CN104792282A - 一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法，采用分光光度计测量光学薄膜的光谱数据，依据薄膜实测光谱数据建立一种能够反映薄膜物理实际的精确薄膜结构模型，基于此精确薄膜结构模型，对薄膜实测光谱数据反演，通过多参数拟合同时确定薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度。本发明不仅能准确地获取薄膜光学常数和厚度，而且能精确地确定薄膜表面粗糙度，尤其适用于真空紫外/深紫外薄膜参数确定。

Description

一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法

技术领域

本发明涉及一种光学薄膜参数确定方法，特别指同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法。

背景技术

光学常数即折射率和消光系数是光学薄膜非常重要的参数，但薄膜光学常数受制备工艺影响较大，为制备性能稳定、成品率高的薄膜器件，必须准确获取薄膜的光学常数。当前用于确定薄膜光学常数最常用的方法是光度法，光度法是根据薄膜的透过率或者反射率光谱曲线计算薄膜光学常数。通常在使用光度法确定薄膜光学常数前，需要选取合适的薄膜结构模型。当前使用最多的薄膜结构模型有折射率均匀模型和折射率非均匀模型。它们是通过建立薄膜光谱特性极值与薄膜光学常数和厚度的联系，采用光谱包络法获取薄膜的光学常数和厚度(郭春,林大伟,张云洞,李斌成,"光度法确定LaF₃薄膜的光学常数,"光学学报31,731001-731007(2011).)。该方法的缺点在于薄膜光学常数确定受光谱包络提取准确性的影响较大。通常，在使用光谱包络法获取薄膜光学常数前，要求制备的薄膜厚度足够厚，也即是实测薄膜光谱具有足够多的极值，一般至少需要6个极值才能提取薄膜光谱包络。该工作原理严重限制了光谱包络法的适用范围。

另外，通常制备的薄膜主要是多孔状、多晶结构，薄膜表面结构粗糙，由此导致薄膜散射损耗，影响薄膜光谱性能(C.Guo,M.Kong,D.Lin,C.Liu,and B.Li,“Microstructure-relatedproperties of magnesium fluoride films at 193nm by oblique-angle deposition”,Optics Express,21(1):960-967(2013))。随着薄膜应用到深紫外/真空紫外波段，薄膜粗糙表面引起的散射损耗愈发严重。如果不考虑薄膜粗糙表面对薄膜光谱性能的影响，采用传统的光度法就不可能准确地获取薄膜光学常数和厚度。薄膜元件在真空紫外深空探测、生物医学工程、微电子器件加工和微机械制造等领域的广泛应用，迫切需要解决上述问题，准确获取薄膜的光学常数，制备出性能稳定、成品率高的薄膜器件。

发明内容

本发明要解决的技术问题为：克服现有技术的不足，提供一种能同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法。

本发明解决上述技术问题采用的技术方案为：一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法，该方法步骤如下：

步骤(1)、采用分光光度计测量薄膜的光谱数据；

步骤(2)、依据薄膜实测光谱数据建立一种能够反映薄膜物理实际的精确薄膜结构模型；

所述精确薄膜结构模型为：将薄膜结构分为薄膜体结构和薄膜表面结构，用于反映薄膜物理实际，根据各部分特点分别建立薄膜体结构模型和薄膜表面结构模型；

所述薄膜体结构模型为：反映薄膜体结构的特征参数是薄膜光学常数和厚度。光学常数指的是薄膜的折射率和消光系数。根据弱吸收波段薄膜光谱数据与薄膜基底光谱数据的相切或相交或偏离关系，确定薄膜折射率随薄膜厚度的变化情况。在弱吸收波段薄膜光谱数据与薄膜基底光谱数据相切时，表明薄膜折射率不随薄膜厚度变化，此薄膜体结构可采用折射率均匀模型；在弱吸收波段薄膜光谱数据与薄膜基底光谱数据相交或偏离时，表明薄膜折射率随薄膜厚度变化，此薄膜体结构则采用折射率非均匀模型；对折射率均匀/非均匀模型，薄膜体结构光谱性能均可由各模型光学传输矩阵表述。

