형성하고, 내부 집전체층(112')에 제1 전극 시트(111')를 적층함으로써 제작될 수 있다. 여기서, 내부 집전체층(112')은 양극 집전체층이 될 수 있다. 이러한 내부 집전체층(112')은 예를 들어 Ni 등과 같은 집전 물질을 포함하는 페이스트를 제1 전극 시트(111')에 도포함으로써 형성될 수 있다. 이러한 내부 집전체층(112')은 대략 1㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 한편, 도 5에는 내부 집전체층(112')의 양면에 각각 제1 전극 시트(111')가 마련되는 경우가 도시되어 있으나, 내부 집전체층(112')의 일면에만 제1 전극 시트(111')가 마련되어 제1 전극 시트 복합체(110')를 제작할 수도 있다.
도 6을 참조하면, 적어도 하나의 제1 전극 시트 복합체(110')와 적어도 하나의 희생층 시트(120')를 교대로 반복하여 적층함으로써 시트 적층구조체(130')를 형성한다. 여기서, 제1 전극 시트 복합체(110')과 희생층 시트(120')의 적층 횟수는 대략 1회 ~ 2000회 정도가 될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 이어서, 도 7을 참조하면, 시트 적층 구조체를 블레이드(blade,60)와 같은 절단기로 절단함으로써 원하는 크기를 가지는 복수개의 시트 적층 구조체(130')로 분할한다. 도 8에는 시트 적층구조체(130')를 절단하여 분할된 하나의 시트 적층구조체(140')가 도시되어 있다.
도 9를 참조하면, 분할된 시트 적층 구조체(140')에 제1 전극 집전체층(150')을 형성한다. 제1 전극 집전체층(150')은 시트 적층 구조체(140')의 일면(도 9에서는 시트 적층 구조체(140')의 상면)에 형성된다. 여기서, 제1 전극 집전체층(150')은 양극 집전체층이 될 수 있다. 이러한 제1 전극 집전체층(150')은 예를 들어 Ni 등과 같은 집전 물질을 포함하는 페이스트를 시트 적층 구조체(140')의 일면에 도포함으로써 형성될 수 있다. 이러한 제1 전극 집전체층(140')은 대략 1㎛ ~ 10㎛의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 10을 참조하면, 시트 적층 구조체(140') 및 제1 전극 집전체층(150')을 소정 온도에서 소결(sintering)한다. 여기서, 소결 온도는 예를 들면, 대략 1000℃ ~ 1050℃ 정도가 될 수 있지만, 이에 한정되지는 않는다. 이러한 소결 과정을 통하여 소결된 적층 구조체(도 11의 140) 및 제1 전극 집전체(도 11의 150)가 형성된다. 여기서, 소결된 적층 구조체(140)는 적어도 하나의 제1 전극 복합체(110)와 적어도 하나의 희생층(120)을 포함한다. 그리고, 제1 전극 복합체(110)는 내부 집전체(112) 및 이 내부 집전체(112)의 양면에 각각 마련되는 제1 전극(111)을 포함한다. 내부 집전체(112)는 페이스트를 포함하는 내부 집전체층(112')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있으며, 제1 전극(111)은 제1 전극 시트(111')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다. 또한, 희생층(120)은 희생층 시트(120')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다. 또한, 제1 전극 집전체(150)는 페이스트를 포함하는 제1 전극 집전체층(150')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다.
도 11을 참조하면, 소결된 적층 구조체(140)에서 희생층(120)을 제거한다. 희생층(120)은 희생층(120)만을 선택적으로 건식 식각(dry etching) 또는 습식 식각(wet etching)할 수 있는 식각액(etchant)을 사용하여 제거될 수 있다. 예를 들어 식각액으로는 HF가 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
전술한 바와 같이 희생층(120)을 제거하게 되면 도 12에 도시된 바와 같이 3차원 구조의 제1 전극 구조체(160)가 완성된다. 제1 전극 구조체(160)는 제1 전극 집전체(150) 및 이 제1 전극 집전체(150)에 마련되는 적어도 하나의 제1 전극 복합체(110)를 포함한다. 여기서, 적어도 하나의 제1 전극 복합체(110)는 제1 전극 집전체(150)에 대해 수직으로 마련될 수 있다. 제1 전극 복합체(110)는 내부 집전체(112) 및 이 내부 집전체(112)의 양면에 각각 마련되는 제1 전극(111)을 포함할 수 있다. 한편, 제1 전극 복합체(110)는 내부 집전체(112) 및 이 내부 집전체(112)의 일면에 마련되는 제1 전극(111)을 포함할 수도 있다.
