CN107670683B - 一种FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种FeVO4@g‑C3N4核壳结构异质结光催化剂及其制备方法，先通过水热反应制备黄棕色粉体Fe0.33V2O5，再将黄棕色粉体加入到尿素水溶液中，经过干燥、研磨得到混合粉体，最后将混合粉体置于马弗炉中煅烧得到FeVO4@g‑C3N4核壳结构异质结光催化剂。本发明通过水热—煅烧法合成FeVO4@g‑C3N4核壳结构异质结光催化剂，该方法操作简单，反应条件较温和，制备的FeVO4@g‑C3N4核壳结构异质结光催化剂对有机污染物具有吸附性能、降解性能和循环降解稳定性，在降解有机污染物方面具有良好的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于功能材料领域，具体涉及一种FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂及其制备方法。
背景技术
目前，环境污染严重，严重威胁着人们的健康。半导体光催化技术是利用太阳能降解污染物，具有能耗低、无二次污染等优点。因此，半导体光催化技术有广阔的发展前景。
类石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其热稳定性和化学稳定性优良，结构和性能易于控制，对可见光响应较强而备受人们关注。g-C3N4的制备的方法主要有热聚合法、电化学沉积法、高温固相反应法和溶剂热法等，其中热聚合法最为常用。但是传统热聚法制备的g-C3N4比表面积小、光生电子-空穴对易复合导致光催化性能较低，实际应用效果并不理想。因此，采用半导体复合改性方法对其进行改性，来提高其光催化性能。在金属钒酸盐中，FeVO4作为一种高稳定性和高选择性的晶体，其在光催化降解有机污染物、气体传感材料等众多领域均有很好的应用。FeVO4是n型半导体，具有独特的ABO4结构和物理化学特性。三斜晶型FeVO4是由两个[FeO6]八面体，一个[FeO5]三角双锥体及三个[VO4]四面体组成。无定形FeVO4粉体以及结晶态三斜型FeVO4均对可见光有较好的吸收能力。
发明内容
本发明的目的在于提供一种FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂及其制备方法，该方法操作简单，反应条件较温和，制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有吸附性能，在可见光照射下对罗丹明B有较高的降解率，且 FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有循环降解稳定性，可用于降解有机污染物。
为达到上述目的，本发明的制备方法如下：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用1mol/L的NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.2～0.5g/mL 的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的1～5％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中于70℃烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
所述步骤1)中NaOH溶液的浓度为1mol/L。
所述步骤3中烘干温度为70℃。
按以上制备方法制得的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂由FeVO4和 g-C3N4组成，其中FeVO4为三斜相结构，空间点群为P-1(2)，g-C3N4为层状结构， FeVO4被g-C3N4包裹，形成了FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结。
所述的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有吸附性能，其吸附性能是纯相g-C3N4的1.14～1.32倍；可见光照30min后，对罗丹明B的降解率是纯相 g-C3N4的1.10～1.17倍，且FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有循环降解稳定性，可用于降解有机污染物。
相对于现有技术，本发明的有益效果为：
本发明以FeCl3·6H2O为铁源，偏钒酸铵为钒源，尿素为氮源，通过水热—煅烧法成功制备出FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂，利用g-C3N4的层状结构，通过其与FeVO4复合，在两者界面处形成异质结，不仅可以促进电子转移，也能拓宽催化剂对可见光的响应范围，提高光催化性能。通过不同质量分数的 Fe0.33V2O5与g-C3N4复合，制备出了FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂，提高了纯相g-C3N4的光催化降解有机物的效率。本发明采用水热—煅烧法合成 FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂，该方法操作简单，反应条件较温和，合成的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有高的光催化活性，具有良好的应用前景。本发明制得的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂由FeVO4和g-C3N4组成，其中FeVO4为三斜相结构，空间点群为P-1(2)，g-C3N4为层状结构，FeVO4被g-C3N4包裹，形成了FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结。本发明制得FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有吸附性能，其吸附性能是纯相g-C3N4的1.14～1.32 倍；可见光照30min后，对罗丹明B的降解率是纯相g-C3N4的1.10～1.17倍，且FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有循环降解稳定性，可用于降解有机污染物。
附图说明
图1是本发明制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的XRD图。
图2是本发明制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的EDS图。
图3是本发明制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂在可见光下降解罗丹明B的降解曲线。
图4是本发明制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂在可见光下降解罗丹明B的循环曲线。
具体实施方式
下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步详细说明。
实施例1：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.2g/mL的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的1％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
实施例2：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.4g/mL的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的2％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
实施例3：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.5g/mL的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的3％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
实施例4：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.3g/mL的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的4％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
实施例5：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.2g/mL的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的5％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
图1是本发明制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的XRD图，其中 a～e分别为实施例1～实施例5制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的 XRD图。从图中可以看出，纯相的g-C3N4在衍射角2θ＝27.7°处出现了特征衍射峰，此峰对应于g-C3N4的(002)晶面，是芳环系统典型的层间堆垛峰。纯相FeVO4在衍射角2θ＝25.1°、27.2°和27.8°出现的衍射峰分别对应于三斜相FeVO4 (JCPDS No.38-1372)的(120)晶面、(0-12)晶面和(-220)晶面。纯相g-C3N4与纯相FeVO4的最强衍射峰出峰位置均在2θ＝27.7°左右，但在实施例1～实施例 5制备的FeVO4与g-C3N4复合后出现了比纯相弱化的衍射峰，复合后2θ＝27.7°处的衍射峰向高角度偏移，说明g-C3N4与FeVO4之间形成了异质结结构，二者在所结合的界面处发生相互作用使得晶格发生畸变。FeVO4的其它衍射峰并没有出现，说明复合后在衍射角2θ＝27.7°左右的衍射峰是g-C3N4的衍射峰，但在图2 的EDS图中，测试样品中含有C、N、O、Fe、V元素，且Fe∶V＝1.37，与FeVO4中Fe∶V＝1大致符合，说明FeVO4被g-C3N4包裹，形成了FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结，FeVO4衍射峰无法显示。
图2是本发明按照实施例5制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的 EDS图，可以看出样品中含有C、N、O、Fe、V、Si六种元素，其中Si元素来自基底，且Fe∶V＝1.37，与FeVO4中Fe∶V＝1大致符合，由此可以证明复合样中存在g-C3N4和FeVO4。
图3是本发明制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂在可见光下降解罗丹明B的降解曲线。其中a～e分别为实施例1～实施例5制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂降解罗丹明B的降解曲线，纵坐标C/C0为某时刻罗丹明 B降解后的浓度与其初始浓度的比值。从图中可以看出，实施例1～实施例5制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂与纯相g-C3N4相比，其吸附性能都得到了提升。可见光照30min后，a、b、c和e的降解率为93％左右，而g-C3N4的降解率为78％。可见g-C3N4与FeVO4复合后，可以明显提高g-C3N4粉体的光催化活性，这是由于g-C3N4与FeVO4两相之间存在异质结结构，提高了载流子的分离效率，从而增强了样品的光催化性能。
图4是本发明按照实施例3制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂在可见光下降解罗丹明B的循环曲线，其中图(a)为暗反应循环曲线，图(b)为光反应循环曲线，纵坐标C/C0为某时刻罗丹明B降解后的浓度与其初始浓度的比值。从图(a)中可以看出，随着循环次数增加，实施例3制备的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的吸附性能逐渐下降，这是由于测试过程中粉体存在损失，使得活性位点减少，进而样品的吸附性能下降。由图(b)可知，实施例3制备的 FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂经过四次循环后，光催化活性下降缓慢，第四次循环后，光反应40min后对RhB的降解率为77％。由此说明样品的循环稳定性良好。
Claims (5)
1.一种FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：将1mmol的FeCl3·6H2O和1mmol的NH4VO3加入到45mL去离子水中搅拌后用NaOH溶液调节其pH为2，室温搅拌得到FeVO4前驱液，将FeVO4前驱液转移至水热反应釜中，在180℃下反应，待反应结束降至室温后，静置去除上清液，将沉淀物分别用去离子水和无水乙醇清洗，在70℃下烘干、研磨后得到黄棕色粉体；
步骤2：将尿素加入去离子水中搅拌后再超声分散，得到浓度为0.2～0.5g/mL的尿素水溶液；
步骤3：按尿素转化为g-C3N4质量分数的1～5％向尿素水溶液中加入黄棕色粉体搅拌均匀得到混合溶液，将混合溶液加热搅拌至无液体后置于烘箱中烘干、研磨得到混合粉体；
步骤4：将混合粉体装入带盖的氧化铝坩埚并置于马弗炉中以15℃/min的升温速率自室温加热至550℃煅烧，待冷却至室温后经过研磨得到FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂。
2.根据权利要求1所述的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤1)中NaOH溶液的浓度为1mol/L。
3.根据权利要求1所述的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤3)中烘干温度为70℃。
4.一种如权利要求1所述的制备方法制得的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂，其特征在于：该异质结光催化剂由FeVO4和g-C3N4组成，其中FeVO4为三斜相结构，空间点群为P-1(2)，g-C3N4为层状结构，FeVO4被g-C3N4包裹，形成了FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结。
5.根据权利要求4所述的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂，其特征在于：所述的FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有吸附性能，其吸附性能是纯相g-C3N4的1.14～1.32倍；可见光照30min后，对罗丹明B的降解率是纯相g-C3N4的1.10～1.17倍，且FeVO4@g-C3N4核壳结构异质结光催化剂具有循环降解稳定性，可用于降解有机污染物。
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