JPWO2016098397A1 - 電気接続部材、有機エレクトロルミネッセンスモジュール及び有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法 - Google Patents

電気接続部材、有機エレクトロルミネッセンスモジュール及び有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法 Download PDF

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Abstract

本発明の課題は、有機エレクトロルミネッセンスパネルに積層された際に、有機エレクトロルミネッセンスモジュール全体としての厚さを抑制できる電気接続部材を提供することである。当該電気接続部材20は、有機ELパネル10の有機機能層2が形成された領域に重なるように積層して取り付けられる電気接続部材であって、フレキシブル基板21と、有機機能層2を封止するために、フレキシブル基板21の両面のうち有機ELパネル10と対向する面21aに形成された封止用パターン22と、有機ELパネル10を駆動するために、フレキシブル基板21の両面のうち少なくとも有機ELパネル10と対向する面21aに形成された配線パターン23と、を備えることを特徴とする。

Description

本発明は、電気接続部材、有機エレクトロルミネッセンスモジュール及び有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法に関する。特に、有機エレクトロルミネッセンスパネルに積層された際に、有機エレクトロルミネッセンスモジュール全体としての厚さを抑制できる電気接続部材、それを備えた有機エレクトロルミネッセンスモジュール、及び、当該有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法に関する。
従来、面発光の光源として有機エレクトロルミネッセンス(以下「有機EL」ともいう。)素子が知られている。特に、近年はTV等のアプリケーションに加え、照明用の光源としても注目され、各所で開発が進められている。有機EL素子は、面発光であり、これまでの光源よりも厚さを薄くできるとともに、屈曲性を付与することも可能である。
有機ELモジュールを構成する上で重要となるのが、有機EL素子の有機機能層を水分から保護する封止構成である。有機EL素子がガラス基板上に形成された有機ELパネルは、いわゆる缶封止の構成が採用されている。缶封止とは、凹状に形成されたガラス部材や中空構造に加工した金属板を、内部に水分を吸着させる乾燥剤を配置した上で、エポキシ系接着剤等により有機機能層を覆うように接合する構成である(例えば、特許文献1参照。)。
一方、有機EL素子がフレキシブル基板上に形成された有機ELパネルについては、ラミネート封止とも呼ばれる、いわゆる固体封止の構成を採用することが一般的である。固体封止は、例えば薄板ガラスや金属フォイル層、樹脂フィルム等にエポキシ系の封止用接着剤を塗布し、これを加熱圧着させることで有機ELパネルの必要な部分全面に貼り付ける構成である(例えば、特許文献2参照。)。
ここで、有機ELパネルに電気を供給するための電気接続部材として、ポリイミド等の基板上に配線パターンが形成されたフレキシブルプリント基板(以下、「FPC」ともいう。)が用いられている。封止後の有機ELパネルにFPCを取り付けて有機ELモジュールを作製する際、有機ELモジュールの使用態様によっては、FPCを有機ELパネルの有機機能層が形成された領域に重ねるように配置する必要がある。そのような場合、有機ELパネルの有機機能層とFPCとが重畳する領域においては、有機ELモジュール全体としての厚さが増大するという問題が生じる。
特に、近年は、有機ELパネルは照明にとどまらず、スマートデバイスのバックライトやアイコンキー部分の光源として使用されたり、キーボードやセンシングデバイス等のユーザーインターフェースと組み合わされて使用されたりする等、様々な分野への適用が検討されており、有機ELモジュールの厚さが大きいとこれらの分野への適用が困難になる場合が多い。
特開2006−331694号公報 特開2014−103290号公報
本発明は、上記問題・状況に鑑みてなされたものであり、その解決課題は、有機エレクトロルミネッセンスパネルに積層された際に、有機エレクトロルミネッセンスモジュール全体としての厚さを抑制できる電気接続部材、それを備えた有機エレクトロルミネッセンスモジュール、及び、当該有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法を提供することである。
本発明に係る上記課題を解決すべく、上記問題の原因等について検討した結果、有機ELパネルに積層して取り付けられる電気接続部材が、通常備える配線パターンの他に、有機ELパネルの有機機能層を封止するための封止用パターンを備えることで、電気接続部材自体が有機ELパネルの封止材として機能し、通常有機ELパネル上に設けられる封止構成を省くことができ、有機ELモジュール全体としての厚さを抑制できることを見いだした。
すなわち、本発明に係る課題は、以下の手段により解決される。
1.有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるように積層して取り付けられる電気接続部材であって、
基板と、
前記有機機能層を封止するために、前記基板の両面のうち前記有機エレクトロルミネッセンスパネルと対向する面に形成された封止用パターンと、
前記有機エレクトロルミネッセンスパネルを駆動するために、前記基板の両面のうち少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンスパネルと対向する面に形成された配線パターンと、
を備えることを特徴とする電気接続部材。
2.前記封止用パターンの上に形成された接着剤層を更に備えることを特徴とする第1項に記載の電気接続部材。
3.前記封止用パターンと前記配線パターンとが、同一の材料からなることを特徴とする第1項又は第2項に記載の電気接続部材。
4.第1項から第3項までのいずれか一項に記載の電気接続部材と、
有機エレクトロルミネッセンスパネルと、を備え、
前記電気接続部材が、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるように積層して取り付けられ、前記有機機能層が前記封止用パターンで封止され、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルの接続電極部と前記配線パターンとが電気的に接続されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスモジュール。
5.有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるようにして電気接続部材が積層して取り付けられてなる有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法であって、
基板の一方の面上に、前記有機機能層を封止するための封止用パターンと、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルを駆動するための配線パターンとを形成して、前記電気接続部材を作製する工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンスパネル上に前記電気接続部材を積層して、前記有機機能層を前記封止用パターンで封止する工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンスパネルの接続電極部と前記配線パターンとを電気的に接続する工程と、
を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法。
本発明によれば、有機エレクトロルミネッセンスパネルに積層された際に、有機エレクトロルミネッセンスモジュール全体としての厚さを抑制できる電気接続部材、それを備えた有機エレクトロルミネッセンスモジュール、及び、当該有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法を提供することができる。
本発明の効果の発現機構ないし作用機構については、以下のとおりである。
すなわち、本発明の電気接続部材は、配線パターンの他に、有機ELパネルの有機機能層を封止するための封止用パターンを備えている。このため、当該電気接続部材が有機ELパネルに積層して取り付けられることで、有機ELパネルの接続電極部と配線パターンとが電気的に接続されて有機ELパネルに電気を供給可能にできるとともに、有機ELパネルの有機機能層が封止パターンで封止される。このように、電気接続部材自体が有機ELパネルの封止材として機能するので、従来の有機ELパネルに設けられている封止構成を省くことができ、封止構成を省いた分だけ有機ELモジュールの厚さを低減することができる。これにより、有機ELパネルに積層された際に、有機ELモジュール全体としての厚さを抑制できる電気接続部材を提供することができる。
