CN105637061A - 发光的涂层和装置 - Google Patents

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Abstract

一种组合第一磷光剂材料和第二磷光剂材料的方法以及由其制备的装置。该方法包含提供第一磷光剂材料,将该第一磷光剂材料与主体基质组合来构建第一磷光剂混合物,在一种或多种预定的温度下固化该第一磷光剂混合物,和将该固化的第一磷光剂混合物沉积到具有第二磷光剂材料的基材上。第一磷光剂材料包含发射红光的磷光剂颗粒，第二磷光剂材料包含发射黄光的磷光剂颗粒，主体基质包含倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料。

Description

发光的涂层和装置
背景
本申请要求2013年08月5日提交的美国申请第61/862279号的优先权，其全文通过引用结合于此。
已知电致发光灯或装置的各种实施方式，其中基于发光二极管(LED)来产生白光。一种实施方式基于使用转换发光体，其通常称作磷光剂。其它实施方式使用量子点。LED的初级发射的一部分(大多数是波长范围约460nm的蓝色)可通过磷光剂来吸收，并作为在更高波长的次级辐射再次发射。发射波长通常在500nm(绿色)到630nm(红色)的范围变化。如果磷光剂与互补颜色的发射一起使用,可额外地实现白色发射。
然而,为了形成暖色系的白光(2700-3500K),红色磷光剂应与黄色磷光剂组合使用。因为红色磷光剂的宽发射以及红色磷光剂的较低的效率,常规溶液提供不足的颜色再现、低效的辐射能量(辐射功率)利用和技术上复杂的构造。
概述
本发明总体涉及照明，具体来说，涉及具有高效率和高颜色再现的LED、LED灯泡和电致发光装置。
一些实施方式提供具有高效率和高颜色再现的用于照明应用的LED模块。示例性实施方式包括红色磷光剂，其可沉积到黄色磷光剂基材上，由此第二荧光颜色的添加拓宽发射的光的颜色空间，这使得通过合适地混合蓝色、黄色和红色贡献来调节发射的颜色。
一些实施方式提供用于将输入波长转换成输出波长的设置例如波长转换板。该波长转换板包含第一磷光剂层和第二磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的第一磷光剂颗粒，且该第二磷光剂层包含在整个第二基质中分布的第二磷光剂颗粒，由此第二磷光剂层与第一磷光剂层物理接触，且第二基质包含硅氧烷或倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱性(alkali)/硅酸盐水玻璃主体材料。
其它实施方式提供具有至少一个发光二极管和多层结构的照明装置,该至少一个发光二极管适于发射峰值波长在可见光谱区中的基色光(primarylight)，该多层结构具有第一磷光剂层和第二磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的第一磷光剂颗粒，且该第二磷光剂层包含在整个第二基质中分布的第二磷光剂颗粒。该第二磷光剂层可物理接触第一磷光剂层,且第二基质包含硅氧烷或倍半硅氧烷(silsesquioxane)主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱(alkali)/硅酸盐水玻璃主体材料。
其它实施方式提供具有至少一个发光二极管和多层结构的照明装置,该至少一个发光二极管适于发射峰值波长在可见光谱区中的基色光，该多层结构具有第一磷光剂层和第二磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的发射黄光的磷光剂颗粒，该第二磷光剂层接触第一磷光剂层并包含在整个第二基质中分布的发射红光的磷光剂颗粒。第二基质包含硅氧烷或倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料,且该第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。
各种实施方式还包含组合第一磷光剂材料和第二磷光剂材料的方法。该方法包含提供第一磷光剂材料,组合第一磷光剂材料与主体基质来构建第一磷光剂混合物,在一种或多种预定的温度下固化该第一磷光剂混合物,和将该固化的第一磷光剂混合物沉积到具有第二磷光剂材料的基材上。
在以下的详细描述中给出了要求保护的主题内容的其他特征和优点，其中的部分特征和优点对本领域的技术人员而言，根据所作描述就容易看出，或者通过实施包括以下详细描述、权利要求书以及附图在内的本文所述的要求保护的主题而被认识。
应理解，前面的一般性描述和以下的详细描述介绍了各种实施方式，用来提供理解要求保护的主题的性质和特性的总体评述或框架。包括的附图提供了对本发明的进一步的理解，附图被结合在本说明书中并构成说明书的一部分。附图以图示形式说明了本文所述的各种实施方式，并与说明书一起用来解释要求保护的主题的原理、操作和变体。
附图简要说明
提供这些附图只是为了说明性目的，应理解本文所述的和所讨论的实施方式不限于所示的设置和手段。
图1是色度图表，其显示与眼睛响应卷积(convolved)的各种颜色点。
图2A-2F显示根据示例性实施方式的各种倍半硅氧烷主体材料。
图3显示根据一些实施方式的示例性固化过程。
图4A-4C提供由实施方式形成的示例性涂层的图形化显示。
图5是由一些实施方式形成的示例性涂层的图形化显示。
图6是由一些实施方式形成的示例性涂层的图形化显示。
图7显示本发明的一实施方式和下面的黄色磷光剂基材的比较。
图8显示另一实施方式。
图9是色度图表，其显示根据一些实施方式的与眼睛响应卷积(convolved)的各种颜色点。
图10是量子效率与温度的关系图。
图11显示根据一些实施方式的在表面贴装封装中的白光LED。
图12显示根据另一些实施方式的在表面贴装封装中的白光LED。
图13A和13B显示具有根据一些实施方式的具有波长转换板的发光装置。
虽然为了说明和理解本发明可包括细节，但这些细节不应构成对范围的限制，相反只是作为可包含进入特定实施方式和/或说明特定实施方式的特征。
具体描述
参考附图描述了用于发光的涂层和装置的各种实施方式，其中相同的元件具有相同的附图标记以便于理解。
还应理解，除非另外指出，术语如“顶部”，“底部”，“向外”，“向内”等是常用词语，不构成对术语的限制。此外，描述一个基团为包含元素的基团和它们的组合中的至少一个时，该基团可包含许多所列元素，或单独的或相互的组合，或者由它们组成，或者主要由它们组成。
