CN106992318A - 一种锂离子动力电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种锂离子动力电池，包括正极片和负极片；所述正极片包括正极集流体和设置在所述正极集流体表面的正极浆料；所述正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：LiNi1‑x‑yCoxAlyO298.6‑99.16％；单壁碳纳米管0.02‑0.05％；石墨烯0.02‑0.05％；聚偏氟乙烯0.8‑1.3％；所述负极片包括负极集流体和设置在所述负极集流体表面的负极浆料；所述负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：石墨材料96.3‑97％；羧甲基纤维素钠1.3‑1.5％；丁苯橡胶1.7‑2.2％。本发明还提供该电池的制备方法。该锂离子动力电池具有优越的异向同性导电导热性能；较小的体积和重量，使用寿命长。

Description

一种锂离子动力电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种锂离子动力电池及其制备方法,属于电池技术领域。
背景技术
锂离子动力电池是20世纪开发成功的新型高能电池，因其具有能量高、电池电压高、工作温度范围宽、贮存寿命长等优点，已被广泛应用于军事和民用小型电器中。
目前国内外动力锂电正极材料技术路线主要有3个流派：磷酸铁锂派、锰酸锂派、三元派。其中磷酸铁锂作为正极材料的电池充放电循环寿命长，但其缺点是能量密度、高低温性能、充放电倍率特性均有较大差距，且生产成本较高；磷酸铁锂电池技术和应用那些测遇到了发展瓶颈；锰酸锂电池能量密度低、高温下的循环稳定性和存储性能较差。三元派主要包括镍钴铝酸锂(NCA)和镍钴锰酸锂(NCM)。镍钴锰的比例可以根据实际需要调整，三元材料做正极的电池相对于钴酸锂电池安全性更高。
但是，现有的锂离子动力电池加工性能不稳定。因为三元材料对生产环境的湿度要求高，浆料吸水后容易出现变稠的现象，导致涂布面密度不稳定，生产的产品合格率低于90％。同时，现有产品的安全性能及高倍率充放电循环性能差，具体表现为：电池的热稳定性差，内部短路后容易发生热扩散，导致爆炸起火现象；电池的循环性能差，1C充3C放低于1000周；功率性能低，重量比功率低至576Wh/Kg；原材料成本高。
发明内容
为了克服现有技术的不足，本发明的第一个目的在于提供一种使用寿命长比能量大性价比高的锂离子动力电池。
本发明的第二个目的是为了提供一种制备上述锂离子动力电池的方法，该方法流程简单、高效安全，可操作性强。
实现本发明的第一个目的可以通过采取如下技术方案达到：
一种锂离子动力电池，包括正极片和负极片；
所述正极片包括正极集流体和设置在所述正极集流体表面的正极浆料；所述正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：LiNi1-x-yCoxAlyO2 98.6-99.16％；单壁碳纳米管0.02-0.05％；石墨烯0.02-0.05％；聚偏氟乙烯0.8-1.3％；
所述负极片包括负极集流体和设置在所述负极集流体表面的负极浆料；所述负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：石墨材料96.3-97％；羧甲基纤维素钠1.3-1.5％；丁苯橡胶1.7-2.2％。
作为优选，所述LiNi1-x-yCoxAlyO2中x＝0.09，y＝0.02，克容量195mAh/g，压实密度为3.6g/mm3。
作为优选，所述石墨材料为石墨与石墨烯复合材料或天然石墨，所述石墨材料的克容量大于360mAh/g，压实密度为1.8g/mm3。
作为优选，所述正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：镍钴铝酸锂98.72-98.84％；单壁碳纳米管0.03-0.04％；石墨烯0.03-0.04％；聚偏氟乙烯1.1-1.2％；所述负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：石墨材料96.4-96.5％；羧甲基纤维素钠1.4-1.5％；丁苯橡胶2.1-2.2％；所述石墨材料为石墨与石墨烯复合材料或天然石墨。
作为优选，在所述正极片中，所述正极浆料的涂布单面的面密度为195-205g/㎡，压实密度为3.45-3.60g/mm3；在所述负极片中，所述负极浆料的面密度为115-120g/㎡，压实密度为1.6-1.8g/mm3。
