CN104505520B - 铝‑空气电池用空气电极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种铝‑空气电池用空气电极及其制备方法，属于电池技术领域。该空气电极可在铝‑空气电池中作为正极使用，由防水透气层、催化层、集流体层三层叠合而成。所述催化层包括电极催化材料、导电材料和粘结剂材料，其中按所述电极催化材料、导电材料和粘结剂材料的总量为100%重量为计，电极催化材料占30‑90%，导电材料占5‑30%，粘结剂材料占5‑40%。本发明通过控制晶型、金属掺杂、碳复合等手段，得到的改性二氧化锰材料可以得到与贵金属催化剂相当的催化效率，可为铝‑空气电池提供更高的功率。本发明中提供的催化电极制备方法，具有简便、高效、清洁的特点，不会带来环境污染。
Description
技术领域
本发明属于电池技术领域，具体涉及一种铝-空气电池用空气电极及其制备方法。
背景技术
铝-空气电池相比于其它电池体系，具有高能量密度的优势，是铅酸电池的8倍，锂离子电池的2.7倍。其高能量密度的优势与铝金属的性质有关。铝是一种高能量载体，其理论能量密度为2980Ah/kg，仅次于金属锂3870Ah/kg，体积能量密度为8050Ah/m3，是锂的4倍。
铝-空气电池的研究开始于20世纪60年代，S.Zaromb等人初步证实了铝-空气电池理论上的可行性。70年代，学者们的研究集中于将铝-空气电池应用到航海航标灯、电视广播、矿井照明等电源中。后来，Dow及LLNL等化学公司组建了Voltek公司，开始研发可应用于电动汽车中的动力型铝-空气电池VoltekA-2，获得了世界上首个用于推动电动汽车的金属-空气电池系统。到了80年代，加拿大的AluminumPower公司、挪威国防研究所、美国水下武器研究中心等多家科研单位着手研究将铝-空气电池应用于AIP潜艇、深海救援艇及无人水下航行器中，并获得了广泛的应用。
铝空气电池的正极为空气电极，即以空气中的氧气为活性物质，发生的电化学反应过程为:
O2+2H2O+4e-→4OH-
催化剂材料是空气电极的关键，决定着空气电极电化学反应的极化性质，对电池的电位、工作电位有决定性的影响。贵金属催化剂是使用较早、较普遍的催化剂材料，但其价格昂贵，不能实现大规模的应用。锰氧化物具有良好的氧还原催化性能，且资源丰富、易于市场化应用，且通过纳米化、形貌控制、掺杂改性、碳复合等方法对材料进行设计后，可达到与贵金属催化剂相媲美的催化效果，是贵金属催化剂的良好替代品。
发明内容
本发明是鉴于上述实际情况进行的，目的在于为铝-空气电池体系提供一种大电流放电性能良好的空气电极。
本发明采用的技术方案如下：
一种铝-空气电池用空气电极，由防水透气层、催化层、集流体层三层以不同序列叠合而成。
本发明技术方案中所述催化层包括电极催化材料、导电材料和粘结剂材料，其中按所述电极催化材料、导电材料和粘结剂材料的总量为100%重量为计，电极催化材料占30-90%，导电材料占5-30%，粘结剂材料占5-40%。
本发明技术方案中所述电极催化材料至少包含一种以上具有氧还原催化能力的锰氧化合物或锰氧化合物改性后材料。
进一步，优选的是所述电极催化材料采用的锰氧化合物或锰氧化合物改性后材料为α、β、γ、δ晶型结构的MnO2、被金属晶格掺杂的MnO2改性材料和与碳材料复合的MnO2改性材料中的一种或几种，其具体比例不做要求。
进一步，优选的是所述的金属为钴、铈、镍、铁或铌；所述的碳材料为碳纳米线、碳纳米管或碳纳米纤维。
本发明技术方案中所述粘结剂材料为聚四氟乙烯（PTFE）、聚偏氟乙烯（PVDF）和聚乙烯（PE）中的一种或几种，其具体比例不做要求。
本发明技术方案中所述导电材料为乙炔黑、多孔碳、碳纳米管、碳纤维、碳微球、金属纤维、金属微球中的一种或几种，其具体比例不做要求。
本发明技术方案中所述防水透气层、催化层和集流体层三层通过辊压、热压或涂布方法进行叠合。
本发明还提供一种铝-空气电池用空气电极催化层的制备方法，是将电极催化材料和导电材料用有机溶剂分散，再向其中缓慢加入粘结剂材料乳液，搅拌均匀得到团状物，将团状物反复辊压得到催化层。
本发明另外提供一种铝-空气电池用空气电极催化层的制备方法，是将电极催化材料、导电材料及粘结剂材料在有机溶剂中研磨分散，得到均匀粘稠浆料，再涂布在集流体层或防水透气层表面得到催化层。
本发明与现有技术相比，其有益效果为：
（1）MnO2材料与贵金属催化材料相比，价格低廉，资源广泛，适宜于规模化商业应用。
（2）通过控制晶型、金属掺杂、碳复合等手段，得到的改性二氧化锰材料可以得到与贵金属催化剂相当的催化效率，可为铝-空气电池提供更高的功率。
（3）本发明中提供的催化电极制备方法，具有简便、高效、清洁的特点，不会带来环境污染。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的详细描述。
本发明所用材料、试剂、仪器等均为普通市售产品。
实施例1
以α-MnO2为催化材料，以乙炔黑为导电材料，以PTFE乳液为粘结剂材料，按α-MnO2质量含量为64%，乙炔黑质量含量为12%，PTFE乳液质量含量为24%的配比来制备催化层。将α-MnO2及乙炔黑在65%酒精溶液中分散，将PTFE乳液缓慢加入至分散液中，快速搅拌，得到团状物，再将团状物在辊压机上碾压成膜。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为80mA/cm2。
实施例2
