CN107785579A - 水系电池及其正极极片 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种正极极片，其包括正极集流体和分布在正极集流体上的正极膜片，正极膜片含有正极活性材料、粘结剂和导电剂，其中，导电剂含有表面包覆一层高分子材料的导电碳。本发明正极极片通过对导电碳表面包覆高分子材料并控制包覆层的厚度，使其具有在水系电解液和高电压条件下抗氧化的能力，避免了因导电碳的氧化而导致的正极导电性不足所引起的循环性能下降。正极抗氧化导电网络的存在，使得水系电池正极的寿命得到显著提升，整个水系电池的循环寿命和能量密度得到显著改善。此外，本发明还公开了一种采用本发明正极极片的水系电池。

Description

水系电池及其正极极片
技术领域
本发明属于电池技术领域，更具体地说，本发明涉及一种水系电池及其正极极片。
背景技术
相比于使用有机电解液的电池，如锂离子电池，水系电池具有低成本、高安全性能等优势，因此在很多领域获得了广泛运用。铅酸电池已经有超过一百年的历史，目前仍然占据电池行业约80％的份额。
水系电池的能量密度比锂离子电池低很多，在对能量密度要求高的领域，水系电池难以胜任，因此提升水系电池的能量密度至关重要。通常，电池的能量密度与电池的放电电压呈正比关系，提升电池的放电电压可以相应提升电池的能量密度。但是，对于水系电池，提升电池的放电电压会大幅降低电池的循环寿命，导致电池的使用成本增加。因为在很高的电压下，正极极片中的导电碳被氧化并生成二氧化碳。导电碳的氧化会导致很多问题，如电池正极的导电性下降，电池内的气体会导致膜片与集流体、极片与电解液之间的接触不良，促使电池加速老化和电池循环性能急速下降。
目前，主要的应对方法包括降低水系电池的电压平台，从而不会导致正极导电碳的氧化。例如，镍氢电池和镍镉电池的电压平台只有1.1V左右，低于水的分解电压(1.23V)。但是，低电压平台会导致电池较低的能量密度，不利于开发高电压体系的水系电池。此外，虽然水的分解能够在一定程度得到抑制，可是导电碳的氧化仍然在缓慢进行，电池的循环性能没有得到显著提升。
有鉴于此，目前的水系电池需要一种能够稳定存在、不与氧气或游离氧反应的导电碳，以提升水系电池的循环性能和能量密度。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种具有理想循环性能和能量密度的水系电池及其正极极片。
为了实现上述发明目的，本发明提供了一种正极极片，其包括正极集流体和分布在正极集流体上的正极膜片，正极膜片含有正极活性材料、粘结剂和导电剂，其中，所述导电剂含有表面包覆一层高分子材料的导电碳。
作为本发明正极极片的一种改进，所述正极活性材料为锂金属复合氧化物。
作为本发明正极极片的一种改进，所述锂金属复合氧化物为锰酸锂、磷酸铁锂、钴酸锂、富锂锰基正极、镍锰钴三元正极、镍锰铝三元正极中的至少一种。
作为本发明正极极片的一种改进，所述高分子材料为常规不导电高分子材料和导电高分子材料中的一种。
作为本发明正极极片的一种改进，所述高分子材料为常规不导电高分子材料，选自聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸、聚氯乙烯中的一种。
作为本发明正极极片的一种改进，所述高分子材料为特种导电高分子材料，选自聚噻吩、聚吡咯、聚苯胺中的一种。
作为本发明正极极片的一种改进，所述包覆层高分子材料的厚度控制在10nm以下或者在10nm-50nm之间。
为了实现上述发明目的，本发明还提供为了一种水系电池，其包括正极极片、负极极片、隔离膜和水系电解液，其中，所述正极极片为前述正极极片。
相对于现有技术，本发明水系电池及其正极极片具有以下技术效果：
首先，通过对导电碳表面包覆高分子材料并控制包覆层的厚度，使其具有在水系电解液和高电压条件下抗氧化的能力(在水溶液和高电压下保持不被氧化，或者维持极低的氧化速度)，避免了因导电碳的氧化而导致的正极导电性不足所引起的循环性能下降。
正极抗氧化导电网络的存在，使得水系电池正极的寿命得到显著提升，整个水系电池的循环寿命得到显著提升，水系电池的能量密度得到显著改善。
附图说明
下面结合附图和具体实施方式，对本发明水系电池进行详细说明，附图中：
图1为本发明水系电池的一个实施方式的结构示意图。
具体实施方式
为了使本发明的发明目的、技术方案和技术效果更加清晰，以下结合附图和实施例，对本发明进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中给出的实施例只是为了解释本发明，并不是为了限定本发明。
