CN108630833A - 蓄电设备的外包装材料用密封膜、蓄电设备用外包装材料及其制造方法 - Google Patents

蓄电设备的外包装材料用密封膜、蓄电设备用外包装材料及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及蓄电设备的外包装材料用密封膜、蓄电设备用外包装材料及其制造方法。密封膜由包含配置在最靠近金属箔侧的第一未拉伸膜层(7)和层合于该第一未拉伸膜层的一面上的第二未拉伸膜层(8)的2层以上的层合体形成；第一未拉伸膜层含有包含丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分的无规共聚物，并且为不含润滑剂的构成或者为含有大于0ppm且250ppm以下的润滑剂的构成；第二未拉伸膜层含有丙烯系聚合物和润滑剂；第二未拉伸膜层中的润滑剂的含有浓度为500ppm～5000ppm。由此能够提供成型性优异、且不易在表面上显露出白粉、可得到充分的层压强度及充分的密封强度的蓄电设备外包装材料用的密封膜。

Description

蓄电设备的外包装材料用密封膜、蓄电设备用外包装材料及 其制造方法
技术领域
本发明涉及用于构成下述蓄电设备的外包装材料的密封膜、和使用了该密封膜的蓄电设备用外包装材料的制造方法，所述蓄电设备为：用于智能手机、平板电脑等便携式设备的电池、电容(condenser)；用于混合动力汽车、电动汽车、风力发电、太阳能发电、夜间电力的蓄电用途的电池、电容器等。
背景技术
近年来，随着智能手机、平板电脑终端等移动电子设备的薄型化、轻质化，作为搭载于上述移动电子设备的锂离子二次电池、锂聚合物二次电池、锂离子电容器(lithiumion capacitor)、双电层电容(electric double-layer condenser)等蓄电设备的外包装材料，已使用了由耐热性树脂层/粘接剂层/金属箔层/粘接剂层/热塑性树脂层(内侧密封层)形成的层合体来代替以往的金属外壳。另外，利用上述结构的层合体(外包装材料)对电动汽车等的电源、蓄电用途的大型电源、电容器(capacitor)等进行外包装的情况也逐渐增多。通过对所述层合体进行鼓凸成型、深拉深成型，从而成型为大致长方体形状等立体形状。通过成型为这样的立体形状，可确保用于收纳蓄电设备主体部的收纳空间。
为了以不产生针孔、断裂等的方式以良好状态成型为上述那样的立体形状，要求提高内侧密封层的表面的滑动性。作为提高内侧密封层的表面的滑动性从而确保良好的成型性的材料，提出了下述二次电池容器用层合材料，所述层合材料是将外包装树脂膜、第一粘接剂层、化学转化处理铝箔、第二粘接剂层、密封膜依次层合而得到的，其中，上述密封膜由丙烯与α-烯烃的无规共聚物(α-烯烃的含量为2～10重量％)形成，在其中含有1000ppm～5000ppm的润滑剂(参见专利文献1)。
专利文献1：日本特开2003-288865号公报
发明内容
发明要解决的课题
然而，上述现有技术中，因外包装材料(层合材料)的生产工序中的加热保持时间、保存期间而导致难以控制润滑剂在外包装材料的最内层表面(内侧密封层的内表面)的析出量，虽然成型时的滑动性良好，但润滑剂在表面过度地析出，因此，在外包装材料的成型时，润滑剂附着并堆积在成型模具的成型面而产生白粉(由润滑剂形成的白粉)。若成为上述那样的白粉附着并堆积于成型面的状态，则难以进行良好的成型，因此，需要在每次白粉发生附着并堆积时进行清扫从而将白粉除去，然而，由于进行上述白粉的清扫除去，从而存在外包装材料的生产率降低这样的问题。
另外，还在内侧密封层的金属箔侧的面渗出大量润滑剂，因此，也存在层压强度(金属箔与内侧密封层的层压强度)降低、容易在金属箔与内侧密封层之间发生剥离这样的问题。
当然，若减少润滑剂的添加量(润滑剂含有率)，则能够抑制白粉的附着堆积并防止层压强度的降低，但该情况下会产生润滑剂在表面的析出量不足而导致成型性变差这样的问题。如上所述，一直以来，难以同时实现“优异的成型性”和“抑制外包装材料表面上的白粉显露并确保充分的层压强度”。
本发明是鉴于上述技术背景而作出的，其目的在于提供成型性优异、且不易在表面上显露出白粉、并且可得到充分的层压强度及充分的密封强度的蓄电设备的外包装材料用密封膜及蓄电设备用外包装材料及其制造方法。
用于解决课题的手段
为了实现上述目的，本发明提供以下方案。
[1]蓄电设备的外包装材料用密封膜，其特征在于，其是由包含第一未拉伸膜层、和层合于该第一未拉伸膜层的一面上的第二未拉伸膜层的2层以上的层合体形成的密封膜，
上述第一未拉伸膜层为上述密封膜中配置在最靠近金属箔侧的层，
上述第一未拉伸膜层含有无规共聚物，所述无规共聚物包含丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分，
上述第一未拉伸膜层为不含润滑剂的构成，或者为含有大于0ppm且250ppm以下的润滑剂的构成，
上述第二未拉伸膜层含有丙烯系聚合物和润滑剂，
上述第二未拉伸膜层中的润滑剂的含有浓度为500ppm～5000ppm。
[2]如前项1所述的蓄电设备的外包装材料用密封膜，所述密封膜还包含第三未拉伸膜层，所述第三未拉伸膜层被层合于上述第二未拉伸膜层的与层合有上述第一未拉伸膜层的一侧呈相反侧的面上，上述第三未拉伸膜层含有无规共聚物和润滑剂，所述无规共聚物含有丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分，上述第三未拉伸膜层中的润滑剂的含有浓度为200ppm～3000ppm。
[3]如前项2所述的蓄电设备的外包装材料用密封膜，其中，上述第二未拉伸膜层中的润滑剂含有浓度为上述第三未拉伸膜层中的润滑剂含有浓度的1.0倍～5.0倍。
[4]蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含由前项1所述的密封膜形成的内侧密封层、和层合于该内侧密封层的单面侧的金属箔层，存在于上述第二未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
[5]蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含由前项2或3所述的密封膜形成的内侧密封层、和层合于该内侧密封层的单面侧的金属箔层，存在于上述第三未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
[6]蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含作为外侧层的耐热性树脂层、由前项1所述的密封膜形成的内侧密封层、和配置在这两层之间的金属箔层，存在于上述第二未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
[7]蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含作为外侧层的耐热性树脂层、由前项2或3所述的密封膜形成的内侧密封层、和配置在这两层之间的金属箔层，存在于上述第三未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
