CN104218191A - 电池用外包装材料及电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及电池用外包装材料及电池。本发明的电池用外包装材料（1）的特征在于，在铝箔层（4）的一面上经由第1粘接剂层（5）而层叠一体化有作为外侧层（2）的耐热性树脂拉伸薄膜层，在铝箔层（4）的另一面上经由第2粘接剂层（6）而层叠一体化有作为内侧层（3）的热塑性树脂未拉伸薄膜层，第2粘接剂层（6）是通过干式层压法而形成的熔点为60℃～100℃的粘接剂层，内侧层（3）与铝箔层（4）的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上，该粘接强度在120℃下为2.0N/15mm宽度以下。该电池用外包装材料的生产性良好，能够抑制成本，能够确保充分的密封性，并且在由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时进行排气，从而能够防止由内压上升导致的外包装材料的破裂。

Description

电池用外包装材料及电池
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池等电池用的外包装材料。
此外，在本说明书及权利要求书中，术语“铝”以包含铝及其合金的意思来使用。
背景技术
锂离子二次电池例如作为笔记本电脑、摄像机、手机、电动汽车等的电源而被广泛使用。作为该锂离子二次电池，使用了如下构成的电池：将电池主体部（包括正极、负极以及电解质在内的主体部）的周围通过壳体包围。作为该壳体用材料（外包装材料），公知有例如如下构成的材料：使由耐热性树脂薄膜形成的外层、铝箔层、和由热塑性树脂薄膜形成的内层以该记述顺序粘接一体化。
但是，在锂离子二次电池等中，在过充电时或者过升温时容易在电池主体内产生气体，由此，存在气体逐渐蓄积在由外包装材料包覆的内部空间内而使外包装材料内部的内压上升的情况。由于担心若该内压的上升变大，则外包装材料会破裂而导致内部的收容物飞散，所以提出一种防止这种外包装材料破裂的技术。
例如，在专利文献1中记载有如下带有防爆功能的蓄电设备，该蓄电设备具有将成型为片状的正极和负极隔着隔膜层叠而成的电极层叠体，所述电极层叠体与电解液一起被收容于金属层压薄膜制的容器内，通过热封部（沿所述容器的外周缘将所述金属层压薄膜呈带状地热熔接而成）将所述容器密封封固，该蓄电设备包括开孔装置，该开孔装置具有：刀支承体，其以将所述容器的外周缘的部位夹入的状态安装固定；和刀部件，其支承在所述刀支承体上，并且在所述容器中配置在比所述热封部更靠中心部侧的位置，所述刀支持体被产生气体时膨胀变形的所述容器推出从而向所述容器的外周方向移动，所述刀部件通过与所述刀支持体一起移动而将所述容器切开。
另外，在专利文献2中记载有如下蓄电元件，该蓄电元件具有：含浸有电解液的蓄电元件主体、将上述蓄电元件主体密封的外包装体、以及压力调整装置，所述压力调整装置具有设在上述外包装体内侧的第1气体放出机构部、和设在上述外包装体外侧的第2气体放出机构部，来自上述蓄电元件主体所处的上述外包装体的内部空间中的气体依次通过各上述气体放出机构部，由此允许气体从上述内部空间向外部空间放出，并且通过各上述气体放出机构部阻止气体从上述外部空间进入上述内部空间，在各上述气体放出机构部之间，形成有通过各上述气体放出机构部分别分隔成的缓冲空间。
专利文献1：日本特开2012－156404号公报
专利文献2：日本特开2012－156489号公报
发明内容
但是，在如专利文献1那样设置具有刀支承体和刀部件的开孔装置的情况下，需要用于设置开孔装置的新工序，存在制造工序变复杂、生产性也降低的问题。另外，由于需要设置开孔装置这一新的结构部，所以与之相应地成本也增大。
另外，在如专利文献2那样设置用于将在外包装体内部产生的气体排出到外包装体外部的安全阀机构（气体放出机构部等）的情况下，需要用于设置该安全阀机构的新工序，存在制造工序变复杂、生产性也降低的问题。另外，由于需要设置安全阀机构这一新的结构部，所以与之相应地成本也增大。。
本发明是鉴于这样的技术背景而完成的，其目的在于提供一种电池用外包装材料及电池，生产性良好且能够抑制成本，能够确保充分的密封性，并且在由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时进行排气从而能够防止由内压上升导致的外包装材料的破裂。
为了实现上述目的，本发明提供以下方案。
［1］一种电池用外包装材料，其特征在于，在铝箔层的一面上经由第1粘接剂层而层叠一体化有作为外侧层的耐热性树脂拉伸薄膜层，在上述铝箔层的另一面上经由第2粘接剂层而层叠一体化有作为内侧层的热塑性树脂未拉伸薄膜层，
上述第2粘接剂层是通过干式层压法而形成的熔点为60℃～100℃的粘接剂层，
上述内侧层与上述铝箔层的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上，上述内侧层与上述铝箔层的粘接强度在120℃下为2.0N/15mm宽度以下。
［2］如前项1所述的电池用外包装材料，其中，构成上述第2粘接剂层的粘接剂的熔点为70℃～90℃。
［3］一种电池，其特征在于，包括：
两片如前项1或2所述的电池用外包装材料；和
电池主体部，
在上述两片电池用外包装材料之间配置上述电池主体部，通过热封将上述两片电池用外包装材料的内侧层的周缘部彼此密封接合，由此形成电池壳体，在该电池壳体内部封入有上述电池主体部。
