CN104245125A - 跨骑型车辆用废气净化钯单层催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种新型钯催化剂,其即使在使用钯(Pd)作为催化剂活性成分的情况下也能够在富燃气氛下高效地净化一氧化碳(CO)和烃(THC)。本发明提出一种跨骑型车辆废气用钯单层催化剂,其为设置于内燃机的排气通道的跨骑型车辆用废气净化催化剂,该催化剂具备基材和作为单层的催化剂层,该催化剂层含有作为催化剂活性成分的钯、作为催化剂载体的无机多孔质体、作为助催化剂成分的二氧化铈(CeO2)颗粒和钡。
Description
技术领域
本发明涉及跨骑型车辆用废气净化催化剂,其搭载于摩托车等跨骑型车辆从而能够用于净化由其内燃机排出的废气;尤其涉及催化剂活性种的主要成分为钯(Pd)的钯单层催化剂。
背景技术
(三元催化剂)
以汽油为燃料的汽车的废气中含有烃(THC)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)等有害成分,因此,需要使上述烃(THC)氧化而转化成水和二氧化碳,使上述一氧化碳(CO)氧化而转化成二氧化碳,使上述氮氧化物(NOx)还原而转化成氮,利用催化剂对各有害成分进行净化。
作为用于处理这样的废气的催化剂(下文中称为“废气净化催化剂”),使用了能够氧化还原CO、THC和NOx的三元催化剂(Three way catalysts:TWC)。
作为这样的三元催化剂,已知下述物质:在具有高比表面积的耐火性氧化物多孔质体、例如具有高比表面积的氧化铝多孔质体上担载贵金属,将其担载于基材(例如耐火性陶瓷或以金属制蜂窝结构形成的整体式(monolithic)基材)上,或者担载于耐火性颗粒上,从而得到的材料。
(储氧能力材料(OSC材料))
在这种三元催化剂中,贵金属具有以下功能:氧化废气中的烃而转换成二氧化碳和水,氧化一氧化碳而转换成二氧化碳;另一方面,将氮氧化物还原为氮。为了使对该两反应的催化作用同时有效地发生,优选使燃料与空气之比(空燃比)保持恒定(理论空燃比)。
汽车等的内燃机根据加速、减速、低速行驶、高速行驶等运行情况而导致空燃比变化较大,因此,使用氧传感器(氧化锆)将因发动机的工作条件而变动的空燃比(A/F)控制为恒定。但是,仅仅通过这样控制空燃比(A/F)无法使催化剂充分地发挥净化催化性能,因此还要求催化剂层自身也具有控制空燃比(A/F)的作用。于是,出于通过催化剂本身的化学作用来防止因空燃比变化所引起产生的催化剂净化性能的降低的目的,使用了在作为催化剂活性成分的贵金属中加入有助催化剂的催化剂。
作为这样的助催化剂,已知具有在还原气氛中放出氧、在氧化气氛中吸收氧的储氧能力(OSC:Oxygen Storage capacity)的助催化剂(称为“OSC材料”)。例如二氧化铈(氧化铈、CeO2)或二氧化铈-氧化锆复合氧化物等作为具有储氧能力的OSC材料是众所周知的。
二氧化铈(CeO2)可以依赖于废气中的氧分压的高低而进行氧化铈中的吸附氧和晶格氧的脱离和吸收,具有扩大能够高效净化CO、THC和NOx的空燃比的范围(窗口)的特性。即,在废气为还原性的情况下,氧化铈使氧脱离〔CeO2→CeO2-x+(x/2)O2〕而向废气中供给氧并产生氧化反应;另一方面,在废气为氧化性的情况下,氧化铈相反地吸收氧至氧不足〔CeO2-x+(x/2)O2→CeO2)〕而减少废气中的氧浓度并产生还原反应。这样,氧化铈起到减小废气的氧化性、还原性的变化的缓冲剂的作用,具有维持催化剂的净化性能的功能。
另外,在这样的二氧化铈中固溶氧化锆而得到的二氧化铈-氧化锆复合氧化物的储氧能力(OSC)更加优异,因此作为OSC材料而被加入于多种催化剂中。
关于使用了二氧化铈或二氧化铈-氧化锆复合氧化物等OSC材料的三元催化剂,以往以来公开了下述发明。
例如在专利文献1(日本特开平6-219721号公报)中,作为具有新型催化特性的金属-金属氧化物催化剂,公开了下述催化剂:其为在金属氧化物颗粒中均匀地包含金属颗粒的催化剂,作为贵金属包含Pt、Pd、Rh、Au中的任一种,作为金属氧化物包含CeO2。