[8]蓄电设备用外包装壳体，其是由前项4～7中任一项所述的外包装材料的成型体形成的。
[9]蓄电设备用外包装材料的制造方法，其特征在于，包括下述工序：
准备层合体的工序，所述层合体是介由第一粘接剂将前项1～3中任一项所述的密封膜与金属箔进行层合而得到的；和
熟化工序，其中，对上述层合体进行加热处理，从而得到蓄电设备用外包装材料。
[10]如前项9所述的蓄电设备用外包装材料的制造方法，其中，上述第一粘接剂为热固性粘接剂。
[11]蓄电设备用外包装材料的制造方法，其特征在于，包括下述工序：
准备层合体的工序，所述层合体的构成为：介由第二粘接剂在金属箔的一面上层合有耐热性树脂膜，并且介由第一粘接剂在上述金属箔的另一面上层合有前项1～3中任一项所述的密封膜；和
熟化工序，其中，对上述层合体进行加热处理，从而得到蓄电设备用外包装材料。
[12]如前项11所述的蓄电设备用外包装材料的制造方法，其中，上述第一粘接剂为热固性粘接剂，上述第二粘接剂为热固性粘接剂。
[13]如前项9～12中任一项所述的蓄电设备用外包装材料的制造方法，其中，在进行了加热处理而得到的上述蓄电设备用外包装材料的最内层表面上存在的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
发明的效果
对于[1]及[2]的发明而言，可抑制在熟化处理后的外包装材料的内侧表面(内侧密封层的最内层表面)上存在(析出)的润滑剂的量的减少，在成型时可确保良好的滑动性，从而成型性优异，并且在外包装材料的内侧表面(内侧密封层的最内层表面)不易显露出白粉，可得到充分的密封强度。另外，在熟化处理后的外包装材料的内侧密封层的金属箔侧的第一未拉伸膜层的表面7a上存在的润滑剂的量少，因此能够确保充分的层压强度(金属箔与内侧密封层的层压强度)。另外，存在于上述熟化处理后的外包装材料的表面(内侧密封层的最内层表面)上的润滑剂的量即使在运送、保存时等经受热历程也不发生变化，因此可提供稳定地具备优异的成型性的外包装材料。
对于[3]的发明而言，其构成是第二未拉伸膜层中的润滑剂含有浓度为形成外包装材料的最内层的第三未拉伸膜层中的润滑剂含有浓度的1.0倍～5.0倍，在熟化处理时，通过为1.0倍以上，从而可抑制润滑剂因从最内层的第三未拉伸膜层9到第二未拉伸膜层8的润滑剂浓度梯度的原因而朝向界面(两膜层8、9的界面)集中移动，通过为5.0倍以下，从而可抑制润滑剂因从第二未拉伸膜层8到最内层的第三未拉伸膜层9的润滑剂浓度梯度的原因而朝向界面(两膜层8、9的界面)集中移动，可将在形成熟化处理后的外包装材料的最内层的第三未拉伸膜层的表面9a上存在的润滑剂的量控制在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。由此可进一步提高成型性。
对于[4]、[5]、[6]及[7]的发明而言，能够提供成型性优异、且不易在表面上显露出白粉、并且可得到充分的层压强度及充分的密封强度的蓄电设备用外包装材料。
另外，对于[6]及[7]的发明而言，由于还具有作为外侧层的耐热性树脂层，因此可充分确保金属箔层的与内侧密封层相反的一侧的绝缘性，可提高蓄电设备用外包装材料的物理强度及耐冲击性。
对于[8]的发明而言，能够提供可进行良好的成型、且不易在外包装壳体的表面(内侧密封层的最内层表面)显露出白粉、并且可得到充分的层压强度及充分的密封强度的蓄电设备用外包装壳体。
对于[9]～[12]的发明而言，能够制造成型性优异、且不易在表面上显露出白粉、并且可得到充分的层压强度及充分的密封强度的蓄电设备用外包装材料。
另外，对于[11]及[12]的发明而言，由于还具有作为外侧层的耐热性树脂层，因此可充分确保金属箔层的与内侧密封层相反的一侧的绝缘性，并且能够提高外包装材料的物理强度及耐冲击性。
对于[13]的发明而言，由于存在于外包装材料的最内层表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内，因此能够制造在成型时可呈现出更良好的滑动性、可进一步确保良好的成型性、并且可进一步防止白粉的显露的蓄电设备用外包装材料。另外，存在于得到的蓄电设备用外包装材料的最内层表面上的润滑剂的量(0.1μg/cm2～1.0μg/cm2)即使在运送、保存时等经受热历程也不发生变化，因此可提供稳定地具备优异的成型性的蓄电设备用外包装材料。
附图说明
图1为示出本发明涉及的蓄电设备用外包装材料的一个实施方式的剖视图。
图2为示出本发明涉及的蓄电设备用外包装材料的另一实施方式的剖视图。
图3为示出本发明涉及的蓄电设备的一个实施方式的剖视图。
图4是以热封前的分离状态示出构成图3的蓄电设备的外包装材料(平面状)、蓄电设备主体部及外包装壳体(成型为立体形状的成型体)的立体图。
附图标记说明
1...蓄电设备用外包装材料
2...耐热性树脂层(外侧层)
3...内侧密封层(密封膜)(内侧层)
4...金属箔层
5...第二粘接剂层(外侧粘接剂层)
6...第一粘接剂层(内侧粘接剂层)
7...第一未拉伸膜层(金属箔层侧)
7a...内侧密封层的金属箔层侧的表面
8...第二未拉伸膜层
8a...最内层表面
9...第三未拉伸膜层
9a...最内层表面
10...蓄电设备用外包装壳体(成型体)
具体实施方式
将第一发明涉及的蓄电设备的外包装材料用密封膜3的一个实施方式示于图1。上述密封膜3由包含第一未拉伸膜层7、和层合于该第一未拉伸膜层7的一面上的第二未拉伸膜层8的2层以上的层合体形成，上述第一未拉伸膜层7为上述密封膜3中配置在最靠近金属箔4侧的层，上述第一未拉伸膜层含有包含丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分的无规共聚物，上述第一未拉伸膜层7为不含润滑剂的构成，或者为含有润滑剂的构成；上述第二未拉伸膜层8含有丙烯系聚合物和润滑剂。
另外，将第二发明涉及的蓄电设备的外包装材料用密封膜的一个实施方式示于图2。该密封膜3由包含第二未拉伸膜层8、层合于该第二未拉伸膜层8的一面上的第一未拉伸膜层7、和层合于上述第二未拉伸膜层8的另一面上的第三未拉伸膜层9的3层以上的层合体形成，上述第一未拉伸膜层7为上述密封膜3中配置在最靠近金属箔4侧的层，上述第一未拉伸膜层7含有包含丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分的无规共聚物，上述第一未拉伸膜层7为不含润滑剂的构成，或者为含有润滑剂的构成，上述第二未拉伸膜层8含有丙烯系聚合物和润滑剂，上述第三未拉伸膜层9含有无规共聚物和润滑剂，所述无规共聚物含有丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分。
构成上述第一未拉伸膜层7及上述第三未拉伸膜层9的无规共聚物为含有“丙烯”及“除丙烯外的其他共聚成分”作为共聚成分的无规共聚物。关于上述无规共聚物，作为上述“除丙烯外的其他共聚成分”，没有特别限定，例如可举出乙烯、1-丁烯、1-己烯、1-戊烯、4-甲基-1-戊烯等烯烃成分以及丁二烯等。
构成上述第二未拉伸膜层8的丙烯系聚合物为至少含有丙烯作为聚合成分的聚合物。作为上述丙烯系聚合物，没有特别限定，例如可举出均聚聚丙烯、含有“丙烯”及“除丙烯外的其他共聚成分”作为共聚成分的嵌段共聚物等。其中，作为上述丙烯系聚合物，优选使用选自由均聚聚丙烯及上述嵌段共聚物组成的组中的至少1种树脂。
