CN105453300A - 树脂薄膜、金属端子部件、以及二次电池 - Google Patents

树脂薄膜、金属端子部件、以及二次电池 Download PDF

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Abstract

本发明的树脂薄膜是在具有由聚烯烃系树脂形成的密封层的二次电池用包装材料中，配置在所述密封层和分别连接于电池内部的正极以及负极的导线之间的树脂薄膜，其具有配置于接近所述导线的位置的第一层、和配置于接近所述密封层的位置的第二层，其中经JIS？K？7122测定的所述第二层的熔解热量大于经JIS？K？7122测定的所述第一层的熔解热量。

Description

树脂薄膜、金属端子部件、以及二次电池
技术领域
本发明涉及树脂薄膜、金属端子部件、以及二次电池。
本申请要求2013年6月14日在日本提出的专利申请2013-125846号的优先权，其内容以引用的方式并入本文。
背景技术
一直以来，伴随着便携性电子器件等的小型化，多开发有能量密度高且能够小型化的锂离子电池。
作为锂离子电池的封装材料，一直以来，多使用金属制的罐，但近年来，逐渐使用更为轻量且放热性优异的多层薄膜。
在锂离子电池的电解液中，使用了碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸乙基甲酯等非质子性溶剂、和LiPF6、LiBF4等锂盐的电解质。这些锂盐与水反应生成氢氟酸，因此成为电解液的劣化或电池部件腐蚀的原因。于是，由多层薄膜形成的封装材料一般在内部设置有铝箔层。例如，已知基材层/粘接层/铝箔层/防腐蚀处理层/粘接树脂层/密封层依次层叠的封装材料。
为了从使用了由这样的多层薄膜形成的封装材料的锂离子电池供给电力，需要分别连接于正极以及负极的、称为接头片(タブ)的金属端子。接头片由金属端子(导线)和被覆导线的金属端子被覆树脂薄膜(接头片密封层)形成，在正极侧的(连接于正极的)导线中一般使用铝，在负极侧的(连接于负极的)导线中一般使用镍或者铜。接头片密封层为介于导线和封装材料之间的部件，需要有以下那样的性能。
接头片密封层所需的性能之一可列举对导线与封装材料两者具有密合性。接头片密封层与封装材料之间的密合性可通过使用热熔接性树脂来确保。另外，接头片密封层与导线之间的密合可通过将接头片密封层所用的聚烯烃树脂进行酸改性来提高。
此外，在将接头片密封层熔接于导线时，需要用接头片密封层无间隙地填充导线端部。在利用接头片密封层填充导线端部不充分的情况下，接头片密封层与导线之间产生间隙，从而成为发生内容物的泄漏或者接头片密封层与导线之间的剥离的原因。
另外，接头片密封层所需的性能之二可列举确保导线与其他部件之间的绝缘性。在将接头片密封层与导线热熔接时，取决于压力或温度的条件，存在熔接于导线的接头片密封层的厚度变薄从而无法确保绝缘性的可能性。特别是，在导线的肩部(角部)处熔接的接头片密封层的厚度最容易变薄。因此，需要使用使熔体流动速率变低从而使树脂难以流动的高熔点的树脂，来使接头片密封层的一部分难以熔解。
例如，专利文献1中，通过在接头片密封层中使用酸改性聚烯烃，从而使接头片密封层与导线之间的密合性提高，另外，通过以三层构成来制作接头片密封层，并且使所述接头片密封层的中间的层的熔点高于其他层来保持膜厚，由此确保了绝缘性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第4508199号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，在专利文献1中，虽然有关于接头片密封层的各层的熔点的规定，但没有关于熔解热的规定。因此，根据专利文献1记载的技术，在各层的熔点彼此接近的情况下，在接头片密封层热熔接时，与目标层不同的层可能熔解。特别是，在接头片的制造工序中的将接头片密封层与导线通过加热而熔接的过程中，需要在接头片与包装材料的密封层接触的部分不熔解而维持接头片密封层的形状的情况下，使接头片密封层与导线接触的部分熔解，从而将接头片密封层熔接于导线。因此，需要根据接头片与包装材料的密封层接触的部分、和接头片密封层与导线接触的部分各自的熔解热量，来降低加热温度、或者延长加热时间等，因此生产性差。
本发明鉴于上述情况而完成，其目的在于，提供一种生产性高、并且具有与导线或封装材料的密合性、且具有导线端部的填充性、以及绝缘性的二次电池用的树脂薄膜。
解决问题的手段
本发明的一个方面所述的树脂薄膜为这样一种树脂薄膜，其在具有由聚烯烃系树脂形成的密封层的二次电池用包装材料中，配置在所述密封层和分别连接于电池内部的正极以及负极的导线之间，所述树脂薄膜具有配置于接近所述导线的位置的第一层、和配置于接近所述密封层的位置的第二层，其中，经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量大于经JISK7122测定的所述第一层的熔解热量。
另外，本发明的第二方面所述的树脂薄膜为这样一种树脂薄膜，其在具有由聚烯烃系树脂形成的密封层的二次电池用包装材料中，配置在所述密封层和分别连接于电池内部的正极以及负极的导线之间，所述树脂薄膜具有配置于接近所述导线的位置的第一层、配置于接近所述密封层的位置的第二层、和配置在所述第一层和所述第二层之间的中间层，其中，经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量为经JISK7122测定的所述第一层的熔解热量以上，并且经JISK7122测定的所述中间层的熔解热量为经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量以上。
另外，所述中间层可具有经JISK7122测定的熔解热量为45mJ/mg以上的至少一层。
另外，经JISK7122测定的所述第一层的熔解热量可为15mJ/mg以上65mJ/mg以下。
另外，经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量可为25mJ/mg以上80mJ/mg以下。
另外，经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量可小于经JISK7122测定的所述密封层的熔解热量。
另外，所述中间层为具有多个层的层叠体，所述中间层中的所述多个层之中经JISK7122测定的熔解热量最小的层的所述熔解热量可大于经JISK7122测定的所述密封层的熔解热量。
所述中间层的熔点以及所述第二层的熔点可满足以下条件，即(第二层的熔点+15℃)<(中间层的熔点)<(第二层的熔点+25℃)。
所述第一层的熔点以及所述第二层的熔点可满足以下条件，即(第一层的熔点)<(第二层的熔点)<(第一层的熔点+10℃)。
所述中间层的熔点以及所述包装材料的所述密封层的熔点可满足以下条件，即(包装材料的密封层的熔点+5℃)<(中间层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点+20℃)。
所述包装材料的所述密封层的熔点以及所述第二层的熔点可满足以下条件，即(第二层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)<(第二层的熔点+15℃)。
本发明的第三方面所述的二次电池用金属端子部件具有上述第一方面或者第二方面所述的树脂薄膜。
另外，本发明的第四方面所述的二次电池具有上述第一方面或者第二方面所述的树脂薄膜。
发明效果
本发明的树脂薄膜、金属端子部件、以及二次电池生产性高，并且具有与导线或封装材料的密合性、且具有导线端部的充填性、以及绝缘性。
附图说明
[图1]为本发明的第1实施方案所述的树脂薄膜的示意性截面图。
[图2]为示出与本发明的实施方案所述的树脂薄膜接合的包装材料的构成的示意性截面图。
[图3]为本发明的第2实施方案所述的树脂薄膜的示意性截面图。
具体实施方式
以下，对本发明的树脂薄膜的实施方案进行说明。
[第1实施方案]
图1为本实施方案所述的树脂薄膜的示意性截面图。图2为示出与本发明的实施方案所述的树脂薄膜接合的包装材料的构成的示意性截面图。
