CN104854958A - 有机电致发光装置的制造方法 - Google Patents

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山本悟
河本裕介
曾我匡统
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Abstract

本发明提供一种有机电致发光装置的制造方法，在该有机电致发光装置的制造方法中，使用卷对卷方式来制造有机电致发光装置，其中，该有机电致发光装置的制造方法具有如下工序，即，在一边对形成有有机电致发光元件的带状的支承基板(21)施加张力一边将该支承基板沿其长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板(5)贴附在所述支承基板(21)上，所述支承基板(21)和密封基板(5)中的一个基板的拉伸弹性模量大于另一个基板的拉伸弹性模量，在所述工序中，对所述拉伸弹性模量较小的基板施加170N/m以下的张力，且对所述拉伸弹性模量较大的基板施加比施加于所述拉伸弹性模量较小的基板的张力大的张力。

Description

有机电致发光装置的制造方法
技术领域
本发明涉及一种有机电致发光装置的制造方法。
背景技术
以下，将有机电致发光记作“有机EL”。
以往，公知有一种有机EL装置，其包括：支承基板；有机EL元件，其设置在所述支承基板上；以及密封基板，其设置在所述有机EL元件上。所述有机EL元件具有第1电极、第2电极、以及设在所述两电极之间的有机层。
作为所述有机EL装置的制造方法，公知有一种卷对卷方式。
使用该卷对卷方式的制造方法例如具有如下工序：将卷绕成卷状的带状的支承基板放出的工序；在带状的支承基板上形成多个有机EL元件的工序；将带状的密封基板借助粘接层贴附在所述多个有机EL元件上的工序；以及将具有所述支承基板、有机EL元件以及密封基板的带状的层叠体呈卷状卷取的卷取工序(专利文献1)。
在卷对卷方式中，在一边对设有多个有机EL元件的带状的支承基板施加张力一边将该支承基板沿其长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板重叠并将密封基板粘贴在所述支承基板上，由此获得依次层叠有支承基板、有机EL元件以及密封基板而成的有机EL装置。
另外，作为所述支承基板、密封基板，能够使用各种基板。例如，作为支承基板和密封基板，也有时能够使用拉伸弹性模量互不相同的基板。
然而，当使用卷对卷方式对拉伸弹性模量不同的基板分别施加张力的同时进行输送时，由于各个基材的变形量不同，结果会使基板的内部应力增加。因此，存在使有机EL元件损伤或密封基板被剥离这样的问题。另外，由于有可能使获得的有机EL装置弯曲，因此，有机EL装置的保管、搬运以及加工等处理变得烦杂。
专利文献1：日本特开2010－097803
发明内容
发明要解决的问题
本发明的目的在于，提供一种使用卷对卷方式来制造不易弯曲且耐久性优异的有机EL装置的方法。
用于解决问题的方案
本发明提供一种有机EL装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，该有机EL装置的制造方法具有如下工序，即，在一边对形成有有机EL元件的带状的支承基板施加张力一边将该支承基板沿其长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板贴附在所述支承基板上，所述支承基板和密封基板中的一个基板的拉伸弹性模量大于另一个基板的拉伸弹性模量，在所述工序中，对所述拉伸弹性模量较小的基板施加170N/m以下的张力，且对所述拉伸弹性模量较大的基板施加比施加于所述拉伸弹性模量较小的基板的张力大的张力。
本发明提供另一种有机EL装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，该有机EL装置的制造方法具有如下工序，即，在一边对形成有有机电致发光元件的带状的支承基板施加张力一边将该支承基板沿长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板贴附在所述支承基板上，所述支承基板和密封基板中的一个基板的拉伸弹性模量大于另一个基板的拉伸弹性模量，在所述工序中，对所述拉伸弹性模量较小的基板施加数值为其拉伸弹性模量的数值的43倍以下的张力，且对所述拉伸弹性模量较大的基板施加比施加于所述拉伸弹性模量较小的基板的张力大的张力，其中，该拉伸弹性模量的单位为GPa，该张力的单位为N/m。
在本发明的优选有机EL装置中，施加于所述拉伸弹性模量较大的基板的张力为200N/m以上。
在本发明的优选有机EL装置中，所述支承基板的拉伸弹性模量与密封基板的拉伸弹性模量之差为30GPa以上。
在本发明的优选有机EL装置的制造方法中，所述支承基板是所述拉伸弹性模量较大的基板，所述密封基板是所述拉伸弹性模量较小的基板。
在本发明的另一优选有机EL装置的制造方法中，所述支承基板是所述拉伸弹性模量较小的基板，所述密封基板是所述拉伸弹性模量较大的基板。
在本发明的又一优选有机EL装置的制造方法中，所述拉伸弹性模量较大的基板包括金属片，所述拉伸弹性模量较小的基板包括树脂片。
在本发明的再一优选有机EL装置的制造方法中，所述拉伸弹性模量较大的基板包括玻璃片，所述拉伸弹性模量较小的基板包括树脂片。
优选的是，在所述树脂片上层叠有阻隔层。
在本发明的优选有机EL装置中，将所述密封基板借助粘接层贴附在所述支承基板上。
发明的效果
