CN106732740B - 氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂及其制备方法 - Google Patents
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-
- B01J35/39—
Abstract
本申请公开了一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂及其制备方法,所述制备方法包括以下步骤:S101在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素和碳酸锶,均匀混合后得到光催化剂前驱体;S102将所述光催化剂前驱体重结晶,得到重结晶产物;S103将所述重结晶产物热处理,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。本申请示出的方法为原位热聚合过程。经过分析实验可知,在原位的热处理过程中,碳酸锶倾向于与石墨烯型氮化碳层内的氢键反应,使得氢键断裂形成无定型的氮化碳,形成的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂由于其特有的无定型结构及氧化锶团簇的修饰作用促进了光生载流子的迁移转化,同时有利于NO的吸附与转化,大大提高了NO的去除率。
Description
技术领域
本申请涉及光催化剂制备技术领域,更为具体地说,涉及一氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂及其制备方法。
背景技术
随着人类科技文明的进步,工业得到了大规模地发展,汽车也越来越普及,大量的氮氧化物排放入大气中。氮氧化物作为光化学烟雾、酸雨、臭氧层破坏的污染物,氮氧化物已成为世界各国亟待解决的大气污染物。可见光驱动的光催化方法作为一种环境友好的绿色技术在环境污染净化和太阳能能源转化方面都展现出了良好的应用前景。可见光驱动的光催化方法能使氮氧化物在光催化作用下发生氧化反应,生成H2O、硝酸盐、亚硝酸盐等而达到无害化,从而净化环境。
可见光驱动的非金属聚合光催化剂石墨相氮化碳(CN),一种类石墨烯的层状材料,其禁带宽度约为2.7eV,可广泛应用于可见光的光催化转化中。当入射光能量等于或高于CN的禁带宽度时,CN的价带电子受激发跃迁至导带,同时在价带上产生相应的空穴,形成电子空穴对,光生电子、空穴在内部电场作用下分离并迁移到材料表面,进而在材料表面发生氧化-还原反应。因此CN能使氮氧化物在光催化作用下发生氧化反应,生成H2O、硝酸盐、亚硝酸盐等而达到无害化,从而净化环境。
目前,CN已被广泛应用于光催化降解污染物领域中,但CN的光生电子和空穴易复合,在较很大程度上制约了其在环境与能源领域的推广与应用,因此其光催化性能仍需提高来满足环境应用的需要。已知CN是一种类石墨烯的层状材料,层间由较弱的范德华力连接,而与层内仅由共价键连接的石墨烯不同的是CN的层内结构间存在大量的氢键,这是由于富含胺类前驱体热聚合过程的不彻底,形成了蜜勒环上的NH/NH2。因而,由于其特有的层内结构以及层内较弱的键能,这使得破坏层内长程有序的结构成为可能,同时,由于C-N共价键间的键能作用力大,这能够很好的保持g-C3N4层内间的短程有序。所以可通过破坏CN层内的氢键使其无定型化来制备可高效促进载流子分离的无定型氮化碳,并将其应用于氮氧化物的净化中。据统计,目前无定型氮化碳的制备方法是通过高温二次热处理的方法来制备,该制备方法的制备条件较为严苛,并且二次热处理会使得无定型氮化碳的制备成本增加,因此寻找一种简单、经济、高效的无定型氮化碳制备方法是很有必要的。
发明内容
本申请的目的是提供一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂及其制备方法,本申请提供的制备方法简单、经济、高效,制备出来团簇的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂对NO的降解率可以达到49.8%。
本申请第一方面示出一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法,所述制备方法包括以下步骤:
S101在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素和碳酸锶,均匀混合后得到光催化剂前驱体;
S102将所述光催化剂前驱体重结晶,得到重结晶产物;
S103将所述重结晶产物热处理,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。
可选择地,所述碳酸锶的加入量为0.06-0.18g。
可选择地,所述重结晶的温度为60℃。
可选择地,所述热处理温度为450-550℃。
可选择地,所述将重结晶产物热处理的步骤包括:
将所述重结晶产物热处理,所述热处理在马弗炉中进行,所述马弗炉的升温速率为15℃/min。
可选择地,所述热处理时间为0.5-2h。
可选择地,所述碳酸锶的加入量为0.1g,所述重结晶的温度为60℃,所述热处理温度为550℃。
本申请第二方面示出一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法,所述制备方法包括以下步骤:
S201在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素均匀混合后得到光催化剂前驱体;
S202将所述光催化剂前驱体进行重结晶,得到重结晶产物;
S203将所述重结晶产物热处理,得到热处理后的产物;
S204将所述热处理后的产物与0.1g的碳酸锶混合,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。
本申请第三方面示出一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂,其特征在于,由本申请所述的制备方法制备而成。