有機エレクトロルミネッセンスモジュールを構成する有機エレクトロルミネセンスパネルの構成の一例を示す概略平面図 図1Aに示すIB−IB線に沿った面の矢視断面図 有機エレクトロルミネッセンスパネルを構成する有機エレクトロルミネッセンス素子の構成の一例を示す概略断面図 電気接続部材の構成の一例を示す概略底面図 図3Aに示すIIIB−IIIB線に沿った面の矢視断面図 本発明の有機エレクトロルミネッセンスモジュールの構成の一例を示す概略断面図 電気接続部材の構成の変形例1を示す概略底面図 図5Aに示すVB−VB線に沿った面の矢視断面図 本発明の有機エレクトロルミネッセンスモジュールの構成の変形例1を示す概略断面図 電気接続部材の構成の変形例2を示す概略平面図 電気接続部材の構成の変形例2を示す概略底面図 電気接続部材の構成の変形例3を示す概略平面図
本発明の電気接続部材は、有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるように積層して取り付けられる電気接続部材であって、基板と、前記有機機能層を封止するために、前記基板の両面のうち前記有機エレクトロルミネッセンスパネルと対向する面に形成された封止用パターンと、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルを駆動するために、前記基板の両面のうち少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンスパネルと対向する面に形成された配線パターンと、を備えることを特徴とする。この特徴は、請求項1から請求項5までの各請求項に共通する又は対応する技術的特徴である。
本発明においては、前記封止用パターンの上に形成された接着剤層を更に備えることが好ましい。これにより、例えばロールtoロール方式等を用いて、電気接続部材を有機ELパネル上に容易に積層して取り付けることができる。
また、本発明においては、前記封止用パターンと前記配線パターンとが、同一の材料からなることが好ましい。これにより、基板上に封止用パターンと配線パターンとを一括して形成することができ、電気接続部材を容易に製造できるとともに、電気接続部材の製造コストを低減することができる。
以下、本発明とその構成要素、及び本発明を実施するための形態・態様について詳細な説明をする。なお、本願において、数値範囲を表す「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用する。
本発明の有機ELモジュールは、有機ELパネルと、当該有機ELパネルの有機機能層が形成された領域に重なるように積層して取り付けられる電気接続部材と、を備えてなる。また、本発明の電気接続部材は、基板と、有機機能層を封止するために、基板の両面のうち有機ELパネルと対向する面に形成された封止用パターンと、有機ELパネルを駆動するために、基板の両面のうち少なくとも有機ELパネルと対向する面に形成された配線パターンと、を備えている。
有機ELモジュールの全体構成を説明する前に、初めに、有機ELモジュールを構成する有機ELパネルと、電気接続部材の構成の詳細について、図を交えて説明する。
ここで、本発明において、有機EL素子とは、一対の電極及び複数の有機機能層により構成される発光素子をいい、有機ELパネルとは、有機EL素子が基材上に設けられ、一対の電極が引き出された状態のものをいい、有機ELモジュールとは、有機ELパネルの複数の有機機能層が封止されるとともに、有機ELパネル駆動用の配線パターン等が形成された電気接続部材が取り付けられたものをいう。
《有機エレクトロルミネッセンスパネル》
図1A、図1B及び図2を参照して有機ELパネル10について説明する。
図1A及び図1Bは、有機ELモジュール100を構成する有機ELパネル10の構成の一例を示す概略図であって、図1Aは、有機ELパネル10を発光面10Aの反対側から見た概略平面図であり、図1Bは、図1AにおけるIB−IB線に沿った面の矢視断面図である。また、図2は、有機ELパネル10の構成の一例を示す概略断面図である。
有機ELパネル10は、発光領域3を有する有機EL素子1と、当該有機EL素子1を支持する透明基材4と、を備えている。有機EL素子1の端部には接続電極部5が引き出されていて、後述する電気接続部材20の配線パターン23と、導電性接着剤8を介して接続される。図1A及び図1Bに示す有機ELパネル10は、透明基材4側から光を出射する片面発光型の有機ELパネルであり、透明基材4の有機EL素子1に対向する面と反対側の面が発光光Lを出射する発光面10Aを構成している。
図2に示すように、有機EL素子1は、陽極52、有機機能層2及び陰極55が積層されて構成され、これらが重なり合う領域に発光領域3が形成されている。有機機能層2は、第1有機機能層群53A、発光層54及び第2有機機能層群53Bが積層されて構成されている。第1有機機能層群53Aは、例えば、正孔注入層、正孔輸送層等から構成され、第2有機機能層群53Bは、例えば、電子輸送層、電子注入層等から構成されている。また、陽極52及び陰極55は、その一部が透明基材4の端部まで形成されて、それぞれ接続電極部5、5を構成している。有機機能層2は、後述する電気接続部材20の封止用パターン22及び接着剤層24で封止されていることで、有機機能層2を劣化させるガス(酸素、水分等)の侵入が抑制される。有機ELパネル10は、透明基材4側から光を出射する片面発光型であるため、発光面10Aから効率的に光を出射できるように、透明基材4、陽極52、第1有機機能層群53A等が光透過性の高い材料で構成されていることが好ましい。
なお、有機EL素子1の具体的な構成要素及び製造方法の詳細については、後述する。
《電気接続部材》
図3A、図3B及び図4を参照して電気接続部材20について説明する。
図3Aは、電気接続部材20の概略底面図であり、図3Bは、図3AにおけるIIIB−IIIB線に沿った面の矢視断面図である。また、図4は、有機ELパネル10に、図3Bに示す電気接続部材20が積層されてなる有機ELモジュール100を示す概略断面図である。なお、図3A及び図3Bにおいては、接着剤層24を省略して示している。
電気接続部材20は、フレキシブル基板21、封止用パターン22、配線パターン23及び接着剤層24等を備えて構成されている。
フレキシブル基板21は、有機ELパネル10の透明基材4と略同様の形状に形成されて、有機ELパネル10の有機機能層2が形成された領域に重なるように積層して配置される。フレキシブル基板21が透明基材4と略同様の形状に形成されることで、有機ELモジュール100のサイズを低減することができる。
フレキシブル基板21に用いられる材料としては、可撓性を有し、かつ十分な機械的強度を備えた樹脂材料であれば特に制限はなく、例えば、ポリイミド樹脂(PI)、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂(PET)、ポリエチレンナフタレート樹脂(PEN)、シクロオレフィン樹脂(COP)等が挙げられ、好ましくは、ポリイミド樹脂(PI)、ポリエチレンテレフタレート樹脂(PET)、ポリエチレンナフタレート樹脂(PEN)等が挙げられる。一般的には、電極実装工程での熱印加を鑑み、熱耐性の高いポリイミド樹脂を用いることが多い。
また、フレキシブル基板21の厚さとしては、例えば、25〜50μmの範囲内とすることができる。
封止用パターン22は、フレキシブル基板21の両面のうち有機ELパネル10と対向する面21aに形成され、電気接続部材20が有機ELパネル10に積層して取り付けられた際に有機ELパネル10の有機機能層2を封止する。すなわち、封止用パターン22は、フレキシブル基板21の面21aのうち、少なくとも有機ELパネル10の有機機能層2に対向する部分に形成されている。
封止用パターン22は、無機材料で構成され、例えば、金、銀、銅、ITO等が挙げられる。これらの中では、コスト低減の観点から銅が用いられることが好ましい。また、封止用パターン22を構成する材料が、配線パターン23と同一である場合には、封止用パターン22と配線パターン23とを一括して形成することができ、電気接続部材20を容易に製造できるとともに、電気接続部材20の製造コストを低減することができる。
また、封止用パターン22の厚さとしては、例えば、12〜36μmの範囲内とすることができ、有機ELモジュール100の用途に応じて求められる必要電流量、厚さ及び剛性等の観点から適宜選択することができる。
配線パターン23は、フレキシブル基板21の両面のうち少なくとも面21a上に形成され、有機ELパネル10の接続電極部5を駆動IC(図示略)と電気的に接続して有機ELパネル10を駆動する。すなわち、配線パターン23は、面21a及びその反対側の面21bにスルーホール231を介して形成されており、面21a側に形成された部分において有機ELパネル10の接続電極部5と電気的に接続され、面21bに形成された部分において駆動IC(図示略)と電気的に接続される。