［4］如前项3所述的电池，其中，当上述电池壳体的温度上升至120℃～160℃的范围时，在上述内侧层上产生与上述电池壳体的内部空间连通的贯通排气路，并且在上述铝箔层与上述内侧层之间产生与上述贯通排气路连通的剥离间隙，上述电池壳体内的气体经由上述贯通排气路及上述剥离间隙而排出至外部，由此，能够防止由内压上升导致的电池壳体的破裂。
［5］如前项3或4所述的电池，其中，上述两片电池用外包装材料中的至少一方通过深拉深成型或胀形法而成型为立体形状。
［6］如前项5所述的电池，其中，上述贯通排气路在上述内侧层中的通过上述成型而形成为弯曲状或折曲状的角部或其附近位置产生。
发明效果
在［1］的发明（电池用外包装材料）中，构成为，第2粘接剂层是通过干式层压法而形成的熔点为60℃～100℃的粘接剂层，内侧层与铝箔层的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上，内侧层与铝箔层的粘接强度在120℃下为2.0N/15mm宽度以下，因此，当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时，在内侧层与铝箔层之间最容易产生剥离间隙。因此，当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时，在内侧层与铝箔层之间产生剥离间隙，能够有助于使电池壳体内部的气体向外部排出，从而能够防止因由外包装材料构成的电池壳体的内压上升而导致的外包装材料的破裂。
另外，由于在内侧层与铝箔层之间的第2粘接剂层中产生剥离间隙，所以在使气体经由该剥离间隙而排出至外部后，第2粘接剂层中的分离的粘接剂彼此通过热而迅速熔接（粘接）从而能够封闭剥离间隙，因此能够充分地防止电池的内容液流出至外部。
另外，由于无需为了使气体排出至外部而另外设置新的结构部（现有技术那样的开孔装置或气体放出机构部），所以具有能够相应地抑制成本、并能够谋求更紧凑化的优点。
在［2］的发明中，构成第2粘接剂层的粘接剂的熔点为70℃～90℃，因此，能够更充分地防止因由外包装材料构成的电池壳体的内压上升而导致的外包装材料的破裂，并且在使气体经由剥离间隙而排出至外部后，第2粘接剂层中的分离的粘接剂彼此通过热而迅速且更充分地再次粘接从而能够充分地封闭剥离间隙，因此能够更充分地防止电池的内容液流出至外部。
在［3］［4］的发明（电池）中，在彼此之间配置有电池主体部的两片上述电池用外包装材料的内侧层的周缘部彼此通过热封而密封接合，由此形成电池壳体，在该电池壳体的内部封入有上述电池主体部，当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且电池壳体的温度上升至120℃～160℃的范围时，在内侧层上产生与电池壳体的内部空间连通的贯通排气路，并且在铝箔层与内侧层之间产生与上述贯通排气路连通的剥离间隙，能够使电池壳体内的气体经由贯通排气路及剥离间隙而排出至外部，因此能够防止由电池壳体的内压上升导致的电池壳体的破裂。
另外，由于在内侧层与铝箔层之间的第2粘接剂层中产生剥离间隙，所以在使气体经由该剥离间隙而排出至外部后，第2粘接剂层中的分离的粘接剂彼此通过热而迅速地熔接（粘接）从而能够封闭剥离间隙，因此能够充分地防止电池的内容液流出至外部。
另外，由于无需为了使气体排出至外部而另外设置新的结构部（现有技术那样的开孔装置或气体放出机构部），所以具有能够相应地抑制成本、并作为电池能够更谋求紧凑化的优点。
在［5］的发明（电池）中，两片电池用外包装材料中的至少一方通过深拉深成型或胀形法而成型为立体形状，当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且电池壳体的温度上升至120℃～160℃的范围时，在通过上述成型而形成为弯曲状或折曲状的部位或其附近位置，更容易产生上述贯通排气路，从而能够充分地防止由电池壳体的内压上升导致的电池壳体的破裂。
在［6］的发明（电池）中，上述贯通排气路在内侧层中的通过上述成型而形成为弯曲状或折曲状的角部或其附近位置产生，因此，当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且电池壳体的温度上升至120℃～160℃的范围时，更进一步地容易产生上述贯通排气路，从而能够更充分地防止由电池壳体的内压上升导致的电池壳体的破裂。
附图说明
图1是表示本发明的电池用外包装材料的一个实施方式的剖视图。
图2是表示本发明的电池的一个实施方式的剖视图。
图3是表示下述状态的电池的示意剖视图，所述状态为：由于内压及温度过度上升而在内侧层上产生贯通排气路，并且在内侧层与铝箔层之间产生剥离间隙，来使电池壳体内的气体向外部排出，从而防止由内压上升导致的破裂。
图4是表示本发明的电池用外包装材料的其他实施方式的剖视图。
图5是表示本发明的电池用外包装材料的另一其他实施方式的剖视图。
图6是表示比较例1的电池用外包装材料的制造方法的图。
图7是表示包含在实施例1的电池中电池壳体的内压及温度过度上升而排出气体从而在电池壳体上形成贯通排气路的部分以及剥离间隙在内的区域的截面的、电子显微镜照片（SEM照片）。
图8是记载了图7的电子显微镜照片中的各部位是什么部位的电子显微镜照片的示意说明图。图8中的空心粗箭头表示电池内部的气体向外部排出的路径。
附图标记说明
1···电池用外包装材料
2···外侧层（耐热性树脂拉伸薄膜层）
3···内侧层（热塑性树脂未拉伸薄膜层）
4···铝箔层
5···第1粘接剂层
6···第2粘接剂层
10···电池
11···电池壳体
12···内部空间
13···角部
15···电池主体部
21···贯通排气路
22···剥离间隙
具体实施方式