本申请示出一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂及其制备方法,所述方法包括如下步骤:在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素和碳酸锶,均匀混合后得到光催化剂前驱体;将所述光催化剂前驱体重结晶,得到重结晶产物;将所述重结晶产物热处理,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。本申请示出的方法是将尿素与碳酸锶通过水溶重结晶后经过共同的热聚合煅烧过程制备得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂,本发明的制备方法为原位热聚合过程。经过分析实验可知,在原位的热处理过程中,碳酸锶倾向于与CN层内的氢键反应,使得氢键断裂形成无定型的氮化碳,形成的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂由于其特有的无定型结构及氧化锶团簇的修饰作用促进了光生载流子的迁移转化,同时有利于NO的吸附与转化,大大提高了NO的去除率。
相对于需要经过二次热处理制备出的无定型氮化碳,本发明提供的方法不仅解决了光催化剂制备成本较高、制备方法复杂的问题,而且通过氧化锶团簇的修饰作用也大大提高了光催化剂的性能。本发明提供的方法能够在相对温和的条件下利用廉价易得的材料制备获得氧化锶团簇的修饰的无定型氮化碳光催化剂,且得到的光催化剂性能优异,能广泛应用于光催化净化大气污染物等领域。
附图说明
为了更清楚地说明本申请实施例中的技术方案,下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1是本申请实施例提供的一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法流程图;
图2是本申请又一实施例提供的一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法流程图;
图3是本申请实施例2制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)的XPS的SURVERY图(XPS为X-ray photoelectron spectroscop的缩写,即X射线光电子能谱分析);
图4是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)的N 1s的高分辨率XPS图;
图5是本申请实施例1、2、3、4、5制备的不同碳酸锶加入量制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂与纯相氮化碳、异位法制备的与碳酸锶复合的氮化碳的XRD图(XRD为X-ray diffraction的缩写,即X射线衍射);
图6是本申请实施例1、2、3、4、5制备的不同碳酸锶加入量制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂与纯相氮化碳、异位法制备的与碳酸锶复合的氮化碳的FT-IR图(FT-IR为Fourier Transform Infrared Spectoscopy的缩写,即傅里叶变换红外光谱)
图7是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)的SEM图(SEM为scanning electronmicroscope的缩写,即扫描电子显微镜);
图8是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)的TEM图(TEM为transmission electronmicroscope的缩写,即透射电子显微镜);
图9是本申请实施例1、2、3、4制备的不同碳酸锶加入量制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂与纯相氮化碳的BET-BJH图(BET-BJH为The specific surfacearea and pore size analyzer的简称,即比表面积及孔径分析)
图10是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)的PL图(PL为Photoluminescence的缩写,即荧光谱);
图11是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)的时间分辨荧光图;
图12是本申请实施例1、2、3、4制备的不同碳酸锶加入量制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂与纯相氮化碳的UV-Vis DRS图(UV-Vis DRS为UV-Visiblediffuse-reflection spectra,即紫外可见漫反射);
图13是本申请实施例1、2、3、4、5制备的不同碳酸锶加入量制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂与纯相氮化碳、异位法制备的与碳酸锶复合的氮化碳在可见光条件下对NO降解的降解效率对比图;
图14是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)在可见光条件下对NO降解的活性自由基检测图;
图15是本申请实施例2、4制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)和纯相氮化碳(CN)的原位红外对比图。
具体实施方式
本申请实施例提供了一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的简便制备方法,以解决光催化剂制备过程中需要二次热处理导致成本较高、制备方法复杂的问题,同时通过氧化锶团簇的修饰作用提高光催化剂的性能。
请参考附图1,本申请实施例示出的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法包括以下步骤:
S101在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素和碳酸锶,均匀混合后得到光催化剂前驱体;
S102将所述光催化剂前驱体重结晶,得到重结晶产物;
S103将所述重结晶产物热处理,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。