本实施方案所述的金属端子部件1(以下，称为“接头片1”)具有由2层的层叠体形成的树脂薄膜11(以下，称为“接头片密封层”)、和金属端子12(以下，称为“导线12”)。
如图1所示，接头片密封层11与导线12借助于防腐蚀处理层13而接合。
另外，本实施方案所述的接头片1接合于二次电池用包装材料3(以下，简称为“包装材料3”)。如图2所示，包装材料3为基材层31、粘接层32、金属箔层33、防腐蚀处理层34、粘接树脂层35、密封层36依次层叠的层叠体。
(接头片密封层11)
从接近导线12的位置观察，接头片密封层11由按最内层(第一层)14、最外层(第二层)15的顺序形成的2层的层叠体形成。
(最内层14)
最内层14为使形成有防腐蚀处理层13的导线12与接头片密封层11接合的层。即，最内层14与导线12、和构成接头片密封层11的树脂分别具有接合性。作为构成最内层14的成分，可列举聚烯烃系树脂、对聚烯烃系树脂进行酸改性的酸改性聚烯烃系树脂。
其中，从提高接头片密封层11与导线12的接合性的角度出发，优选酸改性聚烯烃系树脂作为构成最内层14的成分。
作为聚烯烃系树脂，可列举(例如)：低密度、中密度、高密度的聚乙烯；乙烯-α烯烃共聚物，均聚、嵌段、或无规聚丙烯，丙烯-α烯烃共聚物，或者这些的酸改性物等。
作为酸改性聚烯烃，可列举(例如)：聚烯烃被不饱和羧酸或其酸酐、以及衍生物酸改性而成的化合物等。作为不饱和羧酸或其酸酐、以及衍生物，可列举(例如)：丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸、巴豆酸、衣康酸以及它们的酸酐、单酯和二酯、酰胺、酰亚胺等。其中，优选为丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、和马来酸酐，特别优选为马来酸酐。不饱和羧酸或其酸酐、以及衍生物只要相对于聚烯烃共聚即可，作为其聚合形式，可列举嵌段共聚、无规共聚、接枝共聚等。这些不饱和羧酸或其酸酐、以及衍生物可以单独使用一种，或者两种以上组合使用。
最内层14的膜厚优选为10μm以上300μm以下，更优选20μm以上250μm以下。
若最内层14的膜厚为10μm以上，则在接头片密封层11与导线12热熔接时，经接头片密封层11向导线端部的树脂的填充变得充分。另外，对于最内层14的膜厚为300μm以下的情况，在热熔接时不需要过剩的热量，也能抑制成本。
需要说明的是，在最内层14的膜厚不足10μm的情况下，在接头片密封层11与导线12热熔接时，接头片密封层11向导线端部的树脂的填充变得不充分。另外，在最内层14的膜厚超过300μm的情况下，在接头片向包装材料热熔接时，需要更多的热量，从而成为升本上升的原因。另外，考虑到接头片密封层11向导线12端部的树脂的填充性，最内层14的膜厚优选根据导线12的厚度来设定。
经JISK7122测定的最内层14的熔解热量优选为15mJ/mg以上65mJ/mg以下，更优选为18mJ/mg以上55mJ/mg以下。
若最内层14的熔解热量为15mJ/mg以上，则当接头片密封层11与导线12或包装材料3热熔接时，最内层14的树脂难以熔解，并且所述树脂不会过度流动，从而能够确保接头片密封层11的厚度。若熔解热量为65mJ/mg以下，则由于接头片密封层11与导线12热熔接时必要的树脂发生熔解，因此能够获得接头片密封层11与导线12之间充分的密合性。另外，获得了接头片密封层11向导线12端部的充分的填充性。
需要说明的是，在最内层14的熔解热量小于15mJ/mg的情况下，在将接头片密封层11和导线12或包装材料3热熔接时，最内层14的树脂易于熔解，所述树脂过度流动，从而可能难以确保膜厚。另外，在最内层14的熔解热量超过65mJ/mg的情况下，在接头片密封层11与导线12的热熔接时，最内层14的树脂不熔解，从而在接头片密封层11与导线12之间难以获得充分的密合性。另外，不能获得接头片密封层11向导线12端部的充分的填充性。
另外，最内层14的熔点优选在130℃以上145℃以下的范围内。在最内层14的熔点为130℃以上的情况下，可以获得电池制造以及电池使用时的耐热性。此外，当最内层14的熔点为145℃以下的情况下，能够获得最内层14与后述最外层15以及中间层组16之间的熔点差。
(最外层15)
最外层15为将接头片密封层11和包装材料3的密封层36接合的层。作为构成最外层15的成分，优选使得接头片密封层11与密封层36之间的接合性高的成分。例如，作为构成最外层15的成分，可列举：聚烯烃系树脂、将聚烯烃系树脂酸改性而成的酸改性聚烯烃系树脂。
作为聚烯烃系树脂、酸改性聚烯烃系树脂，可列举与在最内层14中例示的化合物相同的聚烯烃系树脂、酸改性聚烯烃系树脂。通过根据接头片密封层11中的相邻层、以及构成密封层36的树脂来选择最外层15的成分，可以提高最外层15与接头片密封层11中的相邻层的密合性、以及最外层15和密封层36的密合性。
最外层15的膜厚优选为10μm以上300μm以下，更优选为20μm以上250μm以下。
若最外层15的膜厚为10μm以上，则可充分获得接头片密封层11和导线12热熔接时向导线端部的树脂的填充。另外，若最外层15的膜厚为300μm以下，则在接头片密封层11和包装材料的密封层36热熔接时不需要大量的热，从而可以控制低成本。
需要说明的是，在最外层15的膜厚不足10μm的情况下，接头片密封层11和导线12热熔接时向导线端部的树脂的填充变得不充分。另外，在最外层15的膜厚超过300μm的情况下，在接头片密封层11和包装材料的密封层36热熔接时需要更多的热量，从而成为成本增加的原因。
最外层15的熔点优选高于最内层14的熔点，更优选地，最外层15和最内层14的熔点差为5℃以上。若最外层15的熔点高于最内层14的熔点，则在将最内层14热熔接于导线12时，最外层15不会熔解，树脂不会流动，因此易于维持接头片密封层11的形状。
另外，更优选的是，接头片密封层11满足(最内层熔点)<(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件，特别优选的是，满足(最内层熔点+5℃)<(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件。
在接头片密封层11满足(最内层熔点)<(最外层熔点)的条件的情况下，在接头片密封层11和导线12热熔接时，只有最内层14熔解，而最外层15不熔解。另外，在接头片密封层11不满足(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件，并且最外层熔点高于(最内层熔点+10℃)的情况下，则在接头片密封层11和包装材料3热熔接时，需要在高条件下热封。另外，在最外层熔点高于(最内层熔点+10℃)的情况下，接头片密封层11整体的熔点差变大，接头片密封层11的成型(挤出成型、吹塑成型等)变得困难。
经JISK7122测定的最外层15的熔解热量优选为25mJ/mg以上80mJ/mg以下，更优选为28mJ/mg以上70mJ/mg以下。
若最外层15的熔解热量为25mJ/mg以上，则接头片密封层11与导线12以及包装材料3热熔接时，最外层15的树脂难以熔解，最外层15的树脂不会过度流动，从而能够确保接头片密封层11的厚度。另外，若最外层15的熔解热量为80mJ/mg以下，则会发生接头片密封层11和包装材料3热熔接时所需的最外层15的树脂的熔解，从而获得接头片密封层11和包装材料3之间充分的密合性。
需要说明的是，在最外层15的熔解热量小于25mJ/mg的情况下，则接头片密封层11和导线12或者包装材料3热熔接时，最外层15的树脂易于熔解，并且所述树脂过度流动，从而可能不能确保接头片密封层11的膜厚。另外，在最外层15的熔解热量超过80mJ/mg的情况下，在接头片密封层11与包装材料3热熔接时，最外层15的树脂不熔解，存在在接头片密封层11和包装材料3之间不能获得充分的密合性的可能性。
另外，最外层15的熔解热量与最内层14的熔解热量相比，优选满足(最外层15的熔解热量)>(最内层14的熔解热量)的条件，更优选的是，最外层15和最内层14的熔解热量差为10mJ/mg以上。