在图1中表示本发明的电池用外包装材料1的一个实施方式。该电池用外包装材料1作为锂离子二次电池用外包装材料而使用。上述电池用外包装材料1如下构成：在铝箔层4的上表面上经由第一粘接剂层5而层压一体化有耐热性树脂拉伸薄膜层（外侧层）2，并且，在上述铝箔层4的下表面上经由第二粘接剂层6而层压一体化有热塑性树脂未拉伸薄膜层（内侧层）3。
在本发明中，上述第2粘接剂层6是通过干式层压法而形成的熔点为60℃～100℃的粘接剂层，且采用如下结构：上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上，上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在120℃下为2.0N/15mm宽度以下。由于采用这样的特定结构，所以若在电池10过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且由外包装材料1构成的电池壳体11的温度过度上升，则在上述内侧层3上产生与上述电池壳体的内部空间12连通的贯通排气路21，并且在内侧层3与铝箔层4之间最容易产生剥离间隙22。因此，当在电池10过度升温时在电池主体部15中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且由外包装材料1构成的电池壳体11的温度过度上升（例如120℃～160℃的范围）时，在上述内侧层3上产生与上述电池壳体的内部空间12连通的贯通排气路21，并且在内侧层3与铝箔层4之间产生剥离间隙22，由此，能够有助于将电池壳体11（外包装材料1）内部的气体向外部排出，从而能够防止因由外包装材料构成的电池壳体11的内压上升而导致的外包装材料1的破裂（胀破）。
此外，由于在将气体排出到外部后，第2粘接剂6立刻填埋剥离间隙22而使其封闭（分离的第2粘接剂彼此通过热而熔接从而将剥离间隙22封闭），所以能够阻止电解液的流出。这样，可以说本发明的电池用外包装材料1具有安全阀的机构。
在本发明中，上述第2粘接剂层6通过干式层压法而形成。在通过热层压法形成上述第2粘接剂层6的情况下，通过热层压法形成的粘接剂层的耐热性强，即使温度过度上升，粘接强度也几乎不降低，因此产生即使在由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时，气体也不会排出到外部的问题（参照后述的比较例1）。与此相对，通过干式层压法而形成的粘接剂层，当温度过度上升时粘接强度显著降低的倾向强，特别是在上升至100℃～110℃的温度区域时，粘接强度大幅降低的倾向强（因此当温度过度上升时在第2粘接剂层6中产生剥离间隙），另一方面，在从常温到90℃的范围内，粘接强度的降低较小，从而在电池正常时能够确保充分的粘接强度（不产生层间剥离）。因此，在本发明中，上述第2粘接剂层6由通过“干式层压法”形成的粘接剂层构成。
当上述第2粘接剂层6的熔点不足60℃时，由于上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在80℃下低于3.0N/15mm宽度，所以产生如下问题：在80℃～120℃的温度区域内，在电池壳体中的内侧层3与铝箔层4之间，第2粘接剂层6剥离从而无法保持电池壳体的形状。
若上述第2粘接剂层6的熔点超过100℃，则由于在常温下无法充分地获得粘接强度，所以存在产生层间剥离的可能性很大的问题。
其中，上述第2粘接剂层6的熔点优选为70℃～90℃。
此外，在第2粘接剂层6不具有熔点（第2粘接剂层6的熔点不存在）的情况下，由于内侧层3与铝箔层4的粘接强度在120℃下超过2.0N/15mm，所以当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时，气体无法排出到外部，因此可能无法防止由内压上升导致的外包装材料1的破裂。作为上述不具有熔点的粘接剂，例如可以列举在比较例2中使用的粘接剂。
另外，若上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在80℃下小于3.0N/15mm宽度，则内侧层3与铝箔层4的粘接强度不充分，有可能经时地产生层间剥离。
另外，在上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在120℃下超过2.0N/15mm宽度的情况下，当在电池过度升温时在电池主体部中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且由外包装材料构成的电池壳体的温度过度上升时，气体无法排出到外部。
在本发明中，上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度优选在80℃下为4.0N/15mm宽度～12N/15mm宽度的范围。另外，上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度优选在120℃下为0.1N/15mm宽度～2.0N/15mm宽度。
另外，上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度优选在25℃下为5N/15mm宽度～30N/15mm宽度的范围，特别优选在25℃下为10N/15mm宽度～25N/15mm宽度的范围。
作为构成上述内侧层3的热塑性树脂未拉伸薄膜，优选使用在将两片该薄膜重合而进行热封时的密封强度为30N/15mm～110N/15mm宽度的范围的热塑性树脂未拉伸薄膜。通过使上述密封强度为30N/15mm以上，能够确保充分的热封强度，从而能够充分地防止内容物的漏出。