采用本发明的有机EL装置的制造方法，能够获得不易弯曲且耐久性优异的有机EL装置。在该有机EL装置中，密封基板不易被剥下，而且，有机EL元件不易损伤。该本发明的有机EL装置的寿命比较长，另外，其处理不会变得烦杂。
附图说明
图1是本发明的1个实施方式的有机EL装置的俯视图。
图2是沿图1的II－II线进行剖切而得到的放大剖视图(将有机EL装置沿其厚度方向剖切而得到的放大剖视图)。
图3是将本发明的另一实施方式的有机EL装置沿其厚度方向剖切而得到的放大剖视图。
图4是片状的有机EL装置的俯视图。
图5是本发明的1个实施方式的制造方法中的制造装置的示意图。
图6是图5的VI－VI剖视图。
具体实施方式
以下，参照附图说明本发明。其中，应该注意的是，各图中的厚度和长度等的尺寸与实际的厚度和长度等的尺寸不同。
另外，在本说明书中，虽然有时在用语的开头标有“第1”、“第2”，但该“第1”等仅仅是为了对用语进行区分而添加的前缀，并不具有表示其顺序、优劣等特别的含义。“带状”意味着一个方向的长度与另一个方向的长度相比足够长的大致长方形形状。上述带状例如为上述一个方向的长度为另一个方向的长度的10倍以上的大致长方形形状，优选的是30倍以上，更加优选的是100倍以上。“长度方向”指的是上述带状的一个方向(与带状的长边平行的方向)，“宽度方向”指的是上述带状的另一个方向(与带状的短边平行的方向)。“PPP～QQQ”这样的表述意味着“PPP以上且QQQ以下”。
有机EL装置的结构
如图1和图2所示，本发明的有机EL装置1包括：支承基板2，其为带状；有机EL元件3，其设置在所述带状的支承基板2之上；以及密封基板5，其为带状，密封基板5借助粘接层4贴附在所述有机EL元件3之上。所述有机EL元件3以在带状的支承基板2的长度方向上空开所需间隔地排列多张的方式形成。
所述有机EL元件3具有：第1电极31，其具有端子31a；第2电极32，其具有端子32a；以及有机层33，其设在所述两电极31，32之间。
所述有机EL元件3以如下方式配置：以所述有机层33为基准，第1电极31的端子31a配置在第一侧，且第2电极32的端子32a配置在第二侧。所述第一侧和第二侧互为相反侧，第一侧例如为所述支承基板2的宽度方向上的一侧，第二侧是所述支承基板2的宽度方向上的另一侧。
所述带状的密封基板5以覆盖有机EL元件3的表面上的除了这些端子31a、32a以外的部分的方式层叠粘接在支承基板2的表面上。
如图2所示，有机EL装置1的层结构是如下那样的层叠构造，该层叠构造具有：支承基板2，其为带状；第1电极31，其设置在带状的支承基板2上；有机层33，其设置在第1电极31上；第2电极32，其设置在有机层33上；以及密封基板5，其设置在第2电极32上。
在支承基板2具有导电性的情况下，为了防止短路，在支承基板2与第1电极31之间设置绝缘层(未图示)。
所述有机EL元件3形成为例如俯视大致长方形形状。但是，有机EL元件3的俯视形状并不限于大致长方形形状，也可以形成为例如大致正方形形状或圆形形状等。
所述有机EL元件3的有机层33含有发光层，且根据需要具有空穴输送层和电子输送层等各种功能层。有机层33的层结构如后所述。
由于要形成第1电极31的端子31a，因此有机层33设在第1电极31的表面上的除了第1电极31的第一侧的端部(端子31a)以外的位置。
另外，在有机层33的表面上以覆盖有机层33的表面的方式设有第2电极32。由于要形成第2电极32的端子32a，因此第2电极32的端部从有机层33的端部延伸到了第二侧。
所述第1电极31的端子31a和第2电极32的端子32a是与外部相连接的部分。第1电极31的端子31a是由第1电极31的暴露出的表面构成的，第2电极32的端子32a是由第2电极32的暴露出的表面构成的。
将所述密封基板5以不覆盖第1电极31的端子31a和第2电极32的端子32a的方式借助粘接层4粘接在有机EL元件3(第2电极32)的表面上。
所述密封基板5是用于防止氧、水蒸气等进入有机EL元件3的层。
密封基板5将有机EL元件3的除了所述各端子31a、32a之外的全部部分气密地覆盖。详细而言，将密封基板5借助粘接层4粘接在第2电极32的表面上的除了各端子31a、32a之外的部分，并且，如图2所示，将密封基板5粘接于有机EL元件3的周端面。另外，密封基板5的周缘部分别粘接于支承基板2的表面、第1电极31的表面以及第2电极32的表面。
此外，如图3所示，也可以根据需要，在密封基板5的背面层叠阻隔层59。所述密封基板5的背面是与有机EL元件3相面对的这一侧的面。因而，所述阻隔层59介于密封基板5与第2电极32之间。
另外，在图2所示的例子中，密封基板5粘接到有机EL元件3的周端面，但是，也可以是，例如，如图3所示，将密封基板5以不覆盖有机EL元件3的周端面的方式粘接(在该情况下，密封基板5仅粘接于有机EL元件3的表面侧)。
在使用时，能够将所述带状的有机EL装置1在相邻的有机EL元件3的边界部处适当切断。在图1中，利用箭头示出了切断部位。通过如所述那样对带状的有机EL装置1进行加工，能够获得图4所示那样的、片状的有机EL装置10。
通过使用1个所述有机EL装置1或1个有机EL装置10或者将多个所述有机EL装置1、10组合，能够用作照明装置、图像显示装置等的发光面板。
以下，具体地说明有机EL装置的形成材料和制造方法等。
支承基板和密封基板
所述带状的支承基板和带状的密封基板均为柔性的片状物。所述带状的支承基板和密封基板各自的长度(长度方向上的长度)并未特别限定，例如为10m～1000m。另外，所述支承基板的宽度(宽度方向上的长度)也并未特别限定，例如为10mm～300mm，优选为10mm～100mm。此外，在图1所示的有机EL装置1中，由于在支承基板2的宽度方向上的两侧配置有端子31a、32a，因此，所述密封基板5的宽度略微小于支承基板2的宽度。