제1 전극 구조체(160)는 전술한 공정과 다른 공정을 통해서 제작할 수 잇다. 도 13 내지 도 15는 제1 전극 구조체(160)의 다른 예시적인 제작 공정을 도시한 것이다.
도 13을 참조하면, 도 8에 도시된 바와 같은 시트 적층 구조체(140')를 제작한 다음, 이를 소정 온도에서 소결한다. 이러한 소결 과정을 통하여 적층 구조체(도 14의 140) 형성된다. 여기서, 소결된 적층 구조체(140)는 적어도 하나의 제1 전극 복합체(110)와 적어도 하나의 희생층(120)을 포함한다. 그리고, 제1 전극 복합체(110)는 내부 집전체(112) 및 이 내부 집전체(112)의 양면에 각각 마련되는 제1 전극(111)을 포함한다. 내부 집전체(112)는 페이스트를 포함하는 내부 집전체층(112')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있으며, 제1 전극(111)은 제1 전극 시트(111')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다. 또한, 희생층(120)은 희생층 시트(120')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다.
도 14를 참조하면, 소결된 적층 구조체(140)의 일면에 제1 전극 집전체층(150')을 형성한다. 제1 전극 집전체층(150')은 예를 들어 Al, Ni 등과 같은 집전 물질을 포함하는 페이스트를 소결된 적층 구조체(140)의 일면에 도포함으로써 형성될 수 있다. 이러한 제1 전극 집전체층(150')은 대략 1㎛ ~ 10㎛의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 도 15를 참조하면, 페이스트를 포함하는 제1 전극 집전체층(150')을 소정 온도로 열처리함으로써 제1 전극 집전체(도 11의 150)를 형성한다. 이후 희생층(120)을 식각하여 제거함으로써 제1 전극 구조체(160)를 제작하는 과정은 전술한 실시예와 동일하다.
도 16 내지 도 20은 제1 전극 구조체(160)의 또 다른 예시적인 제작 공정을 도시한 것이다.
도 16을 참조하면, 도 6에 도시된 바와 같은 시트 적층 구조체(130')를 제작한 다음, 이를 소정 온도에서 소결한다. 이러한 소결 과정을 통하여 소결된 적층 구조체(도 17의 140)가 형성된다. 여기서, 소결된 적층 구조체(140)는 적어도 하나의 제1 전극 복합체(110)와 적어도 하나의 희생층(120)을 포함한다. 그리고, 제1 전극 복합체(110)는 내부 집전체(112) 및 이 내부 집전체(112)의 양면에 각각 마련되는 제1 전극(111)을 포함한다. 내부 집전체(112)는 페이스트를 포함하는 내부 집전체층(112')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있으며, 제1 전극(111)은 제1 전극 시트(111')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다. 또한, 희생층(120)은 희생층 시트(120')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다.
도 17을 참조하면, 소결된 적층 구조체(140)를 saw(60) 등을 이용하여 절단함으로써 원하는 크기를 가지는 복수개의 소결된 적층 구조체(140)로 분할한다. 도 18에는 분할된 하나의 소결된 적층 구조체(140)가 도시되어 있다. 도 19를 참조하면, 소결된 적층 구조체(140)의 일면에 제1 전극 집전체층(150')을 형성한다. 제1 전극 집전체층(150')은 예를 들어 Al, Ni 등과 같은 집전 물질을 포함하는 페이스트를 시트 적층 구조체의 일면에 도포함으로써 형성될 수 있다. 이러한 제1 전극 집전체층(150')은 대략 1㎛ ~ 10㎛의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 도 20을 참조하면, 페이스트를 포함하는 제1 전극 집전체층(150')을 소정 온도로 열처리함으로써 제1 전극 집전체(150)를 형성한다. 이후 희생층(120)을 식각하여 제거함으로써 제1 전극 구조체(160)를 제작하는 과정은 전술한 실시예와 동일하다.
이상과 같이 제작된 제1 전극 구조체(160)를 이용하여 이차전지(190)를 제조하는 방법을 다음과 같다.