类似的，每当将一个组描述为由一组要素中的至少一个要素或它们的组合组成时，所述组可以单个要素或相互组合的形式由任何数量的这些所列要素组成。除非另外说明，否则，列举的数值范围同时包括所述范围的上限和下限。除非另外说明，否则，本文所用的不定冠词“一个”和“一种”及其相应的定冠词“该”表示至少一(个/种)，或者一(个/种)或多(个/种)。
本领域的技术人员将会认识到，可以对所描述的实施方式做出许多改变，而还能获得本发明的有益的结果。还显而易见的是，本发明所需的有益结果中的一部分可以通过选择本发明所述的一些特征而不利用其他的特征来获得。因此，本领域技术人员会认识到，许多更改和修改都是可能的，在某些情况下甚至是希望的，并且是本发明的一部分。因此，提供以下描述作为对本发明原理的说明，不构成对本发明的限制。
本领域普通技术人员将理解，在不偏离本发明的精神和范围的情况下，可对本文所述的示例性实施方式进行许多修改。因此，该说明书无意于也不应构造成受限于所给出的实施例，但应赋予通过所附权利要求及其等同体所提供的全部的保护范围。此外，还可使用本发明的一些特征，而相应地不使用其它特征。因此，提供示例或示意实施方式的上述说明，来显示本发明的主题内容的原理，而不构成其限制，且可包括对本发明的修改和置换。
基于LED的装置通常使用在约460nm下的GaN基蓝光LED发射器以及在约560nm下的发射黄光的Ce/YAG磷光剂。图1是色度图表，其显示与眼睛响应卷积的各种颜色点。参考图1,可知透射的蓝光和黄色荧光的组合通常可产生白色10。这种组合的颜色的表征称作颜色点，并在与眼睛响应卷积的三基色(tri-stimulus)相图上显示为x-y点。在其中提供小于红色12,绿色14和蓝色16的纯色的情况下，通过改变各种颜色的相对强度，可形成在三角形18之内任意地方的颜色。只有460nm(蓝色)和560nm(绿色/黄色)两种波长时,颜色通常受限于连接该两点的线，因此可获得的颜色受到可观的限制。为了形成接近从白炽灯泡发射光的白光，例如,需要红光源。因此,本发明的实施方式包括发射红光的磷光剂源来获得所需的白光发射10。
然而,因为热稳定性和红色磷光剂与可用的高量子效率红色磷光剂材料的主体的反应性，包括发射红光的磷光剂带来挑战。一些实施方式通常涉及形成与LED照明结构和电致发光装置兼容的发射红光的磷光剂。形成这种发射红光的磷光剂的示例性方法如下所述，并可用于制备烧结的陶瓷,玻璃-陶瓷,硅酮/磷光剂掺混物和薄的玻璃/磷光剂复合材料等。其它示例性方法还参见2013年03月28日提交的共同待审的美国专利申请号13/852,048,其题目为“用于LED磷光剂的硼酸铋玻璃包封剂”，该文的全部内容通过引用纳入本文。
本发明的示例性实施方式包括红色磷光剂，其可沉积到黄色磷光剂基材上，由此添加第三荧光颜色拓宽发射的光的颜色空间，这使得通过合适地混合蓝色、黄色和红色贡献来调节发射的颜色。常规地，因为热稳定性和与红色磷光剂和/或量子点材料的主体材料的反应性，包括发射红光的磷光剂的源会带来挑战。应指出，在本文中术语主体和主体材料可互换使用，且这种使用不应限制本文所附权利要求的范围。例如,这种常规方法可增加所得装置的降解问题，因为装置中的材料可与环境或主体进行化学反应，由此导致在高温下损失量子效率。因此,示例性红色磷光剂方法应是稳健的，并与用来形成下面的黄色磷光剂(YAG)基材的方法相兼容。
可使用具有主体的发射红光的磷光剂的源，其可在不基本上影响其量子效率的情况下作为涂层施加到包含黄色磷光剂的材料上。可用的示例性红色磷光剂包括但不限于(SrBaMg)2SiO4:Eu,M(AlSi)N3:Eu，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu,以及其它合适的红色磷光剂。根据各转换波长，示例性磷光剂还可包含氧化物磷光剂,硫化物磷光剂,氮化物磷光剂。例如,示例性磷光剂可包含基于β-SiAlON:Eu,Re的发射黄光的磷光剂,硅酸盐基发射绿光的磷光剂例如(Ba,Sr,Ca,Mg)2SiO4:Eu,Re,或硫化物基发射绿光的磷光剂例如(Ba,Sr,Ca,Mg)(Ga,Al,In)2(S,Se,Te)4:Eu,Re,氮化物基发射红光的磷光剂例如(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5),或硫化物基发射红光的磷光剂例如(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种。
用于红色磷光剂材料的示例性主体可包含倍半硅氧烷主体。倍半硅氧烷或硅氧烷是具有通式RSiO3/2的材料,其中R表示通过Si-C键连接到氧化硅的有机基团(或H)。存在无数种倍半硅氧烷主体结构，包括但不限于无规结构22,梯型结构24,笼型结构26a,26b,26c和部分笼型结构28，如图2A-2F所示。在一些实施方式中，倍半硅氧烷主体也可具有额外的硅酸盐官能团。
可以1-10重量％的范围，将红色磷光剂材料添加到示例性硅酸盐-甲基硅氧烷聚合物来形成浆料。在一些实施方式中,红色磷光剂的加载量或浓度可为约1重量％-约30重量％,例如,1,2,5,10,15,20或30％。硅酸盐-甲基硅氧烷聚合物通常是硅酸盐-倍半硅氧烷的预聚合的形式，因此可施加到基材上并进行固化来形成硅酸盐-倍半硅氧烷，其中倍半硅氧烷可具有图2A-2F中所示的结构。例如,在一些实施方式中,甲基硅氧烷固化时形成梯型倍半硅氧烷。此外，在预聚物阶段，可将示例性红色磷光剂材料添加到示例性硅酸盐-甲基硅氧烷聚合物。
图3显示根据本发明的一些实施方式的示例性固化过程。参考图3,示例性硅酸盐-甲基硅氧烷聚合物可包含第一非限制性结构30，其具有可在较高温度下进行缩合的多个硅醇(Si-OH)。当聚合物在例如约240℃-300℃下固化时，得到部分缩合的结构32。然后，聚合物可在约425℃下在N2中达到缩合的结构34，其中Si-R基团仍然存在于缩合的网络中。在另一种实施方式中,当固化在空气中进行时，一些Si-R基团可转化成硅醇。例如,为了将Si-R基团转化成Si-OH,可在较高的温度例如高于425℃下于空气中固化聚合物材料，或者可用氧等离子体进行处理，这构建另一缩合的结构36，由此进行甲基的部分氧化。在该实施例中，甲基的完全氧化可在约600℃下进行。
可例如通过旋涂、喷涂、浸涂、丝网印刷或另一种合适的沉积方法将硅酸盐-倍半硅氧烷沉积到具有黄色磷光剂材料的基材上，该另一种合适的沉积方法能控制硅酸盐-倍半硅氧烷层的厚度、与下面的基材相兼容并能进行固化来获得如所需的缩合的结构。