对于所述支承基板和密封基板，在两个基板为不透明的前提下，既可以是，其中一个基板为透明且另一个基板为不透明，或者，也可以是，两个基板均为透明。此外，所述透明指的是无色透明或有色透明。作为所述透明的指标，例如能够例示出总透光率为70％以上，优选80％以上的例子。但是，所述总透光率是指通过基于JIS K7105(塑料的光学特性试验方法)的测定方法而测定的值。在要形成底部发光型的有机EL装置的情况下，使用透明的支承基板，在要形成顶部发光型的有机EL装置的情况下，使用透明的密封基板。
在本发明中，在支承基板和密封基板为拉伸弹性模量互不相同的基板的前提下，两者的材质和厚度等并不受特别限定。
例如，支承基板既可以是拉伸弹性模量比密封基板的拉伸弹性模量大的基板(在该情况下，密封基板是拉伸弹性模量较小的基板。或者，支承基板也可以是拉伸弹性模量比密封基板的拉伸弹性模量小的基板(在该情况下，密封基板为拉伸弹性模量较大的基板)。
以下，在本说明书中，有时将拉伸弹性模量较大的基板记作“大弹性基板”并将拉伸弹性模量比该大弹性基板的拉伸弹性模量小的基板记作“小弹性基板”。
所述大弹性基板的拉伸弹性模量例如为所述小弹性基板的拉伸弹性模量的3倍～4000倍，优选为5倍～300倍，更优选为10倍～100倍。
另外，所述大弹性基板的拉伸弹性模量并未特别限定，例如为30GPa～400GPa，优选为40GPa～350GPa，更优选为50GPa～300GPa。
所述小弹性基板的拉伸弹性模量并未特别限定，例如为0.1GPa～30GPa，优选为1GPa～20GPa，更优选为2GPa～10GPa。
所述大弹性基板的拉伸弹性模量与小弹性基板的拉伸弹性模量之差(大弹性基板－小弹性基板)并未特别限定，例如为30GPa以上，优选为50GPa以上，更优选为120GPa以上。
其中，对于所述拉伸弹性模量，例如，对于金属材料的基板，能够基于JIS Z 2280(金属材料的杨氏模量的试验方法)来测定其拉伸弹性模量，对于树脂材料的基板，能够基于JIS K 7127(塑料的拉伸特性的试验方法)来测定其拉伸弹性模量。
作为所述支承基板和密封基板，例如，能够适当选择并使用金属片、树脂片、玻璃片、陶瓷片、将树脂层层叠在金属片或玻璃片等上而成的层叠片等。此外，在本说明书中，片包括通常被称作膜的构件。
所述金属片并未特别限定，可列举出例如由不锈钢、铜、钛、铝、合金等构成的柔性的薄板。所述金属片的厚度例如为10μm～100μm。
所述树脂片并未特别限定，例如，可列举出：由聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)等聚酯系树脂；聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚甲基戊烯(PMP)、乙烯－丙烯共聚物、乙烯－醋酸乙烯酯共聚物(EVA)等以α－烯烃为单体成分的烯烃系树脂；聚氯乙烯(PVC)；醋酸乙烯酯系树脂；聚碳酸酯(PC)；聚苯硫醚(PPS)；聚酰胺(尼龙)、全芳香族聚酰胺(芳族聚酰胺)等酰胺系树脂；聚酰亚胺系树脂；聚醚醚酮(PEEK)等形成的柔性的合成树脂片。所述树脂片的厚度并未特别限定，例如为10μm～200μm。
此外，通常，金属片、树脂片以及玻璃片的各拉伸弹性模量满足如下条件：金属片的拉伸弹性模量>玻璃片的拉伸弹性模量>树脂片的拉伸弹性模量。
另外，为了防止驱动时有机EL装置的温度上升，优选的是，所述支承基板和密封基板的散热性优异。另外，为了防止氧、水蒸气进入有机EL元件，优选的是，所述支承基板和密封基板具有气体阻隔性和水蒸气阻隔性。为了赋予这样的阻隔性，也可以在所述树脂片中的至少一侧的面上层叠所述阻隔层。所述阻隔层的形成材料并未特别限定，可列举出金属氧化物膜、氮氧化膜、氮化膜以及碳氮氧化膜等。作为所述金属氧化物，可列举出例如MgO、SiO、SixOy、Al2O3、GeO、Ti2O等。所述阻隔层优选碳氮氧化硅膜(SiOCN)、氮氧化硅膜(SiON)以及氮化硅膜(SiN)。所述阻隔层的厚度并未特别限定，例如为50nm～10μm。
此外，在作为支承基板和密封基板而使用导电性基板(金属片等)的情况下，为了相对于相面对的电极绝缘而在所述支承基板的表面或密封基板的背面设置绝缘层。
在1个优选实施方式中，作为所述支承基板而使用不锈钢薄板等金属片(如上所述那样在表面上设有绝缘层的金属片)，作为所述密封基板而使用聚对苯二甲酸乙二醇酯片等树脂片(优选的是，层叠有阻隔层的树脂片)或在两面设有合成树脂层的玻璃板等玻璃片。
在另一优选实施方式中，作为所述支承基板而使用聚对苯二甲酸乙二醇酯片等树脂片(优选的是，层叠有阻隔层的树脂片)或者在两面上设有合成树脂层的玻璃板等玻璃片，作为密封基板而使用不锈钢薄板等金属片(如上所述那样在背面上设有绝缘层的金属片)。
也可以是，为了对所述金属片和树脂片赋予期望的功能而在所述金属片和树脂片上层叠任意的层。
具有第1电极、有机层以及第2电极的有机EL元件
所述第1电极例如为阳极。
所述第1电极(阳极)的形成材料并未特别限定，可列举出例如氧化铟锡(ITO)；含有氧化硅的氧化铟锡(ITSO)；铝；金；铂；镍；钨；铜；以及合金等。在要形成底部发光型的有机EL装置的情况下，使用透明的第1电极。
第1电极的厚度并未特别限定，通常为0.01μm～1.0μm。
有机层是至少具有两个层的层叠构造。作为有机层的构造，可列举出例如(A)具有空穴输送层、发光层、以及电子输送层这3个层的构造、(B)具有空穴输送层和发光层这两个层的构造、以及(C)具有发光层和电子输送层这两个层的构造等。