도 21을 참조하면, 제1 전극 구조체(160)에 고체 전해질(170)을 형성한다. 이러한 고체 전해질(170)은 예를 들면, CVD(Chemical Vapor Deposition), MOCVD(Metal-Organic CVD) 또는 스퍼터링 등에 의해 제1 전극 복합체(110)의 표면 및 제1 전극 집전체(150)의 표면에 증착될 수 있다. 고체 전해질(170)은 예를 들면 LiPON(lithium phosphorus oxynitride) 등과 같은 비정질 세라믹을 포함할 수 있다. 하지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 22를 참조하면, 고체 전해질(170)에 제2 전극(180)을 형성한다. 여기서, 제2 전극(180)은 제1 전극 복합체들(110) 사이를 채우도록 형성될 수 있다. 이러한 제2 전극(180)은 음극이 될 수 있다. 이 경우 제2 전극(180)은 리튬(lithium)을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지는 않는다. 제2 전극(180)은 예를 들면, 증발법(evaporation)에 의해 리튬을 고체 전해질(170)에 증착시키거나 또는 용융된 리튬을 삼투압에 의해 제1 전극 복합체들(110) 사이에 채움으로써 형성될 수 있다. 하지만, 이에 한정되는 것은 아니며, 제2 전극(180)은 이외에 다른 방법을 통해서도 형성될 수 있다.
도 23을 참조하면, 제2 전극(180)에 제2 전극 집전체(185)를 형성함으로써 이차 전지(190)가 완성된다. 여기서, 제2 전극 집전체(185)는 음극 집전체로서 예를 들면, Cu 등을 포함할 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 제1 전극 시트(111') 및 희생층 시트(120')를 이용함으로써 3차원 구조를 가지는 제1 전극 구조체(160)의 제작 시간을 줄일 수 있다. 또한, 제1 전극 구조체(160)에서 제1 전극 복합체(110)의 폭(width) 대 길이(length)의 비율, 즉 제1 전극 복합체(110)의 종횡비(aspect ratio)를 크게 증가시킬 수 있으므로, 이차 전치(190)의 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다. 한편, 이상에서는 제1 및 제2 전극(111,180)이 각각 양극 및 음극인 경우를 예로 들어 설명하였다. 그러나, 이에 한정되지 않고, 제1 및 제2 전극(111,180)이 각각 음극 및 양극이 되는 것도 얼마든지 가능하다.
도 24는 다른 예시적인 실시예에 따른 이차 전지를 도시한 것이다.
도 24를 참조하면, 이차 전지(290)는 3차원 구조의 제1 전극 구조체(260)와, 이 제1 전극 구조체(260)에 순차적으로 형성된 고체 전해질(270), 제2 전극(280) 및 제2 전극 집전체(285)를 포함한다. 제1 전극 구조체(260)는 제1 전극 집전체(250)와 이 제1 전극 집전체(250)에 마련되는 적어도 하나의 제1 전극복합체를 포함한다. 본 실시예에서, 제1 전극복합체는 제1 전극(210)이 될 수 있다. 이러한 제1 전극(210)은 제1 전극 집전체(250)에 대해 수직으로 마련될 수 있다. 제1 전극 구조체(260)는 예를 들면 양극 구조체가 될 수 있다. 하지만, 이에 한정되는 것은 아니며 제1 전극 구조체(260)는 음극 구조체가 될 수도 있다.
제1 전극 구조체(260)의 표면에는 고체 전해질(270)이 형성되어 있다. 고체 전해질(270)은 제1 전극(210)의 표면 및 제1 전극 집전체(250)의 표면에 증착될 수 있다. 그리고, 고체 전해질(270)에는 제2 전극(280)이 형성되어 있다. 여기서, 제2 전극(280)은 제1 전극들의 사이를 채우도록 형성될 수 있다. 제2 전극(280)에는 제2 전극 집전체(285)가 형성되어 있다. 제1 전극 구조체(260)가 양극 구조체인 경우, 제2 전극(280) 및 제2 전극 집전체(285)는 음극 및 음극 집전체가 될 수 있다. 또한, 제1 전극 구조체(260)가 음극 구조체인 경우, 제2 전극(280) 및 제2 전극 집전체(285)는 양극 및 양극 집전체가 될 수 있다.
도 25 내지 도 30은 도 24에 도시된 이차 전지의 제조방법을 설명하는 도면들이다.