所述折射率均匀模型，其光学传输矩阵A₁为：

$\left(\begin{array}{cc}\cos {\mathrm{\δ}}_1& i\sin {\mathrm{\δ}}_1/n_1\\ {\mathrm{in}}_1\sin {\mathrm{\δ}}_1& \cos {\mathrm{\δ}}_1\end{array}\right)---\left(1\right)$

其中，n₁是薄膜的折射率,δ₁是薄膜的相位厚度，它和薄膜的折射率n₁、消光系数k₁与厚度d₁间满足：δ₁＝2π(n₁-ik₁)d₁/λ，λ是入射光波长，i是虚数单位；

所述光学常数非均匀模型，其光学传输矩阵A₂为：

$\left(\begin{array}{cc}{(n_i/n_o)}^{1/2}\cos {\mathrm{\δ}}_2& i\sin {\mathrm{\δ}}_2/{\left(n_i{n}_o\right)}^{1/2}\\ i{\left(n_i{n}_o\right)}^{1/2}\sin {\mathrm{\δ}}_2& (n_o/n_i)\cos {\mathrm{\δ}}_2\end{array}\right)---\left(2\right)$

其中，n_i和n_o分别是薄膜的靠近基底侧和空气侧的折射率。δ₂是薄膜的相位厚度，它和薄膜内外侧折射率(n_i/n_o)、消光系数k₂与厚度d₂间满足：δ₂＝2π[(n_i+n_o)/2-ik₂]d₂/λ。

所述薄膜表面结构模型为：薄膜表面为粗糙结构，反映薄膜粗糙表面的特征参数是薄膜表面粗糙度。粗糙表面影响薄膜光谱性能，即产生表面散射损耗降低薄膜光谱性能。理论上薄膜粗糙表面引起的散射损耗可采用等效表面层模型表述，此等效表面层厚度d_e是薄膜表面粗糙度σ的两倍，等效表面层的折射率n_e与薄膜体结构折射率n₂和入射介质折射率n₃相关。薄膜表面结构光谱性能可由等效表面层光学传输矩阵B获得，等效表面层光学传输矩阵为：

$\left(\begin{array}{cc}\cos {\mathrm{\δ}}_3& i\sin {\mathrm{\δ}}_3/n_e\\ {\mathrm{in}}_e\sin {\mathrm{\δ}}_3& \cos {\mathrm{\δ}}_3\end{array}\right)---\left(3\right)$

其中，δ₃是等效表面层的相位厚度，它和等效表面层的折射率n_e、消光系数k_e与厚度d_e间满足：δ₃＝2π(n_e-ik_e)d_e/λ。等效表面层的折射率n_e、消光系数k_e和厚度d_e与薄膜表面粗糙度σ、薄膜折射率n₂和入射介质折射率n₃间的关系，如下：

$\left\{\begin{array}{c}{d}_e=2\mathrm{\σ}\\ n_e=\sqrt{({n_2}^2+{n_3}^2)/2}\\ k_e=\mathrm{\π}{(n_2-n_3)}^2(n_2+n_3)d_e/\left(4n_e\mathrm{\λ}\right)\end{array}\right.---\left(4\right)$

精确薄膜结构模型由薄膜体结构模型和表面结构模型组成，用于计算薄膜光谱性能的传输矩阵C是薄膜表面结构模型传输矩阵B与薄膜体结构模型传输矩阵A相乘之积，即C＝BA；薄膜的光学传输矩阵确定后可以获得薄膜的光谱数据，也即是通过光学传输矩阵C将薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度与薄膜的光谱性能建立关系。

步骤(3)、基于精确薄膜结构模型，对薄膜实测光谱数据进行反演，通过多参数拟合同时确定薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度。

所述步骤(1)中的光学薄膜光谱数据是薄膜的透过率和/或反射率随波长的变化曲线。

所述步骤(3)中的多参数拟合确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度过程中采用数值计算算法，可选用的算法有模拟退火算法、遗传算法、蒙特卡罗算法或牛顿寻优算法等。

所述步骤(3)中的多参数拟合确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度过程中薄膜光学常数随波长变化可采用色散关系表述，可用的光学常数色散关系有Cauchy方程、Sellmeier色散、Tauc-Lorentz共振模型或Forouhi-Bloomer色散关系等。

本发明的原理是：

依据光学薄膜微观结构特征，将光学薄膜分为体结构和表面结构。再根据两部分各自的特点，给出相应结构的光学传输矩阵，并由此获得整个光学薄膜的光学传输矩阵。通过薄膜光学传输矩阵将薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度与薄膜的光谱性能联系起来。再来对分光光度计实测的薄膜光谱性能进行反演，同时确定薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度。

本发明与现有技术相比具有如下优点：

(1)本发明考虑了光学薄膜粗糙表面对薄膜光学常数和厚度确定的影响，并可同时准确确定薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度。

(2)本发明确定薄膜光学常数不依赖于薄膜光谱性能的极值包络，因而对薄膜最低厚度没有要求，适用范围更广。

附图说明

图1为本发明采用光度法同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的流程示意图；

图2为实测沉积在紫外熔融石英基底上的氟化镁薄膜和基底的光谱曲线；

图3为薄膜实测光谱数据与理论模型拟合结果比较。其中，(a)为传统的折射率非均匀模型反演；(b)为本发明提出的等效表面层+折射率非均匀模型反演。

图4为原子力显微镜实测沉积在紫外熔融石英基底上的氟化镁薄膜表面形貌。其中，(a)为二维形貌图；(b)为三维形貌图。

具体实施方式

下面结合附图以及具体实施例进一步说明本发明。

图1为本发明采用光度法同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的流程示意图。具体实施步骤如下：首先使用分光光度计测量光学薄膜的光谱数据；再依据薄膜实测光谱数据建立一种能够反映薄膜物理实际的精确薄膜结构模型；也即是将薄膜结构分为薄膜体结构和薄膜表面结构，用于反映薄膜物理实际，根据各部分特点分别建立薄膜体结构模型和薄膜表面结构模型；给出相应结构模型的光学传输矩阵，并由此获得整个薄膜的光学传输矩阵。接着使用薄膜的光学传输矩阵将薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度与薄膜的光谱性能联系起来。最后通过对分光光度计测量的薄膜光谱性能进行反演，同时确定光学薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度。

下面通过一实施例对本发明做进一步说明：

以尺寸Φ25.4mm×4mm、表面粗糙度0.5nm的紫外熔融石英为基底，采用热蒸发镀膜工艺制备了厚度约为420nm的氟化镁单层薄膜。薄膜样品制备前的紫外熔融石英基底的透射率和反射率，以及薄膜样品制备后氟化镁单层膜的透射率和反射率均采用美国PE公司生产的Lambda 1050型分光光度计测量，样品在190nm-800nm波段上的实测光谱数据如图2所示。由实测光谱数据可知，在400nm-800nm波段上氟化镁单层膜的光谱数据与紫外熔融石英基底的光谱数据相交，导致这一现象的原因是当前工艺制备的氟化镁薄膜具有多孔状、多晶结构，氟化镁薄膜折射率随其厚度增加而变化，也就是当前工艺制备的氟化镁单层膜存在折射率非均匀性。

采用本发明提出的方法，将薄膜结构分为薄膜体结构和薄膜表面结构，用于反映薄膜物理实际，根据各部分特点分别建立薄膜体结构模型和薄膜表面结构模型；给出相应结构模型的光学传输矩阵，并由此获得整个薄膜的光学传输矩阵。接着使用薄膜的光学传输矩阵将薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度与薄膜的光谱性能联系起来。最后通过对分光光谱仪实测的薄膜光谱性能进行反演，同时确定薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度。

图3所示是光学薄膜实测光谱数据与理论模型拟合结果比较，其中图3(a)是采用传统的折射率非均匀模型反演结果；图3(b)是采用本发明提出的等效表面层+折射率非均匀模型反演结果。由图可知，当采用传统的折射率非均匀模型反演，实测氟化镁单层膜光谱数据和理论计算结果存在较突出的波长偏移，并且在波长较短的波段实测数据和理论计算结果极值偏差较大。当采用本发明提出的等效表面层+折射率非均匀模型反演，上述实测数据和理论计算结果的偏移和偏差得到极大的改善。这说明本发明提出的薄膜结构模型更加准确地刻画了热蒸发工艺制备氟化镁单层膜的物理实际。

由本发明提出的薄膜结构模型，经过光谱数据反演确定的氟化镁单层膜的表面粗糙度是10.3nm。为验证该方法确定薄膜表面粗糙度的正确性，氟化镁薄膜的表面粗糙度则使用原子力显微镜表征。原子力显微镜是当前获取薄膜表面形貌的最主要检测工具。氟化镁单层膜采样区域尺寸5μm×5μm，采样点数256×256。原子力显微镜实测氟化镁单层膜表面形貌如图4所示，其中图4(a)是表面形貌的二维图，图4(b)是表面形貌的三维图。实测氟化镁薄膜的表面粗糙度为10.3nm，该实测数据与本发明光谱反演确定的氟化镁薄膜表面粗糙度完全一致。

总之，本发明建立一种能够反映薄膜物理实际的精确薄膜结构模型，基于此精确薄膜结构模型，对薄膜实测光谱数据反演，通过多参数拟合能同时确定薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度。本发明未详细阐述部分属于本领域公知技术。

Claims (4)

1.一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法，其特征在于，该方法的步骤如下：

步骤(1)、采用分光光度计测量薄膜的光谱数据；

步骤(2)、依据薄膜实测光谱数据建立一种能够反映薄膜物理实际的精确薄膜结构模型；

所述精确薄膜结构模型为：将薄膜结构分为薄膜体结构和薄膜表面结构，用于反映薄膜物理实际，根据各部分特点分别建立薄膜体结构模型和薄膜表面结构模型；

所述薄膜体结构模型为：反映薄膜体结构的特征参数是薄膜光学常数和厚度，光学常数指的是薄膜的折射率和消光系数，根据弱吸收波段薄膜光谱数据与薄膜基底光谱数据的相切或相交或偏离关系，确定薄膜折射率随薄膜厚度的变化情况，在弱吸收波段薄膜光谱数据与薄膜基底光谱数据相切时，表明薄膜折射率不随薄膜厚度变化，此薄膜体结构可采用折射率均匀模型；在弱吸收波段薄膜光谱数据与薄膜基底光谱数据相交或偏离时，表明薄膜折射率随薄膜厚度变化，此薄膜体结构则采用折射率非均匀模型；对折射率均匀/非均匀模型，薄膜体结构光谱性能均可由各模型光学传输矩阵表述；

所述折射率均匀模型，其光学传输矩阵A₁为：

$\left(\begin{array}{cc}{\cos \mathrm{\δ}}_1& {i\sin \mathrm{\δ}}_1/n_1\\ {\mathrm{in}}_1\sin {\mathrm{\δ}}_1& {\cos \mathrm{\δ}}_1\end{array}\right)---\left(1\right)$

其中，n₁是薄膜的折射率,δ₁是薄膜的相位厚度，它和薄膜的折射率n₁、消光系数k₁与厚度d₁间满足：δ₁＝2π(n₁-ik₁)d₁/λ，λ是入射光波长，i是虚数单位；

所述光学常数非均匀模型，其光学传输矩阵A₂为：

$\left(\begin{array}{cc}{(n_i/n_o)}^{1/2}\cos {\mathrm{\δ}}_2& i\sin {\mathrm{\δ}}_2/{\left(n_i{n}_o\right)}^{1/2}\\ i{\left(n_i{n}_o\right)}^{1/2}\sin {\mathrm{\δ}}_2& (n_o/n_i)\cos {\mathrm{\δ}}_2\end{array}\right)---\left(2\right)$

其中，n_i和n_o分别是薄膜的靠近基底侧和空气侧的折射率。δ₂是薄膜的相位厚度，它和薄膜内外侧折射率(n_i/n_o)、消光系数k₂与厚度d₂间满足：δ₂＝2π[(n_i+n_o)/2-ik₂]d₂/λ；

所述薄膜表面结构模型为：薄膜表面为粗糙结构，反映薄膜粗糙表面的特征参数是薄膜表面粗糙度，粗糙表面影响薄膜光谱性能，即产生表面散射损耗降低薄膜光谱性能，理论上薄膜粗糙表面引起的散射损耗可采用等效表面层模型表述，此等效表面层厚度d_e是薄膜表面粗糙度σ的两倍，等效表面层的折射率n_e与薄膜体结构折射率n₂和入射介质折射率n₃相关，薄膜表面结构光谱性能可由等效表面层光学传输矩阵B获得，等效表面层光学传输矩阵为：

$\left(\begin{array}{cc}{\cos \mathrm{\δ}}_3& i\sin {\mathrm{\δ}}_3/n_e\\ {\mathrm{in}}_e\sin {\mathrm{\δ}}_3& \cos {\mathrm{\δ}}_3\end{array}\right)---\left(3\right)$

其中，δ₃是等效表面层的相位厚度，它和等效表面层的折射率n_e、消光系数k_e与厚度d_e间满足：δ₃＝2π(n_e-ik_e)d_e/λ；等效表面层的折射率n_e、消光系数k_e和厚度d_e与薄膜表面粗糙度σ、薄膜折射率n₂和入射介质折射率n₃间的关系，如下：

$\left\{\begin{array}{c}{d}_e=2\mathrm{\σ},\\ n_e=\sqrt{({n_2}^2+{n_3}^2)/2},\\ k_e=\mathrm{\π}{(n_2-n_3)}^2(n_2+n_3)d_e/\left({4n}_e\mathrm{\λ}\right).\end{array}\right.$

精确薄膜结构模型由薄膜体结构模型和表面结构模型组成，用于计算薄膜光谱性能的传输矩阵C是薄膜表面结构模型传输矩阵B与薄膜体结构模型传输矩阵A相乘之积，即C＝BA；薄膜的光学传输矩阵确定后可以获得薄膜的光谱数据，也即是通过光学传输矩阵C将薄膜的表面粗糙度、光学常数和厚度与薄膜的光谱性能建立关系；

步骤(3)、基于精确薄膜结构模型，对薄膜实测光谱数据进行反演，通过多参数拟合同时确定薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度。

2.根据权利要求1所述的一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法，其特征在于：所述步骤(1)中的薄膜光谱数据是薄膜的透过率和/或反射率随波长的变化曲线。

3.根据权利要求1所述的一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法，其特征在于：所述步骤(3)中的多参数拟合确定薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度过程中采用数值计算算法，可选用的算法有模拟退火算法、遗传算法、蒙特卡罗算法或牛顿寻优算法。

4.根据权利要求1所述的一种同时确定光学薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度的方法，其特征在于：所述步骤(3)中的多参数拟合确定薄膜表面粗糙度、光学常数和厚度过程中薄膜光学常数随波长变化可采用色散关系表述，可用的光学常数色散关系有Cauchy方程、Sellmeier色散、Tauc-Lorentz共振模型或Forouhi-Bloomer色散关系。