上述耐热性树脂拉伸薄膜层（外侧层）2是作为外包装材料而主要承担确保良好的成型性这一作用的部件，也就是说，是承担防止由于成型时的铝箔的缩颈而导致的断裂这一作用的部件。
作为上述耐热性树脂延伸薄膜层（外侧层）2，没有特别限定，但优选使用例如拉伸聚酰胺薄膜（拉伸尼龙薄膜等）、拉伸聚酯薄膜。其中，作为上述耐热性树脂延伸薄膜层2，特别优选由双轴拉伸聚酰胺薄膜（双轴拉伸尼龙薄膜等）、双轴拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯（PBT）薄膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜或双轴拉伸聚萘二甲酸乙二醇酯（PEN）薄膜构成。作为上述尼龙，没有特别限定，可以列举例如6尼龙、6,6尼龙、MXD尼龙等。此外，上述耐热性树脂延伸薄膜层2可以由单层（单一的拉伸薄膜）形成，或者也可以通过由例如拉伸聚酯薄膜/拉伸聚酰胺薄膜构成的多层（由双轴拉伸PET薄膜/双轴拉伸尼龙薄膜构成的多层等）而形成。
其中，上述耐热性树脂拉伸薄膜层2优选是包含配置于外侧的双轴拉伸聚酯薄膜、和配置于第1粘接剂层侧的双轴拉伸聚酰胺薄膜的多层结构。另外，上述耐热性树脂拉伸薄膜层2更优选是包含配置于外侧的双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、和配置于第1粘接剂层侧的双轴拉伸尼龙薄膜的多层结构。
上述耐热性树脂拉伸薄膜层2的厚度优选设定为12μm～50μm。
上述热塑性树脂未拉伸薄膜层（内侧层）3，具有即使对于在锂离子二次电池等中使用的腐蚀性强的电解液等也优异的耐化学药品性，并且，承担对外包装材料赋予热封性的作用。
上述热塑性树脂未拉伸薄膜层3没有特别限定，但优选为，由如下的未拉伸薄膜构成，该未拉伸薄膜是由选自聚乙烯、聚丙烯、烯烃类共聚物、它们的酸改性物以及离聚物中的至少一种热塑性树脂构成的。
上述热塑性树脂未拉伸薄膜层3的厚度优选设定为20μm～80μm。通过设定为20μm以上而能够充分地防止微孔（pinhole）的发生，并且通过设定在80μm以下而能够减少树脂使用量来谋求成本降低。其中，特别优选为，上述热塑性树脂未拉伸薄膜层3的厚度设定为30μm～50μm。
此外，上述耐热性树脂拉伸薄膜层2、上述热塑性树脂未拉伸薄膜层3均可以为单层，也可以为多层。
上述铝箔层4承担赋予阻止氧气或者水分向外包装材料的侵入的阻气性的作用。作为上述铝箔层4优选使用由纯A1或者A1-Fe系合金构成的厚度为5μm～50μm的箔。
电池用外包装材料的外侧层及内侧层是由树脂构成的层，担心从壳体外部向这些树脂层侵入光、氧、液体，并担心从内部向这些树脂层侵入内容物（电池的电解液、食品、医药品等），即使这些侵入物的侵入量是极其微量的。若这些侵入物到达至金属箔层，则会成为金属箔层的腐蚀原因。在本发明中，优选采用在金属箔的两面上形成有耐蚀性高的化学转化薄膜的构成，在该情况下，能够使金属箔层4的耐蚀性提高。
上述化学转化薄膜是通过对金属箔的表面施以化学转化处理而形成的覆盖膜，例如，能够通过对金属箔施以铬酸盐光泽处理、或使用锆化合物的无铬型化学转化处理来形成。例如，在进行铬酸盐光泽处理的情况下，在进行了脱脂处理的金属箔的表面上涂布下述1）～3）中任一种水溶液，然后进行干燥。
1）由磷酸、铬酸及氟化物的金属盐的混合物构成的水溶液
2）由磷酸、铬酸、氟化物金属盐及非金属盐的混合物构成的水溶液
3）由丙烯酸类树脂或/及酚醛类树脂、磷酸、铬酸、和氟化物金属盐的混合物构成的水溶液。
上述化学转化薄膜的铬附着量（每一面）优选为0.1mg/m2～50mg/m2，特别优选为2mg/m2～20mg/m2。通过这种铬附着量的化学转化薄膜，能够获得高耐蚀性的成型用包装材料。
此外，还可以采用仅在上述金属箔的任意一面上形成有化学转化薄膜的结构。
作为上述第1粘接剂层5，没有特别限定，但优选能够将上述外侧层2与上述铝箔层4的粘接强度设定为在25℃下为3N/15mm宽度～14N/15mm宽度的范围的粘接剂层，可以列举例如氨基甲酸酯类粘接剂层、丙烯酸类粘接剂层等。
在例如作为上述耐热性树脂拉伸薄膜层2而使用拉伸聚酰胺薄膜的情况下，若作为上述第1粘接剂层5而采用氨基甲酸酯类粘接剂层，则能够将上述外侧层2与上述铝箔层4的粘接强度设定为在25℃下为3N/15mm宽度～14N/15mm宽度的范围。
作为上述第2粘接剂层6，是通过干式层压法而形成的熔点为60℃～100℃的粘接剂层，若是上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上、且在120℃下为2.0N/15mm宽度以下的粘接剂层，则没有特别限定。作为上述第2粘接剂层6，可以列举例如由马来酸酐改性聚乙烯、马来酸酐改性聚丙烯等形成的粘接剂层。
例如，作为热塑性树脂未拉伸薄膜层3而使用由选自聚乙烯、聚丙烯、烯烃类共聚物、它们的酸改性物及离聚物中的至少一种热塑性树脂构成的未拉伸薄膜层时，若作为上述第2粘接剂层6采用马来酸酐改性聚乙烯、马来酸酐改性聚丙烯等酸改性聚烯烃粘接剂层，则能够形成上述内侧层3与上述铝箔层4的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上、且在120℃下为2.0N/15mm宽度以下的粘接剂层。
此外，虽然需要上述第2粘接剂层6的熔点为60℃～100℃，但第2粘接剂层6的熔点能够通过对粘接剂的分子量、官能基的选择等而进行调整。