在专利文献2(日本特开2011-140011号公报)中,作为能够在包括低温在内的宽范围温度下显示出CO氧化活性的CO氧化催化剂,公开了下述CO氧化催化剂,其是通过在CeO2载体颗粒上担载Pd、并在氧化性气氛中以850℃~950℃的范围的温度下加热处理而成的。
在专利文献3(日本特开平10-277394号公报)中,作为烃、一氧化碳和氮氧化物的转化率良好、同时具有卓越的耐热性和耐老化性的仅含有钯的催化剂,公开了下述汽车废气催化剂,该汽车废气催化剂在惰性基材上存在一层具有催化作用的涂膜层,该涂膜层由下述成分构成:a)微细且稳定化的活性氧化铝;b)至少一种微细的储氧成分;c)以及附加的高分散性氧化铈、氧化锆和氧化钡;以及d)唯一的作为催化作用贵金属的钯。
在专利文献4(日本特开2005-224792号公报)中,作为在包含Al、Ce、Zr、Y和La的复合氧化物系的支撑材料上担载有Pd的三元催化剂,公开了下述催化剂:在上述支撑材料中,Ce、Zr、Y和La合计的原子摩尔数B相对于Al原子摩尔数A之比BA为1/48以上1/10以下,Pd的一部分为金属状态,剩余部分为氧化物的状态。
在专利文献5(日本特表2010-521302号公报)中公开了下述构成的三元催化剂:该三元催化剂是利用氧化锶或氧化钡被覆催化剂层的表面而成,该催化剂层由氧化铝、用铑催化活化而成的铈/锆混合氧化物和用钯催化活化而成的铈/锆混合氧化物构成。
(摩托车用废气净化催化剂)
另外,摩托车用的废气净化催化剂存在与四轮汽车用的废气净化催化剂不同的特殊课题。例如,与四轮汽车用的废气净化催化剂相比,对摩托车用的废气净化催化剂而言可搭载催化剂的空间有限,因此要求在小容量的同时可发挥高度的净化能力。
另外,摩托车具有重视输出功率的倾向,因而大量使用燃料,与之相应地废气中的氧浓度降低,所以废气中的空燃比(A/F)小于理论空燃比14.5的情况很多。因此,对于空燃比(A/F)小于14.5的富燃废气也要求可高效地净化废气。
这样,由于摩托车用的废气净化催化剂存在与四轮汽车用的废气净化催化剂不同的特殊课题,因此,关于摩托车用的废气净化催化剂以往已提出了下述方案。
例如在专利文献6(日本特开2001-145836号公报)中,作为将热或振动导致的催化剂层的剥离抑制到最小限度、还可抑制催化剂物质的热劣化、在苛刻条件下可发挥优异的净化性能的废气净化催化剂,提出了下述废气净化催化剂:该废气净化催化剂包含由圆筒状的耐热不锈钢制冲孔金属件形成的金属制载体、在该载体的表面添加了某种储氧物质的耐热性无机氧化物的底涂层、以及在该底涂层上担载了某种催化剂的催化剂担载层而成,作为上述储氧物质,使用了氧化铈或铈与锆的复合氧化物。
在专利文献7(日本特开2010-227739号公报)中,作为在具有废气中的氧、未燃气体成分HC和CO的浓度变化剧烈、A/F的窗宽非常宽这种特征的摩托车的废气气氛下也难以产生催化活性降低的废气净化用催化剂材料,提出了下述废气净化用催化剂材料,其特征在于,该废气净化用催化剂材料具有由铈-锆系复合氧化物构成的载体和担载于该载体上的由金属Pd或Pd氧化物构成的催化剂成分,该铈-锆系复合氧化物中,CeO2的量为45质量%~70质量%、ZrO2的量为20质量%~45质量%、Nd2O3量为2质量%~20质量%、La2O3量为1质量%~10质量%。
在专利文献8(日本特开2010-58069号公报)中公开了下述摩托车车用废气净化催化剂,其为由具有多个孔(cell)通道的蜂窝形状的载体基材和形成于该载体基材的孔通道内的催化剂涂层构成的废气净化催化剂,载体基材分为前段部和后段部,作为催化剂贵金属,在前段部的催化剂涂层中担载有钯和铑,并且在后段部的催化剂涂层中担载有铑。
在专利文献9(日本特开2011-20013号公报)中,作为在摩托车等排出的空燃比(A/F)小于14.5的富燃废气中也能够高效地净化一氧化碳和烃的废气净化用催化剂,提出了下述废气净化用催化剂:其含有氧化铈、氧化锆、氧化铝、氧化钇和/或氧化镁、以及贵金属,钇和/或镁的总浓度相对于催化剂总量为2.0重量%~5.0重量%。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开平6-219721号公报
