CN1045999C - 用于碱性电池的锌粉 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种具有阳极、阴极和电解质的碱性电池，其中的阳极含有一种含锂锌粉作为活性材料。
该粉末的特征在于：该锌粉按重量计由以下成分组成：0.0016-0.0095%Al；0.001-2%Bi、0.005-2%In和0.003-2%Pb之一；和任选的0.003-2%Ca；其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池：
其中的锌粉除Zn和不可避免的杂质外，仅含有0.01-0.5%Bi和总量为0.005-0.2%的Al和/或Ca，同时其中的电解质含有由对作为原料的钇盐在其水溶液中进行中和处理制得的、其量为Zn粉的0.005-0.5%的氢氧化钇；
其中的锌粉含有In和0.005%Al，但不含Ca。
Description
本发明涉及一种具有阳极、阴极和电解质的碱性电池，其中的阳极含有一种含锂锌粉作为活性材料。
由EP-A-0427315已知含铝锌粉。在其文件中，要求保护的是用于碱性电池的锌基粉末，其特征在于其含有0.005-2％的铝，以及
或含0.0001-0.01％REM,REM为一种稀土金属或稀土金属混合物；
或除锌和不可避免的杂质外，仅含0.0001-2％至少一种铟和REM；
或除锌和不可避免的杂质外，仅含0.003-2％铋和0.0001-2％至少一种铟和REM；
或除锌和不可避免的杂质外，仅含0.005-2％铅和0.0001-2％至少一种铟和REM；
或除锌和不可避免的杂质外，仅含0.005-2％铅，0.003-2％铋和0.0001-2％至少一种铟和REM。
在其文件中的第一个实例涉及一种粉末，它是通过雾化一种其组成如下的熔融体而制得的：220ppm Al,5ppm La,12ppm Ce,500ppmPb,54ppm In，其余为经热致精炼的锌。第二个实例涉及另一种由雾化其组成如下的熔融体而制得的粉末：600ppm Al,500ppm Pb,500ppmBi,100ppm In，其余为经热致精炼的锌。其它所有给出的实例均涉及铝含量从0.03％至最高达0.06％(在本文中给出的所有百分数均指重量百分数)的粉末。
由这些实例得到的粉末其共性在于：它们均至少含有约200ppm的Al以及在电池部分放电之前和之后，它们的电池的电解质中具有优良的耐腐蚀性。然而，它们也有短处：在某些类型的电池中，其中包括LR6-型和较小类型电池中，它们可能引起短路。
本发明的目的在于为碱性电池提供一种含铝锌粉、与由EP-A0427315中实例中得到的粉末相比，它在仍具有足够的耐腐蚀性的同时，不造成短路或在很大程度内不造成短路现象。
按照本发明的碱性电池，其特征在于：
该锌粉按重量计由以下成分组成：0.0016-0.0095％Al；0.001-2％Bi、0.005-2％In和0.003-2％Pb之一；和任选的0.003-2％Ca；其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池：
其中的锌粉除Zn和不可避免的杂质外，仅含有0.01-0.5％Bi和总量为0.005-0.2％的Al和/或Ca，同时其中的电解质含有由对作为原料的钇盐在其水溶液中进行中和处理制得的、其量为Zn粉的0.005-0.5％的氢氧化钇；其中的锌粉含有In和0.005％Al，但不含Ca。
事实上，关于本发明粉末中的铝，本申请人发现与EP-A-0427315中实例粉末相反，那些具有低Al含量的粉末在电池中使用时，不产生或很少产生短路现象。同时，本发明人也发现(这将在其后得到证明)，很低的Al含量给予粉末以足够的耐腐蚀性，尤其是在电池部分或完全放电后。其它合金元素(Bi和/或Pb和/或In)在放电前给予粉末以足够的耐腐蚀性。这样，此种粉末适于制作任何类型的碱性电池，例如LR6,LR14,LR20等等。
这里，应该注意以下几点：EP-A--0457354涉及的碱性电池锌粉中包括那些含0.01-1％In，总量为0.005-0.5％的Pb和Bi中的一种或两种以及总量为0.005-0.2％的Li、Ca和Al中的一种或多种的锌粉。给出了许多种不同组成的粉末实例：不含Al的粉末，含Al≥0.01％的粉末以及含25ppm Al的粉末，但它们与本发明的粉末不同，因为它们含Ca、In、Bi以及任选加入的Pb。没有给出含锂粉末的实例。但叙述了锂与铝有相似的影响。