在最外层15的熔解热量超过最内层14的熔解热量的情况下，在接头片密封层11和导线12热熔接时，最外层15不会过度流动，能够维持最外层15的形状，另外能够确保接头片密封层11的膜厚。从与最内层14密合的后述的金属制导线12的放热的方面考虑，优选熔解热量满足上述条件。
需要说明的是，在最外层15的熔解热量为最内层14的熔解热量以下的情况下，在接头片密封层11和导线12热熔接时，最外层15过度流动，从而不能维持最外层15的形状，且不能确保接头片密封层11的膜厚。从与最内层14密合的后述的金属制导线12的放热的方面考虑，优选熔解热量满足上述条件。
另外，最外层的熔点优选在130℃以上155℃以下的范围内。在最外层的熔点为130℃以上的情况下，可以赋予电池制造以及电池使用时的耐热性。另外，在最外层的熔点为155℃以下的情况下，可以获得最外层和后述中间层之间的熔点差。
(导线12)
导线12为从二次电池内部取电的端子。导线12的边缘部与接头片密封层11密合，从而防止了二次电池的内容物的泄漏。导线12的材质优选与连接的二次电池内的集电体相适应。例如，在锂离子电池的情况下，由于在正极的集电体中使用了铝，因此优选正极的导线12也使用铝。另外，在锂离子电池的情况下，关于负极侧的(连接于负极的)导线12，从集电体使用铜、以及耐腐蚀性的观点出发，作为导线12，优选使用这样的导线，该导线使用了表面进行了镀镍的铜、或者镍。
从导线12相对于电解液的耐腐蚀性的观点出发，正极侧(与正极连接的)导线12优选使用1N30等铝纯度为97％以上的铝。另外，由于接头片1和包装材料3的热熔接部还有弯曲的情况，因此，从赋予柔性的目的出发，更优选使用经退火调质的O材的铝。
导线12的厚度因电池的尺寸、容量而不同，在便携电子器件等中使用的小型用途的电池的情况下为50μm以上，在蓄电、车载用途等的电池的情况下为100μm以上500μm以下。出于减小电池中的导线12的电阻的目的，也可以使用厚度更大的导线12。优选根据导线12的厚度选择适宜的接头片密封层11的厚度。
(防腐蚀处理层13)
防腐蚀处理层13起到防止二次电池所用的腐蚀成分引起的导线12的腐蚀的作用。例如，在锂离子电池的情况中，防腐蚀处理层13防止由LiPF6、LiBF4等锂盐、以及这些锂盐和水反应生成的氢氟酸引起的导线12的腐蚀。防腐蚀处理层13优选为由涂布型、或者浸渍型的耐酸性的防腐蚀处理剂形成的涂膜，并且若防腐蚀处理层13为所述涂膜，则可提高导线12对酸的腐蚀的防止效果。所述涂膜可通过(例如)以下处理等而形成，所述处理为：利用由氧化铈、磷酸盐以及各种热固化性树脂制备的防腐处理剂的二氧化铈溶胶处理；以及利用由铬酸盐、磷酸盐、氟化物以及各种热固化性树脂制备的防腐处理剂的铬酸盐处理。另外，关于防腐蚀处理层13，只要是能够充分获得导线12的耐腐蚀性的涂膜即可，而不限于经前述处理形成的涂膜。
例如，也可以经磷酸盐处理、勃姆石处理等形成防腐蚀处理层13。
(接头片1的制造方法)
以下，对接头片1的制造方法进行说明。但，接头片1的制造方法并不限于以下方法。
作为接头片1的制造方法，例如，可列举具有以下步骤(1-1)以及(1-2)的方法。
(1-1)使接头片密封层11成型的步骤。
(1-2)将接头片密封层11热熔接于导线12的步骤。
步骤(1-1)
通过挤出成型制备接头片密封层11。作为成型方法，可列举利用T模的挤出成型、吹塑成型等，其中，优选吹塑成型。接头片密封层11的挤出温度优选为180℃以上300℃以下。
若接头片密封层11的挤出温度为180℃以上，则接头片密封层11所用的树脂充分熔解，可以稳定地从螺杆挤出所述树脂。若接头片密封层11的挤出温度为300℃以下，则可以抑制由接头片密封层11所用的树脂的氧化等引起的接头片密封层11的明显劣化。
需要说明的是，在接头片密封层11的挤出温度低于180℃的情况下，接头片密封层11中所用的树脂熔解不充分，并且接头片密封层11所用的树脂从螺杆中的挤出变得不稳定。另外，在接头片密封层11的挤出温度大于300℃的情况下，由接头片密封层11所用的树脂的氧化等引起的劣化加剧从而品质劣化。
优选的是，根据接头片密封层11的设定膜厚来适当选择螺杆的旋转数、吹胀比、卷取速度。另外，最内层14以及最外层15的膜厚比可以根据螺杆的旋转数来变化。
步骤(1-2)
在通过加热使接头片密封层11的最内层14熔解的同时，对接头片密封层11以及导线12进行加压，从而使接头片密封层11与导线12密合。在将接头片密封层11与导线12进行热熔接时，为了确保接头片密封层11的膜厚，需要只使最内层14熔解、而不使最外层15熔解从而维持形状。若最内层14的熔解热量比最外层15的熔解热量小，则通过适当设定接头片密封层11的加热温度以及加热时间，可以维持最外层15的形状，同时获得最内层14和导线12之间的充分的密合性。最内层14和最外层15的熔解热量差越大，越能够加大接头片密封层11的加热温度并缩短加热时间等，从而提高生产性。
(包装材料3)
本实施方案所述的包装材料3是基材层31、粘接层32、金属箔层33、防腐蚀处理层34、粘接树脂层35、以及密封层36按顺序层叠的层叠体。
基材层31起到以下作用，即在制造二次电池时赋予热熔接中的耐热性、以及抑制在二次电池的成型加工或流通时可能引起的针孔的发生。从提高刺穿强度、冲击强度的方面考虑，作为基材层31的材料，可使用双轴拉伸聚酰胺薄膜或者双轴拉伸聚酯薄膜。其中，从提高包装材料3的成型性方面考虑，作为基材层31的材料，优选双轴拉伸聚酰胺薄膜。另外，基材层31可以是层叠构成，(例如)可以是将双轴拉伸聚酰胺薄膜和双轴拉伸聚酯薄膜进行了层叠的层叠构成。特别是，通过将双轴拉伸聚酯薄膜配置在包装材料3的最外层，可以获得最外层的耐电解液性。
粘接层32为将基材层31和金属箔层33接合的层，并且在包装材料3的冷成型加工时，起到用于通过基材层31保护金属箔层33的辅助性作用。作为构成粘接层32的接合剂，可列举丙烯酸系树脂接合剂、环氧树脂系接合剂、聚氨酯树脂系接合剂、密胺树脂系接合剂、脲树脂系接合剂、聚酰亚胺树脂系接合剂等。其中，作为粘接层32的材料，优选聚氨酯树脂系接合剂。聚氨酯树脂接合剂可以是使2官能以上的芳香族系或者脂肪族系异氰酸酯的固化剂与聚酯多元醇、聚醚多元醇、丙烯酸多元醇等的主剂作用而形成的树脂即2液固化型接合剂。接合剂可单独使用1种，或者2种以上组合使用。
作为金属箔层33，可使用铝、不锈钢等各种金属箔。特别是，从防湿性、延展性等加工性以及成本的方面出发，作为金属箔层33，优选铝箔。作为铝箔，一般可使用软质铝箔。其中，从赋予耐针孔性、以及成型时的延展性的方面出发，优选使用了含有铁的铝箔的层。
防腐蚀处理层34起到以下作用，即提高金属箔层33和粘接树脂层35的密合力、同时抑制由电解液或因电解液与水分反应产生的氢氟酸所引起的金属箔层33的腐蚀。防腐蚀处理层34优选为通过涂布型、或浸渍型的耐酸性防腐处理剂形成的涂膜，若防腐蚀处理层34为所述涂膜，则提高了金属箔层33对酸的腐蚀的防止效果。
粘接树脂层35为接合密封层36、和形成有防腐蚀处理层34的金属箔层33的层。作为构成粘接树脂层35的树脂，优选热塑性树脂。例如，作为粘接树脂层35的材料，可列举(例如)聚烯烃系树脂、弹性体树脂、以及将将聚烯烃系树脂酸改性的酸改性弹性体树脂。其中，作为粘接树脂层35的材料，优选与金属箔层33具有优异的接合性的酸改性聚烯烃系树脂。作为聚烯烃系树脂，可列举与在最内层14中例示的化合物相同的聚烯烃系树脂。聚烯烃系树脂以及酸改性聚烯烃系树脂的耐电解液性优异，并且即使在氢氟酸产生时，也易于抑制由粘接树脂的劣化引起的包装材料3的各层间的密合力的降低。
密封层36为包装材料3的最内层，并且是二次电池组装时被热熔接的层。作为构成密封层36的薄膜的成分，可列举聚烯烃系树脂、以及对聚烯烃系树脂进行酸改性的酸改性聚烯烃系树脂。其中，从水蒸汽阻隔性优异的方面、以及不会因热封而过度破坏从而易于形成电池形态的方面出发，作为密封层36的材料，优选聚烯烃系树脂。
作为可适用于密封层36的聚烯烃系树脂，可列举与在最内层14中例示的化合物相同的聚烯烃系树脂，并且特别优选聚丙烯。密封层36可以通过混合了前述各种树脂的薄膜形成。另外，密封层36可以是单层薄膜，也可以是多层薄膜。
