CN106997927A - 一种量子点电致发光器件 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种量子点电致发光器件,包括发光层,所述发光层包含量子点材料和热活化延迟荧光材料,其中,热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后,波峰对应的波长之差在50 nm以内。在本发明的量子点电致发光器件的发光层中TADF材料能够有效的将三线态激子转换为单线态激子,并将单线态激子通过Forster荧光共振能量转移将激子传递到量子点上,激发量子点发光,提高量子点电致发光器件的电流效率。
Description
技术领域
本发明属于量子点电致发光领域,具体涉及一种高效率的量子点电致发光器件。
背景技术
量子点(quantum dot)是基于量子尺寸效应发明的新一代发光材料,发光光谱随尺寸变化而变化。由于其合成直径的可控和刚性结构的限制,发光光谱半峰宽较窄,色纯度高,非常适合作为高色纯度的发光材料。
目前,普通的量子点电致发光器件(QD-LED)效率较低,原因在于量子点的发光属于荧光,只能利用单线态激子,理论的内量子效率不超过25%,还有75%的三线态激子无法得到利用, 所以电流效率较低。
业界已有的解决方案为在量子点发光层中加入主体材料、磷光材料等增强能量的收集,电子和空穴在主体材料中复合,产生的单线态激子和三线态激子从主体材料、磷光材料传递给量子点,然后量子点发光,提高器件的电流效率:
1)通过在量子点发光层中加入主体材料,电子和空穴在主体材料中复合,产生的单线态激子从主体材料传递给量子点,然后量子点发光。与不添加主体材料相比,器件的外量子效率(EQE)提高了至少两倍。
2)通过在量子点发光层中加入主体材料和磷光染料,电子和空穴在主体材料中复合,产生的单线态激子和三线态激子分别从主体材料和磷光材料传递给量子点,然后量子点发光。将磷光染料的比例从0增加到10%左右后,发现器件的外量子效率(EQE)提高了约3倍。
其中,在室温下,一般主体材料从三线激发态回到基态的电子跃迁由于存在自旋禁阻,不能发光,其能量绝大部分以热弛豫的形式损失掉了,只有单线态激子可以通过荧光共振能量转移从主体材料传递给量子点,并最终转化为光子。根据量子力学的原理,空穴和电子复合产生激子时,三线态激发态产生的几率总是单线激发态的三倍。如果发光层中仅有主体材料和量子点材料则相当于75%的能量不能传递给量子点。如果充分利用这一能量,将有效地提高量子点电致发光器件的发光效率。
发明内容
本发明要解决的技术问题是:现有技术中量子点电致发光器件的效率不高,还有待进一步提升。
为了解决上述技术问题,本发明提供了一种量子点电致发光器件,其在量子点发光层中添加TADF材料,TADF材料能够将三线态激子转换为单线态激子,然后通过Forster荧光共振能量转移将激子传递给量子点,从而提高量子点电致发光器件的电流效率。
本发明中所述的发光光谱均是指归一化后的发光光谱,吸收光谱均是指归一化后的吸收光谱。
本发明提供的量子点电致发光器件,包括发光层,所述发光层包含量子点材料和热活化延迟荧光材料,其中,热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后,波峰对应的波长之差在50 nm以内。
优选地,量子点材料在所述发光层中所占的比例为不高于40wt%, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为不低于10wt%;优选地,量子点材料在所述发光层中所占的比例为5-40wt %, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为10- 95 wt %。
优选地,所述发光层中还包括磷光主体材料。
优选地,所述磷光主体材料的三线态能级高于所选择的热活化延迟荧光材料的单线态能级。
优选地,所述磷光主体材料为CBP、CDBP、mCP、DCB、DCz,Ad-Cz、TCz1、CzSi、CBZ1-F2、SimCP、TCTEB、26DCzPPy、MPO12、TCTA、TPBi、PVK、PSiFC6C6、P36EHF、ttbCBP、CFL、TFTPA、TSTC、BOBP3、T2N、TPBI、o-CzOXD、BUPH1、DBF、SPPO1、MP012、PO1、P06、35DCzPPy、4CZPBP、3CZPBP、CBF和TCTEB中的一种或其组合。
优选地,量子点材料在所述发光层中所占的比例为不高于40wt%, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为不低于10wt %,其余为磷光主体材料;优选地,量子点材料在所述发光层中所占的比例为5-40wt %, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为10- 95 wt %,其余为磷光主体材料。