また、配線パターン23を構成する材料としては、導電性を有する材料であればいずれであっても良く、上記封止用パターン22の構成材料と同様のものを用いることができる。
接着剤層24は、封止用パターン22の上に形成され、電気接続部材20と有機ELパネル10とを接合する。接着剤層24を構成する材料としては、従来公知の封止用接着剤を用いることができるが、例えば熱硬化接着剤や紫外線硬化樹脂等が用いられ、好ましくはエポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン樹脂等の熱硬化接着剤、より好ましくは耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ系熱硬化型接着性樹脂が用いられる。接着剤層24の厚さとしては、例えば、10〜30μmの範囲内とすることができる。
電気接続部材20には接着剤層24が設けられているため、電気接続部材20を有機ELパネル10に積層するのみで容易に有機ELモジュール100を製造することができる。
なお、電気接続部材20は接着剤層24を備えていなくても良く、その場合には、有機ELモジュール100を製造する際に、有機ELパネル10の有機機能層2と電気接続部材20の封止用パターン22との間に接着剤層24を設ける工程を行う。
なお、電気接続部材20は、フレキシブル基板21上に配線パターン23を備えているものとしたが、当該配線パターン23の腐食を抑制する目的でそれらを覆うカバー層(図示略)を更に備えているものとしても良い。
また、図1A、図1B、図2及び図4に示す例においては、有機ELパネル10が透明基材4側から発光する片面発光型であるものとしたが、有機ELパネル10が透明基材4の反対側の面から発光する片面発光型、又は、両面発光型であるものとしても良い。この場合には、フレキシブル基板21が透明樹脂等で形成され、封止用パターン22がITO等の透明金属等で形成されていることで、電気接続部材20の有機ELパネル10の発光領域3に重なる部分が透光性を有するように構成されていることが好ましい。
(電気接続部材の作製方法)
以下に、電気接続部材20の作製方法の一例を説明する。
まず、フレキシブル基板21の片面又は両面に金属層が設けられた積層板を用意する。
フレキシブル基板21としては、ポリイミドフィルムが用いられ、当該フレキシブル基板21の片面又は両面に、熱融着ラミネート、又は、接着剤層を用いた熱ラミネートにより金属層として銅箔を設けることで、積層板を作製することができる。
このような積層板としては、例えば、厚さ25μmのポリイミドフィルムの両面に、厚さ12μmの銅箔が設けられた両面積層板が用いられる。具体的には、ニッカン工業社製のCISVシリーズ等が用いられる。
次に、用意した両面積層板の一方の面に封止用パターン22を形成し、両面積層板の一方の面及び他方の面に配線パターン23を形成する。
パターン形成の方法としては、フォトレジストを用いたウェットパターニングプロセスが用いられる。フォトレジストとしては、フィルムハンドリングプロセスとの親和性を考慮し、フィルムタイプのドライレジストが用いられることが好ましい。この場合、電気接続部材20の作製工程は全てロールtoロール方式で行うことができる。
まず、両面積層板の両側の銅箔を弱アルカリやUV等により洗浄した後、熱ラミネート方式にて上記ドライレジストフィルムを各銅箔にラミネートする。熱ラミネートのロール温度は常温〜100℃の範囲内であり、ドライレジストフィルムの材料物性等に応じて適宜設定することができる。
次に、ドライレジストフィルムがラミネートされた積層板を、ロールtoロール方式により間欠送りし、当該ドライレジストフィルムに露光マスクを密着させる。積層板の一方の面側には封止用パターン22及び配線パターン23形成用の露光マスクを密着させ、積層板の他方の面側には配線パターン23形成用の露光マスクを密着させる。露光マスクとしては、例えば、枚葉のガラスマスクや、PET等の透明フィルムを用いたフィルムマスクを用いることができ、パターン形成精度やコスト等に応じて適宜選定する。露光マスクを密着させた積層板に対し、UV光を照射することでドライレジストフィルムを硬化させる。
次に、アルカリ性溶液の液浸処理により、積層板に設けられたドライレジストフィルムのうち、露光硬化されていない部分を除去し、銅箔を露出させる。
次に、銅箔をエッチング液に液浸、又はシャワー方式でエッチング液を付与することで、銅箔の露出された部分をエッチングする。これにより、封止用パターン22及び配線パターン23が形成される。
次に、封止用パターン22及び配線パターン23上に残存する硬化されたドライレジストフィルムを剥離する。
次に、フレキシブル基板21にスルーホール231を形成することで、フレキシブル基板21の両面に形成された配線パターン23を電気的に接続する。具体的には、フレキシブル基板21の両面において配線パターン23が重畳している領域に直径0.3mm程度のエンドミルを用いて貫通孔を形成し、貫通孔部分及びフレキシブル基板21の両面の配線パターン23に対して銅メッキを施す。メッキ厚は例えば6〜10μmの範囲内である。例えば、メッキ厚を6μmとすると、配線パターン23の厚さが6μm増加し、配線パターン23の厚さは18μmとなる。なお、貫通孔に導電性材料を充填することで、フレキシブル基板21の両面の各配線パターン23同士を電気的に接続するものとしても良い。
最後に、封止用パターン22の上に、接着剤層24を設ける。接着剤層24は、従来の有機ELパネルにおいて有機機能層の封止に用いられる封止用接着剤により形成する。従来の有機ELパネルにおいては、封止用接着剤の塗布はダイコート等の連続塗布プロセスで行われるが、本実施形態の電気接続部材20及び有機ELパネル10では接着剤層24は封止用パターン22の上にのみ設けられるため、例えば、インクジェット方式等を用いて形成することが好ましい。有機ELパネルの封止に用いられる封止用接着剤としては、例えば、三井化学社製のXMFシリーズ等のエポキシ系材料を使用することができる。接着剤層24を形成した後、軽剥離の透明保護フィルムをラミネートし、ロール状に巻き取る。
以上のようにして、ロール状の電気接続部材20を作製することができる。
《有機エレクトロルミネッセンスモジュール》
本発明の有機ELモジュール100は、有機ELパネル10と、電気接続部材20とを備え、電気接続部材20が、有機ELパネル10の有機機能層2が形成された領域に重なるように積層して取り付けられ、有機機能層2が封止用パターン22で封止され、有機ELパネル10の接続電極部5と配線パターン23とが電気的に接続されている。すなわち、有機ELモジュール100は、図4に示すように構成されている。
有機ELパネル10の有機機能層2と、電気接続部材20の封止用パターン22とは、封止用パターン22上に設けられた接着剤層24により接合されている。これにより、有機ELパネル10の有機機能層2が電気接続部材20の封止用パターン22により封止されており、有機ELパネル10が有機機能層2を封止する封止構成を別途備えている必要がない。このように、有機ELパネル10の封止構成を省略できるため、有機ELモジュール100全体としての厚さを低減することができる。
また、有機ELパネル10の接続電極部5と、電気接続部材20の面21a側に形成された配線パターン23とは、導電性接着剤8により接合されている。導電性接着剤8としては、例えば、異方性導電膜(ACF)、異方性導電ペースト(ACP)又は金属ペースト等が用いられる。導電性接着剤8は、電気接続部材20製造時に配線パターン23上に設けられ、導電性接着剤8を含めた構成として電気接続部材20が製造されるものとしても良いし、電気接続部材20を有機ELパネル10に取り付ける際に、接続電極部5又は配線パターン23の上に設けられるものとしても良い。
異方性導電膜としては、例えば、熱硬化性樹脂フィルムに導電性を持つ微細な導電性粒子が混ぜ合わされて構成される。導電性粒子としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、金属粒子、金属被覆樹脂粒子等が挙げられる。市販されている異方性導電膜としては、例えば、MF−331(日立化成製)等の、樹脂フィルムにも適用可能な低温硬化型のものを挙げることができる。
金属粒子としては、例えば、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウム等が挙げられる。これらは、1種単独で使用しても良いし、2種以上を併用しても良い。これらの中でも、ニッケル、銀、銅が好ましい。これらの表面酸化を防ぐ目的で、表面に金、パラジウムを施した粒子を用いても良い。更に、表面に金属突起や有機物で絶縁被膜を施したものを用いても良い。
金属被覆樹脂粒子としては、例えば、樹脂コアの表面をニッケル、銅、金、及びパラジウムのいずれかの金属を被覆した粒子が挙げられる。同様に、樹脂コアの最外表面に金、パラジウムを施した粒子を用いても良い。更に、樹脂コアの表面に金属突起や有機物で絶縁皮膜を施したものを用いても良い。