在本发明的电池用外包装材料1中，作为上述耐热性树脂拉伸薄膜层2由多层形成的结构，能够例示图4、图5所示的层叠结构的电池用外包装材料1。在图4所示的电池用外包装材料1中，上述耐热性树脂拉伸薄膜层2由2层层叠结构构成，作为具体例，例如可以列举作为最外侧的耐热性树脂拉伸薄膜2A而使用拉伸PET（聚对苯二甲酸乙二醇酯）薄膜、作为其内侧的耐热性树脂拉伸薄膜2B而使用拉伸尼龙薄膜的结构。
另外，在图5所示的电池用外包装材料1中，上述耐热性树脂拉伸薄膜层2由3层层叠结构构成，作为具体例，例如可以列举下述结构：作为最外侧的耐热性树脂拉伸薄膜2A使用拉伸PET（聚对苯二甲酸乙二醇酯）薄膜，在其内侧隔着粘接剂层9使用作为耐热性树脂拉伸薄膜2B的拉伸尼龙薄膜。
在图2中表示本发明的电池的一个实施方式。本发明的电池10构成为，具有两片上述的本发明的电池用外包装材料1，并且具有电池主体部15。上述电池主体部15包括正极、负极以及电解质。
上述两片电池用外包装材料1中一方的外包装材料1A，通过成型（胀形法、深拉深成型等）而成型为大致长方体形状等立体形状，另一方的外包装材料1B不进行成型而为平面状（参照图2）。
然后，在上述两片电池用外包装材料1A、1B之间配置上述电池主体部15，将上述两片电池用外包装材料1A、1B的内侧层3、3的周缘部彼此通过热封而密封接合，从而形成电池壳体11，在该电池壳体11的内部空间12中封入有电池主体部15（参照图2）。
在上述电池10中，当在电池的过度升温时在电池主体部15中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且电池壳体的温度上升至120℃～160℃的范围时，在上述内侧层3中的通过上述成型而形成为弯曲状或者折曲状的角部13或者其附近位置上，容易产生贯通排气路21。
因此，在上述电池10中，当在电池的过度升温时在电池主体部15中产生并积蓄气体而导致内压上升、并且电池壳体11的温度上升至120℃～160℃的范围时，在内侧层3中的角部13或者其附近位置上产生与电池壳体11的内部空间12连通的贯通排气路21，并且在铝箔层4与内侧层3之间产生与上述贯通排气路21连通的剥离间隙22，由此，上述电池壳体11内的气体经由上述贯通排气路21以及上述剥离间隙22而向外部排出，从而能够防止由于内压上升导致的电池壳体11的破裂（参照图3）。
另外，在使气体经由上述剥离间隙22而排出至外部后，第2粘接剂层6中的分离的粘接剂彼此通过热而迅速熔接（粘接）从而能够将剥离间隙22封闭，因此能够充分地防止电解液流出至外部。
此外，在图3中，示出了在电池壳体11的四个角部13之中右下的角部13处产生有贯通排气路21的状态，但是并不特别限于成为这样的状态，例如，也存在在左下的角部13处产生贯通排气路21的情况，或者也可能存在在右上的角部13或者左上的角部13处产生贯通排气路21的情况。
另外，在图3中，示出了在形成有剥离间隙22时，第二粘接剂层6残留在铝箔层4与内侧层3双方上的状态，但并不是特别限定于这样的状态，例如，既存在成为第二粘接剂6的大部分附着于铝箔层4侧的状态的情况，也存在成为第二粘接剂6的大部分附着于内侧层3侧的状态的情况。
实施例
接下来，对本发明的具体实施例进行说明，本发明并不特别限定于这些实施例。
<实施例1>
将氨基甲酸酯类树脂粘接剂（第1粘接剂层）5通过凹版辊（gravure roll）涂敷在厚度为40μm的铝箔（AA8079-O材）4的一面上，并通过加热使其以某种程度干燥后，将厚度为25μm的双轴拉伸尼龙薄膜2层压至该粘接剂面上而得到层压膜。
接下来，将第2粘接剂（第2粘接剂层）6通过凹版辊涂敷在所得到的层压膜的铝箔的另一面上，并通过加热使其以某种程度干燥后，将厚度为40μm的未拉伸聚丙烯薄膜3层压至该粘接剂面上，从而得到图1所示的电池用外包装材料1。准备两片该电池用外包装材料1。
上述第2粘接剂6是如下得到的组合物：将15质量份马来酸酐改性聚丙烯树脂（使马来酸酐接枝聚合于丙烯和乙烯的共聚物而得到的树脂，酸值为10mgKOH/g）溶解于85质量份有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中，向所得到的溶液中混合1质量份六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物。树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为75℃。另外，使上述马来酸酐改性聚丙烯树脂溶解于上述有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）而得到的溶液（树脂浓度为15质量%）在25℃下的粘度为50mPa·s。
在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4的粘接强度在25℃下为18N/15mm，在80℃下为4.0N/15mm，在120℃下为1.5N/15mm宽度。
上述两片电池用外包装材料1之中一方的外包装材料1A，通过深拉深成型而成型为大致长方体形状等立体形状，而另一方的外包装材料1B不进行成型而保持平面状，在将电池主体部15配置于这两片电池用外包装材料1A、1B之间后，通过将两片电池用外包装材料1A、1B的内侧层3、3的周缘部彼此热封而形成电池壳体11，进而在电池壳体11的内部空间12中封入电池主体部15，由此得到电池10（参照图2）。