导电碳包覆
将1-10g包覆层材料溶解于2L溶剂中并与1kg导电碳颗粒混合均匀，其中，包覆层材料可以是聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚吡咯、聚噻吩中的一种，溶剂可以是正己烷、N,N-二甲基吡咯烷酮(NMP)、氯仿、水，酒精中的一种；在低压环境(0.1atm)和加热条件(120℃-160℃)下，溶剂会逐渐蒸发，溶解于溶剂中的包覆层材料会聚集于导电碳颗粒的表面，形成包覆层。
实施例1
正极极片的制作：
将70wt％锰酸锂粉末(300目)与20wt％聚苯乙烯包覆的SP001导电碳(包覆厚度<10nm)、10wt％粘结剂PTFE在去离子水中混合均匀，制成泥浆状正极材料。
将泥浆状正极材料压制成膜片，膜片厚度为0.05-1mm，面积重量为500g/m2。
将膜片裁剪成3×5cm2的膜片。
在110-130℃的烘箱中去除膜片中的溶剂，获得正极膜片。
将正极膜片与50μm厚的正极集流体不锈钢箔组成正极极片。
负极极片的制作：
将含有亚胺基二乙锌基团的苯乙烯树脂(西安蓝深树脂)分散于无水乙醇，置于球磨机中球磨4小时，公转速度为550rmp。
将球磨后的树脂置于80℃烘箱中烘干，用筛网分离出200目树脂粉末。
将80wt％已过筛的树脂粉末与10wt％的导电碳SP001、7wt％的粘结剂PTFE、3wt％的增稠剂CMC在乙醇中混合均匀，制成泥浆状负极材料。
将泥浆状负极材料压制成型，制成厚度为1mm、面积重量在300g/m2的膜片。
将膜片裁剪成3.1×5.1cm2的膜片。
在70-120℃的烘箱中除去膜片中剩余的溶剂，获得负极膜片。
将锌箔置于负极膜片与20微米厚的负极集流体不锈钢箔之间，组成负极极片。
电池的组装
将电池的正极极片、负极极片与隔离膜(AGM，0.3mm)按图1所示的结构在真空环境下密封，制成锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池，其中，电解液使用2M的硫酸锂溶液，滴加量为1ml。
实施例2
本发明实施例2锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第1步时，用包覆厚度为10-50nm的聚苯乙烯包覆的导电碳代替实施例1中使用的导电碳。
实施例3
本发明实施例3锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第1步时，用聚吡咯(Ppy)包覆的SP001导电碳(包覆厚度<10nm)代替实施例1中使用的导电碳。
实施例4
本发明实施例4锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第1步时，用聚吡咯(Ppy)包覆的SP001导电碳(包覆厚度10-50nm)代替实施例1中使用的导电碳。
实施例5
本发明实施例5锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第1步时，用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)包覆的SP001导电碳(包覆厚度<10nm)代替实施例1中使用的导电碳。
实施例6
本发明实施例6锌离子/螯合树脂-磷酸铁锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第1步时，用聚吡咯(Ppy)包覆的SP001导电碳(包覆厚度<10nm)代替实施例1中使用的导电碳，用磷酸铁锂代替锰酸锂作为正极活性材料。
对比例1
本发明对比例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第一步中，用普通导电碳(SP001)代替实施例1中使用的导电碳。
对比例2
本发明对比例2锌离子/螯合树脂-磷酸铁锂电池与本发明实施例1锌离子/螯合树脂-锰酸锂电池基本相同，不同之处在于：在制备电池正极极片的第一步中，用普通导电碳(SP001)代替实施例1中使用的导电碳，用磷酸铁锂代替锰酸锂作为正极活性材料。
电池测试结果分析
将组装的各个实施例和对比例电池在1.5V-2.3V电压范围内以1C速率进行恒电流充放电，并计算其容量和库伦效率，测试结果如表1所示。
表1导电碳包覆对水系电池性能的影响