また、異方性導電ペーストとしては、ペースト状の熱硬化性樹脂に上記導電性粒子が混ぜ合わされて構成される。市販されている異方性導電ペーストとしては、例えば、サンユレック社製NIR−30E等を挙げることができる。
導電性接着剤8として異方性導電ペーストが用いられる場合には、有機ELパネル10の接続電極部5の上、又は、電気接続部材20の面21a側に形成された配線パターン23の上に、スクリーン印刷方式等の印刷プロセスにて設けることができる。具体的には、スクリーン印刷方式等により接続電極部5又は配線パターン23の上に異方性導電ペーストを厚さ5〜30μmで設けた後、乾燥させる。乾燥後の異方性導電ペーストは常温で保管可能であるが、僅かに粘着性を有しているため、間紙又は透明保護フィルム等で被覆する等して保護することが好ましい。異方性導電ペーストを配線パターン23の上に設けた場合には、異方性導電ペーストを間紙又は透明保護フィルム等で保護した状態で、電気接続部材20をロール状に巻き取り保管することができる。
また、金属ペーストとしては、市販されている金属ナノ粒子ペーストである、銀粒子ペースト、銀−パラジウム粒子ペースト、金粒子ペースト、銅粒子ペースト等を適宜選択して用いることができる。金属ペーストとしては、例えば、大研化学社から販売されている有機EL素子基板用銀ペースト(CA−6178、CA−6178B、CA−2500E、CA−2503−4、CA−2503N、CA−271等、比抵抗値:15〜30mΩ・cm、スクリーン印刷法で形成、硬化温度:120〜200℃)、LTCC用ペースト(PA−88(Ag)、TCR−880(Ag)、PA−Pt(Ag・Pt))、ガラス基板用銀ペースト(US−201、UA−302、焼成温度:430〜480℃)等を挙げることができる。
なお、有機ELパネル10の接続電極部5と、電気接続部材20の面21a側に形成された配線パターン23とは、導電性接着剤8により接合されているものとしたが、これに限られるものではなく、両者を電気的及び機械的に接続することができればいずれの手段により接合されていても良い。例えば、接続電極部5と配線パターン23とは、超音波接続や熱融着等の手段により接合されているものとしても良い。
(有機ELモジュールの製造方法)
以下に、有機ELモジュール100の製造方法の一例を説明する。
本発明の有機ELモジュールの製造方法は、有機ELパネル10の有機機能層2が形成された領域に重なるようにして電気接続部材20が積層して取り付けられてなる有機ELモジュール100の製造方法であって、フレキシブル基板21の一方の面21a上に、有機機能層2を封止するための封止用パターン22と、有機ELパネル10を駆動するための配線パターン23とを形成して、電気接続部材20を作製する工程と、有機ELパネル10上に電気接続部材20を積層して、有機機能層2を封止用パターン22で封止する工程と、有機ELパネル10の接続電極部5と配線パターン23とを電気的に接続する工程と、を有する。
すなわち、まず、フレキシブル基板21上に封止用パターン22と配線パターン23とを形成して電気接続部材20を作製する工程を行う。具体的には、上記電気接続部材の作製方法で説明したようにして、電気接続部材20を作製する。また、作製した電気接続部材20の面21a側に形成された配線パターン23上に、上記導電性接着剤8として異方性導電ペーストを設ける。
次に、有機ELパネル10の上に、作製した電気接続部材20を積層して、有機機能層2を封止用パターン22で封止する工程を行う。
具体的には、作製したロール状の電気接続部材20を、従来の有機ELパネルの封止工程で用いられるラミネート機へセットする。ロール状の有機ELパネル10に対して、作製した電気接続部材20を位置合わせし、ヒートロールによるロールラミネート方式、又は、エラストマー系材料のダイヤフラムを用いた真空ラミネート方式を用いて、有機ELパネル10に電気接続部材20をラミネートする。
これにより、電気接続部材20の封止用パターン22と有機ELパネル10の有機EL素子1部分とが接着剤層24により貼り合わされ、封止用パターン22及び接着剤層24により有機機能層2が封止される。
次に、電気接続部材20がラミネートされた有機ELパネル10のロールを、いくつかの断片に分かれるように粗く切り出した後(1次カット)、実際に設計された形状となるように更にカットする(2次カット)。2次カットにおいては、例えば、上下刃によるプレス、鋭角刃による押し切り、ロールカッターによるカット、レーザーカット、ウォータージェット等の切断方法を用いることができ、有機ELパネル10と電気接続部材20とを一括に切断する。切断方法としては、有機ELパネル10及び電気接続部材20の各構成部材にクラックや膜剥がれ等のトラブルが発生しない方法を適宜選択して行う。
次に、有機ELパネル10の接続電極部5と、電気接続部材20の配線パターン23とを電気的に接続する工程を行う。
具体的には、有機ELパネル10と電気接続部材20との積層体において導電性接着剤8が設けられている領域を、例えば、ヒートツールを用いて熱圧着することで接続電極部5と配線パターン23とを電気的に接続する。ヒートツールの温度は100〜150℃程度に設定し、1〜3MPa程度の圧力で5〜30秒間圧着させる。
これにより、電気接続部材20の配線パターン23と有機ELパネル10の接続電極部5とが導電性接着剤8により貼り合わされ、両者が電気的に接続される。
以上のようにして、有機ELモジュール100を製造することができる。
《電気接続部材及び有機エレクトロルミネッセンスモジュールの変形例》
上記した実施形態における記述は、本発明に係る電気接続部材及び有機ELモジュールの一例であり、これに限定されるものではない。
(変形例1)
具体的には、電気接続部材の形状及び構成を、例えば図5A、図5B及び図6に示すように構成するものとしても良い。図5Aは、変形例1に係る電気接続部材30の概略底面図であり、図5Bは、図5AにおけるVB−VB線に沿った面の矢視断面図である。また、図6は、有機ELパネル10に、図5Bに示す電気接続部材30が積層されてなる有機ELモジュール100Aを示す概略断面図である。なお、図5A及び図5Bにおいては、接着剤層34を省略して示している。
以下に説明する以外の構成は上記電気接続部材20及び有機ELモジュール100と略同様であるため、その詳細な説明を省略する。
フレキシブル基板31は、有機ELパネル10の透明基材4と略同様の形状に形成された本体部311と、本体部311の一側縁部から延在する延在部312とを有している。
封止用パターン32は、フレキシブル基板31の両面のうち有機ELパネル10と対向する面31a上であって、本体部311に形成されている。封止用パターン32の上には、接着剤層34が設けられている。
配線パターン33は、フレキシブル基板31の両面のうち面31a上であって、本体部311から延在部312にかけて形成されている。配線パターン33のうち本体部311に形成されている端部33aが有機ELパネル10の接続電極部5に電気的に接続され、配線パターン33のうち延在部312の先端に形成されている端部33bが駆動IC(図示略)に電気的に接続される。
このように、変形例1に係る電気接続部材30は、フレキシブル基板31の面31aのみに封止用パターン32及び配線パターン33が形成されている。このため、フレキシブル基板の片面のみに銅箔等の金属層が形成された片面積層板を用いて電気接続部材30を作製することができる。
上記のように構成された電気接続部材30は、図6に示すように、有機ELパネル10の上に積層して取り付けられ、封止用パターン32及び接着剤層34により有機ELパネル10の有機機能層2が封止され、配線パターン33の端部33aと有機ELパネル10の接続電極部5とが電気的に接続される。このようにして変形例1に係る有機ELモジュール100Aが構成されている。
(変形例2)
また、電気接続部材の構成を、例えば図7A及び図7Bに示すように構成するものとしても良い。図7Aは、変形例2に係る電気接続部材40の概略平面図であり、図7Bは、変形例2に係る電気接続部材40の概略底面図である。なお、図7Bにおいては、接着剤層を省略して示している。
以下に説明する以外の構成は上記電気接続部材20と略同様であるため、その詳細な説明を省略する。
電気接続部材40は、フレキシブル基板41、封止用パターン42、配線パターン43、アンテナ電極用パターン45及び接着剤層(図示略)等を備えて構成されている。
封止用パターン42は、図7Bに示すように、フレキシブル基板41の両面のうち有機ELパネル10と対向する面41aの中央部に形成され、その一部がフレキシブル基板41の縁部41cまで延在されて引き出し部42aが形成されている。また、図7Aに示すように、フレキシブル基板41の面41aの反対側の面41bにおいて、引き出し部42aに対応する領域には、接続電極42bが形成されており、当該接続電極42bは引き出し部42aとスルーホール421を介して電気的に接続されている。
また、面41a上に形成された封止用パターン42のうち、引き出し部42a以外の部分には、図示しない接着剤層が積層して設けられている。