도 25를 참조하면, 적어도 하나의 제1 전극 시트복합체와 적어도 하나의 희생층 시트(220')를 교대로 적층하여 시트 적층 구조체(230')를 형성한다. 여기서, 제1 전극 시트복합체는 제1 전극시트(210')가 될 수 있다. 제1 전극 시트(210')는 대략 1㎛ ~ 30㎛ 정도의 두께를 가질 수 있고, 희생층 시트(220')는 대략 1㎛ ~ 30㎛ 정도의 두께를 가질 수 있다. 하지만 이에 한정되는 것은 아니다. 제1 전극 시트(210') 및 희생층 시트(220')의 제작에 대해서는 전술하였으므로 이에 대한 설명은 생략한다. 이어서, 시트 적층 구조체(230')를 블레이드를 이용하여 절단함으로써 원하는 크기를 가지는 복수개의 시트 적층 구조체(230')로 분할한다. 도 26에는 분할된 하나의 시트 적층 구조체(240')가 도시되어 있다.
도 27을 참조하면, 분할된 시트 적층 구조체(240')의 일면에 제1 전극 집전체층(250')을 형성한다. 이러한 제1 전극 집전체층(250')은 예를 들어 Ni 등과 같은 집전 물질을 포함하는 페이스트를 시트 적층 구조체의 일면에 도포함으로써 형성될 수 있다. 제1 전극 집전체층(250')은 대략 1㎛ ~ 10㎛의 두께로 형성될 수 있지만, 이에 한정되는 것은 아니다. 다음으로, 시트 적층 구조체(240') 및 제1 전극 집전체층(250')을 소정 온도에서 소결한다. 여기서, 소결 온도는 예를 들면, 대략 1000℃ ~ 1050℃ 정도가 될 수 있지만, 이에 한정되지는 않는다. 이러한 소결 과정을 통하여 소결된 적층 구조체(도 28의 240) 및 제1 전극 집전체(도 28의 250)가 형성된다. 여기서, 소결된 적층 구조체(240)는 적어도 하나의 제1 전극(210)과, 적어도 하나의 희생층(220)을 포함한다. 제1 전극(210)은 제1 전극 시트(210')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있으며, 희생층(220)은 희생층 시트(220')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다. 또한, 제1 전극 집전체(250)는 페이스트를 포함하는 제1 전극 집전체층(250')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다.
도 28을 참조하면, 소결된 적층 구조체(240)에서 식각에 의해 희생층(220)을 제거한다. 이와 같이, 희생층(220)을 제거하게 되면 도 29에 도시된 바와 같이 3차원 구조의 제1 전극 구조체(260)가 완성된다. 제1 전극 구조체(260)는 제1 전극 집전체(250) 및 이 제1 전극 집전체(250)에 마련되는 적어도 하나의 제1 전극(210)을 포함한다. 여기서, 적어도 하나의 제1 전극(210)은 제1 전극 집전체(250)에 대해 수직으로 마련될 수 있다.
한편, 이상에서는 분할된 시트 적층 구조체(240')의 일면에 제1 전극 집전체층(250')을 형성한 다음, 소결 과정 및 희생층 제거 과정을 통해 제1 전극 구조체(260)를 제조하는 방법이 설명되었다. 하지만, 이외에도 제1 전극 구조체(260)는 도 13 내지 도 15에 도시된 공정과 유사한 공정에 의해 제작될 수도 있다. 즉, 분할된 시트 적층 구조체(240')를 소결하여 소결된 적층 구조체(240)를 형성한 다음, 소결된 적층 구조체(240)의 일면에 제1 전극 집전체(250)를 형성한다. 이어서, 희생층(220) 제거 공정을 통해 제1 전극 구조체(260)를 제작할 수 있다. 또한, 제1 전극 구조체(260)는 도 16 내지 도 20에 도시된 공정과 유사한 공정에 의해 제작될 수도 있다. 즉, 시트 적층구조체(240')를 소결하여 소결된 적층 구조체(240)를 형성한 다음, 이를 절단함으로써 복수개의 소결된 적층 구조체(240)로 분할한다. 그리고, 분할된 소결된 적층 구조체(240)의 일면에 제1 전극 집전체(250)를 형성하고, 희생층(220)을 제거하게 되면 제1 전극 구조체(260)를 제작할 수 있다.