如本文所述的示例性涂层可提供具有小于约50mJ/m2的低表面能涂层。在一些实施方式中,沉积的涂层的低表面能可小于40mJ/m2和甚至小于30mJ/m2。一种实施方式提供约34mJ/m2的低表面能涂层。在另一种实施方式中,在进行固化之前，可在沉积的红色磷光剂涂层之上提供不含任何磷光剂材料的硅酸盐或硅酸盐-倍半硅氧烷涂层来形成封盖层。
图4A-4C提供由如上所述的方法形成的包含红色磷光剂材料的示例性涂层的图形化显示。参考图4A,显示具有460nmLED激发源的示例性荧光，其具有在倍半硅氧烷主体中的约10重量％的红色Eu-氮化物磷光剂的加载量，且在空气中于430℃下加热1小时。参考图4B,显示具有约460nmLED激发源的示例性荧光，其具有在倍半硅氧烷主体中的10重量％加载量的红色(SrCaMg)SiO4:Eu磷光剂。形成浆料，旋涂到约1-4μm的厚度，并随后在空气中于430℃下加热1小时。参考图4C,显示具有约460nmLED激发源的示例性荧光，其具有在倍半硅氧烷主体中的约10重量％的红色CaS:Eu磷光剂的加载量，且在空气中于约430℃下加热1小时。如图所示，在图4A-4C中所示的样品各自呈现在所需的颜色点的荧光。
虽然本文所述的实施例参考倍半硅氧烷主体，但可使用各种主体材料。例如,另一种示例性主体可为但不限于碱性/氧化硅水玻璃。该碱性/氧化硅水玻璃主体可包含例如,比例为1-20的SiO2/R2O的7-8重量％硅酸盐水溶液，且R表示碱金属。当然，可替代地使用其它硅酸盐水溶液,例如,8-20重量％,20-30重量％,和大于30重量％。图5提供由如上所述的方法形成的包含红色磷光剂材料的示例性涂层的图形化显示。参考图5,显示具有约460nmLED激发源的示例性荧光，其具有在碱性/氧化硅水玻璃主体中的约10重量％的红色Eu-氮化物磷光剂的加载量，且在空气中于约430℃下加热1小时。如图所示，图5中的样品在适当的颜色点呈现荧光。
又一种示例性主体可为但不限于溶胶-凝胶。示例性溶胶-凝胶主体可使用正硅酸四乙酯、水、酸和醇的混合物来制备。当然，可类似地使用其它溶胶-凝胶。在一些实施方式中,可将醇盐溶解于醇中，并通过在酸性、中性或碱性条件下添加水来水解。水解可用羟基替换醇盐配体，然后进行涉及羟基的缩合反应，从而形成包含Si-O-Si的聚合物。可使用该示例性反应通过聚合以形成SiO2的过程来构建更大的含硅的分子，且当进行高温热固化时完成该反应。例如，可以约10重量％的浓度，将例如(SrBaMg)2SiO4:Eu,M(AlSi)N3:Eu其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu的红色磷光剂材料以及其它合适的红色磷光剂加载进入主体基质。然后，可将该浆料例如旋涂、喷涂、浸涂、丝网印刷或以其它方式沉积到具有黄色磷光剂材料的下面的基材上，并达到约1μm的厚度。在一些实施方式中，可将例如(SrBaMg)2SiO4:Eu,M(AlSi)N3:Eu其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu的红色磷光剂粉末以及其它合适的红色磷光剂添加到示例性硅酸盐水溶液，由此形成浆料。然后，可将该浆料例如旋涂、喷涂、浸涂、丝网印刷或以其它方式沉积到具有黄色磷光剂材料的下面的基材上，并达到约1μm的厚度。在另一种实施方式中,可在沉积的红色磷光剂涂层之上提供硅酸盐涂层来形成封盖层，并随后在空气中于约430℃下加热1小时来完成该热处理。在另一种实施方式中,可在沉积的红色磷光剂涂层之上提供预聚合的溶胶-凝胶混合物来形成封盖层，并随后在空气中于约430℃下加热1小时来完成该热处理。图6提供如上所述形成的包含红色磷光剂材料的示例性涂层的图形化显示。参考图6,显示具有约460nmLED激发源的示例性荧光，其具有在溶胶-凝胶衍生的主体中的约10重量％的红色Eu-氮化物磷光剂的加载量，且在空气中于约410℃-430℃下加热1小时。如图所示，图6中的样品在所需的颜色点呈现荧光。
图7显示本发明的一实施方式和下面的黄色磷光剂基材的比较。参考图7,将具有倍半硅氧烷主体的红色CaS:Eu磷光剂旋涂到丝网印刷的黄色磷光剂玻璃靶70上，并与没有这种涂层72的黄色磷光剂(为玻璃料形式的Ce/YAG)玻璃靶进行比较。图8显示本发明的另一实施方式。参考图8,将红色CaS:Eu磷光剂涂覆到在玻璃(玻璃料形式的Ce/YAG)基材中的下面的黄色磷光剂上。显示具有约460nmLED激发源的示例性荧光，其在所需的发射带产生暖色调的白光。
至于量子点,这些材料是直径小于或等于10nm的发光主体，并呈现量子限制效应。量子点以较窄的波长产生比典型的磷光剂更强的光。当激发的电子从导带移动到价带时，形成量子点的发射。随着量子点的尺寸变小，发射具有更短波长的光。因此,在一些实施方式中，可通过调节量子点的尺寸，来获得具有所需的波长范围的光。示例性量子点可为半导体纳米晶体例如但不限于Si纳米晶体、II-VI族化合物半导体纳米晶体、III-V族化合物半导体纳米晶体,或IV-VI族化合物半导体纳米晶体。在该实施方式中，量子点可单独地使用或以其混合物的形式来使用。该II-VI族化合物半导体纳米晶体包括但不限于CdS,CdSe,CdTe,ZnS,ZnSe,ZnTe,HgS,HgSe,HgTe,CdSeS,CdSeTe,CdSTe,ZnSeS,ZnSeTe,ZnSTe,HgSeS,HgSeTe,HgSTe,CdZnS,CdZnSe,CdZnTe,CdHgS,CdHgSe,CdHgTe,HgZnS,HgZnSe,HgZnTe,CdZnSeS,CdZnSeTe,CdZnSTe,CdHgSeS,CdHgSeTe,CdHgSTe,HgZnSeS,HgZnSeTe,或HgZnSTe。此外，III-V族化合物半导体纳米晶体包括但不限于GaN,GaP,GaAs,AlN,AlP,AlAs,InN,InP,InAs,GaNP,GaNAa,GaPAs,AlNP,AlNAs,AlPAs,InNP,InNAs,InPAs,GaAlP,GaAlNAs,GaAlPAs,GaInNP,GaInAs,GaInPAs,InAlNP,InAlNAs,或InAlPAs。此外,IV-VI族化合物半导体纳米晶体可包括但不限于SbTe。