在与最外层15的熔解热量比较时，经JISK7122测定的密封层36的熔解热量优选为(密封层36的熔解热量)>(最外层15的熔解热量)。通过密封层36的熔解热量满足上述条件，在将接头片密封层11和包装材料3热熔接时，即使在从由金属形成的导线12放热的情况下，也能充分获得最外层15和密封层36的密合性。
另外，关于包装材料的密封层的熔点和接头片密封层所用的树脂薄膜的熔点之间的关系，优选满足(最外层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)<(最外层的熔点+15℃)的条件。
在满足(最外层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)的条件的情况下，即使存在从导线(金属制的导线)的放热，也能获得接头片和包装材料之间的密合性。
在不满足(包装材料的密封层的熔点)<(最外层的熔点+15℃)的条件的情况下，在热熔接时，存在接头片密封层过度熔解的可能。
(接头片1和包装材料3的接合方法)
通过热熔接，将接头片1和包装材料3接合。与包装材料3彼此间的热熔接相比，在接头片1和包装材料3的热熔接之中需要更多的热量。作为将接头片1和包装材料3接合时的加热温度，从使接头片1和包装材料3密合的目的出发，需要为最外层15以及密封层36的熔点以上，并且从确保接头片密封层11的膜厚的观点出发，优选最内层14以及最外层15不会过度流动的加热温度及加热时间。
通过以上说明的步骤可以获得接头片1，并能进行接头片1和包装材料3的接合。
需要说明的是，接头片1的制造方法以及将接头片1和包装材料3接合的方法不限于依次实施前述工序的方法。
下面，举出本发明的树脂薄膜的实施方案的其他例子，说明其具体内容。
[第2实施方案]
图3为本实施方案所述的树脂薄膜的示意性截面图。
如图3所示，本实施方案所述的树脂薄膜21(以下，称为接头片密封层21)在具有3层结构这一方面与上述第1实施方案不同。即，本实施方案所述的接头片密封层21在最内层14和最外层15之间具有中间层组16。
(最内层14)
构成最内层14的成分、膜厚、以及熔点与第1实施方案相同，并且优选按与上述第1实施方案相同的方式选择。
(最外层15)
构成最外层15的成分、膜厚、以及熔点与第1实施方案相同，并且优选按与上述第1实施方案相同的方式选择。
经JISK7122测定的最外层15的熔解热量优选为25mJ/mg以上80mJ/mg以下，更优选28mJ/mg以上70mJ/mg以下。
若最外层15的熔解热量为25mJ/mg以上，则接头片密封层21与导线12或包装材料3热熔接时，最外层15的树脂不会过度熔解，所述树脂不会过度流动，从而能够确保接头片密封层21的膜厚。另外，若最外层15的熔解热量为80mJ/mg以下，则会发生接头片密封层21和包装材料3热熔接时所必需的最外层15的树脂的熔解，从而可获得接头片密封层21和包装材料3之间充分的密合性。
需要说明的是，在最外层15的熔解热量小于25mJ/mg的情况下，则接头片密封层21与导线12或者包装材料3热熔接时，最外层15的树脂易于熔解，所述树脂过度流动，从而可能不能确保膜厚。另外，在最外层15的熔解热量超过80mJ/mg的情况下，在接头片密封层21与包装材料3热熔接时，最外层15的树脂不熔解，存在在接头片密封层21和包装材料3之间不能获得充分的密合性的可能性。
另外，与最内层14的熔解热量相比，最外层15的熔解热量优选满足(最外层15的熔解热量)≧(最内层14的熔解热量)的条件，更优选满足(最外层15的熔解热量)>(最内层14的熔解热量)的条件。另外，更优选的是，最外层15和最内层14的熔解热量差为10mJ/mg以上。
最外层15的熔解热量为最内层14的熔解热量以上的情况下，在接头片密封层21和导线12热熔接时，最外层15难以过度流动，从而维持了最外层15的形状。另外，可以确保接头片密封层21的膜厚。
需要说明的是，在最外层15的熔解热量小于最内层14的熔解热量的情况下，在接头片密封层21和导线12热熔接时，最外层15过度流动，从而不能维持最外层15的形状。并且不能确保接头片密封层21的膜厚。若最外层15和最内层14的熔解热量差大，则将接头片密封层21和导线12加热熔接时，最外层15难以熔解，从而提高了接头片密封层21以及导线12的加热温度，并且缩短了接头片密封层21以及导线12的加热时间。从与最内层14密合的导线12的放热的方面考虑，最外层15以及最内层14熔解热量也优选满足上述条件。
通过将最外层15的成分设为与最内层14相同的成分，可以使接头片密封层21的制膜简易化。然而，在该情况下，由于最内层14和最外层15的熔解热量变得相同，因此，需要在低加热温度下长时间加热，以不使最外层15的形状发生变化，而仅使最内层14熔解。
另外，与上述第1实施方案相同，接头片密封层21优选进一步满足(最内层熔点)<(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件，特别优选满足(最内层熔点+5℃)<(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件。
(中间层组16)
中间层组16为配置在最内层14以及最外层15之间的层组，并且由1层或2层以上的层叠体形成。作为构成中间层组16的成分，从提高中间层组16与最内层14和最外层15的密合性的目的出发，可列举聚烯烃系树脂、以及对聚烯烃系树脂进行酸改性的酸改性聚烯烃系树脂。另外，出于确保将接头片密封层21热熔接于导线12时的接头片密封层21的膜厚的目的，中间层组16可以借助接合剂包含聚酯薄膜等的层。作为聚烯烃系树脂、以及酸改性聚烯烃系树脂，可列举与最内层14中例示的相同的聚烯烃系树脂、以及酸改性聚烯烃系树脂。
中间层组16的膜厚优选为10μm以上200μm以下，更优选为20μm以上120μm以下。
若中间层组16的膜厚为10μm以上，则能够确保接头片的绝缘性，并且若中间层组16的膜厚为200μm以下，则能够抑制成本。
需要说明的是，在中间层组16的膜厚不足10μm的情况下，不能确保接头片的绝缘性，在中间层组16的膜厚超过200μm的情况下，成为成本增加的原因。
优选的是，经JISK7122测定的中间层组16之中的至少一层的熔解热量为45mJ/mg以上。
若中间层组16的任一层的熔解热量均为45mJ/mg以上，则在接头片密封层21与导线12或者包装材料3热熔接时，中间层组16的树脂不会过剩地熔解，所述树脂不会过度流动，从而可确保接头片密封层21的膜厚。
需要说明的是，在中间层组16的任一层的熔解热量均小于45mJ/mg的情况下，则在接头片密封层21与导线12或者包装材料3热熔接时，中间层组16的树脂易于熔解，从而所述树脂会过度流动，可能不能确保接头片密封层21的膜厚。另一方面，对中间层组16的熔解热量的上限值没有特别限定，只要是不影响其他性能的范围即可。
优选的是，经JISK7122测定的中间层组16中的至少一层的熔解热量为160mJ/mg以下。
在中间层组16的任一层的熔解热量均大于160mJ/mg的情况下，成型加工时用于熔解树脂的热量过大，不适于成型加工。
另外，在与最外层15以及密封层36的熔解热量比较时，优选的是，中间层组16之中至少一层的熔解热量满足(中间层组16的熔解热量)>(最外层15的熔解热量)的条件，并且满足(中间层组16的熔解热量)>(密封层36的熔解热量)的条件。另外，更优选的是，中间层组16之中至少一层和最外层15的熔解热量差为10mJ/mg以上，并且，中间层组16之中至少一层和密封层36的熔解热量差为10mJ/mg以上。
在中间层组16中的任意的熔解热量为最外层15以及密封层36的熔解热量以下的情况下，在接头片密封层21与导线12或包装材料3热熔接时，中间层组16过度流动，从而不能确保接头片密封层21的膜厚。另外，不能确保接头片密封层21的绝缘性。
优选的是，接头片密封层21满足(最外层熔点+15℃)<(中间层熔点)<(最外层熔点+25℃)的条件。
在不满足(最外层熔点+15℃)<(中间层熔点)的条件的情况下，在热熔接时，存在中间层熔解的可能，并且不能确保绝缘性。