关于上述嵌段共聚物，作为上述“除丙烯外的其他共聚成分”，没有特别限定，例如可举出乙烯、1-丁烯、1-己烯、1-戊烯、4-甲基-1-戊烯等烯烃成分以及丁二烯等。
上述第二未拉伸膜层8优选为含有上述丙烯系聚合物、弹性体成分和上述润滑剂的构成。其中，更优选的是，向上述丙烯系聚合物中添加上述弹性体成分而呈现出微相分离的形态(微细结构)。即，优选为呈现出海岛结构(在上述丙烯系聚合物的海中，弹性体成分以岛状进行相分离)的弹性体改性丙烯系聚合物，在该情况下，可使得白化现象更不容易产生，可进一步提高密封后的绝缘性。作为上述弹性体成分，没有特别限定，例如可举出EPR(乙烯丙烯橡胶)、丙烯-丁烯弹性体、丙烯-丁烯-乙烯弹性体、EPDM(乙烯-丙烯-二烯橡胶)等，其中，作为上述弹性体成分，优选使用EPR(乙烯丙烯橡胶)。
而且，对于第一发明涉及的密封膜3而言，重要的是，上述第一未拉伸膜层7为不含润滑剂的构成，或者为含有大于0ppm且250ppm以下的润滑剂的构成，上述第二未拉伸膜层中的润滑剂的含有浓度设定为500ppm～5000ppm。通过满足这样的条件，从而在进行用于使粘接剂固化的熟化处理时，可抑制存在于第二未拉伸膜层8中的润滑剂向第一未拉伸膜层7内移动，因此可确保在外包装材料1的最内层(第二未拉伸膜层)的表面8a上析出的润滑剂的量，在外包装材料的成型时可确保良好的滑动性，从而可得到优异的成型性，且不易在最内层(第二未拉伸膜层8)的表面8a上显露出白粉，并且可确保充分的层压强度及充分的密封强度。第一未拉伸膜层7中的润滑剂的含有浓度大于250ppm时，润滑剂在第一未拉伸膜层7的金属箔层4侧的表面7a上的存在量增多，无法确保充分的层压强度(金属箔与内侧密封层的层压强度)。另外，若第二未拉伸膜层8中的润滑剂的含有浓度低于500ppm，则在进行用于使粘接剂固化的熟化处理后，存在于外包装材料1的最内层表面8a上的润滑剂的量变得不充分，无法得到优异的成型性，若大于5000ppm，则在进行用于使粘接剂固化的熟化处理后，润滑剂容易从第二未拉伸膜层8向第一未拉伸膜层7移动，润滑剂在第一未拉伸膜层7的金属箔层4侧的表面7a上的存在量增多，无法确保充分的层压强度(金属箔与内侧密封层的层压强度)，容易在最内层(第二未拉伸膜层8)的表面8a上明显地产生白粉。
其中，第一发明涉及的密封膜3中，优选的是，上述第一未拉伸膜层7为不含润滑剂的构成，或者为含有大于0ppm且150ppm以下的润滑剂的构成。进而，第一发明涉及的密封膜3中，上述第一未拉伸膜层7更优选含有10ppm～90ppm的润滑剂，其中特别优选含有20ppm～60ppm的润滑剂。另外，上述第二未拉伸膜层8优选含有700ppm～4500ppm的润滑剂，更优选含有800ppm～4000ppm的润滑剂，其中特别优选含有1000ppm～2700ppm的润滑剂。
另外，在采用还设置有上述第三未拉伸膜层的构成(第二发明)的情况下，重要的是，上述第一未拉伸膜层7为不含润滑剂的构成，或者为含有大于0ppm且250ppm以下的润滑剂构成，第二未拉伸膜层8中的润滑剂的含有浓度设定为500ppm～5000ppm，上述第三未拉伸膜层9中的润滑剂的含有浓度设定为200ppm～3000ppm。
通过满足这样的条件，从而在进行用于使粘接剂固化的熟化处理时，可抑制存在于第三未拉伸膜层9中的润滑剂向第二未拉伸膜层8、第一未拉伸膜层7内移动，因此可确保在外包装材料1的最内层(第三未拉伸膜层)的表面9a上析出的润滑剂的量，在外包装材料的成型时可确保良好的滑动性，从而可得到优异的成型性，且不易在最内层(第三未拉伸膜层9)的表面9a显露出白粉，并且可确保充分的层压强度及充分的密封强度。若第一未拉伸膜层7中的润滑剂的含有浓度大于250ppm，则润滑剂在第一未拉伸膜层7的金属箔层4侧的表面7a上的存在量增多，无法确保充分的层压强度(金属箔与内侧密封层的层压强度)。另外，若第二未拉伸膜层8中的润滑剂的含有浓度低于500ppm，则在进行用于使粘接剂固化的熟化处理时，润滑剂容易从最内层的第三未拉伸膜层9向第二未拉伸膜层8移动，存在于最内层表面9a上的润滑剂的量变得不充分，成型时的滑动性变差，若大于5000ppm，则在进行用于使粘接剂固化的熟化处理时，润滑剂容易从第二未拉伸膜层8向第一未拉伸膜层7移动，润滑剂在第一未拉伸膜层7的金属箔层4侧的表面7a上的存在量增多，无法确保充分的层压强度(金属箔与内侧密封层的层压强度)。另外，若第三未拉伸膜层7中的润滑剂的含有浓度低于200ppm，则在进行用于使粘接剂固化的熟化处理后，存在于最内层表面9a上的润滑剂的量变得不充分，无法得到优异的成型性，若大于3000ppm，则在进行用于使粘接剂固化的熟化处理后，在最内层表面9a上明显地产生白粉，从而会产生需要进行清扫除去白粉的作业、生产率降低这样的问题。
其中，第二发明涉及的密封膜3中，优选的是，上述第一未拉伸膜层7为不含润滑剂的构成，或者为含有大于0ppm且150ppm以下的润滑剂的构成。进而，第二发明涉及的密封膜3中，上述第一未拉伸膜层7更优选含有10ppm～90ppm的润滑剂，其中特别优选含有20ppm～60ppm的润滑剂。另外，第二发明涉及的密封膜3中，上述第二未拉伸膜层8优选含有700ppm～4500ppm的润滑剂，更优选含有800ppm～4000ppm的润滑剂，其中特别优选含有1000ppm～2700ppm的润滑剂。另外，第二发明涉及的密封膜3中，上述第三未拉伸膜层9优选含有300ppm～2700ppm的润滑剂，更优选含有500ppm～2000ppm的润滑剂，其中特别优选含有800ppm～1200ppm的润滑剂。
第二发明涉及的密封膜3中，上述第二未拉伸膜层8中的润滑剂含有浓度优选为上述第三未拉伸膜层9中的润滑剂含有浓度的1.0倍～5.0倍。在熟化处理时，通过为1.0倍以上，从而可抑制润滑剂因从最内层的第三未拉伸膜层9到第二未拉伸膜层8的润滑剂浓度梯度的原因而朝向界面(两膜层8、9的界面)集中移动，通过为5.0倍以下，从而可抑制润滑剂因从第二未拉伸膜层8到最内层的第三未拉伸膜层9的润滑剂浓度梯度的原因而朝向界面(两膜层8、9的界面)集中移动，可将在形成熟化处理后的外包装材料的最内层的第三未拉伸膜层的表面9a上存在的润滑剂的量控制在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内，从而可进一步提高成型性。其中，上述第二未拉伸膜层8中的润滑剂含有浓度更优选为上述第三未拉伸膜层9中的润滑剂含有浓度的1.0倍～4.5倍，进一步特别优选为1.0倍～4.0倍。
作为上述润滑剂，没有特别限定，例如可举出饱和脂肪酸酰胺、不饱和脂肪酸酰胺、取代酰胺、羟甲基酰胺、饱和脂肪酸双酰胺、不饱和脂肪酸双酰胺、脂肪酸酯酰胺、芳香族系双酰胺等。
作为上述饱和脂肪酸酰胺，没有特别限定，例如可举出月桂酰胺、棕榈酰胺、硬脂酰胺、山嵛酰胺、羟基硬脂酰胺等。作为所述不饱和脂肪酸酰胺，没有特别限定，例如，可举出油酸酰胺、芥酸酰胺等。
作为上述取代酰胺，没有特别限定，例如可举出N-油基棕榈酰胺、N-十八烷基硬脂酰胺、N-十八烷基油酸酰胺、N-油基硬脂酰胺、N-十八烷基芥酸酰胺等。另外，作为上述羟甲基酰胺，没有特别限定，例如，可举出羟甲基硬脂酰胺等。