作为优选，所述正极集流体为铝箔；所述负极集流体为铜箔。
作为优选，所述正极集流体的厚度为14-18μm；所述负极集流体的厚度为8-12μm。
本发明的第二个目的在于提供制备上述的锂离子动力电池的方法，其通过以下技术方案达到，该方法包括以下步骤：
1)制备正极片：把配方量的LiNi1-x-yCoxAlyO2、单壁碳纳米管、石墨烯和聚偏氟乙烯置于混合机中，混炼均匀后，加入第一溶剂，继续混炼，得到正极浆料，然后进行分散；接着，把分散后的正极浆料喷涂于正极集流体的表面上，烘干，压实，即得正极片；
所述第一溶剂为N-甲基吡咯烷酮；
2)制备负极片：把配方量的天然石墨、羧甲基纤维素钠置于混合机中，混炼均匀后，加入第二溶剂和丁苯橡胶，继续混炼，得到负极浆料，然后进行分散；接着，把分散后的负极浆料喷涂于负极集流体的表面上，烘干，压实，即得负极片；
所述第二溶剂为去离子水；
3)卷芯、干燥：分别对所述正极片和所述负极片进行裁剪，另外取电池隔膜，然后将裁剪后的正极片、负极片和电池隔膜卷绕成电芯；接着，烘干；
4)装配、注液：把烘干后的电芯装入预设壳体，然后注入电解液，密封，得到半成品电池；
5)后处理：将半成品电池依次经过活化、化成、第一次老化、筛选、第二次老化处理后，即得所述锂离子动力电池。
作为优选，在步骤1)中，把配方量的LiNi1-x-yCoxAlyO2、单壁碳纳米管、石墨烯和聚偏氟乙烯置于双行星混合机中，在公转速度为25r/min的条件下，混炼40min；加入第一溶剂后，在公转速度为48r/min，自转速度为1700r/min的条件下，混炼90min，得到正极浆料；将正极浆料置于转速为3500±500r/min的高速分散机中，分散至粘度达到6000±1000mPa.s为止；接着，把分散后的正极浆料喷涂于正极集流体的表面上，使得正极极片的单面面密度为195-205g/㎡，双面为390-410g/㎡，得到半成品正极片；然后，把半成品正极片烘干至含水量≤0.1％，正极浆料脱水形成正极粉料；最后，滚压，使得正极粉料的压实密度为3.45-3.60g/mm3，即得正极片；
在步骤2)中，把配方量的石墨材料、羧甲基纤维素钠置于双行星混合机中，在公转速度为25r/min的条件下，混炼40min；加入第一溶剂和丁苯橡胶后，在公转速度为48r/min，自转速度为1600r/min的条件下，混炼90min，得到负极浆料；将负极浆料置于转速为3300±500r/min的高速分散机中，分散至粘度达到5000±1000mPa.s为止；接着，把分散后的负极浆料喷涂于负极集流体的表面上，使得负极极片的单面面密度为115-120g/㎡双面面密度235-248g/㎡，得到半成品负极片；然后，把半成品负极片烘干至含水量≤0.1％，负极浆料脱水形成负极粉料；最后，滚压，使得负极粉料的压实密度为1.6-1.8g/mm3，即得负极片；
在步骤3)中，把电芯置于真空烤箱中，循环操作抽真空、充氮气和烘烤这三个步骤10-15h，其中，烘烤时的温度为85±10℃，压力为(-40)-(-90)MPa，烘干至电芯的含水量≤200PPM；
在步骤4)中，在温度为20-25℃，露点≦-38℃的条件下，把烘干后的电芯装入预设壳体；
在步骤5)中，将半成品电池置于温度为35-45℃的环境下活化36h后，上到化成柜上进行化成，结束后，将电池置于温度为40±5℃的环境下老化5天，然后对电池进行电压内阻筛选，合格电池的电芯分容单充电压控制在3.6-3.9V；接着，在温度为40±5℃的环境下老化5天。
作为优选，所述电池隔膜为通过干法制备的PP电池隔膜。
相比现有技术，本发明的有益效果在于：
(1)本发明所提供的锂离子动力电池，正极使用了单壁碳纳米管和三维自支撑结构的石墨烯作为导电剂，在导电结构方面，单壁碳纳米管具有较高的比表面积，三维石墨烯具有优越的异向同性导电导热性能，两者结合，形成优越的异向同性导电导热性能，更好地导电和散热；
2)本发明所提供的锂离子动力电池，在体积重量等性能方面，因单壁碳纳米管质轻体积小，天然石墨作为负极活性物用来储锂，其克容量高，使得其在相同的电池容量的前提，具有较小体积和较重重量的优势；
3)本发明所提供的锂离子动力电池，在经济成本方面，单壁碳纳米管纯度高、分散加工性好，添加比例少，且负极使用天然石墨避免了人工石墨加工难成本高的问题，使得该锂离子动力电池的生成成本大幅降低；