도 30을 참조하면, 전술한 공정을 통해 제작된 제1 전극 구조체(260)에 고체 전해질(270), 제2 전극(280) 및 제2 전극 집전체(285)를 순차적으로 형성함으로써 이차 전지(290)가 완성된다.
도 31은 다른 예시적인 실시예에 따른 이차 전지를 도시한 것이다.
도 31을 참조하면, 이차 전지(390)는 3차원 구조의 제1 전극 구조체(360)와, 이 제1 전극 구조체(360)에 순차적으로 형성된 고체 전해질(370), 제2 전극(380) 및 제2 전극 집전체(385)를 포함한다. 제1 전극 구조체(360)는 제1 전극 집전체(350)와, 이 제1 전극 집전체(350)에 마련되는 제1 베이스 전극(345)과, 이 제1 베이스 전극(345)에 마련되는 적어도 하나의 제1 전극복합체를 포함한다. 본 실시예에서, 제1 전극복합체는 제1 전극(310)이 될 수 있다. 이러한 제1 전극(310)은 제1 전극 집전체(350) 및 제1 베이스 전극(345)에 대해 수직으로 마련될 수 있다. 제1 전극 구조체(360)는 예를 들면 양극 구조체가 될 수 있다. 하지만, 이에 한정되는 것은 아니며 제1 전극 구조체(360)는 음극 구조체가 될 수도 있다.
제1 전극 구조체(360)에는 고체 전해질(370)이 형성되어 있다. 고체 전해질(370)은 제1 전극(310)의 표면 및 제1 베이스 전극(345)의 표면에 증착될 수 있다. 그리고, 고체 전해질(370)에는 제2 전극(380)이 형성되어 있다. 여기서, 제2 전극(380)은 제1 전극들(310)의 사이를 채우도록 형성될 수 있다. 제2 전극(380)에는 제2 전극 집전체(385)가 형성되어 있다. 제1 전극 구조체(360)가 양극 구조체인 경우, 제2 전극(380) 및 제2 전극 집전체(385)는 음극 및 음극 집전체가 될 수 있다. 또한, 제1 전극 구조체(360)가 음극 구조체인 경우, 제2 전극(380) 및 제2 전극 집전체(385)는 양극 및 양극 집전체가 될 수 있다.
도 32 내지 도 36은 도 31에 도시된 이차 전지의 제조방법을 설명하는 도면들이다.
도 32를 참조하면, 적어도 하나의 제1 전극 시트복합체와 적어도 하나의 희생층 시트(320')를 교대로 적층하여 시트 적층 구조체를 형성한다. 여기서, 제1 전극 시트복합체는 제1 전극시트(310')가 될 수 있다. 제1 전극 시트(310') 및 희생층 시트(320')의 제작에 대해서는 전술하였으므로 이에 대한 설명은 생략한다. 이어서, 시트 적층 구조체를 블레이드를 이용하여 절단함으로써 원하는 크기를 가지는 복수개의 시트 적층 구조체(340')로 분할한다. 도 32에는 분할된 하나의 시트 적층 구조체(340')가 도시되어 있다.
도 33을 참조하면, 시트 적층구조체(340')의 일면에 제1 베이스 전극시트(345') 및 제1 전극 집전체층(350')을 순차적으로 형성한다. 제1 베이스 전극 시트(345')는 제1 전극 시트(310)와 동일한 방법으로 제작될 수 있다. 제1 전극 집전체층(350')은 예를 들어 Ni 등과 같은 집전 물질을 포함하는 페이스트를 제1 베이스 전극 시트(345')에 도포함으로써 형성될 수 있다. 다음으로, 시트 적층 구조체(340'), 제1 베이스 전극 시트(345') 및 제1 전극 집전체층(350')을 소정 온도에서 소결한다. 이러한 소결 과정을 통하여 적층 구조체(도 34의 340), 제1 베이스 전극(도 34의 345) 및 제1 전극 집전체(도 34의 350)가 형성된다. 여기서, 적층 구조체(340)는 적어도 하나의 제1 전극(310)과, 적어도 하나의 희생층(320)을 포함한다. 제1 전극(310)은 제1 전극 시트(310')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있으며, 희생층(320)은 희생층 시트(320')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다. 또한, 제1 베이스 전극(345)은 제1 베이스 전극 시트(345')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있으며, 제1 전극 집전체(350)는 페이스트를 포함하는 제1 전극 집전체층(350')의 소결 과정을 통해 형성될 수 있다.