アンテナ電極用パターン45は、図7Aに示すように、フレキシブル基板41の面41bの周縁部に略コの字状に形成され、その一端部がフレキシブル基板41の縁部41cまで延在されて接続電極45aが形成されている。アンテナ電極用パターン45を構成する材料としては、導電性を有する材料であればいずれであっても良く、封止用パターン42の構成材料と同様のものを用いることができる。
封止用パターン42の接続電極42b及びアンテナ電極用パターン45の接続電極45aがそれぞれ駆動IC(図示略)と電気的に接続され、アンテナ電極用パターン45にパルス信号が入力されることで、封止用パターン42をレシーバ電極、アンテナ電極用パターン45をアンテナ電極として機能させることができる。これにより、相互容量方式のタッチ検出が可能な電気接続部材とすることができる。
なお、図7A及び図7Bに示す例では、アンテナ電極用パターン45をフレキシブル基板41の面41bに形成するものとしたが、面41aに形成するものとしても良い。
このような電気接続部材40を有機ELパネル10の上に積層して取り付けることで、薄型かつフラットで、タッチ検出が可能な有機ELモジュールを構成することができる。
(変形例3)
また、電気接続部材の構成を、例えば図8に示すように構成するものとしても良い。図8は、変形例3に係る電気接続部材60の概略平面図である。
以下に説明する以外の構成は上記電気接続部材20と略同様であるため、その詳細な説明を省略する。
電気接続部材60は、フレキシブル基板61、封止用パターン62、配線パターン63、ひずみゲージ用パターン65及び接着剤層(図示略)等を備えて構成されている。なお、封止用パターン62及び配線パターン63は、図3A及び図3Bに示す上記電気接続部材20と同様に構成されている。
ひずみゲージ用パターン65は、フレキシブル基板61の両面のうち有機ELパネル10と対向する面の反対側の面61bに蛇行して形成され、その両端部がそれぞれフレキシブル基板61の縁部61cまで引き出されて接続電極65aを形成している。ひずみゲージ用パターン65を構成する材料としては、封止用パターン42の構成材料と同様のものを用いることができる。
ひずみゲージ用パターン65の接続電極65aが検出部(図示略)と接続されることで、変形の検出が可能な電気接続部材とすることができる。
なお、ひずみゲージ用パターン65は、変形の検出精度向上のために、長さを長く取り、設計可能な範囲でできるだけ蛇行回数を増やすように構成することが好ましい。
このような電気接続部材60を有機ELパネル10の上に積層して取り付けることで、変形の検出が可能な有機ELモジュールを構成することができる。
《有機エレクトロルミネッセンス素子の構成及び製造方法》
有機ELパネル10を構成する有機EL素子1は、例えば、図2で例示したように、透明基材4上に、陽極52、第1有機機能層群53A、発光層54、第2有機機能層群53B、陰極55が積層されて構成されている。第1有機機能層群53Aは、例えば、正孔注入層、正孔輸送層、電子阻止層等から構成され、第2有機機能層群53Bは、例えば、正孔阻止層、電気輸送層、電子注入層等から構成されている。第1有機機能層群53A及び第2有機機能層群53Bはそれぞれ1層のみで構成されていても良いし、第1有機機能層群53A及び第2有機機能層群53Bはそれぞれ設けられていなくても良い。
以下に、有機EL素子の構成の代表例を示す。
(i)陽極/正孔注入輸送層/発光層/電子注入輸送層/陰極
(ii)陽極/正孔注入輸送層/発光層/正孔阻止層/電子注入輸送層/陰極
(iii)陽極/正孔注入輸送層/電子阻止層/発光層/正孔阻止層/電子注入輸送層/陰極
(iv)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
(v)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/電子注入層/陰極
(vi)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/電子阻止層/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/電子注入層/陰極
更に、有機EL素子1は、非発光性の中間層を有していても良い。中間層は電荷発生層であっても良く、マルチフォトンユニット構成であっても良い。
本発明に適用可能な有機EL素子の概要については、例えば、特開2013−157634号公報、特開2013−168552号公報、特開2013−177361号公報、特開2013−187211号公報、特開2013−191644号公報、特開2013−191804号公報、特開2013−225678号公報、特開2013−235994号公報、特開2013−243234号公報、特開2013−243236号公報、特開2013−242366号公報、特開2013−243371号公報、特開2013−245179号公報、特開2014−003249号公報、特開2014−003299号公報、特開2014−013910号公報、特開2014−017493号公報、特開2014−017494号公報等に記載されている構成を挙げることができる。
更に、有機EL素子を構成する各層について説明する。
〔透明基材〕
本発明に係る有機EL素子に適用可能な透明基材としては、例えば、ガラス、プラスチック等の透明材料を挙げることができる。好ましく用いられる透明基材としては、例えば、ガラス、石英、樹脂フィルム等を挙げることができる。
ガラス材料としては、例えば、シリカガラス、ソーダ石灰シリカガラス、鉛ガラス、ホウケイ酸塩ガラス、無アルカリガラス等が挙げられる。これらのガラス材料の表面には、隣接する層との密着性、耐久性、平滑性の観点から、必要に応じて、研磨等の物理的処理、無機物又は有機物からなる被膜や、これらの被膜を組み合わせたハイブリッド被膜を形成することができる。
樹脂フィルムを構成する材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート(TAC)、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類及びそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル及びポリアリレート類、アートン(商品名JSR社製)及びアペル(商品名三井化学社製)等のシクロオレフィン系樹脂等を挙げることができる。
有機EL素子においては、上記説明した透明基材上に、必要に応じて、ガスバリアー層を設ける構成であっても良い。
ガスバリアー層を形成する材料としては、水分や酸素等、有機EL素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であれば良く、例えば、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素などの無機物を用いることができる。更に、ガスバリアー層の脆弱性を改良するため、これら無機層と有機材料からなる有機層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
〔陽極〕
有機EL素子を構成する陽極としては、例えば、Ag、Au等の金属又はそれらを含有する合金、CuI、あるいはインジウム−スズの複合酸化物(ITO)、SnO及びZnO等の金属酸化物を挙げることができるが、銀又は銀を含有する合金であることが好ましい。
陽極が、銀を含有する合金で構成されている場合、当該合金としては、例えば、銀・マグネシウム(Ag・Mg)、銀・銅(Ag・Cu)、銀・パラジウム(Ag・Pd)、銀・パラジウム・銅(Ag・Pd・Cu)、銀・インジウム(Ag・In)等が挙げられる。
本発明に係る有機EL素子においては、陽極は、銀を主成分として構成された透明陽極であることが好ましい。本発明において、銀を主成分とするとは、陽極中の銀の含有量が60質量%以上であることをいい、好ましくは80質量%以上であり、より好ましくは90質量%以上であり、特に好ましくは98質量%以上である。また、透明とは、波長550nmでの光透過率が50%以上であることをいう。
また、陽極としてのシート抵抗値は、数百Ω/□以下が好ましく、厚さは、材料にもよるが、通常5nm〜1μmの範囲内、好ましくは5〜200nmの範囲内である。また、陽極が銀を主成分として構成されている場合、その厚さは、2〜20nmの範囲内であることが好ましく、4〜12nmの範囲内であることがより好ましい。厚さが20nm以下であれば、陽極による発光光の吸収成分及び反射成分が低く抑えられ、高い光透過率が維持されるため好ましい。
また、本発明においては、陽極が、銀を主成分として構成される場合には、銀層の均一性を高める観点から、その下部に、下地層を設けることが好ましい。下地層としては、特に制限はないが、窒素原子又は硫黄原子を有する有機化合物を含有する層であることが好ましく、当該下地層上に、銀層を形成する方法が好ましい態様である。
〔発光層〕