专利文献2:日本特开2011-140011号公报
专利文献3:日本特开平10-277394号公报
专利文献4:日本特开2005-224792号公报
专利文献5:日本特表2010-521302号公报
专利文献6:日本特开2001-145836号公报
专利文献7:日本特开2010-227739号公报
专利文献8:日本特开2010-58069号公报
专利文献9:日本特开2011-20013号公报
发明内容
发明要解决的课题
在汽车行驶时,对氧化反应有利的氧过剩条件(贫燃条件)与对还原反应有利的燃料过剩条件(富燃条件)与行驶条件呼应地交替反复出现。因此,作为废气用催化剂,需要在氧过剩条件(贫燃条件)和燃料过剩条件(富燃条件)中的任一种条件下均可发挥一定以上的催化性能。特别是在摩托车的情况下,由于具有在富燃气氛下提高发动机的转速而运行的倾向,因此要求在富燃气氛下可发挥催化性能。
另一方面,现有的三元催化剂多使用贵金属中的铂(Pt)、铑(Rh)作为催化剂活性成分。但是,这些贵金属的价格极高,因此要求开发出使用了大量更廉价的钯(Pd)的钯催化剂。
但是,若使用钯(Pd)作为催化剂活性成分,虽然在理论空燃比(化学计量)(A/F=14.7)至贫燃(A/F=14.7以上)的区域作为废气净化用三元催化剂可显示出优异的净化性能,但是在富燃气氛(A/F=小于14.5)下与使用铑或铂作为催化剂活性成分的情况相比,尤其是一氧化碳(CO)的净化性能具有明显变差的倾向。
因此,本发明的目的在于提供一种新型钯催化剂,其即使在使用钯(Pd)作为催化剂活性成分的情况下也能够在富燃气氛下高效地净化一氧化碳(CO)和烃(THC)。
用于解决课题的方案
本发明提出了一种跨骑型车辆废气用钯单层催化剂,其为设置于内燃机的排气通道的跨骑型车辆用废气净化催化剂,所述催化剂具备基材和作为单层的催化剂层,所述催化剂层含有作为催化剂活性成分的钯、作为催化剂载体的无机多孔质体、作为助催化剂成分的二氧化铈(CeO2)颗粒和钡。
发明的效果
如上所述,在空燃比小于14.5的富燃区域,空气的比例少、处于还原气氛下,因此一氧化碳和烃难以被氧化,它们的净化率具有降低的倾向。特别是若使用钯(Pd)作为催化剂活性成分,则具有一氧化碳(CO)的净化性能显著变差的倾向。但是,对于本发明所提出的钯单层催化剂而言,通过将作为催化剂活性成分的钯(Pd)与作为助催化剂成分的二氧化铈(CeO2)颗粒组合使用,能够在富燃气氛下高效地净化CO和THC。
需要说明的是,本发明中,“富燃气氛下”是指空燃比A/F<14.6。
“钯单层催化剂”是指作为催化剂层所含有的催化剂活性成分的主要成分的贵金属仅为钯(Pd)的单层的催化剂,本说明书中有时也简略示为“Pd单层催化剂”。
“跨骑型车辆”的含义不仅包括跨骑型两轮车、跨骑型三轮车、跨骑型四轮车,还包括小型摩托车(scooter)型摩托车。
附图说明
图1是示出适合于搭载本发明的钯单层催化剂的跨骑型车辆的废气净化装置的一个示例及其周边结构的一个示例的示意图。
图2是示出在后述的试验例1中将催化剂(样品)组装于车辆中而进行行驶试验时的行驶模式的图。
具体实施方式
接下来,对本发明的具体实施方式进行说明。但是,本发明不限定于以下说明的实施方式。
<跨骑型车辆>
本发明的钯单层催化剂设置于跨骑型车辆的内燃机的排气通道,从而发挥其效果。即,本发明的钯单层催化剂例如可以在排气管或消声器内配置1个或2个以上。
另外,催化剂通过与高温的燃烧气体反应而促进化学反应(氧化/还原作用),因此,对于废气净化催化剂而言,优选将催化剂配置于废气温度高的排气口的正下方。
作为适合于搭载本发明的钯单层催化剂的跨骑型车辆的一个示例,可以举出搭载有下述废气净化装置的跨骑型车辆,该废气净化装置通过化油器与二次空气供给机构的组合将排气通道内流动的废气的空燃比设定为15以上。
在二次供给装置使用利用了根据排气压而工作的簧片阀的二次空气供给机构的情况下,通常,若排气脉动中的负的区域为小的发动机转速或负荷的状态,则二次空气的供给量降低、容易成为还原气氛,若该还原气氛的状态持续则催化性能变得不稳定。但是,若利用化油器与二次空气供给机构的组合将排气通道内流动的废气的空燃比设定为15以上,则能够稳定地发挥催化性能。