도 34를 참조하면, 소결된 적층 구조체(340)에서 식각에 의해 희생층을 제거한다. 이에 따라, 도 35에 도시된 바와 같이 3차원 구조의 제1 전극 구조체(360)가 완성된다. 제1 전극 구조체(360)는 제1 전극 집전체(350)와, 이 제1 전극 집전체(350)에 마련되는 제1 베이스 전극(345)과, 이 제1 베이스 전극(345)에 마련되는 적어도 하나의 제1 전극(310)을 포함한다. 여기서, 적어도 하나의 제1 전극(310)은 제1 전극 집전체(350) 및 제1 베이스 전극(345)에 대해 수직으로 마련될 수 있다.
한편, 이상에서는 분할된 시트 적층 구조체(340')의 일면에 제1 베이스 전극 시트(345') 및 제1 전극 집전체층(350')을 형성한 다음, 소결 과정 및 희생층(320') 제거 과정을 통해 제1 전극 구조체(360)를 제조하는 방법이 설명되었다. 하지만, 이외에도 제1 전극 구조체(360)는 도 13 내지 도 15에 도시된 공정과 유사한 공정에 의해 제작될 수 있다. 즉, 분할된 시트 적층 구조체(340')를 소결하여 적층 구조체(340)를 형성한 다음, 적층 구조체(340)의 일면에 제1 베이스 전극(345) 및 제1 전극 집전체(350)를 형성한다. 이어서, 희생층(320) 제거 공정을 통해 제1 전극 구조체(360)를 제작할 수 있다. 또한, 제1 전극 구조체(360)는 도 16 내지 도 20에 도시된 공정과 유사한 공정에 의해 제작될 수도 있다. 즉, 시트 적층구조체(340')를 소결하여 적층 구조체(340)를 형성한 다음, 이를 절단함으로써 복수개의 적층 구조체(340)로 분할한다. 그리고, 분할된 적층 구조체(340)의 일면에 제1 베이스 전극(345) 및 제1 전극 집전체(350)를 형성하고, 희생층(320)을 제거하게 되면 제1 전극 구조체(360)를 제작할 수 있다.
도 30을 참조하면, 제1 전극 구조체(360)에 고체 전해질(370), 제2 전극(380) 및 제2 전극 집전체(385)를 순차적으로 형성함으로써 이차 전지(390)가 완성된다.
이상의 실시예에 의하면, 전극 시트 및 희생층 시트를 이용하여 3차원 구조의 전극 구조체를 형성함으로써 전극 구조체를 제작하는 시간을 줄일 수 있다. 또한, 3차원 구조의 전극 구조체에서 전극의 종횡비(aspect ratio)를 크게 향상시킬 수 있으므로, 이차 전치의 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
50.. 이송 벨트 60..블레이드
110,.. 제1 전극 복합체 110'.. 제1 전극 시트복합체
111,210,310.. 제1 전극 111',210',310'.. 제1 전극시트
111".. 슬러리 112.. 내부 집전체
112'.. 내부 집전체층 120,220,320.. 희생층
120',220',320'.. 희생층 시트
130',140',230'.240',330',340'.. 시트 적층구조체
140,240,340.. 소결된 적층구조체 150,250,350.. 제1 전극집전체
150',250',350'.. 제1 전극 집전체층
160,260,360.. 제1 전극구조체 170,270,370.. 고체 전해질
180,280,380.. 제2 전극 185,285,385.. 제2 전극 집전체
190,290,390.. 이차 전지 345'.. 제1 베이스 전극시트
345.. 제1 베이스 전극

Claims (19)

  1. 적어도 하나의 전극시트 복합체와 적어도 하나의 희생층 시트가 교대로 적층된 시트 적층구조체를 마련하는 단계;
    상기 시트 적층구조체를 이용하여 적어도 하나의 전극복합체와 적어도 하나의 희생층이 교대로 적층된 적층구조체를 형성하는 단계;
    상기 적층구조체의 일면에 마련된 전극 집전체를 형성하는 단계; 및
    상기 희생층을 제거하는 단계;를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극복합체 및 상기 희생층은 상기 전극 집전체에 대해 수직으로 마련되는 전극 구조체의 제조방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극시트 복합체는 전극 시트를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 전극 시트는 전극 물질을 포함하는 슬러리(slurry)를 시트 형태로 제작함으로써 형성되고, 상기 희생층 시트는 희생층 물질을 포함하는 슬러리를 시트 형태로 제작함으로써 형성되는 전극 구조체의 제조방법.