有機EL素子を構成する発光層は、発光材料としてリン光発光化合物が含有されている構成が好ましい。
この発光層は、電極又は電子輸送層から注入された電子と、正孔輸送層から注入された正孔とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接する層との界面であっても良い。
このような発光層としては、含まれる発光材料が発光要件を満たしていれば、その構成には特に制限はない。また、同一の発光スペクトルや発光極大波長を有する層が複数層あっても良い。この場合、各発光層間には非発光性の中間層を有していることが好ましい。
発光層の厚さの総和は、1〜100nmの範囲内にあることが好ましく、より低い駆動電圧を得ることができることから1〜30nmの範囲内が更に好ましい。なお、発光層の厚さの総和とは、発光層間に非発光性の中間層が存在する場合には、当該中間層も含む厚さである。
以上のような発光層は、後述する発光材料やホスト化合物を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、LB法(ラングミュア・ブロジェット、Langmuir Blodgett法)及びインクジェット法等の公知の方法により形成することができる。
また、発光層は、複数の発光材料を混合しても良く、リン光発光材料と蛍光発光材料(蛍光ドーパント、蛍光性化合物ともいう。)とを同一発光層中に混合して用いても良い。発光層の構成としては、ホスト化合物(発光ホスト等ともいう。)及び発光材料(発光ドーパント化合物ともいう。)を含有し、発光材料より発光させることが好ましい。
(1)ホスト化合物
発光層に含有されるホスト化合物としては、室温(25℃)におけるリン光発光のリン光量子収率が0.1未満の化合物が好ましい。更に、リン光量子収率が0.01未満であることが好ましい。また、発光層に含有される化合物の中で、その層中での体積比が50%以上であることが好ましい。
ホスト化合物としては、公知のホスト化合物を単独で用いても良く、あるいは、複数種のホスト化合物を混合して用いても良い。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機EL素子を高効率化することができる。また、後述する発光材料を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることができる。
発光層に用いられるホスト化合物としては、従来公知の低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でも良く、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物(蒸着重合性発光ホスト)でも良い。
本発明に適用可能なホスト化合物としては、例えば、特開2001−257076号公報、同2001−357977号公報、同2002−8860号公報、同2002−43056号公報、同2002−105445号公報、同2002−352957号公報、同2002−231453号公報、同2002−234888号公報、同2002−260861号公報、同2002−305083号公報、米国特許公開第2005/0112407号明細書、米国特許公開第2009/0030202号明細書、国際公開第2001/039234号、国際公開第2008/056746号、国際公開第2005/089025号、国際公開第2007/063754号、国際公開第2005/030900号、国際公開第2009/086028号、国際公開第2012/023947号、特開2007−254297号公報、欧州特許第2034538号明細書等に記載されている化合物を挙げることができる。
(2)発光材料
本発明で用いることのできる発光材料としては、リン光発光性化合物(リン光性化合物、リン光発光材料又はリン光発光ドーパントともいう。)及び蛍光発光性化合物(蛍光性化合物又は蛍光発光材料ともいう。)が挙げられる。
(2.1)リン光発光性化合物
リン光発光性化合物とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、具体的には室温(25℃)にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が25℃において0.01以上の化合物であると定義されるが、好ましいリン光量子収率は0.1以上である。
上記リン光量子収率は、第4版実験化学講座7の分光IIの398頁(1992年版、丸善)に記載の方法により測定できる。溶液中でのリン光量子収率は、種々の溶媒を用いて測定できるが、本発明においてリン光発光性化合物を用いる場合、任意の溶媒のいずれかにおいて、上記リン光量子収率として0.01以上が達成されれば良い。
リン光発光性化合物は、一般的な有機EL素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができるが、好ましくは元素の周期表で8〜10族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物(白金錯体系化合物)又は希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
本発明においては、少なくとも一つの発光層に、2種以上のリン光発光性化合物が含有されていても良く、発光層におけるリン光発光性化合物の濃度比が発光層の厚さ方向で変化している態様であっても良い。
本発明に使用できる公知のリン光発光性化合物の具体例としては、以下の文献に記載されている化合物等が挙げられる。
Nature 395,151(1998)、Appl.Phys.Lett.78,1622(2001)、Adv.Mater.19,739(2007)、Chem.Mater.17,3532(2005)、Adv.Mater.17,1059(2005)、国際公開第2009/100991号、国際公開第2008/101842号、国際公開第2003/040257号、米国特許公開第2006/835469号明細書、米国特許公開第2006/0202194号明細書、米国特許公開第2007/0087321号明細書、米国特許公開第2005/0244673号明細書等に記載の化合物を挙げることができる。
また、Inorg.Chem.40,1704(2001)、Chem.Mater.16,2480(2004)、Adv.Mater.16,2003(2004)、Angew.Chem.lnt.Ed.2006,45,7800、Appl.Phys.Lett.86,153505(2005)、Chem.Lett.34,592(2005)、Chem.Commun.2906(2005)、Inorg.Chem.42,1248(2003)、国際公開第2009/050290号、国際公開第2009/000673号、米国特許第7332232号明細書、米国特許公開第2009/0039776号、米国特許第6687266号明細書、米国特許公開第2006/0008670号明細書、米国特許公開第2008/0015355号明細書、米国特許第7396598号明細書、米国特許公開第2003/0138657号明細書、米国特許第7090928号明細書等に記載の化合物を挙げることができる。
また、Angew.Chem.lnt.Ed.47,1(2008)、Chem.Mater.18,5119(2006)、Inorg.Chem.46,4308(2007)、Organometallics 23,3745(2004)、Appl.Phys.Lett.74,1361(1999)、国際公開第2006/056418号、国際公開第2005/123873号、国際公開第2005/123873号、国際公開第2006/082742号、米国特許公開第2005/0260441号明細書、米国特許第7534505号明細書、米国特許公開第2007/0190359号明細書、米国特許第7338722号明細書、米国特許第7279704号明細書、米国特許公開第2006/103874号明細書等に記載の化合物も挙げることができる。
更には、国際公開第2005/076380号、国際公開第2008/140115号、国際公開第2011/134013号、国際公開第2010/086089号、国際公開第2012/020327号、国際公開第2011/051404号、国際公開第2011/073149号、特開2009−114086号公報、特開2003−81988号公報、特開2002−363552号公報等に記載の化合物も挙げることができる。
本発明においては、好ましいリン光発光性化合物としてはIrを中心金属に有する有機金属錯体が挙げられる。更に好ましくは、金属−炭素結合、金属−窒素結合、金属−酸素結合、金属−硫黄結合の少なくとも一つの配位様式を含む錯体が好ましい。