优选地,所述量子点材料为硫化锌、氧化锌、氮化镓、硒化锌、硫化镉、硒化镓、硒化镉、碲化锌、碲化镉、砷化镓、磷化铟和碲化铅中的一种或其组合,所述量子点材料的粒径在1-8nm之间,量子点材料的发光光谱的波峰对应的波长在400-700nm之间。
优选地,所述热活化延迟荧光材料的CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级,并且两者相差为0~0.3 eV之间。
优选地,所述热活化延迟荧光材料为具有如下通式结构的材料中的一种或其组合:
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其中,R1选自H,Ph或以下基团,R2、R3、R4选自以下基团:
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R5选自以下基团:
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本发明所述的量子点电致发光器件,包括在基板上依次层叠的阳极、空穴注入层、所述发光层、电子传输层、电子注入层及阴极,优选地,所述空穴注入层与所述发光层之间设有空穴传输层;更优选地,所述空穴传输层与所述发光层之间设有电子阻挡层;所述发光层与所述电子传输层之间设有空穴阻挡层。
本发明能够达到以下技术效果:
现有技术相比,本发明的量子点电致发光器件,其发光层利用了热活化延迟荧光材料。热活化延迟荧光材料 ( TADF,Thermally Activated Delayed Fluorescence)可以在室温下将三线态激子转化为单线态激子。如果将TADF材料作为辅助掺杂材料,添加在发光层中,TADF可以有效的将三线态激子转换为单线态激子,然后所有的单线态激子都通过荧光共振能量转移(FRET),将激子传递传递给量子点,然后量子点发光。TADF将本来不能发光的三线态激子转换为可以利用的单线态激子,内量子效率极限从25%提高到100%,有效的提高能量利用效率。
在本发明的量子点电致发光器件的发光层中TADF材料能够有效的将三线态激子转换为单线态激子,并通过Forster荧光共振能量转移将单线态激子传递到量子点上,激发量子点发光,从而提高量子点电致发光器件的电流效率。
附图说明
图1是本发明的量子点电致发光器件的结构示意图。
图2是本发明的量子点电致发光器件的发光层的能量传输及发光示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明,以使本领域的技术人员可以更好的理解本发明并能予以实施,但所举实施例不作为对本发明的限定。
如图1所示,本发明的量子点电致发光器件包括:阳极201、空穴注入层(HIL)202、空穴传输层(HTL)203、电子阻挡层(EBL)204、发光层(EML)205、空穴阻挡层(HBL)206、电子传输层(ETL)207、电子注入层(EIL)208及阴极209。实验中以刻蚀好特定图形的ITO导电玻璃基片作为衬底,将基片放在含清洗液的去离子水中超声波清洗,洗液温度约为60℃,然后用红外烤灯将清洗完的基片烤干,放入蒸镀腔室中依次蒸镀空穴注入层202、空穴传输层203、电子阻挡层204,然后通过旋涂制备发光层205,然后再依次蒸镀空穴阻挡层206、电子传输层207、电子注入层208及阴极209。蒸镀过程中腔室压强低于5.0×10-3Pa,依次蒸镀10nm厚度的HATCN作为空穴注入层202,40 nm厚度的NPB作为空穴传输层203,20nm厚度的TCTA作为电子阻挡层204,然后旋涂一层包含量子点材料和热活化延迟荧光材料的发光层材料,使形成厚度为30nm的发光层205,然后依次蒸镀20nm厚度的BCP作为空穴阻挡层206,30nm厚度的Alq3作为电子传输层207,1 nm的LiF氟化锂作为电子注入层208,最后蒸镀150nm的金属Al作为阴极209。
HATCN
NPB
TCTA
Alq3
BCP。
本发明的量子点电致发光器件,通过在量子点发光层中添加TADF材料,TADF材料能够将三线态激子转换为单线态激子,然后通过Forster荧光共振能量转移将单线态激子传递给量子点,从而提高量子点电致发光器件的电流效率。
具体地,如图2所示,器件的工作原理如下:1)电子和空穴分别注入到TADF材料中,然后发生复合,产生25%的单线态激子,75%的三线态激子;2)三线态激子吸收热能,通过系间窜越(ISC)转换为单线态激子;3)单线态激子通过Forster能量转移,转移到量子点上;4)量子点发光,产生高效率高色纯度的光。