所述(B)的有机层的发光层兼用作电子输送层。所述(C)的有机层的发光层兼用作空穴输送层。
用于本发明的有机层也可以是所述(A)～(C)中的任意一种构造。
以下，说明具有所述(A)的构造的有机层。
空穴输送层设在第1电极的表面。但是，在不降低有机EL元件的发光效率的前提下，也可以在第1电极与空穴输送层之间设有除此以外的任意的功能层。
例如，也可以在第1电极的表面设置空穴注入层，并在该空穴注入层的表面设置空穴输送层。空穴注入层是具有辅助从阳极层向空穴输送层注入空穴的功能的层。
对于空穴输送层的形成材料，只要其是具有空穴输送功能的材料，就并不受特别限定。作为空穴输送层的形成材料，可以举出4,4’,4”－三(咔唑－9－基)－三苯胺(简称：TcTa)等芳香族胺化合物；1,3－双(N－咔唑基)苯等咔唑衍生物；N,N’－双(萘－1－基)－N,N’－双(苯基)－9,9’－螺双芴(简称：Spiro－NPB)等螺环化合物；高分子化合物等。空穴输送层的形成材料可以单独使用1种或组合使用两种以上。另外，空穴输送层也可以是两层以上的多层构造。
空穴输送层厚度并未特别限定，从降低驱动电压这样的观点出发，优选为1nm～500nm。
发光层被设置在空穴输送层的表面上。
对于发光层的形成材料，其只要是具有发光性的材料，就并未特别限定。作为发光层的形成材料，能够使用例如低分子荧光发光材料、低分子磷光发光材料等低分子发光材料。
作为低分子发光材料，可以举出例如4,4’－双(2,2’－二苯乙烯基)－联苯(简称：DPVBi)等芳香族二亚甲基化合物；5－甲基－2－[2－[4－(5－甲基－2－苯并噁唑基)苯基]乙烯基]苯并噁唑等噁二唑化合物；3－(4－联苯基)－4－苯基－5－叔丁基苯基－1,2,4－三唑等三唑衍生物；1,4－双(2－甲基苯乙烯基)苯等苯乙烯基苯化合物；苯醌衍生物；萘醌衍生物；蒽醌衍生物；芴酮衍生物；偶氮次甲基锌络合物、三(8－羟基喹啉)铝(Alq3)等有机金属络合物等。
另外，作为发光层的形成材料，也可以使用在主体材料中掺杂发光性的掺杂材料而得到的材料。
作为所述主体材料，能够使用例如所述低分子发光材料，除此之外，能够使用1,3,5－三(咔唑－9－基)苯(简称：TCP)、1,3－双(N－咔唑基)苯(简称：mCP)、2,6－双(N－咔唑基)吡啶、9,9－二(4－二咔唑－苄基)芴(简称：CPF)、4,4’－双(咔唑－9－基)－9,9－二甲基芴(简称：DMFL－CBP)等咔唑衍生物等。
作为所述掺杂材料，能够使用例如苯乙烯基衍生物；苝衍生物；三(2－苯基吡啶)合铱(III)(Ir(ppy)3)、三(1－苯基异喹啉)合铱(III)(Ir(piq)3)、双(1－苯基异喹啉)(乙酰丙酮)合铱(III)(简称：Ir(piq)2(acac))等有机铱络合物等磷光发光性金属络合物等。
而且，也可以在发光层的形成材料中包含所述的空穴输送层的形成材料、后述的电子输送层的形成材料、以及各种添加剂等。
发光层的厚度并未特别限定，优选为例如2nm～500nm。
电子输送层设在发光层的表面。但是，在不降低有机EL元件的发光效率的前提下，也可以在第2电极与电子输送层之间设置除此以外的任意的功能层。
也可以是例如，在电子输送层的表面设置电子注入层，并在电子注入层的表面设置有第2电极。电子注入层是具有辅助从所述第2电极向电子输送层注入电子的功能的层。
对于电子输送层的形成材料，只要其是具有电子输送功能的材料，就并不受特别限定。作为电子输送层的形成材料，可列举出例如三(8－羟基喹啉)铝(简称：Alq3)、双(2－甲基－8－羟基喹啉)(4－苯基苯酚)铝(简称：BAlq)等金属络合物；2,7－双[2－(2,2’－联吡啶－6－基)－1,3,4－噁二唑－5－基]－9,9－二甲基芴(简称：Bpy－FOXD)、2－(4－联苯基)－5－(4－叔丁基苯基)－1,3,4－噁二唑(简称：PBD)、1,3－双[5－(对叔丁基苯基)－1,3,4－噁二唑－2－基]苯(简称：OXD－7)、2,2’,2”－(1,3,5－亚苯基)－三(1－苯基－1H－苯并咪唑)(简称：TPBi)等芳杂环化合物；聚(2,5－吡啶－二基)(简称：PPy)等高分子化合物等。电子输送层的形成材料可以单独使用1种或组合使用两种以上。另外，电子输送层也可以是两层以上的多层构造。
电子输送层的厚度并未特别限定，从降低驱动电压这样的观点出发，优选为1nm～500nm。
第2电极例如为阴极。
所述第2电极的形成材料并未特别限定，在要形成顶部发光型的有机EL元件的情况下，使用透明的第2电极。作为透明且具有导电性的第2电极的形成材料，可列举出氧化铟锡(ITO)、含有氧化硅的氧化铟锡(ITSO)、添加了铝等导电性金属的氧化锌(ZnO：Al)以及镁－银合金等。第2电极的厚度并未特别限定，通常为0.01μm～1.0μm。
有机EL装置的制造方法
本发明的有机EL装置的制造方法包括以下工序：元件形成工序，在该元件形成工序中，在带状的支承基板上形成多个有机EL元件；层叠工序，在该层叠工序中，将柔性的带状的密封基板以将所述多个有机EL元件包含在内的方式贴附在所述带状的支承基板之上；以及卷取工序，在该卷取工序中，将具有所述带状的支承基板、有机EL元件以及密封基板的带状的层叠体呈卷状卷取。
在有机EL装置的制造方法中，至少所述层叠工序是使用卷对卷方式进行的，也可以说，使用卷对卷方式连续地进行元件形成工序和层叠工序。
元件形成工序
与以往同样地进行有机EL元件的形成工序。
简单地说明一下，放出卷绕成卷状后的带状的支承基板，根据需要在清洗槽处对支承基板进行清洗并使其干燥。在清洗干燥后，在该支承基板的表面上形成第1电极。