上記説明したリン光発光性化合物(リン光発光性金属錯体ともいう)は、例えば、Organic Letter誌、vol3、No.16、2579〜2581頁(2001)、Inorganic Chemistry,第30巻、第8号、1685〜1687頁(1991年)、J.Am.Chem.Soc.,123巻、4304頁(2001年)、Inorganic Chemistry,第40巻、第7号、1704〜1711頁(2001年)、Inorganic Chemistry,第41巻、第12号、3055〜3066頁(2002年)、New Journal of Chemistry.,第26巻、1171頁(2002年)、European Journal of Organic Chemistry,第4巻、695〜709頁(2004年)、更にこれらの文献中に記載されている参考文献等に開示されている方法を適用することにより合成することができる。
(2.2)蛍光発光性化合物
蛍光発光性化合物としては、例えば、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素又は希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
〔注入層:正孔注入層、電子注入層〕
注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために、電極と発光層の間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)にその詳細が記載されている。一般には、正孔注入層であれば、陽極と発光層又は正孔輸送層との間、電子注入層であれば陰極と発光層又は電子輸送層との間に存在させることができる。
正孔注入層は、特開平9−45479号公報、同9−260062号公報、同8−288069号公報等にもその詳細が記載されており、正孔注入層に用いられる材料としては、例えば、ポルフィリン誘導体、フタロシアニン誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、トリアリールアミン誘導体、カルバゾール誘導体、インドロカルバゾール誘導体、イソインドール誘導体、アントラセンやナフタレン等のアセン系誘導体、フルオレン誘導体、フルオレノン誘導体、及びポリビニルカルバゾール、芳香族アミンを主鎖又は側鎖に導入した高分子材料又はオリゴマー、ポリシラン、導電性ポリマー又はオリゴマー(例えば、PEDOT(ポリエチレンジオキシチオフェン):PSS(ポリスチレンスルホン酸)、アニリン系共重合体、ポリアニリン、ポリチオフェン等)等が挙げられる。
トリアリールアミン誘導体としては、α−NPD(4,4′−ビス〔N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ〕ビフェニル)に代表されるベンジジン型や、MTDATA(4,4′,4″−トリス〔N−(3−メチルフェニル)−N−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン)に代表されるスターバースト型、トリアリールアミン連結コア部にフルオレンやアントラセンを有する化合物等が挙げられる。
正孔注入層の層厚については特に制限はなく、通常は0.1〜100nm程度の範囲内であるが、2〜50nmの範囲内であることが好ましく、2〜30nmの範囲内であることがより好ましい。
電子注入層は、特開平6−325871号公報、同9−17574号公報、同10−74586号公報等にもその詳細が記載されており、電子注入層に好ましく用いられる材料の具体例としては、ストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム等に代表されるアルカリ金属化合物、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム等に代表されるアルカリ金属ハライド層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物層、酸化モリブデン、酸化アルミニウム等に代表される金属酸化物、リチウム8−ヒドロキシキノレート(Liq)等に代表される金属錯体等が挙げられる。
電子注入層はごく薄い膜であることが望ましく、構成材料にもよるが、その層厚は1nm〜10μmの範囲が好ましい。
〔正孔輸送層〕
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層及び電子阻止層も正孔輸送層の機能を有する。正孔輸送層は単層又は複数層設けることができる。
正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであっても良い。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、導電性高分子オリゴマー及びチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
正孔輸送材料としては、上記のものを使用することができるが、ポルフィリン化合物、芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物を用いることができ、特に芳香族第3級アミン化合物を用いることが好ましい。
芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノフェニル、N,N′−ジフェニル−N,N′−ビス(3−メチルフェニル)−〔1,1′−ビフェニル〕−4,4′−ジアミン(略称:TPD)、2,2−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)プロパン、1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)シクロヘキサン、N,N,N′,N′−テトラ−p−トリル−4,4′−ジアミノビフェニル、1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)−4−フェニルシクロヘキサン、ビス(4−ジメチルアミノ−2−メチルフェニル)フェニルメタン、ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)フェニルメタン、N,N′−ジフェニル−N,N′−ジ(4−メトキシフェニル)−4,4′−ジアミノビフェニル、N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノジフェニルエーテル、4,4′−ビス(ジフェニルアミノ)クオードリフェニル、N,N,N−トリ(p−トリル)アミン、4−(ジ−p−トリルアミノ)−4′−〔4−(ジ−p−トリルアミノ)スチリル〕スチルベン、4−N,N−ジフェニルアミノ−(2−ジフェニルビニル)ベンゼン、3−メトキシ−4′−N,N−ジフェニルアミノスチルベンゼン及びN−フェニルカルバゾール等が挙げられる。
正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法及びLB法(ラングミュア・ブロジェット、Langmuir Blodgett法)等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の層厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmの範囲である。この正孔輸送層は、上記材料の1種又は2種以上からなる1層構造であっても良い。
また、正孔輸送層の材料に不純物をドープすることにより、p性を高くすることもできる。その例としては、特開平4−297076号公報、特開2000−196140号公報、同2001−102175号公報及びJ.Appl.Phys.,95,5773(2004)等に記載されたものが挙げられる。
このように、正孔輸送層のp性を高くすると、より低消費電力の素子を作製することができるため好ましい。
〔電子輸送層〕
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料から構成され、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は、単層構造又は複数層の積層構造として設けることができる。
単層構造の電子輸送層及び積層構造の電子輸送層において、発光層に隣接する層部分を構成する電子輸送材料(正孔阻止材料を兼ねる)としては、カソードより注入された電子を発光層に伝達する機能を有していれば良い。このような材料としては、従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体及びオキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送層の材料として用いることができる。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した高分子材料又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