作为适合于利用化油器与二次空气供给机构的组合将排气通道内流动的废气的空燃比设定为15以上的废气净化装置,可以举出下述废气净化装置:该废气净化装置具备空气净化器和二次空气供给机构,该空气净化器具有脏侧和净侧,对从外部吸入至脏侧的空气进行净化,并藉由净侧供给至发动机;该二次空气供给机构从空气净化器的净侧对发动机的排气口侧供给二次空气。本发明的钯单层催化剂设置于该内燃机的排气通道是有效的。
作为上述的废气净化装置,可以例示出例如图1所示的废气净化装置。
图1所示的废气净化装置10搭载于跨骑型车辆中,该跨骑型车辆利用化油器13向由空气净化器11供给到发动机(内燃机)12的空气中混合燃料,废气净化装置10具备由空气净化器11向发动机12的排气口12B供给二次空气(净化空气)的二次空气供给机构20、以及藉由排气管14与发动机12连接的排气消声器15,在该排气消声器15内设置本发明的催化剂即可。
需要说明的是,图1中,箭头X表示空气的流动,箭头Y表示真空压力,箭头Z表示在曲轴箱内产生的漏气的流动。
如图1所示,在空气净化器11中,空气净化箱11A的内部被隔壁11B分为脏侧(外部气体导入室)11C和净侧(清洁空气室)11D这两个室。在脏侧11C设有外部气体导入口11E,藉由该外部气体导入口11E向脏侧11C内导入外部气体。在隔壁11B设有过滤元件11F,以覆盖连通脏侧11C和净侧11D的开口,脏侧11C内的空气通过过滤元件11F而被净化,之后被导入净侧11D。在净侧11D设有空气排出口11G,该空气排出口11G藉由连接管16连接至化油器13,藉由该化油器13与发动机12的进气口12A连通。
发动机12是搭载于摩托车等中的常规的四冲程发动机,发动机12具备用于打开或关闭进气口12A(其与发动机12内的气缸孔(气缸)12C连通)的进气阀12D和用于打开或关闭排气口12B(其与气缸孔12C连通)的排气阀12E,以自如滑动的方式配置于气缸孔12C的活塞12F藉由连杆12G与曲轴12H连接。在该发动机12的进气阀12D打开的状态下活塞12F下降的进气过程(排气阀12E关闭)时,通过活塞12F的下降所产生的发动机12侧的负压,空气净化器11的净侧11D内的空气藉由化油器13被吸入至气缸孔12C的活塞12F上方,同时由化油器13供给燃料,燃料与空气的混合气被供给至发动机12。
然后,在经过四冲程发动机的一般性的压缩过程、燃烧过程后,实施在排气阀12E打开的状态(进气阀12D关闭)下活塞12F上升的排气过程,由此,燃烧气体被排气口12B排出,作为废气而排出到排气管14。
在排气管14的后端连接有排气消声器15,该排气消声器15作为将通过排气管14的高温/高压废气消声并排出到外部的消声器而发挥作用。
图1中,该排气消声器15构成为多段膨胀型,即该排气消声器15被多个隔壁15A、15B分为多个室,各室通过连通管15C、15D、15E连通。只要在位于最上游侧的前室中配置催化剂即可。
二次空气供给机构20是将空气净化器11的净侧11D的空气(二次空气)送至发动机12的排气口12B的机构,其具备连接空气净化器的净侧11D与发动机12的排气口12B的二次空气供给管21。在该二次空气供给管21的途中设有阀单元22,同时在阀单元22与排气口12B之间设有用于防止废气从排气口12B向二次空气供给管21逆流的簧片阀23。需要说明的是,图1中,从提高簧片阀23的随动性的方面出发,示出了将簧片阀23配置于更接近排气口12B的位置即发动机12上方的状态。
阀单元22具备二次空气供给控制阀24,其用于防止在发动机减速时向排气口12B供给二次空气,该二次空气供给控制阀24如下构成,以便响应藉由连接发动机12的进气口12A与阀单元22的连通管25传送的进气口12A的真空压力来工作。
另外,图中符号35是连通空气净化器11的净侧11D与发动机12的曲轴箱的连通管。该连通管35作为曲轴箱排出控制装置发挥功能,使在曲轴箱内产生的漏气通过空气净化器11和化油器13返回发动机12,防止漏气放出。