以β-MnO2为催化材料，以多孔碳为导电材料，以PTFE乳液为粘结剂材料，按β-MnO2质量含量为30%，多孔碳质量含量为30%，PTFE乳液质量含量为40%的配比来制备催化层。将β-MnO2及多孔碳在乙醇中分散，将PTFE乳液缓慢加入至分散液中，快速搅拌，得到团状物，再将团状物在辊压机上碾压成膜。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为60mA/cm2。
实施例3
以δ-MnO2为催化材料，以碳纳米管为导电材料，以聚乙烯乳液为粘结剂材料，按δ-MnO2质量含量为90%，碳纳米管质量含量为5%，聚乙烯乳液质量含量为5%的配比来制备催化层。将δ-MnO2及碳纳米管在乙酸乙酯中分散，将聚乙烯乳液缓慢加入至分散液中，快速搅拌，得到团状物，再将团状物在辊压机上碾压成膜。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为100mA/cm2。
实施例4
以钴掺杂的δ-MnO2为催化材料，以碳纤维为导电材料，以PTFE乳液为粘结剂材料，按以钴掺杂的δ-MnO2质量含量为54%，碳纤维质量含量为13%，PTFE乳液质量含量为33%的配比来制备催化层。将以钴掺杂的δ-MnO2及碳纤维在丙酮中分散，将PTFE乳液缓慢加入至分散液中，快速搅拌，得到团状物，再将团状物在辊压机上碾压成膜。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为130mA/cm2。
实施例5
以碳纤维为还原剂，高锰酸钾为锰源，制得二氧化锰附着于碳纤维表面的MnO2-C复合物。以MnO2-C为催化材料，以碳微球、多孔碳和碳纤维为导电材料，以PTFE乳液为粘结剂材料，按MnO2-C质量含量为54%，碳微球、多孔碳和碳纤维的一共质量含量为13%，PTFE乳液质量含量为33%的配比来制备催化层。将MnO2-C、碳微球、多孔碳和碳纤维在二氯甲烷中分散，将PTFE乳液缓慢加入至分散液中，快速搅拌，得到团状物，再将团状物在辊压机上碾压成膜。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为130mA/cm2。
实施例6
以α-MnO2和镍掺杂的γ-MnO2为催化材料，以金属纤维为导电材料，以PVDF为粘结剂材料，按催化材料质量含量为54%，金属纤维质量含量为13%，PVDF质量含量为33%的配比来制备催化层。将催化材料、金属纤维及PVDF在NMP中进行研磨分散，得到粘稠浆料，再将粘稠浆料涂布于金属网集流体层表面，干燥得到催化层。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为60mA/cm2。
实施例7
以碳纤维为还原剂，高锰酸钾为锰源，制得二氧化锰附着于碳纤维表面的MnO2-C复合物。以MnO2-C为催化材料，以金属微球和金属纤维为导电材料，以PVDF为粘结剂材料，按MnO2-C质量含量为70%，导电材料质量含量为18%，PVDF质量含量为12%的配比来制备催化层。将MnO2-C、导电材料及PVDF在NMP中进行研磨分散，得到粘稠浆料，再将粘稠浆料涂布于金属网集流体层表面，干燥得到催化层。所得催化层常温下-0.35V下的催化效率为130mA/cm2。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。
Claims (6)
1.一种铝-空气电池用空气电极，其特征在于，由防水透气层、催化层、集流体层三层以不同序列叠合而成;所述催化层包括电极催化材料、导电材料和粘结剂材料，其中按所述电极催化材料、导电材料和粘结剂材料的总量为100%重量为计，电极催化材料占54-90%，导电材料占5-13%，粘结剂材料占5-33%;所述电极催化材料至少包含一种以上具有氧还原催化能力的锰氧化合物或锰氧化合物改性后材料;所述电极催化材料采用的锰氧化合物或锰氧化合物改性后材料为α、β、γ、δ晶型结构的MnO2、被金属晶格掺杂的MnO2改性材料和与碳材料复合的MnO2改性材料中的一种或几种；
所述的催化层的制备工艺为，将电极催化材料、导电材料及粘结剂材料在有机溶剂中研磨分散，得到均匀粘稠浆料，再涂布在集流体层或防水透气层表面得到催化层。
2.根据权利要求1所述的铝-空气电池用空气电极，其特征在于，所述的金属为钴、铈、镍、铁或铌；所述的碳材料为碳纳米线、碳纳米管或碳纳米纤维。
3.根据权利要求1所述的铝-空气电池用空气电极，其特征在于，所述粘结剂材料为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯和聚乙烯中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的铝-空气电池用空气电极，其特征在于，所述导电材料为乙炔黑、多孔碳、碳纳米管、碳纤维、碳微球、金属纤维、金属微球中的一种或几种。
5.根据权利要求1所述的铝-空气电池用空气电极，其特征在于，所述防水透气层、催化层和集流体层三层通过辊压、热压或涂布方法进行叠合。
6.根据权利要求1-5任意一项所述的铝-空气电池用空气电极催化层的制备方法，其特征在于，将电极催化材料和导电材料用有机溶剂分散，再向其中缓慢加入粘结剂材料乳液，搅拌均匀得到团状物，将团状物反复辊压得到催化层。
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