CN105733577A - 一种单芯片led用微米荧光粉及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种单芯片LED用微米荧光粉及其制备方法，它涉及一种荧光粉制备方法。其荧光粉的表达式为：Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)，其中0≤x≤2.0，0≤y≤2.0，步骤为：将氧化铽、氧化钆、氧化锗、氧化铈、氧化镨用硝酸溶解配成溶液，和碱式碳酸镁溶于柠檬酸制成溶液，在80-110℃下保温，经过溶胶、凝胶最后变成干凝胶，预烧过300目筛最后在还原气氛中煅烧得到微米荧光粉。本发明的荧光粉发光强度高，均匀性好，粒度小，制作工艺简单，便于大规模生产，可作为发光材料应用于照明、背光源、交通信号灯等照明领域。
Description
技术领域
本发明涉及的是一种荧光粉的制备方法，具体涉及一种单芯片LED用微米荧光粉及其制备方法。
背景技术
与传统照明光源相比，发光二极管具有体积小，能耗少，电流小，强度高，响应快，寿命长，无污染，经久耐用等优点，因此白光LED的出现吸引各国政府、学术界和企业的热情关注，成为光电子、照明工程科技领域的热门课题。已经在普通照明、显示器等领域广泛使用，作为一种高效率，低成本的固态光源，是一代绿色环保能源。
荧光粉是发光二极管(LED)的关键材料，白光LED的发光原理是LED基片发出的蓝光与涂在表面的黄色荧光粉混合后形成白光，因此近几年黄光荧光粉取得很大进展，然而有蓝色LED芯片和YAG型荧光粉组成的白光LED存在能量转换率低、显色指数不高、产品粒度大等问题，从而影响白光LED的光强度。
发明内容
针对现有技术上存在的不足，本发明目的是在于提供一种单芯片LED用微米荧光粉及其制备方法，制备工艺简单，易操作，绿色环保，做成的光源具有亮度高，显色性好的优点。
为了实现上述目的，本发明是通过如下的技术方案来实现：一种单芯片LED用微米荧光粉，其化学通式为Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)，其计量比为Mg:Tb:Gd:Ge:Ce:Pr=3:x:y:5-x-y:0.04-0.06:0-0.06，其中0≤x≤2.0,0≤y≤2.0。
所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的制备方法，其包括以下步骤：(1)将Tb源、Gd源、Ge源、Ce源、Pr源放入过量的硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将Mg源溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按一定的计量比取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入一定量的柠檬酸制成溶液；
(4)将所制成溶液在一定温度下保温6-24小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在一定温度下预烧一定时间后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原得到微米级Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)荧光粉。
作为优选，所述的步骤(1)中的硝酸的浓度为1M-3M。
作为优选，所用的步骤(1)中的Tb源、Gd源、Ge源、Ce源、Pr源和Mg源分别是Tb4O7、Gd2O3、GeO2、CeO2、Pr6O11和((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)。
作为优选，所述的步骤(3)中溶液中Mg浓度为0.2-2.0mol/L，柠檬酸与Mg的物质的量的比例为1：0.5-3.0。
作为优选，所述的步骤(4)中的一定温度是指：预烧的温度为600-1000℃，时间2-6小时，还原温度为1100-1400℃，时间为2-6小时。
作为优选，所述的步骤(5)中还原氛围为氢气/氮气=5/95，混合气体流速为80-220ml/min。
本发明的有益效果：采用一种共沉淀方法制备发光二极管用微米荧光粉。通过优选适当的沉淀剂，优化反应物浓度、温度、pH值，降低煅烧温度、煅烧时间等工艺参数，制备出性能优越的Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)荧光粉。本发明的荧光粉发光强度高，均匀性好，粒度小，制作工艺简单，便于大规模生产，可作为发光材料应用于照明、背光源、交通信号灯等照明领域。
具体实施方式
为使本发明实现的技术手段、创作特征、达成目的与功效易于明白了解，下面结合具体实施方式，进一步阐述本发明。
本具体实施方式采用以下技术方案：一种单芯片LED用微米荧光粉，其化学通式为Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)，其计量比为Mg:Tb:Gd:Ge:Ce:Pr=3:x:y:5-x-y:0.04-0.06:0-0.06，其中x数值范围为0-2.0,y数值范围为0-2.0。
所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的制备方法，其包括以下步骤：(1)将Tb源、Gd源、Ge源、Ce源、Pr源放入过量的硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将Mg源溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按一定的计量比取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入一定量的柠檬酸制成溶液；
(4)将所制成溶液在一定温度下保温6-24小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在一定温度下预烧一定时间后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原得到微米级Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)荧光粉。
实施例1
一种单芯片发光二极管用Mg3TbGdGe3O12:(Ce,Pr)荧光粉的制备方法，所用方法如下：
所用原材料：((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)(99.95%),Tb4O7(99.95%),Gd2O3(99.0%),GeO2(99.0%),CeO2(99.99%)和Pr6O11(99.0%)。
(1)将Tb4O7、Gd2O3、GeO2、CeO2、Pr6O11放入过量的3M硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按计量比Mg：Tb：Gd:Ge:Ce:Pr=3：1：1：3:0.04:0.02取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入柠檬酸制成混合溶液，其中Mg的浓度为0.5mol/L，柠檬酸的浓度为0.5mol/L；
(4)将所制成溶液在80℃下保温6小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在800℃下预烧4h后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原，氢气/氮气=5/95，气流120ml/min，还原温度1250℃，还原时间4h，得到微米级Mg3TbGdGe3O12:(Ce,Pr)荧光粉。
实施例2
一种单芯片发光二极管用Mg3Tb0.25Gd0.75Ge3O12:(Ce,Pr)荧光粉的制备方法，所用方法如下：
所用原材料：((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)(99.95%),Tb4O7(99.95%),Gd2O3(99.0%),GeO2(99.0%),CeO2(99.99%)和Pr6O11(99.0%)。
(1)将Tb4O7、Gd2O3、GeO2、CeO2、Pr6O11放入过量的2M硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按计量比Mg：Tb：Gd:Ge:Ce:Pr=3：0.25：0.75：3:0.06:0.02取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入柠檬酸制成混合溶液，其中Mg的浓度为0.5mol/L，柠檬酸的浓度为1.0mol/L；
(4)将所制成溶液在100℃下保温4小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在700℃下预烧4h后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原，氢气/氮气=5/95，气流100ml/min，还原温度1200℃，还原时间4h，得到微米级Mg3Tb0.25Gd0.75Ge3O12:(Ce,Pr)荧光粉。
实施例3
一种单芯片发光二极管用Mg3Gd2Ge3O12:(Ce,Pr)荧光粉的制备方法，所用方法如下：
所用原材料：((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)(99.95%),Gd2O3(99.0%),GeO2(99.0%),CeO2(99.99%)和Pr6O11(99.0%)。
(1)将Gd2O3、GeO2、CeO2、Pr6O11放入过量的3M硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按计量比Mg：Gd:Ge:Ce:Pr=3：2：3:0.06:0.04取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入柠檬酸制成混合溶液，其中Mg的浓度为1.0mol/L，柠檬酸的浓度为1.0mol/L；
(4)将所制成溶液在100℃下保温6小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在1000℃下预烧4h后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原，氢气/氮气=5/95，气流180ml/min，还原温度1100℃，还原时间4h，得到微米级Mg3Gd2Ge3O12:(Ce,Pr)荧光粉。
实施例4
一种单芯片发光二极管用Mg3Tb2Ge3O12:(Ce,Pr)荧光粉的制备方法，所用方法如下：
所用原材料：((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)(99.95%),Tb4O7(99.95%),GeO2(99.0%),CeO2(99.99%)和Pr6O11(99.0%)。
(1)将Tb4O7、GeO2、CeO2、Pr6O11放入过量的1M硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按计量比Mg：Tb：Ge:Ce:Pr=3：2：3:0.06:0.04取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入柠檬酸制成混合溶液，其中Mg的浓度为1.5mol/L，柠檬酸的浓度为1.5mol/L；
(4)将所制成溶液在80℃下保温6小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在900℃下预烧3h后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原，氢气/氮气=5/95，气流200ml/min，还原温度1400℃，还原时间5h，得到微米级Mg3Tb2Ge3O12:(Ce,Pr)荧光粉。
实施例5
一种单芯片发光二极管用Mg3TbGdGe3O12:Ce荧光粉的制备方法，所用方法如下：
所用原材料：((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)(99.95%),Tb4O7(99.95%),Gd2O3(99.0%),GeO2(99.0%),CeO2(99.99%)。
(1)将Tb4O7、Gd2O3、GeO2、CeO2、Pr6O11放入过量的2M硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按计量比Mg：Tb：Gd:Ge:Ce=3：1：1：3:0.06取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入柠檬酸制成混合溶液，其中Mg的浓度为0.5mol/L，柠檬酸的浓度为1.0mol/L；
(4)将所制成溶液在100℃下保温4小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在800℃下预烧4h后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原，氢气/氮气=5/95，气流120ml/min，还原温度1200℃，还原时间4h，得到微米级Mg3TbGdGe3O12:Ce荧光粉。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。
Claims (7)
1.一种单芯片LED用微米荧光粉，，其特征在于，其化学通式为Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)，其计量比为Mg:Tb:Gd:Ge:Ce:Pr=3:x:y:5-x-y:0.04-0.06:0-0.06，其中0≤x≤2.0，0≤y≤2.0。
2.根据权利要求1所述的一种单芯片LED用微米荧光粉，其特征在于，所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的制备方法，其包括以下步骤：(1)将Tb源、Gd源、Ge源、Ce源、Pr源放入过量的硝酸水溶液中，加热至沸腾溶解并除去过量HNO3；
(2)分别将Mg源溶解在去离子水中制成溶液；
(3)按一定的计量比取步骤(1)和步骤(2)的溶液加入一定量的柠檬酸制成溶液；
(4)将所制成溶液在一定温度下保温6-24小时，使其逐渐形成溶胶、凝胶最后成为干凝胶；
(5)将所述干凝胶在一定温度下预烧一定时间后，过300目筛，最后在氢气、氮气混合的气流中还原得到微米级Mg3TbxGdyGe5-x-yO12:(Ce,Pr)荧光粉。
3.根据权利要求2所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的其制备方法，其特征在于，所述的步骤(1)中的硝酸的浓度为1M-3M。
4.根据权利要求2所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的其制备方法，其特征在于，所用的步骤(1)中的Tb源、Gd源、Ge源、Ce源、Pr源和Mg源分别是Tb4O7、Gd2O3、GeO2、CeO2、Pr6O11和((Mg(OH)2·4MgCO3·6H20)。
5.根据权利要求2所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的其制备方法，其特征在于，所述的步骤(3)中溶液中Mg浓度为0.2-2.0mol/L，柠檬酸与Mg的物质的量的比例为1：0.5-3.0。
6.根据权利要求2所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的其制备方法，其特征在于，所述的步骤(4)中的一定温度是指：预烧的温度为600-1000℃，时间2-6小时，还原温度为1100-1400℃，时间为2-6小时。
7.根据权利要求2所述的一种单芯片LED用微米荧光粉的其制备方法，其特征在于，所述的步骤(5)中还原氛围为氢气/氮气=5/95，混合气体流速为80-220ml/min。
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|---|---|---|---|---|
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Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20090026477A1 (en) * | 2007-07-25 | 2009-01-29 | National Chiao Tung University Of Taiwan, | Novel phosphor and fabrication of the same |
| CN101831298A (zh) * | 2010-05-26 | 2010-09-15 | 厦门大学 | 一种稀土铈离子掺杂钇铝石榴石荧光粉的制备方法 |
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| CN101831298A (zh) * | 2010-05-26 | 2010-09-15 | 厦门大学 | 一种稀土铈离子掺杂钇铝石榴石荧光粉的制备方法 |
| CN104212458A (zh) * | 2014-08-11 | 2014-12-17 | 浙江工业大学 | 一种具有石榴石结构的红橙光荧光粉及其制备方法 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112625683A (zh) * | 2020-12-30 | 2021-04-09 | 中国地质大学（北京） | 一种锗酸盐型红色荧光粉及制备方法 |
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