本发明中的量子点材料包括但不限于硫化锌、氧化锌、氮化镓、硒化锌、硫化镉、硒化镓、硒化镉、碲化锌、碲化镉、砷化镓、磷化铟和碲化铅中的一种或其组合,量子点材料的粒径在1-8nm之间,量子点材料的发光光谱的波峰对应的波长在400-700nm之间(在此范围内,量子点发出可见光)。优选地,量子点的发光峰的半峰宽小于60nm。
本发明中热活化延迟荧光材料的CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级,并且相差为0~0.3 eV之间。
可用于本发明的TADF材料包括具有如下通式结构的化合物中的一种或其组合:
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,
其中,R1选自H,Ph或以下基团,R2、R3、R4选自以下基团:
,,,,,,,,,,,,,,,,,, 。
R5选自以下基团:
, 。
本发明的发光层除了量子点材料和热活化延迟荧光材料之外,还可添加磷光主体材料。一般TADF材料的载流子迁移率较低,添加载流子迁移率较好的磷光主体材料,可以进一步提高器件性能。在本发明的发光层中,磷光主体材料的三线态能级高于所选择的热活化延迟荧光材料的单线态能级。
本发明的磷光主体材料可包括如下材料中的一种或其组合:
。
量子点材料在所述发光层中所占的比例为不高于40wt%, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为不低于10wt %,其余为磷光主体材料;更优选地,量子点材料在所述发光层中所占的比例为5-40wt %, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为10- 95 wt %,其余为磷光主体材料。
下述对比例及实施例中,量子点电子发光器件的空穴注入层、空穴传输层、电子传输层、电子注入层、阴极等结构保持不变,只有发光层部分采用不同发光体系。
本发明以下对比例和实施例中所采用的量子点材料为CdSe量子点,其发光光谱的波峰对应的波长为530nm,粒径为5.5nm。
对比例1
采用量子点材料做发光层。
本对比例的量子点电致发光器件结构如下:
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA(20nm)/ CdSe量子点 (30nm)/ BCP(20nm)/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
即本对比例的发光层只采用量子点材料。
对比例2
采用量子点材料与主体材料作为发光层。
本对比例的量子点电致发光器件结构如下:
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA(20nm)/CBP:CdSe量子点(80:20) (30nm)/BCP(20nm)/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
即本对比例的发光层采用量子点材料加磷光主体材料CBP,其中磷光主体材料占发光层重量的80%。
对比例3
采用量子点材料(CdSe)、磷光主体材料(CBP)和磷光染料[Ir(ppy)3]作为发光层。
本对比例的量子点电致发光器件结构如下:
ITO/HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA(20nm)/CBP:Ir(ppy)3:CdSe量子点(60:20:20)(30nm)/BCP(20nm)/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
即本实施例的发光层由磷光主体材料、磷光染料和量子点材料构成。三者的重量比为60:20:20。
,
Ir(ppy)3
实施例1
本实施例采用量子点材料加入磷光主体材料和TADF材料 (ACRXTN)作为发光层,磷光主体材料:TADF材料:量子点材料的重量比为60:20:20。ACRXTN为已知的TADF材料,其CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级,并且相差为0~0.3 eV之间。
本实施例的量子点电致发光器件结构如下:
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA(20nm)/CBP:ACRXTN:CdSe量子点(60:20:20)(30nm)/BCP(20nm)/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
ACRXTN。
上述对比例及实施例的实验数据如下表所示:
因为涉及对比例及实施例颜色不完全一致,所以无法简单从电流效率加以对比,我们重点对比1000nits下外量子效率和对应的驱动电压:
编号 | 1000nits下外量子效率(%) | 1000nits下的驱动电压(V) |
对比例1 | 0.12 | 6.8 |
对比例2 | 0.33 | 5.8 |
对比例3 | 0.64 | 5.4 |
实施例1 | 1.67 | 4.6 |
通过上表可以看出:
1)在量子点发光层中掺杂磷光主体材料,有利于提高空穴和电子在发光层中的传输和复合,提高量子点发光器件的效率;
2)如果在量子点和磷光主体材料组成的发光层中添加磷光染料,能够将三线态激子的能量通过Dexter能量转移传递给量子点,然而Dexter能量转移的作用距离短,大部分能量都无法传递,对器件效率的提升不够大;
3)如果在量子点和磷光主体材料组成的发光层中添加TADF材料,TADF材料能够将三线态激子转化为单线态激子,然后单线态激子通过Forster能量转移传递给量子点;与Dexter能量转移相比,Forster能量转移的作用距离大,能量传递的效率高,能够大幅提高量子点发光器件的效率。
实施例2到实施例8进一步对发光层中磷光主体材料、TADF材料和量子点材料的比例进行对比研究。
实施例2到实施例8的量子点电致发光器件与实施例1类似,发光层同为磷光主体材料(CPB)(可省略)、量子点材料(CdSe量子点)和TADF材料(ACRXTN)构成,不同之处在于三者的重量比例不同。
编号 | 磷光主体材料:TADF材料:量子点材料的重量比 | 1000nits下外量子效率(%) | 1000nits下的驱动电压(V) |
实施例2 | 0:8:2 | 0.95 | 9.2 |
实施例3 | 4:4:2 | 1.18 | 5.7 |
实施例4 | 7:1:2 | 1.49 | 4.5 |
实施例5 | 4:2:4 | 1.49 | 5.1 |
实施例6 | 7:2:1 | 1.33 | 4.5 |
实施例7 | 15:4:1 | 1.26 | 4.5 |
实施例8 | 0:19:1 | 0.71 | 10.6 |
通过上述实施例可以看出,该体系中掺杂TADF材料浓度为20wt%时具有较高的效率和较低的驱动电压,如果TADF材料的比例太低,三线态激子的能量不能得到充分利用,器件的电流效率低;如果TADF材料的比例过高,由于TADF材料的载流子迁移率太低,发光层中电子和空穴不能很好的传输,器件的电流效率低,而且工作电压高。
实施例9和实施例10
实施例9和实施例10的量子点电致发光器件的结构与实施例1类似,量子点发光层由CBP、TADF材料和CdSe量子点构成,三者的重量比为60:20:20,区别仅在于各实施例采用不同TADF材料。
ITO/ HATCN(10nm)/NPB(40nm)/TCTA(20nm)/CBP:TADF材料:CdSe量子点(60:20:20) (30nm)/BCP(20nm)/Alq3(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)
发光光谱的波峰对应的波长为530nm的CdSe量子点,粒径为5.5nm,其吸收光谱的波峰对应的波长为514nm。
ACRXTN的发光光谱的波峰对应的波长为490nm。
PXZ-TRZ的发光光谱的波峰对应的波长为550nm。
ACRSA的发光光谱的波峰对应的波长为448nm。
编号 | 发光层所采用的TADF材料 | 1000nits下外量子效率(%) | 1000nits下的驱动电压(V) | 量子点电致发光器件的发光峰对应的波长 | 半峰宽 | 热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后,波峰对应的波长之差(nm) |
实施例1 | ACRXTN | 1.67 | 4.6 | 530nm | 32nm | 24 |
实施例9 | PXZ-TRZ | 13.8 | 4.7 | 550nm | 67nm | -36 |
实施例10 | ACRSA | 0.72 | 4.6 | 530nm | 32nm | 66 |
ACRSA
PXZ-TRZ。