作为上述饱和脂肪酸双酰胺，没有特别限定，例如可举出甲撑双硬脂酰胺、乙撑双癸酰胺、乙撑双月桂酰胺、乙撑双硬脂酰胺、乙撑双羟基硬脂酰胺、乙撑双山嵛酰胺、六亚甲基双硬脂酰胺、六亚甲基双山嵛酰胺、六亚甲基羟基硬脂酰胺、N，N’-双十八烷基己二酰胺、N，N’-双十八烷基癸二酰胺等。
作为上述不饱和脂肪酸双酰胺，没有特别限定，例如可举出乙撑双油酸酰胺、乙撑双芥酸酰胺、六亚甲基双油酸酰胺、N，N’-双油基癸二酰胺等。
作为上述脂肪酸酯酰胺，没有特别限定，例如，可举出硬脂酸十八烷酰胺基乙脂(stearamidoethyl stearate)等。作为上述芳香族系双酰胺，没有特别限定，例如可举出间苯二甲撑双硬脂酰胺、间苯二甲撑双羟基硬脂酰胺、N，N’-双十八烷基间苯二甲酰胺等。
上述密封膜3的厚度优选设定为10μm～100μm。通过设定为10μm以上，可充分防止针孔的产生，并且，通过设定为100μm以下，可降低树脂使用量，可实现成本降低。
采用图1的2层层合结构作为上述密封膜3的情况下，2层的厚度的比率优选设定在第一未拉伸膜层7的厚度/第二未拉伸膜层8的厚度＝5～90/95～10的范围内，其中，特别优选设定在第一未拉伸膜层7的厚度/第二未拉伸膜层8的厚度＝5～40/95～60的范围内。
另外，采用图2的3层层合结构作为上述密封膜3的情况下，3层的厚度的比率优选设定在第一未拉伸膜层7的厚度/第二未拉伸膜层8的厚度/第三未拉伸膜层9的厚度＝5～45/90～10/5～45的范围内，其中，特别优选设定在第一未拉伸膜层7的厚度/第二未拉伸膜层8的厚度/第三未拉伸膜层9的厚度＝5～20/90～60/5～20的范围内。
采用图1的2层层合结构作为上述密封膜3的情况下，形成最内层的第二未拉伸膜层8中还可含有抗粘连剂。另外，采用图2的3层层合结构作为上述密封膜3的情况下，形成最内层的第三未拉伸膜层9中还可含有抗粘连剂。作为上述抗粘连剂，没有特别限定，例如可举出二氧化硅粒子、丙烯酸树脂粒子、硅酸铝粒子等。上述抗粘连剂的粒径优选以平均粒径计在0.1μm～10μm的范围内，其中，更优选以平均粒径计在1μm～5μm的范围内。形成最内层的第二未拉伸膜层8或形成最内层的第三未拉伸膜层9中含有上述抗粘连剂时，其含有浓度优选设定为100ppm～5000ppm。
通过使上述最内层含有上述抗粘连剂(粒子)，从而在最内层表面(图1中为8a，图2中为9a)形成微小突起，减少膜彼此的接触面积，从而可抑制密封膜彼此的粘连。另外，通过与上述润滑剂一同含有抗粘连剂(粒子)，从而可进一步提高上述成型时的滑动性。
优选利用多层挤出成型、吹胀成型、T模流延膜成型等成型方法来制造上述密封膜3。
本发明涉及的蓄电设备用外包装材料1是使用具备上述构成的密封膜3而制成的。
对本发明涉及的第一制造方法(蓄电设备用外包装材料的制造方法)进行说明。首先，准备下述构成的层合体：介由第一粘接剂(内侧粘接剂)6将上述本发明(第一发明或第二发明)的密封膜3和金属箔4层合。此时，密封膜3的第一未拉伸膜层7与第一粘接剂6接触。接下来，对得到的层合体进行加热处理(进行熟化处理)，由此可得到本发明的蓄电设备用外包装材料1。
接下来，对本发明涉及的第二制造方法(蓄电设备用外包装材料的制造方法)进行说明。准备下述构成的层合体：介由第二粘接剂(外侧粘接剂)5在金属箔4的一面上层合有耐热性树脂膜(外侧层)2，并且介由第一粘接剂(内侧粘接剂)6在上述金属箔4的另一面上层合有上述本发明(第一发明或第二发明)的密封膜3。此时，密封膜3的第一未拉伸膜层7与第一粘接剂(内侧粘接剂)6接触(参见图1、2)。接下来，对得到的层合体进行加热处理(进行熟化处理)，由此可得到图1、2所示结构的本发明的蓄电设备用外包装材料1。即，经这样的熟化处理而得到的本发明的蓄电设备用外包装材料1为下述构成：介由第二粘接剂层(外侧粘接剂层)5在金属箔层4的一面上层合一体化有耐热性树脂层(外侧层)2，并且介由第一粘接剂层(内侧粘接剂层)6在上述金属箔层4的另一面上层合一体化有内侧密封层(密封膜)(内侧层)3(参见图1、2)。使用上述第一发明的密封膜作为密封膜3的情况下，密封膜3的第二未拉伸膜层8形成最内层(参见图1)。另外，使用上述第二发明的密封膜作为密封膜3的情况下，密封膜3的第三未拉伸膜层9形成最内层(参见图2)。
作为上述第一粘接剂(内侧粘接剂)6，没有特别限定，例如可举出热固性粘接剂等。另外，作为上述第二粘接剂(外侧粘接剂)5，没有特别限定，例如可举出热固性粘接剂等。作为上述热固性粘接剂，没有特别限定，例如可举出烯烃系粘接剂、环氧系粘接剂、丙烯酸系粘接剂等。
上述熟化处理的加热温度优选设定为65℃以下，其中，从粘接剂的固化度及将存在于外包装材料的最内层中的润滑剂的量保持在合适量的观点考虑，更优选设定为35℃～45℃。另外，关于上述熟化处理的加热时间，由于固化时间根据粘接剂的种类的不同而发生变化，因此，只要为对应于粘接剂的种类可得到充分的粘接强度的时间以上即可，考虑到工序的生产周期(lead time)，加热时间在可得到充分的粘接强度的范围内越短越好。
对于经上述熟化处理而得到的蓄电设备用外包装材料1而言，由于使用了上述本发明(第一发明或第二发明)的密封膜作为制造中使用的密封膜3，因此成型性优异，且不易在表面上显露出白粉，并且可得到充分的层压强度及充分的密封强度。
在经上述熟化处理而得到的蓄电设备用外包装材料1中，存在于最内层表面上的润滑剂的量优选在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。即，使用上述第一发明的密封膜作为密封膜3的情况下，存在于第二未拉伸膜层8的表面8a上的润滑剂的量优选在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内(参见图1)，另外，使用上述第二发明的密封膜作为密封膜3的情况下，存在于第三未拉伸膜层9的表面9a上的润滑剂的量优选在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内(参见图2)。其中，经上述熟化处理而得到的蓄电设备用外包装材料1中，存在于上述最内层表面8a、9a上的润滑剂的量更优选在0.1μg/cm2～0.6μg/cm2的范围内。
本发明的蓄电设备用外包装材料1中，上述内侧密封层(内侧层)3发挥下述作用：使外包装材料具备即使是相对于锂离子二次电池等中使用的腐蚀性强的电解液等也优异的耐化学药品性，并且向外包装材料赋予热封性。
另外，上述耐热性树脂层(基材层；外侧层)2虽然并不是必需的构成层，但优选采用介由第二粘接剂层(外侧粘接剂层)5在上述金属箔层4的另一面(与内侧密封层呈相反侧的面)上层合有耐热性树脂层2的构成(参见图1、2)。通过设置这样的耐热性树脂层2，从而能够充分确保金属箔层4的另一面(与内侧密封层呈相反侧的面)侧的绝缘性，能够提高蓄电设备用外包装材料1的物理强度及耐冲击性。
作为构成上述耐热性树脂层(基材层；外侧层)2的耐热性树脂，可使用在热封外包装材料时的热封温度时不发生溶融的耐热性树脂。作为上述耐热性树脂，对于上述第一发明而言，优选使用熔点比构成第二未拉伸膜层8的树脂高10℃以上的耐热性树脂，对于上述第二发明而言，优选使用熔点比构成第三未拉伸膜层9的树脂高10℃以上的耐热性树脂。