第1电极的形成方法能够根据其形成材料而采用最适合的方法，可举出溅射法、蒸镀法以及喷墨法等。例如，在利用金属形成阳极的情况下，使用蒸镀法。另外，也可以使用预先图案形成有第1电极的支承基板。在使用预先形成有第1电极的支承基板的情况下，将该支承基板放出，并对其进行清洗干燥。
在所述第1电极的表面上的除了其端子以外的部分上形成有机层。能够通过在所述第1电极的表面上例如依次形成空穴输送层、发光层以及电子输送层来形成有机层。空穴输送层和电子输送层的形成方法能够根据其形成材料采用最适合的方法，可列举出例如溅射法、蒸镀法、喷墨法以及涂敷法等。发光层的形成方法能够根据该形成材料而采用最合适的方法，通常利用蒸镀法形成发光层。
接着，在有机层的表面上形成第2电极。第2电极以与第1电极的端子不重合的方式形成。第2电极的形成方法能够根据其形成材料采用最适合的方法，可列举出例如溅射法、蒸镀法以及喷墨法等。
这样一来，依次在带状的支承基板的长度方向上隔开所需间隔地形成多个有机EL元件。此外，也可以根据需要在第2电极的表面上设置阻隔层。
所述多个有机EL元件的间隔并不受特别限定，而能够进行适当设定。例如，所述间隔为0.5mm～5mm。
对于形成有获得的有机EL元件的支承基板(以下，称作已形成有元件的支承基板)，根据需要，以使有机EL元件位于外侧的方式将该支承基板呈卷状卷取。
层叠工序
层叠工序是如下那样的工序：在一边对所述带状的已形成有元件的支承基板施加张力一边将该支承基板沿其长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板贴附在所述基板上。
在图5中，所述已形成有元件的支承基板21被卷绕在辊61上。在该辊61上设有驱动马达(未图示)，利用所述驱动用马达来输送已形成有元件的支承基板21。将该已形成有元件的支承基板21自辊61放出，并将该已形成有元件的支承基板21沿生产线的长度方向输送。在生产线的中途设有层叠用夹紧辊62、62，该层叠用夹紧辊62、62将密封基板5贴附在已形成有元件的支承基板21上的同时对两者进行按压。已形成有元件的支承基板21与密封基板5一起通过层叠用夹紧辊62、62之间。
另外，在辊61与层叠用夹紧辊62之间设有第1张力检测辊64，该第1张力检测辊64具有用于对所输送的已形成有元件的支承基板21的张力进行检测的传感器63。利用第1张力检测辊64能够检测在层叠密封基板5时的、施加于已形成有元件的支承基板21的张力。将由所述第1张力检测辊64检测出的张力检测值发送到控制部(未图示)。控制部对设于所述辊61的马达的旋转速度进行调整，以便使施加于已形成有元件的支承基板21的张力成为大致设定值。
另外，密封基板5被卷绕在辊71上。在该辊71上设有驱动马达(未图示)，利用所述驱动用马达将密封基板输送至层叠用夹紧辊62。
在被导入所述层叠用夹紧辊62之前的密封基板5的背面设有未固化的粘接层52，该未固化的粘接层52用于使密封基板5粘接于已形成有元件的支承基板21。
在本实施方式中使用带隔离件的密封基板51，该带隔离件的密封基板51是通过在密封基板5的背面预先涂敷未固化的粘接层52且将密封基板5借助该粘接层52暂时粘贴于隔离件53而形成的。
因而，在本实施方式中，由密封基板5、未固化的粘接层52以及隔离件53构成的带隔离件的密封基板51被卷绕在所述辊71上。
图6是所述带隔离件的密封基板51的剖视图。在图6中，在密封基板5的背面涂敷有未固化的粘接层52。此外，也可以在所述密封基板5上层叠阻隔层(没有在图6中图示)。通过将所述未固化的粘接层52暂时粘贴于带状的隔离件53，从而构成由隔离件53、粘接层52以及密封基板5层叠而成的带隔离件的密封基板51。作为隔离件53，为了容易剥离未固化的粘接层52，使用对表面实施有脱模处理的带状的片状物。
对于构成所述粘接层52的粘接剂，能够使用热固化型或光固化型的粘接剂。作为所述热固化型的粘接剂，可列举出以环氧树脂、酚醛树脂、聚氨酯树脂、三聚氰胺树脂等为主要成分的粘接剂。作为所述光固化型的粘接剂，能够代表性地使用紫外线固化型的粘接剂。作为紫外线固化型的粘接剂，可列举出以紫外线固化性丙烯酸树脂、紫外线固化性聚氨酯丙烯酸酯树脂、紫外线固化性聚酯丙烯酸酯树脂、紫外线固化性聚氨酯树脂、紫外线固化性环氧丙烯酸酯树脂、紫外线固化性酰亚胺丙烯酸酯树脂等为主要成分的粘接剂。所述粘接层的厚度例如为5μm～100μm。
自所述辊71放出带隔离件的密封基板51。在将密封基板51导入到层叠用夹紧辊62之前，利用翻转辊79仅使隔离件53自该带隔离件的密封基板51翻转而将隔离件53剥离。利用回收辊72来回收剥下的隔离件53。通过剥离隔离件53，从而使设于密封基板5的未固化的粘接层52暴露。
另外，在翻转辊79与层叠用夹紧辊62之间设有第2张力检测辊74，该第2张力检测辊74具有用于对所输送的密封基板5的张力进行检测的传感器73。利用第2张力检测辊74能够检测在层叠于已形成有元件的支承基板21时的、施加于密封基板5的张力。将由所述第2张力检测辊74检测出的张力检测值发送到控制部(未图示)。控制部对设于所述辊71的马达的旋转速度进行调整，以便使施加于密封基板5的张力成为大致设定值。
通过将分别一边被施加张力一边输送的已形成有元件的支承基板21和密封基板5导入到所述层叠用夹紧辊62、62之间，从而将密封基板5的背面借助未固化的粘接层52贴附在已形成有元件的支承基板21上。
在层叠工序中，一边对小弹性基板施加170N/m以下的张力且对大弹性基板施加比施加于所述小弹性基板的张力大的张力一边输送各个基板。