通过上述实施例可以看出,ACRSA的能隙太大(Eg=2.55eV),使得其发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后,波峰对应的波长之差大于50nm,能量传递给绿光量子点(Eg=2.33 eV)时存在较大的能量损失,导致器件效率不高。ACRXTN的能隙(Eg=2.47 eV)比较合适,其发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后,波峰对应的波长之差只有24nm,致使其能够将能量传递给绿光量子点(Eg=2.33 eV),而且具有较高的能量传递效率,量子点发光器件的外量子效率比较高。而PXZ-TRZ的能隙太小(Eg=2.30 eV), 使得其发光光谱波峰对应的波长比量子点材料的吸收光谱波峰对应的波长更大,致使其能量无法传递给量子点,最终的发光峰主要是PXZ-TRZ产生的,因此该器件的发光光谱的半峰宽较宽,不具有量子点发光半峰宽较窄、色纯度高的优点。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而举的较佳的实施例,本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换,均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。
Claims (10)
1.一种量子点电致发光器件,包括发光层,其特征在于,所述发光层包含量子点材料和热活化延迟荧光材料,其中,热活化延迟荧光材料的发光光谱与量子点材料的吸收光谱在归一化后,波峰对应的波长之差在50 nm以内。
2.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件,其特征在于,量子点材料在所述发光层中所占的比例为不高于40wt%, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为不低于10wt %。
3.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件,其特征在于,所述发光层中还包括磷光主体材料。
4.根据权利要求3所述的量子点电致发光器件,其特征在于,所述磷光主体材料的三线态能级高于所选择的热活化延迟荧光材料的单线态能级。
5.根据权利要求3所述的量子点电致发光器件,其特征在于,所述磷光主体材料为CBP、CDBP、mCP、DCB、DCz,Ad-Cz、TCz1、CzSi、CBZ1-F2、SimCP、TCTEB、26DCzPPy、MPO12、TCTA、TPBi、PVK、PSiFC6C6、P36EHF、ttbCBP、CFL、TFTPA、TSTC、BOBP3、T2N、TPBI、o-CzOXD、BUPH1、DBF、SPPO1、MP012、PO1、P06、35DCzPPy、4CZPBP、3CZPBP、CBF和TCTEB中的一种或其组合。
6.根据权利要求3所述的量子点电致发光器件,其特征在于,量子点材料在所述发光层中所占的比例为不高于40wt%, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为不低于10wt %,其余为磷光主体材料;优选地,量子点材料在所述发光层中所占的比例为5-40wt%, 热活化延迟荧光材料在所述发光层中所占的比例为10-95 wt %,其余为磷光主体材料。
7.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件,其特征在于,所述量子点材料为硫化锌、氧化锌、氮化镓、硒化锌、硫化镉、硒化镓、硒化镉、碲化锌、碲化镉、砷化镓、磷化铟和碲化铅中的一种或其组合,所述量子点材料的粒径在1-8nm之间,量子点材料的发光光谱的波峰对应的波长在400-700nm之间。
8.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件,其特征在于,所述热活化延迟荧光材料的CT激发态的三线态能级高于n-π激发态的三线态能级,并且两者相差为0~0.3 eV之间。
9.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件,其特征在于,所述热活化延迟荧光材料为具有如下通式结构的材料中的一种或其组合:
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其中,R1选自H,Ph或以下基团,R2、R3、R4选自以下基团:
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R5选自以下基团:
, 。
10.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件,其特征在于,包括在基板上依次层叠的阳极、空穴注入层、所述发光层、电子传输层、电子注入层及阴极,优选地,所述空穴注入层与所述发光层之间设有空穴传输层;更优选地,所述空穴传输层与所述发光层之间设有电子阻挡层;所述发光层与所述电子传输层之间设有空穴阻挡层。
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