作为上述耐热性树脂层(外侧层)2，没有特别限定，例如，可举出尼龙膜等聚酰胺膜、聚酯膜等，可优选使用它们的拉伸膜。其中，作为所述耐热性树脂层2，特别优选使用双轴拉伸尼龙膜等双轴拉伸聚酰胺膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜或双轴拉伸聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)膜。作为所述尼龙膜，没有特别限定，例如，可举出尼龙6膜、尼龙6，6膜、尼龙MXD膜等。需要说明的是，上述耐热性树脂层2可以由单层形成，或者，也可以由例如包含聚酯膜/聚酰胺膜的多层(包含PET膜/尼龙膜的多层等)形成。
上述耐热性树脂层(外侧层)2的厚度优选为2μm～50μm。使用聚酯膜的情况下，厚度优选为2μm～50μm，使用尼龙膜的情况下，厚度优选为7μm～50μm。通过设定为上述优选下限值以上，从而能够确保作为外包装材料的充分的强度，并且，通过设定为上述优选上限值以下，从而能够减小鼓凸成型、拉深成型等成型时的应力，能够提高成型性。
上述金属箔层4发挥向外包装材料1赋予气体阻隔性(阻止氧、水分侵入)的作用。作为所述金属箔层4，没有特别限定，例如，可举出铝箔、SUS箔(不锈钢箔)、铜箔等，其中，优选使用铝箔、SUS箔(不锈钢箔)。上述金属箔层4的厚度优选为5μm～120μm。通过为5μm以上，从而能够防止在制造金属箔时的压延时产生针孔，并且，通过为120μm以下，从而可以减小鼓凸成型、拉深成型等成型时的应力，能够提高成型性。其中，上述金属箔层4的厚度更优选为10μm～80μm。
对于上述金属箔层4而言，优选至少对内侧的面(内侧密封层3侧的面)实施化学转化处理。通过实施这样的化学转化处理，可以充分防止内容物(电池的电解液等)对金属箔表面的腐蚀。例如，通过进行以下处理来对金属箔实施化学转化处理。即，例如，通过在进行脱脂处理后的金属箔的表面上涂布下述1)～3)中任一种水溶液后进行干燥，由此实施化学转化处理：
1)含有磷酸、
铬酸、和
选自由氟化物的金属盐及氟化物的非金属盐组成的组中的至少1种化合物的混合物的水溶液；
2)含有磷酸、
选自由丙烯酸系树脂、脱乙酰壳多糖(chitosan)衍生物树脂及酚醛系树脂组成的组中的至少1种树脂、和
选自由铬酸及铬(III)盐组成的组中的至少1种化合物的混合物的水溶液；
3)含有磷酸、
选自由丙烯酸系树脂、脱乙酰壳多糖衍生物树脂及酚醛系树脂组成的组中的至少1种树脂、
选自由铬酸和铬(III)盐组成的组中的至少一种化合物、和
选自由氟化物的金属盐及氟化物的非金属盐组成的组中的至少1种化合物的混合物的水溶液。
对于上述化学转化被膜而言，作为铬附着量(每一面)，优选为0.1mg/m2～50mg/m2，特别优选为2mg/m2～20mg/m2。
上述第二粘接剂层(外侧粘接剂层)5的厚度优选设定为1μm～5μm。其中，从外包装材料1的薄膜化、轻量化的观点考虑，所述外侧粘接剂层5的厚度特别优选设定为1μm～3μm。
上述第一粘接剂层(内侧粘接剂层)6的厚度优选设定为1μm～5μm。其中，从外包装材料1的薄膜化、轻量化的观点考虑，所述内侧粘接剂层6的厚度特别优选设定为1μm～3μm。
本发明的蓄电设备用外包装材料1例如可作为锂离子二次电池用外包装材料使用。上述蓄电设备用外包装材料1可以不施以成型而直接作为外包装材料使用(参见图4)，也可以供于例如深拉深成型、鼓凸成型等成型而作为外包装壳体10使用(参见图4)。
将使用本发明的蓄电设备用外包装材料1而构成的蓄电设备30的一个实施方式示于图3。该蓄电设备30为锂离子二次电池。如图3、4所示，本实施方式中，外包装构件15由将外包装材料1进行成型而得到的外包装壳体10、和平面状的外包装材料1构成。然后，在将本发明的外包装材料1进行成型而得到的外包装壳体10的收纳凹部内，收纳大致长方体形状的蓄电设备主体部(电化学元件等)31，在未对本发明的外包装材料1进行成型的情况下将其配置在该蓄电设备主体部31上，使其内侧密封层3侧为内侧(下侧)，利用热封将该平面状外包装材料1的内侧密封层3的周缘部、与上述外包装壳体10的凸缘部(密封用周缘部)29的内侧密封层3密封接合从而进行密封，由此构成本发明的蓄电设备30(参见图3、4)。上述外包装壳体10的收纳凹部的内侧表面为内侧密封层3，收纳凹部的外表面为耐热性树脂层(外侧层)2(参见图4)。需要说明的是，使用图1所示的外包装材料作为形成外包装壳体10的外包装材料的情况下，收纳凹部的内侧表面为最内层的第二未拉伸膜层8，使用图2所示的外包装材料作为形成外包装壳体10的外包装材料的情况下，收纳凹部的内侧表面为最内层的第三未拉伸膜层9。
图3中，39是将上述外包装材料1的周缘部与上述外包装壳体10的凸缘部(密封用周缘部)29进行接合(熔接)而成的热封部。需要说明的是，上述蓄电设备30中，连接于蓄电设备主体部31的极耳的前端部被引出至外包装构件15的外部，但在图示中省略。
作为上述蓄电设备主体部31，没有特别限定，例如可举出电池主体部、电容器主体部、电容主体部等。
上述热封部39的宽度优选设定为0.5mm以上。通过为0.5mm以上，从而能够可靠地进行密封。其中，上述热封部39的宽度优选设定为3mm～15mm。
需要说明的是，上述实施方式中，外包装构件15为包含将外包装材料1进行成型而得到的外包装壳体10、和平面状的外包装材料1的结构(参见图3、4)，但并不特别限定于这样的组合，例如外包装构件15可以为包含一对平面状的外包装材料1的结构，或者也可以为包含一对外包装壳体10的结构。
实施例
接下来，对本发明的具体实施例进行说明，但本发明并不特别限定于这些实施例。
<实施例1>
向厚度为40μm的铝箔4的两面涂布包含磷酸、聚丙烯酸(丙烯酸系树脂)、铬(III)盐化合物、水、醇的化学转化处理液，然后于180℃进行干燥，从而形成化学转化被膜。该化学转化被膜的铬附着量为每一面10mg/m2。
接下来，介由2液固化型的聚氨酯系粘接剂5，将厚度为25μm的双轴拉伸尼龙6膜2干式层压(贴合)于已完成上述化学转化处理的铝箔4的一面上。
接下来，以将厚度为12μm的第一未拉伸膜7(其含有乙烯-丙烯无规共聚物及100ppm的芥酸酰胺)、厚度为28μm的第二未拉伸膜8(其含有乙烯-丙烯嵌段共聚物、2500ppm的芥酸酰胺及2000ppm的二氧化硅粒子(抗粘连剂；平均粒径为2μm))进行2层层合的方式，使用T模进行共挤出，由此得到层合上述2层而形成的厚度为40μm的密封膜(第一未拉伸膜层7/第二未拉伸膜层8)3，然后，介由2液固化型的马来酸改性聚丙烯粘接剂6，将该密封膜3的第一未拉伸膜层7面叠合在上述干式层压后的铝箔4的另一面上，通过将其夹于橡胶轧辊与被加热至100℃的层压辊之间而进行压接，从而进行干式层压，之后，于40℃进行10天熟化(加热)，由此得到图1所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
需要说明的是，作为上述2液固化型马来酸改性聚丙烯粘接剂，使用将作为主剂的马来酸改性聚丙烯(熔点为80℃，酸值为10mgKOH/g)100质量份、作为固化剂的六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体(NCO含有率：20质量％)8质量份、及溶剂进行混合而形成的粘接剂溶液，以固态成分涂布量成为2g/m2的方式，将该粘接剂溶液涂布于上述铝箔4的另一面上，进行加热干燥，然后将其叠合在上述密封膜3的第一未拉伸膜层7的面上。