图11显示在表面贴装封装中的白光LED。参考图11,在一些实施方式中,可将一种或多种磷光剂或量子点与玻璃材料或玻璃料材料(例如,用来包封下面的装置、层或材料的材料)来形成磷光剂-玻璃或量子点混合物。然后，可在容器之内，将该混合物施加到LED110例如GaN或InGaNLED。图11显示用于示例性LED的在主体材料116(例如,硅酮或其它合适的主体材料)中的LED110、丝焊112、磷光剂颗粒114，其环绕磷光剂和/或量子点颗粒114、基材118和封装件120。封装件120包含基材118、环氧树脂透镜124,和由塑料或陶瓷制成的容器或杯子122，以包含磷光剂或量子点混合物,保护LED110,和反射来自封装件的光。在一些实施方式中,红色磷光剂材料可进行混合并施加到下面的主体材料116和磷光剂颗粒114设置上,并如上所述进行固化来形成包含红色磷光剂材料的层126。在另一种实施方式中,还可邻近包含红色磷光剂材料的层126施加封盖层(未显示)。
图12显示在表面贴装封装中的另一种白光LED。参考图12,磷光剂和/或量子点114已经与玻璃或主体材料116混合，以形成磷光剂-玻璃或量子点混合物，其进行烧制来构建具有嵌入其中的磷光剂/量子点的玻璃板121。封装件120包含LED110、丝焊112和封装件基材118以及由塑料或陶瓷材料制成的容器或杯子122。可通过丝网印刷、喷涂、旋涂等将包含磷光剂和/或量子点的玻璃混合物114,116施加到基材，然后进行烧制来制备覆盖在基材118和封装件上的致密玻璃层。因为烧制的包含磷光剂的混合物是玻璃,可无需覆盖透镜。可混合红色磷光剂材料，施加到玻璃板121(即,包含磷光剂的玻璃混合物114,116)上,并如上所述进行固化来形成包含红色磷光剂材料的层126。在另一种实施方式中,还可邻近包含红色磷光剂材料的层126施加封盖层(未显示)。
图13A显示具有根据本发明的一些实施方式的波长转换板的发光装置。参考图13A,显示具有示例性波长转换板132的发光装置130，其具有用一个或多个包含红色磷光剂或量子点材料的层涂覆的下面的YAG基材，该材料如上所述进行混合、施加和固化。还可邻近一个或多个包含红色磷光剂或量子点的材料的层施加封盖层(未显示)。当在板132的波长转换层中包含量子点或磷光剂时，将入射激发光转换成产生波长-转换的光(反射的或以其它形式的光)。虽然没有显示，但波长转换板132还可包含介电层、纳米图案和金属层。发光装置130包含由框架134支撑并具有电极139的发光元件133，该电极139在框架134上形成并通过电线140或其它合适的装置电气连接到发光元件133。发光元件133可通过合适的材料135来包封。在所示的实施方式中，所示的波长转换板132以反射设置的形式来设置，由此将光转换进入装置130的反射部分137。波长转换板132还可位于发光装置130上方和/或包括发光装置130，如图13B所示。发光元件133可为LED、激光二极管等(例如,发射420-480nm的蓝色光的GaN基LED)。示例性包封材料可为但不限于环氧树脂、硅、基于丙烯酰基的聚合物、玻璃、碳酸酯基聚合物,或其混合物。
在各种实施方式中,包含Bi的硼酸盐玻璃可用作用于下面的YAG基材的包封材料。在一种情况中，粉末状玻璃和磷光剂(或多种不同磷光剂粉末)的混合物可与合适的有机粘合剂(例如,松油醇、乙基纤维素等)、分散剂、表面活性剂和/或溶剂掺混。可将在这种情况下为玻璃料糊料或混合物的该包封材料沉积到薄的玻璃基材上。基材的示例包括但不限于通过熔合法或其它合适的方法制造的高Na含量的铝硅酸盐玻璃。然后可在约350℃下对基材/玻璃料组件进行烧制，从而烧掉糊料的有机组分，然后加热至约500-550℃，将玻璃料烧结至足够透明的状态。第一温度通常驱除有机载剂，并可通过例如有机载剂的沸点或使用蒸气压数据来确定，并可在常压或真空下实施。用来将磷光剂/玻璃料玻璃混合物固化或烧制成致密玻璃的第二更高的温度可通过玻璃料材料来确定,前提是待施加磷光剂/玻璃料玻璃混合物的基材的软化温度应比磷光剂/玻璃料玻璃混合物的固化或烧制温度更高约100℃。在一些实施方式中，可以在烧结前，从玻璃组合物完全或者基本上去除粘合剂。这样，进行粘合剂烧掉的温度可以低于烧结温度。在其它实施方式中,在烧结的玻璃中的磷光剂的加载量可为约1重量％-约30重量％,例如,1,2,5,10,15,20或30％。为了避免Bi的下降，可以在富集O2的气氛中而不是在空气中进行烧结。
在另一种实施方式中,可通过在共同待审的美国专利申请号13/852,048中所述的流延浇铸过程来制备自立式(free-standing)玻璃料/磷光剂膜，该文的全部内容通过引用纳入本文。在一些实施方式中,磷光剂可包含粒度为1-10nm的量子点。该磷光剂/玻璃料玻璃混合物可施加作为LED装置的活性平面之上或附近的层。在磷光剂/玻璃料玻璃混合物中的磷光剂粉末的量可变化到所需的量。可以通过多次沉淀磷光剂/玻璃料玻璃混合物来增加固结的含磷光剂玻璃料层的最终厚度。在各个实施方式中，磷光剂粉末可以在整个玻璃中均匀分布。在其他实施方式中，磷光剂粉末可以在玻璃内局部分布，即局部分布在玻璃层的一个或两个自由表面处。
磷光剂-玻璃料玻璃混合物的一种示例性组合物包含玻璃和至少一种磷光剂,该玻璃包含Bi2O3和至少30摩尔％B2O3,其可用于其中该层是烧制的包含Bi2O3和B2O3的玻璃料和至少一种磷光剂的混合物的应用，且其中该层不含Pb。另一种实施方式包含玻璃组合物，该玻璃组合物以摩尔百分比计包含10-30％Bi2O3,大于0％Na2O,15-50％ZnO、ZnF2或其组合,30-55％B2O3,0-3％SiO2,0-1％WO3,0-12％BaO,CaO,SrO,或其组合。有些玻璃组合物可包含至少1％Na2O，并可包含15-50％ZnO。在其它实施方式中,玻璃组合物以摩尔百分比计包含12-20％Bi2O3,5-12％Na2O,20-30％ZnO,38-52％B2O3,0-3％SiO2,0-1％WO3,1-12％BaO,CaO,SrO,或其组合。在一些实施方式中，玻璃组合物包含14-16％Bi2O3,5-11％Na2O,22-27％ZnO,40-51％B2O3,0-3％SiO2,0-1％WO3,1-11％BaO,CaO,SrO,或其组合。在其它实施方式中，玻璃组合物以摩尔百分比计可包含10-30％Bi2O3,0-20％M2O且其中M是Li,Na,K,Cs,或其组合,0-20％RO且其中R是Mg,Ca,Sr,Ba,或其组合,15-50％ZnO、ZnF2或其组合,0-5％Al2O3,0-5％P2O5,和30-55％B2O3。其它示例性组合物如共同待审的美国专利申请号13/852,048所述，该文的全部内容通过引用纳入本文。