从实施例1与对比例1的对比结果可知，使用PS包覆导电碳会明显减小导电碳的氧化，在电池产气中，二氧化碳的比例从原来的53％下降至24％。由此导致电池循环性能大幅提升，由原来的258周提升到684周。但是，PS包覆会导致导电碳的导电性能下降，使得正极的容量不能充分发挥出来，因此使用了PS包覆导电碳的电池正极比容量有所下降。
从实施例1与实施例2的对比结果可知，在增加了PS包覆层厚度的情况下，导电碳变得更加稳定，由此导致电池产气中二氧化碳的含量进一步降低至18％，循环寿命也进一步增加至937周。但是，由于其导电性能的下降，正极的比容量急剧下降至82mAh/g。
从实施例3与对比例1的对比结果可知，采用导电聚合物聚吡咯作为包覆材料可以在提升导电碳稳定性的同时，维持较高的导电能力，因此相较于无包覆的导电碳，使用了Ppy包覆的导电碳的电池中，正极容量没有明显下降。电池的循环寿命却得到了极大提升，达到569周。
从实施例4与实施例3的对比结果可知，采用导电聚合物作为包覆材料以后，增加包覆层厚度不会明显降低导电碳的导电能力，正极容量虽然有所下降，但相较于实施例2和实施例4的结果，正极的比容量降低的数值不多。同时，由于包覆厚度的提升，导电碳表面被包覆的更加完整，使得导电碳的稳定性能得到大幅提升，反映在电池性能上就是电池产气中二氧化碳的比例进一步下降和循环性能的大幅提升。
从实施例5与实施例1、对比例1的对比结果可知，聚甲基丙烯酸甲酯也同样拥有提升导电碳稳定性的能力，因此包覆层的高分子材料并不局限于实施例中所列的几种高分子材料，任何性能稳定的高分子材料均可以替代本发明中所采用的高分子材料，用于包覆导电碳颗粒以期提升其在水系电池中的稳定性。
从实施例6与对比例2的对比结果可知，包覆后的导电碳也能够明显提升磷酸铁锂正极的稳定性，使电池产气中的二氧化碳成分从原来的24％下降至15％，且电池的循环稳定性也得到大幅提升，从无包覆电池的428周提升到714周。对比例2优于对比例1以及实施例6优于实施例3的原因在于，采用了磷酸铁锂作为正极的电池电压平台不及采用锰酸锂作为电池正极的电池，由此导致正极中导电碳的氧化速率的下降。然而，电压平台的下降会严重影响电池的能量密度。
结合以上对本发明实施例和对比例的详细描述可以看出，相对于现有技术，本发明水系电池及其正极极片具有以下技术效果：
首先，通过对导电碳表面包覆并控制包覆层的厚度，使其具有在水系电解液和高电压条件下抗氧化的能力(在水溶液和高电压下保持不被氧化，或者维持极低的氧化速度)，避免了因导电碳的氧化而导致的正极导电性不足所引起的循环性能下降。
正极抗氧化导电网络的存在，使得水系电池正极的寿命得到显著提升，整个高电压水系电池的循环寿命得到显著提升，水系电池的能量密度得到显著改善。
根据上述说明书的揭示和描述，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (8)

1.一种正极极片，包括正极集流体和分布在正极集流体上的正极膜片，正极膜片含有正极活性材料、粘结剂和导电剂，其特征在于：所述导电剂含有表面包覆一层高分子材料的导电碳。
2.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于：所述正极活性材料为锂金属复合氧化物。
3.根据权利要求2所述的正极极片，其特征在于：所述锂金属复合氧化物为锰酸锂、磷酸铁锂、钴酸锂、富锂锰基正极、镍锰钴三元正极、镍锰铝三元正极中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于：所述高分子材料为常规不导电高分子材料和导电高分子材料中的一种。
5.根据权利要求4所述的正极极片，其特征在于：所述高分子材料为常规不导电高分子材料，选自聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸、聚氯乙烯中的一种。
6.根据权利要求4所述的正极极片，其特征在于：所述高分子材料为导电高分子材料，选自聚噻吩、聚吡咯、聚苯胺中的一种。
7.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于：所述包覆层高分子材料的厚度控制在10nm以下或者在10nm-50nm之间。
8.一种水系电池，包括正极极片、负极极片、隔离膜和水系电解液，其特征在于：所述正极极片为权利要求1-7中任一项所述的正极极片。
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