＜实施例2＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将14质量份马来酸酐改性聚丙烯树脂（使马来酸酐接枝聚合于丙烯和乙烯的共聚物而得到的树脂，酸值为13mgKOH/g）、和6质量份完全氢化石油（C9）树脂（增粘剂，软化点100℃，将使具有烯烃类不饱和键的C8以上的芳香族烃在催化剂存在的情况下聚合而得到的树脂的不饱和键氢化而得到的树脂）溶解于80质量份有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中，向所得到的溶液中混合1.5质量份六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物。除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为85℃。另外，使上述马来酸酐改性聚丙烯树脂溶解于甲苯中而得到的溶液（树脂浓度为15质量%）在25℃下的粘度为50mPa·s。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4的粘接强度在25℃下为17N/15mm，在80℃下为7.5N/15mm，在120℃下为1.8N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料1与实施例1相同地获得电池10。
＜实施例3＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将15质量份马来酸酐改性聚丙烯树脂（使马来酸酐接枝聚合于丙烯和乙烯的共聚物而得到的树脂，酸值为20mgKOH/g）溶解于85质量份有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中，向所得到的溶液中混合1质量份六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物。除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为60℃。另外，使上述马来酸酐改性聚丙烯树脂溶解于上述有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中而得到的溶液（树脂浓度为15质量%）在25℃下的粘度为30mPa·s。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4的粘接强度在25℃下为20N/15mm，在80℃下为3.2N/15mm，在120℃下为1.2N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料1而与实施例1相同地获得电池10。
＜实施例4＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将15质量份马来酸酐改性聚丙烯树脂（使马来酸酐接枝聚合于丙烯和乙烯的共聚物而得到的树脂，酸值为15mgKOH/g）溶解于85质量份有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中，向所得到的溶液中混合1质量份六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物。除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为85℃。另外，使上述马来酸酐改性聚丙烯树脂溶解于上述有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中而得到的溶液（树脂浓度为15质量%）在25℃下的粘度为60mPa·s。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4的粘接强度在25℃下为17N/15mm，在80℃下为7.0N/15mm，在120℃下为1.9N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料1而与实施例1相同地获得电池10。
＜实施例5＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将15质量份马来酸酐改性聚乙烯树脂（使马来酸酐接枝聚合于线状低密度聚乙烯蜡树脂而得到的树脂，酸值为10mgKOH/g）溶解于85质量份甲苯中，向所得到的溶液中混合1质量份六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物。除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为100℃。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4的粘接强度在25℃下为23N/15mm，在80℃下为7.5N/15mm，在120℃下为2.0N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料1而与实施例1相同地获得电池10。
＜比较例1＞
将氨基甲酸酯类树脂粘接剂5通过凹版辊涂敷在厚度为40μm的铝箔（AA8079-O材）4的表面上，并通过加热使其以某种程度干燥后，将厚度为25μm的双轴拉伸尼龙薄膜2层压至该粘接剂面上，得到层压膜40。
接下来，如图6所示，从挤压机中挤压出厚度为10μm的马来酸酐改性聚丙烯层（熔点160℃）6X，另一方面，一边从附图左侧以将铝箔层4侧作为重合面（在图4中为上侧面）的方式供给上述层压膜40，一边从附图右侧供给厚度为30μm的未拉伸聚丙烯薄膜3X，通过一对加热加压辊而将上述挤压出的马来酸酐改性聚丙烯层6X夹入上述3X、40之间，并进行热层压，从而得到电池用外包装材料。