一般而言,在使用化油器13的情况下,为了平稳地追随来自驾驶人的加速要求,将空燃比设定为富燃侧,因而排气中的氧浓度也容易成为低的状态。于是,通过设置二次空气供给机构20来提高排气中的氧浓度,由此使净化功能稳定,例如,优选设定二次空气供给机构20和化油器13,以至少满足由国家设定的废气规定的耐久距离(维持了废气规定值以下的状态的行驶距离)。
通过对上述化油器13和二次空气供给机构20进行调整和改良而改变催化剂入口空燃比,可以在时速为55km/小时以下的全部区域将催化剂入口空燃比设定为15以上。由此,对于小型车辆而言即使使用成本比较低的化油器的情况下,也可以避免使空燃比低导致的驾驶性能的不良,同时可以将催化剂的耐久劣化抑制到废气规定的要求水平内,可以使催化剂的性能长时间稳定。
<废气净化催化剂>
接着,作为特别适合搭载于具备上述结构和控制的摩托车的催化剂,对本发明的实施方式的一个示例的催化剂进行说明。
作为本发明的实施方式的一个示例,对具备基材和作为单层的催化剂层的钯催化剂(称为“本Pd单层催化剂”)进行说明,该催化剂层含有钯、无机多孔质体、二氧化铈颗粒和稳定剂。
作为本Pd单层催化剂的结构,可以举出具有下述结构的Pd单层催化剂:例如将含有例如钯、无机多孔质体、二氧化铈颗粒和稳定剂的催化剂组合物洗涂(wash coat)在呈蜂窝状(整体)结构的基材的表面上等,形成催化剂层。
下面,对构成本Pd单层催化剂的上述各构成材料进行说明。
(基材)
作为本Pd单层催化剂中使用的基材的材质,可以举出陶瓷等耐火性材料、金属材料。
作为陶瓷制基材的材质,可以举出例如堇青石、堇青石-α-氧化铝、氮化硅、锆莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅氧化镁、硅酸锆石、硅线石(sillimanite)、硅酸镁、锆石、透锂长石(petalite)、α-氧化铝和硅酸铝类等耐火性陶瓷材料。
作为金属制基材的材质,可以举出例如以不锈钢或铁为基础的其它适当的耐腐蚀性合金等耐火性金属。
基材的形状可以举出蜂窝状、粒状、球状。
作为蜂窝材料,一般经常使用例如陶瓷等堇青石质的材料。另外,也可以使用由铁素体系不锈钢等金属材料形成的金属蜂窝。
金属蜂窝体可以通过对由不锈钢或耐热钢等构成的金属箔进行轧制而形成。例如,可以例示出下述金属蜂窝体:在金属制的外筒内,隔开一定间隔将两个蜂窝体排列在气体入口侧和气体出口侧而进行配置。也可以代替外筒而直接将蜂窝体插入排气管或消声器内。
另外,还可以使用圆筒状的冲孔金属件。若使用被称为冲孔管(punching pipe)或冲孔管(punching tube)的冲孔金属件,则耐热性提高,同时通过冲孔而形成通孔,因此可得到大的表面积、废气净化性能提高,而且排气管内的排气阻力减小,因而适合作为摩托车用。
在使用蜂窝形状的基材的情况下,例如为了使流体在基材内部流通,可以使用在基材内部平行地具有多个微细的气体流通道(即通道,channel)的整体式基材。此时,通过洗涂等将催化剂组合物涂布在在整体式基材的各通道内壁表面,从而可以形成催化剂层。
需要说明的是,在摩托车、特别是小型摩托车的情况下,需要将催化剂小型化,因此还优选采用下述结构:例如在催化剂的入口侧设置分隔件而分割成两部分,在另一端用半球型的盖罩进行回流。
(单层催化剂层)
本Pd单层催化剂的特征在于,其含有一层催化剂层,该催化剂层含有钯、无机多孔质体、二氧化铈颗粒和稳定剂、进而根据需要的其它成分。
这样的催化剂层例如在使用蜂窝形状的基材时,通常被涂布于蜂窝体的孔通道的表面而形成。
上述催化剂层优选相对于每1升基材以40g~300g的比例含有。
若相对于每1升基材的催化剂层的含量为40g以上,在将催化剂组合物制成浆料时,不需要大幅降低固体成分浓度,能够确保与贯通孔大的蜂窝基材(例如100孔)的密合性。另一方面,若催化剂层的含量为300g以下,即使是贯通孔小的蜂窝基材(例如1200孔),也能够抑制基材的贯通孔堵塞。
从这方面考虑,催化剂层的含量相对于每1升基材更进一步优选为60g以上或250g以下,其中更优选为80g以上或200g以下。
(无机多孔质体)