例如，在作为所述支承基板2而使用拉伸弹性模量比所述密封基板5的拉伸弹性模量大的基板的情况下(在如上所述支承基板2为大弹性基板的情况下，密封基板5为小弹性基板)，将施加于所述已形成有元件的支承基板21的张力设定得大于施加于密封基板5的张力且将施加于所述密封基板5的张力设定为170N/m以下。
另一方面，在作为所述支承基板2而使用拉伸弹性模量比所述密封基板5的拉伸弹性模量小的基板的情况下(在如上所述支承基板2为小弹性基板的情况下，密封基板5为大弹性基板)，将施加于所述已形成有元件的支承基板21的张力设定为170N/m以下，且将施加于密封基板2的张力设定得大于施加于所述已形成有元件的支承基板21的张力。
对于施加于所述小弹性基板的张力，优选将其设定为160N/m以下，更优选设定为150N/m以下，特别优选设定为120N/m以下。施加于小弹性基板的张力的下限并不受特别限定，理论上，该下限大于零，优选为5N/m以上。
另外，对于施加于所述小弹性基板的张力，优选施加数值为小弹性基板的拉伸弹性模量(GPa)的数值的43倍以下的张力(N/m)，并且，更优选施加数值为其弹性模量率的数值的30倍以下的张力，特别优选施加数值为其弹性模量率的数值的28倍以下的张力。例如，在小弹性基板的拉伸弹性模量为4GPa的情况下，施加于小弹性基板的张力如上所述那样为大约170N/m以下(4×43倍以下)。
另一方面，在使施加于所述大弹性基板的张力大于施加于小弹性基板的张力的前提下，其并不受特别限定。施加于所述大弹性基板的张力优选为200N/m以上，更优选为230N/m以上，特别优选为250N/m以上。施加于所述大弹性基板的张力的上限并不受特别限定，理论上，该上限能够大到不使该基板产生断裂的程度，例如为1500N/m以下。
此外，如上所述，利用第1张力检测辊64来检测被施加于已形成有元件的支承基板21的张力，该张力相当于所述辊64与层叠用夹紧辊62之间的张力。如上所述，利用第2张力检测辊74来检测被施加于密封基板5的张力，该张力相当于所述辊74与层叠用夹紧辊62之间的张力。
在层叠用夹紧辊62的下游侧设有用于使所述粘接层52固化的粘接剂固化装置78。所述粘接剂固化装置78能够根据构成粘接层的粘接剂的种类而适当选择。在粘接剂为热固化型粘接剂的情况下，作为所述固化装置78而使用加热装置。在粘接剂为光固化型粘接剂的情况下，作为所述固化装置78而使用紫外线照射装置等光照射装置。
通过使粘接层固化，从而获得图1所示那样的、带状的有机EL装置1。
卷取工序
将所述带状的有机EL装置1卷取在辊65上。
采用本发明的制造方法，一边利用较大的力来拉伸大弹性基板且利用比该较大的力小的、170N/m以下的力来拉伸小弹性基板，一边将两基板以层叠的方式粘接起来。因此，能够想到，不会使两基板(支承基板和密封基板)的应变差变大，在解除所述张力之后的、两基板的内部应力变得比较小。因此，通过所述制作方法制得的有机EL装置不易弯曲且能够保持大致平坦状态。
在该有机EL装置中，密封基板不易被剥下，而且，有机EL元件不易损伤。这样的有机EL装置能够比较长期进行发光。
有机EL装置的制造方法的其他实施方式
本发明的制造方法并不限于所述实施方式，而能够在本发明的主旨范围内进行各种设计变更。
在所述实施方式的制造方法中，在将所述已形成有元件的支承基板暂时卷取之后，将该支承基板再次放出并进行层叠工序，但并不限定于此。也可以是，例如，在元件形成工序后，(没有卷取已形成有元件的支承基板)，接着进行层叠工序(未图示)。
并且，在所述实施方式的制造方法中，使用了带隔离件的密封基板，但也可以使用未暂时粘贴有隔离件的密封基板。在该情况下，当在密封基板上预先涂敷未固化的粘接层时，会使呈卷状卷取的密封基板发生粘连(日文：ブロッキング)。因此，优选的是，仅将密封基板卷绕在辊上，在将密封基板即将导入层叠用夹紧辊之前，在该密封基板的背面上涂敷未固化的粘接剂。
另外，在所述实施方式的制造方法中，在使粘接层固化之后将带状的有机EL装置卷取，但也可以是，取而代之，在粘接层的固化前将有机EL装置卷取，之后使该未固化的粘接层固化。
实施例
以下，示出实施例和比较例来进一步详细叙述本发明。但是，本发明并不限定于下述实施例。
所使用的基板
(A)含有金属片的基板
作为含有金属片的基板，使用了在厚度50μm的SUS304箔(东洋制箔株式会社制造)之上层叠厚度3μm的绝缘层而成的基板。所述绝缘层是通过使用丙烯酸树脂(JSR株式会社制造、商品名“JEM－477”)并将该树脂涂敷在所述不锈钢箔的一侧的面上而形成的。
(B)金属片基板
作为金属片基板，直接使用了厚度50μm的SUS304箔(东洋制箔株式会社制造)。
(C)含有玻璃片的基板
将以下述化学式表示的环氧系树脂(式(1)：式(2)＝50：50(重量比))为主要成分的树脂组合物夹在被实施了有机硅处理后的两张剥离膜之间并使它们通过以50μm的间隔固定的金属辊之间，从而获得了厚度30μm的含有环氧系树脂层的层叠体。接下来，使用紫外线照射装置(输送机速度：2.5m/分钟)，从所述层叠体的一侧照射(照射能量：250mJ/cm2)紫外线，从而使环氧系树脂层半固化而形成了半固化层。接下来，将一侧的剥离膜去除，使用层压机将所述层叠体的半固化层贴附在无机玻璃(松浪硝子工业株式会社制造的硼硅酸玻璃，厚度为30μm)的一个面。也对于所述无机玻璃的另一个面进行相同的操作而贴附了所述半固化层。接着，在将剩余的剥离膜去除之后，再次照射(照射能量：5000mJ/cm2以上)了紫外线。之后，以130℃以上的温度实施了10分钟以上的加热处理，从而使所述无机玻璃的两面的半固化层完全固化。这样一来，制得了具有10μm的树脂层/30μm的无机玻璃/10μm的树脂层的层叠构造的玻璃含有基板。
化学式1
(D)含有树脂片的基板