在得到的蓄电设备用外包装材料1中，存在于外包装材料1的最内层(第二未拉伸膜层8)的表面8a上的润滑剂的量为0.27μg/cm2，存在于外包装材料的密封膜3的金属箔层4侧的表面(第一未拉伸膜层7的表面)7a上的润滑剂的量为0.38μg/cm2(参见表1)。
<实施例2>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为0ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为3000ppm，除此以外，与实施例1同样地操作，得到图1所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例3>
向厚度为40μm的铝箔4的两面涂布包含磷酸、聚丙烯酸(丙烯酸系树脂)、铬(III)盐化合物、水、醇的化学转化处理液，然后于180℃进行干燥，形成化学转化被膜。该化学转化被膜的铬附着量为每一面10mg/m2。
接下来，介由2液固化型的聚氨酯系粘接剂5，将厚度为25μm的双轴拉伸尼龙6膜2干式层压(贴合)于已完成上述化学转化处理的铝箔4的一面上。
接下来，以将厚度为6μm的第一未拉伸膜7(其含有乙烯-丙烯无规共聚物及100ppm的芥酸酰胺)、厚度为28μm的第二未拉伸膜8(其含有乙烯-丙烯嵌段共聚物及2500ppm的芥酸酰胺)、厚度为6μm的第三未拉伸膜9(其含有乙烯-丙烯无规共聚物、1000ppm的芥酸酰胺及2000ppm的二氧化硅粒子(抗粘连剂；平均粒径为2μm))按照该顺序进行3层层合的方式，使用T模进行共挤出，由此得到层合上述3层而形成的厚度为40μm的密封膜(第一未拉伸膜层7/第二未拉伸膜层8/第三未拉伸膜层9)3，然后，介由2液固化型的马来酸改性聚丙烯粘接剂6，将该密封膜3的第一未拉伸膜层7面叠合在上述干式层压后的铝箔4的另一面上，通过将其夹于橡胶轧辊与被加热至100℃的层压辊之间而进行压接，从而进行干式层压，然后，于40℃进行10天熟化(加热)，由此得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
需要说明的是，作为上述2液固化型马来酸改性聚丙烯粘接剂，使用将作为主剂的马来酸改性聚丙烯(熔点为80℃，酸值为10mgKOH/g)100质量份、作为固化剂的六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体(NCO含有率：20质量％)8质量份、及溶剂进行混合而形成的粘接剂溶液，以固态成分涂布量成为2g/m2的方式，将该粘接剂溶液涂布于上述铝箔4的另一面上，进行加热干燥，然后将其叠合在上述密封膜3的第一未拉伸膜层7的面上。
得到的蓄电设备用外包装材料1中，存在于外包装材料的最内层(第三未拉伸膜层9)的表面9a上的润滑剂的量为0.25μg/cm2，存在于外包装材料的密封膜3的金属箔层4侧的表面(第一未拉伸膜层7的表面)7a上的润滑剂的量为0.25μg/cm2(参见表1)。
<实施例4>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为60ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为1000ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例5>
将层合前的第三未拉伸膜层9中的芥酸酰胺的含有浓度设定为500ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例6>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为60ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为1000ppm，将层合前的第三未拉伸膜层9中的芥酸酰胺的含有浓度设定为2000ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例7>
作为第一未拉伸膜层7、第二未拉伸膜层8及第三未拉伸膜层9中的润滑剂，使用山嵛酰胺来代替芥酸酰胺，将层合前的第一未拉伸膜层7中的山嵛酰胺的含有浓度设定为50ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例8>
作为第一未拉伸膜层7、第二未拉伸膜层8及第三未拉伸膜层9中的润滑剂，使用油酸酰胺来代替芥酸酰胺，除此以外，与实施例7同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例9>
作为第一未拉伸膜层7、第二未拉伸膜层8及第三未拉伸膜层9中的润滑剂，使用硬脂酰胺来代替芥酸酰胺，除此以外，与实施例7同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例10>
将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为4500ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<实施例11>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为0ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为2000ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到图2所示结构的蓄电设备用外包装材料1。
<比较例1>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为400ppm，除此以外，与实施例1同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例2>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为50ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为6000ppm，除此以外，与实施例1同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例3>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为500ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例4>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为400ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为1000ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例5>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为500ppm，将层合前的第三未拉伸膜层9中的芥酸酰胺的含有浓度设定为500ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例6>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为360ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为1000ppm，将层合前的第三未拉伸膜层9中的芥酸酰胺的含有浓度设定为2000ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例7>