上述基材与催化剂活性成分的结合力通常没有那么强,因此即便想要将催化剂活性成分直接担载于基材上,也难以确保充分的担载量。于是,为了使高分散状态且充分量的催化剂活性成分担载于基材的表面,优选使催化剂活性成分担载于具有高比表面积的颗粒状的无机多孔质体上,将担载有催化剂活性成分的该无机多孔质体涂布于基材表面上,形成催化剂层。
作为无机多孔质体,可以举出选自例如二氧化硅、氧化铝和二氧化钛化合物组成的组中的化合物的多孔质体,更具体地说,可以举出选自例如氧化铝、二氧化硅、二氧化硅-氧化铝、氧化铝-硅酸盐类、氧化铝-氧化锆、氧化铝-氧化铬和氧化铝-二氧化铈中的化合物构成的多孔质体。
作为其中的氧化铝,可以使用比表面积大于50m2/g的氧化铝、例如γ-氧化铝、δ-氧化铝、θ-氧化铝、α-氧化铝。其中,优选使用γ-氧化铝或θ-氧化铝。需要说明的是,关于氧化铝,为了提高耐热性,也可以含有微量的La。
(二氧化铈颗粒)
本Pd单层催化剂的特征之一在于,作为具有储氧能力(OSC:Oxygen Storagecapacity)的助催化剂,仅含有二氧化铈(二氧化铈、CeO2)颗粒,不含有氧化锆作为上述助催化剂。
将钯(Pd)与二氧化铈(CeO2)颗粒组合使用。优选使钯担载于二氧化铈颗粒上,从而在富燃气氛下也能够高效地净化一氧化碳(CO)、烃(THC)。关于这点可以认为,通过使钯担载于二氧化铈颗粒上,形成Pd-O-Ce键合,成为高氧化状态,因此即使在富燃气氛下也能够高效地净化一氧化碳(CO)、烃(THC)。
二氧化铈颗粒优选在催化剂层100质量份中以15质量份~50质量份的比例而含有。
若催化剂层中的二氧化铈颗粒的含量为15质量份以上,在富燃气氛下能够充分地净化CO和THC。另一方面,二氧化铈颗粒的含量若为50质量份以下,能够更可靠地确保与基材的密合性。
从这方面考虑,关于二氧化铈颗粒的含量,进一步优选在催化剂层100质量份中以20质量份以上或40质量份以下的比例含有,其中特别优选以20质量份以上或35质量份以下的比例含有。
(催化剂活性成分)
本Pd单层催化剂的特征在于,为了降低催化剂整体的价格,具有催化活性的贵金属仅为钯(Pd)。
关于本Pd单层催化剂中的钯的含量,相对于每1升基材优选为0.01g~10g的比例。通过在该范围含有钯,能够在富燃气氛下高效地净化CO和THC。其中,若钯量增加则会招致产品价格的上升,因而难以大量使用。
从这方面考虑,本Pd单层催化剂中的钯的含量相对于每1升基材更进一步优选为0.15g以上或7g以下,其中进一步优选为0.3g以上或5g以下。
另外,上述钯优选在催化剂层100质量份中以0.003质量份~25质量份的比例而含有。通过在该范围含有钯,能够在富燃气氛下高效地净化CO和THC。其中,若钯量增加则会招致产品价格的上升,因而难以大量使用。
从这方面考虑,上述钯更进一步优选在催化剂层100质量份中以0.05质量份以上或3质量份以下而含有,其中进一步优选以0.1质量份以上或2质量份以下而含有。
(稳定剂)
为了在富燃气氛下抑制PdOx向金属的还原,本Pd单层催化剂优选含有稳定剂。
作为该稳定剂,可以举出例如碱土金属、碱金属。
其中,能够选择选自由镁、钡、钙和锶组成的组、适宜为由锶和钡组成的组中的金属之中的一种或两种以上。其中,从PdOx被还原的温度最高、即不易被还原的方面考虑,最优选钡。
(其它成分)
本Pd单层催化剂可以含有粘结剂成分等公知的添加成分。
作为粘结剂成分,可以使用例如氧化铝溶胶、硅溶胶、氧化锆溶胶等水溶性溶液这样的无机系粘结剂。若对这些进行烧制,则可以形成无机氧化物的形态。
需要说明的是,本Pd单层催化剂还可以含有氧化锆作为粘结剂成分。该情况下,作为助催化剂成分的氧化锆和作为粘结剂成分的氧化锆例如可以通过用电子显微镜观察等方法来区别。即,这是因为,作为助催化剂成分的氧化锆分散在与二氧化铈颗粒相同部位或其周边,但是作为粘结剂成分的氧化锆并非仅分散在与二氧化铈颗粒相同部位或其周边。
<制法>
作为用于制造本Pd单层催化剂的一个示例,可以举出下述方法:将无机多孔质体、二氧化铈(CeO2)颗粒粉末或水溶性的Ce盐、粘结剂和水混合,用球磨机等搅拌,制成浆料。接着,将例如陶瓷蜂窝体等基材浸渍在该浆料中,将其提起并进行烧制,从而在基材表面形成催化剂层;等等。