请参考附图2,本申请又一实施例示出的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法包括以下步骤:
S201在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素均匀混合后得到光催化剂前驱体
S202将所述光催化剂前驱体进行重结晶,得到重结晶产物;
S203将所述重结晶产物热处理,得到热处理后的产物;
S204将所述热处理后的产物与0.1g的碳酸锶混合,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。
经过分析实验可知,通过上述制备方法制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂其催化活性要高于纯相氮化碳的催化活性,而且相对于需要二次热处理,从而使得制备成本较高、操作方法要求高的问题而言,本身示出的方法制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂在实际应用中的成本显著降低。
进一步,通过对本申请实施例所制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行表征,可得知其具有以下特性:
(1)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行XPS分析(如图3所示),证实氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂中存在C、N、Sr、O元素。
(2)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行N 1s的XPS图谱分析(如图4所示),证实氮化碳中层内的氢键被破坏,氮化碳无定型化。
(3)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行XRD图谱分析(如图5所示),进一步证实氮化碳无定型化。
(4)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行FT-IR图谱分析(如图6所示),证实氮化碳虽无定型化,但仍保持着其特有的三嗪环结构,形成一种长程无序短程有序的原子排列顺序。
(5)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行SEM分析(如图7所示),可观察到碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)中有小孔生成,这是由于氢键断裂,与碳酸锶的碳酸根发生反应,生成H2、CO2的气泡破裂所形成,进一步证明了氮化碳的无定型化。
(6)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行TEM分析(如图8所示),可观察到碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)的HRTEM图中有晶格条纹,证实了氧化锶团簇的形成。
(7)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行BET-JH分析(如图9所示),反映其比表面积及孔径结构的相关信息,同时也证实了介孔的存在。
(8)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行PL测试分析(如图10所示),证实氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳使得PL强度降低,促进了光生电子和空穴的分离。
(9)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行时间分别荧光测试分析(如图11所示),证实氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳的荧光寿命增加,光生电子和空穴的分离作用增强。
(10)对氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂进行UV-Vis DRS分析(如图12所示),测试其光响应范围,证明氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳能在紫外-可见-红外区域对光的吸收能力增加,同时拓宽了光吸收的范围,发生红移现象。
通过降解NO来对本申请实施例提供的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的催化性能进行测试。测试过程如下:
(1)将0.2g实施例制备的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂置于NO连续流中反应器中;
(2)在黑暗条件下,当NO浓度达到平衡时,采用功率为150W的卤钨灯作为可见光源,并且用420nm的截止滤光片滤除紫外光,当NO浓度达到平衡时对所述光催化剂进行照射。
上述催化性能测试过程的条件为:相对湿度60%,氧气含量为21%,NO气流的流量为2.4L/min,NO的初始浓度为500ppb。
本申请实施例提供的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂对NO降解的降解作用如下:
(1)氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂对NO的降解率为38.8%-49.8%(如图13所示),要高于纯相氮化碳对NO的降解率,降解率的计算公式为η(%)=(1-C/C0)×100%,C0为初始NO浓度,C为光照30min后NO的瞬时浓度。
(2)相较于纯相的氮化碳,锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)中的主要降解自由基除超氧负离子(·O2 -)外还有羟基自由基(·OH)(如图14所示),从而使得其光催化活性大大提高,其光催化降解NO的原理:。
氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳+hv=e-+h+ (1)
e-+O2=.O2 - (2)
