CN107086126B - 电化学器件和电化学器件的制造方法 - Google Patents

电化学器件和电化学器件的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种生产率高且可靠性好的电化学器件和该电化学器件的制造方法。本发明的电化学器件中，正极、负极和隔膜被层叠，以负极的第1主面和正极的第3主面为卷绕内侧、负极的第2主面和正极的第4主面为卷绕外侧的方式卷绕，隔膜隔开正极和负极，其中第1主面隔着隔膜与正极相对，第2主面包括隔着隔膜与正极相对的第1区域、和成为卷绕最外侧且不与正极相对的第2区域，第2区域包括没有形成负极活性物质层的第1无涂层区域，在第1无涂层区域接合金属锂，并浸渍于电解液中，由此负极活性物质层被实施了锂离子的预掺杂。

Description

电化学器件和电化学器件的制造方法
技术领域
本发明涉及具有卷绕正极、负极和隔膜(separator)而构成的蓄电元件的电化学器件和该电化学器件的制造方法。
背景技术
近年来，作为基于太阳光、风力发电等的清洁能源的蓄电系统、以及汽车、混合电动车等的主电源或辅助电源，电容器等电化学器件备受瞩目。在此，双电层电容器虽然输出功率高但是容量低，电池虽然容量高但是输出功率低。于是，在负极使用能够吸留锂的材料的锂离子电容器，由于容量比双电层电容器高、寿命比电池长，所以作为替换电池的用途不断扩展。
另一方面，锂离子电容器需要对负极掺杂锂离子的被称为预掺杂的工序。例如在专利文献1中公开了一种将用于吸留或掺杂锂离子的金属锂板卷绕配置在电极组中而成的锂离子电容器。
另外，在专利文献2中公开了一种在负极集电体上层叠有活性物质层的锂离子蓄电元件，在负极集电体上形成没有层叠活性物质层的区域，在该区域中配置锂，实施预掺杂。
另外，专利文献3中公开了一种锂离子电容器，其通过在与作为锂离子供给源的锂金属相邻的正极与负极之间至少夹着2片以上的隔膜，由此能够没有短路等问题地将规定量的锂离子掺杂到负极中。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-139006号公报
专利文献2：日本特开2010-232565号公报
专利文献3：日本特开2009-59732号公报
发明内容
发明要解决的课题
如上所述在需要锂离子的预掺杂的电化学器件中，锂源的配置方法有在锂用集电体上粘贴锂，并将锂用集电体与负极集电体连接的方法。但是，需要另外准备锂用集电体，也需要将锂用集电体与负极集电体连接的工序，所以存在生产率低的问题。
另外，专利文献1～3中记载的发明中，在将锂离子预掺杂到负极时产生的微小的锂粉会到达与负极相对的正极，从而发生电压降低，所以有可能无法确保可靠性。
鉴于以上问题，本发明的目的在于提供一种生产率高且可靠性好的电化学器件和该电化学器件的制造方法。
用于解决课题的方法
为了达成上述目的，本发明的一个方式的电化学器件具有负极、正极、隔膜、和电解液。
上述负极包括具有第1主面和与上述第1主面相反一侧的第2主面的负极集电体、和形成于上述第1主面和上述第2主面的负极活性物质层，上述负极集电体为金属箔。
上述正极包括具有第3主面和与上述第3主面相反一侧的第4主面的正极集电体、和形成于上述第3主面和上述第4主面的正极活性物质层，上述正极集电体为金属箔。
上述隔膜将上述正极与上述负极绝缘。
上述电解液浸渍上述正极、上述负极和上述隔膜。
上述电化学器件中，上述正极、上述负极和上述隔膜被层叠，并且以上述第1主面和上述第3主面为卷绕内侧、且上述第2主面和上述第4主面为卷绕外侧的方式卷绕，上述隔膜隔开上述正极和上述负极，其中，上述第1主面隔着上述隔膜与上述正极相对，上述第2主面包括隔着上述隔膜与上述正极相对的第1区域、和成为卷绕最外侧且没有与上述正极相对的第2区域，上述第2区域包括没有形成上述负极活性物质层的第1无涂层区域，在上述第1无涂层区域接合金属锂，并浸渍于上述电解液，由此上述负极活性物质层被实施了锂离子的预掺杂。
根据该结构，金属锂与没有隔着隔膜与正极相对的卷绕最外侧的第2主面接合。由此，即使在对负极预掺杂锂离子时产生了微小的锂粉，也能够抑制该锂粉与正极接触。由此，在对负极进行预掺杂的过程中产生的锂粉的影响导致的问题不容易发生，相比现有的锂离子电容器能够更加确保稳定的可靠性。
另外，上述电化学器件能够将负极集电体的第2主面的第2区域用作金属锂的设置面。由此，不需要为了对负极预掺杂锂离子而另外准备锂用集电体等部件，也不需要将该部品与负极连接的工序，所以能够提高生产率。因此，根据本发明，能够提供一种生产率高且可靠性良好的电化学器件。
上述第1无涂层区域也可以设置于整个上述第2区域。
根据该结构，能够在负极集电体的第2主面的整个第2区域粘贴金属锂。由此，能够对负极预掺杂充足的量的锂离子，能够实现电容器的高容量化。
上述负极也可以包括形成于上述第1区域的第1负极活性物质层和形成于上述第2区域的第2负极活性物质层，上述第2负极活性物质层与上述第1负极活性物质层隔开距离，且形成于上述负极集电体的端部，上述第1无涂层区域设置于上述第1负极活性物质层与上述第2负极活性物质层之间。
通过在负极集电体的端部设置第2负极活性物质层，能够防止负极集电体的截断边导致的隔膜的破损。
上述第2主面也可以包含在卷绕最内侧的上述负极集电体的端部没有设置上述负极活性物质层的第2无涂层区域。
由此，将对电容器的充放电无贡献的卷绕最外侧的负极活性物质层的一部分除去，能够实现蓄电元件的紧凑化。
上述负极集电体可以由铜构成。
铜即使薄也具有强度，柔软性也高，所以适合用作负极集电体的材料。通过将铜和金属锂压接，抑制电解液进入压接的界面而导致的金属锂自界面侧的熔融，并且维持负极集电体与金属锂的导通。由此，能够适当地将锂离子预掺杂到负极中。
上述负极集电体也可以具有多个贯通孔。
通过在负极集电体形成贯通孔，能够提高锂离子预掺杂到负极的效率。
为了达成上述目的，本发明的一个方式的电化学器件的制造方法包括：
制作负极的工序，在由金属箔构成并且具有第1主面和与上述第1主面相反一侧的第2主面的负极集电体的、上述第1主面和上述第2主面形成负极活性物质层，并且在上述第2主面形成没有设置上述负极活性物质层的无涂层区域；
在上述无涂层区域中接合金属锂的工序；
准备正极，并且层叠上述正极、隔膜和上述负极来形成层叠体的工序，上述正极包括由金属箔构成并且具有第3主面和与上述第3主面相反一侧的第4主面的正极集电体、和形成于上述第3主面和上述第4主面的正极活性物质层；
将上述层叠体以上述第1主面和上述第3主面为卷绕内侧、上述第2主面和上述第4主面为卷绕外侧的方式卷绕，形成由上述隔膜隔开上述正极与上述负极的蓄电元件的工序，上述蓄电元件中，上述第1主面隔着上述隔膜与上述正极相对，上述第2主面包括隔着上述隔膜与上述正极相对的第1区域和成为卷绕最外侧并且没有与上述正极相对的第2区域，上述无涂层区域设置于上述第2区域；和
将上述蓄电元件浸渍于电解液中，从上述金属锂对上述负极活性物质层掺杂锂离子的工序。
在上述制作负极的工序中，准备由金属箔构成的负极集电体，上述负极集电体具有第1主面和与上述第1主面相反一侧的第2主面，在整个上述第1主面形成第1负极活性物质层，在上述第2主面隔开规定的间隔形成多个第2负极活性物质层，在第2负极活性物质层之间将上述负极集电体和上述第1负极活性物质层一起裁断。
在上述制作负极的工序中，准备由金属箔构成的负极集电体，上述负极集电体具有第1主面和与上述第1主面相反一侧的第2主面，在整个上述第1主面形成第1负极活性物质层，在上述第2主面隔开规定的间隔形成多个第2负极活性物质层，将第2负极活性物质层、上述负极集电体和上述第1负极活性物质层一起裁断。
发明的效果
如上所述，根据本发明，能够提供一种生产率高且可靠性良好的电化学器件和该电化学器件的制造方法。
附图说明
图1是表示本实施方式的电化学器件的结构的立体图。
图2是该实施方式的蓄电元件的立体图。
图3是该实施方式的蓄电元件的放大截面图。
图4(a)～图4(b)是表示该实施方式的卷绕前的负极的示意图。
图5(a)～图5(b)是表示该实施方式的卷绕前的正极的示意图。
图6是该实施方式的蓄电元件的截面图。
图7(a)～图7(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造工序的示意图。
图8(a)～图8(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造工序的示意图。
图9(a)～图9(b)是表示该实施方式的电化学器件的制造工序的示意图。
图10(a)～图10(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造工序的示意图。
图11(a)～图11(c)是表示该实施方式的电化学器件的制造工序的示意图。
图12是表示该实施方式的变形例的电化学器件的制造工序的示意图。
图13是该实施方式的变形例的蓄电元件的截面图。
图14是表示本发明的实施例和比较例的电化学器件的特性试验的结果的表。
具体实施方式
对本发明的电化学器件进行说明。本实施方式的电化学器件是锂离子电容器等的、利用锂离子进行电荷的输送的电化学器件。
[电化学器件的结构]
图1是表示本实施方式的电化学器件100的结构的立体图。如该图所示，电化学器件100通过将蓄电元件110收纳于容器120(盖和端子省略图示)而构成。在容器120内与蓄电元件110一起收纳有电解液。
图2是蓄电元件110的立体图，图3是蓄电元件110的放大截面图。如图2和图3所示，蓄电元件110具有负极130、正极140和隔膜150，层叠了它们的层叠体围绕卷绕芯C卷绕。另外，以下图中X、Y和Z方向为彼此正交的3个方向。另外，卷绕芯C也不必一定设置。
构成蓄电元件110的负极130、正极140、隔膜150的层叠顺序如图2所示，向卷绕芯C侧(从卷绕外侧起)为隔膜150、负极130、隔膜150、正极140的顺序。另外，蓄电元件110如图2所示具有负极端子131和正极端子141。负极端子131与负极连接，正极端子141与正极连接，如图2所示，分别被引出到蓄电元件110的外部。
负极130如图3所示，具有负极集电体132和负极活性物质层133。负极集电体132由导电性材料构成，能够采用铜箔等金属箔。负极集电体132也可以为表面进行化学的或机械的粗糙化后的金属箔、或形成有贯通孔的金属箔，本实施方式中典型的是采用形成有贯通孔的金属箔。
负极活性物质层133形成在负极集电体132上。负极活性物质层133的材料能够采用将负极活性物质与粘合树脂混合而成的材料，还可以包含导电辅助材料。负极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子的材料，例如能够使用难石墨化碳(硬碳)、石墨、软碳等的碳类材料。
粘合树脂是接合负极活性物质的合成树脂，可以使用例如丁苯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟类橡胶、聚偏氟乙烯、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶和乙烯丙烯类橡胶等。
导电助剂是由导电性材料构成的颗粒，使与负极活性物质之间的导电性提高。导电助剂可以举出例如、石墨、炭黑等碳材料。它们可以单独使用，也可以多种混合使用。另外，导电助剂只要为具有导电性的材料即可，也可以为金属材料或导电性高分子等。
图4(a)～图4(b)是表示卷绕前的负极130的示意图，图4(a)是侧视图，图4(b)是从Z方向看的图。本实施方式的负极130如图4(a)所示，在负极集电体132的第1主面132a和第2主面132b的两面形成有负极活性物质层133。
在此，负极130如图4(a)所示，在第2主面132b设置有没有形成负极活性物质层133的第1和第2无涂层区域130a、130b、以及剥离区域130c。
如图4(b)所示，第1无涂层区域130a内的负极集电体132与作为锂离子的供给源的金属锂M接合。金属锂M的形状并没有特别限定，但为了减小蓄电元件110的厚度，优选箔状。金属锂M能够采用在后述的锂离子的预掺杂中能够掺杂到负极活性物质层133的程度的量。
第1无涂层区域130a和第2无涂层区域130b的X方向的长度没有特别限定，但第2无涂层区域130b的X方向的长度优选为相对于卷绕芯C的直径为1/2π倍程度的长度。
如图4(a)所示，剥离区域130c内的负极集电体132与负极端子131连接，被引出到负极130的外部。另外，如图4(a)所示，本实施方式的剥离区域130c由胶带T密封使得剥离区域130c内的负极集电体132不露出。胶带T的种类没有特别限定，优选采用具有耐热性并且相对于电解液的溶剂具有耐溶剂性的胶带。负极端子131例如为铜端子。
正极140如图3所示，具有正极集电体142和正极活性物质层143。正极集电体142由导电性材料构成，能够采用铝箔等金属箔。正极集电体142也可以为表面被进行了化学或机械的粗糙化后的金属箔、或形成有贯通孔金属箔。
正极活性物质层143形成在正极集电体142上。正极活性物质层143的材料能够采用将正极活性物质与粘合树脂混合而成的材料，还可以包含导电辅助材料。正极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子和阴离子的材料，能够使用例如活性炭、聚并苯(Polyacene)碳化物等。
粘合树脂是接合正极活性物质的合成树脂，可以使用例如丁苯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟类橡胶、聚偏氟乙烯、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶和乙烯丙烯类橡胶等。
导电助剂是由导电性材料构成的颗粒，使与正极活性物质之间的导电性提高。导电助剂可以举出例如石墨、炭黑等碳材料。它们可以单独使用，也可以多种混合使用。另外，导电助剂只要为具有导电性的材料即可，也可以为金属材料或导电性高分子等。
图5(a)～图5(b)是表示卷绕前的正极140的示意图，图5(a)是侧视图，图5(b)是俯视图。本实施方式的正极140如图5(a)所示，在正极集电体142的第3主面142a和第4主面142b的两面形成有正极活性物质层143，在第3主面142a设置有没有形成正极活性物质层143的剥离区域140a。
在此，如图5(a)～图5(b)所示，剥离区域140a内的正极集电体142与正极端子141连接，被引出到正极140的外部。另外，在正极140中，用于配置正极端子141的剥离区域140a也可以形成于第4主面142b。另外，剥离区域140a可以用胶带等密封。正极端子141例如为铝端子。
隔膜150将负极130与正极140绝缘，如图3所示，包括第1隔膜151和第2隔膜152。
第1隔膜151和第2隔膜152将负极130和正极140隔开，使后述的电解液中所含的离子透过。具体来说，第1隔膜151和第2隔膜152能够采用织布、无纺布、合成树脂微多孔膜等。另外，第1隔膜151和第2隔膜152也可以为连续的一张隔膜。
图6是蓄电元件110的截面图(负极端子131和正极端子141省略图示)。本实施方式的蓄电元件110如图6所示，隔着第1隔膜151和第2隔膜152层叠负极130和正极140，并进行卷绕。具体来说，以负极集电体132的第1主面132a和正极集电体142的第3主面142a为卷绕内侧，负极集电体132的第2主面132b和正极集电体142的第4主面142b为卷绕外侧的方式构成。
在此，蓄电元件110是卷绕最外侧(最外周)的电极为负极130的结构，如图6所示，在卷绕最外侧的负极集电体132的第2主面132b设置有第1无涂层区域130a，在卷绕最内侧的负极集电体132的端部设置有第2无涂层区域130b。
另外，如图6所示，负极集电体132的第1主面132a隔着第1隔膜151与正极140(正极活性物质层143)相对。如该图所示，第2主面132b具有隔着第2隔膜152与正极140(正极活性物质层143)相对的第1区域132c、和成为卷绕最外侧且没有隔着第2隔膜152与正极140(正极活性物质层143)相对的第2区域132d。
第2主面132b如图6所示包含第2无涂层区域130b，第2区域132d包含第1无涂层区域130a。本实施方式的第1无涂层区域130a如图6所示设置于整个第2区域132d，用于配置金属锂M。另外，第1无涂层区域130a可以不一定设置于整个第2区域132d，也可以设置于第2区域132d的一部分。
容器120收纳蓄电元件110。容器120的上表面和下表面能够由未图示的盖封闭。容器120的材质并没有特别限定，能够采用例如以铝、钛、镍、铁为主成分的金属、或不锈钢等构成的材料。
电化学器件100以如上所述的方式构成。与蓄电元件110一起被收纳于容器120中的电解液，能够采用包含锂离子和阴离子的液体、例如以LiBF4或LiPF6为电解质使之溶解于溶剂(碳酸酯等)中而得的液体。
[电化学器件的效果]
接着，对电化学器件100的效果进行说明。本实施方式的电化学器件100，当接合了金属锂M的蓄电元件110与电解液接触时，金属锂M氧化溶解，从金属锂M产生锂离子(Li+)和电子(e-)。由此，锂离子扩散到电解液中，负极活性物质层133中所含的负极活性物质被掺杂，电子流入到负极130。通过在该状态下进行陈化(aging)，对负极130(负极活性物质层133)实施锂离子的预掺杂。
在此，在现有的一般的锂离子电容器中，作为对负极预掺杂锂离子的方法，广为进行的方法是将粘贴有金属锂的锂用集电体与负极连接而成的蓄电元件浸渍于电解液中的方法。但是，这样的方法需要另外准备锂用集电体，也需要将锂用集电体与负极集电体连接的工序，所以存在生产率低的问题。
另外，在如上所述的锂离子电容器中，在对负极预掺杂锂离子时会因在预掺杂过程中产生的微小的锂粉而导致发生电压降低等的不良状况，有可能无法确保电容器的可靠性。
与之相对地，本实施方式的电化学器件100如图6所示，作为锂离子的供给源的金属锂M，与没有隔着隔膜150与正极140相对的卷绕最外侧的第2主面132b接合。
由此，即使在对负极130预掺杂锂离子时产生了微小的锂粉，也能够抑制该锂粉与正极140接触。因此，在对负极130进行预掺杂的过程中产生的锂粉的影响导致的不良状况不容易发生，相比现有的锂离子电容器能够更加确保稳定的可靠性。
另外，本实施方式的电化学器件100如图6所示，能够在第2主面132b的卷绕最外侧的第2区域132d的整体粘贴金属锂M，所以能够对负极130预掺杂充足的量的锂离子，能够实现电容器的高容量化。特别是卷绕最外侧的第2区域132d是没有隔着隔膜与正极140相对的区域，所以通过将该区域用作第1无涂层区域130a，能够使蓄电元件110的容量不减少地配置金属锂M。
而且，不需要像现有的锂离子电容器那样为了对负极130预掺杂锂离子而另外准备锂用集电体，也不需要将锂用集电体与负极集电体132连接的工序，所以能够确保生产性。
[电化学器件的制造方法]
对本实施方式的电化学器件100的制造方法进行说明。另外，以下所示的制造方法只是一例，电化学器件100也能够通过与以下所示的制造方法不同的制造方法制造。图7(a)～图11(c)是表示电化学器件100的制造工序的示意图。
图7(a)是作为负极集电体132的基础的形成有贯通孔的金属箔232。金属箔232例如为铜箔。金属箔232的厚度没有特别限制，能够采用例如数十μm～数百μm。
接着，对金属箔232的背面232b涂敷包含负极活性物质、导电助剂和粘合剂等的负极膏，使之干燥或固化。由此，如图7(b)所示，在金属箔232的背面232b形成负极活性物质层233。
接着，如图7(c)所示，在金属箔232的正面232a沿X方向等间隔地粘贴遮蔽胶带(masking tape)MT。然后，在粘贴有遮蔽胶带MT的金属箔232的正面232a再次涂敷上述负极膏，使之干燥或固化，如图8(a)所示，在金属箔232的正面232a形成负极活性物质层233。
接着，将形成于金属箔232的正面232a的负极活性物质层233通过剥离遮蔽胶带MT来局部地除去，如图8(b)所示，得到形成有金属箔232露出的剥离区域230a的电极层230。由此，如该图所示，在金属箔232的表面232a隔开规定间隔形成了多个负极活性物质层233。负极活性物质层233也可以利用遮蔽以外的方法形成。
接着，如图8(c)所示，在金属箔232的正面232a隔开规定间隔所形成的负极活性物质层233之间(沿着图8(c)所示的虚线R1)将金属箔232和背面232b上的负极活性物质层233一起裁断。由此，如图9(a)所示，在金属箔232的正面232a形成第1无涂层区域130a和第2无涂层区域130b。
接着，将形成于金属箔232的正面232a的负极活性物质层233局部地剥离，如图9(b)所示，形成金属箔232露出的剥离区域230b。然后，如该图所示，将负极端子231与剥离区域230b内的金属箔232连接，用胶带T密封剥离区域230b而得到负极130。
接着，如图10(a)所示，准备作为正极集电体142的基础的形成有贯通孔的金属箔242。金属箔242例如为铝箔。金属箔242的厚度没有特别限制，能够采用例如数十μm～数百μm。
接着，对金属箔242的正面242a和背面242b涂敷包含正极活性物质、导电助剂和粘合剂等的正极膏，使之干燥或固化。由此，如图10(b)所示，得到在金属箔242上形成了正极活性物质层243的电极层240。
接着，将电极层240裁断，将形成于金属箔242的正面242a和背面242b中的任意一者的正极活性物质层243局部地剥离，如图10(c)所示，形成金属箔242露出的剥离区域240a。然后，如该图所示，将正极端子241与剥离区域240a内的金属箔242连接而得到正极140。
接着，层叠负极130、正极140、第1隔膜251和第2隔膜252，如图11(a)和图11(b)所示，得到层叠体310。此时，如图11(a)所示，以负极130成为卷绕内侧，正极140成为卷绕外侧，负极130的第2无涂层区域130b成为卷绕芯C侧的方式配置层叠体310。其中，图11(b)是图11(a)的层叠体310的俯视图。
接着，如图11(c)所示，将正极140在X方向上错开规定量，以使得正极140不隔着第2隔膜252与第2无涂层区域130b相对。然后，如该图所示，使第2无涂层区域130b内的金属箔232和负极活性物质层233被卷绕芯C夹持，以第1无涂层区域130a成为卷绕最外侧的方式将层叠体310顺时针绕卷绕芯C卷装，来进行卷绕。
由此，得到金属箔232的背面232b和金属箔242的正面242a为卷绕内侧、金属箔232的正面232a和金属箔242的背面242b为卷绕外侧的卷绕体(参照图2和图6)。
接着，在配置于通过上述工序所得到的卷绕体的卷绕最外侧的第1无涂层区域130a接合金属锂M(参照图6)，得到蓄电元件110。接着，将接合了金属锂M的蓄电元件110收纳于放入有电解液的容器120中，并封口。由此，从金属锂M对负极活性物质层233掺杂锂离子。
通过以上工序，能够制造电化学器件100。其中，负极端子231与负极端子131对应，正极端子241与正极端子141对应。另外，剥离区域230b与剥离区域130c对应，剥离区域240a与剥离区域140a对应。
而且，金属箔232与负极集电体132对应，金属箔242与正极集电体142对应，负极活性物质层233与负极活性物质层133对应，正极活性物质层243与正极活性物质层143对应。
而且，正面232a、242a分别与第2主面132b、第3主面142a对应，背面232b、242b分别与第1主面132a、第4主面142b对应。另外，第1隔膜251与第1隔膜151对应，第2隔膜252与第2隔膜152对应。
[变形例]
电化学器件100的结构和制造方法并不限定于上述例子。图12是表示变形例的电化学器件100的制造工序的示意图，图13是变形例的蓄电元件110的截面图。
上述实施方式中，在裁断电极层230时，在金属箔232的正面232a隔开规定间隔形成的负极活性物质层233之间，将金属箔232和形成于背面232b的整体的负极活性物质层233一起裁断(参照图8(c))，但是不限定于此，也可以如图12所示，将形成于金属箔232的正面232a的负极活性物质层233、形成于背面232b的整体的负极活性物质层233和金属箔232一起裁断(沿图12所示的虚线R2裁断)。
通过将电极层230以这样的方式裁断，如图13所示负极130包括：形成于第2主面132b的第1区域132c的第1负极活性物质层133a；和形成于第2区域132d的、与第1负极活性物质层133a隔开间隔且形成于负极集电体132的端部的第2负极活性物质层133b。而且，负极130如该图所示，在第1负极活性物质层133a与第2负极活性物质层133b之间，在第2主面132b上具有第1无涂层区域130a。
由此，如图13所示，第2负极活性物质层133b设置于负极集电体132的端部。负极集电体132的截断边有时变得锐利，但根据该结构，由于第2负极活性物质层133b位于负极集电体132的截断边上，所以能够防止截断边产生的第2隔膜152的破损。
(实施例)
制作本发明的实施例和比较例的电化学器件，进行了特性试验。
[电化学器件的制作]
(实施例)
电化学器件以如下方式制作。首先，将难石墨化碳、导电助剂、粘合剂和增粘剂混合，在水中混揉(混匀)，由此制作出负极膏。然后，相对于主面的面积以30％的比例具有通过蚀刻形成的直径为100μm的贯通孔，以厚度为15μm的铜箔作为负极集电体，在其一个面上涂敷负极膏，在180℃、1kPa以下的减压环境下干燥12小时，由此在铜箔的背面形成厚度为50μm的负极活性物质层(参照图7(b))。
接着，在铜箔的正面沿铜箔的长边方向以210mm间隔粘贴宽度为30mm的遮蔽胶带。接着，在粘贴有遮蔽胶带的铜箔的正面涂敷负极膏，在80℃气氛下干燥。在干燥后将遮蔽胶带剥离，由此在铜箔的正面形成了电极层，该电极层具有没有形成负极活性物质层的剥离区域(参照图8(b))。将具有剥离区域的电极在180℃、1kPa以下的减压环境下干燥12小时。
接着，将该电极层裁断，将形成于铜箔的正面的负极活性物质层局部地剥离而形成了剥离部。然后，将铜端子针接合固定在该剥离部，按每个铜端子用胶带密封剥离部，由此制作出宽度为27mm，长度为210mm的负极(参照图9(b))。
接着，将活性炭、导电助剂、粘合剂和增粘剂混合，在水中混揉，由此制作出正极膏。然后，将通过蚀刻形成了贯通孔，由此被赋予气体透过性的厚度为30μm的铝箔作为正极集电体，在其正背两面涂敷正极膏，在180℃、1kPa以下的减压环境下干燥12小时，由此制作出在正背两面具有厚度为约100μm的正极活性物质层的电极层(参照图10(b))。
接着，将该电极层裁断，将形成于铝箔的正背两面的正极活性物质层的任意一方的正极活性物质层局部剥离而形成了剥离部。然后，将铝端子针接合固定(针铆接)在该剥离部，由此制作出宽度为24mm，长度为170mm的正极(参照图10(c))。
接着，将密度为45％、厚度为35μm的纤维素制隔膜以长度30mm等宽裁断，制作出隔膜。其中，上述隔膜的制作时的干燥条件为160℃、1kPa以下的减压环境下进行12小时。
接着，将上述所得到的正极、负极和隔膜层叠而得到层叠体之后，将该层叠体以铜箔的背面为卷绕内侧、正面为卷绕外侧的方式卷绕(参照图11(c))。由此，得到形成于铜箔的正面的一方的无涂层区域配置于卷绕内侧，另一方的无涂层区域配置于卷绕最外侧的卷绕体(参照图6)。
接着，在上述所得到的卷绕体的卷绕最外侧配置的无涂层区域接合厚度为0.1mm、宽度为25mm、长度为25mm的金属锂。接着，用胶带固定隔膜彼此，得到嵌入了用于对铝端子和铜端子进行封口的橡胶的蓄电元件。
接着，将上述蓄电元件插入到收纳有电解液的开口径为12.5mm的铝制的壳中并进行封口，由此制作出本实施例的电化学器件。电解液采用以LiPF6为溶质的碳酸丙烯酯溶液(1mol/L)。
(比较例)
接着，制作出比较例1～3的电化学器件。比较例1的电化学器件除了锂金属插入到负极活性物质层与隔膜之间以外，与实施例的电化学器件同样地制作。
比较例2的电化学器件除了使负极的卷绕最外侧比正极的端部突出，在比正极的端部突出的部位的负极活性物质层粘贴锂金属以外，与实施例的电化学器件同样地制作。在此，锂金属的量采用比较例2的电化学器件的容量是与实施例1的电化学器件的容量同等的量。
比较例3的电化学器件除了除去了对充放电没有贡献的负极活性物质层以外，与比较例2的电化学器件同样地制作。
[特性评价]
接着，将实施例和比较例的电化学器件各准备20个，对在60℃环境下保管了1周后的各器件的特性进行调查。具体来说，对各器件的容量、有无电压降低和金属锂的残留进行调查。图14是表示其结果的表。其中，图14中记载的“取得容量”为各器件分别所得到的取得容量的平均值。
容量测定的测定条件为：充电电压＝3.8V，充电电流＝0.5A，CV(constantvoltage，恒定电压)时间＝10分钟(流通0.5A直至电压为3.8V，达到3.8V后保持3.8V 10分钟)，在放电电流为0.05A、2.2V截止的条件下使各器件进行充放电，由此进行测定。另外，有无电压降低，通过在与上述相同的条件下进行1000次充放电循环试验，来调查20个中是否有电压降低的。
如图14所示，实施例的电化学器件，在20个中全部的器件都确认没有金属锂残留，全部量已被预掺杂。另外，确认到没有电压降低的器件，是高容量的。
与之相对地，比较例1的电化学器件如图14所示，确认大量的有锂金属残留的器件，容量与实施例的电化学器件相比较低。
另外，比较例2的电化学器件如图14所示，确认没有锂金属残留和电压下降，容量也与实施例的电化学器件同等，但是锂金属的使用量比实施例的电化学器件要多。由此，比较例2的电化学器件由于为了蓄积与实施例的电化学器件同等的容量而需要较多的锂金属，所以有制造成本变高的担忧。
进而，比较例3的电化学器件如图14所示，充放电循环试验后确认到有电压降低的器件。这推测是将锂金属预掺杂到负极的过程中产生的微小的锂粉的影响。如上所述，上述实施方式的电化学器件，可以说是金属锂的预掺杂良好地进行，不容易产生电压降低等特性劣化的结构。
以上，对本发明的实施方式的进行了说明，但本发明并仅不限定于上述实施方式，当然可以加上各种变更。
附图标记说明
100……电化学器件
110……蓄电元件
120……容器
130……负极
130a……第1无涂层区域
130b……第2无涂层区域
131……负极端子
132……负极集电体
132a……第1主面
132b……第2主面
132c……第1区域
132d……第2区域
133……负极活性物质层
140……正极
141……正极端子
142……正极集电体
142a……第3主面
142b……第4主面
143……正极活性物质层
151……第1隔膜
152……第2隔膜
M……金属锂。

Claims (9)

1.一种电化学器件，其特征在于，包括：
负极，其包括具有第1主面和与所述第1主面相反一侧的第2主面的负极集电体、和形成于所述第1主面和所述第2主面的负极活性物质层，所述负极集电体为金属箔；
正极，其包括具有第3主面和与所述第3主面相反一侧的第4主面的正极集电体、和形成于所述第3主面和所述第4主面的正极活性物质层，所述正极集电体为金属箔；
将所述正极与所述负极绝缘的隔膜；和
浸渍所述正极、所述负极和所述隔膜的电解液，
所述正极、所述负极和所述隔膜被层叠，并且以所述负极的所述第1主面和所述正极的所述第3主面为卷绕内侧、且所述负极的所述第2主面和所述正极的所述第4主面为卷绕外侧的方式卷绕，所述隔膜隔开所述正极和所述负极，其中
所述负极的所述第1主面隔着所述隔膜与所述正极的所述第4主面相对，
所述负极的所述第2主面包括隔着所述隔膜与所述正极的所述第3主面相对的第1区域、和成为卷绕最外侧且没有与所述正极的所述第3主面相对的第2区域，
所述第2区域包括没有形成所述负极活性物质层的第1无涂层区域，在所述第1无涂层区域接合金属锂，并浸渍于所述电解液，由此所述负极活性物质层被实施了锂离子的预掺杂。
2.如权利要求1所述的电化学器件，其特征在于：
所述第1无涂层区域设置于整个所述第2区域。
3.如权利要求1所述的电化学器件，其特征在于：
所述负极包括形成于第1区域的第1负极活性物质层和形成于所述第2区域的第2负极活性物质层，所述第2负极活性物质层与所述第1负极活性物质层隔开距离，且形成于所述负极集电体的端部，
所述第1无涂层区域设置于所述第1负极活性物质层与所述第2负极活性物质层之间。
4.如权利要求1～3中任一项所述的电化学器件，其特征在于：
所述第2主面包括没有设置所述负极活性物质层的第2无涂层区域，该第2无涂层区域位于卷绕最内侧的所述负极集电体的端部。
5.如权利要求1～3中任一项所述的电化学器件，其特征在于：
所述负极集电体由铜构成。
6.如权利要求1～3中任一项所述的电化学器件，其特征在于：
所述负极集电体具有多个贯通孔。
7.一种电化学器件的制造方法，其特征在于，包括：
制作负极的工序，在由金属箔构成并且具有第1主面和与所述第1主面相反一侧的第2主面的负极集电体的、所述第1主面和所述第2主面形成负极活性物质层，并且在所述第2主面形成没有设置所述负极活性物质层的无涂层区域；
在所述无涂层区域中接合金属锂的工序；
准备正极，并且层叠所述正极、隔膜和所述负极来形成层叠体的工序，所述正极包括由金属箔构成并且具有第3主面和与所述第3主面相反一侧的第4主面的正极集电体、和形成于所述第3主面和所述第4主面的正极活性物质层；
将所述层叠体以所述负极的所述第1主面和所述正极的所述第3主面为卷绕内侧、所述负极的所述第2主面和所述正极的所述第4主面为卷绕外侧的方式卷绕，形成由所述隔膜隔开所述正极与所述负极的蓄电元件的工序，所述蓄电元件中，所述负极的所述第1主面隔着所述隔膜与所述正极的所述第4主面相对，所述负极的所述第2主面包括隔着所述隔膜与所述正极的所述第3主面相对的第1区域和成为卷绕最外侧并且没有与所述正极的所述第3主面相对的第2区域，所述无涂层区域设置于所述第2区域；和
将所述蓄电元件浸渍于电解液中，从所述金属锂对所述负极活性物质层掺杂锂离子的工序。
8.如权利要求7所述的电化学器件的制造方法，其特征在于：
在所述制作负极的工序中，准备由金属箔构成的负极集电体，所述负极集电体具有第1主面和与所述第1主面相反一侧的第2主面，
在整个所述第1主面形成第1负极活性物质层，在所述第2主面隔开规定的间隔形成多个第2负极活性物质层，
在第2负极活性物质层之间将所述负极集电体和所述第1负极活性物质层一起裁断。
9.如权利要求7所述的电化学器件的制造方法，其特征在于：
在所述制作负极的工序中，准备由金属箔构成的负极集电体，所述负极集电体具有第1主面和与所述第1主面相反一侧的第2主面，
在整个所述第1主面形成第1负极活性物质层，在所述第2主面隔开规定的间隔形成多个第2负极活性物质层，
将第2负极活性物质层、所述负极集电体和所述第1负极活性物质层一起裁断。
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