作为第一未拉伸膜层7、第二未拉伸膜层8及第三未拉伸膜层9中的润滑剂，使用山嵛酰胺来代替芥酸酰胺，将层合前的第一未拉伸膜层7中的山嵛酰胺的含有浓度设定为320ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例8>
作为第一未拉伸膜层7、第二未拉伸膜层8及第三未拉伸膜层9中的润滑剂，使用油酸酰胺来代替芥酸酰胺，除此以外，与比较例7同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例9>
作为第一未拉伸膜层7、第二未拉伸膜层8及第三未拉伸膜层9中的润滑剂，使用硬脂酰胺来代替芥酸酰胺，除此以外，与比较例7同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例10>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为400ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为4500ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例11>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为60ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为100ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例12>
将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为5500ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例13>
将层合前的第三未拉伸膜层9中的芥酸酰胺的含有浓度设定为100ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
<比较例14>
将层合前的第一未拉伸膜层7中的芥酸酰胺的含有浓度设定为60ppm，将层合前的第二未拉伸膜层8中的芥酸酰胺的含有浓度设定为1000ppm，将层合前的第三未拉伸膜层9中的芥酸酰胺的含有浓度设定为4000ppm，除此以外，与实施例3同样地操作，得到蓄电设备用外包装材料。
基于下述评价方法，对按照上述方式得到的各蓄电设备用外包装材料(已完成了熟化处理)进行评价。将其结果示于表1、2。
需要说明的是，表1、2中记载的动摩擦系数是按照JIS K7125-1995对各蓄电设备用外包装材料(已完成了熟化处理)的最内层表面进行测定而得到的动摩擦系数(参见图1、2)。实施例1、2及比较例1、2中，上述最内层表面为第二未拉伸膜层的表面8a，实施例3～11及比较例3～14中，上述最内层表面为第三未拉伸膜层的表面9a(参见图1、2)。
<存在于外包装材料的最内层表面上的润滑剂的量的评价方法>
从各蓄电设备用外包装材料切出2片长100mm×宽100mm的矩形试验片，然后将这2片试验片叠合，以200℃的热封温度将它们的内侧密封层的周缘部彼此热封从而制作袋体。使用注射器向该袋体的内部空间内注入1mL丙酮，在内侧密封层的最内层表面与丙酮相接触的状态下放置3分钟，然后抽出袋体内的丙酮。使用气相色谱仪对该抽出的液体中所含的润滑剂的量进行测定、分析，由此求出存在于外包装材料的最内层表面上的润滑剂的量(μg/cm2)。即，求出每1cm2的最内层表面的润滑剂的量。
<存在于外包装材料中的第一未拉伸膜层的表面7a上的润滑剂的量的评价方法>
将各实施例及各比较例中利用共挤出制成的密封膜3切出长200mm×宽200mm的矩形，然后于40℃对其进行10天熟化。从熟化后的膜切出2片长100mm×宽100mm的矩形试验片，然后，将这2片试验片以彼此的第一未拉伸膜层7相接触的方式叠合，用尼龙膜覆盖周缘部后，以200℃的热封温度将周围热封从而制作袋体。使用注射器向该袋体的内部空间内注入1mL丙酮，在第一未拉伸膜层的表面(袋体的内侧表面)与丙酮相接触的状态下放置3分钟，然后抽出袋体内的丙酮。使用气相色谱仪对该抽出的液体中所含的润滑剂的量进行测定、分析，由此求出存在于第一未拉伸膜层的表面7a上的润滑剂的量(μg/cm2)。即，求出每1cm2的第一未拉伸膜层表面的润滑剂的量。
<成型性评价方法>
使用成型深度不受限制的平直型模具，按下述成型条件对外包装材料进行1阶段深拉深成型，对各成型深度(9mm、8mm、7mm、6mm、5mm、4mm、3mm、2mm)逐一评价成型性，调查可进行在角部完全不产生针孔的良好成型的最大成型深度(mm)。将最大成型深度为5mm以上的情况判定为“○”，将最大成型深度为2mm以上且小于5mm的情况判定为“△”，将最大成型深度小于2mm的情况判定为“×”。需要说明的是，可通过目视观察有无从针孔透过的投射光来调查有无针孔。
(成型条件)
成型模具...冲头：33.3mm×53.9mm，冲模：80mm×120mm，角部R：2mm，冲头R：1.3mm，冲模R：1mm
防皱压力...表压：0.475MPa，实压(计算值)：0.7MPa
材质...SC(碳钢)材，仅冲头R镀铬。
<有无白粉的评价方法>
从各蓄电设备用外包装材料切出长600mm×宽100mm的矩形试验片，然后以内侧密封层3这面(即最内层表面8a或9a)为上侧的方式将得到的试验片载置于试验台上，将缠绕有黑色废布(waste cloth)而使得表面呈黑色的SUS制锤(质量为1.3kg，接触面的尺寸为55mm×50mm)载置于该试验片的上表面，在该状态下，沿着与试验片的上表面平行的水平方向以4cm/秒的牵拉速度牵拉该锤，由此在与试验片的上表面接触的状态下牵拉锤而使其在长度为400mm的范围内移动。通过目视观察牵拉移动后的锤的接触面的废布(黑色)，将在废布(黑色)的表面上明显地产生了白粉的情况评价为“×”，将一定程度(中等程度)地产生了白粉的情况评价为“△”，将几乎没有白粉或者未确认到白粉的情况评价为“○”。需要说明的是，作为上述黑色废布，使用的是TRUSCO公司制的“除静电片材SSD2525 3100”。
<密封强度评价方法>
从得到的外包装材料切出2片宽15mm×长150mm的试验体，然后将这2片试验体以它们的内侧密封层彼此相接触的方式进行叠合，在该状态下，使用TESTER SANGYO CO.，LTD.制的热封装置(TP-701-A)，在热封温度为200℃、密封压力为0.2MPa(表显示压力)、密封时间为2秒的条件下对一面进行加热，由此进行热封。