在所得到的电池用外包装材料中，内侧层3与铝箔层4之间的粘接强度在25℃下为19N/15mm，在80℃下为8.5N/15mm，在120℃下为3.0N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料而与实施例1相同地获得电池。
＜比较例2＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将10质量份的具有环烷基的丙烯酸多元醇溶解于90质量份的有机溶剂（甲基环己烷：甲基乙基酮＝8：2（质量比）的混合溶剂）中，向所得到的溶液中混合1质量份的六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物，除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，通过后述的熔点测定法，在25℃～200℃的温度区域内，测定由多元醇与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点，结果发现在该范围内不存在熔融峰，该第2粘接剂层没有熔点。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4之间的粘接强度在25℃下为12N/15mm，在80℃下为5.5N/15mm，在120℃下为2.4N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料而与实施例1相同地获得电池。
＜比较例3＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将15质量份的马来酸酐改性高密度聚乙烯树脂（使马来酸酐接枝聚合于高密度聚乙烯树脂而得到的树脂，酸值为15mgKOH/g）溶解于85质量份的甲苯中，在所得到的溶液中混合1质量份的六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物，除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为140℃。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4之间的粘接强度在25℃下为1N/15mm，在80℃下为1.0N/15mm，在120℃下为0.5N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料而与实施例1相同地获得电池。
＜比较例4＞
作为上述第2粘接剂6，使用如下得到的组合物：将10质量份马来酸酐改性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂（使马来酸酐接枝聚合于乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂（乙酸乙烯酯含有率为35质量%）而得到的树脂，酸值为12mgKOH/g）溶解于90质量份的甲苯中，在所得到的溶液中混合1质量份的六亚甲基二异氰酸酯，由此得到组合物，除此之外，与实施例1相同地获得图1所示的电池用外包装材料1。
此外，树脂与异氰酸酯反应而形成的第2粘接剂层6的熔点为57℃。
另外，在所得到的电池用外包装材料1中，内侧层3与铝箔层4之间的粘接强度在25℃下为14N/15mm，在80℃下为1.0N/15mm，在120℃下为0.5N/15mm宽度。使用该电池用外包装材料而与实施例1相同地获得电池。
此外，在上述实施例及比较例中，“粘接强度”及“熔点”分别如下所述地进行测定。
<粘接强度测定法>
从所得到的电池用外包装材料1上切割出宽15mm×长150mm的试验体，将该试验体的长度方向的端部浸渍到碱性剥离液中，由此，使内侧层3与铝箔层4剥离。接下来，将该端部成为剥离状态的试验体的内侧层3用东洋精机公司制拉伸压缩试验机的夹头部夹住，并以拉伸速度100mm/分钟来测定使其90度剥离时的剥离强度，并将其作为内侧层与铝箔层之间的粘接强度（层压强度）（N/15mm宽度）。剥离强度的测定在25℃、80℃、120℃的各温度条件下进行。
＜熔点测定法＞
将通过JIS K7121（1987年制定）“塑料的转变温度测定方法”中所规定的方法、使用株式会社岛津制作所制的DSC（差式扫描量热计）（型号DSC－60A）以10℃/分钟的升温速度进行测定而得到的熔融峰温度作为“熔点”。
表1
针对如上所述地得到的实施例1～5及比较例1～4的各电池10的电池壳体11的破裂防止性，如下所述进行评价。其结果如表1所示。
<破裂防止性评价法>
通过进行过度升温来促进电解液的分解，使各电池的电池壳体11的内压慢慢上升，调查使温度上升至最大温度170℃时的外包装材料的举动。在电池壳体内的气体开始向外部排出时，测定该开始排出时的电池壳体11的温度。另外，也调查在进行上述过度升温时有无内容液流出。
由表1可知，使用本发明的电池用外包装材料而构成的实施例1～5的电池，在电池壳体的内压上升并且电池壳体的温度过度上升时，电池壳体内的气体向外部排出，能够防止由于内压的过度上升导致的电池壳体的破裂，并且也没有内容液流出。
图7是电子显微镜照片，表示在实施例1的电池中电池壳体的内压和温度过度上升而使气体排出后的状态，如图7、8所示，能够确认到在内侧层彼此的密封部（最黑的部分；由于是将内侧层彼此密封接合的状态所以较厚）与铝箔层（在附图中为下侧的白的部分）之间产生剥离间隙，并且，形成有与该剥离间隙连通并在内侧层（内侧层彼此的密封部）上沿大致厚度方向贯通的贯通排气路（参照图8）。另外，图8中的空心粗箭头表示电池内部的气体向外部排出的路径。