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 전극 시트는 30㎛ 이하의 두께로 형성되고, 상기 희생층 시트는 50㎛ 이하의 두께로 형성되는 전극 구조체의 제조방법.
  6. 제 3 항에 있어서,
    상기 적층구조체의 일면과 상기 전극 집전체 사이에 베이스 전극 시트(base electrode sheet)를 형성하는 단계를 더 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극시트 복합체는 내부 집전체층과 상기 내부 집전체층의 적어도 일면에 마련되는 전극 시트를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 내부 집전체층은 집전 물질을 포함하는 페이스트(paste)를 상기 전극 시트에 코팅함으로써 형성되는 전극 구조체의 제조방법.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 내부 집전체층은 2㎛ 이하의 두께로 형성되는 전극 구조체의 제조방법.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계는,
    상기 시트 적층 구조체를 절단하고, 상기 절단된 시트 적층 구조체의 일면에 전극 집전체층을 형성하는 단계; 및
    상기 절단된 시트 적층 구조체 및 상기 전극 집전체층을 소결(sintering)하여 상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계;를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 전극 집전체층은 집전 물질을 포함하는 페이스트(paste)를 상기 절단된 시트 적층 구조체의 일면에 코팅함으로써 형성되는 전극 구조체의 제조방법.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계는,
    상기 시트 적층 구조체를 절단하고, 상기 절단된 시트 적층 구조체를 소결하여 상기 적층 구조체를 형성하는 단계;
    상기 적층 구조체의 일면에 전극 집전체층을 형성하는 단계; 및
    상기 전극 집전체층을 열처리하여 상기 전극 집전체를 형성하는 단계;를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 적층구조체 및 상기 전극 집전체를 형성하는 단계는,
    상기 시트 적층 구조체를 소결하고, 상기 소결된 시트 적층 구조체를 절단하여 상기 적층 구조체를 형성하는 단계;
    상기 적층 구조체의 일면에 전극 집전체층을 형성하는 단계; 및
    상기 전극 집전체층을 열처리하여 상기 전극 집전체를 형성하는 단계;를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.
  14. 제 1 항에 있어서,
    상기 희생층은 상기 희생층만 선택적으로 식각하는 식각액(etchant)을 이용하여 제거되는 전극 구조체의 제조방법.
  15. 적어도 하나의 제1 전극시트 복합체와 적어도 하나의 희생층 시트가 교대로 적층된 시트 적층구조체를 마련하는 단계;
    상기 시트 적층구조체를 이용하여 적어도 하나의 제1 전극복합체와 적어도 하나의 희생층이 교대로 적층된 적층구조체를 형성하는 단계;
    상기 적층구조체의 일면에 마련된 제1 전극 집전체를 형성하는 단계;
    상기 희생층을 제거하여 제1 전극 구조체를 형성하는 단계;
    상기 제1 전극 구조체에 고체 전해질, 제2 전극 및 제2 전극 집전체를 순차적으로 형성하는 단계;를 포함하는 이차 전지의 제조방법.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 전극복합체 및 상기 희생층은 상기 전극 집전체에 대해 수직으로 마련되는 이차 전지의 제조방법.
  17. 제 15 항에 있어서,
    상기 제1 전극시트 복합체는 제1 전극 시트를 포함하는 이차 전지의 제조방법.
  18. 제 16 항에 있어서,
    상기 적층구조체의 일면과 상기 제1 전극 집전체 사이에 제1 베이스 전극 시트를 형성하는 단계를 더 포함하는 이차 전지의 제조방법.
  19. 제 15 항에 있어서,
    상기 제1 전극시트 복합체는 내부 집전체층과 상기 내부 집전체층의 적어도 일면에 마련되는 제1 전극 시트를 포함하는 이차 전지의 제조방법.
KR1020150007444A 2015-01-08 2015-01-15 전극 구조체의 제조방법 및 이차 전지의 제조방법 KR20160088126A (ko)

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