在不满足(中间层熔点)<(最外层熔点+25℃)的条件的情况下，接头片密封层整体的熔点之差变大，并且变得不能成型(挤出成型、吹塑成型)。
另外，中间层组16的熔点优选在150℃以上170℃以下的范围内。在中间层组16的熔点在150℃以上的情况下，可以获得中间层组16与最内层14以及最外层15的熔点差。另外，由于聚烯烃系树脂的已知的熔点的临界温度为170℃左右，因此，优选将中间层组16的熔点设为170℃以下。
另外，在后述的三层构成的接头片密封层中，对于包装材料的密封层的熔点和接头片密封层所用的树脂薄膜的熔点的关系，优选满足(包装材料的密封层的熔点+5℃)<(中间层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点+20℃)的条件。
在满足(包装材料的密封层的熔点+5℃)<(中间层的熔点)的条件的情况下，在接头片和包装材料热熔接时，中间层不熔解，并且保持绝缘性。
在不满足(中间层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点+20℃)的条件的情况下，接头片密封层整体的熔点之差变大，并且变得不能成型(挤出成型、吹塑成型)。
(接头片2的制造方法)
以下，对接头片2的制造方法进行说明。但是，接头片2的制造方法不限于以下方法。
作为接头片2的制造方法，例如，可列举具有下述步骤(2-1)以及(2-2)的方法。
(2-1)制造接头片密封层21的步骤。
(2-2)将接头片密封层21热熔接于导线12的步骤。
步骤(2-1)
在接头片密封层21为以聚烯烃系树脂、或者对聚烯烃系树脂进行酸改性的酸改性聚烯烃系树脂作为主要成分的树脂的情况下，通过挤出成型制备接头片密封层21。作为成型方法，可列举利用T模的挤出成型、吹塑成型等，其中，优选吹塑成型。接头片密封层21的挤出温度优选为180℃以上300℃以下。在接头片密封层21的挤出温度低于180℃的情况下，树脂的熔解不充分，并且从螺杆中的挤出变得不稳定。另外，在接头片密封层21的挤出温度大于300℃的情况下，由接头片密封层21的树脂的氧化等引起的劣化加剧，从而所得的接头片密封层21的品质劣化。优选的是，根据接头片密封层21的所设定膜厚来适当选择螺杆的旋转数、吹胀比、卷取速度。另外，最内层14以及最外层15的膜厚比可以根据螺杆的旋转数而变化。
在接头片密封层21借助于接合剂含有聚酯薄膜等的层的情况中，使用接合剂通过干式层压等的技术贴合聚酯薄膜等的层，从而制备接头片密封层21。作为通过贴合聚酯薄膜等的层从而制备接头片密封层21的方法，可列举干式层压、非溶剂层压、湿式层压等的技术。为了促进接头片密封层21的接合性，在室温～100℃的范围下对接头片密封层21进行老化(熟化)处理。
步骤(2-2)
在通过加热接头片密封层21从而使最内层14熔解的同时，对接头片密封层21进行加压，从而使接头片密封层21与导线12密合。在将接头片密封层21与导线12进行热熔接时，为了确保接头片密封层21的膜厚，需要只将最内层14熔解，且不使最外层15熔解从而维持形状。若最内层14的熔解热量比最外层15的熔解热量还小，则可以通过适当设定接头片密封层21的加热温度以及加热时间，维持最外层15的形状，同时获得最内层14和导线12之间的充分的密合性。
最内层14和最外层15的熔解热量差越大，越能够加大接头片密封层21的加热温度并缩短接头片密封层21的加热时间等，从而提高接头片2的生产性。
(接头片2和包装材料3的接合方法)
通过热熔接，将接头片2和包装材料3接合。与包装材料3彼此间的热熔接的情况相比，在接头片2和包装材料3的热熔接之中需要更多的热量。作为接头片2和包装材料3的加热温度，从使接头片2和包装材料3密合的目的出发，需要在最外层15以及密封层36的熔点以上的温度下加热。并且从确保接头片密封层21的膜厚的观点出发，优选接头片密封层21的树脂不过度流动的加热温度和加热时间。在中间层组16的熔解热量比最外层15的熔解热量以及密封层36的熔解热量高的情况下，通过在最外层15以及密封层36熔解并且中间层组中的至少一层不熔解的条件下加热接头片2，可以确保接头片密封层21的膜厚，同时获得接头片2与包装材料3之间的密合性。
通过以上说明的步骤获得了接头片2，并进行接头片2和包装材料3的接合。
需要说明的是，接头片2的制造方法以及将接头片2和包装材料3接合的方法不限于依次实施前述工序的方法。
实施例
以下，通过实施例详细说明本发明，但本发明不受以下的记载所限定。
[使用材料]
以下示出本实施例中使用的材料。
(最内层14)
最内层A-1：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量10mJ/mg)
最内层A-2：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量15mJ/mg)
最内层A-3：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量30mJ/mg)
最内层A-4：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量70mJ/mg)
最内层A-5：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量10mJ/mg)
最内层A-6：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量15mJ/mg)
最内层A-7：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量30mJ/mg)
最内层A-8：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量70mJ/mg)
(最外层15)
最外层B-1：聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量20mJ/mg)
最外层B-2：聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量40mJ/mg)
最外层B-3：聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量75mJ/mg)
最外层B-4：聚丙烯系树脂。(厚度50μm、熔解热量85mJ/mg)
最外层B-5：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量20mJ/mg)
最外层B-6：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量35mJ/mg)
最外层B-7：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量40mJ/mg)
最外层B-8：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量75mJ/mg)
最外层B-9：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量85mJ/mg)
(中间层组16)
中间层组C-1：聚丙烯系树脂。(厚度40μm、一层的熔解热量40mJ/mg)
中间层组C-2：聚丙烯系树脂。(厚度40μm、一层的熔解热量60mJ/mg)
中间层组C-3：聚丙烯系树脂。(厚度40μm、一层的熔解热量95mJ/mg)
(导线12)
导线D-1：正极侧铝制金属端子。(厚度100μm、宽5mm、长50mm)
导线D-2：负极侧镍制金属端子。(厚度100μm、宽5mm、长50mm)
(防腐蚀处理层13)
本实施例的防腐蚀处理层13由涂布型二氧化铈溶胶处理用的下述的处理剂形成。
处理剂E-1：处理剂E-1为以氧化铈、磷酸、以及丙烯酸系树脂为主体的涂布型二氧化铈溶胶处理用的处理剂。
(包装材料3)
包装材料F-1：包装材料F-1为基材层31(聚酰胺薄膜25μm)、粘接层32(聚氨酯树脂系接合剂)、金属箔层33(铝箔40μm)、防腐蚀处理层34(涂布型二氧化铈溶胶处理用的处理剂)、粘接树脂层35(马来酸酐改性聚丙烯系树脂20μm)、以及密封层36(聚丙烯薄膜40μm、熔解热量37mJ/mg)依次层叠的层叠体。
包装材料F-2：包装材料F-2为基材层31(聚酰胺薄膜25μm)、粘接层32(聚氨酯树脂系接合剂)、金属箔层33(铝箔40μm)、防腐蚀处理层34(涂布型二氧化铈溶胶处理用的处理剂)、粘接树脂层35(马来酸酐改性聚丙烯系树脂20μm)、以及密封层36(聚丙烯薄膜40μm、熔解热量45mJ/mg)依次层叠的层叠体。
包装材料F-3：包装材料F-3为基材层31(聚酰胺薄膜25μm)、粘接层32(聚氨酯树脂系接合剂)、金属箔层33(铝箔40μm)、防腐蚀处理层34(涂布型二氧化铈溶胶处理用的处理剂)、粘接树脂层35(马来酸酐改性聚丙烯系树脂20μm)、以及密封层36(聚丙烯薄膜40μm、熔解热量90mJ/mg)依次层叠的层叠体。
[接头片的制备]
向导线D-1的两面涂布处理剂E-1，干燥，从而形成防腐蚀处理层13。然后，从两面用密封层夹着导线D-1，在熔接温度150℃以及熔接时间10秒的条件下加热熔接，从而制备正极接头片。另外，通过与导线D-1相同的步骤，使用导线D-2制备负极接头片。
[评价用电池样品的制备]
将包装材料F-1或F-2切成长边90mm、短边50mm。以将所述切成的包装材料的长边等分的方式折叠所述切成的包装材料，并且用所述折叠的包装材料的成45mm的边包夹以前述方法制备的正极接头片以及负极接头片。然后，在熔接温度190℃以及熔接时间3秒的条件下，将正极接头片以及负极接头片加热熔接于所述折叠的包装材料的所述边(成45mm的边)，由此将正极接头片以及负极接头片接合于包装材料。然后，通过在熔接温度190℃以及熔接时间3秒的条件下加热熔接接合了所述正极接头片以及负极接头片的包装材料的50mm边，由此使其接合，从而获得具有3边封闭的袋状结构的带接头片的包装材料。然后，向所述袋状结构的带接头片的包装材料的内部添加2ml电解液(溶解有相对于碳酸亚乙酯/碳酸二甲酯/碳酸二乙酯＝1/1/1(质量比)LiPF6(六氟磷酸锂)为1.5mol/L的溶液)。然后，在熔接温度190℃以及熔接时间3秒的条件下，将添加了所述电解液的袋状结构的带接头片的包装材料的剩下一边加热熔接，从而制备评价用电池样品。
[热熔接时的接头片密封层的形状的评价方法]
对于各例中获得的接头片的接头片密封层的最外层，目视观察通过导线和接头片密封层的热熔接是否使形状发生变化。
按照以下基准进行评价。
“○(优)”：未发现由热熔接引起的最外层的形状变化。
“×(不良)”：发现由热熔接引起的最外层的形状变化。
[接头片密封层和包装材料的密合性的评价]
为了评价各例中所得评价用电池样品的接头片和包装材料的密合性，利用拉伸试验机测定接头片密封层和导线12的剥离强度。
按照以下基准进行评价。
作为评价基准的剥离强度(基准剥离强度)使用了由实施例1中的密合性的试验结果所获得的剥离强度。在下表1中，实施例1的密合性一栏中的“-”表示基准剥离强度自身。
“○(优)”：与基准剥离强度相比，剥离强度的降低不足10％。或者，与基准剥离强度相比，剥离强度提高。
“△(良)”：与基准剥离强度相比，剥离强度的降低为10％以上且小于20％。
“×(不良)”：与基准剥离强度相比，剥离强度降低20％以上。
[导线和包装材料的绝缘性的评价]
通过测试机确认各例中制备的评价用电池样品的正极导线以及负极导线与包装材料的金属箔层之间有无短路。
按照以下基准进行评价。
“○(优)”：100个样本中短路的样本为0个。
“△(良)”：100个样本中短路的样本为1个以上且不足5个。
“×(不良)”：100个样本中短路的样本为5个以上。
[导线端部填充性的评价]
利用高渗透性染色液(株式会社タイホ一コ一ザイ制，ミクロチェック)对各例中制备的接头片进行染色，并评价填充性。
按照以下基准进行评价。
“○(优)”：50个样本中，在导线端部高渗透性染色液渗透并染色的样本为0个。
“△(良)”：50个样本中，在导线端部高渗透性染色液渗透并染色的样本为1个以上且不足3个。
“×(不良)”：50个样本中，在导线端部高渗透性染色液渗透并染色的样本为3个以上。
[实施例1～5以及比较例1～2]
通过所述制备方法，制备表1所示构成的接头片以及评价用电池样品。将形状、密合性、绝缘性、以及填充性的评价结果一并示于表1。
[表1]
如表1所示，在实施例1中，形状、密合性、绝缘性、以及填充性的任意的评价结果均没有问题。
关于接头片密封层和包装材料的密合性，将实施例1与最外层的熔解热量为85mJ/mg的实施例5相比时，最外层的熔解热量为40mJ/mg的实施例1一方结果更好。
关于绝缘性，将实施例1与最内层的熔解热量为10mJ/mg的实施例2以及最外层的熔解热量为20mJ/mg的实施例4相比时，最内层的熔解热量为30mJ/mg并且最外层的熔解热量为40mJ/mg的实施例1一方结果更优选。
关于填充性，将实施例1与最内层的熔解热量为70mJ/mg的实施例3相比时，最内层的熔解热量为30mJ/mg的实施例1一方的填充性的结果更好。
另一方面，在熔解热量的顺序为(最内层的熔解热量)>(最外层的熔解热量)的比较例1中，在接头片制备时的加热熔接中，最外层的形状发生了变形。
另外，在(最外层的熔解热量)>(密封层的熔解热量)的比较例2中，接头片密封层和包装材料的密合性不够充分。
[实施例6～11以及比较例3～5]
接着，通过前述制备方法，制备了表2所示构成的接头片以及评价用电池样品。将形状、密合性、绝缘性、以及填充性的评价结果一并示于表2。
需要说明的是，在表2所示构成的接头片以及评价用电池样品的密合性的项目中，作为评价的基准的剥离强度(基准剥离强度)使用了由实施例6中的密合性试验结果所获得的剥离强度。在下述表2中，实施例6的密合性一栏中的“-”表示基准剥离强度自身。
[表2]
如表2所示，在实施例6中，形状、密合性、绝缘性、以及填充性的任意的评价结果均没有问题。
关于接头片密封层和包装材料的密合性，将实施例6与最外层的熔解热量为85mJ/mg的实施例10相比时，最外层的熔解热量为40mJ/mg的实施例6一方结果更好。
关于绝缘性，将实施例6与最内层的熔解热量为10mJ/mg的实施例7、最外层的熔解热量为20mJ/mg的实施例9以及中间层组的熔解热量为40mJ/mg的实施例11相比时，最内层的熔解热量为30mJ/mg、最外层的熔解热量为40mJ/mg且中间层组的熔解热量为60mJ/mg的实施例6一方结果更优选。
关于填充性，将实施例6与最内层的熔解热量为70mJ/mg的实施例8相比时，最内层的熔解热量为30mJ/mg的实施例6一方的填充性的结果更好。
另一方面，在熔解热量的顺序为(最内层的熔解热量)>(最外层的熔解热量)的比较例3中，在接头片制备时的加热熔接中，最外层的形状发生了变形。
另外，在(最外层的熔解热量)>(密封层的熔解热量)的比较例4中，接头片密封层和包装材料的密合性不够充分。在(密封层的熔解热量)>(中间层组的熔解热量)的比较例5中，绝缘性不充分。
此外，在以下所示的实施例以及比较例中，将上述评价用电池样品的材料变更为如下所示的材料。
[使用材料]
(最内层14)
最内层A-9：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量19mJ/mg、熔点137℃)
最内层A-10：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量26mJ/mg、熔点140℃)
最内层A-11：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量30mJ/mg、熔点143℃)
最内层A-12：马来酸酐改性聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量62mJ/mg、熔点159℃)
(最外层15)
最外层B-10：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量26mJ/mg、熔点140℃)
最外层B-11：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量30mJ/mg、熔点143℃)
最外层B-12：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量62mJ/mg、熔点159℃)
最外层B-13：聚丙烯系树脂。(厚度30μm、熔解热量75mJ/mg、熔点161℃)
(中间层组16)
中间层组C-4：聚丙烯系树脂。(厚度40μm、一层的熔解热量19mJ/mg、熔点137℃)
中间层组C-5：聚丙烯系树脂。(厚度40μm、一层的熔解热量62mJ/mg、熔点159℃)
中间层组C-6：聚丙烯系树脂。(厚度40μm、一层的熔解热量75mJ/mg、熔点161℃)
(包装材料3)
包装材料F-4：包装材料F-4为基材层31(聚酰胺薄膜25μm)、粘接层32(聚氨酯树脂系接合剂)、金属箔层33(铝箔40μm)、防腐蚀处理层34(涂布型二氧化铈溶胶处理用的处理剂)、粘接树脂层35(马来酸酐改性聚丙烯系树脂20μm)、以及密封层36(聚丙烯薄膜40μm、熔解热量45mJ/mg、熔点152℃)依次层叠的层叠体。
包装材料F-5：包装材料F-5为基材层31(聚酰胺薄膜25μm)、粘接层32(聚氨酯树脂系接合剂)、金属箔层33(铝箔40μm)、防腐蚀处理层34(涂布型二氧化铈溶胶处理用的处理剂)、粘接树脂层35(马来酸酐改性聚丙烯系树脂20μm)、以及密封层36(聚丙烯薄膜40μm、熔解热量75mJ/mg、熔点161℃)依次层叠的层叠体。
需要说明的是，关于导线12以及防腐蚀处理层13的形成中所用的处理剂，使用了实施例1～11以及比较例1～5中使用的导线D-1和导线D-2、以及处理剂E-1。按照上述[接头片的制备]的方法，制备了正极接头片以及负极接头片。
使用上述材料，按照与上述[评价用电池样品的制备]一项中记载的制备方法相同的方式，制备了表3～5所示构成的接头片以及评价用电池样品。
此外，将上述[热熔接时的接头片密封层的形状的评价方法]变更为以下所述的评价方法，进行评价用电池样品的评价。
[热熔接时的接头片密封层的形状的评价方法]
对于各例中获得的接头片的接头片密封层的最外层，目视观察通过导线和接头片密封层的热熔接是否使形状发生变化。按照以下基准进行评价。
“○(优)”：在20个样本中，发现了由热熔接引起的最外层的形状变化的样本为0个。
“Δ(良)”：在20个样本中，发现了由热熔接引起的最外层的形状变化的样本为1个以上不足3个。
“×(不良)”：在20个样本中，发现了由热熔接引起的最外层的形状变化的样本为3个以上。
需要说明的是，在以下所示的实施例以及比较例中，关于[接头片密封层和包装材料的密合性的评价]、[导线和包装材料的绝缘性的评价]、以及[导线端部填充性的评价]，通过与上述的评价方法相同的基准进行评价。
[实施例12～14以及比较例6～9]
将形状、密合性、绝缘性、以及填充性的评价结果一并示于表3。
在表3所示构成的接头片以及评价用电池样品的密合性的项目中，作为评价的基准的剥离强度(基准剥离强度)使用了由实施例12中的密合性试验结果所获得的剥离强度。在下述表3中，实施例12的密合性一栏中的“-”表示基准剥离强度自身。
[表3]
如表3所示，在实施例12中，形状、密合性、绝缘性、以及填充性的任意的评价中均获得了优异的结果。
关于实施例13的密合性，由于最外层的熔点高，接头片与密封层密合困难，但由于最内层和最外层的熔解热量的差不大，因此通过升高热熔接时的温度并延长热熔接的时间，可使得接头片与密封层得以密合。
关于实施例13的填充性，由于最内层熔解困难，结果为“良”。在实施例13中，由于最外层更加难以熔解，因此通过升高热熔接时的温度并延长热熔接的时间，可以提高填充性。
关于实施例13的形状评价以及绝缘性，获得了与实施例12同样优异的结果。
在实施例14的形状评价中，由于最外层比实施例12更易于熔解，因此结果为“良”。
关于实施例14的绝缘性，与形状评价相同，由于与实施例12相比最外层更易于熔解，因此有最外层易于流动的倾向。
关于实施例14的密合性以及填充性，获得了与实施例12同样优异的结果。
关于比较例6的形状评价，由于最外层的熔点以及熔解热量比最内层的熔点以及熔解热量还低，因此最外层比最内层更先熔解，从而比较例6的最外层的形状不能维持。
关于比较例6的绝缘性，由于最内层以及最外层发生熔解，因此未能确保接头片密封层的膜厚，而未能获得绝缘性。
关于比较例7的形状评价以及绝缘性，因与比较例6相同的理由，未能获得优异的结果。
另外，在比较例7中，由于在最内层和最外层使用了具有同样特性的树脂，因此最内层和最外层这两层均熔解了。
关于比较例8的形状评价，因与比较例6相同的理由，未获得优异的结果。
关于比较例8的填充性，比较例8最内层难以熔解，并且未能用接头片密封层的树脂填充导线周围。
需要说明的是，实施例13也使用了与比较例8相同的最内层，但在实施例13中，由于最外层更难以熔解，因此能够升高热熔接温度、并延长热熔接的时间，并且能够用接头片密封层的树脂填充导线周围。
关于比较例9的密合性，由于比较例9的最外层的熔点高，接头片没能充分地密合于包装材料的密封层。另外，若升高热熔接的温度且延长热熔接的时间，则最内层过度熔解，从而绝缘性降低。
需要说明的是，在实施例13中，由于与比较例9相比最内层和最外层的熔点差小，因此即使升高热熔接的温度且延长热熔接的时间，最内层也没有过度熔解。
由上述结果可知，接头片密封层中所用的树脂薄膜优选满足(最内层熔点)<(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件。
在满足(最内层熔点)<(最外层熔点)的条件的情况下，在接头片密封层和导线热熔接时，仅最内层熔解而最外层不熔解。
在不满足(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件的情况下，需要在高热熔接温度和长热熔接时间的条件下，将接头片和包装材料热熔接。
另外，在不满足(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件的情况下，接头片密封层整体的熔点的差变大，不能成型(挤出成型、吹塑成型)。
另外，由上述结果可知，对于包装材料的密封层的熔点和接头片密封层所用的树脂薄膜的熔点之间的关系，优选满足(最外层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)<(最外层的熔点+15℃)的条件。
在满足(最外层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)的条件的情况下，即使存在从导线(金属制的导线)的放热，也能获得接头片和包装材料的密合性。
在不满足(包装材料的密封层的熔点)<(最外层的熔点+15℃)的条件的情况下，在热熔接时，存在接头片密封层过度熔解的可能。
[实施例15～17以及比较例10～14]
接着，通过与实施例12～14以及比较例6～9的项目相同的制备方法，制备了表4所示构成的接头片以及评价用电池样品。表4的构成中的接头片以及评价用电池样品的形状、密合性、绝缘性、以及填充性的评价结果示于表5。
需要说明的是，在表4及表5所示构成的接头片以及评价用电池样品的密合性的项目中，作为评价的基准的剥离强度(基准剥离强度)使用了由实施例15中的密合性试验结果所获得的剥离强度。在下述表5中，实施例15的密合性一栏中的“-”表示基准剥离强度自身。
[表4]
最内层 最外层 密封层 中间层组
实施例15 A-10 B-11 F-4 C-5
实施例16 A-9 B-10 F-4 C-6
实施例17 A-10 B-11 F-5 C-5
比较例10 A-11 B-10 F-4 C-5
比较例11 A-11 B-11 F-4 C-5
比较例12 A-12 B-11 F-4 C-5
比较例13 A-10 B-12 F-4 C-5
比较例14 A-11 B-10 F-4 C-4
[表5]
如表5所示，在实施例15中，形状、密合性、绝缘性、以及填充性的任意的评价中均获得了优异的结果。