JP-A-62176053公开了一种汞齐化锌粉，其含0.001-0.5％In,0.005-0.5％Pb,0.005-0.5％Al,0.005-0.5％的一种或多种Tl、Sn、Cd和Ga,0.0001-0.5％的一种或多种Li、Na、K、Rb和Ce以及0.005-0.5％的一种或多种Ni、Co和Te。这样此类粉末中至少含六种合金元素，更重要的是它是汞齐化的。
从EP-A-0384975中已知含锂的锌合金，用作为Leclanch’e电池的杯体(cup)。锂的加入是为了改进机械强度，此特性对于碱性电池锌粉而言是没有意义的。
EP-A-0571717涉及一种制备由一种锌合金和含有占锌合金重量的0.005-0.5％的钇盐的碱性电解质的不含汞的锌碱性电池的方法。其中包括了含有0.01-0.5重量％的Bi，和总量为0.005-0.2重量％的Li、Ca和Al的权利要求。然而，关键的元素是加了钇，据说是为了抑制腐蚀，制成的电池无污染并具有高的贮存稳定性。
根据EP-A-0582293，一种不含汞的碱性电池可由添加一种腐蚀抑制剂到电解质或阳极中制得，所述腐蚀抑制剂选自铟的化合物、铅的氧化物，碱土金属的氢氧化物或聚氧乙烯烷基酰胺。在许多实施例中，表23公布了实施例153的含130ppm Bi、500ppm In和30ppm Al的组成。
EP-A-0457354也涉及一种制造具有优良贮存稳定性的无汞碱性电池的方法，其中的电池包括的抗腐蚀锌合金含有In、Pb、Li、Ca和Al中的至少一种无素。更具体而言，它公开了含有0.01-1重量％In、0.005-0.5重量％Pb和/或Bi，和0.005-0.2重量％的Li、Ca和Al之一种或一种以上元素。这些文件中没有一篇提到在高Al含量下存在短路问题，更设有通过限制Al含量至1-95ppm，而基本不损害该粉末的抗腐蚀性，来解决这一问题。
本发明优选的粉末组成叙述在附在后面的权利要求2-15中。
一种简便地生产本发明粉末的方法，包括将所有应存在于粉末添加剂(Al和例如In和Bi)加入到熔融的锌中，而后用气、水或其混合物将所得的合金雾化。生产者也可以雾化已含部分添加剂(例如Al和Bi)的熔融锌，而后将其余的添加剂沉淀在雾化的粉末上，这可以通过从一种水溶液中置换沉淀而得，也可以通过物理气相淀积(PVD)或通过化学气相淀积(CVD)的方法而实现。很显然，只有当添加剂的正电性大于锌才能应用置换沉淀技术。当有多种添加剂需要沉积在雾化的粉末上，它们可以单独或一起淀积上去。
也可以先雾化熔融的锌，而后将所有添加剂沉淀到粉末上去。
还可以将某一种添加剂部分地与熔融锌合金化的方法引入，而剩余的部分沉积到雾化的粉末上。
除了用气体、水或这两者的混合物进行雾化作用外，其它任何一种适于将熔融金属转化为粉末的技术均可采用，例如离心雾化或浇铸金属的浇铸和碾磨。
在所需的粉末含有能置换沉淀的添加剂(例如In)时，则还有另一种生产粉末的方法，它包括应用上述任何一种方法制备内含不能置换沉淀的添加剂以及可选择性地加入部分能进行置换沉淀的添加剂的粉末，而后用制得的粉末生产一种阳极。将阳极引入到电池中，将能置换沉积的添加剂加到电池的电解质中，从那里它们置换淀积到阳极粉末上。
因此本发明不仅涉及一种被引入到电池中的粉末，而且还涉及一种存在于电池中的粉末。
实例1
本实例将证明本发明的锌基粉末在电池部分放电后，在电池的电解质中具有优良的耐腐蚀性。
制备了七种粉末，其组成如下：除均含有Zn、500ppm Pb、500ppm Bi、500ppm In外，这七种粉末分别含有0,5,7,16,21,70和280ppm Al。为获得这七种粉末，首先将所需量的合金元素加入到熔融状态的热致精炼的锌中。
这样生成的熔融体在450℃下通过搅拌使其均匀化。而后将熔融的合金流入压缩空气喷注中，这样就制成了合金粉末，其粒子也具有与均匀的熔融体相类似的基本同样均匀的组成。
将合金粉末筛分以去除大于500μm的部分，并尽可能去除小于104μm的部分。通过这种方法得到了粒子尺寸在104到500μm的合金粉末。
用此合金粉末制造LR-14-型电池。这些电池在2.2欧姆下放电2小时，而后在45℃下检测七天内逸出的氢气量。结果列于下表中。
表
| Al含量ppm | 气体逸出速率μl/g天 |
| 07162170280 | 9645302010112 |
这些结果证明加入少量的Al就可以显著地降低气体逸出速率。
实例2
本实例将证明本发明的锌基粉末在电池部分放电后在电池的电解质中具有优良的耐腐蚀性。
制备除均含有Zn、500ppm In和500ppm Bi外分别含0、35和70ppm Al三种不同组成的粉末。此后按照实例1的方法继续进行。
用这些合金粉末制造LR-14-型电池。这些电池在2.2欧姆下放电9小时。而后在71℃下检测七天内逸出的氢气。结果分别为165、101和73μl/g天。