また、8−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム(略称:Alq)、トリス(5,7−ジクロロ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5,7−ジブロモ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(2−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)亜鉛(略称:Znq)等及びこれらの金属錯体の中心金属がIn、Mg、Cu、Ca、Sn、Ga又はPbに置き替わった金属錯体も、電子輸送層の材料として用いることができる。
電子輸送層は、上記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法及びLB法等の公知の方法により、薄膜化することで形成することができる。電子輸送層の層厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmの範囲内である。電子輸送層は上記材料の1種又は2種以上からなる単一構造であっても良い。
〔阻止層:正孔阻止層、電子阻止層〕
阻止層としては、正孔阻止層及び電子阻止層が挙げられ、上記説明した有機EL素子の各層の他に、必要に応じて設けられる層である。例えば、特開平11−204258号公報、同11−204359号公報、及び「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の237頁等に記載されている正孔阻止(ホールブロック)層等を挙げることができる。
正孔阻止層とは、広い意味では、電子輸送層の機能を有する。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、電子輸送層の構成を必要に応じて、正孔阻止層として用いることができる。正孔阻止層は、発光層に隣接して設けられていることが好ましい。
一方、電子阻止層とは、広い意味では、正孔輸送層の機能を有する。電子阻止層は、正孔を輸送する機能を有しつつ、電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、正孔輸送層の構成を必要に応じて電子阻止層として用いることができる。
本発明に係る正孔阻止層及び電子阻止層の層厚としては、好ましくは3〜100nmの範囲内であり、更に好ましくは5〜30nmの範囲内である。
〔陰極〕
陰極は、有機機能層群や発光層に正孔を供給するために機能する電極膜であり、金属、合金、有機又は無機の導電性化合物若しくはこれらの混合物が用いられる。具体的には、金、アルミニウム、銀、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属、ITO、ZnO、TiO及びSnO等の酸化物半導体などが挙げられる。
陰極は、これらの導電性材料を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させて作製することができる。また、陰極としてのシート抵抗は、数百Ω/□以下が好ましく、厚さは、材料にもよるが通常5nm〜5μmの範囲内、好ましくは5〜200nmの範囲内である。
〔中間電極層〕
本発明に係る有機EL素子は、陽極と陰極との間に、有機機能層群と発光層から構成される有機機能層ユニットを二つ以上積層した構造であっても良く、この場合、有機機能層ユニット同士の間に、電気的接続を得るための独立した接続端子を有する中間電極層が設けられる。
〔有機EL素子の製造方法〕
有機EL素子の製造方法としては、透明基材上に、陽極、第1有機機能層群、発光層、第2有機機能層群及び陰極を積層して積層体を形成する。
まず、透明基材を準備し、該透明基材上に、所望の電極物質、例えば、陽極用物質からなる薄膜を1μm以下、好ましくは10〜200nmの範囲内の膜厚になるように、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陽極を形成する。同時に、陽極端部に、外部電源と接続する接続電極部を形成する。
次に、この上に、第1有機機能層群を構成する正孔注入層及び正孔輸送層、発光層、第2有機機能層群を構成する電子輸送層等を順に積層する。
これらの各層の形成方法としては、例えば、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、蒸着法、印刷法等が用いられるが、均質な層が得られやすく、かつ、ピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法又はスピンコート法が特に好ましい。更に、層ごとに異なる形成法を適用しても良い。これらの各層の形成に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度50〜450℃、真空度1×10−6〜1×10−2Pa、蒸着速度0.01〜50nm/秒、基板温度−50〜300℃、層厚0.1〜5μmの範囲内で、各条件を適宜選択することが望ましい。
以上のようにして第1有機機能層群、発光層及び第2有機機能層群を形成した後、陰極を、例えば、蒸着法やスパッタ法等の適宜の形成法によって形成する。この際、陰極は、有機機能層群によって陽極に対して絶縁状態を保ちつつ、第2有機機能層群の上方から透明基板の周縁に端子部分を引き出した形状にパターン形成する。
以上のようにして、有機EL素子を製造することができる。
陰極の形成後、これら透明基材、陽極、第1有機機能層群、発光層、第2有機機能層群及び陰極を上記本発明の電気接続部材の封止用パターンで封止する。すなわち、陽極及び陰極の端子部分を露出させた状態で、透明基材上に、少なくとも有機機能層を覆う本発明の電気接続部材を設ける。
以上のように、本発明は、有機エレクトロルミネッセンスパネルに積層された際に、有機エレクトロルミネッセンスモジュール全体としての厚さを抑制できる電気接続部材、それを備えた有機エレクトロルミネッセンスモジュール、及び、当該有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法を提供することに適している。
2 有機機能層
5 接続電極部
10 有機ELパネル
10A 発光面
20、30 電気接続部材
21、31 フレキシブル基板(基板)
21a、31a 面
22、32 封止用パターン
23、33 配線パターン
24、34 接着剤層
100、100A 有機ELモジュール

Claims (5)

  1. 有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるように積層して取り付けられる電気接続部材であって、
    基板と、
    前記有機機能層を封止するために、前記基板の両面のうち前記有機エレクトロルミネッセンスパネルと対向する面に形成された封止用パターンと、
    前記有機エレクトロルミネッセンスパネルを駆動するために、前記基板の両面のうち少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンスパネルと対向する面に形成された配線パターンと、
    を備えることを特徴とする電気接続部材。
  2. 前記封止用パターンの上に形成された接着剤層を更に備えることを特徴とする請求項1に記載の電気接続部材。
  3. 前記封止用パターンと前記配線パターンとが、同一の材料からなることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の電気接続部材。
  4. 請求項1から請求項3までのいずれか一項に記載の電気接続部材と、
    有機エレクトロルミネッセンスパネルと、を備え、
    前記電気接続部材が、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるように積層して取り付けられ、前記有機機能層が前記封止用パターンで封止され、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルの接続電極部と前記配線パターンとが電気的に接続されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスモジュール。
  5. 有機エレクトロルミネッセンスパネルの有機機能層が形成された領域に重なるようにして電気接続部材が積層して取り付けられてなる有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法であって、
    基板の一方の面上に、前記有機機能層を封止するための封止用パターンと、前記有機エレクトロルミネッセンスパネルを駆動するための配線パターンとを形成して、前記電気接続部材を作製する工程と、
    前記有機エレクトロルミネッセンスパネル上に前記電気接続部材を積層して、前記有機機能層を前記封止用パターンで封止する工程と、
    前記有機エレクトロルミネッセンスパネルの接続電極部と前記配線パターンとを電気的に接続する工程と、
    を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスモジュールの製造方法。
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