.O2 -+2H++e-=H2O2 (3)
H2O2+e-=.OH+OH- (4)
NO+.O2 -=NO3 - (5)
2OH-+NO=NO2+H2O (6)
NO2+.OH=NO3 -+H+ (7)
(3)相较于纯相的氮化碳,锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)的原位红外图谱中出现了中间产物Sr-NOδ(+)/NO+,证实氧化锶团簇作为活性中心可促进了光生载流子的迁移转化,同时有利于NO的吸附与转化,大大提高了污染物的去除率(如图15所示)。
实施例1:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.06g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理2h,热处理结束后得到碳酸锶加入量为0.06g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.06)。
对本申请实施例1制备的碳酸锶加入量为0.06g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.06)通过XPS、XRD、FT-IR、SEM、TEM、HRTEM、BET-BJH、PL、时间分辨荧光、光电流、UV-Vis DRS、原位红外进行表征。
将本申请实施例1制备的碳酸锶加入量为0.06g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.06)对NO进行降解以确定其光催化活性,具体过程为:在相对湿度60%,氧气含量为21%,NO气流的流量为2.4L/min,NO的初始浓度为500ppb的条件下,将0.2g实施例1制备的SCO-U-0.06光催化剂置于NO连续流中反应器中,采用功率为150W的卤钨灯作为可见光源,并且用420nm的截止滤光片滤除紫外光,当NO浓度达到平衡时对所述SCO-U-0.06光催化剂进行照射,计算得到本申请实施例制备的SCO-U-0.06光催化剂对NO的降解率为40.1%。
实施例2:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.1g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理2h,热处理结束后得到碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)。
对本申请实施例2制备的碳酸锶加入量为0.1g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例2制备的SCO-U-0.1光催化剂对NO的降解率为49.8%。
实施例3:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.18g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理2h,热处理结束后得到碳酸锶加入量为0.18g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.18)。
对本申请实施例3制备的碳酸锶加入量为0.18g的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.18)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例3制备的SCO-U-0.18光催化剂对NO的降解率为38.8%。
实施例4:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中仅加入10g尿素,使其溶解后置于烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理2h,热处理结束后得到的产物即为纯相的氮化碳光催化剂(CN)。
对本申请实施例4制备的纯相的氮化碳光催化剂(CN)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例4制备的CN光催化剂对NO的降解率为36.3%。
实施例5:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中仅加入10g尿素,使其溶解后置于烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理2h,将热处理结束后得到的石墨相的氮化碳光催化剂与0.1g碳酸锶物理混合均匀,得到的产物即为异位法制备的氮化碳光催化剂(SCO-CN)。
对本申请实施例5制备的异位法制备的氮化碳光催化剂(SCO-CN)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例5制备的SCO-CN光催化剂对NO的降解率为42.3%。。
实施例6:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.1g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在450℃下热处理2h,热处理结束后得到不同热处理温度下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-450)。
对本申请实施例6制备的不同热处理温度下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-450)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例6制备的SCO-U-0.1-450光催化剂对NO的降解率为42.8%。
实施例7:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.1g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在500℃下热处理2h,热处理结束后得到不同热处理温度下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-500)。