相对于此，在比较例1的电池中，由于通过热层压法形成第2粘接剂层，所以即使电池壳体的温度过度上升而达到170℃，电池内部的气体也未向外部排出。
另外，在第2粘接剂的熔点大于100℃的比较例3中，粘接剂的熔点过高，使得通过干式层压法进行的粘接不能达到良好状态，即，内侧层与铝箔层的粘接强度在25℃下仅为1.0N/15mm，粘接力明显不足，因此对该比较例3未进行破裂防止性评价。
另外，在第2粘接剂不存在熔点的比较例2中，内侧层与铝箔层的粘接强度在120℃下超过2.0N/15mm，即使电池壳体的温度过度上升而达到170℃，电池内部的气体也未向外部排出。
另外，在第2粘接剂的熔点小于60℃、且内侧层与铝箔层的粘接强度在80℃下小于3.0N/15mm的比较例4中，当电池壳体的温度达到135℃时，电池壳体内的气体向外部排出，但当达到之前的110℃时，就已经在内侧层与铝箔层之间剥离（第2粘接剂层的粘接剂彼此剥离），存在在该阶段无法保持电池壳体的形状的问题。
产业上的可利用性
本发明的电池用外包装材料作为例如二次电池（锂离子二次电池等）等的电池用外包装材料而使用。其中，由于在内压和温度过度上升时能够进行排气来防止由内压上升导致的外包装材料的破裂，所以适合作为手机用电池的外包装材料、汽车用电池的外包装材料而使用。
本发明的电池作为例如二次电池（锂离子二次电池等）等电池而使用。其中，由于在内压和温度过度上升时能够进行排气来防止由内压上升导致的外包装材料的破裂，所以适合作为手机用电池、汽车用电池而使用。
本申请基于2013年5月31日提出申请的日本专利申请特愿2013－115836号主张优先权，其公开内容直接构成本申请的一部分。
在此使用的术语及说明是为了说明本发明的实施方式而使用的，本发明不限定于此。若在权利要求书的范围内，只要不脱离其思想，则本发明也允许任何设计变更。

Claims (14)

1.一种电池用外包装材料，其特征在于，
在铝箔层的一面上经由第1粘接剂层而层叠一体化有作为外侧层的耐热性树脂拉伸薄膜层，在所述铝箔层的另一面上经由第2粘接剂层而层叠一体化有作为内侧层的热塑性树脂未拉伸薄膜层，
所述第2粘接剂层是通过干式层压法而形成的熔点为60℃～100℃的粘接剂层，
所述内侧层与所述铝箔层的粘接强度在80℃下为3.0N/15mm宽度以上，所述内侧层与所述铝箔层的粘接强度在120℃下为2.0N/15mm宽度以下。
2.如权利要求1所述的电池用外包装材料，其中，构成所述第2粘接剂层的粘接剂的熔点为70℃～90℃。
3.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，所述铝箔层在铝箔的两面上形成有化学转化薄膜。
4.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，构成所述第2粘接剂层的粘接剂为马来酸酐改性聚丙烯。
5.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，构成所述第2粘接剂层的粘接剂为马来酸酐改性聚乙烯。
6.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，所述耐热性树脂拉伸薄膜层由双轴拉伸聚酰胺薄膜构成。
7.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，所述耐热性树脂拉伸薄膜层由双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜构成。
8.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，所述耐热性树脂拉伸薄膜层是包含配置于外侧的双轴拉伸聚酯薄膜、和配置于第1粘接剂层侧的双轴拉伸聚酰胺薄膜的多层结构。
9.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，所述耐热性树脂拉伸薄膜层是包含配置于外侧的双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、和配置于第1粘接剂层侧的双轴拉伸尼龙薄膜的多层结构。
10.如权利要求1或2所述的电池用外包装材料，其中，所述热塑性树脂未拉伸薄膜层通过由选自聚乙烯、聚丙烯、烯烃类共聚物、酸改性聚乙烯、酸改性聚丙烯及酸改性烯烃类共聚物中的至少一种热塑性树脂形成的未拉伸薄膜而构成。
11.一种电池，其特征在于，包括：
两片权利要求1或2所述的电池用外包装材料；和
电池主体部，
在所述两片电池用外包装材料之间配置所述电池主体部，通过热封将所述两片电池用外包装材料的内侧层的周缘部彼此密封接合，由此形成电池壳体，在该电池壳体内部封入有所述电池主体部。
12.如权利要求11所述的电池，其中，当所述电池壳体的温度上升至120℃～160℃的范围时，在所述内侧层上产生与所述电池壳体的内部空间连通的贯通排气路，并且在所述铝箔层与所述内侧层之间产生与所述贯通排气路连通的剥离间隙，所述电池壳体内的气体经由所述贯通排气路及所述剥离间隙而排出至外部，由此，能够防止由内压上升导致的电池壳体的破裂。
13.如权利要求11所述的电池，其中，所述两片电池用外包装材料中的至少一方通过深拉深成型或胀形法而成型为立体形状。
14.如权利要求13所述的电池，其中，所述贯通排气路在所述内侧层中的通过所述成型而形成为弯曲状或折曲状的角部或其附近位置产生。
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