接下来，针对按照上述方式将内侧密封层彼此热封接合而得到的一对外包装材料，按照JIS Z0238-1998，使用Shimadzu Access公司制Strograph(AGS-5kNX)，在该外包装材料(试验体)的密封部分的内侧密封层彼此间，以100mm/分钟的牵拉速度进行90度剥离，测定此时的剥离强度，将其作为密封强度(N/15mm宽度)。
将该密封强度为30N/15mm宽度以上的情况评价为“○”(合格)、将低于30N/15mm的情况评价为“×”。
<剥离界面的凝集度的评价方法>
通过目视对测定了上述密封强度(剥离强度)后的外包装材料的内侧密封层的剥离部(破坏部)的两面进行观察，基于下述判定基准，对剥离部(破坏部)的两面有无白化、白化程度(可判断为白化越强则凝集度越大)进行评价。
(判定基准)
将明显地产生了白化、凝集度大的情况评价为“○”，将一定程度地产生了白化、凝集度为中等程度的情况评价为“△”，将未确认到白化或几乎没有白化、凝集度低的情况评价为“×”。
<层压强度评价方法>
从得到的外包装材料切出宽15mm×长150mm的试验体，将该试验体的长度方向的端部浸渍于碱性的剥离液中，由此将内侧密封层3与金属箔层(铝箔层)4剥离。按照JISK6854-3(1999年)，使用岛津制作所制Strograph(AGS-5kNX)，用一个夹头将包含金属箔层(铝箔层)4的层合体夹持固定，用另一个夹头将上述已剥离的密封层3夹持固定，在该状态下以100mm/分钟的拉伸速度测定T型剥离时的剥离强度，将其作为内侧密封层3与金属箔层4的层压强度(粘接强度)(N/15mm宽度)。该剥离强度的测定在25℃的环境下进行。基于下述判定基准进行评价。
(判定基准)
将层压强度为“5.0N/15mm宽度”以上的情况评价为“○”，将层压强度低于“5.0N/15mm宽度”的情况评价为“×”。
由表1可知，对于使用了本发明的密封膜而构成的实施例1～11的本发明的蓄电设备用外包装材料而言，成型性优异，不易在外包装材料的最内层表面上显露出白粉，并且得到了充分的层压强度及充分的密封强度。
与此相对，对于不在本发明的规定范围内的比较例1～10而言，未得到充分的层压强度。另外，对于比较例2、8而言，密封强度也不充分。另外，对于不在本发明的规定范围内的比较例11、13而言，成型性差，对于比较例14而言，在最内层表面上产生白粉，对于比较例12而言，在最内层表面上产生白粉，密封强度不充分，层压强度也不充分。
产业上的可利用性
使用本发明涉及的密封膜制作的蓄电设备用外包装材料、本发明涉及的蓄电设备用外包装材料、及利用本发明的制造方法得到的蓄电设备用外包装材料可用作各种蓄电设备的外包装材料，作为具体例，例如包括：
·锂二次电池(锂离子电池、锂聚合物电池等)等蓄电设备；
·锂离子电容器；
·双电层电容；
·全固态电池；等等。
本申请主张在2017年3月17日提出申请的日本专利申请特愿2017-53012号的优先权，其公开内容直接构成本申请的一部分。
在此所使用的术语及说明是为了说明本发明涉及的实施方式而使用的，本发明并不受其限制。如果在权利要求范围之内，只要不超出其主旨，则本发明也允许任何设计变更。

Claims (13)

1.蓄电设备的外包装材料用密封膜，其特征在于，其是由包含第一未拉伸膜层、和层合于所述第一未拉伸膜层的一面上的第二未拉伸膜层的2层以上的层合体形成的密封膜，
所述第一未拉伸膜层为所述密封膜中配置在最靠近金属箔侧的层，
所述第一未拉伸膜层含有无规共聚物，所述无规共聚物包含丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分，
所述第一未拉伸膜层为不含润滑剂的构成，或者为含有大于0ppm且250ppm以下的润滑剂的构成，
所述第二未拉伸膜层含有丙烯系聚合物和润滑剂，
所述第二未拉伸膜层中的润滑剂的含有浓度为500ppm～5000ppm。
2.如权利要求1所述的蓄电设备的外包装材料用密封膜，所述密封膜还包含第三未拉伸膜层，所述第三未拉伸膜层被层合于所述第二未拉伸膜层的与层合有所述第一未拉伸膜层的一侧呈相反侧的面上，所述第三未拉伸膜层含有无规共聚物和润滑剂，所述无规共聚物含有丙烯及除丙烯外的其他共聚成分作为共聚成分，所述第三未拉伸膜层中的润滑剂的含有浓度为200ppm～3000ppm。
3.如权利要求2所述的蓄电设备的外包装材料用密封膜，其中，所述第二未拉伸膜层中的润滑剂含有浓度为所述第三未拉伸膜层中的润滑剂含有浓度的1.0倍～5.0倍。
4.蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含由权利要求1所述的密封膜形成的内侧密封层、和层合于所述内侧密封层的单面侧的金属箔层，存在于所述第二未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
5.蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含由权利要求2或3所述的密封膜形成的内侧密封层、和层合于所述内侧密封层的单面侧的金属箔层，存在于所述第三未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
6.蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含作为外侧层的耐热性树脂层、由权利要求1所述的密封膜形成的内侧密封层、和配置在这两层之间的金属箔层，存在于所述第二未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
7.蓄电设备用外包装材料，其特征在于，所述外包装材料包含作为外侧层的耐热性树脂层、由权利要求2或3所述的密封膜形成的内侧密封层、和配置在这两层之间的金属箔层，存在于所述第三未拉伸膜层的表面上的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
8.蓄电设备用外包装壳体，其是由权利要求4～7中任一项所述的外包装材料的成型体形成的。
9.蓄电设备用外包装材料的制造方法，其特征在于，包括下述工序：
准备层合体的工序，所述层合体是介由第一粘接剂将权利要求1～3中任一项所述的密封膜与金属箔进行层合而得到的；和
熟化工序，其中，对所述层合体进行加热处理，从而得到蓄电设备用外包装材料。
10.如权利要求9所述的蓄电设备用外包装材料的制造方法，其中，所述第一粘接剂为热固性粘接剂。
11.蓄电设备用外包装材料的制造方法，其特征在于，包括下述工序：
准备层合体的工序，所述层合体的构成为：介由第二粘接剂在金属箔的一面上层合有耐热性树脂膜，并且介由第一粘接剂在所述金属箔的另一面上层合有权利要求1～3中任一项所述的密封膜；和
熟化工序，其中，对所述层合体进行加热处理，从而得到蓄电设备用外包装材料。
12.如权利要求11所述的蓄电设备用外包装材料的制造方法，其中，所述第一粘接剂为热固性粘接剂，所述第二粘接剂为热固性粘接剂。
13.如权利要求9～12中任一项所述的蓄电设备用外包装材料的制造方法，其中，在进行了加热处理而得到的所述蓄电设备用外包装材料的最内层表面上存在的润滑剂的量在0.1μg/cm2～1.0μg/cm2的范围内。
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