下面的黄色磷光剂(YAG)基材可包含玻璃基材。玻璃基材的厚度可小于或等于约5mm，例如是4mm,3mm,2mm,1mm,0.5mm或更小。玻璃基材可以是薄的挠性玻璃基材。在一些实施方式中，载体基材可包括条带或者基材，其中可以在制造该层之后去除玻璃层。玻璃层可从载体去除，并随后在制造之后连接到另一个表面，并还独自进行烧制。玻璃层的厚度可小于或等于约5mm例如是4mm,3mm,2mm,1mm,0.5mm,0.4mm,0.3mm,0.2mm,0.1mm,0.09mm,0.08mm,0.07mm,0.06mm,或0.05mm或更小。在一些实施方式中,玻璃层的厚度是约0.01mm-约1mm,例如是0.01mm-0.2mm。
基材上的玻璃层或者单独的玻璃层可用于在例如制造过程(如晶片尺寸工艺，例如6英寸×6英寸或者甚至更大)来制造LED灯。可以在玻璃层上制造多个LED，并在制造之后分成单个的LED。因此，具有与示例性红色磷光剂层组合的磷光剂/玻璃料玻璃层的装置比当将硅酮用作包封材料时具有更高的热稳定性,且磷光剂/玻璃料玻璃层具有更好的化学稳定性和环境稳定性。
应指出，在一些实施方式中，包含红色磷光剂材料的层将不包含陶瓷氧化物前体(例如,各种金属例如铝、钛、锆、钽、铌和/或钒的化合物以及各种非金属化合物例如硼或磷的化合物，其可溶解于溶液中并水解，后续地在较低温度下和较快的反应速率下热解，来形成陶瓷氧化物涂层)。
有些实施方式可包含填料,其包括但不限于处于各种形貌的各种无机填料和有机填料，包括但不限于粉末、颗粒、薄片、微气球等。无机填料的例子包括合成材料和天然材料，如各种金属和非金属的氧化物、氮化物、硼化物和碳化物，例如玻璃、氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氧化锌、氧化钨和氧化钌,如钛酸钾和钛酸钡的钛酸盐,如铌酸锂和铌酸铅的铌酸盐，硫酸钡、碳酸钙、沉淀硅藻土、硅酸铝或其他硅酸盐,颜料,磷光剂,金属如银、铝和铜,硅灰石(wollostonite)、云母、高岭土、粘土、滑石等此外，还可使用一些有机材料例如纤维素、聚酰胺、酚类树脂等。优选的填料包括磷光剂,例如但不限于硫化物、硒化物和硫硒化物如硫化锌和硫化镉、硫氧化物,氧主导的磷光剂如硼酸盐、铝酸盐、没食子酸盐、硅酸盐等，以及卤化物磷光剂如碱金属卤化物、碱土金属卤化物和卤氧化物。示例性磷光剂化合物还可用包括但不限于锰、银、铜、卤化物等的活化剂进行掺杂。合适的磷光剂可为根据转换波长的氧化物磷光剂、硫化物磷光剂和氮化物磷光剂。例如,磷光剂可包含基于β-SiAlON:Eu,Re的发射黄光的(例如,约570nm-约590nm)磷光剂,硅酸盐基发射绿光的(例如,约495nm-约570nm)磷光剂例如(Ba,Sr,Ca,Mg)2SiO4:Eu,Re,或硫化物基发射绿光的(例如,约495nm-约570nm)磷光剂例如(Ba,Sr,Ca,Mg)(Ga,Al,In)2(S,Se,Te)4:Eu,Re,氮化物基发射红光的(例如,约620nm-约740nm)磷光剂例如(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5),或硫化物基发射红光的(例如,约620nm-约740nm)磷光剂例如(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种。优选地红色磷光剂可为但不限于(SrBaMg)2SiO4:Eu,M(AlSi)N3:Eu其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu以及其它合适的红色磷光剂。取决于例如填料种类、所需的涂层厚度等的因素，上述磷光剂填料的粒度和形状可在宽范围中进行变化。取决于例如在最终涂层中所需的特征，磷光剂填料的量也可在宽范围中变化。
涂层组合物中还可存在其它材料。例如,可使用改性填料的表面用于更好的粘合性的材料，例如硅烷、缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、巯基丙基三甲氧基硅烷和乙烯基三乙酰氧基硅烷等。在一些实施方式中,还可将悬浮剂添加到涂层组合物。
本发明的一些实施方式提供用于将输入波长转换成输出波长的波长转换板。波长转换板可包含第一磷光剂层和第二磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的第一磷光剂颗粒，且该第二磷光剂层包含在整个第二基质中分布的第二磷光剂颗粒。在其它实施方式中,第一磷光剂颗粒是发射黄光的磷光剂颗粒，第二磷光剂颗粒是发射红光的磷光剂颗粒。在另一种实施方式中,第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。第二磷光剂层可与第一磷光剂层物理接触,且第二基质包含倍半硅氧烷主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料。在各种实施方式中,输出波长可随下述的变化来确定：第二基质中第二磷光剂颗粒的加载量,第二磷光剂层的厚度,第一基质中第一磷光剂颗粒的加载量,第一磷光剂层的厚度,及其组合。在一种实施方式中,波长板的复合材料厚度是约100-500微米。示例性第二磷光剂颗粒包括但不限于(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合。示例性第一磷光剂颗粒包括但不限于铈掺杂的钇铝石榴石(YAG),和其它合适的黄色磷光剂。在其它实施方式中,第一磷光剂层、第二磷光剂层或第一磷光剂层和第二磷光剂层包含量子点。示例性量子点可包含II-VI族化合物半导体纳米晶体,III-V族化合物半导体纳米晶体,IV-VI族化合物半导体纳米晶体,或其组合。在一些实施方式中,可将第二磷光剂层旋涂、喷涂、浸涂或丝网印刷到第一磷光剂层上。第二基质中第二磷光剂颗粒的示例性分布是约1％-约30重量％。在另一种实施方式中,波长转换板具有在第二磷光剂层上方的封盖层,其中封盖层基本上没有任何磷光剂颗粒。示例性第二磷光剂层可具有小于约50mJ/m2的低表面能。在一些实施方式中,沉积的层的低表面能可小于约40mJ/m2和甚至小于约30mJ/m2。优选的实施方式提供约34mJ/m2的低表面能涂层。