其中,用于制造本Pd单层催化剂的方法可以采用公知的所有方法,不限定于上述示例。例如,作为在基材表面形成催化剂层的方法,除了如上所述的浸渍法外,还可以采用洗涂法等。
<语句的说明>
本说明书中,在表述为“X~Y”(X、Y为任意数字)的情况下,只要没有特别声明则包括“X以上Y以下”的含义、以及“优选大于X”或“优选小于Y”的含义。
另外,在表述为“X以上”(X为任意数字)或“Y以下”(Y为任意数字)的情况下,还包括“优选大于X”或“优选小于Y”的含义。
实施例
下面,基于下述实施例和比较例对本发明进行详细说明。
(实施例1)
称量多孔质γ-氧化铝83.3质量份、二氧化铈颗粒粉末6.7质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水150质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd单层催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
(实施例2)
称量多孔质γ-氧化铝76.6质量份、二氧化铈粉末13.4质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水150质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd单层催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
(实施例3)
称量多孔质γ-氧化铝70质量份、二氧化铈粉末20质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水150质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd单层催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
(实施例4)
称量多孔质γ-氧化铝63.3质量份、二氧化铈粉末26.7质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水150质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd单层催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
(实施例5)
称量多孔质γ-氧化铝50质量份、二氧化铈粉末40质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水150质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd单层催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
(比较例1)
称量多孔质γ-氧化铝90质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水160质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd单层催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
(比较例2)
称量多孔质γ-氧化铝63.2质量份、二氧化铈粉末13.4质量份、氧化锆粉末13.4质量份、作为无机系粘结剂的氧化铝溶胶10质量份(以氧化物换算)和纯水150质量份,用球磨机进行混合,从而得到浆料。
将载体容积0.0754L的不锈钢制金属蜂窝基材浸渍到上述浆料中,提起并用喷气枪吹拭掉过剩的浆料,之后在大气气氛下于600℃烧制3小时,形成涂层。此时,涂层的量相对于每1L蜂窝基材为150g。
将如此得到的带涂层的蜂窝基材浸渍到硝酸Pd与硝酸Rh的混合溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Pd,之后接着浸渍到乙酸Ba水溶液中,用喷气枪吹拭掉多余的液滴,在大气气氛下于600℃烧制3小时,担载Ba,形成催化剂层,得到Pd/Rh催化剂。此时,催化剂层的量相对于1L蜂窝基材为150g,Pd的量相对于1L蜂窝基材为1.5g,Rh的量相对于1L蜂窝基材为0.15g,Ba的量相对于1L蜂窝基材以氧化物换算为1.3g。