在实施例16的形状评价中，与实施例15相比，最外层易于熔解，因此，比实施例15差，但评价结果仍为“良”。
关于实施例16的绝缘性，最内层、最外层易于熔解，但中间层不熔解，保持了接头片密封层的膜厚，因此获得了优异的结果。
关于实施例16的密合性以及填充性，也获得了与实施例15同样优异的结果。
关于实施例17的绝缘性，由于包装材料的密封层比中间层难以熔解，因此，需要在包装材料的密封层熔解的熔解温度以及熔解时间以上的条件下进行热熔接，因此，中间层可能熔解。比实施例15差，但实施例17的绝缘性的评价结果仍为“良”。
关于实施例17的形状评价、密合性、以及填充性，获得了与实施例15同样优异的结果。
关于比较例10的形状评价，由于最外层的熔点以及熔解热量比最内层的熔点以及熔解热量低，因此最外层比最内层先熔解，比较例10的最外层未能维持其形状。
关于比较例11的形状评价，因与比较例10相同的理由，未能获得优异的结果。
在像比较例11那样，最内层和最外层使用了具有同样特性的树脂的情况下，最内层和最外层这两层均熔解了。
关于比较例12的形状评价，因与比较例10相同的理由，未能获得优异的结果。
关于比较例12的填充性，比较例12的最内层难以熔解，未能在导线周围用接头片密封层的树脂填充。
关于比较例13的密合性，由于最外层的熔点高，因此，接头片未能充分密合于包装材料的密封层。另外，若升高热熔接温度并延长热熔接时间，则最内层、中间层过度熔解，绝缘性降低。
关于比较例14的形状评价，因与比较例10相同的理由，未能获得优异的结果。
关于比较例14的绝缘性，中间层比最内层以及最外层更易于熔解，因此不能确保接头片密封层的膜厚，绝缘性降低。
由上述结果可知，优选满足(最内层熔点)<(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件。
在满足(最内层熔点)<(最外层熔点)的条件的情况下，在接头片密封层和导线热熔接时，仅最内层熔解，最外层不熔解。
在不满足(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件下的情况下，需要在高的热熔接温度和长的热熔接时间的条件下，使接头片和包装材料热熔接。
另外，在不满足(最外层熔点)<(最内层熔点+10℃)的条件的情况下，接头片密封层整体的熔点的差变大，变得不能成型(挤出成型、吹塑成型)。
此外，由以上结果可知，接头片密封层中所用的树脂薄膜优选满足(最外层熔点+15℃)<(中间层熔点)<(最外层熔点+25℃)的条件。
在不满足(最外层熔点+15℃)<(中间层熔点)的条件的情况下，在热熔接时，中间层可能熔解，不能确保绝缘性。
在不满足(中间层熔点)<(最外层熔点+25℃)的条件的情况下，接头片密封层整体的熔点的差变大，变得不能成型(挤出成型、吹塑成型)。
另外，由以上结果可知，对于包装材料的密封层的熔点和接头片密封层所用的树脂薄膜的熔点之间的关系，优选满足(最外层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)<(最外层的熔点+15℃)的条件。
在满足(最外层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)的条件的情况下，即使存在从导线(金属制的导线)的放热，也能获得接头片和包装材料的密合性。
在不满足(包装材料的密封层的熔点)<(最外层的熔点+15℃)的条件的情况下，在热熔接时，存在接头片密封层过度熔解的可能。
另外，由以上结果可知，对于包装材料的密封层的熔点和接头片密封层所用的树脂薄膜的熔点之间的关系，优选满足(包装材料的密封层的熔点+5℃)<(中间层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点+20℃)的条件。
在满足(包装材料的密封层的熔点+5℃)<(中间层的熔点)的条件的情况下，在接头片和包装材料热熔接时，中间层不熔解，从而保持了绝缘性。
在不满足(中间层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点+20℃)的条件的情况下，接头片密封层整体的熔点的差变大，变得不能成型(挤出成型、吹塑成型)。
像这样，在上述各实施例的树脂薄膜中，其对于导线和包装材料的密合性、导线端部的填充性、绝缘性良好。
符号的说明
1、2金属端子部件(接头片)3包装材料11、21二次电池用金属端子被覆树脂薄膜(接头片密封层)12导线13防腐蚀处理层14最内层15最外层16中间层组31基材层32粘接层33金属箔层34包装材料防腐蚀处理层35粘接树脂层36密封层

Claims (13)

1.一种树脂薄膜，其为在具有由聚烯烃系树脂形成的密封层的二次电池用包装材料中，配置在所述密封层和分别连接于电池内部的正极以及负极的导线之间的树脂薄膜，
所述树脂薄膜具有
配置于接近所述导线的位置的第一层、和
配置于接近所述密封层的位置的第二层，其中
经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量大于经JISK7122测定的所述第一层的熔解热量。
2.一种树脂薄膜，其为在具有由聚烯烃系树脂形成的密封层的二次电池用包装材料中，配置在所述密封层和分别连接于电池内部的正极以及负极的导线之间的树脂薄膜，
所述树脂薄膜具有
配置于接近所述导线的位置的第一层、
配置于接近所述密封层的位置的第二层、和
配置在所述第一层和所述第二层之间的中间层，其中
经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量为经JISK7122测定的所述第一层的熔解热量以上，并且
经JISK7122测定的所述中间层的熔解热量为经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量以上。
3.根据权利要求2所述的树脂薄膜，其中
所述中间层具有经JISK7122测定的熔解热量为45mJ/mg以上的至少一层。
4.根据权利要求1至3中任意一项所述的树脂薄膜，其中
经JISK7122测定的所述第一层的熔解热量为15mJ/mg以上65mJ/mg以下。
5.根据权利要求1至4中任意一项所述的树脂薄膜，其中
经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量为25mJ/mg以上80mJ/mg以下。
6.根据权利要求1至5中任意一项所述的树脂薄膜，其中
经JISK7122测定的所述第二层的熔解热量小于经JISK7122测定的所述密封层的熔解热量。
7.根据权利要求2或3所述的树脂薄膜，其中
所述中间层为具有多个层的层叠体，并且
所述中间层中的所述多个层之中经JISK7122测定的熔解热量最小的层的所述熔解热量大于经JISK7122测定的所述密封层的熔解热量。
8.根据权利要求2、3和7中任意一项所述的树脂薄膜，其中
所述中间层的熔点和所述第二层的熔点满足以下条件：
(第二层的熔点+15℃)<(中间层的熔点)<(第二层的熔点+25℃)。
9.根据权利要求1至8中任意一项所述的树脂薄膜，其中
所述第一层的熔点和所述第二层的熔点满足以下条件：
(第一层的熔点)<(第二层的熔点)<(第一层的熔点+10℃)。
10.根据权利要求2、3、7和8中任意一项所述的树脂薄膜，其中
所述中间层的熔点和所述包装材料的所述密封层的熔点满足以下条件：
(包装材料的密封层的熔点+5℃)<(中间层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点+20℃)。
11.根据权利要求1至10中任意一项所述的树脂薄膜，其中
所述包装材料的所述密封层的熔点以及所述第二层的熔点满足以下条件：
(第二层的熔点)<(包装材料的密封层的熔点)<(第二层的熔点+15℃)。
12.一种二次电池用金属端子部件，其具有根据权利要求1至11中任意一项所述的树脂薄膜。
13.一种二次电池，其具有根据权利要求1至11中任意一项所述的树脂薄膜。
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