本发明的其它实施方式包含照明装置，其具有至少一个发光二极管和多层结构，该至少一个发光二极管适于发射峰值波长在可见光谱区中的基色光。该多层结构包含第一磷光剂层和第二磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的第一磷光剂颗粒，且该第二磷光剂层包含在整个第二基质中分布的第二磷光剂颗粒，由此第二磷光剂层与第一磷光剂层物理接触，且第二基质包含倍半硅氧烷主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料。在一些实施方式中,第一磷光剂颗粒是发射黄光的磷光剂颗粒，第二磷光剂颗粒是发射红光的磷光剂颗粒。在另一种实施方式中,第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。在各种实施方式中,输出波长可确定为随下述因素变化的函数：第二基质中第二磷光剂颗粒的加载量,第二磷光剂层的厚度,第一基质中第一磷光剂颗粒的加载量,第一磷光剂层的厚度,及其组合。示例性第二磷光剂颗粒包括但不限于(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合。示例性第一磷光剂颗粒包括但不限于铈掺杂的钇铝石榴石(Ce:YAG),和其它合适的黄色磷光剂。在其它实施方式中,第一磷光剂层、第二磷光剂层或第一磷光剂层和第二磷光剂层包含量子点。示例性量子点可包含II-VI族化合物半导体纳米晶体,III-V族化合物半导体纳米晶体,IV-VI族化合物半导体纳米晶体,或其组合。在一些实施方式中,可将第二磷光剂层旋涂、喷涂、浸涂或丝网印刷到第一磷光剂层上。第二基质中第二磷光剂颗粒的示例性分布是约1％-约30重量％。在一些实施方式中,多层结构设置在与至少一个发光二极管相邻且位于其上方的位置；在其它实施方式中,多层结构反射和转换来自至少一个发光二极管的入射光。在另一种实施方式中,多层结构包含在第二磷光剂层上方的封盖层,其中封盖层基本上没有任何磷光剂颗粒。示例性第二磷光剂层可具有小于约50mJ/m2的低表面能。在一些实施方式中,沉积的层的低表面能可小于约40mJ/m2和甚至小于约30mJ/m2。优选的实施方式提供约34mJ/m2的低表面能涂层。
本发明的其它实施方式包含照明装置，其具有至少一个发光二极管和多层结构，该至少一个发光二极管适于发射峰值波长在可见光谱中的基色光。该多层结构可包含第一磷光剂层和第二磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的发射黄光的磷光剂颗粒，该第二磷光剂层与第一磷光剂层接触并包含在整个第二基质中分布的发射红光的磷光剂颗粒，由此第二基质包含倍半硅氧烷主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料,和由此第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。在各种实施方式中,输出波长可确定为随下述因素变化的函数：第二基质中第二磷光剂颗粒的加载量,第二磷光剂层的厚度,第一基质中第一磷光剂颗粒的加载量,第一磷光剂层的厚度,及其组合。示例性第二磷光剂颗粒包括但不限于(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合。示例性第一磷光剂颗粒包括但不限于铈掺杂的钇铝石榴石(Ce:YAG),和其它合适的黄色磷光剂。在其它实施方式中,第一磷光剂层、第二磷光剂层或第一磷光剂层和第二磷光剂层包含量子点。示例性量子点可包含II-VI族化合物半导体纳米晶体,III-V族化合物半导体纳米晶体,IV-VI族化合物半导体纳米晶体,或其组合。在一些实施方式中,可将第二磷光剂层旋涂、喷涂、浸涂或丝网印刷到第一磷光剂层上。第二基质中第二磷光剂颗粒的示例性分布是约1％-约30重量％。在一些实施方式中,多层结构设置在与至少一个发光二极管相邻并且位于其上方的位置；在其它实施方式中,多层结构反射和转换来自至少一个发光二极管的入射光。在另一种实施方式中,多层结构包含在第二磷光剂层上方的封盖层,其中封盖层基本上没有任何磷光剂颗粒。示例性第二磷光剂层可具有小于约50mJ/m2的低表面能。在一些实施方式中,沉积的层的低表面能可小于约40mJ/m2和甚至小于约30mJ/m2。优选的实施方式提供约34mJ/m2的低表面能涂层。
本发明的一些实施方式提供组合第一磷光剂材料和第二磷光剂材料的方法。该方法包括提供第一磷光剂材料,组合第一磷光剂材料与主体基质来构建第一磷光剂混合物,在一种或多种预定的温度下固化该第一磷光剂混合物,和将该固化的第一磷光剂混合物沉积到具有第二磷光剂材料的基材上。在一些实施方式中,沉积的步骤包含旋涂,喷涂,浸涂,或丝网印刷。在其它实施方式中,第一磷光剂材料包含发射红光的磷光剂颗粒，第二磷光剂材料包含发射黄光的磷光剂颗粒。主体基质可包含倍半硅氧烷主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料。在其它实施方式中,第一磷光剂混合物不包含陶瓷氧化物前体。示例性第一磷光剂材料包括但不限于(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合。示例性第二磷光剂材料包括但不限于铈掺杂的钇铝石榴石(Ce:YAG),和其它合适的黄色磷光剂。在另一种实施方式中,该方法包含在第一磷光剂材料上沉积封盖层,由此该封盖层包含基本上不含第一磷光剂材料的主体基质。示例性沉积的第一磷光剂混合物可具有小于约50mJ/m2的低表面能。在一些实施方式中,沉积的第一磷光剂混合物的低表面能可小于约40mJ/m2和甚至小于约30mJ/m2。优选的实施方式提供约34mJ/m2的低表面能涂层。
实验
在一个实验中，产生示例性硅酸盐-甲基硅氧烷聚合物(例如,旋涂在玻璃树脂上的512B,～10％聚合物,<2cP,霍尼韦尔(Honeywell))，其具有10重量％的红色磷光剂材料的加载量。添加额外的溶剂例如IPA、水等来增加粘度。使用旋涂机械装置在1000rpm下旋涂30秒，将该混合物旋涂到下面的基材上。观察到基材上的涂层均匀性不良，因为主体快速干燥且因为粘度较大的磷光剂颗粒(大于10μm)保留在主体的表面。此外，观察到很少颜色变化或没有颜色变化。
在第二个实验中，产生另一种硅酸盐-甲基硅氧烷聚合物，其具有0.1-1％乙二醇(或甘油)来增加它们的粘度，并具有10重量％的红色磷光剂材料的加载量。使用旋涂机械装置在1000rpm下旋涂30秒，将该混合物旋涂到下面的基材上。观察到相对于第一个实验，涂层均匀性有改善，且较大磷光剂颗粒(大于10μm)仍然保留在其表面上。在后续的在空气中于430℃下固化约1小时的固化过程之后，还观察到颜色变化。