需要说明的是,在下述表1中,“二氧化铈量(g/L)”表示每1升基材中含有的二氧化铈颗粒的量,“二氧化铈含量(%)”表示在催化剂层中所占的二氧化铈颗粒的量的比例(%)。另外,“贵金属量(g/L)”表示每1升基材中含有的贵金属的量。
【表1】
<试验例1>
对于实施例1~5和比较例1~2中得到的各催化剂(样品),在电炉中每隔30分钟切换成大气气氛和氮气气氛,在900℃进行10小时加速耐久后,使用排气模型气体评价装置(堀场制作所公司制造的“MEXA9100、SIGU2000”)在下述条件下进行与耐久性有关的催化性能评价试验。
·催化剂容量:0.0754L
接下来,将进行了上述评价试验的各催化剂(样品)组装到下述评价车辆中,测定CO、THC、NOx的排出量。
关于转化率,以未安装催化剂时的废气排出量为基准,根据通过安装各催化剂而减少的废气排出量来计算出,示于表2中。
·使用车辆:单缸125cc摩托车
·燃料:无铅汽油
·行驶模式:IDC模式
此处,上述“IDC模式”是指印度政府制定的废气排出量评价模式,为图2中记载的行驶模式。
另外,表2中记载的“热(Hot)转化率”是指将行驶冷(Cold)之后的循环的废气排出量为基准所计算出的值。
【表2】
表2示出了下述倾向:对于实施例1~5和比较例1的Pd单层催化剂,随着催化剂层中的二氧化铈量比例增加,CO和THC的转化率提高。
另外,在与比较例2的Pd/Rh催化剂相比的情况下,CO和THC的转化率与实施例4和5大致相同。
<试验例2>
将实施例5中得到的Pd单层催化剂和比较例2中得到的Pd/Rh催化剂分别安装到搭载有图1所示的废气净化装置的摩托车中,进行实际车辆耐久试验。
其结果示于下述表3中。
【表3】
(考察)
参照表3,实施例5中得到的Pd单层催化剂与比较例2中得到的Pd/Rh催化剂相比,随着耐久距离延长,CO转化率稳定,最终与比较例2相比得到CO转化率高的结果。即,可知:通过使用本发明的Pd单层催化剂,能够在不使用Rh的情况下削减Pd量。
符号说明
10 废气净化装置
11 空气净化器
11A 空气净化箱
11C 脏侧(外部气体导入室)
11D 净侧(清洁空气室)
11F 过滤元件
12 发动机
13 化油器
14 排气管
15 排气消声器
20 二次空气供给机构
30 废气净化用催化剂
Claims (7)
1.一种跨骑型车辆废气用钯单层催化剂,其为设置于内燃机的排气通道的跨骑型车辆用废气净化催化剂,所述催化剂具备基材和作为单层的催化剂层,所述催化剂层含有作为催化剂活性成分的钯、作为催化剂载体的无机多孔质体、作为助催化剂成分的二氧化铈(CeO2)颗粒和钡。
2.如权利要求1所述的钯单层催化剂,其特征在于,所述钯单层催化剂用于具备废气净化装置的跨骑型车辆,所述废气净化装置通过化油器与二次空气供给机构的组合将排气通道内流动的废气的空燃比设定为15以上。
3.如权利要求1或2所述的钯单层催化剂,其特征在于,所述催化剂层包含在二氧化铈(CeO2)颗粒上担载有钯而成的构成。
4.如权利要求1~3中任一项所述的钯单层催化剂,其特征在于,在催化剂层100质量份中以15质量份~50质量份的比例含有所述二氧化铈颗粒。
5.如权利要求1~4中任一项所述的钯单层催化剂,其特征在于,在催化剂层100质量份中以0.003质量份~25质量份的比例含有所述钯。
6.如权利要求1~5中任一项所述的钯单层催化剂,其特征在于,相对于每1升基材含有0.01g~10g所述钯。
7.如权利要求1~6中任一项所述的钯单层催化剂,其特征在于,相对于每1升基材含有40g~300g所述催化剂层。
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PB01 | Publication | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |