CN104611019A - 一种生产优质喷气燃料的低能耗加氢裂化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种生产优质喷气原料的低能耗加氢裂化方法。原料油与氢气混合后,经两次换热后,依次通过加氢精制和加氢裂化反应区;加氢裂化反应区包括至少两种加氢裂化催化剂,上游装填催化剂I,下游装填催化剂II;其中催化剂I含改性Y分子筛15~50wt%,催化剂II含改性Y分子筛3~30wt%,催化剂I中改性Y分子筛的含量较催化剂II高10~25个百分数。该方法将高温高压逆流传热技术与加氢裂化催化剂级配技术有机结合,综合利用加氢裂化反应热,既充分发挥两种不同类型加氢裂化催化剂的特点,在保持催化剂选择性的同时,提高目的产品质量,又降低了工程投资及操作能耗。
Description
技术领域
本发明涉及一种加氢裂化方法,具体地说是一种同时使用不同类型加氢裂化催化剂提高部分产品质量并集合正常操作无明火反应加热炉的加氢裂化方法。
背景技术
20 世纪90年代以来,世界炼油企业加工的原油明显变重,原油中硫和重金属含量逐年上升,API度下降;各国政府公布的环保法规日趋严格,实现生产过程清洁化、生产清洁燃料的要求越来越迫切;成品油市场中柴油需求增长速度远高于汽油,芳烃和乙烯原料的需求增长仅仅依靠原油加工量的增长已不能满足需要。因此,加氢裂化工艺和技术受到日益广泛的重视。在原油的二次加工技术中,加氢裂化工艺具有原料适应性强、生产操作和产品方案灵活性大、产品质量好等特点,能够将各种重质、劣质进料直接转化为市场急需的优质喷气燃料、柴油、润滑油基础料以及化工石脑油和蒸汽裂解制乙烯原料,在全厂生产流程中起到产品结构和产品质量调节器的作用,是“油-化-纤”结合的核心,加氢裂化技术已经成为现代炼油和石油化学工业中最重要的重油深度加工工艺。加氢裂化装置一次性投资比较大,操作费用也比较高。因此,世界各国各大石油公司都在积极的为降低加氢裂化的投资和操作费用进行大量的研究,并取得了很大的进展。在催化剂方面:世界各大专利商皆把催化剂的更新换代作为自己技术发展的重点,近几年来,不断在催化剂新材料开发,提高催化剂的活性、寿命、稳定性以及降低催化剂成本等方面做了大量的工作。在工艺方面:馏分油加氢裂化技术已相当成熟,各大石油公司在进一步优化加氢裂化操作的同时,把创新点放在与加氢裂化相关的组合工艺上,通过优化组合工艺来降低成本。
加氢裂化属强放热反应,加氢裂化装置的热量是过剩的。所以反应加热炉设计负荷的大小,往往取决于装置开工时催化剂预硫化所需要的供热负荷。加氢装置开工过程中,需要将装置在常温下升到较高温度(一般为300℃以上),通常加氢装置设置加热炉,为装置开工和生产过程中提供热量。
对于使用预硫化型加氢催化剂的加氢装置开工,最主要的方法是在低温时引入开工活化油,通过加热并按照一定的升温速度进行升温,直到温度接近原料油的起始反应温度时分步换进原料油,在开工过程中均需要使用加热炉来提供反应系统升温过程的热量,开工过程能耗较大,对于没有加热炉的装置无法实现开工过程,另外使用加热炉会大幅度增加系统的压力降而增大能量消耗。
美国专利(US 4172815)公开了一种同时生产喷气燃料和柴油的单段循环加氢裂化方法,其工艺流程为:重质原料油经过加氢裂化后,其产品经过分馏,得到喷气燃料馏分、柴油馏分和尾油;喷气燃料馏分全部或部分与尾油混合,送回加氢裂化反应器。此工艺流程明显的缺点是喷气燃料再进行加氢裂化虽然提高了质量,但其收率降低较多、氢耗增加,且投资也增加较多。
美国专利(US 5026472),公开了一种加氢裂化与产品馏分油再加氢精制联合生产优质喷气燃料的方法。其工艺流程可简单描述为:裂化反应器出来产品通过两次热高压分离器分离后,得到的煤油馏分在精制反应器中再加氢精制,其中所用催化剂为贵金属催化剂;精制反应器出来产品与裂化反应器的重馏分油混合进入分馏塔。该方法技术特点在于只对煤油馏分进行精制,达到生产喷气燃料的目的。但该方法需要增加较多设备,而且加氢精制所用的催化剂为贵金属催化剂,成本较大,并且不能得到高质量的加氢尾油。
中国专利(CN 1272524)公开了一种中压加氢裂化和煤油深度加氢处理组合的工艺流程。该流程是将中压加氢裂化过程中得到的较高芳烃含量的煤油馏分油在一个较低压力、氢气纯度较高、较低反应温度的条件下进行芳烃饱和,所用催化剂为含Pt或Ni还原态金属的催化剂。该专利可以很好地对较高芳烃含量的煤油馏分进行处理,得到合格的喷气燃料。但是该方法需要增加较多的设备,且煤油馏分的循环量较大,增加了装置投资,且操作更为复杂。
US6224747和US6296758都公开了普通的一段串联加氢裂化工艺,原料油经过加氢裂化预处理反应区,加氢裂化反应区,依次进行加氢精制及加氢裂化反应,获得生成油经分馏系统分馏获得相应产品,这些方法都没有合理利用加氢裂化反应热,从而减少工程投资,降低能耗。
发明内容
针对现有技术的不足,本发明提供一种加氢裂化方法,该方法将高温高压逆流传热技术与加氢裂化催化剂级配有机结合,综合利用加氢裂化反应热,从而实现装置在正常生产中不开反应加热炉,只设反应开工炉,降低工程投资及操作能耗。该方法通过两种不同类型加氢裂化催化剂在反应器中的分层装填,以充分发挥两种不同类型加氢裂化催化剂的特点,在保持催化剂选择性的同时,提高目的产品质量。
本发明一种生产优质喷气燃料的低能耗加氢裂化方法,包括以下内容:
原料油与氢气混合后,经过热高分气/冷混合进料换热器、反应流出物/热混合进料换热器,两次换热升温,再经过或不经反应加热炉后升至反应温度,依次通过加氢预精制反应区和加氢裂化反应区,反应流出物经分离和分馏得到各种产品。
其中加氢裂化反应区包括至少两种加氢裂化催化剂。按照与反应物料的接触顺序,加氢裂化反应区的上游催化剂床层装填加氢裂化催化剂Ⅰ,下游催化剂床层装填加氢裂化催化剂Ⅱ;所述加氢裂化催化剂Ⅰ以ⅥB族和/或Ⅷ族金属为活性金属组分,催化剂中改性Y分子筛的含量为15~50wt%,优先为30~40wt%,所述加氢裂化催化剂Ⅱ同样以ⅥB族和/或Ⅷ族金属为活性金属组分,催化剂中改性Y分子筛的含量为3~30wt%,优选为15~25wt%,其中加氢裂化催化剂Ⅰ中改性Y分子筛的含量较加氢裂化催化剂Ⅱ中的改性Y分子筛含量高10~25个百分数。
上面所述的加氢裂化催化剂以改性Y分子筛和氧化铝为载体,或者以改性Y分子筛、无定形硅铝和氧化铝为载体,或者以无定形硅铝和氧化铝为载体,以ⅥB族(如钨、钼)和/或Ⅷ族(如镍、钴)金属为活性金属组分,催化剂中同时含有一些助剂如磷、钛、锆等元素中的一种或几种。一般工业上普遍使用的是含分子筛和/或无定型加氢裂化催化剂。以催化剂的重量为基准,加氢裂化催化剂中ⅥB族和/或Ⅷ族活性金属组分的含量一般为15~35wt%。
根据本发明披露的方法,在某些具体实施方式中,加氢裂化催化剂Ⅰ中改性Y分子筛的晶胞常数一般为2.435~2.445nm,加氢裂化催化剂Ⅱ中改性Y分子筛的晶胞常数一般为2.425~2.435nm ,优选为2.425至小于2.435nm(2.425~<2.435nm)。
所述的加氢裂化催化剂Ⅰ中,改性Y分子筛的SiO2/Al2O3摩尔比一般为5~70,其相对结晶度为90~130%;所述的加氢裂化催化剂Ⅱ中,改性Y分子筛的SiO2/Al2O3摩尔比一般为5~50,相对结晶度为90~120%。
符合要求的加氢裂化催化剂Ⅰ和加氢裂化催化剂Ⅱ可以选择本领域中的商业催化剂。也可以根据需要,按照本领域熟知方法自行制备分子筛含量符合要求的加氢裂化催化剂Ⅱ。
根据本发明披露的方法,所述加氢裂化反应区应包括至少2个催化剂床层,通常包括3~5个催化剂床层。其中所述的2个或多个催化剂床层可以设置于一个反应器内,或者可以分别设置于两个或多个反应器内。其中加氢裂化催化剂Ⅰ与加氢裂化催化剂Ⅱ的装填体积比一般为1:5~5:1,优选1:3~3:1。
本发明的加氢裂化方法中,所述加氢裂化反应区的操作条件一般为,反应氢分压5~20MPa,平均反应温度280~427℃,体积空速0.1~10h-1,氢油体积比300~3000。通常加氢裂化催化剂Ⅱ的平均反应温度较加氢裂化催化剂Ⅰ的平均反应温度要高3~20℃,优选5~15℃。
本发明方法中所述的换热器,为高温高压逆流传热缠绕管换热器,可以选取市场现有的各种相关专利技术,如,镇海石化建安工程有限公司开发的缠绕管换热器CN 202902937U,可以实现高温高压全逆流传热,具有传热效率高(冷热端换热温差小,一般为3℃~8℃)、换热面积大、使用台数少、制造费用低和占地面积小等特点。
本发明方法中所述的反应加热炉只用于满足装置开工升温过程低温区的升温要求,正常操作时反应加热炉可以熄火,设计负荷远低于同类装置相同处理量的常规反应加热炉,一般为同类装置同类处理量的20%~60%,工程投资和操作能耗大大降低。
与现有技术相比较,本发明方法具有以下特点:
1、本发明在现有加氢裂化工艺技术的基础上,将高温高压逆流传热技术与加氢裂化催化剂级配有机结合,工艺与工程高度集合,创新配套开工方法,开发了正常操作无明火反应加热炉的加氢裂化成套技术,科学合理的利用了加氢反应热,减少了工程投资,降低了燃料消耗。
2、本发明方法中,加氢裂化反应区选用的两种加氢裂化催化剂含有不同含量的、特别是具有不同晶胞常数的改性Y分子筛作为裂化活性组分。两种催化剂够按一定体积比例进行装填。上游的加氢裂化催化剂Ⅰ含有更高的分子筛含量,其具有较强的芳烃转化能力,能够将原料中重组分的芳烃转化为更小的分子,并分布到重石脑油馏分和航煤馏分中;同时下游的加氢裂化催化剂Ⅱ具有较强的烷烃裂化能力,两种不同分子筛含量的加氢裂化催化剂协同作用,明显改善了加氢裂化产品的质量,特别是提高了航煤馏分的烟点,并有效降低了尾油的BMCI值。
3、现有技术中加氢裂化采用传统的催化剂装填方法,只使一种加氢裂化催化剂时,反应放热量较大,在加氢裂化装置操作时,需要用冷氢取走24~40℃的反应温升,而采用本发明,通过合理安排催化剂的装填顺序,还能够科学利用上床层反应放热,床层之间可以不打冷氢,或少打冷氢。可大大减少裂化反应器的急冷氢用量和加氢裂化装置事故冷氢备用量(一般可减少30~70%),起到很好的节能和降低运转成本的作用。
4、由于整个反应器反应温度呈递增态势分布,使反应器出口温度相对提高,提高了换热器热源的温度,并且本发明方法选用传热效率高的高温高压逆流缠绕管换热器,能量可以得到更加合理的综合利用,可以实现反应加热炉正常操作无明火,大大降低了燃料消耗。
附图说明
图1为本发明加氢裂化方法的一种流程示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的方法进行详细说明。
如图1所示,本发明的一种生产优质喷气燃料的低能耗加氢裂化方法的工艺流程如下:
原料油与循环氢及新氢混合,经过热高分气/冷混合进料换热器1、反应流出物/热混合进料换热器2,两次换热升温,再经反应加热炉3升至反应温度,进入加氢预精制反应区4,进行加氢精制反应,精制生成油进入加氢裂化反应区5依次经过加氢裂化催化剂Ⅰ床层6、加氢裂化催化剂Ⅱ床层7进行加氢裂化反应,反应生成油与原料油经反应流出物/热混合进料换热器2换热后,进入热高压分离器8,热高压分离器8顶部出来的热高分气经热高分气/冷混合进料换热器1换热后,再经空冷器冷却进入冷高压分离器9,热高分气在冷高压分离器9中进行油、水、气三相分离,气体经处理后经循环氢压缩机10循环使用,热高压分离器8底部出来的热高分油进入热低压分离器11闪蒸,热低分经冷却后与冷高分油混合进入冷低压分离器12闪蒸,冷低分油与热低分油混合进入分馏系统13,获得产品石脑油14、喷气燃料15、柴油馏分16、加氢尾油17。
实施例1~3
以伊朗VGO为原料油,选用硫化型FF-46加氢裂化预处理催化剂配以不同体积比例的硫化型加氢裂化催化剂Ⅰ/硫化型加氢裂化催化剂Ⅱ的催化剂体系。催化剂Ⅰ和催化剂Ⅱ均以无定形硅铝和改性Y分子筛为载体。实施例1-3中加氢裂化催化剂Ⅰ/加氢裂化催化剂Ⅱ的体积比分别为2:1、1:1和1:2。
在反应总压15.7MPa,精制段和裂化段氢油体积比分别为900:1和1200:1,精制段和裂化段体积空速分别为1.0h-1和1.5h-1,控制精制油氮含量为5~8 μg×g-1,进行了>350℃转化率为约80wt%的工艺试验,考察了各馏分的产品质量。
比较例1
原料油同实施例1-3,选用FF-46加氢裂化预处理催化剂与加氢裂化催化剂Ⅰ的催化剂体系。在反应总压15.7MPa,精制段和裂化段氢油体积比分别为900:1和1200:1,精制段和裂化段体积空速分别为1.0h-和1.5h-1,控制精制油氮含量为5~8μg×g-1,进行了>350℃转化率为约80wt%的工艺试验,考察了各馏分的产品质量。
表1 原料油主要性质。
原料油 | 伊朗VGO | 原料油 | 伊朗VGO |
密度(20℃)/g×cm-3 | 0.9036 | BMCI值 | 46.0 |
馏程/℃ | 凝点/℃ | 35 | |
IBP/10% | 306/364 | 残炭,% | 0.19 |
30%/50% | 395/419 | 硫,% | 1.96 |
70%/90% | 443/486 | 氮/μg×g-1 | 1335 |
95%/EBP | 519/535 |
表2 催化剂主要性质。
催化剂 | FF-46 | 加氢裂化催化剂Ⅰ | 加氢裂化催化剂Ⅱ |
外观形状 | 三叶草条 | 圆柱条 | 圆柱条 |
颗粒直径,mm | 1.1~1.3 | 1.5~1.7 | 1.5~1.7 |
条长,mm | 3~8 | 3~8 | 3~8 |
改性Y分子筛含量,wt% | — | 35 | 20 |
晶胞常数,nm | — | 2.437 | 2.428 |
SiO2/Al2O3摩尔比 | — | 14 | 31 |
相对结晶度* | — | 105 | 105 |
化学组成,wt%: | |||
NiO | 4.0 | 6.5 | 7.2 |
MoO3 | 24.0 | — | — |
WO3 | — | 19.0 | 24.0 |
*相对结晶度:Xc=Wc(Wc+Wa),式中Wc和Wa分别为结晶部分和非结晶部分所占的重量百分数。
表3 加氢裂化主要工艺条件。
实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | 比较例 | |
反应总压,MPa | 15.7 | 15.7 | 15.7 | 15.7 |
反应温度/℃ | 376/380/388 | 376/381/389 | 376/383/391 | 376/379 |
体积空速,h-1 | 1.0/1.5 | 1.0/1.5 | 1.0/1.5 | 1.0/1.5 |
氢油体积比,v/v | 900:1/1200:1 | 900:1/1200:1 | 900:1/1200:1 | 900:1/1200:1 |
>350℃转化率,wt% | ~80 | ~80 | ~80 | ~80 |
表4 加氢裂化产品分布及主要产品质量。
实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | 比较例 | |
重石脑油 | ||||
收率,% | 32.21 | 32.08 | 32.95 | 32.81 |
密度(20℃)/g·cm-3 | 0.7464 | 0.7475 | 0.7521 | 0.7457 |
馏程/℃ | 78~180 | 79~183 | 78~186 | 77~175 |
芳潜,% | 55.40 | 58.00 | 56.12 | 51.29 |
航煤 | ||||
收率,% | 23.56 | 23.48 | 23.06 | 23.65 |
密度(20℃)/g·cm-3 | 0.8056 | 0.8035 | 0.8044 | 0.8077 |
馏程/℃ | 184~255 | 183~254 | 182~256 | 182~253 |
冰点/℃ | <-70 | <-70 | <-70 | <-60 |
烟点/mm | 26 | 27 | 28 | 24 |
芳烃,v% | 7.9 | 6.1 | 5.9 | 10.7 |
柴油 | ||||
收率,% | 16.4 | 16.52 | 16.74 | 15.68 |
密度(20℃)/g·cm-3 | 0.8149 | 0.8140 | 0.8133 | 0.8169 |
馏程/℃ | 268~352 | 267~351 | 269~350 | 269~352 |
凝点/℃ | -10 | -8 | -6 | -14 |
十六烷指数 | 75.8 | 79.6 | 80.2 | 72.3 |
尾油 | ||||
收率,% | 20.44 | 20.64 | 20.72 | 20.28 |
密度(20℃)/g·cm-3 | 0.8254 | 0.8248 | 0.8257 | 0.8259 |
馏程/℃ | 360~509 | 355~512 | 353~511 | 363~505 |
凝点/℃ | 32 | 32 | 32 | 34 |
BMCI值 | 7.8 | 7.1 | 6.9 | 9.0 |
将加氢裂化催化剂Ⅰ加氢裂化催化剂Ⅱ进行级配应用,可以在各馏分收率相差不多的情况下,明显提高部分产品质量,航煤烟点提高大约2~3个单位,能够直接满足烟点≥26mm的要求,尾油BMCI值降低1~3个单位,具有更好的乙烯裂解性能。
实施例4
按照本发明的加氢成套技术新建一套200万吨/年加氢裂化装置,进行经济核算可以得到以下结论:
(1)与常规加氢裂化装置工程投资具体对比结果:
1、高压换热器投资降低490万元;
2、反应进料加热炉投资降低924万元;
3、热高分气空冷器投资降低820万元;
4、循环氢压缩机投资降低50万元;
装置工程投资共计减少2284万元,降低了4.56%。
(2)与常规加氢裂化装置燃料消耗对比结果如下:
1、反应进料加热炉燃料消耗降低了611kg标油/h。操作费用降低2749元/h,年产效益约2309万元;
2、热高分气空冷器电消耗降低88kw,相当于22.88kg标油/h。操作费用降低70元/h,年产效益约59万元;
3、循环氢压缩机透平蒸汽消耗降低1t/h,相当于88kg标油/ h。年产效益约150万元。
综上所述,本发明方法不仅可以实现只设开工加热炉,正常生产不使用反应加热炉以及节省装置工程投资、燃料消耗降低,而且还降低了装置的电耗及蒸汽消耗。
Claims (13)
1.一种生产优质喷气燃料的低能耗加氢裂化方法,包括以下内容:
原料油与氢气混合后,经过热高分气/冷混合进料换热器、反应流出物/热混合进料换热器,两次换热升温,再经过或不经反应加热炉后升至反应温度,依次通过加氢预精制反应区和加氢裂化反应区,反应流出物经分离和分馏得到各种产品;
其中加氢裂化反应区包括至少两种加氢裂化催化剂,按照与反应物料的接触顺序,加氢裂化反应区的上游催化剂床层装填加氢裂化催化剂Ⅰ,下游催化剂床层装填加氢裂化催化剂Ⅱ;所述加氢裂化催化剂Ⅰ以ⅥB族和/或Ⅷ族金属为活性金属组分,催化剂中改性Y分子筛的含量为15~50wt%,所述加氢裂化催化剂Ⅱ同样以ⅥB族和/或Ⅷ族金属为活性金属组分,催化剂中改性Y分子筛的含量为3~30wt%,其中加氢裂化催化剂Ⅰ中改性Y分子筛的含量较加氢裂化催化剂Ⅱ中的改性Y分子筛含量高10~25个百分数。
2.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅰ中,改性Y分子筛的含量为30~40wt%。
3.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅱ中,改性Y分子筛的含量为15~25wt%。
4.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,以催化剂的重量为基准,所述加氢裂化催化剂Ⅰ和加氢裂化催化剂Ⅱ中ⅥB族和/或Ⅷ族活性金属组分的含量以氧化物计为15~35wt%。
5.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅰ中改性Y分子筛的晶胞常数为2.435~2.445nm。
6.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅱ中改性Y分子筛的晶胞常数为2.425~2.435nm,优选为2.425至小于2.435nm。
7.按照权利要求1或5所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅰ中,改性Y分子筛的SiO2/Al2O3摩尔比为5~70,其相对结晶度为90~130%。
8.按照权利要求1或6所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅱ中,改性Y分子筛的SiO2/Al2O3摩尔比为5~50,相对结晶度为90~120%。
9.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化反应区应包括至少2个催化剂床层,所述的至少2个催化剂床层设置于一个反应器内,或者分别设置于两个或多个反应器内。
10.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅰ与加氢裂化催化剂Ⅱ的装填体积比为1:5~5:1,优选1:3~3:1。
11.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化反应区的操作条件为,反应氢分压5~20MPa,平均反应温度280~427℃,体积空速0.1~10h-1,氢油体积比300~3000。
12.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的加氢裂化催化剂Ⅱ的平均反应温度较加氢裂化催化剂Ⅰ的平均反应温度高3~20℃,优选5~15℃。
13.按照权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的热高分气/冷混合进料换热器和反应流出物/热混合进料换热器为高温高压逆流传热缠绕管换热器。
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