在第三个实验中,获得HardSilAM可固化的聚倍半硅氧烷T-树脂聚合物(19-21％固体,粘度5-15cSt.,动态粘度约4-14cP)并在其中混合10重量％的红色磷光剂材料。使用旋涂机械装置在1000rpm下旋涂30秒，将该混合物旋涂到下面的基材上，然后根据预定的加热方案进行固化，即将该结构在50℃下固化，然后以40℃/分钟的速率将温度增加到240℃，由此将该结构固化0.5小时。然后，以5℃/分钟的速率将温度增加到430℃，由此将该结构固化1小时。然后，使温度以5℃/分钟的速率下降到60℃。使用旋涂机械装置在1000rpm下旋涂30秒，将该混合物的第二涂层旋涂到基材上。然后，将HardSilAM可固化的聚倍半硅氧烷T-树脂聚合物封盖层旋涂到该第二涂层上作为封盖层，该复合材料根据相同的加热方案进行固化。测量得到该复合材料的量子效率(QE)大于85％，这表明固化方案和任何与倍半硅氧烷聚合物的相互作用不降解红色磷光剂材料。获得该复合材料的颜色点信息，并在图9中进行作图。图9是色度图或颜色表，其显示根据本发明的一些实施方式的与眼睛响应卷积的各种颜色点。参考图9,可知YAG:Ce颜色点90位于570nm处，而具有在倍半硅氧烷主体中的HardSilAM树脂的在YAG上的红色实施方式提供另一个颜色点92。红色磷光剂材料叠置于YAG基材上的一些实施方式具有512B主体并如在第三个实验中所述进行处理，其呈现示例性颜色点94。可通过随膜厚度和/或EuN加载量以及下面的基材中的YAG含量的变化来增加或减少红色磷光剂材料，从而获得颜色点94的移动,即发射的或转换的白光的改变。还观察到相对于第一个实验和第二个实验，该第三复合材料的涂层均匀性有改善，且较大磷光剂颗粒(大于10μm)仍然保留在其表面上。在固化过程中没有观察到颜色变化。
还形成QE数据，用于额外的实验。在这些测量中，将示例性QE测量系统的虹膜(iris)拓宽到约2.2mm×0.5mm的斑点尺寸，其中YAG流延浇铸的样品测量为102.2％(校正到96％)。表1提供一些实施方式的QE测量的列表，其具有在下面的黄色磷光剂基材上形成层的Eu/N倍半硅氧烷旋涂的红色磷光剂材料，并在空气中于约430℃下固化1小时。
表1
表2
注释 QE(％)(未校正的)
参比_11e_..._034 99.6
17_4_HAM_红色1_430C 41.31
17_3_HAM_红色2_300C 91.91
参比_11e_..._035 99.51
17_2_HAM_红色3_250C 95.99
17_1_HAM_红色4_无热处理 105.5
参比_11e_..._036 99.75
17_1_HAM_红色5_无热处理 104.0
图10是量子效率与温度的关系图。参考图10,如上所述地在倍半硅氧烷主体中提供红色磷光剂粉末并旋涂。在该实验中，固化条件是在空气中于室温下、约250℃,430℃,和600℃下固化1小时。如图所示，从430℃拐点到600℃，QE显著降低，但在低于430℃时基本上保持相同。因此,直到约430℃，对于本发明的实施方式的热稳定性没有观察到显著变化，且还观察到在磷光剂材料与主体材料直接不存在反应性,然而,在与用于制备主体的分散剂直接观察到一些反应性。
在其它实验中,获得HardSilAM可固化的聚倍半硅氧烷T-树脂聚合物(19-21％固体,粘度5-15cSt.,动态粘度约4-14cP)并在其中混合量子点。将示例性、非限制性的量子点材料具有CdSe-Zn壳的QSP650nm添加到聚合物主体，这得到主体中的15-62mg/ml的量子点浓度。使用旋涂机械装置在1000rpm下旋涂10秒，将该混合物旋涂到下面的基材上，然后将HardSilAM可固化的聚倍半硅氧烷T-树脂聚合物封盖层旋涂到该第二涂层上作为封盖层。然后，该复合材料根据预定的加热方案进行固化，即该结构在120℃下固化,然后在240℃下固化。然后，以5℃/分钟的速率将温度增加到430℃，由此将该结构固化1小时。然后，使温度以5℃/分钟的速率下降到60℃。在另一组样品中，将示例性、非限制性的量子点材料具有CdSe-Zn壳的QSP650nm添加到聚合物主体，这得到主体中的15-62mg/ml的量子点浓度。使用旋涂机械装置在1000rpm下旋涂10秒，将该混合物旋涂到下面的基材上。没有添加封盖层。这样获得用于QSP650粉末的QE是50％(根据制造商)，且发现随着固化温度增加，这些复合材料中的每一种的QE是26-35％。
虽然本说明书可包括许多细节，但这些细节不应构成其范围的限制，相反这些特征的描述可对于特定实施方式而所特有的。在本说明书的单独的实施方式中描述的某些特征也可以组合起来在单个实施方式中实现。反之，在单一实施方式的内容中描述的各种特征也可以在多个实施方式中独立地或者以任何适当次级组合的形式实现。而且，虽然上述特征被描述成以某些组合的形式起作用，而且甚至最初也是这样要求权利的，但所要求权利的组合中的一种或多种特征在一些情况下可以从该组合中去除，所要求权利的组合可以针对次级组合或者次级组合的变化。
类似地，虽然在附图中以特定的顺序显示操作，但这不应理解为要求这些操作按照所示的特定顺序或按照先后顺序来实施，或者实施所有所示的操作来获得所需的结果。在一些实施方式中，多任务和平行的加工可为优选的。
如通过图1-13中所述的各种构造和实施方式所示，描述了发光涂层和装置的各种实施方式。
虽然已描述了本发明的优选的实施方式，但应理解所述的实施方式只是说明性的，本发明的范围仅仅由所附权利要求来限定，当给予全范围的等同体时，本领域普通技术人员自然地可进行许多修改和变化。

Claims (27)

1.一种波长转换板，其包含：
第一磷光剂层，该第一磷光剂层包含分布于第一基质中的第一磷光剂颗粒；和
第二磷光剂层，该第二磷光剂层包含分布于第二基质中的第二磷光剂颗粒；和
其中第二磷光剂层与第一磷光剂层物理接触,和
其中该第二基质包含倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料。
2.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，第一磷光剂颗粒包含发射黄光的磷光剂颗粒，第二磷光剂颗粒包含发射红光的磷光剂颗粒。
3.如权利要求2所述的波长转换板，其特征在于，第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。
4.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，输出波长作为下述至少一种的函数来确定：第二基质中第二磷光剂颗粒的加载量、第二磷光剂层的厚度、第一基质中第一磷光剂颗粒的加载量、第一磷光剂层的厚度及其组合。
5.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，该波长板的厚度是约100微米-500微米。