作为含有树脂片的基板，使用了利用溅射法在厚度50μm的聚萘二甲酸乙二醇酯膜(DuPont Teijin公司制造)的一侧的面上层叠厚度0.3μm的SiO2层(阻隔层)而成的基板。此外，在要将该含有树脂片的基板用作密封基板的情况下，如后述那样，在所述阻隔层上设置了粘接层。
基板的拉伸弹性模量
将所述含有金属片的基板、金属片基板、含有玻璃片的基板、以及含有树脂片的基板的拉伸弹性模量分别表示在表1中。
此外，含有金属片的基板和金属片基板的拉伸弹性模量是基于JIS Z2280(金属材料的杨氏模量的试验方法)测定的，含有玻璃片的基板和含有树脂片的基板的拉伸弹性模量是基于JIS K 7127(塑料的拉伸特性的试验方法)测定的。
表1
所使用的基板 拉伸弹性模量(GPa)
含有金属片的基板 193
金属片基板 193
含有玻璃片的基板 70
含有树脂片的基板 6
实施例1
在实施例1中，作为支承基板而使用了所述含有金属片的基板，作为密封基板而使用了所述含有树脂片的基板。此外，如表1所示，含有金属片的基板的拉伸弹性模量大于含有树脂片的基板的拉伸弹性模量。因而，在实施例1中，支承基板是大弹性基板，密封基板是小弹性基板。
元件形成工序
将卷绕成卷状的带状的含有金属片的基板(宽度40mm、长度100m)放出，在所述含有金属片的基板的绝缘层上依次以加热的方式蒸镀有作为第1电极的厚度100nm的Al层、有机层中的作为空穴注入层的厚度10nm的HAT－CN(1,4,5,8,9,12－六氮杂三亚苯基六甲腈)层、作为空穴输送层的厚度50nm的NPB层、作为发光层和电子输送层的厚度45nm的Alq3层、作为电子注入层的厚度0.5nm的LiF层，之后，共同蒸镀作为第2电极的厚度5nm/15nm的Mg/Ag层，然后，通过利用溅射来形成厚度50nm的ITO层的膜，从而制作出已形成有元件的支承基板。将该已形成有元件的基板呈卷状卷取。
层叠工序和卷取工序
在层叠工序中，使用了图5所示那样的粘贴装置。
作为密封基板而使用了带状的含有树脂片的基板(宽度35mm、长度100m)，在该带状的含有树脂片的基板的阻隔层上设有厚度10μm的未固化的环氧系热固化型粘接剂层(未固化的粘接层)且在该环氧系热固化型粘接剂层之上设有隔离件。
将所述已形成有元件的支承基板自辊61放出，并将其输送到层叠用夹紧辊62、62之间。另一方面，将所述密封基板自辊71放出，并在中途将隔离件剥下的同时将具有未固化的粘接层的密封基板输送到层叠用夹紧辊62、62之间。
将被导入到所述层叠用夹紧辊62、62之前的所述已形成有元件的支承基板和所述密封基板的张力分别设定为250N/m、60N/m。将所述密封基板在夹紧辊62、62之间借助所述未固化的粘接层贴附在所述已形成有元件的支承基板上，之后，对密封基板和支承基板进行加热而使粘接层热固化。
在如此制作了带状的顶部发光型的有机EL装置之后，利用辊65将有机EL装置卷取。
实施例2～实施例6、比较例1～比较例6
将施加于已形成有元件的支承基板的张力和施加于密封基板的张力分别设定为表2所示的值，除此以外，与实施例1同样地制作了有机EL装置。
实施例7～实施例12、比较例7～比较例12
作为支承基板，使用了含有玻璃片的基板，并将各张力设定为表3所示的值，除此以外，与实施例1同样地制作了有机EL装置。
表2
表3
实施例13
在实施例13中，作为支承基板而使用了所述含有树脂片的基板，作为密封基板而使用了所述含有金属片的基板。此外，如表1所示，含有树脂片的基板的拉伸弹性模量小于含有金属片的基板的拉伸弹性模量。因而，在实施例13中，支承基板是小弹性基板，密封基板是大弹性基板。
元件形成工序
将卷绕成卷状的带状的含有树脂片的基板(宽度40mm、长度100m)放出，在所述含有树脂片的基板的阻隔层上利用溅射法制成作为第1电极的、厚度100nm的ITO膜。在该第1电极之上依次以加热的方式蒸镀了有机层中的作为空穴注入层的厚度10nm的HAT－CN(1,4,5,8,9,12－六氮杂三亚苯基六甲腈)层、作为空穴输送层的厚度50nm的NPB层、作为发光层和电子输送层的厚度45nm的Alq3层、作为电子注入层的厚度0.5nm的LiF层以及作为第2电极的厚度100nm的Al层，从而制作了已形成有元件的支承基板。将该已形成有元件的基板呈卷状卷取。
层叠工序和卷取工序
在层叠工序中，使用了图5所示那样的粘贴装置。
作为密封基板而使用了带状的金属片基板(宽度35mm、长度100m)，在该带状的金属片基板的背面设有厚度10μm的未固化的环氧系热固化型粘接剂层(未固化的粘接层)且在该环氧系热固化型粘接剂层之上设有隔离件。
将所述已形成有元件的支承基板自辊61放出，并将其输送到层叠用夹紧辊62、62之间。另一方面，将所述密封基板自辊71放出，并在中途将隔离件剥下的同时将具有未固化的粘接层的密封基板输送到层叠用夹紧辊62、62之间。
将被导入到所述层叠用夹紧辊62、62之前的所述已形成有元件的支承基板和所述密封基板的张力分别设定为60N/m、250N/m。所述密封基板在夹紧辊62、62之间借助所述未固化的粘接层贴附在所述已形成有元件的支承基板上，之后，对密封基板和支承基板进行加热而使粘接层热固化。
在如此制作了带状的底部发光型的有机EL装置之后，利用辊65将有机EL装置卷取。
实施例14～实施例18、比较例13～比较例18
将施加于已形成有元件的支承基板的张力和施加于密封基板的张力分别设定为表4所示的值，除此以外，与实施例13同样地制作出有机EL装置。
实施例19～实施例24、比较例19～比较例24
作为密封基板，使用了含有玻璃片的基板，并将各张力设定为表5所示的值，除此以外，与实施例13同样地制作出有机EL装置。
表4
表5
有机EL面板的评价
在大气氛围下，对于由所述实施例1～实施例24和比较例1～比较例24得到的各个带状的有机EL装置，在相邻的有机EL元件的边界部切断，从而得到有机EL面板(长度100mm、宽度40mm)。针对所得到的各实施例和各比较例的有机EL面板，测定了如下所示的亮度减半寿命。其结果表示在各表中。
亮度减半寿命的测定
对于亮度减半寿命，以使各有机EL面板的初始亮度达到1000cd/m2的方式来决定施加电压，在该电流值条件下，测量出面板的亮度从初始亮度减少到一半亮度时的时间。实施例2～实施例12和比较例1～比较例12的顶部发光型的有机EL面板的亮度减半寿命的值是将实施例1的有机EL面板的亮度减半寿命设为100时的相对值。另外，实施例14～实施例24和比较例13～比较例24的底部发光型的有机EL面板的亮度减半寿命的值是将实施例13的有机EL面板的亮度减半寿命设为100时的相对值。
在实施例1～实施例12中，密封基板是小弹性基板且支承基板是大弹性基板，在实施例13～实施例24中，支承基板是小弹性基板且密封基板是大弹性基板。并且，可知，与将施加于小弹性基板的张力设定为180N/m以上的比较例1～比较例24的有机EL面板相比，将施加于小弹性基板的张力设定为150N/m以下的实施例1～实施例24的有机EL面板的亮度减半寿命较长。能够推断其原因在于，在将密封基板贴附在支承基板之后产生的、基板的内部应力较小。
另外，能够根据实施例和比较例的结果推断出：通过将施加于小弹性基板的张力设定为大致170N/m以下，能够获得能发挥本申请的效果的有机EL装置。
此外，各实施例所使用的小弹性基板的拉伸弹性模量均为6GPa，施加于这些小弹性基板的张力为150N/m以下，因此，对各小弹性基板施加有为其拉伸弹性模量的数值的25倍以下的张力(150÷6)。能够推断出，通过将施加于拉伸弹性模量为6GPa的小弹性基板的张力设定为其弹性模量率的数值的大致28倍以下，能够获得能发挥本申请的效果的有机EL装置。
产业上的可利用性
本发明的有机EL装置能够用作例如照明装置、图像显示装置等。
附图标记说明
1、10、有机EL装置；2、支承基板；3、有机EL元件；4、粘接层；5、密封基板；59、阻隔层。

Claims (10)

1.一种有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
该有机电致发光装置的制造方法具有如下工序，即，在一边对形成有有机电致发光元件的带状的支承基板施加张力一边将该支承基板沿其长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板贴附在所述支承基板上，
所述支承基板和密封基板中的一个基板的拉伸弹性模量大于另一个基板的拉伸弹性模量，
在所述工序中，对所述拉伸弹性模量较小的基板施加170N/m以下的张力，且对所述拉伸弹性模量较大的基板施加比施加于所述拉伸弹性模量较小的基板的张力大的张力。
2.一种有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
该有机电致发光装置的制造方法具有如下工序，即，在一边对形成有有机电致发光元件的带状的支承基板施加张力一边将该支承基板沿长度方向输送的中途，将一边被施加张力一边输送的带状的密封基板贴附在所述支承基板上，
所述支承基板和密封基板中的一个基板的拉伸弹性模量大于另一个基板的拉伸弹性模量，
在所述工序中，对所述拉伸弹性模量较小的基板施加数值为其拉伸弹性模量的数值的43倍以下的张力，且对所述拉伸弹性模量较大的基板施加比施加于所述拉伸弹性模量较小的基板的张力大的张力，其中，该拉伸弹性模量的单位为GPa，该张力的单位为N/m。
3.根据权利要求1或2所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
施加于所述拉伸弹性模量较大的基板的张力为200N/m以上。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
所述支承基板的拉伸弹性模量与密封基板的拉伸弹性模量之差为30GPa以上。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
所述支承基板是所述拉伸弹性模量较大的基板，所述密封基板是所述拉伸弹性模量较小的基板。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
所述支承基板是所述拉伸弹性模量较小的基板，所述密封基板是所述拉伸弹性模量较大的基板。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
所述拉伸弹性模量较大的基板包括金属片，所述拉伸弹性模量较小的基板包括树脂片。
8.根据权利要求1至6中任一项所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
所述拉伸弹性模量较大的基板包括玻璃片，所述拉伸弹性模量较小的基板包括树脂片。
9.根据权利要求7或8所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
在所述树脂片上层叠有阻隔层。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的有机电致发光装置的制造方法，其使用卷对卷方式，其中，
将所述密封基板借助粘接层贴附在所述支承基板上。
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