3)本发明所提供的使用寿命长、比能量大、性价比高的锂离子动力电池，可以通过《GB/T 31485-2015电动汽车用动力蓄电池安全要求及试验方法》的相关要求，包括：过充电、过放电、短路、跌落、加热、挤压、针刺、海水浸泡、温度循环、低气压等安全测试要求；该电池的循环性能1C充1C放循环1200周，容量保持率>80％，重量比功率低为1100WH/Kg；而目前的电池1C充1C放循环800周，容量保持率<80％，重量比功率低为576WH/Kg。
4)本发明所提供的使用寿命长、比能量大、性价比高的锂离子动力电池的制备方法，流程简单，高效安全，可操作性强，性价比高，预计单位WH成本低于1元。
具体实施方式
下面，结合具体实施方式，对本发明做进一步描述：
以下实施例所选用的天然石墨可以从市面上购买获得，具体为来自贝特瑞天然石墨。
本发明提供一种锂离子动力电池，包括正极片和负极片；所述正极片包括正极集流体和设置在所述正极集流体表面的正极浆料；
所述正极片包括正极集流体和设置在所述正极集流体表面的正极浆料；所述正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：LiNi1-x-yCoxAlyO2 98.6-99.16％；单壁碳纳米管0.02-0.05％；石墨烯0.02-0.05％；聚偏氟乙烯0.8-1.3％；其中0.01<y<0.05；
所述负极片包括负极集流体和设置在所述负极集流体表面的负极浆料；所述负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：石墨材料96.3-97％；羧甲基纤维素钠1.3-1.5％；丁苯橡胶1.7-2.2％。
本发明还提供制备该锂离子动力电池的方法，包括以下步骤：
1)制备正极片：把配方量的三元镍钴铝酸锂、单壁碳纳米管、石墨烯和聚偏氟乙烯置于混合机中，混炼均匀后，加入第一溶剂，继续混炼，得到正极浆料，然后进行分散；接着，把分散后的正极浆料喷涂于正极集流体的表面上，烘干，压实，即得正极片；
2)制备负极片：把配方量的石墨材料、羧甲基纤维素钠置于混合机中，混炼均匀后，加入第二溶剂和丁苯橡胶，继续混炼，得到负极浆料，然后进行分散；接着，把分散后的负极浆料喷涂于负极集流体的表面上，烘干，压实，即得负极片；
3)卷芯、干燥：分别对所述正极片和所述负极片进行裁剪，另外取电池隔膜，然后将裁剪后的正极片、负极片和电池隔膜卷绕成电芯；接着，烘干；
4)装配、注液：把烘干后的电芯装入预设壳体，然后注入电解液，密封，得到半成品电池；
5)后处理：将半成品电池依次经过活化、化成、第一次老化、筛选、第二次老化处理后，即得锂离子动力电池。
实施例1
一种锂离子动力电池，依次按照以下步骤制备而成：
1)制备正极片：取98.74重量份LiNi0.89Co0.09Al0.02O2、0.03重量份单壁碳纳米管；0.03重量份石墨烯；1.2重量份聚偏氟乙烯置于双行星混合机中，在公转速度为25r/min的条件下，打制40min；然后加入N-甲基吡咯烷酮，在公转速度为48r/min、自转速度为1700r/min的条件下，打制90min，制成浆料，再用高速分散机在3500±500r/min的转速下进行分散，直至粘度达到6000±1000mPa.s；接着，用喷涂设备按照195-205g/㎡的单面面密度将正极浆料涂覆在厚度为14-18μm的铝箔的正反面上，烘干，制成极片(含水量≤0.1％)；然后滚压，制成活性物质的压实密度为3.45-3.60g/mm3的正极片，以极片不粘棍，对折不能透光、不掉粉为准；
2)制备负极片：取96.5重量份天然石墨主1.4重量份羧甲基纤维素钠，置于双行星混合机中，在公转速度为25r/min的条件下，打制40min；然后加入51重量份的去离子水和2.1重量份丁苯橡胶(SBR)，在公转速度为48r/min、自转速度为1600r/min的条件下，打制90min，制成浆料，再用高速分散机在3300±500r/min的转速下进行分散，直至粘度达到5000±1000mPa.s；接着，用喷涂设备按照115-120g/㎡的单面面密度将负极浆料涂覆在厚度为8-12μm的铜箔上，烘干，制成极片(含水量≤0.1％)；然后滚压，制成活性物的压实密度为1.6-1.8g/mm3的负极片，以极片不粘棍、不掉粉为准；
3)卷芯、干燥：分别将正极片和负极片按照预设壳体的规格进行裁剪，另取电池隔膜，然后将裁剪后的正极片、负极片和电池隔膜卷绕成电芯；接着，放入真空烤箱，通过抽真空，充氮气，恒温恒压烘烤(85±10℃，-40至-90MPa)三步循环10-15h，将卷芯中的水分含量减少至≤200PPM；
4)装配、注液：在环境温度为20-25℃，露点≦-38℃的条件下，将电芯入壳体，然后并注入电解液，密封；
5)后处理：将电芯在温度为35-45℃的环境下活化36h后，上到化成柜上进行化成，结束后，将电芯先在温度为40±5℃的环境下老化5天，然后对电芯进行电压内阻筛选，合格电芯分容单充电压控制在3.6-3.9V；接着，在温度为40±5℃的环境下老化5天，然后通过配组机筛选电芯成不同电压内阻档次，最后将合格电芯分容，把FQC外观全检合格后的电芯，经过OQC全检，合格后，出货。
对实施例1的锂离子动力电池进行性能测试，测试方法依据《GB/T 31485-2015电动汽车用动力蓄电池安全要求及试验方法》进行。结果表明，实施例1的锂离子动力电池安全性能高，热稳定性好；循环性能优，1C充1C放超过1200周，重量功率达1100WH/Kg，性价比高，单位WH低于1元销售。
实施例2
实施例2与实施例1的不同之处在于：
正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：LiNi0.89Co0.09Al0.02O298.83％；单壁碳纳米管0.04％；石墨烯0.03％；聚偏氟乙烯1.1％；
负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：烯碳(石墨烯和石墨复合材料)96.3％、羧甲基纤维素钠(CMC)1.5％、丁苯橡胶(SBR)2.2％。
对实施例2的锂离子动力电池进行性能测试，测试方法依据《GB/T 31485-2015电动汽车用动力蓄电池安全要求及试验方法》进行。结果表明，实施例2的锂离子动力电池安全性能高，热稳定性好；循环性能优，1C充1C放超过1200周，重量功率达1100WH/Kg，单位WH低于1元销售。
对比例1
对比例1与实施例1的不同之处在于：
正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：LiNi0.89Co0.09Al0.02O295.5％、碳纳米管(CNT)1％、导电石墨1.5％、聚偏氟乙烯(PVDF)2％；
负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：天然石墨95.5％、导电炭黑1％、羧甲基纤维素钠(CMC)1.5％、丁苯橡胶(SBR)2％。
对对比例1的锂离子动力电池进行性能测试，测试方法依据《GB/T 31485-2015电动汽车用动力蓄电池安全要求及试验方法》进行。结果表明，对比例1的锂离子动力电池，且进行大倍率充放电试验时，电芯的发热量大于实施例1或实施例2的电池，循环性能较差。
对于本领域的技术人员来说，可根据以上描述的技术方案以及构思，做出其它各种相应的改变以及变形，而所有的这些改变以及变形都应该属于本发明权利要求的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种锂离子动力电池，其特征在于，包括正极片和负极片；
所述正极片包括正极集流体和设置在所述正极集流体表面的正极浆料；所述正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：LiNi1-x-yCoxAlyO2 98.6-99.16％；单壁碳纳米管0.02-0.05％；石墨烯0.02-0.05％；聚偏氟乙烯0.8-1.3％；
所述负极片包括负极集流体和设置在所述负极集流体表面的负极浆料；所述负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：石墨材料96.3-97％；羧甲基纤维素钠1.3-1.5％；丁苯橡胶1.7-2.2％。
2.根据权利要求1所述的锂离子动力电池，其特征在于，所述LiNi1-x-yCoxAlyO2中x＝0.09，y＝0.02，克容量195mAh/g，压实密度为3.6g/mm3。
3.根据权利要求1所述的锂离子动力电池，其特征在于，所述石墨材料为石墨与石墨烯复合材料或天然石墨，所述石墨材料的克容量≧360mAh/g，压实密度为1.8g/mm3。
4.根据权利要求1所述的锂离子动力电池，其特征在于，所述正极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：镍钴铝酸锂98.7-98.9％；单壁碳纳米管0.03-0.4％；石墨烯0.03-0.04％；聚偏氟乙烯1.1-1.2％；所述负极浆料由按照重量百分比计的以下组分制备而成：石墨材料96.4-96.5％；羧甲基纤维素钠1.4-1.5％；丁苯橡胶2.1-2.2％；所述石墨材料为石墨与石墨烯复合材料或天然石墨。
5.根据权利要求1所述的锂离子动力电池，其特征在于，在所述正极片中，所述正极浆料的涂布单面的面密度为195-205g/㎡，压实密度为3.45-3.60g/mm3；在所述负极片中，所述负极浆料的涂布单面的面密度为115-120g/㎡，压实密度为1.6-1.8g/mm3。
6.根据权利要求1所述的锂离子动力电池，其特征在于，所述正极集流体为铝箔；所述负极集流体为铜箔。
7.根据权利要求1所述的锂离子动力电池，其特征在于，所述正极集流体的厚度为14-18μm；所述负极集流体的厚度为8-12μm。
8.制备如权利要求1-7任一项所述的锂离子动力电池的方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)制备正极片：把配方量的LiNi1-x-yCoxAlyO2、单壁碳纳米管、石墨烯和聚偏氟乙烯置于混合机中，混炼均匀后，加入第一溶剂，继续混炼，得到正极浆料，然后进行分散；接着，把分散后的正极浆料喷涂于正极集流体的表面上，烘干，压实，即得正极片；
所述第一溶剂为N-甲基吡咯烷酮；
2)制备负极片：把配方量的天然石墨、羧甲基纤维素钠置于混合机中，混炼均匀后，加入第二溶剂和丁苯橡胶，继续混炼，得到负极浆料，然后进行分散；接着，把分散后的负极浆料喷涂于负极集流体的表面上，烘干，压实，即得负极片；
所述第二溶剂为去离子水；
3)卷芯、干燥：分别对所述正极片和所述负极片进行裁剪，另外取电池隔膜，然后将裁剪后的正极片、负极片和电池隔膜卷绕成电芯；接着，烘干；
4)装配、注液：把烘干后的电芯装入预设壳体，然后注入电解液，密封，得到半成品电池；
5)后处理：将半成品电池依次经过活化、化成、第一次老化、筛选、第二次老化处理后，即得所述锂离子动力电池。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，在步骤1)中，把配方量的LiNi1-x-yCoxAlyO2、单壁碳纳米管、石墨烯和聚偏氟乙烯置于双行星混合机中，在公转速度为25r/min的条件下，混炼40min；加入第一溶剂后，在公转速度为48r/min，自转速度为1700r/min的条件下，混炼90min，得到正极浆料；将正极浆料置于转速为3500±500r/min的高速分散机中，分散至粘度达到6000±1000mPa.s为止；接着，把分散后的正极浆料喷涂于正极集流体的表面上，使得正极极片的单面面密度为195-205g/㎡，双面为390-410g/㎡，得到半成品正极片；然后，把半成品正极片烘干至含水量≤0.1％，正极浆料脱水形成正极粉料；最后，滚压，使得正极粉料的压实密度为3.45-3.60g/mm3，即得正极片；
在步骤2)中，把配方量的石墨材料、羧甲基纤维素钠置于双行星混合机中，在公转速度为25r/min的条件下，混炼40min；加入第一溶剂和丁苯橡胶后，在公转速度为48r/min，自转速度为1600r/min的条件下，混炼90min，得到负极浆料；将负极浆料置于转速为3300±500r/min的高速分散机中，分散至粘度达到5000±1000mPa.s为止；接着，把分散后的负极浆料喷涂于负极集流体的表面上，使得负极极片的单面面密度为115-120g/㎡双面面密度235-248g/㎡，得到半成品负极片；然后，把半成品负极片烘干至含水量≤0.1％，负极浆料脱水形成负极粉料；最后，滚压，使得负极粉料的压实密度为1.6-1.8g/mm3，即得负极片；
在步骤3)中，把电芯置于真空烤箱中，循环操作抽真空、充氮气和烘烤这三个步骤10-15h，其中，烘烤时的温度为85±10℃，压力为(-40)-(-90)MPa，烘干至电芯的含水量≤200PPM；
在步骤4)中，在温度为20-25℃，露点≦-38℃的条件下，把烘干后的电芯装入预设壳体；
在步骤5)中，将半成品电池置于温度为35-45℃的环境下活化36h后，上到化成柜上进行化成，结束后，将电池置于温度为40±5℃的环境下老化5天，然后对电池进行电压内阻筛选，合格电池的电芯分容单充电压控制在3.6-3.9V；接着，在温度为40±5℃的环境下老化5天。
10.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述电池隔膜为通过干法制备的PP电池隔膜。
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