6.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，该第二磷光剂颗粒选自下组：(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合，以及其中第一磷光剂颗粒包含Ce:YAG。
7.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，第一磷光剂层和第二磷光剂层中的至少一种包含量子点，该量子点包含II-VI族化合物半导体纳米晶体、III-V族化合物半导体纳米晶体、IV-VI族化合物半导体纳米晶体或其组合。
8.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，第二磷光剂颗粒以约1％-约30重量％的加载量分布于第二基质中。
9.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，还包含在第二磷光剂层上方的封盖层,其中该封盖层基本上没有任何磷光剂颗粒。
10.如权利要求1所述的波长转换板，其特征在于，第二磷光剂层具有小于约50mJ/m2、小于约40mJ/m2或小于约30mJ/m2的表面能。
11.一种照明装置，其包括：
至少一个发光二极管,该至少一个发光二极管适于发射峰值波长在可见光谱区中的基色光；和
多层结构，该多层结构具有：
第一磷光剂层，该第一磷光剂层包含在第一基质中的第一磷光剂颗粒,
第二磷光剂层，该第二磷光剂层包含在第二基质中的第二磷光剂颗粒,
其中第二磷光剂层与第一磷光剂层物理接触,和
其中该第二基质包含倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料。
12.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，第一磷光剂颗粒包含发射黄光的磷光剂颗粒，第二磷光剂颗粒包含发射红光的磷光剂颗粒。
13.如权利要求12所述的照明装置，其特征在于，第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。
14.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，输出波长作为下述至少一种的函数来确定：第二基质中第二磷光剂颗粒的加载量、第二磷光剂层的厚度、第一基质中第一磷光剂颗粒的加载量、第一磷光剂层的厚度及其组合。
15.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，该第二磷光剂颗粒选自下组：(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合，以及其中第一磷光剂颗粒包含Ce:YAG。
16.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，第一磷光剂层和第二磷光剂层中的至少一种包含量子点，该量子点包含II-VI族化合物半导体纳米晶体、III-V族化合物半导体纳米晶体、IV-VI族化合物半导体纳米晶体或其组合。
17.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，第二磷光剂颗粒以约1重量％-约30重量％的量分布于第二基质中。
18.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，该多层结构还包含在第二磷光剂层上方的封盖层,其中该封盖层基本上没有任何磷光剂颗粒。
19.如权利要求11所述的照明装置，其特征在于，第二磷光剂层具有小于约50mJ/m2、小于约40mJ/m2或小于约30mJ/m2的表面能。
20.一种照明装置，其包括：
至少一个发光二极管,该至少一个发光二极管适于发射峰值波长在可见光谱区中的基色光；和
多层结构，该多层结构具有：
第一磷光剂层，该第一磷光剂层包含在整个第一基质中分布的发射黄光的磷光剂颗粒,
第二磷光剂层，该第二磷光剂层与该第一磷光剂层接触，并包含在整个第二基质中分布的发射红光的磷光剂颗粒，
其中该第二基质包含倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料，和
其中该第二磷光剂层不包含陶瓷氧化物前体。
21.如权利要求20所述的照明装置，其特征在于，该发射红光的磷光剂颗粒选自下组：(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合，以及其中发射黄光的磷光剂颗粒包含Ce:YAG。
22.如权利要求20所述的照明装置，其特征在于，第一磷光剂层、第二磷光剂层、或者第一磷光剂层和第二磷光剂层包含量子点，且其中该量子点包含II-VI族化合物半导体纳米晶体、III-V族化合物半导体纳米晶体、IV-VI族化合物半导体纳米晶体或其组合。
23.如权利要求20所述的照明装置，其特征在于，发射红光的磷光剂颗粒以约1重量％-约30重量％的量分布于第二基质中。
24.一种组合第一磷光剂材料和第二磷光剂材料的方法，所述方法包括以下步骤：
提供第一磷光剂材料；
组合第一磷光剂材料与主体基质来构建第一磷光剂混合物；
在一种或多种预定的温度下固化第一磷光剂混合物；和
将固化的第一磷光剂混合物沉积到具有第二磷光剂材料的基材上。
25.如权利要求24所述的方法，其特征在于，沉积的步骤包含旋涂、喷涂、浸涂或丝网印刷。
26.如权利要求24所述的方法，其特征在于，第一磷光剂混合物不包含陶瓷氧化物前体。
27.如权利要求24所述的方法，其特征在于，该第一磷光剂材料选自下组：(Sr,Ca,Ba,Mg)AlSiNx:Eu,Re(1≦x≦5)颗粒,(Sr,Ca,Ba,Mg)(S,Se,Te):Eu,Re颗粒，其中Re可为Nd,Pm,Sm,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,F,Cl,Br,和I中的任一种,(SrBaMg)2SiO4:Eu颗粒,M(AlSi)N3:Eu颗粒，其中M是Ca,Sr,或Ba,CaS:Eu颗粒,及其组合，其中该主体基质包含倍半硅氧烷主体材料、倍半硅氧烷-硅酸盐主体材料、溶胶-凝胶主体材料或碱/硅酸盐水玻璃主体材料，以及其中第二磷光剂颗粒包含Ce:YAG。
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