实例3
此实例将证明本发明的锌基粉末在LR6-型电池中不引起短路。
制备除均含有Zn、500ppm In和500ppm Bi外分别含30、70和325ppm Al的三种粉末，此后按实例1的方法继续进行。
这些粉末提供给电池制造者，用于LR6-型电池中。他们告诉本申请人含325ppm Al的粉末不适于此型电池因为会引起短路，而含30和70ppm Al的粉末适合，因为在相同型号的电池中未出现短路问题。
本发明其他典型的粉末实例具有如下组成：
Zn-30ppm Al-250ppm Bi
Zn-40ppm Al-250ppm Bi
Zn-70ppm Al-250ppm Bi
Zn-85ppm Al-250ppm Bi
5 Zn-30ppm Al-250ppm Bi-180ppm Ca
Zn-70ppm Al-250ppm Bi-250ppm Ca
Zn-30ppm Al-250ppm Bi-45ppm Ca
Zn-70ppm Al-250ppm Bi-100ppm Ca
Zn-30ppm Al-250ppm Bi-180ppm Pb10 Zn-70ppm Al-250ppm Bi-250ppm Pb
Zn-30ppm Al-500ppm Bi
Zn-40ppm Al-500ppm Bi
Zn-70ppm Al-500ppm Bi
Zn-30ppm Al-500ppm Bi-180ppm Ca15 Zn-30ppm Al-1000ppm Bi
Zn-40ppm Al-1000ppm Bi
Zn-70ppm Al-1000ppm Bi
Zn-30ppm Al-1000ppm Bi-180ppm Ca
Zn-40ppm Al-2300ppm Bi20 Zn-70ppm Al-2300ppm Bi
Zn-70ppm Al-3000ppm Bi
Zn-40ppm Al-250ppm In
Zn-70ppm Al-250ppm In
Zn-40ppm Al-500ppm In25 Zn-70ppm Al-500ppm In
Zn-40ppm Al-250ppm In-200ppm Ca
Zn-70ppm Al-250ppm In-200ppm Ca
Zn-40ppm Al-500ppm In-200ppm Ca
Zn-70ppm Al-500ppm In-200ppm Ca30 Zn-30ppm Al-2300pp Bi-180ppm Ca
Zn-30ppm Al-3000ppmBi-180ppm Ca
Zn-30ppm Al-250ppm In-250ppm Bi
Zn-40ppm Al-250ppm In-250ppm Bi
Zn-70ppm Al-250ppm In-250ppm Bi35 Zn-30ppm Al-500ppm In-250ppm Bi
Zn-40ppm Al-500ppm In-250ppm Bi
Zn-70ppm Al-500ppm In-250ppm Bi
Zn-30ppm Al-500ppm In-500ppm Bi
Zn-40ppm Al-500ppm In-500ppm Bi40 Zn-70ppm Al-500ppm In-500ppm Bi
Zn-30ppm Al-500ppm In-1000ppm Bi
Zn-40ppm Al-500ppm In-1000ppm Bi
Zn-70ppm Al-500ppm In-1000ppm Bi
Zn-40ppm Al-500ppm In-2300ppm Bi45 Zn-70ppm Al-500ppm In-2300ppm Bi
Zn-70ppm Al-500ppm In-3000ppm Bi
Zn-20ppm Al-500ppm In-1000ppm Bi
Zn-40ppm Al-500ppm In-1000ppm Bi-50ppm Pb
Zn-70ppm Al-500ppm In-1000ppm Bi-50ppm Pb
Zn-40ppm Al-500ppm In-500ppm Bi-50ppm Pb
Zn-70ppm Al-500ppm In-500ppm Bi-50ppm Pb
Zn-40ppm Al-250ppm In-250ppm Bi-100ppm Pb
这些粉末除锌和不可避免的杂质外，仅含给定的添加物，不可避免的杂质指那些存在于锌及添加物之中的杂质。
Claims (15)
1．一种具有阳极、阴极和电解质的碱性电池，其阳极含有一种含铝锌粉作为活性材料，其特征在于该锌粉按重量计由以下成分组成：
0.0016-0.0095％Al；
0.001-2％Bi、0.005-2％In和0.003-2％Pb之一；和
任选的0.003-2％Ca；