对本申请实施例7制备的不同热处理温度下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-500)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例7制备的SCO-U-0.1-500光催化剂对NO的降解率为41.2%。
实施例8:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.1g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理0.5h,热处理结束后得到不同热处理时间下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-0.5)。
对本申请实施例8制备的不同热处理时间下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-0.5)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例8制备的SCO-U-0.1-0.5光催化剂对NO的降解率为43.5%。
实施例9:
在含有30mL去离子水的50mL坩埚中加入10g尿素和0.1g碳酸锶,使其混合,分散均匀后得到光催化剂前驱体;随之将前驱体在烘箱中于60℃条件下进行重结晶;所得到的重结晶产物在马弗炉中以15℃/min的升温速率在550℃下热处理1h,热处理结束后得到不同热处理时间下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-1)。
对本申请实施例9制备的不同热处理时间下氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂(SCO-U-0.1-1)的表征及对NO的降解测试过程同实施例1。计算得到本申请实施例9制备的SCO-U-0.1-1光催化剂对NO的降解率为45.2%。
表1为上述实施例1-9中各光催化剂对NO降解的降解率:
从表1可以看出,经过原位的热聚合尿素与碳酸锶制备出的锶氧化物修饰的无定型氮化碳光催化剂对NO的降解相对于纯相氮化碳对NO的降解而言,前者的降解效果明显提高。相对于需要经过二次热处理制备出的无定型氮化碳,本申请提供的方法解决了光催化剂制备成本较高,制备方法复杂的问题,而且通过氧化锶团簇的修饰作用也大大提高了光催化剂的性能。
由以上技术方案可知,本申请示出一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂及其制备方法,所述方法包括如下步骤:在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素和碳酸锶,均匀混合后得到光催化剂前驱体;将所述光催化剂前驱体重结晶,得到重结晶产物;将所述重结晶产物热处理,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂。本申请示出的方法是将尿素与碳酸锶通过水溶重结晶后经过共同的热聚合煅烧过程制备得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂,本发明的制备方法为原位热聚合过程。经过分析实验可知,在原位的热处理过程中,碳酸锶倾向于与CN层内的氢键反应,使得氢键断裂形成无定型的氮化碳,形成的氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂由于其特有的无定型结构及氧化锶团簇的修饰作用促进了光生载流子的迁移转化,同时有利于NO的吸附与转化,大大提高了NO的去除率。
相对于需要经过二次热处理制备出的无定型氮化碳,本发明提供的方法不仅解决了光催化剂制备成本较高、制备方法复杂的问题,而且通过氧化锶团簇的修饰作用也大大提高了光催化剂的性能。本发明提供的方法能够在相对温和的条件下利用廉价易得的材料制备获得氧化锶团簇的修饰的无定型氮化碳光催化剂,且得到的光催化剂性能优异,能广泛应用于光催化净化大气污染物等领域。
需要说明的是,本申请实施例提供的锶氧化物修饰的无定型氮化碳光催化剂对硫化物、挥发性有机化合物、非氮氧化物的氮氧化合物等其它空气污染物的催化机理与对氮氧化物的催化机理相同,因此本申请实施例中通过对氮氧化物的降解测试具有代表性。
虽然已经以具体实施例的方式描述了本申请,但是对于本领域技术人员来说明显的是,在不脱离所附权利要求书所限定的本申请的精神和范围的情况下,可以对本申请进行各种变化和修改,这些变化和修改同样包括在本申请的范围内。
Claims (7)
1.一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括以下步骤:
S101在坩埚中加入10ml去离子水,10g尿素和碳酸锶,均匀混合后得到光催化剂前驱体;
S102将所述光催化剂前驱体重结晶,得到重结晶产物;
S103将所述重结晶产物热处理,得到氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂;所述碳酸锶的加入量为0.06-0.18g。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述重结晶的温度为60℃。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述热处理的温度为450-550℃。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述将重结晶产物热处理的步骤包括:
将所述重结晶产物热处理,所述热处理在马弗炉中进行,所述马弗炉的升温速率为15℃/min。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述热处理的时间为0.5-2h。
6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述碳酸锶的加入量为0.1g,所述重结晶的温度为60℃,所述热处理的温度为550℃。
7.一种氧化锶团簇修饰的无定型氮化碳光催化剂,其特征在于,由上述权利要求1-6中任意一项所述制备方法制备而成。
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