其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池；
-其中的锌粉除Zn和不可避免的杂质外，仅含有0.01-0.5％Bi和总量为0.005-0.2％的Al和/或Ca，同时其中的电解质含有由对作为原料的钇盐在其水溶液中进行中和处理制得的、其量为Zn粉的0.005-0.5％的氢氧化钇；
-其中的锌粉含有In和0.005％Al，但不含Ca。
2．一种具有阳极，阴极和电解质的碱性电池，其阳极含有一种含铝锌粉作为活性材料，其特征在于该锌粉按重量计由以下成分组成：
0.0016-0.0095％Al；
0.001-2％Bi、0.005-2％In和0.003-2％Pb之一；和
任选的0.003-0.1％Ca；
其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池；
-其中的锌粉除Zn和不可避免的杂质外，仅含有0.01-0.5％Bi和总量为0.005％的Al和/或Ca，同时其中的电解质含有由对作为原料的钇盐在其水溶液中进行中和处理制得的、其量为Zn粉的0.005-0.5％的氢氧化钇；
-其中的锌粉含有In和0.005％Al，但不含Ca。
3．一种具有阳极、阴极和电解质的碱性电池，其阳极含有一种含铝锌粉作为活性材料，其特征在于该锌粉按重量计由以下成分组成：
0.0016-0.0095％Al；
0.001-2％Bi、0.025-2％In和任选的0.003-2％Pb，
其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池；
-其中的锌粉除Zn和不可避免的杂质外，含有仅0.013％Bi,0.05％In和0.003％Al；和
-其中的锌粉含有In和0.005％Al。
4．一种具有阳极、阴极和电解质的碱性电池，其阳极含有一种含铝锌粉作为活性材料，其特征在于该锌粉按重量计由以下成分组成：
0.0016-0.0045％Al；
0.001-2％Bi、0.005-2％In和任选的0.003-2％Pb，
其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池；
-其中的锌粉除Zn和不可避免的杂质外，仅含有0.013％Bi、0.05％In和0.003％Al。
5．一种具有阳极、阴极和电解质的碱性电池，其阳极含有一种含铝锌粉作为活性材料，其特征在于该锌粉按重量计由以下成分组成：
0.0016-0.0095％Al；
0.001-2％Bi、0.025-0.1％In和任选的0.003-2％Pb，
其余为Zn和上述金属中不可避免的杂质，但是排除以下碱性电池：
-其中的锌粉除不可避免的杂质外，仅含有0.013％Bi、0.05％In和0.003％Al；和
-其中的锌粉含有In和0.005％Al。
6．权利要求1、2、3或5的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.0016-0.0085％Al。
7，权利要求6的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.0016-0.007％Al。
8．权利要求7的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.0016-0.0045％Al。
9．权利要求1、2、3或4的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.01-0.1％In。
10．权利要求1或2的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.005-0.1％Ca。
11．权利要求1-5之一的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.003-0.3％Bi。
12．权利要求11的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.003-0.2％Bi。
13．权利要求12的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.003-0.1％Bi。
14．权利要求1-5之一的碱性电池，其特征在于该粉末含有按重量计0.01-0.1％Pb。
15．权利要求1-5之一的碱性电池，其特征在于该粉末含有从电解质中置换出来的金属。
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